KR20110137735A - Electrode structure of secondary battery and manufacturing method for electrode of secondary battery - Google Patents

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Abstract

PURPOSE: The electrode structure of a secondary battery and a method for manufacturing the same are provided to improve the adhesion strength of a current collector with respect to an electrode mixture. CONSTITUTION: The slurry-phase electrode mixture of an electrode material and a solvent is arranged on a current collector. A solvent is volatilized from the electrode mixture to form an electrode layer on the current collector. Solid electrode material slurry of a high solid content is applied on each surface of the current collector with a plurality of through holes. The through holes are cylindrical forms. The solid electrode material slurry is dried.

Description

2차 전지의 전극 구조 및 그 제조 방법{ELECTRODE STRUCTURE OF SECONDARY BATTERY AND MANUFACTURING METHOD FOR ELECTRODE OF SECONDARY BATTERY}ELECTRODE STRUCTURE OF SECONDARY BATTERY AND MANUFACTURING METHOD FOR ELECTRODE OF SECONDARY BATTERY

본 발명은, 2차 전지의 전극 구조 및 그 제조 방법에 관한 것이다.This invention relates to the electrode structure of a secondary battery, and its manufacturing method.

종래부터 2차 전지에 사용하는 전극의 제조 방법으로서, 건조 공정에서의 건조 시간을 단축하기 위해, 비교적 고(高)고형분의 전극 혼련물(슬러리)을 관통 구멍이 있는 집전체에 도포 시공하는 것이 있다(특허 문헌 1 참조).Conventionally, as a manufacturing method of the electrode used for a secondary battery, in order to shorten the drying time in a drying process, apply | coating to a collector with a through-hole the comparatively high solid-state electrode kneading material (slurry) (See patent document 1).

일본 특허 출원 공개 평04-282558호 공보Japanese Patent Application Laid-open No. Hei 04-282558

그러나 고고형의 전극 혼련물(슬러리)은 집전체의 표면에의 추종성이 나쁘기 때문에, 집전체와 전극 혼련물의 접착 강도가 낮다고 하는 문제점이 있었다.However, since the solid electrode kneaded material (slurry) has poor trackability to the surface of the current collector, there is a problem that the adhesive strength of the current collector and the electrode kneaded material is low.

따라서 본 발명은, 상기 문제점에 비추어 이루어진 것으로, 고고형의 전극 혼련물을 도포 시공하였을 때의 전극 혼련물의 집전체 표면에의 추종성을 향상시켜, 집전체와 전극 혼련물의 접착 강도를 향상시키는 것을 목적으로 한다.Accordingly, the present invention has been made in view of the above problems, and an object thereof is to improve the followability of the electrode mixture when the solid electrode mixture is applied to the surface of the current collector and to improve the adhesive strength of the current collector and the electrode mixture. It is done.

본 발명은, 전극재와 용매를 혼련시킨 슬러리상의 전극 혼련물을 집전체 상에 배치하고, 그 전극 혼련물로부터 용매를 휘발시켜 상기 집전체 상에 전극층을 형성하는 2차 전지의 전극 제조 방법이다. 그리고 고형분이 다른 고고형분의 전극재 슬러리를 복수의 관통 구멍을 구비하는 집전체의 각각의 면 상에 도포 시공하는 것을 특징으로 한다.This invention is the electrode manufacturing method of the secondary battery which arrange | positions the slurry-like electrode kneaded material which knead | mixed the electrode material and the solvent on an electrical power collector, volatilizes a solvent from this electrode kneaded material, and forms an electrode layer on the said electrical power collector. . And it is characterized by applying the electrode material slurry of solid content with different solid content on each surface of the electrical power collector provided with a some through-hole.

또한, 전극재와 용매를 혼련시킨 슬러리상의 전극 혼련물을 집전체 상에 배치하고, 그 전극 혼련물로부터 용매를 휘발시켜 상기 집전체 상에 전극층을 형성하는 2차 전지의 전극 구조이다. 그리고 고형분이 다른 고고형분의 전극재 슬러리를 복수의 관통 구멍을 구비하는 집전체의 각각의 면 상에 도포 시공하고, 고형분이 낮은 전극재 슬러리에 포함되는 용제의 확산 현상에 의해, 당해 용제에 용해된 바인더를 집전체와 양 전극층의 계면에 편석시키도록 한 것을 특징으로 한다.Moreover, it is the electrode structure of the secondary battery which arrange | positions the slurry-like electrode kneaded material which knead | mixed the electrode material and the solvent on a collector, and volatilizes a solvent from this electrode mixture to form an electrode layer on the said collector. And the electrode material slurry of solid content with different solid content is apply | coated on each surface of the electrical power collector which has a some through-hole, and it melt | dissolves in the said solvent by the diffusion phenomenon of the solvent contained in an electrode material slurry with low solid content. The obtained binder is segregated at the interface between the current collector and the positive electrode layer.

따라서, 본 발명에서는, 집전체의 관통 구멍을 통해, 저(低)고형분의 전극재 슬러리로부터 고고형분의 전극재 슬러리로 모세관 현상에 의해 용매가 이동한다. 이때 용제에 용해된 바인더도 관통 구멍을 통해 이동하므로, 바인더를 집전체와 양 전극층의 계면에 편석시킬 수 있다. 이로 인해, 바인더에 의한 앵커 효과에 의해 집전체와 전극층의 접착 강도를 향상시킬 수 있다.Therefore, in this invention, a solvent moves by the capillary phenomenon from the electrode material slurry of low solid content to the electrode material slurry of high solid content through the through-hole of a collector. At this time, since the binder dissolved in the solvent also moves through the through hole, the binder can be segregated at the interface between the current collector and the positive electrode layer. For this reason, the adhesive strength of an electrical power collector and an electrode layer can be improved by the anchor effect by a binder.

도 1은 리튬 이온 2차 전지의 개략도.
도 2는 본 발명의 일 실시 형태를 도시하는 2차 전지의 전극 제조 공정에 대한 설명도.
도 3은 혼련 공정의 설명도.
도 4는 사용하는 집전박을 도시하는 설명도.
도 5는 도포 시공 공정의 제1 단계를 설명하는 설명도.
도 6은 도포 시공 공정의 제2 단계를 설명하는 설명도.
도 7은 건조 공정을 설명하는 설명도.
도 8은 프레스 공정을 설명하는 설명도.
도 9는 얻어지는 전극 구조를 도시하는 설명도.
도 10은 집전박의 변형예를 도시하는 설명도.
도 11은 본 발명의 제2 실시 형태를 도시하는 2차 전지의 전극 제조 공정에 대한 설명도.
도 12는 건조ㆍ프레스 공정을 설명하는 설명도.
도 13은 얻어지는 전극 구조를 도시하는 설명도.
도 14는 종래예에 의한 전극 구조를 도시하는 설명도.1 is a schematic view of a lithium ion secondary battery.
2 is an explanatory diagram of an electrode manufacturing step of a secondary battery showing one embodiment of the present invention.
3 is an explanatory diagram of a kneading step.
4 is an explanatory diagram showing a current collector foil to be used;
5 is an explanatory diagram for explaining a first step of the coating step;
6 is an explanatory diagram for explaining a second step of the coating step.
7 is an explanatory diagram for explaining a drying step.
8 is an explanatory diagram for explaining a pressing step.
9 is an explanatory diagram showing an electrode structure obtained.
10 is an explanatory diagram showing a modification of the current collector foil.
Explanatory drawing of the electrode manufacturing process of the secondary battery which shows 2nd Embodiment of this invention.
12 is an explanatory diagram for explaining a drying / pressing step.
13 is an explanatory diagram showing an electrode structure obtained.
14 is an explanatory diagram showing an electrode structure according to a conventional example.

이하, 본 발명의 2차 전지의 전극 구조 및 그 제조 방법을 각 실시 형태에 기초하여 설명한다.EMBODIMENT OF THE INVENTION Hereinafter, the electrode structure of the secondary battery of this invention and its manufacturing method are demonstrated based on each embodiment.

(제1 실시 형태)(1st embodiment)

도 1은 본 실시 형태에 의한 리튬 이온 2차 전지(1)의 개략 단면도이다. 도 1에 도시하는 바와 같이, 리튬 이온 2차 전지(1)는, 발전 요소(2)와, 발전 요소(2)를 수용하는 외장 케이스(3)를 구비한다.1 is a schematic cross-sectional view of a lithium ion secondary battery 1 according to the present embodiment. As shown in FIG. 1, the lithium ion secondary battery 1 includes a power generation element 2 and an exterior case 3 accommodating the power generation element 2.

발전 요소(2)는, 정극(4), 전해질층으로서의 세퍼레이터(5) 및 부극(6)을 순차 적층한 적층체로서 구성된다. 정극(4)은 판 형상의 정극 집전체(4a)의 양면에 정극층(4b)을 갖고 있고, 부극(6)은 판 형상의 부극 집전체(6a)의 양면에 부극층(6b)을 갖고 있다. 또한, 발전 요소(2)의 최외층에 배치되는 정극(4)에 있어서는, 정극 집전체(4a)의 편면에만 정극층(4b)이 형성된다.The power generation element 2 is configured as a laminate in which a positive electrode 4, a separator 5 as an electrolyte layer, and a negative electrode 6 are sequentially stacked. The positive electrode 4 has the positive electrode layer 4b on both sides of the plate-shaped positive electrode current collector 4a, and the negative electrode 6 has the negative electrode layer 6b on both sides of the plate-shaped negative electrode current collector 6a. have. Moreover, in the positive electrode 4 arrange | positioned at the outermost layer of the power generation element 2, the positive electrode layer 4b is formed only in the single side | surface of the positive electrode electrical power collector 4a.

인접하는 정극(4), 세퍼레이터(5) 및 부극(6)이 하나의 단위 전지(7)를 구성하고 있고, 리튬 이온 전지(1)는 적층된 복수의 단위 전지(7)를 각각 전기적으로 병렬 접속하여 구성된다.Adjacent positive electrode 4, separator 5, and negative electrode 6 constitute one unit cell 7, and the lithium ion battery 1 electrically parallels a plurality of stacked unit cells 7, respectively. It is configured by connecting.

외장 케이스(3)는, 알루미늄 등의 금속을 폴리프로필렌 필름 등의 절연체로 피복한 고분자-금속 복합 라미네이트 필름의 시트재로 이루어진다. 외장 케이스(3)는, 발전 요소(2)를 수납한 상태에서, 케이스 외주부가 열융착에 의해 접합된다. 이 외장 케이스(3)에는, 발전 요소(2)로부터의 전력을 외부로 취출하기 위해, 외부 단자로서의 정극 탭(8) 및 부극 탭(9)이 설치된다.The exterior case 3 consists of the sheet | seat material of the polymer-metal composite laminated film which coat | covered metals, such as aluminum, with insulators, such as a polypropylene film. The outer case 3 is bonded to the outer circumference of the case by heat fusion in a state where the power generating element 2 is stored. The outer case 3 is provided with a positive electrode tab 8 and a negative electrode tab 9 as external terminals in order to take out electric power from the power generating element 2 to the outside.

정극 탭(8)의 일단부는 외장 케이스(3)의 외측에 있고, 정극 탭(8)의 타단부는 외장 케이스(3)의 내부에서 각 정극 집전체(4a)의 집합부에 접속된다. 부극 탭(9)의 일단부는 외장 케이스(3)의 외측에 있고, 부극 탭(9)의 타단부는 외장 케이스(3)의 내부에서 각 부극 집전체(6a)의 집합부에 접속된다.One end of the positive electrode tab 8 is outside the exterior case 3, and the other end of the positive electrode tab 8 is connected to the collection portion of each positive electrode current collector 4a inside the exterior case 3. One end of the negative electrode tab 9 is outside the exterior case 3, and the other end of the negative electrode tab 9 is connected to the collection portion of each negative electrode current collector 6 a inside the exterior case 3.

다음에, 전극[정극(4) 또는 부극(6)]의 일반적인 제조 방법에 대해 간단하게 설명한다. 일반적으로 전극은, 전극재와 용매를 혼련시킨 슬러리상의 전극 혼련물을 집전체[정극 집전체(4a) 또는 부극 집전체(6a)]에 도포 시공하는 도포 시공 공정을 구비한다. 그 후, 전극 혼련물의 용매를 휘발시켜 고형분 100％의 전극층[정극층(4b) 또는 부극층(6b)]을 형성하는 건조 공정 및 전극층을 압축하여 그 두께(부피 밀도)를 조정하는 프레스 공정을 거쳐서 제조된다.Next, the general manufacturing method of an electrode (positive electrode 4 or negative electrode 6) is demonstrated easily. Generally, an electrode is equipped with the application | coating process of apply | coating the slurry-like electrode kneaded material which knead | mixed an electrode material and a solvent to a collector (positive electrode collector 4a or negative electrode collector 6a). Thereafter, a drying step of volatilizing the solvent of the electrode mixture to form an electrode layer (positive electrode layer 4b or negative electrode layer 6b) having a solid content of 100%, and a pressing step of compressing the electrode layer to adjust its thickness (volume density) Manufactured via

여기서, 리튬 이온 2차 전지(1)의 제조 설비의 비용을 낮추기 위해서는, 건조 공정에 필요로 하는 시간을 짧게 하여 건조로 길이를 짧게 하는 것이 유효하다. 그리고 건조 공정에 필요로 하는 시간을 짧게 하기 위해서는, 비교적 고고형의 전극 혼련물을 집전체에 도포 시공하여 휘발시키는 용매의 절대량을 줄이는 것이 유효하다.Here, in order to reduce the cost of the manufacturing equipment of the lithium ion secondary battery 1, it is effective to shorten the time required for a drying process and to shorten a drying furnace length. And in order to shorten the time required for a drying process, it is effective to reduce the absolute amount of the solvent which volatilizes by apply | coating a relatively solid electrode mixture to a collector.

그러나 집전체에 도포 시공하는 전극 혼련물이 고고형으로 될수록 전극 혼련물의 점성도 높아지고, 또한 집전체와의 계면의 젖음성도 나빠지므로, 도포 시공시에 있어서의 전극 혼련물의 집전체에 대한 추종성, 나아가서는 접착성이 악화된다. 즉, 도 14에 도시하는 바와 같이, 바인더(33)를 용해한 용제(34)가 집전체측에 편석되지 않아, 전극층과 집전체의 접착 강도가 개선되지 않는다. 이로 인해, 충방전이 반복되는 2차 전지로서의 사이클 내구성이 개선되지 않는 문제를 갖게 된다. 또한, 집전체에 대한 전극 혼련물의 접착 강도가 충분하지 않은 부분(이하「접착 미완부」라 함)이 편차를 갖고 발생하는 경우가 있다.However, as the electrode mixture to be applied to the current collector becomes solid, the viscosity of the electrode mixture becomes higher and the wettability of the interface with the current collector becomes worse. Therefore, the followability to the current collector of the electrode mixture at the time of coating is improved. Adhesion deteriorates. That is, as shown in FIG. 14, the solvent 34 which melt | dissolved the binder 33 does not segregate on the electrical power collector side, and the adhesive strength of an electrode layer and an electrical power collector is not improved. For this reason, there exists a problem that the cycle durability as a secondary battery which repeats charging / discharging does not improve. In addition, a portion (hereinafter referred to as “unbonded portion”) in which the adhesive strength of the electrode mixture to the current collector is not sufficient may occur with variation.

이러한 접착 미완부가 존재하는 상태에서 건조 처리가 행해지면, 그 후에 프레스 처리를 행해도 접착 미완부의 접착 강도를 향상시키는 것은 어렵다. 이것은, 건조 처리에 의해 집전체 상에는 전극 혼련물로부터 용매를 휘발시킨 고형분 100％의 전극층이 형성되므로, 집전체와의 계면의 젖음성도 나빠, 프레스(압박)해도 전극층 자체가 압축될 뿐이며 집전체에 대한 형상 추종성이 낮기 때문이다. 그 결과, 전극층이 집전체로부터 박리되기 쉬워져, 리튬 이온 2차 전지의 전지 성능이나 내구 성능이 저하되어 버린다.If a drying process is performed in the state in which such an adhesive incomplete part exists, it is difficult to improve the adhesive strength of an adhesive incomplete part even if it presses after that. Since the electrode layer of 100% of solid content which volatilized the solvent from the electrode mixture by the drying process is formed on the collector, the wettability of the interface with a collector is also bad, and even if it presses (presses), the electrode layer itself is only compressed and it collects in a collector. This is because shape followability is low. As a result, the electrode layer is easily peeled off from the current collector, and the battery performance and the durability performance of the lithium ion secondary battery are reduced.

따라서 본 실시 형태에서는, 우선 고형분이 다른 전극재 슬러리를 복수의 관통 구멍을 구비하는 집전체의 각각의 면으로부터 도포 시공하고, 그 후에 건조 및 프레스하는 구성으로 하였다. 이에 의해, 저고형분 농도의 전극층측의 바인더가 용해된 용제의 확산 현상에 의한, 집전체측 및 집전체의 관통 구멍을 통한 고고형분 농도의 전극층측으로의 이동에 의해, 각 전극층의 집전체에의 접착 강도를 높이도록 하였다. 이하, 이 본 실시 형태에 의한 2차 전지(1)의 전극 구조 및 그 제조 방법에 대해 설명한다.Therefore, in this embodiment, first, the electrode material slurry from which solid content differs is apply | coated from each surface of the electrical power collector provided with several through hole, and it was set as the structure which dries and presses after that. Thereby, by the diffusion phenomenon of the solvent in which the binder on the electrode layer side of low solid content concentration melt | dissolved, it moves to the collector of each electrode layer by the movement to the electrode layer side of solid content concentration through the through-hole of a collector. The adhesive strength was raised. Hereinafter, the electrode structure and the manufacturing method of the secondary battery 1 by this embodiment are demonstrated.

도 2는 본 실시 형태에 의한 전극 제조 방법에 대해 설명하는 도면이고, 도 3 내지 도 8은 도 2에 도시하는 각 공정을 구체적으로 설명하는 설명도이다. 도 2에 도시하는 바와 같이, 본 실시 형태에서는, 혼련 공정, 도포 시공 공정, 건조 공정 및 프레스 공정을 거쳐서 전극이 제조된다.FIG. 2 is a diagram for explaining an electrode manufacturing method according to the present embodiment, and FIGS. 3 to 8 are explanatory diagrams for specifically describing each step shown in FIG. 2. As shown in FIG. 2, in this embodiment, an electrode is manufactured through a kneading process, an application | coating process, a drying process, and a press process.

혼련 공정에서는, 도 3에 도시하는 바와 같이, 혼련 장치(20)에 의해, 전극재를 용제(34)(NMP) 중에서 혼련하고, 소정의 전단 속도에 있어서 소정의 점도로 조정된 슬러리상의 전극 혼련물(21)(「전극재 슬러리」라고도 함)을 조제한다. 혼련 장치로서는, 유성식 믹서, 니더, 2축 혼련기 등을 사용한다. 또한, 혼련은 전극 혼련물(20)이 40 내지 60℃로 되도록 가온하여 행한다.In the kneading step, as shown in FIG. 3, the electrode material is kneaded in the solvent 34 (NMP) by the kneading apparatus 20, and the slurry-like electrode kneading adjusted to a predetermined viscosity at a predetermined shear rate. Water 21 (also called "electrode material slurry") is prepared. As a kneading apparatus, a planetary mixer, a kneader, a biaxial kneading machine, etc. are used. In addition, kneading is performed by heating the electrode kneaded material 20 to 40 to 60 ° C.

여기서, 본 실시 형태에서는, 제조되는 전극 혼련물(21)은, 고고형분 농도의 혼련물(21A)과, 저고형분 농도의 혼련물(21B)의 2종류의 혼련물을 얻도록 용매의 양을 조절하고 있다. 구체적으로는, 고고형분 농도의 혼련물(21A)은, 전단 속도(전단율) 200 내지 4000[l/sec]으로 전단을 가하였을 때의 혼련물의 점도가 104 내지 107[㎩ㆍs]로 되도록 용매의 양을 조절하여 조제ㆍ혼련한다. 또한, 저고형분 농도의 혼련물(21B)은, 전단 속도(전단율) 200 내지 4000[l/sec]으로 전단을 행하였을 때의 혼련물 점도가 104[㎩ㆍs] 이상이고 고고형분 농도보다도 작은 점도로 되도록 용매의 양을 조절하여 조제ㆍ혼련한다.Here, in the present embodiment, the electrode kneaded material 21 to be produced is prepared by varying the amount of the solvent so as to obtain two kinds of kneaded material of the kneaded material 21A having a high solid content concentration and the kneaded material 21B having a low solid content concentration. I'm adjusting. Specifically, the kneaded material 21A having a high solid content concentration has a viscosity of 104-107 [Pa · s] when the kneaded product is subjected to shearing at a shear rate (shear ratio) of 200 to 4000 [l / sec]. The amount of solvent is adjusted to prepare and knead. In addition, the kneaded material 21B having a low solid content concentration has a kneaded material viscosity of 104 kPa · s or more when sheared at a shear rate (shear ratio) of 200 to 4000 [l / sec], and is higher than the solid content concentration. The amount of solvent is adjusted to prepare a small viscosity, and the mixture is prepared and kneaded.

그런데, 전극 혼련물(21)에는, 정극 전극층(4)을 제조하는 경우에 제조되는 정극 혼련물과, 부극 전극층(6)을 제조하는 경우에 제조되는 부극 혼련물이 있다.By the way, the electrode kneaded material 21 has the positive electrode kneaded material manufactured when the positive electrode electrode layer 4 is manufactured, and the negative electrode kneaded material manufactured when the negative electrode electrode layer 6 is manufactured.

정극 혼련물을 제조하는 경우는, 혼련 장치(20)에 전극재로서의 정극 활물질(31), 도전 조제(32) 및 바인더(33)(결착제)가 투입되고, 이들을 용매(34) 중에서 균일하게 분산시킨다. 이 경우에, 제조된 전극 혼련물(21)이 고고형의 혼련물로 되도록 전극재와 용매의 양을 조절하고 있다. 구체적으로는, 전극재의 중량 퍼센트(wt％)가, 전극 혼련물(21)의 70[wt％] 내지 85[wt％]로 되도록 조절하고 있다. 이와 같이 함으로써, 전극층 내의 네트워크가 무너지지 않고, 바인더(33)가 용해된 용제(34)만이 집전박(40)의 관통 구멍(41)이나 홈에 집중되어, 전극층과 집전박(40)의 접착 강도를 크게 할 수 있다.When manufacturing a positive electrode kneaded material, the positive electrode active material 31 as an electrode material, the conductive support agent 32, and the binder 33 (binder) are thrown into the kneading apparatus 20, and these are uniformly carried out in the solvent 34. Disperse In this case, the amount of the electrode material and the solvent is adjusted so that the manufactured electrode kneaded material 21 becomes a solid kneaded material. Specifically, the weight percentage (wt%) of the electrode material is adjusted to be 70 [wt%] to 85 [wt%] of the electrode kneaded material 21. In this way, the network in the electrode layer does not collapse, and only the solvent 34 in which the binder 33 is dissolved is concentrated in the through holes 41 and the grooves of the current collector foil 40, and thus the adhesive strength between the electrode layer and the current collector foil 40 is reduced. Can be increased.

부극 혼련물을 제조하는 경우는, 혼련 장치(20)에 전극재로서의 부극 활물질(35), 도전 조제(36) 및 바인더(33)가 투입되고, 이들을 용매(34) 중에서 균일하게 분산시킨다. 이 경우에, 제조된 전극 혼련물(21)이 고고형의 혼련물로 되도록 전극재와 용매(34)의 양을 조절하고 있다. 구체적으로는, 전극재의 중량 퍼센트(wt％)가, 전극 혼련물(21)의 65[wt％] 내지 80[wt％]로 되도록 조절하고 있다. 이와 같이 함으로써, 전극층 내의 네트워크가 무너지지 않고, 바인더(33)가 용해된 용제(34)만이 집전박(40)의 관통 구멍(41)이나 홈에 집중되어, 전극층과 집전박(40)의 접착 강도를 크게 할 수 있다.When manufacturing a negative electrode kneaded material, the negative electrode active material 35 as an electrode material, the conductive support 36, and the binder 33 are thrown into the kneading apparatus 20, and these are disperse | distributed uniformly in the solvent 34. As shown in FIG. In this case, the quantity of the electrode material and the solvent 34 is adjusted so that the manufactured electrode kneaded material 21 becomes a solid kneaded material. Specifically, the weight percentage (wt%) of the electrode material is adjusted to be 65 [wt%] to 80 [wt%] of the electrode kneaded material 21. In this way, the network in the electrode layer does not collapse, and only the solvent 34 in which the binder 33 is dissolved is concentrated in the through holes 41 and the grooves of the current collector foil 40, and thus the adhesive strength between the electrode layer and the current collector foil 40 is reduced. Can be increased.

정극 활물질(31)은, 리튬 금속 산화물 등의 리튬 이온을 흡장ㆍ방출하는 물질이다. 본 실시 형태에서는, 정극 활물질로서 망간산 리튬을 사용한다. 부극 활물질(35)은, 리튬 금속 산화물이나 하드 카본, 그라파이트 등의 리튬 이온을 방출ㆍ흡장하는 물질이다. 본 실시 형태에서는, 부극 활물질로서 하드 카본을 사용한다.The positive electrode active material 31 is a substance which occludes and releases lithium ions such as lithium metal oxide. In this embodiment, lithium manganate is used as a positive electrode active material. The negative electrode active material 35 is a substance which releases and occludes lithium ions, such as lithium metal oxide, hard carbon, and graphite. In this embodiment, hard carbon is used as a negative electrode active material.

도전 조제(32, 36)는 카본 재료(카본 분말이나 카본 파이버) 등의 도전성을 높이는 물질이다. 카본 분말로서는, 아세틸렌 블랙, 퍼니스 블랙 및 케첸 블랙 등의 각종 카본 블랙이나, 그라파이트 분말을 사용할 수 있다. 본 실시 형태에서는, 정극 혼련물을 제조하는 경우도 부극 혼련물을 제조하는 경우도 모두, 도전 조제로서 카본 블랙을 사용한다.The conductive assistants 32 and 36 are substances which improve conductivity, such as a carbon material (carbon powder or carbon fiber). As carbon powder, various carbon blacks, such as acetylene black, furnace black, and Ketjen black, and graphite powder can be used. In this embodiment, both the case where a positive electrode kneaded material is manufactured and a negative electrode kneaded material are manufactured, carbon black is used as a conductive support agent.

바인더(33)는 활물질 미립자끼리를 결착시키는 물질이다. 본 실시 형태에서는, 정극 혼련물을 제조하는 경우도 부극 혼련물을 제조하는 경우도 모두, 바인더(33)로서 폴리불화비닐리덴(PVDF)을 사용하지만, 이것에 한정되는 것은 아니다.The binder 33 is a substance which binds the active material fine particles. In the present embodiment, polyvinylidene fluoride (PVDF) is used as the binder 33 in both the case of producing the positive electrode kneaded material and the case of producing the negative electrode kneaded material, but the present invention is not limited thereto.

용매(34)는 전극재를 녹이는 액체이다. 본 실시 형태에서는, 정극 혼련물을 제조하는 경우도 부극 혼련물을 제조하는 경우도 모두, 용매로서 N-메틸피롤리돈(NMP)을 사용하지만, 이것에 한정되는 것은 아니다.The solvent 34 is a liquid for dissolving the electrode material. In the present embodiment, N-methylpyrrolidone (NMP) is used as the solvent in both the case of producing the positive electrode kneaded product and the case of producing the negative electrode kneaded material, but the present invention is not limited thereto.

이상에 의해, 정극 전극층을 구성하기 위한 고고형분 농도의 정극 전극 혼련물(21A) 및 저고형분 농도의 정극 전극 혼련물(21B)과, 부극 전극층을 구성하는 고고형분 농도의 부극 전극 혼련물 및 저고형분 농도의 부극 전극 혼련물의 4종류의 혼련물을 준비할 수 있다. 또한, 정극(4) 및 부극(6)의 제조 로트에 따라서, 집전체(4a, 6a)의 양면에 도포 시공하는 고고형분 농도 및 저고형분 농도의 전극 혼련물(21A, 21B)을 제조하도록 해도 된다. 예를 들어, 정극(4)의 제조 공정에 있어서는, 정극 전극층을 구성하기 위한 고고형분 농도 및 저고형분 농도의 정극 전극 혼련물(21A, 21B)을 제조하고, 부극(6)의 제조 공정에 있어서는, 부극 전극층을 구성하기 위한 고고형분 농도 및 저고형분 농도의 부극 전극 혼련물을 제조하도록 한다.By the above, the positive electrode electrode mixture 21A of high solids concentration and the positive electrode electrode mixture 21B of low solids concentration, the negative electrode electrode mixture of high solids concentration which comprise a negative electrode electrode layer, and low for constituting a positive electrode layer Four kinds of kneaded material of the negative electrode electrode kneaded material of solid content concentration can be prepared. In addition, according to the production lot of the positive electrode 4 and the negative electrode 6, the electrode mixtures 21A and 21B having high solid content concentration and low solid content concentration applied to both surfaces of the current collectors 4a and 6a may be produced. do. For example, in the manufacturing process of the positive electrode 4, the positive electrode mixtures 21A and 21B of high solid content concentration and low solid content concentration which comprise a positive electrode electrode layer are manufactured, and in the manufacturing process of the negative electrode 6, The negative electrode mixture of high solids concentration and low solids concentration for constituting the negative electrode layer is prepared.

이하의 공정에서는, 정극(4) 및 부극(6) 모두, 동일한 공정에 의해 제조할 수 있다. 이로 인해, 정극 집전체(4a)인 집전박(40)에 고고형분 농도 및 저고형분 농도의 전극 혼련물(21A, 21B)을 도포 시공하는 경우에 대해 설명하고, 부극 집전체(6a)인 집전박에 고고형분 농도 및 저고형분 농도의 전극 혼련물을 도포 시공하는 경우의 설명을 생략한다. 또한, 얻어지는 전극층에 대해서도, 부극층(6b)ㆍ정극층(4b) 중 어느 쪽에도 적용할 수 있으므로, 고고형분 농도의 혼련물(21A)에 의한 경우를「전극층(42A)」, 저고형분 농도의 혼련물(21B)에 의한 경우를「전극층(42B)」으로 한다.In the following steps, both the positive electrode 4 and the negative electrode 6 can be manufactured by the same process. For this reason, the case where the electrode mixtures 21A and 21B of high solid content concentration and low solid content concentration are apply | coated to the collector foil 40 which is the positive electrode electrical power collector 4a is demonstrated, and the electrical power collector which is the negative electrode electrical power collector 6a is demonstrated. The description at the time of apply | coating the electrode kneading material of high solid content concentration and low solid content concentration to foil is abbreviate | omitted. Moreover, also about the obtained electrode layer, since it is applicable to either the negative electrode layer 6b or the positive electrode layer 4b, the case where the kneaded material 21A of high solid content concentration is "electrode layer 42A" of low solid content concentration is used. The case of the kneaded material 21B is referred to as "electrode layer 42B".

도포 시공 공정에서는, 혼련 공정에서 제조된 고고형분 농도의 전극 혼련물(21A)을 압출 성형에 의해 집전체(4a)로서의 집전박(40)의 반송 방향과 평행하게 압출하여, 도 5에 도시하는 바와 같이, 집전박(40)의 한쪽 표면에 도포 시공한다. 계속해서, 집전박(40)의 다른 쪽 표면에 저고형분 농도의 전극재 슬러리(21B)를 다이 코터로, 도 6에 도시하는 바와 같이 도포 시공한다. 사용하는 집전박(40)은, 도 4에 도시하는 바와 같이, 직경 10㎛ 이상의 관통 구멍(41)을 복수(다수) 구비하고 있고, 정극(4)에 있어서는, 예를 들어 두께 10 내지 40㎛의 알루미늄(Al)박이 사용되고, 부극(6)에 있어서는, 예를 들어 두께 10 내지 40㎛의 구리(Cu)박이 사용된다. 또한, 고고형분 농도 및 저고형분 농도의 전극 혼련물(21A, 21B)의 도포 시공 성형의 목표 두께는, 예를 들어 정극 혼련물에 있어서는 두께 80 내지 180㎛로 되도록 하고, 부극 혼련물에 있어서는 두께 40 내지 100㎛로 되도록 한다.In the coating step, the electrode-kneaded material 21A having a high solid content concentration produced in the kneading step is extruded in parallel with the conveying direction of the current collector foil 40 as the current collector 4a by extrusion molding, and is shown in FIG. 5. As described above, the coating is applied to one surface of the current collector foil 40. Subsequently, the electrode material slurry 21B of low solid content concentration is apply | coated to the other surface of the collector foil 40 with a die coater, as shown in FIG. As shown in FIG. 4, the current collector foil 40 to be used includes a plurality (multiple) of through holes 41 having a diameter of 10 μm or more, and in the positive electrode 4, for example, a thickness of 10 to 40 μm. Aluminum (Al) foil is used, and in the negative electrode 6, for example, copper (Cu) foil having a thickness of 10 to 40 µm is used. In addition, the target thickness of the coating molding of the electrode mixtures 21A and 21B of high solid content concentration and low solid content concentration is made to be 80-180 micrometers in thickness, for example in positive electrode kneaded material, and in thickness in negative electrode kneaded material It is set to 40-100 micrometers.

고고형분 농도의 전극 혼련물(21A)을 압출 성형에 의해 압출하여 도포 시공하는 것은, 고고형분 농도의 전극 혼련물(21A)은 집전박(40)에 대한 형상 추종성이 낮으므로, 집전박(40)의 반송 방향과 수직으로 압출하여 도포 시공하려고 하면, 도포 시공 중에 전극 혼련물(21A)이 끊어져 버릴 우려가 있기 때문이다.The electrode solid mixture 21A having a high solids concentration is extruded and applied by extrusion molding, so that the electrode mixture 21A having a high solids concentration has low shape followability with respect to the current collector foil 40. This is because the electrode kneaded material 21A may be broken during the coating process when it is extruded and applied in the vertical direction to the conveyance direction.

또한, 도포 시공 수순으로서, 미리 관통 구멍(41)을 형성한 집전박(40)의 한쪽 면에 고고형분 농도의 혼련물(21A)에 의한 전극재 슬러리를 압출 성형한 후, 저고형분 농도의 혼련물(21B)에 의한 전극재 슬러리를 집전박(40)의 다른 쪽 면에 도포 시공하고 있다. 이에 의해, 도 9에 도시하는 바와 같이, 집전박(40)의 관통 구멍(41)을 통해 형성되는 양 전극층(42A, 42B) 계면에 있어서, 저고형분 농도의 전극층(42B)측으로부터 고고형분 농도의 전극층(42A)측으로, 바인더(33)가 용해된 용제(34)가 확산 현상에 의해 이동하는 현상이 발생한다.Moreover, as an application | coating procedure, after extruding the electrode material slurry by the kneaded material 21A of high solid content concentration on one surface of the collector foil 40 in which the through-hole 41 was formed previously, the kneading of low solid content concentration is carried out. The electrode material slurry by water 21B is apply | coated to the other surface of the collector foil 40. As shown in FIG. Thereby, as shown in FIG. 9, in the interface of the positive electrode layers 42A and 42B formed through the through holes 41 of the current collector foil 40, the solid content concentration is lowered from the electrode layer 42B side of the low solid content concentration. The phenomenon that the solvent 34 in which the binder 33 is dissolved moves by diffusion phenomenon occurs on the electrode layer 42A side.

그 결과, 전극층(42A, 42B) 계면 근방의 바인더(33)의 양이 증대되고, 집전박(40)의 양면의 앵커 효과가 촉진되어, 저고형분 농도의 전극층(42B)과 집전박(40)의 결착력 및 집전박(40)과 고고형분 농도의 전극층(42A)의 결착력이 커진다. 또한, 전극층(42A, 42B) 내의 바인더(33)가 집전박(40)측에 많이 존재하는 경사 구조로 되므로, 각 전극층(42A, 42B)과 집전박(40)의 계면 접착 강도도 높아진다. 또한, 편면에의 고고형분 농도의 전극재 슬러리의 도포 시공 성형 후에, 건조 공정을 거치는 일 없이, 성형면을 뒤집거나 기울이거나 하여, 다른 한쪽 면에 저고형분 농도의 전극재 슬러리를 성형할 수 있어, 전극(4, 6)의 제조 공정을 간략화할 수 있다.As a result, the amount of the binder 33 near the interface of the electrode layers 42A and 42B is increased, and the anchor effect of both surfaces of the current collector foil 40 is promoted, so that the electrode layer 42B and the current collector foil 40 having a low solid content concentration. The binding force of and the binding force of the collector foil 40 and the electrode layer 42A of a high solid content concentration become large. In addition, since the binder 33 in the electrode layers 42A and 42B has a slanted structure existing on the current collector foil 40 side, the interfacial adhesion strength between the electrode layers 42A and 42B and the current collector foil 40 also increases. In addition, after forming and coating an electrode material slurry having a high solid content concentration on one surface, the electrode material slurry having a low solid content concentration can be formed on the other side by inverting or inclining the molding surface without undergoing a drying step. The manufacturing process of the electrodes 4 and 6 can be simplified.

이 도포 시공 공정은, 동일 극끼리 사이에 집전박(40)을 끼우는 전극 구조, 즉, 정극 전극층ㆍ집전박(40)ㆍ정극 전극층 혹은 부극 전극층ㆍ집전박(40)ㆍ부극 전극층으로 되는 전극 구조에 대해 설명하고 있다. 그러나 다른 극끼리 사이에 집전박(40)을 끼우는 전극 구조, 즉, 정극 전극층ㆍ집전박(40)ㆍ부극 전극층으로 되는 전극 구조라도 좋다. 그 경우에 있어서는, 정극 전극층 혹은 부극 전극층 중 어느 한쪽을 고고형분 농도의 전극재 슬러리에 의한 도포 시공 성형으로 하고, 상기 어느 다른 쪽을 저고형분 농도의 전극재 슬러리에 의한 도포 시공 성형으로 한다.The coating step includes an electrode structure in which the current collector foil 40 is sandwiched between the same poles, that is, an electrode structure including the positive electrode layer, the current collector foil 40, the positive electrode layer or the negative electrode layer, the current collector foil 40, and the negative electrode layer. It explains. However, an electrode structure in which the current collector foil 40 is sandwiched between the other poles, that is, an electrode structure including the positive electrode layer, the current collector foil 40, and the negative electrode layer may be used. In that case, either a positive electrode layer or a negative electrode layer is made into coating molding by the electrode material slurry of high solid content concentration, and the said other is made into coating molding by the electrode material slurry of low solid content concentration.

건조 공정에서는, 도포 시공 공정에 있어서 도포 시공된 전극 혼련물(21A, 21B)을, 도 7에 도시하는 바와 같이, 약 100[℃]로 설정한 건조 장치(50)에 약 5분간 투입하고, 전극 혼련물(21A, 21B)로부터 용매를 완전히 휘발시켜 고형분 100％의 전극층(42A, 42B)으로 한다. 전극 혼련물(21A, 21B)로부터 용매가 완전히 휘발됨으로써, 바인더(33)의 집전박(40)측으로의 편석을 촉진시킬 수 있다. 그 결과, 전극층(42A, 42B) 계면 근방의 바인더량이 증대되어, 양면 사이의 앵커 효과가 한층 더 촉진되어, 저고형분 농도 전극층(42B)ㆍ집전박(40)ㆍ고고형분 농도 전극층(42A)의 결착력이 커진다. 또한, 전극층(42A, 42B) 내의 바인더(33)가 집전박(40)측에 많이 존재하는 경사 구조가 한층 강해지므로, 전극층(42A, 42B)과 집전박(40)의 계면 접착 강도가 높아진다.In the drying step, the electrode mixtures 21A and 21B coated in the coating step are introduced into the drying apparatus 50 set at about 100 [° C.] for about 5 minutes, as shown in FIG. 7, The solvent is completely volatilized from the electrode mixtures 21A and 21B to obtain electrode layers 42A and 42B having a solid content of 100%. By completely volatilizing the solvent from the electrode mixtures 21A and 21B, segregation of the binder 33 to the current collector foil 40 side can be promoted. As a result, the amount of binder near the interface between the electrode layers 42A and 42B increases, and the anchor effect between both surfaces is further promoted, and the low solid concentration electrode layer 42B, the current collector foil 40, and the solid solid concentration electrode layer 42A are increased. The binding force becomes large. Further, since the inclined structure in which the binder 33 in the electrode layers 42A and 42B is present on the current collector foil 40 side becomes stronger, the interfacial adhesion strength between the electrode layers 42A and 42B and the current collector foil 40 is increased.

프레스 공정에서는, 건조 공정에서 건조된 전극층(42A, 42B)을, 도 8에 도시하는 바와 같이, 프레스 장치(40)에 의해 표리 양면으로부터 압박하여, 전극층(42A, 42B)의 두께를 조정한다. 이때, 전극층(42A, 42B)의 집전박(40)측에는 바인더(33)가 편석되어 있으므로, 프레스 장치(40)에 의해 압박된 전극층(42A, 42B)은 바인더(33)를 통해 집전박(40)에 압박되어 집전박(40)의 표면에 추종하면서 압축 변형된다. 그로 인해, 이 프레스 공정에 있어서, 집전박(40)과 전극층(42A, 42B)의 접착 강도를 한층 더 향상시킬 수 있다.In the pressing step, the electrode layers 42A and 42B dried in the drying step are pressed from both front and back sides by the press apparatus 40 to adjust the thickness of the electrode layers 42A and 42B, as shown in FIG. 8. At this time, since the binder 33 is segregated on the current collector foil 40 side of the electrode layers 42A and 42B, the electrode layers 42A and 42B pressed by the press device 40 are collected through the binder 33. ) And compressively deforms while following the surface of the current collector foil 40. Therefore, in this press process, the adhesive strength of the collector foil 40 and the electrode layers 42A and 42B can be improved further.

그런데, 상기한 본 실시 형태에 의한 전극 제조 방법에 있어서는, 사용하는 집전박(40)에 형성하는 복수(다수)의 관통 구멍(41)으로서, 직경 10㎛ 이상을 구비하는 것에 대해 설명하였다. 이 관통 구멍(41)의 직경은, 전극재를 구성하고 있는, 정(부)극 활물질(35) 및 그것에 부수되는 도전 조제(36)의 인입은 저지하지만, 바인더(33)(결착제)의 인입은 허용하는 크기로 설정하는 것이, 전극층(42B)의 도막 품질을 유지하기 위해 중요하다.By the way, in the above-mentioned electrode manufacturing method according to the present embodiment, a plurality of (multiple) through holes 41 formed in the current collector foil 40 to be used were described as having a diameter of 10 µm or more. The diameter of the through hole 41 prevents the introduction of the positive (negative) electrode active material 35 and the conductive assistant 36 accompanying it, which constitute the electrode material, but the diameter of the binder 33 (binder) It is important to set the drawing to an allowable size in order to maintain the coating film quality of the electrode layer 42B.

이것을 위해서는, 관통 구멍(41)의 직경으로서, 정(부)극 활물질(35) 및 그것에 부수되는 도전 조제(36)의 체적 입도 분포 D50 입경 이하의 직경, 예를 들어 20㎛ 이하의 원통형으로 하는 것이 바람직하다. 이와 같이 설정함으로써, 용제(34) 및 그것에 용해된 바인더(33)(결착제)의 관통 구멍(41)을 통한 고고형분 농도의 전극층(42A)측에의 편석을 허용할 수 있고, 또한 정(부)극 활물질(35) 및 그것에 부수되는 도전 조제(36)의 관통 구멍(41)에의 인입을 저지할 수 있다.For this purpose, as the diameter of the through hole 41, the diameter of the positive (negative) electrode active material 35 and the conductive assistant 36 accompanying it is set to the diameter of the particle size distribution D50 or less, for example, the cylindrical shape of 20 micrometers or less. It is preferable. By setting in this way, segregation to the electrode layer 42A side of solid content concentration through the through-hole 41 of the solvent 34 and the binder 33 (binder) melt | dissolved in it can be permissible, Negative entry of the positive electrode active material 35 and the conductive assistant 36 accompanying it to the through hole 41 can be prevented.

또한, 집전박(40)에의 관통 구멍(41)의 배열은, 집전박(40)의 혼련물의 도포 시공 범위에 있어서, 관통 구멍(41)의 개구 표면적의 총합이 1 내지 30％로 되도록, 집전박(40) 면내에 균등 정렬로 하여 분포시키는 것이 바람직하다. 이에 의해, 용제(34) 및 그것에 용해된 바인더(33)(결착제)의 관통 구멍(41)을 통한 고고형분 농도의 전극층(42A)측에의 편석을 집전박(40)의 혼련물을 도포 시공하는 범위에 있어서 균일하게 할 수 있어, 전극층(42A)과 집전박(40)의 접착 강도를 보다 크게 할 수 있다.Moreover, the arrangement | positioning of the through hole 41 to the collector foil 40 collects electricity so that the sum total of the opening surface area of the through hole 41 may be 1 to 30% in the application | coating range of the kneaded material of the collector foil 40. It is desirable to distribute the foil 40 in a uniform alignment. Thereby, the kneaded material of the collector foil 40 is apply | coated for the segregation to the electrode layer 42A side of high solid content concentration through the through-hole 41 of the solvent 34 and the binder 33 (binder) melt | dissolved in it. It can be made uniform in the range to apply | coat, and the adhesive strength of the electrode layer 42A and the collector foil 40 can be made larger.

또한, 관통 구멍(41)으로서, 원통형인 것 대신에, 도 10에 도시하는 바와 같이, 관통 구멍(41)의 적어도 일부를 3차원의 관통 구멍(41A)으로 구성해도 된다. 이와 같이 하면, 용제(34)에 용해된 바인더(33)(결착제)의 관통 구멍(41A)에의 결합을 한층 더 강하게 할 수 있어, 전극층(42A, 42B)의 집전박(40)에의 앵커 효과를 보다 크게 할 수 있다.In addition, instead of being cylindrical as the through hole 41, at least a part of the through hole 41 may be constituted by the three-dimensional through hole 41A, as shown in FIG. In this way, the binding of the binder 33 (binder) dissolved in the solvent 34 to the through hole 41A can be further strengthened, and the anchor effect to the current collector foil 40 of the electrode layers 42A and 42B. Can be made larger.

본 실시 형태에 있어서는, 이하에 기재하는 효과를 발휘할 수 있다.In this embodiment, the effect described below can be exhibited.

(a) 전극재와 용매를 혼련시킨 슬러리상의 전극 혼련물을 집전체로서의 집전박(40) 상에 배치하고, 그 전극 혼련물로부터 용매를 휘발시켜 상기 집전체 상에 전극층(42A, 42B)을 형성하는 2차 전지(1)의 전극 제조 방법이다. 그리고 고형분이 다른 고고형분 슬러리(21A, 21B)를 복수의 관통 구멍(41)을 구비하는 집전체의 각각의 면 상에 도포 시공하는 것을 특징으로 한다. 따라서, 집전체의 관통 구멍(41)을 통해, 저고형분의 전극재 슬러리(21B)로부터 고고형분의 전극재 슬러리(21A)로 모세관 현상에 의해 용매가 확산 이동한다. 이때 용제(34)에 용해된 바인더(33)도 관통 구멍(41)을 통해 이동하므로, 바인더(33)를 집전체와 양 전극층(42A, 42B)의 계면에 편석시킬 수 있다. 이로 인해, 바인더(33)에 의한 앵커 효과에 의해 집전체와 전극층(42A, 42B)의 접착 강도를 향상시킬 수 있다. 또한, 전극층(42A, 42B) 내의 바인더(33)가 집전체측에 많이 존재하는 경사 구조로 되므로, 전극층(42A, 42B)과 집전체의 계면 접착 강도가 높아진다.(a) A slurry-like electrode mixture obtained by kneading the electrode material and the solvent is disposed on the current collector foil 40 as a current collector, and the solvent is volatilized from the electrode mixture to form electrode layers 42A and 42B on the current collector. It is a manufacturing method of the electrode of the secondary battery 1 to form. And it is characterized by applying the solids slurry 21A, 21B different from solids on each surface of the electrical power collector provided with the some through-hole 41. It is characterized by the above-mentioned. Therefore, the solvent diffuses and moves by the capillary phenomenon from the low solid electrode material slurry 21B to the high solid electrode material slurry 21A through the through hole 41 of the current collector. At this time, since the binder 33 dissolved in the solvent 34 also moves through the through hole 41, the binder 33 can be segregated at the interface between the current collector and the positive electrode layers 42A and 42B. For this reason, the adhesive strength of the electrical power collector and the electrode layers 42A and 42B can be improved by the anchor effect by the binder 33. In addition, since the binder 33 in the electrode layers 42A and 42B has a slanted structure existing on the current collector side, the interfacial adhesion strength between the electrode layers 42A and 42B and the current collector is increased.

(b) 고형분이 다른 고고형분의 전극재 슬러리는, 고형분이 높은 전극재 슬러리(21A)를 복수의 관통 구멍(41)을 구비하는 집전체인 집전박(40)의 한쪽 면 상에 도포 시공하고, 그 후에, 고형분이 낮은 전극재 슬러리(21B)를 복수의 관통 구멍(41)을 구비하는 집전체의 다른 쪽 면 상에 도포 시공한다. 이로 인해, 고형분이 낮은 전극재 슬러리(21B)는 집전체의 관통 구멍(41)에 의한 요철에 추종하여 집전체에 융화되어, 고형분이 낮은 전극재 슬러리(21B)에 포함되는 용제(34)의 관통 구멍(41)을 통과한 확산 현상에 의한 침투를 용이하게 한다. 그리고 당해 용제(34)에 용해되어 있는 바인더(33)를 고형분이 높은 전극층(42A)과의 계면(집전체의 관통 구멍)에 편석시킬 수 있다.(b) The electrode material slurry of solid content with different solid content coats 21 A of high solid material electrode materials on one surface of the collector foil 40 which is an electrical power collector provided with the some through-hole 41, Then, the electrode material slurry 21B with low solid content is apply | coated on the other surface of the electrical power collector provided with the some through-hole 41. FIG. For this reason, the electrode material slurry 21B with low solid content follows the unevenness | corrugation by the through-hole 41 of an electrical power collector, and fuses with an electrical power collector, Penetration by the diffusion phenomenon passing through the through hole 41 is facilitated. And the binder 33 melt | dissolved in the said solvent 34 can segregate in the interface (through hole of an electrical power collector) with the electrode layer 42A with high solid content.

(c) 집전체에 형성하는 복수의 관통 구멍(41)은, 전극재 슬러리의 퇴적 입도 분포 D50 입경 이하의 직경을 구비하는 원통형으로 하고 있다. 이로 인해, 집전체의 관통 구멍(41)에의 전극재[바인더(33) 이외의 고형분]의 인입을 감소시킬 수 있어, 전극층(42B)의 도막 품질이 안정적으로 향상된다.(c) The some through hole 41 formed in an electrical power collector is made into the cylinder provided with the diameter below the particle size distribution D50 particle diameter of an electrode material slurry. For this reason, the pull-in of electrode material (solid content other than the binder 33) to the through-hole 41 of an electrical power collector can be reduced, and the coating film quality of the electrode layer 42B improves stably.

(d) 고형분이 다른 고고형분의 전극재 슬러리(21A, 21B)를 복수의 관통 구멍(41)을 구비하는 집전체의 각각의 면 상에 도포 시공한 후, 건조됨으로써, 바인더(33)가 전극층(42A, 42B)과 집전체의 계면에 편석되기 쉽다.(d) The electrode material slurry 21A, 21B of solid content from which solid content differs is apply | coated on each surface of the electrical power collector provided with the some through-hole 41, and then dried, and the binder 33 is electrode layer. It is easy to segregate in the interface of 42A, 42B and an electrical power collector.

(제2 실시 형태)(2nd embodiment)

도 11 내지 도 13은, 본 발명을 적용한 2차 전지의 전극 구조 및 그 제조 방법의 제2 실시 형태를 나타내는 것으로, 도 11은 본 실시 형태에 의한 전극 제조 방법에 대해 설명하는 도면, 도 12는 진공하에서의 건조ㆍ프레스 공정을 도시하는 도면, 도 13은 얻어지는 전극 구조를 도시하는 도면이다. 본 실시 형태에 있어서는, 진공하에서 일정 시간 유지하여 전극층에 포함되는 기포를 탈포 처리하는 구성을 제1 실시 형태에 추가한 것이다. 또한, 제1 실시 형태와 동일 장치에는 동일한 부호를 붙이고 그 설명을 생략 내지 간략화한다.11 to 13 show a second embodiment of the electrode structure of the secondary battery and the manufacturing method to which the present invention is applied. FIG. 11 is a view for explaining the electrode manufacturing method according to the present embodiment. The figure which shows the drying and press process under vacuum, and FIG. 13 is a figure which shows the electrode structure obtained. In this embodiment, the structure which degassing the bubble contained in an electrode layer by maintaining for a fixed time under vacuum is added to 1st Embodiment. In addition, the same code | symbol is attached | subjected to the same apparatus as 1st Embodiment, and the description is abbreviate | omitted or simplified.

도 11에 있어서, 본 실시 형태의 전극의 제조 방법에서는, 혼련 공정, 도포 시공 공정의 후공정에 있어서, 진공조(51) 내의 진공 분위기 중에서 건조 공정ㆍ프레스 공정을 실시하여 전극을 제조한다. 상기 혼련 공정, 도포 시공 공정은, 제1 실시 형태와 마찬가지로 실시된다.In FIG. 11, in the manufacturing method of the electrode of this embodiment, in a post process of a kneading process and an application | coating process, a drying process and a press process are performed in the vacuum atmosphere in the vacuum chamber 51, and an electrode is manufactured. The kneading step and the coating step are performed in the same manner as in the first embodiment.

진공 분위기 중에서의 건조 공정ㆍ프레스 공정에 있어서는, 도포 시공 공정에 있어서 도포 시공된 전극 혼련물(21A, 21B)을, 도 12에 도시하는 바와 같이, 진공조(51) 내의 진공 분위기 중에서 일정 시간 유지하여 전극 혼련물(21A, 21B)에 포함되는 기포를 탈포 처리한다. 이에 의해, 전극재 슬러리의 도포 시공(형성)시에 집전박(40)의 관통 구멍(41) 내에서 기포를 포함하여 공공(vacancy)으로 되는 경우라도, 포함되는 기포가 진공 분위기에 의해 혼련물(21A, 21B)의 표면측으로 이동되어 혼련물(21A, 21B) 표면으로부터 분위기 중으로 이탈시킬 수 있다. 그리고 공공으로 되어 있었던 영역에는, 공공 대신에 바인더(33)가 용해된 용제(34)에 의해 채워진다.In the drying process and the press process in a vacuum atmosphere, the electrode mixtures 21A and 21B coated and applied in the coating process are held in a vacuum atmosphere in the vacuum chamber 51 for a predetermined time. By degassing | defoaming the bubble contained in electrode kneading material 21A, 21B. As a result, even if bubbles are contained in the through holes 41 of the current collector foil 40 at the time of coating (forming) the electrode material slurry, the bubbles included are kneaded by a vacuum atmosphere. It is moved to the surface side of (21A, 21B), and can be separated from the surface of kneaded material 21A, 21B to atmosphere. And the area | region which became vacant is filled with the solvent 34 in which the binder 33 melt | dissolved instead of vacancy.

이로 인해, 바인더(33)가 용해된 용제(34)의 관통 구멍(41) 내로의 확산 및 관통 구멍(41)을 통한 고고형분 농도의 전극층(42A)과 집전박(40)의 계면에의 확산이 촉진된다. 이 결과, 용제(34)에 용해되어 있는 바인더(33)의 관통 구멍(41) 내로의 편석 및 관통 구멍(41)을 통한 고고형분 농도의 전극층(42A)과 집전박(40)의 계면에의 편석이 촉진된다. 따라서, 동시에 실행되는 건조에 의해, 전극 혼련물(21A, 21B)로부터 용매(34)를 완전히 휘발시켜 고형분 100％의 전극층(42A, 42B)으로 한 경우에, 관통 구멍(41) 내에의 편석 및 관통 구멍(41)을 통한 고고형분 농도의 전극층(42A)과 집전박(40)의 계면에의 편석된 바인더(33)가 존재하게 된다.For this reason, diffusion of the solvent 34 in which the binder 33 is dissolved into the through hole 41 and diffusion into the interface between the electrode layer 42A and the current collector foil 40 having a high solid content concentration through the through hole 41 are performed. This is facilitated. As a result, segregation into the through hole 41 of the binder 33 dissolved in the solvent 34 and the interface between the electrode layer 42A and the current collector foil 40 having a high solid content concentration through the through hole 41 are performed. Segregation is promoted. Therefore, when the solvent 34 is completely volatilized from the electrode mixtures 21A and 21B by simultaneous drying to form the electrode layers 42A and 42B having a solid content of 100%, segregation in the through holes 41 and The segregated binder 33 at the interface between the electrode layer 42A and the current collector foil 40 having a high solid concentration through the through hole 41 is present.

그 후, 건조된 전극 혼련물 전극층(42A, 42B)을, 프레스 장치(40)에 의해 표리 양면으로부터 압박하여, 전극층(42A, 42B)의 두께를 조정한다. 이 프레스에 의해, 도 13에 도시하는 바와 같이, 압박된 전극층(42A, 42B)은 바인더(33)를 통해 집전박(40)에 압박되어 집전박(40)의 표면에 추종하면서 압축 변형된다.Thereafter, the dried electrode mixture substance layers 42A and 42B are pressed from both front and back sides by the press device 40 to adjust the thickness of the electrode layers 42A and 42B. By this press, as shown in FIG. 13, the pressed electrode layers 42A and 42B are pressed against the current collector foil 40 through the binder 33 and are subjected to compression deformation while following the surface of the current collector foil 40.

그로 인해, 전극층(42A, 42B) 내의 바인더(33)가 집전박(40)측에 많이 존재하는 경사 구조로 되므로, 전극층(42A, 42B)과 집전박(40)의 계면 접착 강도가 상승한다. 또한, 집전박(40)의 관통 구멍(41)에 편석된 바인더(33)에 의한 앵커 효과에 의한 접착 강도가 가산되므로, 전극층(42A, 42B)과 집전박(40)의 접착 강도를 한층 더 향상시킬 수 있다.Therefore, since the binder 33 in the electrode layers 42A and 42B has a slanted structure existing on the current collector foil 40 side, the interface adhesive strength between the electrode layers 42A and 42B and the current collector foil 40 increases. Moreover, since the adhesive strength by the anchor effect by the binder 33 segregated in the through hole 41 of the current collector foil 40 is added, the adhesive strength of the electrode layers 42A and 42B and the current collector foil 40 is further increased. Can be improved.

본 실시 형태에 있어서는, 제1 실시 형태에 있어서의 효과 (a) 내지 (d)에 가하여 이하에 기재한 효과를 발휘할 수 있다.In this embodiment, the effect described below can be exhibited in addition to the effects (a) to (d) in the first embodiment.

(e) 고형분이 다른 고고형분의 전극재 슬러리(21A, 21B)를 복수의 관통 구멍(41)을 구비하는 집전체로서의 집전박(40)의 각각의 면 상에 도포 시공한 후, 진공 분위기에 미리 설정한 시간 투입한다. 이것에 의해, 전극재 슬러리의 도포 시공(형성)시에 공공으로 되어 있는 집전박(40)의 관통 구멍(41)에 바인더(33)가 용해된 용제(34)가 이동하기 쉬워져, 전극층(42A, 42B)의 집전체에 대한 앵커 효과가 촉진된다. 또한, 전극층(42A, 42B) 내의 바인더(33)가 집전체측에 많이 존재하는 경사 구조로 할 수 있어, 전극층(42A, 42B)과 집전체의 계면 접착 강도가 향상된다.(e) The electrode material slurry 21A, 21B of solid content from which solid content differs is apply | coated on each surface of the electrical power collector foil 40 as an electrical power collector provided with the some through-hole 41, and, in a vacuum atmosphere, Input the preset time. Thereby, the solvent 34 which melt | dissolved the binder 33 melt | dissolved in the through-hole 41 of the collector foil 40 which becomes vacant at the time of application | coating (formation) of electrode material slurry becomes easy, and an electrode layer ( The anchoring effect on the current collectors of 42A and 42B is promoted. In addition, the binder 33 in the electrode layers 42A and 42B can have an inclined structure in which a large number exists in the current collector side, thereby improving the interfacial adhesion strength between the electrode layers 42A and 42B and the current collector.

4a : 정극 집전체(집전체)
4b : 정극층(전극층)
6a : 부극 집전체(집전체)
6b : 부극층(전극층)
21 : 전극 혼련물, 전극재 슬러리
33 : 바인더
34 : 용제
40 : 집전박(집전체)
41 : 관통 구멍
42A, 42B : 전극층4a: positive electrode current collector (current collector)
4b: positive electrode layer (electrode layer)
6a: negative electrode current collector (current collector)
6b: negative electrode layer (electrode layer)
21: electrode kneaded material, electrode material slurry
33: binder
34: solvent
40: current collector night
41: through hole
42A, 42B: electrode layer

Claims (6)

전극재와 용매를 혼련시킨 슬러리상의 전극 혼련물을 집전체 상에 배치하고, 그 전극 혼련물로부터 용매를 휘발시켜 상기 집전체 상에 전극층을 형성하는 2차 전지의 전극 제조 방법이며,
고형분이 다른 고고형분의 전극재 슬러리를 복수의 관통 구멍을 구비하는 집전체의 각각의 면 상에 도포 시공하는 것을 특징으로 하는, 2차 전지의 전극 제조 방법.It is an electrode manufacturing method of the secondary battery which arrange | positions the slurry-like electrode kneaded material which knead | mixed the electrode material and the solvent on a collector, and volatilizes a solvent from this electrode mixture, and forms an electrode layer on the said collector,
The electrode material slurry of the solid material with which solid content differs is apply | coated on each surface of the electrical power collector provided with several through hole, The electrode manufacturing method of the secondary battery characterized by the above-mentioned. 제1항에 있어서, 상기 고형분이 다른 고고형분의 전극재 슬러리는, 고형분이 높은 전극재 슬러리를 복수의 관통 구멍을 구비하는 집전체의 한쪽 면 상에 도포 시공하고,
그 후에, 고형분이 낮은 전극재 슬러리를 복수의 관통 구멍을 구비하는 집전체의 다른 쪽 면 상에 도포 시공하는 것을 특징으로 하는, 2차 전지의 전극 제조 방법.2. The electrode material slurry of claim 1, wherein the electrode material slurry having a high solid content is coated on one surface of a current collector having a plurality of through holes.
Then, the electrode material slurry with low solid content is apply | coated on the other surface of the electrical power collector provided with the some through-hole, The electrode manufacturing method of the secondary battery characterized by the above-mentioned. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 집전체에 형성하는 복수의 관통 구멍은, 전극재 슬러리의 퇴적 입도 분포 D50 입경 이하의 직경을 구비하는 원통형인 것을 특징으로 하는, 2차 전지의 전극 제조 방법.The electrode production of the secondary battery according to claim 1 or 2, wherein the plurality of through holes formed in the current collector have a cylindrical shape having a diameter of the particle size distribution D50 or less of the electrode material slurry. Way. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 고형분이 다른 고고형분의 전극재 슬러리를 복수의 관통 구멍을 구비하는 집전체의 각각의 면 상에 도포 시공한 후, 진공 분위기에 미리 설정한 시간 투입하는 것을 특징으로 하는, 2차 전지의 전극 제조 방법.The method according to claim 1 or 2, wherein the electrode material slurry of the solid content having different solid content is coated on each surface of the current collector having a plurality of through holes, and then a predetermined time is put into a vacuum atmosphere. The electrode manufacturing method of a secondary battery characterized by the above-mentioned. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 고형분이 다른 고고형분의 전극재 슬러리를 복수의 관통 구멍을 구비하는 집전체의 각각의 면 상에 도포 시공한 후, 건조되는 것을 특징으로 하는, 2차 전지의 전극 제조 방법.The secondary solid according to claim 1 or 2, wherein the solids are coated with electrode materials slurry of different solids on each surface of the current collector having a plurality of through holes, followed by drying. Method for producing an electrode of a battery. 전극재와 용매를 혼련시킨 슬러리상의 전극 혼련물을 집전체 상에 배치하고, 그 전극 혼련물로부터 용매를 휘발시켜 상기 집전체 상에 전극층을 형성하는 2차 전지의 전극 구조이며,
고형분이 다른 고고형분의 전극재 슬러리를 복수의 관통 구멍을 구비하는 집전체의 각각의 면 상에 도포 시공하고, 고형분이 낮은 전극재 슬러리에 포함되는 용제의 확산 현상에 의해, 당해 용제에 용해한 바인더를 집전체와 양 전극층의 계면에 편석시키도록 한 것을 특징으로 하는, 2차 전지의 전극 구조.It is an electrode structure of the secondary battery which arrange | positions the slurry-like electrode kneaded material which knead | mixed the electrode material and the solvent on a collector, and volatilizes a solvent from this electrode mixture, and forms an electrode layer on the said collector,
The binder which melt | dissolved in the said solvent by the spreading | diffusion of the solvent contained in the electrode material slurry which has a solid content which differs in solid content, is apply | coated on each surface of the electrical power collector which has a some through hole, and a solid content is low. Is segregated at the interface between the current collector and the positive electrode layer, wherein the secondary battery electrode structure.
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