KR20090122022A - 유기 발광 소자 및 이의 제조방법 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 기판, 상기 기판 상에 구비된 제1 전극, 상기 제1 전극 상에 구비된 1층 이상의 유기물층, 상기 유기물층 상에 구비된 제2 전극, 및 상기 제2 전극 상부에 구비된 광 추출 층을 포함하는 유기 발광 소자 및 이의 제조방법을 제공한다. 본 발명에 따른 유기 발광 소자는 소자 내부에서 발생된 빛의 전반사를 최소화하여 최대한 외부로 끌어냄으로써 발광효율을 극대화할 수 있다.
유기 발광 소자, 광 추출
Description
본 발명은 유기 발광 소자 및 이의 제조방법에 관한 것이다. 더욱 구체적으로, 본 발명은 소자로부터 방출하는 광의 전반사를 최소화함으로써 외부 광 효율을 증가시킬 수 있는 유기 발광 소자 및 이의 제조방법에 관한 것이다.
유기 발광 소자 (Organic Light Emitting Diode: OLED)는 도 1에 예시한 바와 같이 적절한 기계적 강도와 평탄도를 갖는 기판 (10) 위에 형성된 두 개의 전극, 즉 양극(20) 및 음극 (40)과, 그 사이에 박막으로 존재하는 다층 구조의 유기물 (30)로 구성되어 있다. 상기와 같은 유기 발광 소자는 천연색 평판 디스플레이의 제조에 상업적으로 사용되고 있으며, 최근에는 조명 용도로서의 응용을 위한 많은 연구가 이루어 지고 있다.
일반적으로 유기 발광 소자의 작동은 양극과 음극으로부터 각각 정공과 전자가 유기물로 주입되고 이러한 전하들이 재결합을 하면서 빛의 방출이 일어나는 현상을 이용한다. 이때 구동 전압은 양극 물질과 양극과 계면을 이루는 유기 물질 사이에 존재하는 정공 주입 장벽의 높이, 그리고 음극 물질과 음극과 계면을 이루 는 유기 물질 사이에 존재하는 전자 주입 장벽의 높이에 의하여 영향을 받는다.
유기 발광 소자가 갖추어야 할 특성 중 중요한 것은 높은 전력 효율과 내구성으로 압축될 수 있다. 상기와 같은 특성의 달성을 위하여, 도 2에 예시한 바와 같이, 소자를 구성하는 유기물이 정공주입 층 (31), 정공수송 층 (32), 발광 층 (33), 전자수송 층 (34) 등의 다층으로 구조화되었고, 또한 각 층을 구성하는 유기물로서 새롭고 안정한 분자 구조의 물질이 계속 개발되고 있다.
상기와 같은 구조의 유기 발광 소자에 있어서, 기판의 하부에 광 추출 층을 구비함으로써 소자로부터 방출되는 빛이 기판과 공기 사이의 계면에서 전반사되는 것을 방지하기 위한 기술이 사용되고 있다. 도 3은 기판의 하부에 광 추출 층(90)이 구비된 유기발광소자를 예시한 것이다.
특히 발광 층은 다시 전자와 정공을 동시에 받아들이는 호스트 (host) 물질과 전자와 정공의 재조합에 의하여 형성된 엑씨톤 (exiton)을 빛으로 효율적으로 전환하는 역할을 하는 도판트 (dopant)로 구성될 수 있다. 기존에는 싱글렛 (singlet) 엑시톤을 빛으로 전환시키는 형광 도판트를 사용하여 왔으나 최근에는 트리플렛 (triplet) 엑시톤을 빛으로 전환하는 인광 도판트가 도입됨에 따라 양자 효율이 매우 높은 소자가 제작되고 있다.
최근에 본 발명자들은 양극으로부터 정공주입 층으로 정공이 주입되는 대신 정공주입 층과 정공수송 층 사이에서 전자 및 정공이 생성되어 각각 양극과 발광 층으로 이송되는 새로운 작동 방식을 발명하였다. 이러한 새로운 방식은 양극으로부터의 정공 주입 대신 유기물과 유기물 사이에서의 전하 생성 방식을 이용하게 되 므로, 정공 주입 장벽을 극복할 필요성이 없음과 동시에 안정된 계면에서 발생하는 전하를 이용하게 되므로 낮은 구동 전압과 높은 안정성을 나타낸다.
음극과 양극은 각각 전자 및 정공을 유기 층으로 효과적으로 주입하기 위하여, 그 재료로서 다양한 물질들이 개발되고 있다. 유기 발광 소자는 소자로부터 방출하는 빛이 그 응용에 따라 기판을 통하여 나오거나 (bottom-emission), 기판의 반대쪽으로 나오도록 (top-emission) 제작된다. 빛이 방출되는 방향은 빛이 통과하는 전극의 투과율에 따라 결정된다. 알루미늄 등의 반사율이 높은 물질을 두껍게 사용할 경우 그 전극은 빛을 반사하게 되고, 금속 산화물 같은 투명도가 높은 물질이나 빛이 투과할 정도의 두께를 갖는 박막 금속을 사용할 경우는 빛이 그 전극을 통하여 빠져 나오게 된다. 또한 두 개의 전극이 모두 높은 투과도를 가질 경우 빛은 양면으로 발광할 수 있다.
음극에 대하여 구체적으로 설명하면, 유기 발광 소자에서 음극이 가져야 할 특성은 음극과 계면을 이루고 있는 전자수송 층에 전자를 원활히 주입시킬 수 있어야 한다. 음극으로부터 전자수송 층으로의 전자 주입은 전자수송 층의 LUMO (Lowest Unoccupied Molecular Orbital) 준위와 음극을 이루는 물질의 일 함수의 차이와 밀접한 관계가 있으며, 이러한 차이를 전자 주입 장벽이라 부른다. 유기 발광 소자의 구동 전압은 상기 전자 주입 장벽의 크기와 관계가 있다. 주입 장벽이 낮으면 구동 전압을 낮아지고, 반대로 주입 장벽이 높으면 구동전압이 높아진다. 그러므로 전자 주입 장벽의 크기를 낮추고 이에 따라 낮은 전압에서 소자를 구동하기 위하여 일 함수가 작은 금속을 사용한다. 이러한 목적에 부합되는 음극 을 형성하는 물질로는 마그네슘 (Mg), 리튬 (Li), 세슘 (Cs), 칼슘 (Ca) 등이 있으며, 계면 접착력, 항 산화성, 반사율 증대 등의 목적으로 다른 금속과의 혼합물을 사용하기도 한다. 이러한 물질들은 일 함수가 4 eV 보다 작으므로 전자 수송 물질의 LUMO 준위와의 사이에 전자 주입 장벽이 작다. 이와는 다르게 알루미늄 (Al)과 같이 일 함수가 4 eV 보다 큰 금속을 음극으로도 사용한다. 그러나 알루미늄을 음극으로 사용할 경우 전자 주입 장벽이 크므로 높은 구동 전압이 필요하다. 이의 해결을 위하여 도 3에 나타낸 것과 같이 유기 층과 음극 (42) 사이에 박막 형태의 절연 물질(41)을 삽입함으로써 구동 전압을 크게 낮출 수 있음이 알려져 있다. 이러한 용도로 사용하는 대표적인 절연 물질로는 리튬 플로라이드 (LiF)가 있다. 두께가 5~30 Å인 박막으로 형성된 리튬 플루오라이드는 소자에 전압이 가해질 때 음극으로부터 전자수송 층으로의 전자 주입을 터널링 (tunneling) 이라는 현상으로 쉽게 해 주는 역할을 한다고 설명되기도 하고, 또는 리튬 플로라이드 다음에 증착되는 알루미늄과 화학적 반응을 통하여 낮은 일 함수를 갖은 리튬 원자를 생성하므로 전자 주입을 원활하게 한다고 설명되기도 한다.
상기 낮은 일 함수를 갖는 물질 또는 알루미늄을 함유한 음극은 열 진공 증착 공정에 의하여 형성된다. 일반적으로 금속 또는 금속 산화물들을 이용한 전극 형성 공정은 스퍼터링 (sputtering), 전자 빔 (e-beam), 씨비디 (CVD), 열 진공 증착 방식 등을 통하여 이루어질 수 있지만, 일반적으로 유기 발광 소자 제작에서 음극 형성 공정은 양극 형성 공정 및 유기물 형성 공정 후에 이루어지므로, 열 진공 증착과 같이 비교적 낮은 에너지를 이용한 음극 형성 공정이 그 이전에 증착된 유 기물에 대한 손상을 최소화할 수 있다. 그러므로 유기 발광 소자의 제작에 사용되는 음극 물질은 열 진공 증착 공정을 이용할 수 있는 비교적 낮은 융점을 갖는 금속 중에서 선택된다.
또한, 기판을 기준으로 발광의 방향을 기판을 통하도록 유도하느냐 아니면 기판과 반대쪽으로 발광을 유도하느냐에 따라 음극 물질을 선택하여야 한다. 기판 방향으로 발광을 유도하려면, 기판 위에 위치하는 양극은 투명도가 높은 물질 중에서 선택하게 되며, 음극은 반사도가 높은 물질 중에서 선택하여 기판 반대 방향으로 발광하는 빛을 다시 기판 쪽으로 유도하는 역할을 하게 한다. 이러한 목적에 적합한 음극으로는 상기에서 언급된 알루미늄이 일반적으로 알려져서 널리 사용되고 있다. 반면 기판의 반대 방향으로 발광을 유도하려면 도 5에서 나타내었듯이 반사도가 높은 물질 (21) 위에 투명한 양극 (22)을 증착하거나 비교적 반사도가 높으며 일 함수가 큰 (>4.5 eV) 재료를 양극으로 사용함과 동시에, 도 4에서 나타낸 바와 같이, 반사도가 비교적 낮은 물질을 박막으로 형성시켜 음극을 형성하며 (43), 이때 박막의 음극에서 발생할 수 있는 표면 플라즈몬 (surface plasmon)을 억제하거나 박막으로 형성된 음극의 전도도를 높이기 위하여 적절한 두께의 투명한 고 유전성 물질 또는 투명 전도성 물질 층 (44)을 음극 위에 형성하여 투명도를 높일 수 있는 방법도 알려져 있다. 이러한 목적으로 사용된 대표적인 음극은 마그네슘 또는 마그네슘을 함유한 알로이 (alloy)이며, 고유전성 또는 투명 전도성 물질로는 일반적으로 금속 산화물, 금속 혼합물의 산화물, 실리콘계 산화물, 실리콘계 질화물 등이 사용되나, 이로 한정되지는 않는다.
단위 면적당 발생하는 빛의 양을 증가시키기 위하여 하나의 기판에서 두 개 이상의 유기 발광 소자 구조를 적층 형태로 쌓아 소자를 제작할 수 있다. 이러한 형태의 소자 구성은 두 개 이상의 유기 발광 소자 구조가 직렬 연결된 특성을 나타내며, 두 개의 외부 전극 (양극 및 음극)과 반복되는 유기 발광 소자의 유닛과 유닛 사이에 삽입된 전하생성 층 (charge generation layer)을 포함하는 것을 특징으로 하고 있다. 이러한 소자는 단위 면적당 생성되는 빛의 양을 높일 수 있는 특성을 나타내며, 구동 전압은 일반적인 유기 발광 소자의 구조에 비하여 반복 유닛의 숫자에 비례하여 높아지지만 주입되는 전류는 그에 반비례하여 낮아지므로 소자의 내구성을 증대 시킬 수 있는 효과가 있다.
유기 발광 소자는 위에서 언급된 바와 같이 서로 상이한 구조를 가질 수 있으며 그에 따라 서로 상이한 다양한 물질들을 사용할 수 있다. 그러나 그러한 상이한 구조 속에서도 몇 가지 공통점을 가지고 있다. 즉 유기 발광 소자를 제작하기 위한 적절한 기계적 강도를 갖는 기판이 필요하다는 사실과, 그 기판 위에 적어도 두 개 이상의 서로 다른 극성을 갖는 전극이 필수적이라는 사실과, 그러한 서로 다른 극성을 갖는 전극 사이에 전하를 수송하는 성질과 발광을 하는 성질을 가진 유기 물질이 박막 형태로 존재한다는 사실이다. 두 개의 반대 전극은 일반적으로 음극과 양극으로 나뉘어지며, 각각은 전자와 정공을 유기물로 주입 시키는 역할을 한다.
본 발명에서는 전술한 바와 같은 소자 내부에서 발생하는 빛의 전반사가 감소됨으로써 광 효율이 향상된 유기 발광 소자 및 이의 제조방법을 제공하는 것을 목적으로 한다. 구체적으로, 본 발명자들은 유리 또는 플라스틱 등으로 이루어진 기판과 공기 층 사이에서 발생하는 전반사 뿐만 아니라, 투명 전극과 기판 사이에서 발생하는 전반사가 광 효율에 큰 영향을 미치며, 이에 의하여 유기 발광 소자의 기판 하부에 광 추출 층을 형성하는 종래기술이 광 효율을 향상시키는데 한계가 있음을 밝혀내었다. 따라서, 이를 기초로 본 발명은 유리 또는 플라스틱 등으로 이루어진 기판과 공기 층 사이에서 발생하는 전반사 뿐만 아니라, 투명 전극과 기판 사이에서 발생하는 전반사를 동시에 최소화할 수 있는 구조의 유기 발광 소자 및 이의 제조방법을 제공하는 것을 목적으로 한다.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은 기판, 상기 기판 상에 구비된 제1 전극, 상기 제1 전극 상에 구비된 1층 이상의 유기물층, 상기 유기물층 상에 구비된 제2 전극, 및 상기 제2 전극 상부에 구비된 광 추출 층을 포함하는 유기 발광 소자를 제공한다.
또한, 본 발명은 기판, 상기 기판 상에 구비된 제1 전극, 상기 제1 전극 상에 구비되고 1층 이상의 유기물층을 포함하는 2 이상의 발광 유닛, 상기 발광 유닛들 사이에 구비된 중간 전극, 상기 발광 유닛 상에 구비된 제2 전극, 및 상기 제2 전극 상에 구비된 광 추출 층을 포함하는 유기 발광 소자를 제공한다.
또한, 본 발명은 기판 상에 제1 전극을 형성하는 단계, 상기 제1 전극 상에 1층 이상의 유기물층을 형성하는 단계, 상기 유기물층 상에 제2 전극을 형성하는 단계, 및 상기 제2 전극 상부에 광 추출 층을 형성하는 단계를 포함하는 유기 발광 소자의 제조방법을 제공한다.
또한, 본 발명은 기판 상에 제1 전극을 형성하는 단계, 상기 제1 전극 상에 1층 이상의 유기물층을 포함하는 2 이상의 발광 유닛을 형성하는 단계, 상기 발광 유닛 중 어느 하나를 형성하고 그 위에 또 하나의 발광 유닛을 형성하기 전에 중간 전극을 형성하는 단계, 상기 발광 유닛 상에 제2 전극을 형성하는 단계, 및 상기 제2 전극 상에 광 추출 층을 형성하는 단계를 포함하는 유기 발광 소자의 제조방법을 제공한다.
본 발명에서는 종래기술과 같이 공기 층과 접하는 기판 부분에 광 추출 필름을 형성하는 대신, 기판 위에 형성된 두 개의 전극과 그 사이에 존재하는 적어도 하나 이상의 유기물로 형성된 유기 발광 소자에서 공기와 접촉하는 최 상부의 투명 전극 위에 광 추출 필름을 형성함으로써, 기존에 문제해결이 어려웠던 투명전극과 기판 사이의 전반사를 최소화 시킬 수 있는 고효율의 유기 발광 소자를 제공할 수 있다. 또한 종래기술에 따른 유기 발광 소자의 광 추출 필름은 최 외곽에 노출됨으로써 외부의 기계적 마찰에 의하여 그 표면이 손상될 수 있는 반면, 본 발명에 따른 유기 발광 소자의 광 추출 필름은 보호 기판 내부에 존재하므로 기계적 마찰에 노출되지 않음으로써 내구성이 증대된다.
이하에서, 본 발명에 대하여 상세히 설명한다.
본 발명에 따른 유기 발광 소자는 기판, 및 상기 기판 상에 위치하는 2개의 전극, 및 상기 2개의 전극 사이에 구비된 유기물층을 포함하는 구조에 있어서, 종래기술과 같이 상기 기판의 하부가 아닌 상기 기판과 접하지 않는 제2 전극의 상부에 광 추출 층을 갖는 것을 특징으로 한다.
유기 발광 소자에서 빛은 유기물층에서 생성되며, 소자 구조의 종류에 따라 기판 방향으로 빛이 방출되는 경우, 기판의 반대 방향으로 방출되는 경우 또는 양쪽 방향으로 방출되는 경우로 나뉠 수 있다. 상기 유기물층에서 생성된 빛이 외부로 방출되기 위해서는 유기 발광 소자의 구조에 따라 몇 가지 계면을 통과해야 한다. 예를 들어 기판 방향으로 빛이 방출될 경우 유기 발광 층에서 생성된 빛은 정공수송 층, 정공 주입 층, 투명 전극 층, 기판 등을 통과하여 공기 중으로 방출되게 된다.
빛이 공기 층을 향하여 진행할 때 서로 다른 굴절률을 가진 물질 층들을 통과하게 되며, 도 4에서 나타낸 바와 같이 굴절률이 상대적으로 높은 층에서 낮은 층으로 진행될 때에는 그 굴절률의 차에 따른 전반사가 일어난다. 예를 들어, 유리 또는 플라스틱 기판은 굴절률이 약 1.5~1.6이고, 공기는 굴절률이 1이다. 유리 또는 플라스틱 기판으로부터 공기 층으로 빛이 나아갈 때에는 1/2n2 의 공식에 상응하는 빛만이 방출되고 나머지 빛은 전반사 (total internal reflection)에 의하여 굴절률이 높은 유리 또는 플라스틱 기판에 갇혀서 열로 변하게 된다.
이러한 전반사는 인접하는 매질 사이의 굴절률 차이가 크면 클수록 많이 일어나게 되며, 결과적으로 일반적인 유기 발광 소자 구조에서는 기판 (유리 또는 투명 플라스틱)과 공기 층 사이에서 가장 많이 일어나는 것으로 알려져 있다. 전반사는 한 매질 속의 임의의 점에서 발생된 빛이 그 보다 굴절률이 작은 매질로 진행할 때 그 점으로부터 두 매질의 경계 면에 내려진 수선과 그 점으로부터 두 매질의 임의의 경계면 사이에 존재하는 점을 연결하는 선이 이루는 각을 theta라고 정의할 때, 전반사를 일으키기 시작하는 각도는 theta C = sin-1 (n2/n1)이며, 여기서 n2는 굴절률이 상대적으로 낮은 매질이며 n1은 굴절률이 상대적으로 높은 매질이다 (도 4).
종래 기술에서는 유기 발광 소자의 기판과 공기 층 사이에서 발생하는 전반사에 의한 광 손실을 최소화하기 위해서, 도 3에 도시한 바와 같이 기판(10)의 하부에 광 추출 층(90)을 형성하는 방법을 이용하는 시도가 이루어졌다.
그러나, 본 발명에서는 상기와 같은 종래 기술을 이용하는 경우 유기 발광 소자의 광 추출 효율을 향상시키는데 큰 제한이 있다는 사실을 인식하였다. 구체적으로, 상기와 같은 기판과 공기 층 사이에서의 전반사 현상은 도 5에 나타낸 바와 같이, 기판(10)과 공기 층의 계면에서뿐만이 아니라 전극(20)과 기판(10)의 계면에서도 발생하게 되며, 이에 의하여 기판과 공기 층 사이에서의 전반사 뿐만 아니라, 투명 전극과 기판 사이에서의 전반사가 소자로부터 광을 추출하는 효율에 상당한 영향을 미친다는 사실을 인식하였다.
따라서, 종래 기술에 따르면 투명 전극과 기판 사이에서 발생하는 전반사에 따른 광 손실을 감소시킬 수 없었다. 즉, 일반적으로 사용되는 투명 양극 물질인 ITO나 IZO의 굴절률은 1.7~2.2으로, 유리 또는 플라스틱 기판의 굴절률 1.5~1.6보다 상대적으로 높으므로, 일부의 빛은 상기 투명 전극과 기판 사이에서도 전반사에 의하여 빛이 방출되지 않는 경우가 발생한다. 전극과 유리기판 사이 및 유리 기판과 공기층 사이에서 각각 광 손실이 약 50% 및 약 30%가 발생한다.
이에 본 발명에서는 유기 발광 소자의 기판의 하부가 아닌, 상부 전극 상에 광 추출 층을 형성함으로써, 소자와 공기 층 사이에서의 전반사 뿐만 아니라, 소자 내부에서의 투명 전극과 기판 사이에서의 전반사로 인한 광 손실을 방지할 수 있다. 도 6은 본 발명에 따른 소자의 구조를 예시한 것으로서, 기판 (10)의 상부에 투과도가 높은 양극 층 (20), 유기물 층 (30), 및 반사율이 높은 금속을 포함한 음극 층 (40)이 순차적으로 적층되어 있고, 음극 층의 상부에는 광 추출 층 (90)이 부착되어 있다.
본 발명에 따른 유기 발광 소자에 있어서, 상기 광 추출 층의 구조 또는 재질은 소자로부터 발생하는 광의 추출을 향상시킬 수 있는 것이라면 특별히 제한되지 않는다.
광 추출 층은 낮은 광흡수도를 갖는 것이 바람직하다. 이를 위하여 사용되는 물질로는 자유로운 성형을 위하여 고분자 물질로 이루어지는 것이 바람직하며, 가시광선 영역의 파장에서 투과도가 >50%인 것이 바람직하고, 더욱 바람직하게는 투과도가 >80%인 것이 좋다. 상기 고분자에 고분자와 굴절률의 차이가 0.1 이상인 필러 (filler)를 첨가하여 산란을 일으킴으로써 광 추출 효율을 높이고자 할 경우는 필름을 형성하는 고분자와 필러를 형성하는 물질 각각의 흡수율이 <50%인 것이 바람직하며 더욱 바람직하게는 <30%인 것이 좋다.
상기 광 추출 층은 본 발명에 따른 소자의 기판과 접하지 않는 상부 전극(제2 전극)의 굴절율과 공기 층의 굴절율 사이의 굴절율을 갖는 재료로 형성할 수 있다. 또한, 상기 광 추출 층의 광 추출 효율을 높이기 위하여 광 추출 층의 평균 굴절률이 1.3 이상 2.5 이하인 것이 바람직하다. 광 추출 층의 굴절률이 높으면 높을수록 광 추출 효율은 증가될 수 있으며 이를 위하여 광 추출 층을 형성하는 고분자의 굴절률을 높이는 것이 바람직하다. 고분자의 광 굴절률은 고분자를 구성하는 원자, 작용 기, 밀도 등에 의하여 영향을 받을 수 있으며, 단순히 탄소와 수소로 이루어진 고분자에 비하여 원자번호가 큰 산소나 질소 등의 원자가 포함된 고분자를 사용하는 것이 더욱 바람직하다. 또한 황 또는 브롬과 같은 원자를 고분자 분자 구조에 포함시킴으로써 굴절률을 더욱 높일 수 있다.
상기 광 추출 층은 제2 전극과 접하여 배치되며, 이 때 광 추출 층과 제2 전극 사이의 굴절율 차이는 0.5 이하인 것이 바람직하고, 0.2 이하인 것이 더욱 바람직하다.
상기 광 추출 층은 전반사를 감소시킬 수 있는 표면 요철 구조, 렌즈 구조, 또는 굴절율이 상이한 재료의 혼합 층 구조, 단면이 역사다리꼴 형상인 구조로 형성할 수 있으나, 이들 예로만 한정되는 것은 아니다. 상기 광 추출 층은 다층의 구조를 가질 수 있으며 상부 전극인 제2 전극과 부착되는 지지 층과 광 추출을 위한 형태가 형성된 층으로 구분될 수 있다.
구체적으로, 도 7a에 나타낸 바와 같이, 상부 전극과 공기가 접하는 면에 요철을 형성한 필름을 부착하거나(90a) 또는 상부 전극에 요철을 형성하여 빛의 산란을 발생시킴으로써 전반사되는 빛을 외부로 방출시키는 방법이 있다.
또한, 도 7b에 나타낸 바와 같이, 상부 전극의 외부에 반구면 렌즈 형상의 필름을 부착하거나 상부 전극 위에 직접 반구면 렌즈 형상을 형성함으로써(90b) 발생되는 빛이 공기 층을 만날 때 임계각(critical angle) 이내로 만나게 하는 확률을 높임으로써 전반사를 줄이는 방법이 있다.
상기 광 추출 층은 또한 도 7c에 나타낸 바와 같이 상기 반구 형태를 갖는 패턴을 반복적으로 형성한 필름을 사용할 수 있으며(90c), 반구의 반지름과 높이, 그리고 반구형 렌즈 사이의 간격들을 조절하여 목적에 맞게 최적화할 수 있다.
상기 반구 형태 이외에도, 도 7d에 나타낸 바와 같이, 원뿔 형태의 상단을 제거하여 뒤집어 놓은 형태의 모양을 형성한 필름(90d)을 부착하여 사용할 수 있으며, 도 7e에서 나타낸 바와 같이 이러한 모양을 반복적으로 형성한 필름 (71)을 부착하여 사용할 수 있다.
또는, 도 7f에서 나타낸 바와 같이, 굴절률이 다른 2종 이상의 물질을 함유한 필름(90f)을 상부 전극에 부착함으로써 난반사를 일으키고 이를 이용하여 전반사를 최소화함으로써 광 추출 효율을 높일 수 있는 방법도 있다.
본 발명에 있어서, 광 추출 층을 제외한 유기 발광 소자의 구성에 대하여 설명하면 하기와 같다.
본 발명의 일 실시상태에 따른 유기 발광 소자는 기판, 상기 기판 상에 구비된 제1 전극, 상기 제1 전극 상에 구비된 1층 이상의 유기물층, 및 상기 유기물층 상에 구비된 제2 전극을 포함한다. 이 때, 상기 제2 전극 상부에 광 추출 층이 구비된다.
본 발명의 또 하나의 실시상태에 따른 유기 발광 소자는 기판, 상기 기판 상에 구비된 제1 전극, 상기 제1 전극 상에 구비되고 1층 이상의 유기물층을 포함하는 2 이상의 발광 유닛, 상기 발광 유닛들 사이에 구비된 중간 전극, 및 상기 발광 유닛 상에 구비된 제2 전극을 포함한다. 이 때, 상기 제2 전극 상에 광 추출 층이 구비된다.
본 발명에 따른 유기 발광 소자는 전면 발광(top emission)형 또는 양면 발광형일 수 있다. 또한, 본 발명에 따른 유기 발광 소자는 기판 위에 양극이 먼저 형성된 후, 정공주입 층, 정공수송 층, 발광 층, 전자수송 층 등의 유기물층이 형성되고 마지막으로 음극이 형성되는 순서로 제작되는 노말 OLED(normal OLED) 구조일 수도 있고, 그의 반대 순서, 즉 기판 위에 음극, 전자수송 층, 발광 층, 정공수송 층, 정공주입 층 등의 유기물층 및 양극의 순서로 형성된 인버티드 OLED(inverted OLED) 구조일 수도 있다. 본 발명에서는 상부 전극이 투명 양극인 인버티드 OLED 구조인 것이 바람직하다.
본 발명에 있어서, 상기 제 1 전극은 반사율이 높은 금속으로 형성될 수 있으며, 일 함수가 4.5 eV 보다 작은 물질을 사용하는 것이 바람직하다. 구체적인 예로는 알루미늄, 칼슘, 마그네슘, 은, 세슘 (Cs), 리튬 또는 이들을 포함하는 알로 이 (alloy)들이 사용될 수 있다. 또는, 유기물층 내에 포함되는 전자 수송 물질에 상기 일함수가 낮은 물질이나 n-type 성질을 갖는 유기물을 도핑함으로써 제1 전극을 투명한 산화물, 즉 ITO (indium tin oxide)나 IZO (indium zinc oxide) 등을 사용 가능하게 함으로써 제1 전극과 제 2 전극 양쪽으로 동시에 발광을 유도할 수 있다.
도 9와 같이, 상기 제1 전극이 음극(42)인 경우, 음극과 유기물층 사이에 박막 형태의 절연 물질(41)을 삽입함으로써 구동 전압을 낮출 수 있다. 이러한 용도로 사용하는 대포적인 절연 물질로는 리튬 플루오라이드(LiF)가 있으나, 이에만 한정되는 것은 아니다. 두께가 5~30 Å인 박막으로 형성된 리튬 플루오라이드는 소자에 전압이 가해질 때 음극으로부터 전자수송 층으로의 전자 주입을 터널링 (tunneling) 이라는 현상으로 쉽게 해 주는 역할을 한다고 설명되기도 하고, 또는 리튬 플로라이드 다음에 증착되는 알루미늄과 화학적 반응을 통하여 낮은 일 함수를 갖은 리튬 원자를 생성하므로 전자 주입을 원활하게 한다고 설명되기도 한다.
상기 제 2 전극은 바람직하게는 투과도가 높은 재료로 형성할 수 있으며, 그 예로는 금속 또는 합금의 산화물로 형성할 수 있다. 구체적으로, 인듐 주석의 산화물, 인듐 아연의 산화물, 상기 산화물에 알루미늄 등 다른 금속 또는 비금속 또는 양쪽성 원소가 첨가된 산화물이 사용될 수 있다. 제2 전극으로는 전도성 고분자도 사용될 수 있다. 또한, 제2 전극은 금속 박막으로 형성될 수도 있다. 상기 제2 전극은 광투과도가 50% 이상인 것이 바람직하다. 상기 제2 전극의 굴절율은 특별히 한정되지 않으나, 투명 전도성 산화물로 형성되는 경우 그 굴절율은 1.7 내지 2.3 내이다.
상기 낮은 일 함수를 갖는 물질 또는 알루미늄을 함유한 전극은 열 진공 증착 공정에 의하여 형성될 수 있고, 금속 또는 금속 산화물들을 이용한 전극 형성 공정은 스퍼터링 (sputtering), 전자 빔 (e-beam), 씨비디 (CVD), 열 진공 증착 방식 등을 통하여 이루어질 수 있으나, 이에만 한정되는 것은 아니다.
본원 발명에 따른 유기 발광 소자가 전면 발광형인 경우, 기판의 반대쪽에 위치하는 제2 전극은 투명도가 높은 물질 중에서 선택할 수 있다. 이에 의하여, 기판 위에 위치하는 제1 전극은 반사도가 높은 물질 중에서 선택하여 기판 방향으로 발광하는 빛을 기판 반대 방향으로 유도할 수 있다. 전면 발광형 유기 발광 소자에 있어서, 제1 전극이 양극인 경우 도 11과 같이 반사도가 높은 물질 (21) 위에 투명한 양극(22)을 증착하거나 비교적 반사도가 높으며 일 함수가 큰 (>4.5 eV) 재료를 양극으로 사용할 수 있고, 이 때 도 10에 나타낸 바와 같이, 반사도가 비교적 낮은 물질을 박막으로 형성시켜 제2 전극인 음극을 형성할 수 있다. 이때 박막인 음극에서 발생할 수 있는 표면 플라즈몬 (surface plasmon)을 억제하거나 박막으로 형성된 음극의 전도도를 높이기 위하여 적절한 두께의 투명한 고 유전성 물질 또는 투명 전도성 물질층(44)을 음극 위에 형성하여 투명도를 높일 수 있다. 이러한 목적으로 사용된 대표적인 음극은 마그네슘 또는 마그네슘을 함유한 알로이 (alloy)이며, 고유전성 또는 투명 전도성 물질로는 금속 산화물, 금속 혼합물의 산화물, 실리콘계 산화물, 실리콘계 질화물 등이 사용되나, 이로 한정되지는 않는다.
상기 중간 전극은 상기 제1 전극 또는 제2 전극 재료로 예시된 것들을 사용 할 수 있다.
본 발명에 따른 유기 발광 소자는 유기물층 위에 형성된 제 2 전극과 제2 전극 위에 형성된 광 추출 층 사이에 투명한 보호 층을 추가로 포함할 수 있다. 이때 투명한 보호 층으로는 실리콘 산화물 (silicon oxide), 실리콘 질화물 (silicon nitride), 실리콘 산화 질화물 (silicon oxynitride) 등을 CVD (Chemical Vapor Deposition) 등의 증착 공정을 통하여 형성하여 사용할 수 있다. 이러한 방법을 통하여 유기 발광 소자를 수분이나 산소로부터 보호함과 동시에 광 추출 층의 부착 시 발생할 수 있는 기계적 파괴를 최소화 할 수 있다. 또한 이렇게 증착 형성된 실리콘 산화물, 실리콘 질화물 또는 실리콘 산화 질화물들은 화학 양론적인 비율 조작을 통하여 굴절률을 조절할 수 있으며, 이를 최적화하여 광 추출 효율을 극대화 할 수 있다. 상기 보호 층의 굴절율은 1.3이상 2.5이하인 것이 바람직하다. 상기 보호 층의 두께는 100nm 내지 500㎛인 것이 바람직하다.
상기 보호 층은 상기 제2 전극과 상기 광 추출 층과 접하여 배치되며, 이 때 보호 층과 제2 전극 사이의 굴절율 차이 및 보호 층과 광 추출 층 사이의 굴절율 차이는 0.5 이하인 것이 바람직하고, 0.2 이하인 것이 바람직하다.
본 발명에 따른 유기 발광 소자는 유기물층 위에 형성된 제2 전극과 제2 전극 위에 형성된 광 추출 층 사이에 접착 층을 추가로 포함할 수 있다. 이때 접착 층으로는 에폭시, 아크릴 등의 소재를 사용할 수 있으며 올리고머 형태의 소재를 광 추출 필름에 바른 뒤 제2 전극 층에 압착한 후 열 또는 자외선으로 경화하여 부착할 수 있다. 이러한 방법을 통하여 유기 발광 소자를 수분이나 산소로부터 보호 함과 동시에 광 추출 층의 부착 시 발생할 수 있는 기계적 파괴를 최소화 할 수 있다.
상기 접착 층은 상기 제2 전극과 상기 광 추출 층과 접하여 배치되며, 이 때 접착 층과 제2 전극 사이의 굴절율 차이 및 접착 층과 광 추출 층 사이의 굴절율 차이는 0.5 이하인 것이 바람직하고, 0.2 이하인 것이 더욱 바람직하다.
본 발명의 유기 발광 소자를 구성하는 유기물층은 당기술분야에 알려져 있는 구조 및 재료를 이용하여 형성할 수 있다. 상기 유기물층은 단일층으로 구성될 수도 있고, 2층 이상의 다층 구조로 구성될 수도 있다. 예컨대, 상기 유기물층은 정공주입층, 정공수송층, 발광층 및 전자수송층을 포함할 수 있다.
이하, 실시예를 통하여 본 발명을 보다 상세히 설명한다. 그러나, 이하의 실시예는 본 발명을 예시하기 위한 것일 뿐 본 발명의 범위가 한정될 것을 의도한 것은 아니다.
실시예 1
투명한 유리 기판(Corning 7059 glass) 위에 알루미늄(700Å)과 리튬 프로라이드(LiF)를 차례로 열 진공 증착하여 음극을 형성하였다. 상기 음극 위에 9,10-비스-2-나프틸-2-[4-(N-페닐벤조 이미다조일)페닐]안트라센 (화학식 A)을 1 Å/sec의 증착 속도를 유지하며 200Å 두께로 전자수송 층을 형성하였다. 상기 전자 수송 층 위에 발광 층 역할을 하는 화학식 B의 구조를 갖는 발광 호스트 물질과 화학식 C의 구조를 갖는 도판트 물질을 94:6의 부피 비율로 진공 증착하여 도핑된 발광층을 300 Å의 두께로 형성하였으며, 발광 호스트의 증착 속도는 1 Å/sec을 유지하 였다. 상기 발광 층 위에 순차적으로 화학식 D의 구조를 갖는 화합물의 정공수송 층과 화학식 E의 구조를 갖는 화합물의 정공주입 층을 각각 400Å과 700Å의 두께로 열 진공 증착 방법을 이용하여 형성하였다. 이때 증착 속도는 1 Å/sec을 유지하였다. 상기 정공주입 층 위에 1750Å 두께의 IZO (indium zinc oxide)를 스퍼터링 공정을 이용하여 증착하여 양극을 형성하였다. 상기와 같이 제작된 유기 발광소자는 도 6에서 나타낸 인버티드 OLED 소자 구조를 특징으로 하고 있으며 발광 면적은 4 mm2가 되도록 제작하였다. 상기 유기 발광 소자에 50mA/cm2의 전류를 주입하였을 때, 구동 전압은 4.8 V 이였으며 15.3 lumen의 조도가 관측 되었다. 상기 유기 발광 소자에서 IZO로 형성된 양극 위에 도 7c의 형태를 가진 굴절율 1.5의 25㎛ 반경의 반구형 렌즈를 53㎛ 간격으로 육각형 형태로 배열된 광 추출 필름을 부착하였다. 광 추출 층의 부착 전과 동일한 전류를 주입하였을 때 19.6 lumen의 조도가 관측 되었다. 그러므로 양극 위에 광 추출 필름을 부착한 후 28%의 조도가 향상되었다.
비교예
실시예에서 사용한 동일한 기판 위에 도 1에서 나타낸 normal 구조의 유기 발광 소자를 제작하였다. 구체적으로, 기판 위에 순차적으로 양극인 IZO, 정공 주입 층, 정공 수송 층, 발광 층, 전자 수송 층, 그리고 리튬 플로라이드와 알루미늄으로 구성된 음극을 형성하였다. 각각의 층들은 실시 예와 동일한 조건으로 형성 하였다. 50mA/cm2의 전류를 주입하였을 때 구동 전압은 5.5 V였으며 11.9 lumen의 조도가 관측 되었다. 상기의 유기 발광 소자에서 도 7c 의 형태를 가진 광 추출 필름을 유리 기판 위에 부착한 후 동일한 전류를 주입하였을 때 13.9 lumen의 조도가 관측 되었다. 그러므로 유리 기판 위에 광 추출 필름을 부착한 후 17%의 조도가 향상 되었다.
상기 실시예 및 비교예의 결과에서 보여주듯이 인버티드 구조를 갖는 유기 발광 소자는 노말 구조를 갖는 소자에 비하여 낮은 구동 전압에 의하여 구동이 됨과 동시에 동일 전류에서 많은 광량을 생산한다. 이러한 두 가지 소자에 광 추출 층을 각각 양극 위와 유리 기판 아래에 부착하였을 때 광 추출 효율은 양극에 부착된 경우가 유리 기판에 부착하였을 때 보다 1.6배 증가하였다. 그러므로 기판 위에 광 추출 층을 부착하는 경우보다 유기물층 위에 형성되어 있는 투명 전극 위에 광 추출 필름을 부착하는 경우의 광 추출 효율이 크게 증가함을 발견하였다.
도 1은 일반적인 유기발광소자의 구조를 예시한 것이다.
도 2는 도 1의 유기발광소자의 유기물층의 구조를 예시한 것이다.
도 3은 종래 기판 하부에 광 추출 층을 구비한 유기발광소자의 구조를 예시한 것이다.
도 4는 굴절율이 높은 매질로부터 굴절율이 낮은 매질로 이동하는 빛의 경로를 예시한 것이다.
도 5는 배면 발광(bottom emission)형 유기발광소자에서 유기물층에서 발생한 빛의 이동 경로를 나타낸 것이다.
도 6은 본 발명에 따른 상부 전극 상부에 광 추출 층을 구비한 인버티드(inverted) 구조의 유기발광소자의 구조를 예시한 것이다.
도 7a 내지 도 7f는 본 발명에 따른 유기발광소자의 상부 전극 상에 위치하는 광 추출 층의 형태를 예시한 것이다.
도 8은 본 발명에 따른 상부 전극 상부에 광 추출 층을 구비한 노말(normal) 구조의 유기발광소자의 구조를 예시한 것이다.
도 9 및 도 10은 유기발광소자의 음극의 구조를 예시한 것이다.
도 11은 유기발광소자의 양극의 종류를 예시한 것이다.
Claims (20)
- 기판, 상기 기판 상에 구비된 제1 전극, 상기 제1 전극 상에 구비된 1층 이상의 유기물층, 상기 유기물층 상에 구비된 제2 전극, 및 상기 제2 전극 상부에 구비된 광 추출 층을 포함하는 유기 발광 소자.
- 기판, 상기 기판 상에 구비된 제1 전극, 상기 제1 전극 상에 구비되고 1층 이상의 유기물층을 포함하는 2 이상의 발광 유닛, 상기 발광 유닛들 사이에 구비된 중간 전극, 상기 발광 유닛 상에 구비된 제2 전극, 및 상기 제2 전극 상에 구비된 광 추출 층을 포함하는 유기 발광 소자.
- 청구항 1 또는 청구항 2에 있어서, 상기 광 추출 층은 상기 제2 전극과 접하여 배치되며, 상기 광 추출 층과 상기 제2 전극의 굴절율 차이는 0.5 이하인 유기 발광 소자.
- 청구항 1 또는 청구항 2에 있어서, 상기 광 추출 층은 가시광선 영역의 파장에서 투과도가 50% 초과인 것인 유기 발광 소자.
- 청구항 1 또는 청구항 2에 있어서, 상기 광 추출 층은 평균 굴절률이 1.3이상 2.5이하인 것인 유기 발광 소자.
- 청구항 1 또는 청구항 2에 있어서, 상기 광 추출 층은 표면 요철 구조, 렌즈 구조, 굴절율이 상이한 재료의 혼합 층 구조, 또는 단면이 역사다리꼴 형상인 구조인 것인 유기 발광 소자.
- 청구항 1 또는 청구항 2에 있어서, 상기 광 추출 층은 제2 전극과 부착되는 지지 층과 광 추출을 위한 구조를 갖는 층을 포함하는 다층 구조인 것인 유기 발광 소자.
- 청구항 1 또는 청구항 2에 있어서, 전면 발광(top emission)형 또는 양면 발광형인 유기 발광 소자.
- 청구항 1 또는 청구항 2에 있어서, 인버티드 OLED(inverted OLED) 구조인 유기 발광 소자.
- 청구항 1 또는 청구항 2에 있어서, 상기 제1 전극과 상기 유기물층 사이에 절연 물질 박막이 구비된 것인 유기 발광 소자.
- 청구항 1 또는 청구항 2에 있어서, 상기 제2 전극은 금속 산화물 또는 합금의 산화물로 형성된 것인 유기 발광 소자.
- 청구항 1 또는 청구항 2에 있어서, 상기 제2 전극은 전도성 고분자로 형성된 것인 유기 발광 소자.
- 청구항 1 또는 청구항 2에 있어서, 상기 제2 전극은 굴절율 1.7 내지 2.3인 물질로 이루어진 것인 유기 발광 소자.
- 청구항 1 또는 청구항 2에 있어서, 상기 제2 전극과 상기 광 추출 층 사이에 보호 층을 추가로 포함하는 유기 발광 소자.
- 청구항 14에 있어서, 상기 보호 층은 실리콘 산화물 (silicon oxide), 실리콘 질화물 (silicon nitride), 또는 실리콘 산화 질화물 (silicon oxynitride)을 증착하여 형성한 층인 유기 발광 소자.
- 청구항 14에 있어서, 상기 보호 층은 제2 전극 및 광 추출 층과 각각 접하여 배치되며, 보호 층과 제2 전극 사이의 굴절율 차이 및 보호 층과 광 추출 층 사이의 굴절율 차이는 각각 0.5 이하인 것인 유기 발광 소자.
- 청구항 1 또는 청구항 2에 있어서, 상기 제2 전극과 상기 광 추출 층 사이에 접착 층을 추가로 포함하는 유기 발광 소자.
- 청구항 17에 있어서, 상기 접착 층은 제2 전극 및 광 추출 층과 각각 접하여 배치되며, 접착 층과 제2 전극 사이의 굴절율 차이 및 접착 층과 광 추출 층 사이의 굴절율 차이는 각각 0.5 이하인 것인 유기 발광 소자.
- 기판 상에 제1 전극을 형성하는 단계, 상기 제1 전극 상에 1층 이상의 유기물층을 형성하는 단계, 상기 유기물층 상에 제2 전극을 형성하는 단계, 및 상기 제2 전극 상부에 광 추출 층을 형성하는 단계를 포함하는 유기 발광 소자의 제조방법.
- 기판 상에 제1 전극을 형성하는 단계, 상기 제1 전극 상에 1층 이상의 유기물층을 포함하는 2 이상의 발광 유닛을 형성하는 단계, 상기 발광 유닛 중 어느 하나를 형성하고 그 위에 또 하나의 발광 유닛을 형성하기 전에 중간 전극을 형성하는 단계, 상기 발광 유닛 상에 제2 전극을 형성하는 단계, 및 상기 제2 전극 상에 광 추출 층을 형성하는 단계를 포함하는 유기 발광 소자의 제조방법.
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