KR20090065175A - 염료감응 태양전지 및 그의 제조 방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 염료감응 태양전지 및 그의 제조 방법에 관한 것으로서, 더욱 구체적으로는 상호 대향하는 반도체 전극 및 대향 전극과, 이들 사이에 개재된 전해질 용액을 포함하고, 상기 반도체 전극은 전도성 기판; 상기 전도성 기판 위에 형성된 나노 로드-나노 입자 복합체; 및 상기 나노 입자의 표면에 흡착되어 있는 염료를 포함하는 염료감응 태양전지를 제공한다. 본 발명의 염료감응 태양전지 및 그의 제조 방법을 이용하면, 일단 생성된 전자의 손실을 크게 줄인 고효율의 태양전지를 제공할 수 있는 효과가 있다.
태양전지, 염료감응, 나노 로드, 나노 입자

Description

염료감응 태양전지 및 그의 제조 방법 {Dye-sensitized solar cells and method of manufacturing the same}
본 발명은 염료감응 태양전지 및 그의 제조 방법에 관한 것으로서, 더욱 구체적으로는 일단 생성된 전자의 손실을 크게 줄인 고효율의 태양전지 및 그의 제조 방법에 관한 것이다. 본 연구는 정보통신부 및 정보통신연구진흥원의 IT원천기술개발사업의 일환으로 수행하였음. [2006-S-006-02, 유비쿼터스 단말용 부품/모듈]
염료감응 태양전지는 p-n 접합을 이용하는 웨이퍼 형태의 실리콘이나 화합물 태양전지와는 달리, 가시광선의 파장을 갖는 빛이 입사하면 이를 받아 전자-홀 쌍(electron-hole pair)을 생성할 수 있는 감광성 염료 분자와 여기된 전자를 받아들일 수 있는 반도체 산화물, 그리고 외부 회로에서 일을 하고 돌아오는 전자와 반응하는 전해질을 주된 구성재료로 하는 광전기화학적 태양전지이다. 지금까지 알려진 염료감응 태양전지 중 대표적인 예는 스위스의 그라첼(Gratzel) 등에 의하여 발표된 것으로서(미합중국 특허공보 제4,927,721호 및 제5,350,644호 참조) 염료 분자가 흡착되어 있는 나노입자 이산화티탄(TiO2)으로 이루어지는 산화물 반도체 전 극, 백금 또는 탄소가 코팅된 상대 전극, 그리고 그 사이에 채워진 전해질 용액으로 구성되어 있다. 이러한 광화학적 전지는 p-n 접합을 이용하는 웨이퍼 형태의 태양전지에 비하여 전력당 제조 원가가 저렴하여 주목받아 왔다.
염료감응 태양전지의 작동원리를 설명하면 다음과 같다. 태양빛에 의해 들뜬 염료들이 전자를 나노입자 이산화티탄의 전도대에 주입된다. 그 주입된 전자들은 나노입자 이산화티탄을 통과하여 전도성 기판에 도달하고 외부회로로 전달된다. 외부 회로에서 전기적 일을 하고 돌아온 전자는 대향 전극을 통하여 산화/환원 전해질의 전자 전달 역할에 의하여 전자를 이산화티탄에 주입하여 전자가 부족한 염료를 환원시켜 염료감응 태양전지의 작동은 완성되게 된다.
여기서, 염료로부터 주입된 전자가 외부 회로에 전달되기 전에, 나노입자 이산화티탄층과 전도성 기판을 통과하는 과정에서, 주입된 전자는 나노입자 이산화티탄의 표면에 비어있는 표면 에너지 준위에 머물게 될 수 있다. 이 경우, 전자는 산화/환원 전해질과 반응하여 회로를 따라 돌지 않고 비효율적으로 사라지게 된다. 또한, 전도성 기판의 표면에서도 빛에 의하여 발생한 전자가 산화/환원 전해질과의 반응에 의해 소비되어 에너지 변환 효율이 떨어진다.
본 발명이 이루고자 하는 첫 번째 기술적 과제는, 일단 생성된 전자의 손실을 크게 줄인 고효율의 태양전지를 제공하는 것이다.
본 발명이 이루고자 하는 두 번째 기술적 과제는, 일단 생성된 전자의 손실 을 크게 줄인 고효율의 태양전지의 제조 방법을 제공하는 것이다.
본 발명은 상기 첫 번째 기술적 과제를 이루기 위하여, 상호 대향하는 반도체 전극 및 대향 전극과, 이들 사이에 개재된 전해질 용액을 포함하는 염료감응 태양전지로서, 상기 반도체 전극이 전도성 기판; 상기 전도성 기판 위에 형성된 나노 로드-나노 입자 복합체; 및 상기 나노 입자의 표면에 흡착되어 있는 염료를 포함하는 염료감응 태양전지를 제공한다. 특히, 상기 나노 로드-나노 입자 복합체에서 나노 로드(nanorod)는 상기 전도성 기판에 전기적으로 연결되어 있고, 반도체 산화물인 나노 입자층 내에 매몰되어 있을 수 있다. 또한, 상기 나노 로드는 일측 말단이 상기 전도성 기판과 결합되어 있을 수 있다.
상기 나노 로드의 길이는 1 ㎛ 내지 10 ㎛일 수 있고, 상기 나노 입자층의 두께는 5 ㎛ 내지 15 ㎛일 수 있다. 또한, 상기 나노 로드의 굵기는 10 nm 내지 30 nm일 수 있고, 상기 나노 입자의 크기는 10 nm 내지 40 nm일 수 있다.
또한, 상기 나노 로드의 밀집도는 1 % 내지 10 %일 수 있고, 상기 나노 로드는 산화 아연 또는 탄소로 된 것일 수 있다. 상기 나노 입자는 이산화티탄(TiO2), 이산화주석(SnO2), 산화아연(ZnO), 산화텅스텐(WO3), 산화니오븀(Nb2O5), 산화 티탄 스트론튬(TiSrO3) 또는 이들의 조합으로 된 것일 수 있다.
본 발명은 상기 두 번째 기술적 과제를 이루기 위하여, 반도체 전극을 형성하는 단계; 대향 전극을 형성하는 단계; 상기 반도체 전극과 상기 대향 전극을 상 호 대향하도록 정렬하는 단계; 및 상기 반도체 전극과 상기 대향 전극의 사이에 전해질 용액을 주입하는 단계를 포함하는 염료감응 태양전지의 제조 방법을 제공하는데, 특히 상기 반도체 전극을 형성하는 단계는 전도성 기판을 제공하는 단계; 상기 전도성 기판 위에 나노 로드를 성장시키는 단계; 상기 나노 로드를 매몰하도록 나노 입자를 형성하여 나노 로드-나노 입자 복합체를 형성하는 단계; 상기 나노 로드-나노 입자 복합체 위에 염료를 흡착시키는 단계를 포함한다.
특히, 상기 제조 방법은 상기 전도성 기판 위에 나노 로드를 성장시키는 단계 이전에 상기 전도성 기판의 표면을 상기 나노 입자와의 선택적인 화학 결합에 의해 상기 나노 입자 위에 자기조립될 수 있는 작용기를 가진 유기 분자로 전처리하는 단계를 더 포함하고, 상기 전도성 기판 위에 나노 로드를 성장시키는 단계 이후에 상기 유기 분자를 제거하기 위하여 열처리하는 단계를 더 포함할 수 있다.
이 때, 상기 열처리는 산소 분위기 하에서 100 ℃ 내지 400 ℃의 온도로 30분 내지 4시간 동안 수행될 수 있다.
또한, 상기 전도성 기판 위에 나노 로드를 성장시키는 단계는 상기 나노 로드의 밀집도가 1 % 내지 10 %가 되도록 성장시키는 단계를 포함할 수 있다.
보다 구체적으로, 상기 전도성 기판 위에 나노 로드를 성장시키는 단계는, 상기 전도성 기판 위에 씨드(seed) 층을 형성하는 단계; 및 상기 씨드 층으로부터 나노 로드를 성장시키는 단계를 포함할 수 있다. 또한, 상기 씨드 층은 씨드의 열증착, 스퍼터링 또는 스핀 코팅으로 형성될 수 있다.
본 발명의 염료감응 태양전지 및 그의 제조 방법을 이용하면, 일단 생성된 전자의 손실을 크게 줄인 고효율의 태양전지를 제공할 수 있는 효과가 있다.
본 발명의 실시예에 대하여 첨부 도면을 참조하여 상세히 설명한다.
본 발명의 실시예들은 여러 가지 형태로 변형될 수 있으며, 본 발명의 범위가 아래에서 상술하는 실시예들에 한정되는 것으로 해석되어져서는 아니된다. 본 발명의 실시예들은 본 발명을 보다 완전하게 설명하기 위하여 제공되어지는 것이다. 본 명세서에서 어떤 막이 다른 막 또는 기판의 "위에 있다"라고 기재된 경우, 상기 어떤 막이 상기 다른 막 또는 기판의 위에 직접 존재할 수도 있고, 그 사이에 제3의 다른 막이 개재될 수도 있다. 첨부 도면에서, 막들 및 영역들의 두께 및 크기는 명세서의 명확성을 위해 과장되어진 것이다. 따라서, 본 발명은 첨부 도면에 도시된 상대적인 크기나 간격에 의해 제한되지 않는다. 첨부 도면에서 동일한 부호는 시종 동일한 요소를 지칭한다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 염료감응 태양전지(100)의 요부 구성을 나타낸 단면도이다.
도 1을 참조하면, 본 발명의 일 실시예에 따른 염료감응 태양전지(100)는 상호 대향하고 있는 반도체 전극(110)과 상대 전극(120)을 포함하고, 상기 반도체 전극(110)과 상기 상대 전극(120) 사이에는 전해질층(130)이 개재된다.
도 2는 반도체 전극(110) 부분이 확대되도록 과장하여 그린 상기 염료감응 태양전지(100)의 부분 단면도이다.
도 2를 참조하면, 상기 반도체 전극(110)은 전도성 기판(112)과 상기 전도성 기판(112) 위에 형성된 나노 로드-나노 입자 복합체(115), 및 상기 나노 입자(114)의 표면에 흡착되어 있는 염료(117)를 포함한다.
상기 전도성 기판(112)은, 예를 들면 ITO(indium tin oxide), IZO(indium zinc oxide), FTO(fluorine-doped tin oxide), 표면에 SnO2가 코팅되어 있는 유리 기판, ZnO-Ga2O3, ZnO-Al2O3, SnO2-Sb2O3 등이 있지만 여기에 한정되는 것은 아니다.
상기 나노 로드-나노 입자 복합체(115)는 나노 로드(113)와 나노 입자(114)를 포함하는데, 상기 나노 로드(113)는 상기 전도성 기판(112)에 전기적으로 연결된다. 상기 나노 로드(113)는 상기 전도성 기판(112)에 대하여 수직으로 성장할 수도 있지만, 45도의 각도로 성장할 수도 있고 그 외의 각도로 성장할 수도 있으며, 불규칙한 각도로 성장할 수도 있다. 특히, 상기 나노 로드(113)의 일측 말단이 상기 전도성 기판(112)에 결합될 수 있다.
도 2에 나타낸 바와 갈이, 전도성 기판(112) 위에 나노 로드(113)가 형성되고, 상기 나노 로드(113)들의 사이 및 상기 나노 로드(113)의 상부에 나노 입자(114)의 층이 형성되어 있을 수 있다. 상기 나노 로드(113)의 굵기는, 예를 들면, 약 10 nm 내지 약 30 nm일 수 있고 길이는, 예를 들면, 약 1 ㎛ 내지 약 10 ㎛일 수 있다. 상기 나노 입자(114)의 크기는, 예를 들면, 약 10 nm 내지 약 40 nm일 수 있고 상기 나노 입자(114)의 층의 두께는, 예를 들면, 약 5 ㎛ 내지 약 15 ㎛일 수 있다. 상기 나노 로드(113)는 상기 나노 입자(114)의 층에 매몰되어 있을 수 있 다. 상기 나노 로드(113)는 산화 아연(ZnO) 또는 탄소로 되어 있을 수 있다.
상기 전도성 기판(112) 위에 배치된 상기 나노 로드(113)는 염료(117)에서 생성되어 나노 입자(114)의 층을 통하여 전달된 전자를 전도성 기판(112)까지 직접 전달하는 역할을 한다. 만일, 나노 로드(113)가 없다면, 생성된 모든 전자는 두터운 나노 입자(114)의 층을 통과하여 상기 전도성 기판(112)까지 전달되어야 할 뿐만 아니라, 나노 입자(114)들 사이의 접촉도가 그리 높은 편이 아니기 때문에 전자의 전달에 있어서는 불리한 측면이 있다. 반면, 나노 로드(113)가 있음으로 인하여 생성된 전자가 통과하여야 하는 거리를 크게 단축할 수 있을 뿐만 아니라, 전도체의 표면적을 실질적으로 증가시키는 효과가 있기 때문에 나노 입자(114)들 사이의 낮은 접촉도를 보완하는 효과가 있다.
상기 전도성 기판(112) 위에 배치되는 상기 나노 로드(113)의 집적도는 상기 염료감응 태양전지(100)의 성능에 직접적인 영향을 미친다. 만일, 상기 전도성 기판(112) 위의 상기 나노 로드(113)의 집적도가 너무 낮으면 위에서 설명한 효과를 통해 염료감응 태양전지(100)의 성능의 개선 정도가 너무 미미하다. 한편, 상기 전도성 기판(112) 위의 상기 나노 로드(113)의 집적도가 너무 높으면 나노 입자(114)가 상기 나노 로드(113) 사이사이로 분포하지 못한채 상기 나노 로드(113) 위에 별도의 층으로 형성되게 되는데, 결과적으로 이는 전자가 통과하여야 하는 거리를 단축하는 것도 아닐 뿐만 아니라 전도성 표면의 실질적인 확대도 아니기 때문에 바람직하지 않다. 이러한 점을 고려하여 상기 나노 로드(113)의 집적도는 1 % 내지 10 %인 것이 바람직하다. 여기서, 상기 집적도는 전도성 기판(112)의 단위 표면적 에서 나노 로드(113)가 차지하는 단면의 분율을 백분율로 나타낸 것으로 정의된다.
상기 나노 입자(114)는 산화물 반도체로 되어 있을 수 있으며, 상기 산화물 반도체는 예를 들면 이산화티탄(TiO2), 이산화주석(SnO2), 산화아연(ZnO), 산화텅스텐(WO3), 산화니오븀(Nb2O5), 산화 티탄 스트론튬(TiSrO3) 또는 이들의 조합으로 이루어질 수 있다. 특히, 아나타제(anatase) 형의 이산화티탄이 바람직하다. 앞서 설명한 바와 같이 상기 나노 입자(114)의 크기는 약 10 nm 내지 약 40 nm일 수 있다. 여기서, 나노 입자(114)의 크기는 특정 입자에서 임의의 두 점 사이의 거리 중 가장 큰 거리를 의미하는 것으로 정의한다.
상기 산화물 반도체 위에 코팅된 염료로서는 태양전지 분야에서 일반적으로 사용되는 것이라면 아무 제한 없이 사용될 수 있으며, 전하 분리기능을 갖고 광감응 작용을 나타내는 것이면 특별히 한정되지 않는다. 예를 들면, 상기 염료는 루테늄 착물, 로다민 B, 로즈벤갈, 에오신, 에리스로신 등의 크산틴계 염료, 퀴노시아닌, 크립토시아닌 등의 시아닌계 염료, 페노사프라닌, 카르비블루, 티오신, 메틸렌블루 등의 염기성 염료, 클로로필, 아연 포르피린, 마그네슘 포르피린 등의 포르피린계 화합물, 기타 아조 염료, 프탈로시아닌 화합물, 루테늄 트리스비피리딜 등의 착화합물, 안트라퀴논계 염료, 다환퀴논계 염료 등일 수 있으며, 이들을 단독 또는 두 가지 이상 혼합하여 사용할 수 있다. 특히, 상기 루테늄 착물로서는 RuL2(SCN)2, RuL2(H2O)2, RuL3, RuL2 등일 수 있다(여기서, L은 2,2'-비피리딜-4,4'-디카르복실레이트 등일 수 있음).
상기 전해질층은 이미다졸계 화합물 및 요오드를 포함할 수 있고, 예를 들면, 요오드계 산화-환원 전해질(I-/I3 -)가 용해되어 있는 층이다. 상기 전해질층은, 예를 들면, 0.70 M의 1-비닐-3-메틸-이미다졸륨 아이오다이드(1-vinyl-3-methyl- imidazolium iodide)와, 0.10 M의 LiI와, 40 mM의 I2와, 0.125 M의 4-터셔리-부틸피리딘(4-tert-butylpyridine)을 3-메톡시프로피오니트릴(3-methoxypropionitrile)에 용해시킨 용액일 수 있다.
상기 상대 전극(120)은 상대 전극용 전도성 기판(122)과 상기 상대 전극용 전도성 기판(122) 위에 코팅되어 있는 금속층(124)을 포함할 수 있으며, 특히 상기 금속층(124)은 예를 들면 백금층으로 이루어질 수 있다. 또한, 상기 상대 전극용 전도성 기판(122)은 예를 들면 ITO, FTO(fluorine-doped tin oxide) 또는 표면에 산화주석이 코팅되어 있는 유리 기판으로 구성될 수 있다.
상기 상대 전극(120)의 금속층(124)은 상기 반도체 전극(110)과 대향하도록 배치될 수 있다.
도 1 및 도 2에 예시된 구성을 갖는 본 발명의 일 실시예에 따른 염료감응 태양전지(100)의 작동은 다음과 같다.
상기 반도체 전극(110)의 전도성 기판(112)을 투과한 광선이 반도체 산화물(114)에 흡착된 염료(117)에 도달하면, 상기 염료(117)를 이루는 분자가 여기되어 전자가 반도체 산화물(114)의 전도대(conduction band)로 주입된다. 상기 반도체 산화물(114)로 주입된 전자는 상기 반도체 산화물(114)이 코팅되어 있는 전도 체(113)로 용이하게 전달되고, 전도성 기판(112)을 통해 외부 회로(미도시)로 전달된다. 외부 회로(미도시)에서 일을 한 전자는 상대 전극(120)으로 이동된다.
전자 전이의 결과로서 산화된 염료(117)는 전해질층(130) 내의 요오드 이온의 산화 환원 작용(3I- → I3 - + 2e-)에 의하여 제공되는 전자를 받아 다시 환원되고, 이 때 산화된 요오드 이온(I3 -)은 상대 전극(120)에 도달한 전자에 의해 다시 환원됨으로써 염료감응 태양전지(100)의 작동 과정이 완성된다.
이상에서 설명한 바와 같이 본 발명에 따른 염료감응 태양전지(100)의 작동 과정에 있어서, 상기 반도체 전극(110)을 구성함에 있어서, 산화물 반도체의 나노 입자(114)를 도전체인 나노 로드(113) 사이사이와 상부에 배치하는 구성을 취함으로써, 염료(117)에서 전달된 전자가 산화물 반도체인 나노 입자(114)를 통하여 도전체인 나노 로드(113)까지 전달되는 경로를 대폭 줄일 수 있고 전도체의 표면적을 실질적으로 증가시키기 때문에 여기되어 염료(117)로부터 전달된 전자가 전해질(130)과 재결합하는 것을 극소화할 수 있어 광전 변환 효율을 극대화할 수 있다.
이상에서 설명한 염료감응 태양전지(100)는 여러 가지 전기 장치에 응용될 수 있다. 예를 들면, 가정용 전원 장치, 자동차, 선박, 항공기, 신호등, 옥외 광고물, 휴대전화 또는 MP3 플레이어와 같은 휴대용 전자 장치, 산업 설비 등에 응용될 수 있지만 여기에 한정되는 것은 아니다.
이하에서는, 상기 염료감응 태양전지(100)의 제조 방법을 설명한다.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 염료감응 태양전지의 제조 방법을 설명하기 위한 순서도이다.
단계 210에서 반도체 전극(110)을 형성하고, 단계 220에서 상대 전극(120)을 형성하며, 단계 230에서 상기 반도체 전극(110)과 상기 상대 전극(120)이 상호 대향하도록 정렬한다. 그런 후, 단계 240에서 상기 반도체 전극(110)과 상기 상대 전극(120) 사이에 전해질 용액을 주입하여 전해질층(130)을 형성한다. 도 3에서는 단계 210 이후에 단계 220이 수행되는 것으로 기술되었지만 단계 210과 단계 220은 순서에 관계없이 수행될 수 있으며, 동시에 수행하는 것도 가능하다.
각 단계들을 보다 상세하게 설명하면 다음과 같다. 단계 210은 전도성 기판을 제공하는 단계(211), 상기 전도성 기판 위에 나노 로드를 성장시키는 단계(213), 상기 나노 로드를 매몰하도록 나노 입자를 형성하여 나노 로드-나노 입자 복합체를 형성하는 단계(215) 및 상기 나노 로드-나노 입자 복합체 위에 염료를 흡착시키는 단계(217)를 포함할 수 있다.
상기 전도성 기판은 앞서 설명한 바와 같은 구성을 가진 기판을 제공하는 것으로 충분하므로 여기서는 중복되는 상세한 설명을 생략한다.
상기 전도성 기판 위에 나노 로드를 성장시키는 단계는 상기 나노 로드의 밀집도가 1 % 내지 10 %가 되도록 성장시키는 단계를 포함할 수 있다. 상기 나노 로드의 밀집도가 이와 같이 되도록 성장시키는 이유는 앞서 설명한 바와 같으므로 여기서는 중복되는 설명을 생략한다.
보다 구체적으로, 상기 전도성 기판 위에 나노 로드를 성장시키는 단계는 전 도성 기판 위에 씨드(seed) 층을 형성하는 단계 및 상기 씨드 층으로부터 나노 로드를 성장시키는 단계를 포함할 수 있다.
상기 씨드 층은 열증착, 스퍼터링 또는 스핀 코팅에 의하여 형성될 수 있다. 상기 열증착은 고온에서 반응물 기체를 증착시키는 것을 말하고, 스퍼터링은 증착시키고자 하는 물질을 타겟 물질로 하여 물리적 기상 증착을 하는 것을 의미한다. 또한, 스핀 코팅은 나노 입자 형태로 만든 씨드 물질을 분산매에 분산시켜 슬러리상으로 만든 후 이를 스핀 코팅 및 건조하여 씨드 층을 형성하는 것을 의미한다. 이러한 방법론들 자체는 당 기술분야에 잘 알려져 있으므로 여기서는 더 구체적인 설명은 생략한다.
성장시키고자 하는 나노 로드가 ZnO 나노 로드인 경우는 씨드 물질이 ZnO이고, 성장시키고자 하는 나노 로드가 탄소 나노 로드인 경우는 씨드 물질이 탄소 입자일 수 있다.
상기 씨드 층으로부터 나노 로드를 성장시키는 것은 기상 증착법 또는 수열 합성법(hydrothermal synthesis)을 통하여 성장시킬 수 있다. 기상 증착법에 의하는 경우 약 400 ℃ 내지 700 ℃의 온도에서 약 30분 내지 약 30 시간 동안 반응시킬 수 있다.
나노 로드의 성장을 보다 효율적으로 하기 위하여, 상기 전도성 기판 위에 나노 로드를 성장시키는 단계 이전에 상기 전도성 기판의 표면을 상기 나노 입자와의 선택적인 화학 결합에 의해 상기 나노 입자 위에 자기조립될 수 있는 작용기를 가진 유기 분자로 전처리하는 단계를 더 포함할 수 있다.
상기 유기 분자는 예를 들면 실란 화합물, 인산 화합물, 황산 화합물, 카르복실산 화합물 등과 같이 금속산화물 표면에만 선택적으로 화학 결합에 의해 자기조립될 수 있는 작용기를 포함하는 유기 분자들 중에서 선택될 수 있다.
상기 실란 화합물은 R1SiHR2R3, R1SiXR2R3 (X는 Cl, Br 또는 I), 및 R1SiRR2R3 (R은 메톡시, 에톡시 또는 t-부톡시)로 이루어지는 군에서 선택되는 어느 하나의 구조(R1, R2 및 R3는 각각 불소로 치환 또는 비치환된 C1 내지 C24의 알칸, 알켄 또는 알킨)를 가질 수 있다.
상기 인산 화합물은 -PO4, -PO3, -PO2 및 -PO 중에서 선택되는 작용기를 가지며 PR1R2R3R4 (R1, R2, R3 및 R4는 각각 불소로 치환 또는 비치환된 C1 내지 C24의 알칸, 알켄 또는 알킨이고, R1, R2, R3 및 R4 중 적어도 하나는 -OH 또는 -O)의 구조를 가질 수 있다. 특히, 상기 R1, R2, R3 및 R4 중 적어도 하나가 -O인 경우, 상기 인산 화합물은 금속 이온과 착물 형태로 존재할 수 있다.
상기 황산 화합물은 -SO4, -SO3, -SO2 및 -SO 중에서 선택되는 작용기를 가지며 SR1R2R3R4 (R1, R2, R3 및 R4는 각각 불소로 치환 또는 비치환된 C1 내지 C24의 알칸, 알켄 또는 알킨이고, R1, R2, R3 및 R4 중 적어도 하나는 -OH 또는 -O)의 구조를 가지는 황산 화합물로 이루어질 수 있다. 특히, 상기 황산 화합물은 금속 이온과 착물 형태로 존재할 수 있다
상기 카르복실산 화합물은 -COOH 또는 -COO-의 작용기를 가지며 R1COOH 또는 R2COO- (R1 및 R2는 각각 불소로 치환 또는 비치환된 C1 내지 C24의 알칸, 알켄 또는 알킨)의 구조를 가지는 카르복실산 화합물로 이루어질 수 있다.
상기 유기 분자로 전처리한 전도성 기판에서 유기 분자가 입혀지지 않은 부분에 나노 로드의 성장을 위한 씨드가 자리잡게 되고, 이 점에서 나노 로드가 성장하게 된다. 상기 나노 로드를 성장시킨 이후에는 열처리를 통해 상기 유기 분자를 제거할 수 있다. 상기 열처리는 산소 분위기 하에서 약 100 ℃ 내지 약 500 ℃의 온도로 약 30분 내지 약 4시간 동안 수행될 수 있다. 상기 열처리 온도가 100 ℃에 미달하거나 열처리 시간이 30분에 미달하면, 유기 분자의 제거가 미흡할 수 있고, 상기 열처리 온도가 500 ℃를 초과하거나 열처리 시간이 4시간을 초과하면 열처리에 따른 효과가 포화되어 경제적으로 불리하다.
이와 같이 유기 분자를 형성하여 나노 로드의 씨드를 형성하는 것이 나노 로드의 성장에 필수불가결한 것은 아니지만, 나노 로드의 성장을 효율적으로 할 수 있는 장점이 있다.
또한, 상기 유기 분자의 형성을 통해 나노 로드의 밀집도를 조절할 수 있다. 즉, 상기 유기 분자의 농도를 조절함으로써 전도성 기판 표면의 노출된 정도를 조절할 수 있고, 이를 통해 나노 로드의 밀집도를 간접적으로 조절할 수 있다. 나노 로드의 밀집도를 1 % 내지 10 %로 하기 위한 유기 분자의 농도는 사용되는 유기 분자의 종류, 착체의 형성 여부 등에 따라 달라지기 때문에 일의적으로 정의하기는 어렵지만, 간단한 반복 실험을 통해 결정할 수 있다.
상기 나노 로드의 성장이 이루어진 후에는 나노 로드를 매몰하도록 나노 입자를 형성하여 나노로드-나노 입자 복합체를 형성할 수 있다(단계 215 참조). 상기 나노 입자는 앞서 설명한 바와 같이 산화물 반도체로 되어 있을 수 있으며, 상기 산화물 반도체는 예를 들면 이산화티탄(TiO2), 이산화주석(SnO2), 산화아연(ZnO), 산화텅스텐(WO3), 산화니오븀(Nb2O5), 산화 티탄 스트론튬(TiSrO3) 또는 이들의 조합으로 이루어질 수 있는데, 이들의 나노 입자를 고분자 바인더가 유기 용매 내에 용해되어 있는 용액에 분산시키고, 이를 상기 나노 로드가 성장한 상기 전도성 기판 위에 도포한다. 상기 도포 방법은 조성물의 점성에 따라 스크린 프린팅법, 스프레이 코팅법, 닥터 블레이드를 이용한 코팅법, 그라비어 코팅법, 딥(dip) 코팅법, 실크 스크린법, 페인팅법, 스핀 코팅법 등을 이용할 수 있으며, 이들에 한정되지 않는다.
상기 고분자 바인더는, 예를 들면, 에틸 셀룰로오스 및/또는 터피네올(terpineol)로 이루어질 수 있고, 상기 용매는 상기 고분자 바인더를 용해시킬 수 있는 유기 용매이면 되고 특별히 제한되지 않는다.
상기 코팅방법에 의해 도포된 층을 100 ℃ 내지 600 ℃의 온도로 열처리하여 나노 입자로부터 바인더 고분자를 제거함으로써, 상기 나노 로드가 다수의 상기 나노 입자에 매몰되어 있는 구성의 나노 로드-나노 입자 복합체를 형성한다.
그런 후, 상기 나노 로드-나노 입자 복합체 중 나노 입자의 표면에 염료 분 자를 흡착시킨다. 상기 염료 분자는 100 ℃ 내지 140 ℃의 온도에서 흡착될 수 있는데, 그 이유는 물로 인하여 나노 입자의 표면이 오염되지 않도록 하기 위함이다. 즉, 물이 없는 조건에서 염료 분자를 흡착시키면, 나노 입자의 결정성을 향상시킬 수 있고, 그 결과 나노 입자들 간의 접촉 특성이 개선되어 전자들의 이동이 보다 원활하게 이루어질 수 있다.
단계 220에서 상대 전극(120)을 형성하기 위하여 전기전도성을 띠는 기판(122) 위에 금속층(124)을 형성할 수 있다. 상기 금속층(124)은, 예를 들면, 백금층일 수 있다.
단계 230에서 상기 반도체 전극(110)이 상기 상대 전극(120)과 대향하도록 정렬한다. 이를 위하여, 상기 전도성 기판(112)과 상대 전극용 전도성 기판(122) 사이에 예를 들면 SURLYN™(Du Pont사 제조의 상품명)으로 이루어지는 약 30 ㎛ 내지 50 ㎛ 두께의 폴리머층을 놓고 약 100 ℃ 내지 140 ℃의 가열판 상에서 약 1 기압 내지 약 3 기압으로 상기 두 기판을 밀착시킨다. 이와 같이 가해준 열 및 압력에 의하여 상기 폴리머층이 상기 두 전극의 표면에 강하게 부착된다.
단계 240에서 상기 두 전극 사이의 공간에 전해질 용액을 주입한다. 상기 전해질 용액이 다 채워진 후, 폴리머층과 기판층을 순간적으로 가열함으로써 주입구를 밀봉한다.
이상과 같은 과정을 통해 본 발명의 일 실시예에 따른 염료감응 태양전지를 제조할 수 있다.
이하, 구체적인 실시예 및 비교예를 가지고 본 발명의 구성 및 효과를 보다 상세히 설명한다.
<실시예>
아연 아세테이트 디하이드레이트(zinc acetate dihydrate)(분자량 219.5, Aldrich 사 제품) 1.10 g을 180℃에서 1시간 정도 구운 후 에탄올 50 ml에 넣고 혼합하여 60 ℃에서 30분간 방치하였다. 그런 후, 질소 분위기에서 건조시키고 다시 50 ml의 에탄올에 넣고 60 ℃에서 2시간 가량 환류시킨 후 원심분리하여 입자를 제거하고 남은 분산액을 5 ℃ 조건에서 보관하였다.
상기 분산액을 건조시켜 에탄올의 일부를 제거하여 슬러리로 만든 후, 스크린 프린팅법을 이용하여 ITO(indium tin oxide)가 코팅된 유리 기판 위에 코팅한 후, 이를 화학기상증착을 위한 반응기의 제 2 구역에 장입하고, 산화 아연과 탄소를 1:1의 중량비로 혼합한 분말을 반응기 제 1 구역에 배치하여 반응 가스가 제 2 구역의 상기 유리 기판 위로 전달될 수 있도록 하였다.
그런 후, 제 1 구역의 온도를 약 900 ℃로 유지하고, 제 2 구역의 온도를 약 400 ℃로 유지하여 24시간 동안 산화아연 나노 로드를 성장시켰다. 이 때, 반응기 내의 분위기는 질소 분위기로 하였으며, 그 결과 생성된 나노 로드의 길이는 1.5 ㎛이었다.
TiO2 나노 입자로 된 분말을 이소프로필알코올에 분산시켜 페이스트 상으로 만들고 이를 ZnO 나노 로드가 성장된 전도성 기판 위에 스크린 인쇄법을 이용하여 12 ㎛의 두께로 분산시키고 120 ℃의 온도에서 4 시간 동안 열처리하였다.
그런 후, 루테늄 염료(4,4'-dicarboxy-2,2-bupyridine)bis(thiocyanato) ruthenium(II):N3)가 용해된 알콜 용액을 이용하여 TiO2 표면에 염료를 흡착시켰다.
이와 별도로, H2PtCl6 용액을 코팅한 전도성 유리 기판을 450 ℃에서 30분 동안 소성하여 상대 전극을 준비하였다.
상기와 같이 준비된 반도체 전극과 상대 전극을 각각 전도성 표면이 상호 대향하도록 정렬한 후, 이들 사이에 SURLYN™(Du Pont사 상품명)으로 이루어지는 고분자층을 넣고 상기 반도체 전극과 상대 전극을 밀착시키고, 상기 두 전극 사이의 공간에 전해질 용액을 채워 넣었다. 전해질 용액으로서 0.70 M의 1-비닐-3-메틸-이미다졸륨 아이오다이드(1-vinyl-3-methyl-imidazolium iodide)와, 0.10 M의 LiI와, 40 mM의 I2와, 0.125 M의 4-터셔리-부틸피리딘(4-tert-butylpyridine)을 3-메톡시프로피오니트릴(3-methoxypropionitrile)에 용해시킨 I3 -/I- 전해질 용액을 사용하였다.
그 결과 도 4에 나타낸 바와 같은 염료감응 태양전지를 얻었다.
<비교예>
나노 로드를 성장시키는 단계를 생략한 것을 제외하고는 상기 실시예에서와 동일한 방법으로 염료감응 태양전지를 제조하였다.
실시예 및 비교예에서 제조된 각 염료감응 태양전지들의 광전 변환 효율을 평가하기 위하여 다음과 같은 방법으로 광전압 및 광전류를 측정하였다. 이를 위하 여, 소스미터(Keithley 2400 SourceMeter™)로 이루어지는 인공 태양광 조사장치(solar simulator)를 이용하였다. 이 때, 광원으로는 제논 램프(Xenon lamp, Oriel, 91193)를 사용하였다.
도 5는 실시예 및 비교예에서 제조된 각 염료감응 태양전지들의 전류밀도 및 전압특성을 평가한 그래프이다. 도 5의 그래프에서 보는 바와 같이 실시예의 염료감응 태양전지는 비교예의 염료감응 태양전지에 비하여 개방 전압(VOC)이 증가하였으며 전류밀도도 개선된 것을 알 수 있다. 실시예 및 비교예에서 각각 제조한 염료감응 태양전지의 전기적 특성을 표 1에 나타내었다. 표 1에서 보는 바와 같이 약 10 %의 효율이 증가한 것을 알 수 있다.
<표 1>
개방 전압, V (VOC) 단락 전류, mA/cm2 (JSC) 채움 계수 (fill factor) 효율, % (efficiency)
실시예 0.687 13.61 0.642 5.84
비교예 0.654 12.71 0.630 5.23
이상에서 살펴본 바와 같이 본 발명의 바람직한 실시예에 대해 상세히 기술되었지만, 본 발명이 속하는 기술분야에 있어서 통상의 지식을 가진 사람이라면, 첨부된 청구 범위에 정의된 본 발명의 정신 및 범위를 벗어나지 않으면서 본 발명을 여러 가지로 변형하여 실시할 수 있을 것이다. 따라서 본 발명의 앞으로의 실시예들의 변경은 본 발명의 기술을 벗어날 수 없을 것이다.
이상에서 설명한 바와 같이, 본 발명은 각종 전기 장치에 응용될 수 있는 태 양전지 및 그의 제조 방법에 유용하다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 염료감응 태양전지의 요부 구성을 나타낸 단면도이다.
도 2는 반도체 전극 부분이 확대되도록 과장하여 그린 상기 염료감응 태양전지의 부분 단면도이다.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 염료감응 태양전지의 제조 방법을 설명하기 위한 순서도이다.
도 4는 본 발명의 실시예에 따라 제조한 염료감응 태양전지의 모습을 나타낸 사진이다.
도 5는 실시예 및 비교예에서 제조된 각 염료감응 태양전지들의 전류밀도 및 전압특성을 평가한 그래프이다.
<도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명>
100: 염료감응 태양전지 110: 반도체 전극
112: 전도성 기판 113: 나노 로드
114: 나노 입자 115: 나노 로드-나노 입자 복합체
117: 염료 120: 상대 전극
122: 상대 전극의 전도성 기판 124: 금속층
130: 전해질층

Claims (16)

  1. 상호 대향하는 반도체 전극 및 대향 전극과, 이들 사이에 개재된 전해질 용액을 포함하고,
    상기 반도체 전극은
    전도성 기판;
    상기 전도성 기판 위에 형성된 나노 로드-나노 입자 복합체; 및
    상기 나노 입자의 표면에 흡착되어 있는 염료;
    를 포함하는 염료감응 태양전지.
  2. 제 1 항에 있어서, 상기 나노 로드-나노 입자 복합체에서 나노 로드(nanorod)는 상기 전도성 기판에 전기적으로 연결되어 있고, 반도체 산화물인 나노 입자층 내에 매몰되어 있는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지.
  3. 제 2 항에 있어서, 상기 나노 로드는 일측 말단이 상기 전도성 기판과 결합되어 있는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지.
  4. 제 1 항에 있어서, 상기 나노 로드의 길이가 1 ㎛ 내지 10 ㎛인 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지.
  5. 제 1 항에 있어서, 상기 나노 입자층의 두께가 5 ㎛ 내지 15 ㎛인 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지.
  6. 제 1 항에 있어서, 상기 나노 로드의 굵기가 10 nm 내지 30 nm인 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지.
  7. 제 1 항에 있어서, 상기 나노 입자의 크기가 10 nm 내지 40 nm인 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지.
  8. 제 1 항에 있어서, 상기 나노 로드의 밀집도가 1 % 내지 10 %인 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지.
  9. 제 1 항에 있어서, 상기 나노 로드가 산화 아연 또는 탄소로 된 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지.
  10. 제 1 항에 있어서, 상기 나노 입자가 이산화티탄(TiO2), 이산화주석(SnO2), 산화아연(ZnO), 산화텅스텐(WO3), 산화니오븀(Nb2O5), 산화 티탄 스트론튬(TiSrO3) 또는 이들의 조합으로 된 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지.
  11. 반도체 전극을 형성하는 단계;
    대향 전극을 형성하는 단계;
    상기 반도체 전극과 상기 대향 전극을 상호 대향하도록 정렬하는 단계; 및
    상기 반도체 전극과 상기 대향 전극의 사이에 전해질 용액을 주입하는 단계를 포함하고,
    상기 반도체 전극을 형성하는 단계가
    전도성 기판을 제공하는 단계;
    상기 전도성 기판 위에 나노 로드를 성장시키는 단계;
    상기 나노 로드를 매몰하도록 나노 입자를 형성하여 나노 로드-나노 입자 복합체를 형성하는 단계; 및
    상기 나노 로드-나노 입자 복합체 위에 염료를 흡착시키는 단계;
    를 포함하는 염료감응 태양전지의 제조 방법.
  12. 제 11 항에 있어서, 상기 전도성 기판 위에 나노 로드를 성장시키는 단계 이전에 상기 전도성 기판의 표면을 상기 나노 입자와의 선택적인 화학 결합에 의해 상기 나노 입자 위에 자기조립될 수 있는 작용기를 가진 유기 분자로 전처리하는 단계를 더 포함하고,
    상기 전도성 기판 위에 나노 로드를 성장시키는 단계 이후에 상기 유기 분자를 제거하기 위하여 열처리하는 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지의 제조 방법.
  13. 제 12 항에 있어서, 상기 열처리가 산소 분위기 하에서 100 ℃ 내지 500 ℃의 온도로 30분 내지 4시간 동안 수행되는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지의 제조 방법.
  14. 제 11 항에 있어서, 상기 전도성 기판 위에 나노 로드를 성장시키는 단계가 상기 나노 로드의 밀집도가 1 % 내지 10 %가 되도록 성장시키는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지의 제조 방법.
  15. 제 11 항에 있어서, 상기 전도성 기판 위에 나노 로드를 성장시키는 단계가,
    상기 전도성 기판 위에 씨드(seed) 층을 형성하는 단계; 및
    상기 씨드 층으로부터 나노 로드를 성장시키는 단계;
    를 포함하는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지의 제조 방법.
  16. 제 15 항에 있어서, 상기 씨드 층이 씨드의 열증착, 스퍼터링 또는 스핀 코팅으로 형성되는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지의 제조 방법.
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