KR20090109238A - A fabrication method of nuclear fuel pellet by using high burnup spent nuclear fuel - Google Patents
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Abstract
Description
본 발명은 고연소도의 사용후핵연료를 이용하여 중수로용 핵연료 소결체를 제조하는 방법에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 산화/환원 및 압분 공정을 거친 사용후핵연료 압분체를 소결하는 과정에서 최종 소결 온도보다 낮은 중간 온도를 일정 시간 유지한 후, 최종 소결 온도까지 재가열하는 과정을 통하여, 최종 소결 온도에 이르기 전에 사용후핵연료에 포함되어 있는 준휘발성 핵분열생성물을 효율적으로 방출시킴으로써, 핵분열생성물이 다량 함유되어 있는 고연소도 사용후핵연료에 대해서도 중수로 핵연료 제원에서 요구되는 소결 밀도를 만족시킬 수 있는 핵연료 소결체를 제조하는 방법에 관한 것이다.The present invention relates to a method for manufacturing a nuclear fuel sintered compact for heavy water reactors using spent fuel of high combustion degree, and more particularly, the final sintering temperature in the process of sintering spent fuel compacted through oxidation / reduction and compaction processes. By maintaining the lower intermediate temperature for a certain time, and reheating to the final sintering temperature, the fission product is contained in a large amount by efficiently releasing the quasi-volatile fission product contained in the spent fuel before reaching the final sintering temperature. The present invention relates to a method for producing a nuclear fuel sintered body capable of satisfying the sintering density required by the heavy water reactor fuel specification even for high-burning spent fuel.
원자로는 사용되는 감속재의 종류에 따라 크게 중수(D20)를 사용하는 중수로와 일반 물, 즉 경수(H2O)를 사용하는 경수로로 구분된다.Reactors are divided into heavy water reactors using heavy water (D 2 0) and general water, that is, hard water furnaces using hard water (H 2 O), depending on the type of moderator used.
일반적으로 경수로형 원자로에서는 핵연료가 연소되는 동안 핵연료에 포함된 U-235와 같은 핵분열성 물질(fissile material)이 중성자와 반응하면서 그 양이 점 점 감소되나, 원자로에서 일정주기 동안 연소된 후 방출되는 핵연료, 즉 사용후핵연료에는 여전히 U-235와 Pu-239를 비롯한 핵분열성 물질이 약 1.5% 정도 남아 있으며, 따라서 이들 사용후핵연료는 재사용할 가치가 충분한 재활용 자원이 된다.Generally, in light-water reactors, fissile material such as U-235 contained in the fuel reacts with neutrons gradually while nuclear fuel is burned, but the amount is gradually reduced. Nuclear fuels, or spent fuel, still contain about 1.5% of fissile material, including U-235 and Pu-239, making these spent fuels a recycling resource that is well worth reusing.
우리나라는 경수로형 원자로와 중수로형 원자로를 동시에 보유하고 있어, 경수로형 원자로에서 방출된 사용후핵연료를 중수로형 원자로에서 재사용하여 사용후핵연료의 처분량 감소는 물론, 자원 재활용이라는 두 가지 목적을 달성하고자 하는 사용후핵연료 재사용 기술에 대한 연구·개발이 활발히 수행되고 있다.Korea has both a light-water reactor and a heavy-water reactor at the same time, so that the spent fuel released from the light-water reactor can be reused in the heavy-water reactor to reduce the disposal amount of the spent fuel and to achieve two purposes: resource recycling. Research and development on spent fuel reuse technology has been actively conducted.
종래의 사용후핵연료 재사용 기술로는 사용후경수로핵연료를 건식으로 재가공하여 중수로형 원자로에서 사용 가능한 핵연료를 제조하는 경·중수로 연계핵연료 주기(Direct Use of spent PWR Fuel in CANDU Reactors; DUPIC) 기술이 있다.Conventional fuel reuse technology includes Direct Use of spent PWR Fuel in CANDU Reactors (DUPIC) technology, which dry-processes spent water reactor fuel to produce dry fuel for use in heavy water reactors. .
DUPIC 핵연료 제조공정은 일련의 중수로 핵연료 공정 절차 즉, 사용후핵연료 절단 공정, 탈피복 공정, 산화환원 공정, 분쇄 공정, 과립화 공정, 혼합 공정, 압분 공정, 소결 공정, 연마 공정, 연료봉 제조 공정 및 연료 다발 제조 공정 등을 거쳐 중수로용 핵연료를 제조하게 되는데, 이들 공정 중 산화환원 공정에서부터 소결 공정에 이르기까지 중수로용 핵연료 소결체를 제조하는 핵심적인 공정들을 살펴보면 다음과 같다.The DUPIC fuel manufacturing process consists of a series of heavy water reactor fuel processes: spent fuel cutting process, stripping process, redox process, grinding process, granulation process, mixing process, compacting process, sintering process, polishing process, fuel rod manufacturing process, Nuclear fuel for heavy water reactors is manufactured through a fuel bundle manufacturing process. Among these processes, the core processes for producing nuclear fuel sintered fuel for heavy water reactors from redox processes to sintering processes are as follows.
도 1은 기존의 DUPIC 핵연료 제조공정 중 사용후핵연료를 이용한 핵연료 소결체의 제조 공정을 보여주는 순서도이다.1 is a flow chart showing a manufacturing process of a nuclear fuel sintered body using spent fuel in the conventional DUPIC fuel manufacturing process.
먼저, 탈피복한 사용후핵연료 분말을 반응접시에 넣고 이를 전기로에 넣은 후, 공기 분위기 하에서 500 ℃ 정도로 2시간 고온 산화시켜 U3O8 분말을 만든 다음(S10), 이어서 환원가스(Ar-4%H2)분위기 하에서 700 ℃ 정도로 7시간 환원시키게 되며(S20), 상기 산화 및 환원 공정을 반복적으로 수행하여 소결가능한 이산화우라늄(UO2) 분말을 제조한다.First, the stripped spent fuel powder is placed in a reaction plate and placed in an electric furnace, and then oxidized at high temperature at about 500 ° C. for 2 hours under an air atmosphere to form U 3 O 8 powder (S10), followed by reducing gas (Ar-4 % H 2 ) is reduced to about 700 ° C. for 7 hours (S20), and the oxidation and reduction processes are repeatedly performed to prepare a sinterable uranium dioxide (UO 2 ) powder.
이러한 산화 및 환원 공정을 통해 얻어지는 분말화된 사용후핵연료 분말을 압분을 통해 원주형 핵연료 형태로 성형한 후(S30), 환원성 분위기에서 1650 ~ 1850 ℃의 온도로 승온시켜 1 ~ 24 시간 유지시킴으로써 성형된 압분체를 소결시키는 소결 공정(S40)을 통해, 중수로 핵연료로 사용될 수 있는 핵연료 소결체를 제조하게 된다.After the powdered spent fuel powder obtained through the oxidation and reduction process is molded into a columnar nuclear fuel through a compacted powder (S30), the temperature is raised to a temperature of 1650 ~ 1850 ℃ in a reducing atmosphere and maintained for 1 to 24 hours. Through the sintering process (S40) for sintering the compacted green compact, a nuclear fuel sintered body that can be used as a fuel for heavy water is produced.
중수로형 원자로에서는 원자로 가동시 운전 조건을 만족시키고 시스템의 건전성(integrity)를 확보하기 위한 핵연료 제원으로서, 핵연료 소결체의 밀도가 이론밀도의 95 % 이상을 만족시킬 것을 요구하고 있다.A heavy water reactor is required to satisfy 95% or more of the theoretical density of the nuclear fuel sintered body as a nuclear fuel source for satisfying the operating conditions and ensuring the integrity of the system.
그러나, 상기한 DUPIC 핵연료 제조공정에 따르면, 연소도 35,000 MWD/MTU 이하의 사용후핵연료를 재가공하여 얻어지는 핵연료 소결체의 밀도는 이론밀도의 95 % 이상으로 중수로 핵연료 제원을 만족하는 양질의 핵연료 소결체를 제조할 수 있으나, 연소도가 증가할수록 사용후핵연료 내에 불순물로 존재하는 핵분열생성물(fission product)의 함량이 증가하기 때문에, 연소도 35,000 MWD/MTU 이상의 고연소도 사용후핵연료를 이용하여 소결할 경우에는 이론 밀도의 95% 이상을 만족하는 소결체를 얻을 수 없다는 문제점이 있다.However, according to the DUPIC fuel manufacturing process described above, the density of the fuel sintered body obtained by reprocessing spent fuel having a combustion degree of 35,000 MWD / MTU or less is 95% or more of the theoretical density to produce a high quality fuel sintered body that satisfies the fuel specifications with heavy water. However, as the degree of combustion increases, the content of fission products present as impurities in the spent fuel increases, so when sintering using high-combustion spent fuel with a combustion degree of 35,000 MWD / MTU or more. There is a problem that a sintered body that satisfies 95% or more of the theoretical density cannot be obtained.
특히, 최근 운영중인 경수로들은 사용후핵연료의 발생량 억제와 연료의 효율적 운용에 따른 경제성 향상을 이유로 핵연료의 연소도를 증가시키고 있는 추세이며, 이에 따라 현재 경수로에서 방출되는 사용후핵연료의 연소도는 대부분 45,000 MWD/MTU 이상의 고연소도이기 때문에, 기존의 DUPIC 핵연료 제조공정으로는 이론밀도의 95 % 이상을 만족하는 고밀도 핵연료 소결체를 제조하기에는 한계가 있다.In particular, the currently operating light water reactors are increasing the combustion of nuclear fuel due to the suppression of the generation of spent fuel and the improvement of economic efficiency according to the efficient operation of the fuel. Due to the high burnup of 45,000 MWD / MTU, the existing DUPIC fuel manufacturing process has a limitation in producing a high density fuel sintered body that satisfies 95% or more of theoretical density.
이와 같은 문제점을 해결하기 위한 핵연료 소결체 제조방법이 한국 등록특허공보 제0600378호(발명의 명칭:1회 산화/환원 공정과 소결촉진제 첨가에 의한 건식재가공핵연료 소결체 제조 방법)에 제안된 바 있으며, 상기 문헌에는 소결 공정에서 TiO2와 같은 소결촉진제를 첨가하여 사용후핵연료로부터 재가공된 핵연료 소결체의 밀도를 향상시키는 방법이 기재되어 있다. 그러나 이와 같은 방법은 건식 재가공 소결체 내에 첨가제의 원소가 불필요하게 잔류하게 되어 핵연료 성능이나 노심 특성에 영향을 준다는 문제점을 가지고 있다.A method for manufacturing a nuclear fuel sintered body to solve such a problem has been proposed in Korean Patent Publication No. 0600378 (Name of the invention: a method for producing a dry material nuclear fuel sintered body by adding a oxidation / reduction process and a sintering accelerator). The literature describes a method of increasing the density of a nuclear fuel sinter reprocessed from spent fuel by adding a sintering accelerator such as TiO 2 in the sintering process. However, this method has a problem that the elements of the additive in the dry reworked sintered body unnecessarily remain, affecting the fuel performance or core characteristics.
본 발명은 상기한 종래 기술에 따른 사용후핵연료를 이용한 핵연료 소결체 제조방법의 문제점을 해결하기 위한 것이다. 즉, 본 발명의 목적은, 산화/환원 및 압분 공정을 거친 사용후핵연료 압분체를 소결하는 과정에서 최종 소결 온도보다 낮은 중간 온도를 일정 시간 유지한 후, 최종 소결 온도까지 재가열하는 과정을 통하여, 최종 소결 온도에 이르기 전에 사용후핵연료에 포함되어 있는 준휘발성 핵분열생성물을 효율적으로 방출시킴으로써, 핵분열생성물이 다량 함유되어 있는 고연소도 사용후핵연료에 대해서도 중수로 핵연료 제원인 이론밀도 95% 이상을 만족시킬 수 있는 고밀도 소결체를 제조하는 방법을 제공하는데 있다.The present invention is to solve the problem of the method for producing a nuclear fuel sintered body using the spent fuel according to the prior art. That is, an object of the present invention is to maintain the intermediate temperature lower than the final sintering temperature for a predetermined time in the process of sintering the spent fuel compacts after the oxidation / reduction and compacting process, and then reheating them to the final sintering temperature. By efficiently discharging the quasi-volatile fission products contained in spent fuel before reaching the final sintering temperature, it is possible to satisfy 95% or more of the theoretical density, which is the source of nuclear fuel, even for high-combustion spent fuel containing a large amount of fission products. It is to provide a method for producing a high density sintered body that can be.
상기의 목적을 달성하기 위한 기술적 사상으로서의 본 발명은, 산화/환원 공정을 통해 사용후핵연료 분말을 소결 가능한 미세 분말로 변환시키고, 상기 변환된 소결 가능한 미세 분말을 성형시켜 압분체로 성형한 후, 상기 성형된 압분체를 환원성 분위기 하에서 소결시켜 핵연료 소결체를 제조하되, 상기 소결 공정은, 최종 소결 온도에 이르기 전에 최종 소결 온도보다 낮은 중간 온도에서 일정 시간 유지시킨 후 최종 소결 온도까지 재가열하는 과정을 통해 압분체 내에 포함되어 있는 준휘발성 핵분열생성물을 제거하는 것을 특징으로 하는 고연소도 사용후핵연료를 이용한 핵연료 소결체 제조방법을 제공한다.The present invention as a technical concept for achieving the above object, after converting the spent fuel powder into a sinterable fine powder through the oxidation / reduction process, by molding the converted sinterable fine powder to form a green compact, The molded green compact is sintered under a reducing atmosphere to produce a nuclear fuel sintered body, wherein the sintering process is performed by maintaining a predetermined time at an intermediate temperature lower than the final sintering temperature before reaching the final sintering temperature and then reheating the final sintering temperature. It provides a method for producing a nuclear fuel sintered body using a high-burning spent fuel, characterized in that the quasi-volatile fission product contained in the green compact is removed.
본 발명에 따른 핵연료 소결체 제조방법은 사용후경수로핵연료를 건식 재가공하여 중수로에 재활용함에 있어, 핵분열생성물이 다량 함유되어 있는 고연소도의 사용후핵연료를 사용하는 경우에도 중수로 품질 기준을 만족하는 양질의 핵연료 소결체를 제공할 수 있는 효과가 있다.In the method for manufacturing a nuclear fuel sintered body according to the present invention, in the reprocessing of spent light reactor fuel dry and recycled in a heavy water reactor, even in the case of using the high-burning spent fuel containing a large amount of fission products, the fuel cell satisfies the quality standards of the heavy water reactor. There is an effect that can provide a nuclear fuel sintered body.
먼저, 본 발명에 대한 구체적인 설명에 앞서 종래의 DUPIC 핵연료 제조공정을 통해 사용후핵연료의 압분체를 소결하는 과정에서 압분체에 잔류하고 있는 준휘발성 핵분열생성물(세슘(Cs), 안티몬(Sb) 등)의 거동이 소결체 밀도에 미치는 영향을 살펴보기로 한다.First, prior to the detailed description of the present invention, a semi-volatile fission product (cesium (Cs), antimony (Sb), etc.) remaining in the green compact in the process of sintering the green compact of the spent fuel through the conventional DUPIC fuel manufacturing process The influence of) on the density of sintered body will be examined.
도 2는 소결 조건에서 승온에 따른 세슘 핵종의 방출 거동 실험을 수행한 결과를 나타내는 그래프로서, “튜브 전기로(tube furnace)에서의 핵종 방출 온라인 시스템”을 이용하여 고연소도 사용후핵연료로부터 제조된 압분체를 소결 조건에서 승온시켜가며 시간 경과에 따른 세슘의 누적 방출율을 측정한 결과를 보여주고 있다.FIG. 2 is a graph showing the results of experiments on the release behavior of cesium nuclides at elevated temperatures under sintering conditions, prepared from high-combustion spent fuel using a "nuclide release online system in a tube furnace". The resulting green compact is heated under sintering conditions, and the result of measuring the cumulative release rate of cesium over time is shown.
도 2에 나타난 세슘의 누적 방출율 변화를 살펴보면, 소결 조건에서 온도를 상승시켰을 때 약 1000 ℃에서 압분체로부터 세슘이 방출되기 시작했으며, 1,450℃ 부근에서 세슘 방출이 거의 완료되었음을 알 수 있다.Looking at the change in the cumulative release rate of cesium shown in Figure 2, when the temperature is raised in the sintering conditions it can be seen that cesium is released from the green compact at about 1000 ℃, cesium release is almost complete around 1,450 ℃.
특히 1,200 ~ 1,400 ℃의 온도 구간에서 압분체로부터의 세슘 방출이 급격하게 일어나는 것을 알 수 있는데, 이로부터 최종 소결 온도에 이르기 전의 중간 온도 구간에서의 급격한 세슘 방출로 인해 소결 과정에서 압분체 내에 많은 기공이 생기게 되며, 결국 압분체 내에 형성된 기공들이 최종적으로 얻어지는 압분체의 소결체 밀도를 저하시킨다는 사실을 예측할 수 있다. 또한, 해당 온도 구간에서 세슘이 용융되면서 액상 소결이 일어나게 되는데, 이러한 액상 소결 역시 소결 과정 중 압분체의 주성분인 이산화우라늄의 결정립 성장을 방해하는 요인으로 작용하게 될 수 있다.In particular, it can be seen that cesium release from the green compact occurs rapidly in the temperature range of 1,200 ~ 1,400 ℃, due to the rapid cesium release in the intermediate temperature range before reaching the final sintering temperature, many pores in the green compact during the sintering process It can be expected that the pores formed in the green compact eventually lower the sintered compact density of the green compact finally obtained. In addition, the liquid phase sintering occurs as the cesium melts in the temperature range, and such liquid phase sintering may also act as a factor that inhibits grain growth of uranium dioxide, which is a main component of the green compact.
따라서, 소결 과정에서 준휘발성 핵분열생성물의 방출 특성을 이용하여 그 방출량을 적절히 조절하면 소결 공정에 의해 얻어지는 소결체 밀도를 더욱 증가시킬 수 있다는 결론을 얻을 수 있다.Therefore, it can be concluded that the sintered compact obtained by the sintering process can be further increased by appropriately adjusting the amount of the sintering process by using the release characteristics of the quasi-volatile fission product.
이하, 본 발명의 바람직한 실시예를 첨부 도면에 의거하여 상세하게 설명하기로 한다.Hereinafter, preferred embodiments of the present invention will be described in detail with reference to the accompanying drawings.
도 3은 본 발명의 일실시예에 따른 핵연료 소결체의 제조 과정을 나타내는 순서도이다.Figure 3 is a flow chart showing a manufacturing process of the nuclear fuel sintered body according to an embodiment of the present invention.
도 3에 도시된 바와 같이, 본 발명의 일실시예에 따른 핵연료 소결체의 제조 과정은 크게 사용후핵연료 분말을 소결 가능한 미세 분말로 변환해주는 산화/환원 공정(S100)과, 소결 가능한 미세 분말을 압분을 통해 압분체로 성형시키는 압분 공정(S200)과, 압분체를 환원성 분위기 하에서 소결시켜 핵연료 소결체를 제조하는 소결 공정(S300)으로 이루어지는데, 각 공정에 대하여 상세히 설명하면 다음과 같다.As shown in Figure 3, the manufacturing process of the nuclear fuel sintered body according to an embodiment of the present invention is largely an oxidation / reduction process (S100) for converting spent fuel powder into a sinterable fine powder, and compacted sinterable fine powder It consists of a compacting step (S200) for molding into a green compact through, and a sintering step (S300) for producing a nuclear fuel sintered compact by sintering the green compact under a reducing atmosphere, which will be described in detail below.
먼저, 산화환원반응기로 탈피복한 일정량의 사용후핵연료 분말을 장입시켜, 산화 공정과 환원 공정을 차례대로 수행한다(S100). 산화환원반응기는 일종의 가열로로서 산화 시에는 공기와 같은 산화성 기체를 공급해주면서 450 ~ 550 ℃(바람직하게는 500 ℃정도)의 온도로 약 2시간 유지해주며, 환원 시에는 수소, 암모니아 또는 그 혼합기체를 포함하는 환원성 기체를 공급해주면서 650 ~ 750 ℃(바람직하게는 700 ℃ 정도)의 온도로 약 7시간 유지하게 된다. 사용후핵연료는 연소 중 핵분열에 의해 생성된 핵분열생성물이 약 4% 정도 포함된 이산화우라늄(UO2)이 주성분인데, 형석(Fluorite)형의 입방정(Cubic) 결정구조를 가지는 UO2를 산화시키면 사방정(Orthorhombic) 결정구조의 U3O8으로 되면서 상변화에 따라 약 30%의 부피 팽창이 일어나면서 분말화되고, 이를 다시 환원시키면 다시 UO2로 변환되면서 부피감소가 일어나게 되므로, 사용후핵연료는 산화와 환원 공정이 반복됨에 따라 부피 변화로 인한 응력에 의하여 소결 가능한 특성을 가지는 미세한 분말로 분쇄되고, 동시에 사용후핵연료 내부에 존재하는 크립톤(Kr) 등의 휘발성 핵분열생성물이 제거된다. 이 때, 세슘, 안티몬 등의 준휘발성 핵분열생성물은 여전히 미세 분말내에 고상으로 잔류하게 된다.First, a predetermined amount of spent fuel powder stripped with a redox reactor is charged, and an oxidation process and a reduction process are performed in sequence (S100). The redox reactor is a kind of heating furnace that supplies oxidizing gas such as air during oxidation and maintains it at a temperature of 450 ~ 550 ℃ (preferably around 500 ℃) for about 2 hours, and when it is reduced, hydrogen, ammonia or its mixture gas. While supplying a reducing gas comprising a will be maintained for about 7 hours at a temperature of 650 ~ 750 ℃ (preferably about 700 ℃). Spent fuel is composed mainly of uranium dioxide (UO 2 ), which contains about 4% of fission products produced by nuclear fission during combustion, and oxidizes UO 2 with a fluorite cubic crystal structure. As it becomes U 3 O 8 of the orthorhombic crystal structure, it is powdered by about 30% of volume expansion according to the phase change, and when it is reduced again, it is converted into UO 2 and the volume decreases. As the oxidation and reduction processes are repeated, the powder is pulverized into fine powders having sinterable properties due to the stress due to the volume change, and at the same time, volatile fission products such as krypton (Kr) present in the spent fuel are removed. At this time, quasi-volatile fission products such as cesium and antimony still remain in the fine powder in the solid phase.
이어서, 상기 산화/환원 공정(S100)을 통해 얻어지는 사용후핵연료 분말을 일정 압력으로 압분시켜 원주형 핵연료 형태의 압분체로 성형한다(S200).Subsequently, the spent fuel powder obtained through the oxidation / reduction process (S100) is compacted at a predetermined pressure to form a green compact in the form of columnar nuclear fuel (S200).
끝으로, 상기 압분 공정(S200)을 거쳐 얻어지는 압분체를 수소, 암모니아, 또는 그 혼합기체를 포함하는 환원성 분위기에서 가열하여 중수로 핵연료로 사용될 수 있는 핵연료 소결체를 제조하는 소결 공정(S300)을 수행하게 되는데, 이 때 최 종 소결 온도까지 한번에 승온하지 않고 중간 온도까지 승온시켜 일정 시간 유지하는 중간 소결 공정(S310)을 거친 후 최종 소결 온도인 1650 ~ 1850 ℃의 온도로 재가열하여 1 ~ 24 시간 유지시키는 최종 소결 공정(S320)을 수행함으로써, 압분체 내에 포함되어 소결 과정 중의 고밀화를 방해하는 세슘, 안티몬 등의 준휘발성 핵분열생성물이 중간 소결 공정(S310) 중에 용융 및 휘발되어 외부로 원활하게 방출되도록 해준다. 여기서, 중간 소결 공정(S310)은 준휘발성 핵분열생성물의 방출이 급격하게 일어나게 되는 1,200 ~ 1,400 ℃의 온도 구간으로 승온시켜 1 ~ 10 시간 유지시킴으로써, 최종 소결 공정(S320) 이전에 준휘발성 핵분열생성물을 효과적으로 배출시키는 것이 바람직하다.Finally, the green compact obtained through the compacting step (S200) is heated in a reducing atmosphere containing hydrogen, ammonia, or a mixed gas thereof to perform a sintering step (S300) of preparing a nuclear fuel sintered body that can be used as a nuclear fuel with heavy water. At this time, after the intermediate sintering process (S310) to maintain a constant time by raising the temperature to the intermediate temperature without raising the temperature to the final sintering temperature at a time, and then reheated to a temperature of 1650 ~ 1850 ℃ final sintering temperature to maintain for 1 to 24 hours By performing the final sintering process (S320), the quasi-volatile fission products such as cesium and antimony, which are contained in the green compact and hinder the densification during the sintering process, are melted and volatilized during the intermediate sintering process (S310) to be released to the outside smoothly. . Here, the intermediate sintering process (S310) is heated to a temperature range of 1,200 ~ 1,400 ℃ that is rapidly released the semi-volatile fission product is maintained for 1 to 10 hours, thereby maintaining the semi-volatile fission product before the final sintering process (S320) It is desirable to discharge effectively.
이와 같이 소결 과정에서 최종 소결 온도까지 승온시키기 전에 중간 온도에서 유지시키는 방법을 통해 소결체 밀도를 저하시킬 수 있는 준휘발성 핵분열생성물을 원활하게 제거함으로써, 최종적으로 얻어지는 핵연료 소결체의 소결 밀도를 보다 상승시킬 수 있다.In this way, the sintered density of the finally obtained nuclear fuel sintered body can be further increased by smoothly removing the quasi-volatile fission product that can lower the sintered compact by maintaining the intermediate temperature before raising the final sintering temperature in the sintering process. have.
도 4는 압분 압력의 변화에 따른 핵연료 소결체의 밀도 변화를 나타내는 그래프로서, 핵분열생성물의 함량이 높은 65,000 MWD/MTU로 연소된 사용후핵연료를 다양한 압분 압력(Compact Pressure)으로 압분시켜 얻어지는 압분체에 대하여, 본 발명에 따라 1300 ℃의 중간 온도에서 3시간 유지시킨 후 1800 ℃의 최종 온도로 승온시켜 10시간 유지시키는 소결 공정을 수행한 경우와, 기존의 DUPIC 공정에 따른 소결 공정을 수행한 경우 각각 얻어지는 핵연료 소결체의 밀도를 비교하여 보여 주고 있다.4 is a graph showing the density change of the nuclear fuel sintered body according to the change in the compaction pressure, which is obtained by compacting spent fuel combusted with 65,000 MWD / MTU having a high fission product content at various compact pressures. In the case of performing the sintering process according to the present invention after maintaining for 3 hours at an intermediate temperature of 1300 ℃ and then heated to a final temperature of 1800 ℃ and maintained for 10 hours, respectively when performing a sintering process according to the existing DUPIC process The density of the obtained nuclear fuel sintered body is compared and shown.
도 4에 나타난 바와 같이, 기존의 DUPIC 공정을 적용하면 평균 이론밀도의 93.4 %로 중수로 핵연료 품질 기준인 95 %에 못 미치는 핵연료 소결체가 얻어졌으나, 본 발명에 따른 소결 공정을 적용하게 되면 이론밀도의 95 % 이상을 만족하는 핵연료 소결체를 제조할 수 있었다.As shown in FIG. 4, when the conventional DUPIC process was applied, a nuclear fuel sintered body was obtained at 93.4% of the average theoretical density, which is less than 95% of the fuel quality standard for heavy water reactors. A nuclear fuel sintered body that satisfies more than 95% could be produced.
이러한 실험 결과는 연소도 58,000 MWD/MTU인 사용후핵연료를 이용한 경우에도 거의 비슷한 경향을 나타내었는데, 이상의 실험결과로부터 사용후핵연료의 연소도가 고연소도일 경우, 즉 사용후핵연료 내의 핵분열생성물 함량이 일정량 이상일 경우, 본 발명에 따른 소결 공정을 적용하면 소결 도중 중간 온도로 유지되는 동안 준휘발성 핵분열생성물이 원활하게 방출됨에 따라 소결체 내에 폐기공이 형성되지 않아 핵연료 소결체의 밀도가 현저히 상승하게 되는 것을 알 수 있다.The experimental results showed a similar tendency in the case of using spent fuel having a combustion rate of 58,000 MWD / MTU. From the above test results, the content of fission products in the spent fuel is high when the spent fuel has a high combustion degree. If the amount is greater than or equal to a certain amount, it is understood that the application of the sintering process according to the present invention results in a smooth discharge of the quasi-volatile fission product during the sintering, so that no waste pores are formed in the sintered body, thereby significantly increasing the density of the nuclear fuel sintered body. Can be.
도 5는 사용후핵연료의 연소도 변화에 따른 핵연료 소결체의 밀도 변화를 나타내는 그래프로서, 사용후핵연료의 연소도를 변화시켜가며, 본 발명에 따라 1300 ℃의 중간 온도에서 3시간 유지시킨 후 1800 ℃의 최종 온도로 승온시켜 10시간 유지시키는 소결 공정을 수행한 경우와, 기존의 DUPIC 공정에 따른 소결 공정을 수행한 경우 각각 얻어지는 핵연료 소결체의 밀도를 측정한 결과를 비교하여 보여주고 있다.Figure 5 is a graph showing the density change of the fuel sintered body according to the change in the burning degree of the spent fuel, changing the burning degree of the spent fuel, after maintaining for 3 hours at an intermediate temperature of 1300 ℃ according to the present invention 1800 ℃ The results of measuring the density of the nuclear fuel sintered body obtained when the sintering process of maintaining the temperature of the final temperature of and maintained for 10 hours and the sintering process according to the existing DUPIC process are measured.
도 5에 나타난 바와 같이, 연소도 35,000 MWD/MTU 이하의 저연소도 사용후핵연료를 사용하였을 때, 기존의 DUPIC 공정을 적용한 경우와 본 발명에 따른 소결 공정을 적용할 경우 모두 이론밀도의 95% 이상을 만족하는 소결 밀도를 갖는 핵연료 소결체를 얻을 수 있어, 저연소도 사용후핵연료를 건식 재가공하는 경우에는 사용후핵연료 내에 핵분열생성물의 함량이 낮아 핵연료 소결체의 밀도가 소결 공정의 운전 조건에 큰 영향을 받지 않음을 알 수 있다.As shown in Figure 5, when using a low-burning spent fuel having a combustion degree of less than 35,000 MWD / MTU, 95% of the theoretical density when applying the conventional DUPIC process and the sintering process according to the present invention A nuclear fuel sintered body having a sintered density that satisfies the above can be obtained. When dry reprocessing low-burning spent fuel, the content of nuclear fission product is low in the spent fuel, so that the density of the nuclear fuel sintered body has a great influence on the operating conditions of the sintering process. It can be seen that it does not receive.
그러나 사용후핵연료의 연소도가 35,000 MWD/MTU 이상인 구간에서는, 본 발명에 따른 소결 공정을 적용한 경우와 기존의 DUPIC 공정을 적용한 경우의 밀도차가 사용후핵연료의 연소도가 증가할수록 점점더 커지게 됨을 알 수 있으며, 특히 약 52,000 MWD/MTU 이상 구간에서는 본 발명에 따른 소결 공정을 적용한 경우는 소결체의 소결 밀도가 중수로 핵연료 제원에서 요구되는 이론밀도의 95% 이상으로 계속 유지된 반면, 기존의 DUPIC 공정을 적용한 경우에는 소결체의 소결 밀도가 이론밀도의 95% 이하로 떨어지게 되며, 사용후핵연료의 연소도가 증가할수록 점점 더 하락하는 것을 관찰할 수 있었다.However, in the section where the spent fuel burns more than 35,000 MWD / MTU, the difference in density between the sintering process according to the present invention and the conventional DUPIC process becomes larger as the burnup of spent fuel increases. In particular, when the sintering process according to the present invention is applied in a section of about 52,000 MWD / MTU or more, the sintered density of the sintered body is continuously maintained at 95% or more of the theoretical density required in the nuclear reactor fuel specification, while the conventional DUPIC process In this case, the sintered density of the sintered compact drops below 95% of the theoretical density, and it can be observed that the sintered density gradually decreases as the combustion of spent fuel increases.
이상에서 설명한 본 발명은 전술한 실시예 및 첨부된 도면에 의해 한정되는 것은 아니며, 본 발명의 기술적 사상을 벗어나지 않는 범위 내에서 여러 가지 치환, 변형 및 변경이 가능하다는 것은 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 있어 명백하다 할 것이다.The present invention described above is not limited to the above-described embodiments and the accompanying drawings, and various substitutions, modifications, and changes are possible in the art without departing from the technical spirit of the present invention. It will be clear to those of ordinary knowledge.
본 발명에 따른 핵연료 소결체 제조방법은 DUPIC 핵연료 제조공정을 비롯하여, 다양한 연소도 특성을 가지는 사용후핵연료를 재활용하기 위한 각종 소결 공정 에 적용 가능하며, 아울러 고품질의 금속 핵연료 및 질화물 핵연료 소결체 제조에도 활용 가능하다.The method for manufacturing a nuclear fuel sintered body according to the present invention is applicable to various sintering processes for recycling spent fuel having a variety of combustion characteristics, including the DUPIC fuel manufacturing process, and also to the production of high quality metal fuel and nitride fuel sintered body. Do.
도 1은 기존의 DUPIC 핵연료 제조공정 중 사용후핵연료를 이용한 핵연료 소결체의 제조 공정을 보여주는 순서도.1 is a flow chart showing a manufacturing process of the fuel sintered body using the spent fuel of the conventional DUPIC fuel manufacturing process.
도 2는 소결 조건에서 승온에 따른 세슘 핵종의 방출 거동 실험을 수행한 결과를 나타내는 그래프.Figure 2 is a graph showing the results of conducting experiments of the release behavior of cesium nuclides at elevated temperatures under sintering conditions.
도 3은 본 발명의 일실시예에 따른 핵연료 소결체의 제조 과정을 나타내는 순서도.Figure 3 is a flow chart showing the manufacturing process of the nuclear fuel sintered body according to an embodiment of the present invention.
도 4는 압분 압력의 변화에 따른 핵연료 소결체의 밀도 변화를 나타내는 그래프.Figure 4 is a graph showing the density change of the nuclear fuel sintered body with the change of the compaction pressure.
도 5는 사용후핵연료의 연소도 변화에 따른 핵연료 소결체의 밀도 변화를 나타내는 그래프.5 is a graph showing the density change of the fuel sintered body according to the change in the combustion degree of spent fuel.
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Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
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| WO2020236516A1 (en) | 2019-05-17 | 2020-11-26 | Metatomic, Inc. | Systems and methods for molten salt reactor fuel-salt preparation |
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