KR20120093976A - 리튬 이차 전지 및 리튬 이차 전지용 집전박의 제조 방법 및 리튬 이차 전지용 집전박 - Google Patents

리튬 이차 전지 및 리튬 이차 전지용 집전박의 제조 방법 및 리튬 이차 전지용 집전박 Download PDF

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Abstract

리튬 이차 전지의 제조 방법은 정극 및 부극을 제조하는 전극 제조 공정, 상기 정극 및 부극을 세퍼레이터를 개재하여 적층 또는 권회함으로써 전극군을 형성하는 공정, 및 상기 전극군을 전해액에 침지하는 공정을 구비하고, 상기 전극 제조 공정은 집전박을 관통하여 적어도 한쪽의 집전박면측에 돌출된 돌출부를 갖는 복수의 관통 구멍을 형성하는 천공 공정, 및 이 집전박에 합제층을 형성하는 합제 형성 공정을 구비하고, 상기 천공 공정 후에 천공된 집전박을 권취하지 않고 연속해서 합제 형성 공정을 행하는 것을 특징으로 하고, 이 제조 방법은 활물질의 박리 방지가 가능함과 함께, 전극 제조 공정에서 집전박의 가공 금속 가루의 발생을 방지할 수 있다.

Description

리튬 이차 전지 및 리튬 이차 전지용 집전박의 제조 방법 및 리튬 이차 전지용 집전박{METHODS FOR MANUFACTURING LITHIUM SECONDARY BATTERY AND CURRENT-COLLECTING FOIL FOR LITHIUM SECONDARY BATTERY, AND CURRENT-COLLECTING FOIL FOR LITHIUM SECONDARY BATTERY}
본 발명은 리튬 이차 전지 및 리튬 이차 전지용 집전박의 제조 방법 및 이 방법으로 제조되는 리튬 이차 전지용 집전박에 관한 것이다.
리튬 이온의 흡장, 방출이 가능한 재료를 사용해서 부극을 형성한 리튬 이차 전지는 금속 리튬을 사용해서 부극을 형성한 리튬 전지에 비해 덴드라이트의 석출을 억제할 수 있기 때문에, 전지의 단락을 방지해서 안전성을 향상시킨 전지를 제공할 수 있는 이점을 갖고 있다.
최근, 이 리튬 이차 전지의 고용량화가 요구되는 한편, 파워 용도의 전지로 서 대전류 충방전으로 제공되게 되어, 부극상에서 금속 리튬이 석출해서 내부 단락에 이르고, 최악의 경우 발열이나 발화 사고가 발생되는 일이 있다.
종래는, 리튬 금속 산화물 정극재 또는 탄소계 부극재 자체의 고용량화에 의해, 부극상에서 금속 리튬을 석출시키지 않도록 부극측에서 여유를 갖고 흡장 또는 방출 반응이 가능하도록 연구해 왔다. 또는 활물질 입자의 소입경화에 의한 비표면적의 증가나 전극 설계에 의한 전극 면적의 증가 등의 고안이 이루어져 왔다. 이들 고안에 의해 전지 설계로서는 안전한 방향으로 진행했지만, 전지 제조면에서의 활물질 탈락이나 박리에 의한 단락 대책에 대해서는 불충분했기 때문에, 집전체에 고안을 더 실시한 것이 제안되어 왔다. 예를 들어 망상으로 하거나, 구멍을 뚫은 펀칭 메탈이나 라스 가공을 실시한 것(특허문헌 1), 나아가 표면에 요철을 갖는 금속박을 사용하거나 한 것(특허문헌 2), 집전체를 관통하는 복수의 구멍을 갖고, 상기 구멍은 구멍의 주위가 박 형상 집전체 중 적어도 한쪽 면측에 돌출되어 이루어지고, 상기 박 형상 집전체의 상기 구멍 주위의 돌출부를 포함한 두께가 상기 부극 또는 상기 정극의 상기 집전체 및 상기 합제층을 맞춘 1매의 극판 총 두께의 3％를 초과하고 25％ 이하로 한 것(특허문헌 3) 등이 알려져 있다.
그러나, 상술한 제안된 망상, 펀칭 메탈이나 라스 가공 수단에서는 전극 집전체의 원래 갖고 있어야 할 강도가 저하되게 되었다. 한편, 단순히 박에 요철을 만드는 제안 방식에서는 활물질의 박리 방지 기술로서 통상의 평면박의 접촉 방식과 바뀌지 않고, 대전류에 의한 충방전 사이클을 반복하면, 정?부극 활물질이 팽창 수축해서 집전박으로부터 박리?탈락하고, 내부 단락을 유발해서 결과적으로 발열 등에 이르는 경우가 있다. 추가로 이들 방식에서는, 집전박 가공 시의 박 금속가루가 전지 내에 섞여 들어가거나 내부 단락의 원인이 되는 문제가 있다.
한편, 리튬 이차 전지의 전극 제조 방법으로서, 페이스트에 비접촉으로 연속적인 페이스트 중량을 측정하면서, 페이스트식 극판을 연속적으로 제조하는 장치가 개시되어 있다(특허문헌 4).
또한, 리튬을 흡장?방출하는 활물질막을 집전체 박 위에 진공 프로세스로 형성하는 제1 공정과, 이 활물질막 표면의 돌기물을 직선상 날끝을 갖는 칼날로 제거하는 제2 공정을 갖고, 제2 공정은 직선상 날끝을 활물질막의 표면에서 소정의 거리로 유지한 상태로 활물질막을 이동시킴으로써 돌기물을 제거하는 공정인 리튬 전지용 전극의 제조 방법이 개시되어 있다(특허문헌 5).
그러나, 집전체박의 표면에, 이 집전체를 관통하는 복수의 구멍을 형성하고, 롤 형상으로 권취할 경우, 가공 시의 박 금속 가루가 표면에 잔존해서 그 후의 합제층 형성 시에도, 그대로 합제층 내에 섞여 들어가는 문제가 있었다.
일본 특허 공개 평11-260375호 공보 일본 특허 공개 제2004-342519호 공보 일본 특허 공개 제2008-311171호 공보 일본 특허 공개 평08-96806호 공보 일본 특허 공개 제2008-4281호 공보
본 발명은 이상과 같은 문제에 대처하기 위해 이루어진 것으로, 활물질의 박리 방지가 가능함과 함께, 전극 제조 공정으로 집전박의 가공 금속 가루의 발생을 방지할 수 있는 리튬 이차 전지 및 리튬 이차 전지용 집전박의 제조 방법, 및 이 방법으로 제조되는 리튬 이차 전지용 집전박의 제공을 목적으로 한다.
본 발명의 리튬 이차 전지의 제조 방법은 정극 및 부극을 제조하는 전극 제조 공정, 상기 정극 및 부극을 세퍼레이터를 개재하여 적층 또는 권회함으로써 전극군을 형성하는 공정, 및 상기 전극군을 전해액에 침지하는 공정을 구비하여 이루어지는 제조 방법이며,
상기 전극 제조 공정은 집전박을 관통하여 적어도 한쪽 집전박면측에 돌출된 돌출부를 갖는 복수의 관통 구멍을 형성하는 천공 공정, 및 이 집전박에 합제층을 형성하는 합제 형성 공정을 구비하고,
상기 천공 공정 후에 천공된 집전박을 권취하지 않고 연속해서 합제 형성 공정을 행하는 것을 특징으로 하는 제조 방법이다.
특히, 상기 천공 공정이 집전박을 찢어서 관통 구멍을 형성하는 공정인 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 리튬 이차 전지용 집전박의 제조 방법, 및 이 방법으로 제조되는 리튬 이차 전지용 집전박인 것을 특징으로 한다.
본 발명의 리튬 이차 전지 제조법은 천공 공정 후에 천공된 집전박을 권취하지 않고 연속해서 합제층을 형성하므로, 천공 공정 후의 롤 권취시 등에 발생하기 쉬운 천공 후의 돌출부의 파손 등이 발생하지 않는다. 그 결과, 집전박 가공 시에 금속 가루가 발생하지 않는다.
또한, 본 발명의 제조법에 의해 얻어지는 리튬 이차 전지는 전지 구성 부재로서 정극 및 부극 박 형상 집전체가 관통하는 복수의 구멍을 갖고, 상기 구멍은 구멍의 주위가 박 형상 집전체 중 적어도 한쪽 면측에 돌출되어 이루어지고, 이 구멍 주위의 돌출부에 의해 활물질 합제에의 앵커 효과를 만들어 내어, 집전체 표면에 형성하는 활물질 합제층의 유지 능력이 향상되고, 합제층의 박리를 방지할 수 있어서 더욱 많은 활물질을 전지 내에 수납하는 것이 가능하다.
또한 정극 또는 부극 박 형상 집전체를 관통하는 복수의 구멍 주위에 돌출부를 갖는 가공을 실시한 후, 상기 집전박을 권취하지 않고, 또한 반송 시에 상기 돌출부가 반송 기재에 접촉하지 않고, 연속적으로 박 가공과 박 위의 활물질 합제층의 형성을 가능하게 하고, 또한, 상기 돌출부의 선단부가 구멍의 내측 또는 외측에 굴곡하는 형상으로 가공하는 것이다. 이들 리튬 이차 전지의 전극 제조법에 의해 얻어지는 리튬 이차 전지는 충방전 중에 정극 또는 부극 합제층이 팽창 수축해도, 각각의 입자간이나 집전체와의 밀착성이 유지되고, 박 가공 시의 금속 가루가발생하지 않고, 내부 단락 등의 안전성을 향상시킬 수 있다. 또한 돌출부 구멍의 선단 형상을 내측 또는 외측으로 굴곡시킴으로써, 활물질의 유지 능력은 더 향상되는 동시에 선단이 둥그랗게 됨으로써 구멍 선단부가 만일 전극 밖으로 튀어나와도 세퍼레이터를 찢어서 대향 전극과의 내부 단락을 발생하는 일이 없다.
도 1은 정 또는 부극판의 일례를 나타내는 단면도이다.
도 2는 다른 정 또는 부극판의 일례를 나타내는 단면도이다.
도 3은 극판의 구멍 선단부의 형상을 외측에 굴곡시킨 단면도이다.
도 4는 연속식 돌출부를 형성하는 집전박의 가공 장치 및 합제층 형성 장치이다.
도 5는 반송 롤의 단면도의 단면도이다.
도 6은 금형의 단면도이다.
도 7은 리튬 이차 전지용 집전박의 평면도이다.
본 발명의 제조 방법으로 얻어지는 리튬 이차 전지에 사용되는 집전체로서의 정극 또는 부극 집전박의 일례에 대해서 도면에 기초하여 설명한다. 도 1 및 도 2는 정 또는 부극판의 일례를 나타내는 단면도이며, 도 3은 극판의 구멍 선단부의 형상을 외측에 굴곡시킨 단면도이다.
상기 리튬 이차 전지용 부극은 부극 합제층으로서, 활물질이 되는 리튬 이온의 흡장?방출이 가능한 재료를 주재료로 하여 상기 재료와, 결착제와, 분산 용매 등을 혼련해서 페이스트 상태로 하고, 박 형상 집전체(1a)의 양면에 도포해서 제조한다.
리튬 이온의 흡장?방출이 가능한 재료로서는 탄소재, 리튬-알루미늄 합금, 실리콘계 또는 주석계 리튬합금 등을 들 수 있다. 이 중에서, 리튬 이온의 흡장?방출량이 많고, 불가역 용량이 작은 등의 이유로 탄소재를 사용하는 것이 바람직하다. 또한, 본 발명에 사용할 수 있는 집전체(1a)로서는, 전기 화학적 성질, 박 형상에의 가공성이나 비용면에 있어서 정극에서는 알루미늄박, 부극에서는 동박이 사용되고 있다.
상기 리튬 이차 전지용 정극은 정극 합제층을 형성하는 활물질로서, 리튬 함유 금속 산화물, 리튬 함유 금속 인산 화합물 또는 리튬 함유 화합물을 주재료로 하며, 상기 재료와, 결착제와, 분산 용매 등을 혼련해서 페이스트 상으로 하고, 집전체(1a)의 양면에 도포해서 형성할 수 있다.
리튬 함유 금속 산화물로는 LiCoO2, Li(Ni/Co/Mn)O2, LiMn2O4 등을 들 수 있고, 리튬 함유 금속 인산 화합물로는 LiFePO4, LiCoPO4, LiMnPO4 등을 들 수 있고, 리튬 함유 화합물로는 LiTi2(PO4)3, LiFeO2 등을 들 수 있다. 이 중에서 전기 화학 특성, 안전성이나 비용면에 있어서 LiCoO2, Li(Ni/Co/Mn)O2, LiMn2O4, LiFePO4를 사용하는 것이 바람직하다.
도 1 및 도 2는 돌출부를 갖는 복수의 관통 구멍을 구비한 박 형상 집전체 및 합제층으로 이루어지는 1매의 정 또는 부극판의 단면도이다.
관통 구멍 주위에 돌출부(1d)를 갖는 돌출 구멍(1c)이 형성된 집전체(1a)의 돌출부를 포함한 두께를 t1으로 하면, 집전체(1a) 및 합제층(1b)의 두께를 맞춘 1매의 극판 총 두께 t0에서 t1을 차감한 값에 대한 극판 총 두께 t1의 비율이 3％ 이상일 수 있다. 특히 10 ％ 이상, 50 ％ 이하가 더욱 바람직하다.
여기서 집전체(1a)의 두께 t1이란, 집전체(1a)에 형성된 구멍(1c) 주위의 돌출부(1d)가 집전체(1a)의 한쪽 면측만에 돌출되어 있는 경우에는, 구멍(1c)의 비 돌출면에서 돌출부(1d)의 선단까지의 높이이며(도 1), 구멍(1c) 주위의 돌출부(1d)가 집전체(1a)의 양면에 돌출되어 있는 경우에는, 한쪽 면측의 돌출부(1d)의 선단에서 반대면측의 돌출부(1d)의 선단까지의 높이이다(도 2). 또한 이들 돌출부와 구멍은 집전체의 전면에 걸쳐 형성되어 있거나, 또한 일부에 비 돌출면이 평탄한 박부를 남겨서 일부분에 형성되어 있을 수도 있다. 바람직하게는 전지 제조상의 집전박의 강도와 관련하여, 일부에 형성되어 있는 쪽이 더욱 좋다. 특히, 집전박의 양폭 부분에는 돌출 구멍을 형성하지 않고, 평탄한 박 부분을 남기는 것이 바람직하다. 본 발명의 제조 방법에 있어서, 양폭 부분의 평탄한 박 부분이 반송 롤러에 끼움 지지되어 돌출 구멍의 선단 부분이 반송용 롤에 접촉하지 않는다.
또한 도 3에 도시한 바와 같이 전지 내에서의 단락 방지로부터, 상기 돌출 구멍 선단부(1d')는 굴곡 형상으로 구부러져 있는 것이 좋다. 굴곡 방향은 구멍에 대하여 외측이거나 내측일 수도 있지만, 활물질의 보유 지지력으로서는 외측이 더욱 바람직하다.
상기 박 돌출 구멍의 박 단면 형상은 다각뿔, 원기둥 형상, 원추 형상 등 또한, 이들 형상의 조합 등 어느 형상으로도 사용 가능하다. 가공 속도나 가공 지그의 가공 샷 라이프, 나아가 돌출 구멍 선단부의 가공 후의 박의 절단 가루나 박리가루의 발생 가능성에 있어서 원추 형상이 더욱 바람직하다.
또한, 이 박 돌출 구멍은 집전박을 찢어서 형성되는 관통 구멍인 것이 집전 효과를 향상시키므로 바람직하다. 집전박을 찢어서 형성되는 관통 구멍은 집전박에 펀칭 가공으로 형성되는 관통 구멍 또는 엠보스 가공으로 형성되는 요철에 비해 리튬 이차 전지로 했을 때의 대전류 충방전이 우수하고, 사이클 시의 내부 단락 등의 내구성이 우수하다.
집전박을 찢어서 형성되는 복수의 관통 구멍을 도 2에 도시한다. 관통 구멍의 직경 t2가 50 내지 150 ㎛의 원공이며, 돌출부의 높이 t3이 50 내지 400 ㎛이고, 인접한 관통 구멍과의 거리 t4가 300 내지 2000 ㎛이다.
관통 구멍 분포를 상기 범위로 형성함으로써, 관통 구멍 형성면이 전체적으로 면압을 받음으로써, 예를 들어 직접 관통 구멍 형성면에 접해서 권취 롤로 권취해도 관통 구멍이 막히는 일이 없다.
상기 리튬 이차 전지에 사용할 수 있는 세퍼레이터는, 정극 및 부극을 전기적으로 절연해서 전해액을 유지하는 것이다. 상기 세퍼레이터는 합성 수지제나 무기 섬유제 등을 들 수 있고, 그 구체예로서는, 폴리에틸렌이나 폴리프로필렌 필름 등을 들 수 있다.
상기 리튬 이차 전지에서 상술하는 전극군이 침지되는 전해액으로서는, 리튬염을 포함하는 비수 전해액 또는 이온 전도 중합체 등을 사용하는 것이 바람직하다.
리튬염을 포함하는 비수 전해액에 있어서의 비수 용매로서는, 에틸렌카르보네이트(EC), 프로필렌카르보네이트(PC), 디에틸카르보네이트(DEC), 디메틸카르보네이트(DMC), 메틸에틸카르보네이트(MEC) 등을 들 수 있다.
또한, 상기 비수 용매에 용해할 수 있는 리튬염으로는 육불화인산리튬(LiPF6), 붕사불화리튬(LiBF4), 트리플루오로메탄술폰산리튬(LiSO3CF4) 등을 들 수 있다.
도 4는 집전박의 가공 장치 및 합제층 형성 장치가 연속으로 배치된 전극 제조 공정에 사용하는 전극 제조 장치의 개요를 도시하는 도면이다.
전극 제조 장치(2)는, 집전박 가공 장치(3)와, 집전박 가공 후에 돌출부의 선단 형상을 구멍의 내측 또는 외측에 굴곡시키기 위한 프레스 롤 장치(4)와, 집전박 가공 후에 연속식에 합제층을 형성하는 도포 시공 장치(5)가 정극 또는 부극이 되는 집전체(1)의 제조 라인을 따라 상기 집전박(1a)를 도중에 롤에 권취하지 않고 이 순서대로 연속적으로 배치되어 있다. 또한, 프레스 롤 장치(4)는 필요에 따라서 배치된다.
집전박 가공 장치(3)는 집전박(1a)에 연속으로 관통한 관통 구멍인 돌출 구멍(1c)를 형성하는 장치이다. 이 장치는 집전박(1a)의 박면 상방 또는 하방의 박면에 대하여 수직으로 배치되는 펀치(3a)와, 집전박(1a)의 하면 또는 상면에 배치되어서 오목부를 갖는 다이(3b)로 구성되는 금형이다.
금형의 단면을 도 6에 나타낸다. 복수의 펀치(3a) 및 복수의 다이(3b)가 배열된 상형 금형(3a') 및 하형 금형(3b')으로 구체적인 금형이 구성된다.
펀치(3a) 및 다이(3b)는 금형 충합면(3c)에 형성되어 있다. 펀치(3a)의 돌출부의 길이 t5보다도 긴 깊이 t6의 오목부를 갖는 다이(3b)가 상대측의 금형 충합면(3c)에 형성되어 있다.
상형 금형(3a') 및 하형 금형(3b')이 상호 충합 및 형 개방을 연속적으로 반복함으로써, 펀치(3a)가 다이(3b)의 오목부에 집전박(1a)을 가압함으로써 집전박(1a)에 돌출 구멍(1c)이 형성된다. 펀치(3a)의 선단부는 원추형으로 하는 것이 바람직하다.
프레스 롤 장치(4)는 집전박(1a)에 돌출 구멍(1c)를 형성한 후에, 이 돌출 구멍의 선단부를 내측 또는 외측에 굴곡시키는 프레스 롤 장치이다. 프레스 롤 장치 (4)는 돌출 구멍을 형성한 집전박(1a)를 지지하는 롤러(4a)와 이 롤러(4a)에 대하여 전후로 이동할 수 있는 가압 롤러(4b)로 구성된다. 가압 롤러(4b)가 롤러(4a)위의 집전박(1a)를 가압함으로써, 돌출 구멍의 선단을 관통 구멍의 내측 또는 외측에 굴곡시킬 수 있다.
상기 집전박 가공 장치(3)를 사용하여, 합제 형성 공정을 행하지 않고, 집전박을 권취함으로써 리튬 이차 전지용 집전박을 제조할 수 있다. 이 경우, 권취되는 집전박의 층간에 스페이서를 형성한다. 얻어진 리튬 이차 전지용 집전박의 평면도를 도 7에 나타낸다. 도 7에서, 도면 중앙의 세로 부분이 복수의 관통 구멍을 형성하고 있는 부분이며, 양측 부분이 관통 구멍을 형성하지 않은 알루미늄박의 부분이다.
도포 시공 장치(5)는 돌출 구멍이 형성된 집전박(1a) 위의 양측 표면에 정 또는 부극 합제층(1b)를 형성하는 장치이다. 합제층(1b) 형성 장치로는 집전박(1a) 상에 합제 도료를 롤 코터, 다이 코터 등으로 전사하는 도포 시공 장치, 합제 도료를 분사하는 스프레이 장치, 또한 도료액 중에 집전박(1)을 침적하는 침지 장치 등을 들 수 있다. 이들 중에서 집전박(1)의 양면을 동시에 합제층(1b)을 형성할 수 있는 도포 시공 장치, 침지 장치가 바람직하다. 특히 양면 동시 도포 시공의 슬릿 다이 코트 장치가 더 바람직하다.
합제를 도포 시공 후에 건조로에서 건조한다. 건조로로서는 종형 또는 횡형의 건조로를 사용할 수 있다.
본 발명의 리튬 이차 전지의 제조 방법은 상기 전극 제조 장치를 사용하여, 연속적으로 공급되는 집전박에 대하여, 천공 공정과, 돌출 구멍의 선단부 가공 공정과, 합제층 형성 공정을 연속해서 행한다. 연속으로 행함으로써, 집전박을 권취하거나, 권출하거나 함으로써 집전박의 표면끼리 접촉해서 서로 스치는 일이 없다. 이로 인해, 집전박 가공 후에 구멍 선단부에서 집전박 절단 가루나 집전박 탈락 가루가 발생하지 않는다.
집전박(1a)은 집전박에 대해 천공 공정을 거친 후, 반송용 롤(R1 내지 R5)에 접촉해서 반송된다. 롤(R3, R4)로 천공 공정에서 발생하는 단속 반송을 연속 반송으로 복귀시킨다. 집전박(1a)의 관통 구멍이 상기한 바와 같이 밀집해서 형성되어 있으므로, 관통 구멍 형성면이 전체적으로 면압을 받게 되어, 관통 구멍 형성면에 접해서 권취 롤로 권취해도 관통 구멍이 막히는 일이 없다.
또한, 관통 구멍 형성면에 접하지 않고 권취 롤에서 권취할 수 있다. 그러한 반송 롤의 단면도를 도 5에 도시한다. 천공 공정으로 형성된 돌출 구멍(1c)의 선단 가공의 돌출부(1d)가 박 반송용 롤(R1)의 롤 표면에 접촉하는 일이 없도록, 반송 롤(R1)에 음각부(6)를 새겨 넣은 형상으로 한다. 선단 가공의 돌출부(1d)가 집전박 양면에 존재하는 경우는, 반송 롤(R1 및 R2)의 양쪽에 음각부를 형성한다.
본 발명의 리튬 이차 전지의 제조 방법에 있어서, 정극 및 부극을 제조하는 전극을 상기 방법으로 제조한 후, 얻어진 정극 및 부극을 세퍼레이터를 개재하여 적층 또는 권회함으로써 전극군을 형성하는 공정 및 전극군을 전해액에 침지하는 공정은 특별히 제한없이 공지된 방법을 채용할 수 있다.
본 발명의 연속식 박 가공?합제 형성 장치에 의해 제조되는 전극은 가공 박의 절단 가루나 탈락 가루가 전혀 없으므로 내부 단락에 의한 리튬 이차 전지의 불 안전성을 해소할 수 있다.
<실시예>
<실시예 1>
리튬 이차 전지의 정극을 이하의 방법으로 제조했다.
2차 입자 직경이 2 내지 3 ㎛인 올리빈형 인산철 리튬을 정극 활물질로 해서 상기 활물질 84 중량부에, 도전제로서 8 중량부의 도전성 카본 및 도전성 카본 섬유체의 혼합체와, 결착제로서 8 중량부의 폴리불화비닐리덴을 첨가했다. 여기에 분산 용매로서, N-메틸피롤리돈을 첨가하고, 혼련하여, 정극 합제(정극 슬러리)를 제작했다.
20 ㎛ 두께로, 150 mm 폭의 알루미늄박을 준비한다. 이 알루미늄박은 공급 롤에 감긴 상태로 공급된다.
공급 롤에서 인출된 알루미늄박은 도 4에 도시하는 제조 장치의 집전박 가공 장치(3) 부분에서 돌기 천공 가공을 실시한다. 도 2에 도시하는 박 돌기 높이 t1이 120 ㎛가 되도록 천공했다. 그 후, 프레스 롤 장치(4)를 작동시키지 않고, 천공된 알루미늄박을 도포 시공 장치(5)로 유도했다. 상기 정극 슬러리를 상기 가공 알루미늄박의 양면에 도포, 건조했다. 천공 및 도포 시공 공정에 있어서, 알루미늄박은 연속해서 공급 롤로부터 공급되어, 천공 공정 후에 권취되지 않고 연속해서 도포 시공 공정으로 유도되었다. 그 후, 프레스하고, 재단해서 리튬 이차 전지용 정극을 얻었다. 알루미늄박의 양면에 정극 슬러리를 도포?건조한 후, 프레스했을 때의 정극 총 두께 t0은 160 ㎛이었다.
<실시예 2>
리튬 이차 전지의 부극을 이하의 방법으로 제조했다.
흑연 분말 94 중량부 및 도전제로서 1 중량부의 도전성 카본 및 도전성 카본 섬유체의 혼합체에 결착제로서 5 중량부의 폴리불화비닐리덴을 첨가하고, 여기에 분산 용매로서 N-메틸피롤리돈을 첨가해 혼련하고, 부극 합제(부극 슬러리)를 제작했다.
10 ㎛ 두께로, 150 mm 폭의 동박을 준비한다. 이 동박은 공급 롤에 감긴 상태로 공급된다.
공급 롤에서 인출된 동박은 도 4에 도시하는 제조 장치의 집전박 가공 장치(3) 부분에서 돌기 천공 가공을 실시한다. 도 2에 도시하는 박 돌기 높이 t1이 90 ㎛가 되도록 천공했다. 그 후, 프레스 롤 장치(4)를 작동시키지 않고, 천공된 동박을 도포 시공 장치(5)로 유도했다. 상기 부극 슬러리를 상기 가공 동박의 양면에 도포, 건조했다. 천공 및 도포 시공 공정에서 동박은 연속해서 공급 롤로 공급되어, 천공 공정 후에 권취되지 않고, 연속해서 도포 시공 공정에 유도되었다. 그 후, 프레스하고, 재단해서 리튬 이차 전지용의 부극을 얻었다. 동박의 양면에 부극 슬러리를 도포?건조 후, 프레스했을 때의 부극 총 두께 t0은 120 ㎛이었다.
<실시예 3>
제작된 정, 부극판을 사용해서 3.4 V-10 Ah의 알루미늄 적층 필름팩식 리튬 이온 전지를 제작했다. 전해액에는 EC, MEC 체적비로 30:70으로 혼합한 용액 중에 육불화 인산 리튬(LiPF6)을 1 mol/l 용해된 것을 사용했다. 정?부극판 격리 절연체에는 PP 수지 섬유제의 두께 40 ㎛의 직포를 사용했다.
얻어진 리튬 이온 전지는 대전류 충방전에 우수한 특성을 구비하며, 내구성이 우수하고, 또한 안전성이 얻어졌다.
<실시예 4>
실시예 1의 제조 방법에서 돌기 천공 가공 후에, 프레스 롤 장치(4)를 작동시켜, 가압 롤러(4b)를 롤러(4a) 위의 알루미늄박에 가압함으로써, 돌출 구멍의 선단을 관통 구멍의 내측 또는 외측에 굴곡시켰다. 도 2에 도시하는 가공 후의 박 돌기 높이 t1은 150 ㎛이었다. 그 이외에는 실시예 1과 동일한 방법으로 정극 총 두께 t0이 180㎛인 정극을 얻었다.
<실시예 5>
실시예 2의 제조 방법에서 돌기 천공 가공 후에, 프레스 롤 장치(4)를 작동시켜, 가압 롤러(4b)를 롤러(4a)위의 동박에 가압함으로써, 돌출 구멍의 선단을 관통 구멍의 내측 또는 외측에 굴곡시켰다. 도 2에 도시하는 가공 후의 박 돌기 높이 t1은 120 ㎛이었다. 그 이외는 실시예 1과 동일한 방법으로 부극 총 두께 t0이 140 ㎛인 부극을 얻었다.
<실시예 6>
제작한 정, 부극판을 사용해서 3.4 V-10 Ah의 알루미늄 적층 필름팩식 리튬 이온 전지를 제작했다. 전해액에는 EC, MEC 체적비로 30:70으로 혼합한 용액 중에 육불화 인산 리튬(LiPF6)을 1 mol/l 용해한 것을 사용했다. 정?부극판 격리 절연체에는, PP 수지 섬유제의 두께 40 ㎛인 직포를 사용했다.
얻어진 리튬 이온 전지는 실시예 3의 전지보다 대전류 충방전에 더 우수한 특성으로 내구성이 우수하고, 또한 안전성이 얻어졌다.
<비교예 1>
실시예 1 및 실시예 2의 제조 방법에서 돌기 천공 가공 후에, 집전박을 각각 롤에 권취했다. 그 후, 이 권취된 롤을 박 공급 롤로 사용하여, 실시예 1 및 실시예 2와 동일한 방법으로 정극판 및 부극판을 각각 제조했다.
이어서, 실시예 3과 동일한 방법으로 리튬 이온 전지를 얻었다.
얻어진 리튬 이온 전지는 초기의 충방전은 대전류 충방전이 우수한 특성이었지만, 사이클 시의 내부 단락 등에서 내구성 및 안전성이 저하되고 있었다.
<산업상 이용가능성>
본 발명의 리튬 이차 전지의 제조 방법은, 고용량으로, 대전류 충방전이 반복 가능한 리튬 이차 전지에 있어서, 내부 단락 등의 불안전성 사상이 발생하지 않는 전극의 제조 방법으로, 금후의 많은 용도의 리튬 이차 전지 제조에 응용할 수 있다.
1: 정 또는 부극
1a: 정 또는 부극 집전박
1b: 정 또는 부극 합제층
1c: 구멍
1d: 돌출부
1d': 돌출 선단부 굴곡 형상예
2: 전극 제조 장치
3: 금형에 의한 박 가공 장치
4: 프레스 롤 장치
5: 도포 시공 장치
6: 음각부

Claims (13)

  1. 정극 및 부극을 제조하는 전극 제조 공정,
    상기 정극 및 부극을 세퍼레이터를 개재하여 적층 또는 권회함으로써 전극군을 형성하는 공정, 및
    상기 전극군을 전해액에 침지하는 공정을 구비하여 이루어지는 리튬 이차 전지의 제조 방법이며,
    상기 전극 제조 공정은 집전박을 관통하여 적어도 한쪽의 집전박면측에 돌출된 돌출부를 갖는 복수의 관통 구멍을 형성하는 천공 공정, 및 이 천공된 집전박에 합제층을 형성하는 합제 형성 공정을 구비하고,
    상기 천공 공정 후에 천공된 상기 집전박을 권취하지 않고 연속해서 상기 합제 형성 공정을 행하는 것을 특징으로 하는, 리튬 이차 전지의 제조 방법.
  2. 제1항에 있어서, 상기 천공 공정이 상기 집전박을 찢어서 관통 구멍을 형성하는 공정인 것을 특징으로 하는, 리튬 이차 전지의 제조 방법.
  3. 제2항에 있어서, 상기 집전박을 찢어서 관통 구멍을 형성하는 공정은 상형 금형 및 하형 금형의 한쪽 충합면에 형성된 펀치와, 이 펀치 돌출부의 길이보다도 긴 깊이를 갖는 오목부가 상기 상형 금형 및 하형 금형의 다른 쪽 충합면에 형성된 다이로 구성되는 집전박 가공 장치를 사용하여, 상기 상형 금형 및 하형 금형이 상기 집전박을 끼워서 상기 펀치와 상기 다이가 상호 충합함으로써 관통 구멍이 형성되는 공정인 것을 특징으로 하는, 리튬 이차 전지의 제조 방법.
  4. 제3항에 있어서, 상기 복수의 관통 구멍은 직경이 50 내지 150 ㎛의 원공이고, 상기 돌출부의 높이가 50 내지 400 ㎛이며, 인접한 관통 구멍과의 거리가 300 내지 2000 ㎛인 것을 특징으로 하는, 리튬 이차 전지의 제조 방법.
  5. 제1항에 있어서, 상기 집전박의 폭 방향 양폭 부분은, 상기 복수의 관통 구멍이 형성되어 있지 않고 평탄한 박 부분인 것을 특징으로 하는, 리튬 이차 전지의 제조 방법.
  6. 제1항에 있어서, 상기 집전박이 알루미늄박 또는 동박인 것을 특징으로 하는, 리튬 이차 전지의 제조 방법.
  7. 제1항에 있어서, 상기 천공 공정 후에 상기 돌출부가 집전박 반송용의 기재부에 접촉하지 않고 집전박이 반송되는 것을 특징으로 하는, 리튬 이차 전지의 제조 방법.
  8. 제1항에 있어서, 상기 천공 공정 후에 상기 돌출부의 선단을 관통 구멍의 내측 또는 외측에 굴곡하는 것과 같은 형상으로 가공하는 공정을 갖는 것을 특징으로 하는, 리튬 이차 전지의 제조 방법.
  9. 제1항에 있어서, 상기 합제 형성 공정은 돌출 구멍이 형성된 집전박 위의 양측 표면에 정 또는 부극 합제층을 형성하는 공정, 및 건조로에서 건조하는 건조 공정을 구비하는 것을 특징으로 하는, 리튬 이차 전지의 제조 방법.
  10. 금속박의 주면을 관통하여 적어도 한쪽의 주면측에 돌출된 돌출부를 갖는 복수의 관통 구멍을 형성하는 천공 공정을 구비하는 리튬 이차 전지용 집전박의 제조 방법이며,
    상기 관통 구멍이 상기 집전박을 찢어서 형성되는 관통 구멍이고,
    상기 관통 구멍을 형성하는 공정은 상형 금형 및 하형 금형의 한쪽 충합면에 형성된 펀치와, 이 펀치 돌출부의 길이보다도 긴 깊이를 갖는 오목부가 상기 상형 금형 및 하형 금형의 다른 쪽 충합면에 형성된 다이로 구성되는 집전박 가공 장치를 사용하여, 상기 상형 금형 및 하형 금형이 상기 집전박을 끼워서 상기 펀치와 상기 다이가 상호 충합함으로써 관통 구멍이 형성되는 공정인 것을 특징으로 하는, 리튬 이차 전지용 집전박의 제조 방법.
  11. 금속박의 박면을 관통하여 적어도 한쪽의 박면측에 돌출된 돌출부를 갖는 복수의 관통 구멍을 갖는 리튬 이차 전지용 집전박이며,
    상기 관통 구멍이 상기 집전박을 찢어서 형성되는 복수의 관통 구멍이고, 상기 복수의 관통 구멍은 직경이 50 내지 150 ㎛의 원공이며, 상기 돌출부의 높이가 50 내지 400 ㎛이고, 인접한 관통 구멍과의 거리가 300 내지 2000 ㎛인 것을 특징으로 하는, 리튬 이차 전지용 집전박.
  12. 제11항에 있어서, 상기 집전박의 폭 방향 양폭 부분은 상기 복수의 관통 구멍이 형성되어 있지 않고 평탄한 박 부분인 것을 특징으로 하는, 리튬 이차 전지용 집전박.
  13. 제11항 또는 제12항에 있어서, 상기 집전박이 알루미늄박 또는 동박인 것을 특징으로 하는, 리튬 이차 전지용 집전박.
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