JPH0812272B2 - Laser direct reprocessing method - Google Patents

Laser direct reprocessing method

Info

Publication number
JPH0812272B2
JPH0812272B2 JP25228487A JP25228487A JPH0812272B2 JP H0812272 B2 JPH0812272 B2 JP H0812272B2 JP 25228487 A JP25228487 A JP 25228487A JP 25228487 A JP25228487 A JP 25228487A JP H0812272 B2 JPH0812272 B2 JP H0812272B2
Authority
JP
Japan
Prior art keywords
laser
separation
temperature
atoms
distillation
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired - Fee Related
Application number
JP25228487A
Other languages
Japanese (ja)
Other versions
JPH0194295A (en
Inventor
孝 有沢
克昭 赤岡
Original Assignee
日本原子力研究所
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by 日本原子力研究所 filed Critical 日本原子力研究所
Priority to JP25228487A priority Critical patent/JPH0812272B2/en
Publication of JPH0194295A publication Critical patent/JPH0194295A/en
Publication of JPH0812272B2 publication Critical patent/JPH0812272B2/en
Anticipated expiration legal-status Critical
Expired - Fee Related legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
    • Y02E30/30—Nuclear fission reactors
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02W—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES RELATED TO WASTEWATER TREATMENT OR WASTE MANAGEMENT
    • Y02W30/00—Technologies for solid waste management
    • Y02W30/50—Reuse, recycling or recovery technologies

Landscapes

  • Physical Or Chemical Processes And Apparatus (AREA)
  • Processing Of Solid Wastes (AREA)
  • Manufacture And Refinement Of Metals (AREA)

Description

【発明の詳細な説明】 （産業上の利用分野） 本発明の原子炉における使用済みの燃料の再処理方法
に関する。The present invention relates to a method for reprocessing spent fuel in a nuclear reactor of the present invention.

（従来の技術） 原子炉の使用済み燃料は高い濃度で高レベルの放射性
物質を含有しており、その処理は極めて困難である。現
在使用済み燃料処理の目的は生成したプルトニウムと残
存しているウランを個別に分離し他を廃棄物として廃棄
し、回収ウランは濃縮して再度燃料に、またプルトニウ
ムは高速炉などの燃料として加工することにある。しか
し、将来の高速炉核燃料サイクルにおいてプルトニウム
の同位体分離を行わなければならないことも考えると、
使用済み燃料処理において直接ウラン濃縮やプルトニウ
ム濃縮を行う方法の確立が望まれる。しかも今まで廃棄
物としてすて去られているものの中にほ我が国には資源
として存在しないが超伝導や高性能磁石あるいは触媒な
どの分野において有用である希土類元素安定同位体等が
多数含まれている。(Prior Art) Spent fuel of a nuclear reactor contains a high concentration of a high level of radioactive substances, and its treatment is extremely difficult. Currently, the purpose of spent fuel processing is to separate the generated plutonium and the remaining uranium separately and discard the others as waste.The recovered uranium is concentrated and processed again as fuel, and plutonium is processed as fuel for fast reactors, etc. To do. However, considering that the isotope separation of plutonium must be performed in the future fast reactor nuclear fuel cycle,
It is desirable to establish a method for directly enriching uranium or plutonium in spent fuel processing. Moreover, among the things that have been thrown away as waste until now, there are many rare earth element stable isotopes, etc., which are not available as resources in Japan but are useful in the fields of superconductivity, high-performance magnets and catalysts. There is.

かかる使用済み燃料再処理方法として、従来、湿式法
であるピューレックス法が用いられ、また、ピューレッ
クス法の代替法として融解精製法、分別晶出法、溶融塩
抽出法、電解精製法及び揮発法などが研究されている。As such a spent fuel reprocessing method, the Purex method which is a wet method is conventionally used, and as an alternative method to the Purex method, a melting refining method, a fractional crystallization method, a molten salt extraction method, an electrolytic refining method and a volatilization method are used. Laws are being studied.

（発明が解決しようとする問題点） かかる従来の再処理方法はウラン、プルトニウムおよ
び発揮物の分離を目指した工程となっており、同位体の
分離は出来ない。また、再処理工程より得られる廃液の
処理を行って有用元素を抽出するための群分離法は湿式
法であり分離工程が複雑かつ多量の付随的廃棄物を放出
する。また、湿式法であるため多くの中性子減速材が存
在し、これによって臨界が問題となり、装置の設計が困
難となるばかりでなくコンパクト施設とすることができ
ない。(Problems to be Solved by the Invention) This conventional reprocessing method is a process aiming at the separation of uranium, plutonium and the product, and isotope separation is not possible. Further, the group separation method for treating the waste liquid obtained from the reprocessing step to extract useful elements is a wet method, and the separation step is complicated and a large amount of incidental waste is discharged. In addition, since it is a wet method, there are many neutron moderators, which causes a problem of criticality, which makes it difficult to design the device, and cannot be a compact facility.

また、従来より行われているピューレックス法は、回
収ウラン及びプルトニウムの再成型加工を遮蔽のない直
接的な操作で行う事を前提とした高除染が可能である
が、将来再処理と再使用を繰り返してゆくと、ウラン及
びプルトニウムの高次同位体及び超プルトニウム元素が
増加し、同位体分離操作を行わない限り再成型加工を遮
蔽なしで行う事が困難になってくる。また、使用済み燃
料中に含まれる有用元素のうち、安定同位体を効率良く
分離することは従来の方法では困難である。Moreover, the conventional Purex method is capable of high decontamination on the premise that the remolding process of recovered uranium and plutonium is carried out by a direct operation without shielding, but it is possible to reprocess and reprocess in the future. With repeated use, higher-order isotopes of uranium and plutonium and superplutonium elements increase, and it becomes difficult to perform reshaping without shielding unless an isotope separation operation is performed. Further, it is difficult to efficiently separate stable isotopes from the useful elements contained in the spent fuel by the conventional method.

そこで本発明は、上記問題点に鑑みてなされたもので
あり、次に示す目的を有する。すなわち、 （１） 電子銃を用いた高温蒸発蒸留法を利用して従来
にないコンパクトな処理施設を実現する。Therefore, the present invention has been made in view of the above problems, and has the following objects. That is, (1) A high-temperature evaporative distillation method using an electron gun is used to realize a compact processing facility that has never been seen before.

（２） 電子銃により蒸発精製する原子や分子のビーム
にたいして、レーザーを用いた同位体分離法を適用する
ことによって放射性を有する同位体と、放射性を持たな
い安定同位体に分離する。(2) The atomic or molecular beam to be evaporated and purified by an electron gun is separated into a radioactive isotope and a stable radioactive isotope by applying an isotope separation method using a laser.

（３） 電子銃蒸留蒸発とレーザー同位体分離法を組合
せて使用済み燃料からウラン濃縮、プルトニウム濃縮、
有用安定同位体濃縮、高レベル同位体除去を一貫して実
施する。(3) Uranium enrichment, plutonium enrichment from spent fuel by combining electron gun distillation evaporation and laser isotope separation method,
Consistently carry out useful stable isotope enrichment and high-level isotope removal.

（４） 再処理プラント、ウラン濃縮プラント、プルト
ニウム濃縮プラント及び群分離プラント等よりなるコン
パクトな複合プラントを実現する。(4) To realize a compact complex plant consisting of a reprocessing plant, a uranium enrichment plant, a plutonium enrichment plant, a group separation plant and the like.

（問題点を解決するための手段） 上記目的を達成するために、本願発明においては、レ
ーザーの波長が対象原子および分子のスペクトルの吸収
帯に合致することを利用して、上記対象となる原子ビー
ムあるいは分子ビームに上記レーザー光を照射すること
によって、原子炉での使用済み燃料中より有用な物質を
製品として分離したり不要な物質を分離除去するように
なされている。更に、上記原子および分子ビームを得る
ために、原子炉使用済み燃料を電子ビームで蒸発、熱分
解させている。(Means for Solving the Problems) In order to achieve the above object, in the present invention, the fact that the wavelength of the laser matches the absorption bands of the spectra of the target atom and the molecule is used to make the target atom. By irradiating the laser beam to a beam or a molecular beam, a useful substance is separated from a spent fuel in a nuclear reactor as a product, or an unnecessary substance is separated and removed. Further, in order to obtain the atomic and molecular beams, the spent fuel of the nuclear reactor is vaporized and thermally decomposed by the electron beam.

更に詳述すると、本願発明による方法は大きく区分し
て、（１）電子銃加熱蒸留プロセスと、（２）レーザー
同位体濃縮プロセスとに分れる。More specifically, the method according to the present invention can be roughly divided into (1) electron gun heating distillation process and (2) laser isotope enrichment process.

１）電子銃加熱蒸留プロセス 使用済み燃料搬入後、電子ビームにより使用済み燃料
被覆管に低温において穿孔し、放出する希ガスなどを真
空排気系に設けられた気体トラップにより捕集する。こ
うしたガス放出過程においては、場合によっては電子ビ
ームを掃引しながら極めて緩やかに加熱し放出ガスエを
温度別にトラップにより蒸留し分別捕集する。この段階
でレーザー同位体分離も併用する。蒸留温度に従って、
低温蒸留、中温蒸留、高温蒸留に分割することが出来
る。1) Electron gun heating distillation process After the spent fuel is carried in, the spent fuel cladding tube is perforated at a low temperature by an electron beam, and the released rare gas and the like are collected by a gas trap provided in a vacuum exhaust system. In such a gas releasing process, the electron beam is swept in some cases to heat the released gas very slowly, and the released gas is distilled by a trap according to temperature and collected separately. Laser isotope separation is also used at this stage. According to the distillation temperature,
It can be divided into low temperature distillation, medium temperature distillation, and high temperature distillation.

さらに電子ビーム出力レベルを上昇せしめ、高温蒸留
後には、金属部分を電子ビーム溶解し、溶解物の区分を
行う。さらに、電子ビーム蒸発を実施し、蒸留とレーザ
ー同位体分離を実施する。このプロセスは温度によっ
て、低温蒸発、中温蒸発、高温蒸発及び超高温蒸発に分
類される。また、残渣については高レベル放射性物質分
離貯蔵を実施する。The electron beam output level is further increased, and after the high temperature distillation, the metal part is subjected to electron beam melting to classify the melt. Further, electron beam evaporation is carried out, and distillation and laser isotope separation are carried out. This process is classified by temperature into low temperature evaporation, medium temperature evaporation, high temperature evaporation and ultra high temperature evaporation. In addition, for the residue, high-level radioactive material separation storage will be implemented.

２）レーザー同位体濃縮プロセス 上記項目の蒸留過程においては、レーザーにより、低
温蒸留、中温蒸留および高温蒸留で分留される原子・分
子の同位体分離を実施する。2) Laser isotope enrichment process In the distillation process of the above items, the isotope separation of the atoms and molecules fractionated by low temperature distillation, medium temperature distillation and high temperature distillation is carried out by a laser.

上記項目の電子ビーム蒸発過程においては、レーザー
により、低温蒸発、中温蒸発、高温蒸発および超高温蒸
発により蒸発する原子の同位体濃縮を実施する。In the electron beam evaporation process of the above item, the isotope enrichment of the atoms evaporated by the low temperature evaporation, the intermediate temperature evaporation, the high temperature evaporation and the ultra high temperature evaporation is carried out by the laser.

上記同位体分離は、分離すべき物質（原子あるいは分
子）の物理的・化学的性質に基づいて行われる為に、使
用する化学・物理工程の仕様も対象物質によって変化す
る。高効率光処理を実施するため以下の様な方法を場合
場合によって使い分けて用いる。Since the above isotope separation is performed based on the physical / chemical properties of the substance (atom or molecule) to be separated, the specification of the chemical / physical process to be used also changes depending on the target substance. In order to carry out high-efficiency light treatment, the following methods are used properly depending on the case.

・可視光多段階光電離・解離法 数種類の波長の可視光を同時に原子や分子に照射吸収
させることによって共鳴多段階で原子を電離したり、分
子を解離したりする方法。・ Visible light multi-step photoionization / dissociation method A method of ionizing atoms or dissociating molecules in resonance multi-steps by simultaneously irradiating and absorbing visible light of several kinds of wavelengths to atoms and molecules.

・紫外光多段階光電離・解離法 エネルギーレベルがまばらで、その間隔が広く可視光
による多段階光電離プロセスが採用できない原子や分子
について、紫外領域のレーザー光源を用いて数段階で処
理する方法。・ Ultraviolet light multi-step photoionization / dissociation method A method of treating atoms and molecules with sparse energy levels and wide intervals that cannot be adopted by the multi-step photoionization process using visible light, using a laser light source in the ultraviolet region in several steps .

・反応原子固定の方法 光と反応した原子を固定するには光電離を用いるが、
光電離の効率が全体プロセスの効率を左右するため、電
離効率の高い自動電離レベルを用いるのが原則である
が、原子によっては使用するレーザー光が余りにも短波
長となってしまうなど、これを工学的に利用することが
困難な場合がある。自動電離レベルを利用できない場合
には、高リドベルグレベルを利用するプロセス、あるい
はレーザー励起原子と選択的に反応を生じさせるような
光化学反応プロセスを用いる。さらにエネルギーレベル
がまばらな原子については、レーザー光の輻射圧力によ
って特定原子の速度を遅くして他と区別する原子冷却現
象からなる物理的分離方法を用いる。・ Method of fixing reactive atoms Photoionization is used to fix atoms that have reacted with light,
Since the efficiency of photoionization influences the efficiency of the whole process, it is a rule to use automatic ionization level with high ionization efficiency, but depending on the atom, the laser light used may have a wavelength that is too short. It may be difficult to use for engineering purposes. If auto-ionization levels are not available, processes that utilize high Rydberg levels or photochemical processes that selectively react with laser-excited atoms are used. Furthermore, for atoms with sparse energy levels, a physical separation method is used which consists of an atom cooling phenomenon in which the velocity of specific atoms is slowed down by the radiation pressure of laser light to distinguish them from others.

・回収方法 高い濃縮度を得るために分子の多光子解離法において
数種類の波長のレーザー光子を同時に吸収反応させる多
色多光子解離法を用いたり、イオン化された原子を非イ
オン化原子中から効率良く抜出すような電磁場回収法
（MHD回収法）を用いる。・ Recovery method In order to obtain a high concentration, the multicolor photon dissociation method in which laser photons of several kinds of wavelengths are simultaneously absorbed in the multiphoton dissociation method of molecules is used, or ionized atoms are efficiently converted from non-ionized atoms. Use an electromagnetic field recovery method (MHD recovery method) such as extraction.

また、分離回収プロセスとして、次に示す電子ビーム
加熱真空溶融分離および電子ビーム加熱蒸発分離、なら
びにレーザー同位体分離を組合せて用いる。Further, as a separation and recovery process, electron beam heating vacuum melting separation, electron beam heating evaporation separation, and laser isotope separation described below are used in combination.

１） 電子ビーム加熱真空溶解分離 電子ビーム加熱溶融物質をその融点の違いにより分離
する。低融点の物から順に別の処理用容器（るつぼ）へ
輸送される。1) Electron beam heating vacuum melting separation The electron beam heating molten material is separated by the difference in its melting point. The low melting point materials are transported in order to another processing container (crucible).

２） 電子ビーム加熱蒸発分離 電子ビームにより蒸発する物質をその蒸気圧の違いを
利用して分離する。直接その場所においてレーザー同位
体分離処理が行われるかあるいは、揮発性の高い物質か
ら順に別の処理タンクに輸送される。2) Evaporation separation by electron beam heating Separation of substances evaporated by an electron beam by utilizing the difference in vapor pressure. Laser isotope separation treatment is performed directly at the place, or substances having higher volatility are sequentially transported to another treatment tank.

３） レーザー同位体分離 対象となる蒸発原子・分子の特性を十分に知り、それ
に応じて、以下のようなプロセス及びレーザーシステム
を用いる。3) Laser Isotope Separation Fully know the characteristics of vaporized atoms / molecules to be targeted, and use the following process and laser system accordingly.

・原子法 原子法においては、蒸発する原子のうち特定同位体の
内部エネルギーをレーザー光を同位体に選択的に吸収さ
せることによってイオン化電離ポテンシャルにまで引上
げてイオン化し、電極上に回収することをもって同位体
分離を行うものであり、原子の有する特性、特に、イオ
ン化ポテンシャル、自動電離レベル、同位体シフト、超
微細構造、レベル密度及び光吸収断面積などのパラメー
ターにより以下のように大別出来る。・ Atomic method In the atomic method, the internal energy of a specific isotope among vaporized atoms is selectively absorbed by laser light to raise it to the ionization ionization potential, ionize it, and collect it on the electrode. Isotope separation is performed, and it can be roughly classified as follows according to the characteristics of atoms, in particular, parameters such as ionization potential, autoionization level, isotope shift, hyperfine structure, level density, and optical absorption cross section.

・３段階光電離法 原子のイオン化を３つの異なる光を用いて共鳴的に段
階的に３段で実施するものであり、イオン化がポテンシ
ャルが6eV以下の原子に適用される。イオン化には自動
電離レベルあるいは高リドベルグ状態を利用することが
できる。３段階の機転は必ずしも基底状態ばかりではな
く場合によっては低位エネルギーレベルの準安定状態あ
るいは基底状態と準安定状態を同時に利用することもで
きる。レーザーとしては銅蒸気レーザーあるいは固体レ
ーザーでポンプされる波長可変色素レーザー、ないしは
波長可変固体レーザー光を波長変換素子を用いてその第
２高調波を利用するものが用いられる。・ Three-step photoionization method: Ionization of atoms is performed in three steps in a resonant manner using three different lights, and ionization is applied to atoms with a potential of 6 eV or less. Autoionization levels or high Ridberg states can be used for ionization. The three-step mechanism is not limited to the ground state, but in some cases, a low energy level metastable state or the ground state and the metastable state can be used simultaneously. As the laser, a wavelength tunable dye laser pumped by a copper vapor laser or a solid laser, or a laser using a second tunable wavelength of a wavelength tunable solid laser light by using a wavelength conversion element is used.

・２段階光電離法 原子のイオン化を２つの異なる光を用いて共鳴的に段
階的に実施するものであり、イオン化ポンテシャルが6e
V以下の原子に適用される。イオン化には自動電離レベ
ルあるいは高リドベルグ状態を利用することができる。
レーザーとしてはエキシマーレーザーあるいは固体レー
ザーでポンプされる波長可変色素レーザー、ないしは波
長可変固定レーザー光を波長変換素子を用いてその第２
高調波を利用するものが用いられる。・ Two-step photoionization method Atomization of atoms is carried out stepwise by resonance using two different lights. The ionization potential is 6e.
Applies to atoms below V. Autoionization levels or high Ridberg states can be used for ionization.
As a laser, a tunable dye laser pumped by an excimer laser or a solid-state laser, or a tunable fixed laser light is used as a second laser using a wavelength conversion element.
Those that utilize harmonics are used.

・選択励起原子・分子反応法 共鳴遷移である自動電離レベルへの、あるいは光リド
ベルグ準位への励起が利用出来ない場合には、１段階に
よりレーザー光で選択的に励起された原子や分子を他の
原子や分子と選択的に反応させることによって回収する
ことが出来る。・ Selectively excited atomic / molecular reaction method When the excitation to the auto-ionization level which is a resonance transition or the photo-Ridberg level cannot be used, the atoms or molecules selectively excited by the laser light in one step are selected. It can be recovered by selectively reacting with other atoms or molecules.

（作 用） 次に、本願発明による方法における動作は次に示す順
になされる。(Operation) Next, operations in the method according to the present invention are performed in the following order.

a. 使用済み燃料搬入：冷却された使用済み燃料を処理
の為に分離用真空容器内に搬入する。a. Spent Fuel Delivery: Bring cooled spent fuel into the separation vacuum vessel for processing.

b. 電子ビーム穿孔：弱い電子ビームにより燃料被覆材
を穿孔し揮発性の高いガス等を放出させる準備を行う。b. Electron beam perforation: Prepare to release highly volatile gas etc. by perforating the fuel coating material with a weak electron beam.

c. 気体蒸留：電子ビームを徐々に強くしながら温度を
上昇し、各温度において蒸発する気体を蒸留し、放出さ
れたガスを高真空排気系の手前に設置した低温冷却装置
それぞれのトラップに回収する。蒸留は、低温蒸留、高
温蒸留と進む。低温蒸留は−200℃以下で行われ、冷却
分離法を用いて主としてトリチウムの分離を行う。中温
蒸留は−150℃以下で行われ、クリプトンやキセノンガ
スなどの放射性廃棄物を分離し貯蔵する。高温蒸留は20
0℃以下で行われ、ヨウ素や臭素などの放射性廃棄物を
分離し貯蔵する。c. Gas distillation: The temperature is raised while gradually increasing the electron beam, the gas that evaporates at each temperature is distilled, and the released gas is collected in each trap of the low temperature cooling device installed before the high vacuum exhaust system. To do. Distillation proceeds as low temperature distillation and high temperature distillation. Cryogenic distillation is performed at -200 ° C or lower, and tritium is mainly separated using a cooling separation method. Medium-temperature distillation is performed at -150 ° C or lower, and radioactive wastes such as krypton and xenon gas are separated and stored. 20 for high temperature distillation
It is carried out below 0 ℃, and radioactive wastes such as iodine and bromine are separated and stored.

e. 電子ビーム溶解：気体蒸留の最後には燃料体すべて
が溶融される。e. Electron beam melting: At the end of gas distillation, all fuel bodies are melted.

f. 低温金属蒸留 低温蒸発工程では、電子銃を用いて1000℃以下の温度
で金属を蒸発させ、この温度において十分な処理密度を
有するSb,Te,Cs,Srの原子ビームを形成させ主としてセ
シウムやストロンチウムの高レベル放射性同位体物質を
レーザー同位体分離法を用いて分離回収する。f. Low-temperature metal distillation In the low-temperature evaporation process, the electron gun is used to evaporate the metal at a temperature of 1000 ° C or less, and an atomic beam of Sb, Te, Cs, Sr having a sufficient treatment density is formed at this temperature, and mainly cesium is formed. High-level radioactive isotope substances such as strontium and strontium are separated and collected by laser isotope separation method.

g. 中温金属蒸留 中温蒸発工程では、電子銃を用いて2000℃以下の温度
で金属を蒸発させ、この温度において十分な処理密度を
有するPu,Np,Nd,Ba.Y,Sm,Agの原子ビームを形成させ、
レーザー同位体分離法を用いて濃縮ブルトニウム同位体
の生産やNp同位体の生産を行うと同時に、Y,Sm,Nd,Agな
どの安定同位体の生産を行う。g. Medium Temperature Metal Distillation In the medium temperature evaporation process, the electron gun is used to evaporate the metal at a temperature of 2000 ° C or less, and the atoms of Pu, Np, Nd, Ba.Y, Sm, and Ag that have a sufficient treatment density at this temperature are evaporated. Form a beam,
The laser isotope separation method is used to produce enriched plutonium isotopes and Np isotopes, as well as stable isotopes such as Y, Sm, Nd, and Ag.

h.高温金属蒸留 高温蒸発工程では、電子銃を用いて2500℃以下の温度
で金属を蒸発させ、この温度において十分な処理密度を
有するU,Am,Cm,La,Ce,Pd,Rhの原子ビームを形成させ、
レーザー同位体分離法を用いて濃縮ウラン同位体および
Am,Cm,La,等の同位体の生産を行うと同時に、Ce等の高
レベル廃棄物を除去する他、Pd,Ph等の安定同位体生産
を行う。h. High-temperature metal distillation In the high-temperature evaporation process, the electron gun is used to evaporate the metal at a temperature of 2500 ° C or less, and the atoms of U, Am, Cm, La, Ce, Pd, and Rh that have sufficient processing density at this temperature are evaporated. Form a beam,
Enriched uranium isotopes and
At the same time as producing isotopes such as Am, Cm, La, etc., in addition to removing high-level wastes such as Ce, stable isotopes such as Pd, Ph are produced.

i, 超高温金属蒸留 超高温蒸発工程では、電子銃を用いて3000℃以下の温
度で金属を蒸発させ、この温度において十分な処理密度
を有するMo,Zr,Ru,Tc等の原子ビームを形成させZr安定
同位体の生産等を行う。i, Ultra-high temperature metal distillation In the ultra-high temperature evaporation process, an electron gun is used to evaporate the metal at a temperature of 3000 ° C or less, and at this temperature, an atomic beam of Mo, Zr, Ru, Tc, etc. having a sufficient processing density is formed. And produce Zr stable isotopes.

j. 残渣 蒸発後の残渣を廃棄する。j. Residue Discard the residue after evaporation.

この際、使用することができる電子銃及び蒸発システ
ムとしては、ウラン濃縮で使用され且つ30cm程度の長さ
のリニアカソードを備えた電子銃を長手方向に多数装備
し、多くのるつぼを有する大規模長尺蒸発システムを用
いることができ、こうしたリニアフィラメント型蒸発器
の他にも、１点から照射されるピアス型電子銃を掃引し
つつ長尺るつぼを加熱する方式の蒸発器を用いることも
可能である。１−2m長の長尺るつぼより発生する原子又
は分子ビームにレーザー光を往復させて照射することに
より全反応長を20−50mとし、反応体積を大きく取るこ
とができる。At this time, as an electron gun and an evaporation system that can be used, a large number of electron guns used for uranium enrichment and equipped with a linear cathode having a length of about 30 cm are equipped in the longitudinal direction, and have a large number of crucibles. A long evaporation system can be used. In addition to such a linear filament evaporator, it is also possible to use an evaporator that heats a long crucible while sweeping a pierce type electron gun irradiated from one point. Is. By irradiating the atomic or molecular beam generated from a long crucible having a length of 1-2 m with a laser beam reciprocating and irradiating, the total reaction length can be set to 20-50 m, and a large reaction volume can be taken.

レーザーウラン濃縮に使用されるレーザーシステム
は、高品質の波長可変レーザー、いわゆる高品質パワー
レーザーということになる。こうした高品質パワーレー
ザーシステムとしては、効率が高く、高い平均出力の得
られる波長可変レーザーシステムである色素レーザーが
代表的なものである。可視、紫外領域における色素レー
ザーポンプ（駆動）用光源としては銅蒸気レーザー、エ
キシマーレーザー、フラッシュランプおよび固体レーザ
ーシステムのいずれを採用することもできる。銅蒸気レ
ーザーシステムは繰返し数が高く、寿命が長く、同期特
性等システムを組むためのパラメータ値が良く、エキシ
マーレーザーは短波長が得られ、しかもパルス当たりの
出力が高いという特徴を有する。このような色素レーザ
ー光そのもの、あるいはこれの第２高調波としたもの、
更には、アレクサンドライトレーザー、GSGG、Ti:Al2O3
等の波長可変固体レーザーあるいはこれらの第２高調波
を用いることができる。The laser system used for laser uranium enrichment is a high quality tunable laser, a so-called high quality power laser. A typical example of such a high-quality power laser system is a dye laser, which is a wavelength tunable laser system with high efficiency and high average output. Any of a copper vapor laser, an excimer laser, a flash lamp, and a solid-state laser system can be adopted as a light source for a dye laser pump (driving) in the visible and ultraviolet regions. The copper vapor laser system has a high repetition rate, a long life, good parameter values for assembling the system such as synchronization characteristics, and the excimer laser has the characteristics that a short wavelength can be obtained and the output per pulse is high. Such dye laser light itself, or the second harmonic of this,
Furthermore, alexandrite laser, GSGG, Ti: Al 2 O 3
A wavelength tunable solid-state laser or the second higher harmonic wave thereof can be used.

使用済み燃料には多くの元素が含まれており、未だそ
れらを一貫処理するための実施例はない。しかし、レー
ザー同位体濃縮プロセスに関しては、ウラン、チタン、
ジルコニウム、モリブデン、ガドリニウム、ホウ素、水
素、プルトニウム等の元素について濃縮が実証されてい
るものも多い。Spent fuel contains many elements and there are still no examples for consistent treatment of them. However, regarding the laser isotope enrichment process, uranium, titanium,
Concentrations of many elements such as zirconium, molybdenum, gadolinium, boron, hydrogen and plutonium have been proved.

（実施例） 次に、本発明によるレーザー直接再処理プロセスの一
例についての概要を添付図によって説明する。添付図は
本発明による再処理プロセスの順序を示すプロー図であ
る。(Example) Next, an outline of an example of the laser direct reprocessing process according to the present invention will be described with reference to the accompanying drawings. The accompanying drawing is a plot showing the sequence of the reprocessing process according to the present invention.

使用済み燃料（１）は、所定期間冷却（２）された後、
真空蒸留装置（３）に搬入され、小出力の電子ビームに
よって穿孔（４）される。放出されるガスは、ガス放出
工程（５）を経たのち、必要に応じてトラップ（６）さ
れ、ガス蒸留工程（７）が開始される。蒸留工程のう
ち、低温蒸留（８）工程では、深冷分離法などによって
主として水素同位体が分離され、トリチウムの生産など
が行われる。中温蒸留（９）では希ガスを中心とした分
離が行われ、高温蒸留工程（10）ではハロゲンガスを中
心とした分離が行われる。放出ガスのうち比較的蒸気圧
の低い物質は残渣（11）として貯蔵される。The spent fuel (1) is cooled (2) for a predetermined period,
It is carried into a vacuum distillation apparatus (3) and perforated (4) with a low-power electron beam. The gas to be released passes through the gas releasing step (5), is then trapped (6) as necessary, and the gas distillation step (7) is started. Among the distillation steps, in the low temperature distillation (8) step, hydrogen isotopes are mainly separated by the cryogenic separation method and tritium production is performed. In the medium temperature distillation (9), the separation centering on the rare gas is carried out, and in the high temperature distillation step (10), the separation centering the halogen gas is carried out. Substances having a relatively low vapor pressure in the released gas are stored as a residue (11).

ガス放出工程の完了した使用済み燃料は、さらに電子
ビーム入力を高くしながら電子ビーム溶解工程（12）に
入る。溶解されたものは温度別に液体金属（あるいは化
合物）として分離専用の容器に移動され区分（13）され
る。分離専用容器中の物質はさらに電子ビーム入力を増
大させながら原子ビームを形成させるための蒸発工程
（14）に入る。蒸発工程（14）はさらに細分化されてお
り、レーザーによる同位体分離が実施される。低温蒸発
工程（15）では、1000度以下での蒸発が行われ、光反応
（20,22）によりアンチモン，テルル、セシウム、スト
ロンチウム等を中心とした同位体分離が実施され、放射
性同位体の除去（21）とともに、安定同位体生産（23）
が実施され、残渣は貯蔵（24）される。中温蒸発工程
（16）では、1000度−2000度での蒸発が行われ、光反応
（25）によりプルトニウム同位体の濃縮（26）が行われ
劣化廃品は貯蔵（27）される。さらに光反応（28,30）
によりネプツニウム、ネオジム、バリウム、カドリニウ
ム、サマリウム、銀等を中心とした同位体分離が実施さ
れ、放射性同位体の除去（29）とともに、安定同位体生
産（31）が実施され、残渣は貯蔵（32）される。高温蒸
発工程（17）では、2000度−2500度での蒸発が行われ、
光反応（33）によりウラン同位体の濃縮（34）が行われ
劣化廃品は貯蔵（35）される。さらに光反応（36,38）
によりアメリシウム、キュリウム、ランタン、セリウ
ム、イットリウム、スカンジウム、パラジウム、ロジウ
ム等を中心とした同位体分離が実施され、放射性同位体
の除去（37）とともに、安定同位体生産（39）が実施さ
れ、残渣は貯蔵（40）される。超高温蒸発工程（18）で
は、2500−3000度での蒸発が行われ、光反応（41,43）
によりジルコニウム、ルテニウム、テクネチウム等を中
心とした同位体分離が実施され、放射性同位体の除去
（42）とともに、安定同位体生産（44）が実施され、残
渣は貯蔵（45）される。以上の工程における残渣（19）
は貯蔵（46）される。The spent fuel that has completed the gas releasing process enters the electron beam melting process (12) while further increasing the electron beam input. The melted material is transferred (as a liquid metal (or compound)) to a container for separation according to temperature and separated (13). The substance in the separation-dedicated container enters an evaporation step (14) for forming an atomic beam while further increasing the electron beam input. The evaporation step (14) is further subdivided, and laser isotope separation is performed. In the low-temperature evaporation step (15), evaporation at 1000 ° C or less is carried out, and photoreaction (20,22) performs isotope separation mainly on antimony, tellurium, cesium, strontium, etc. to remove radioactive isotopes. Along with (21), stable isotope production (23)
Is carried out and the residue is stored (24). In the medium temperature evaporation step (16), evaporation at 1000 to 2000 degrees is performed, and the photoreaction (25) concentrates the plutonium isotope (26) and stores the deteriorated waste product (27). Further photoreaction (28,30)
Isotope separation centered on neptunium, neodymium, barium, cadolinium, samarium, silver, etc., removal of radioactive isotopes (29), stable isotope production (31), and storage of residues (32 ) Will be done. In the high temperature evaporation step (17), evaporation at 2000-2500 degrees is performed,
The uranium isotope is enriched (34) by the photoreaction (33) and the degraded waste is stored (35). Further photoreaction (36,38)
Is used to perform isotope separation centered on americium, curium, lanthanum, cerium, yttrium, scandium, palladium, rhodium, etc., along with removal of radioactive isotopes (37) and stable isotope production (39). Is stored (40). In the ultra-high temperature evaporation process (18), evaporation at 2500-3000 degrees is performed, and photoreaction (41,43)
By this, isotope separation centered on zirconium, ruthenium, technetium, etc. is carried out, along with removal of radioactive isotopes (42), stable isotope production (44) is carried out, and the residue is stored (45). Residues in the above process (19)
Is stored (46).

（発明の効果） 本発明を適用することによって以下の様な効果が期待
される。(Effects of the Invention) The following effects are expected by applying the present invention.

（１） 従来のウラン、プルトニウム分離にとどまらず
ウラン濃縮が同時に実施され軽水炉燃料サイクルに技術
的革新及び経済的効果をもたらす。(1) Not only conventional separation of uranium and plutonium but also uranium enrichment is carried out at the same time, which brings technological innovation and economic effect to the LWR fuel cycle.

（２） 従来のウラン、プルトニウム分離にとどまらず
プルトニウム濃縮が同時に実施され高速炉燃料サイクル
に技術的革新及び経済的効果をもたらす。(2) Not only conventional separation of uranium and plutonium but also plutonium enrichment is carried out at the same time, which brings technological innovation and economic effect to the fast reactor fuel cycle.

（３） 廃棄物中から我が国には資源として産出しない
有用元素を大量に生産することができる。(3) A large amount of useful elements that cannot be produced as a resource in Japan can be produced from the waste.

（４） 従来方法の様に溶液や有機溶媒を使用しないた
め廃棄物量が著しく減少する。(4) Since no solution or organic solvent is used unlike the conventional method, the amount of waste is significantly reduced.

（５） 溶液や有機溶媒を使用しないため臨界量が多く
なり装置の取り扱い上安全性がます。(5) Since no solution or organic solvent is used, the critical amount is large and the device is safe to handle.

【図面の簡単な説明】[Brief description of drawings]

添付図は本発明による再処理方法の順序を示すフロー図
である。The attached drawing is a flow chart showing the sequence of the reprocessing method according to the present invention.

Claims (4)

【特許請求の範囲】[Claims] 【請求項１】原子炉使用済み燃料をまず穿孔することに
よって、あるいは低温融解することによって発生する揮
発物質を蒸留効果により蒸気圧別にグループ分離し、さ
らにその一部についてはレーザーを利用して同位体の分
離を行うことを特徴とする、使用済み燃料の再処理方
法。1. A volatile substance generated by first perforating a spent fuel of a nuclear reactor or by melting at a low temperature is separated into groups according to vapor pressure due to a distillation effect. A method for reprocessing spent fuel, characterized in that the body is separated. 【請求項２】前記低温融解によって揮発物質を放出させ
た残渣を電子ビームによってさらに高温融解、蒸発さ
せ、これによって原子状あるいは分子状となった気体に
レーザー光を照射することによって多成分の分離を行う
ことを特徴とする、特許請求の範囲第１項に記載の方
法。2. A multi-component separation is performed by irradiating the residue, which has emitted a volatile substance by the low-temperature melting, with an electron beam at a higher temperature and evaporating it, and irradiating the atomized or molecular gas with laser light. The method according to claim 1, characterized in that 【請求項３】前記レーザー光を利用した原子の同位体分
離において、自動電離あるいは高リドベルグ電離現象を
利用したり、レーザー吸収反応原子と分子との化学反応
を利用したり、あるいはレーザー光によるトラップ現象
を利用して反応原子を固定することを特徴とする、特許
請求の範囲第１項に記載の方法。3. In the atomic isotope separation using the laser light, automatic ionization or high Ridberg ionization phenomenon is used, laser absorption reaction, chemical reaction between atoms and molecules, or trapping by laser light is used. The method according to claim 1, characterized in that the reactive atoms are fixed by utilizing a phenomenon. 【請求項４】前記レーザー光を利用した分子の同位体分
離において、自動電離あるいは高リドベルグ電離現象を
利用したり、レーザー吸収反応原子と分子との化学反応
を利用したり、あるいは多数のレーザー光子を一度に吸
収することによって分子が解離する現象を利用して反応
分子を固定することを特徴とする、特許請求の範囲第１
項に記載の方法。4. In the isotope separation of molecules using the laser beam, automatic ionization or high Ridberg ionization phenomenon is used, a chemical reaction between a laser absorbing reaction atom and a molecule is used, or a large number of laser photons are used. The reaction molecule is immobilized by utilizing the phenomenon that the molecule is dissociated by absorbing at one time.
The method described in the section.
JP25228487A 1987-10-06 1987-10-06 Laser direct reprocessing method Expired - Fee Related JPH0812272B2 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP25228487A JPH0812272B2 (en) 1987-10-06 1987-10-06 Laser direct reprocessing method

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP25228487A JPH0812272B2 (en) 1987-10-06 1987-10-06 Laser direct reprocessing method

Publications (2)

Publication Number Publication Date
JPH0194295A JPH0194295A (en) 1989-04-12
JPH0812272B2 true JPH0812272B2 (en) 1996-02-07

Family

ID=17235112

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
JP25228487A Expired - Fee Related JPH0812272B2 (en) 1987-10-06 1987-10-06 Laser direct reprocessing method

Country Status (1)

Country Link
JP (1) JPH0812272B2 (en)

Families Citing this family (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP4866115B2 (en) * 2005-03-28 2012-02-01 大阪瓦斯株式会社 Low temperature liquefied gas storage facility
KR100969644B1 (en) * 2008-04-15 2010-07-14 한국원자력연구원 A fabrication method of nuclear fuel pellet by using high burnup spent nuclear fuel
KR100969640B1 (en) * 2008-04-15 2010-07-14 한국원자력연구원 A fabrication method of nuclear fuel pellet by using high burnup spent nuclear fuel containing metal impurities

Family Cites Families (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS63218894A (en) * 1987-03-09 1988-09-12 株式会社日立製作所 Reprocessing method of spent nuclear fuel

Non-Patent Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
原子力工業、２４［２（１９７８）日刊工業新聞社、Ｐ．５７
原子力工業、３３［４（１９８７）日刊工業新聞社、Ｐ．７３−７８

Also Published As

Publication number Publication date
JPH0194295A (en) 1989-04-12

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Letokhov Laser isotope separation
Köster et al. Resonant laser ionization of radioactive atoms
Köster Resonance ionization laser ion sources
US4302676A (en) Isotope separation
Zhil’tsov et al. Plasma separation of the elements applied to nuclear materials handling
JPH0812272B2 (en) Laser direct reprocessing method
US4032419A (en) Method and apparatus for separating uranium isotopes
CN113795894A (en) Spent fuel dry post-treatment method based on plasma
RU2230130C2 (en) Upgrades in the field of materials processing
US5316635A (en) Zirconium isotope separation using tuned laser beams
Mathi et al. Laser isotope separation: Science and technology
US5948214A (en) Isotope separation
JPH10206588A (en) Method and device for reprocessing spent fuel
US11894156B1 (en) Separation of rare earth elements by means of physical chemistry for use in medical applications
US3310500A (en) Distillation method for reprocessing molten salt reactor fuels
JP3457415B2 (en) Gadolinium isotope separation method
Steiger et al. Development of intense, long-lived positron sources
JP2672152B2 (en) Method and apparatus for producing metal vapor
JPS63218894A (en) Reprocessing method of spent nuclear fuel
JP2004226152A (en) Method for reducing volume and weight of radioactivated metal waste
Letokhov I Laser Selective Photophysics and Photochemistry
JP4559618B2 (en) Gadolinium isotope separation method and apparatus
JPH06182158A (en) Method of separating carbon isotope by laser irradiation
JPS58219925A (en) Separation of isotope by two-stage method
Letokhov et al. Laser Photoseparation on an Atomic and a Molecular Level

Legal Events

Date Code Title Description
LAPS Cancellation because of no payment of annual fees