KR20080058018A - Method for preparing separator plate used in fuel cell, and molten carbonate fuel cell prepared by the same - Google Patents

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KR20080058018A
KR20080058018A KR1020060132036A KR20060132036A KR20080058018A KR 20080058018 A KR20080058018 A KR 20080058018A KR 1020060132036 A KR1020060132036 A KR 1020060132036A KR 20060132036 A KR20060132036 A KR 20060132036A KR 20080058018 A KR20080058018 A KR 20080058018A
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전중환
국승택
이성연
임희천
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재단법인 포항산업과학연구원
한국전력공사
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Abstract

A method for preparing a separator plate of a fuel cell is provided to form a nickel coating layer on a separator plate through an inexpensive and simple process. A method for preparing a separator plate of a fuel cell(100) includes the steps of: mixing a nickel oxide powder with a vehicle to prepare a coating composition; coating a separator plate with the coating composition; and heat-treating the coated separator plate in a reductive atmosphere. The nickel oxide powder has an average particle size of 20 micron or smaller. The vehicle is mixed with 100 parts by weight of the nickel oxide powder in an amount of 10-40 parts by weight.

Description

연료 전지용 분리판의 제조 방법, 및 이에 따라 제조된 용융탄산염 연료 전지{METHOD FOR PREPARING SEPARATOR PLATE USED IN FUEL CELL, AND MOLTEN CARBONATE FUEL CELL PREPARED BY THE SAME}Method for producing a separator plate for fuel cells, and molten carbonate fuel cell manufactured according to the present invention TECHNICAL FIELD [0001] AND MOLTEN CARBONATE FUEL CELL PREPARED BY THE SAME

도 1은 용융탄산염 연료 전지의 단면도.1 is a cross-sectional view of a molten carbonate fuel cell.

도 2는 실시예 3에서 제조한 분리판의 투과 전자 현미경(TEM) 사진.2 is a transmission electron microscope (TEM) photograph of the separator prepared in Example 3. FIG.

도 3은 실시예 7에서 제조한 분리판의 투과 전자 현미경 사진.3 is a transmission electron micrograph of the separator prepared in Example 7.

도 4는 비교예 1에서 제조한 분리판의 투과 전자 현미경 사진.4 is a transmission electron micrograph of a separator prepared in Comparative Example 1. FIG.

도 5는 실시예 1에서 제조한 분리판의 GDS(Glow Discharge Spectrometer) 분석 결과.5 is a GDS (Glow Discharge Spectrometer) analysis results of the separator prepared in Example 1.

도 6은 실시예 5에서 제조한 분리판의 GDS 분석 결과.6 is a GDS analysis result of the separator prepared in Example 5.

도 7은 실시예 7에서 제조한 분리판의 GDS 분석 결과.7 is a GDS analysis result of the separator prepared in Example 7.

[산업상 이용 분야][Industrial use]

본 발명은 연료 전지용 분리판의 제조 방법, 및 이를 이용하여 제조된 용융탄산염 연료 전지에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 저렴하고 간단한 공정을 통하 여 분리판에 니켈 코팅층을 형성할 수 있는 연료 전지용 분리판의 제조 방법, 및 이를 이용하여 제조된 용융탄산염 연료 전지에 관한 것이다. The present invention relates to a method of manufacturing a separator for a fuel cell, and a molten carbonate fuel cell manufactured using the same. More specifically, a separator for a fuel cell capable of forming a nickel coating layer on the separator through an inexpensive and simple process. It relates to a method for producing and to a molten carbonate fuel cell produced using the same.

[종래 기술][Prior art]

용융탄산염 연료 전지는 환원성을 가지는 애노드(anode), 산화성을 가지는 캐소드(cathode), 및 액상 탄산염(Li2/K2CO3, 또는 Li2/Na2CO3)의 전해질을 포함하며, 550 내지 700℃의 고온에서 작동되는 연료 전지이다.The molten carbonate fuel cell includes an electrolyte having a reducing anode, an oxidizing cathode, and an electrolyte of liquid carbonate (Li 2 / K 2 CO 3 , or Li 2 / Na 2 CO 3 ), and is 550 to It is a fuel cell operated at a high temperature of 700 ° C.

도 1은 용융탄산염 연료 전지의 단면을 나타내는 도면이다. 도 1을 참조하면, 용융탄산염 연료 전지(100)는 캐소드(110), 애노드(120), 매트릭스(matrix, 130), 및 분리판(separator plate)으로 구성된다. 상기 매트릭스(130)는 상기 액상 탄산염의 전해질을 포함한다. 상기 분리판은 바이폴라 플레이트(bipolar plate, 150), 캐소드 집전체(141), 애노드 집전체(142), 및 액상 밀봉부(wet-seal area, 160)로 구성된다. 1 is a cross-sectional view of a molten carbonate fuel cell. Referring to FIG. 1, the molten carbonate fuel cell 100 is composed of a cathode 110, an anode 120, a matrix 130, and a separator plate. The matrix 130 includes an electrolyte of the liquid carbonate. The separator includes a bipolar plate 150, a cathode current collector 141, an anode current collector 142, and a wet-seal area 160.

상기 분리판은 용융탄산염 연료 전지 작동시 고온 부식환경에 노출 된다. 이로 인하여 여러 종류의 내 부식 합금이 용융탄산염 연료 전지용 분리판으로 검토되었으며, 특히 저가의 오스테나이트계 스테인리스 310S 또는 316L이 캐소드의 부식 환경에는 적합한 재료로 알려져 있다. 그러나 애노드의 부식 환경에서는 상기 오스테나이트계 스테인리스 310S 또는 316L이 충분한 부식저항성을 지니지 못하여 상기 분리판을 니켈 또는 구리로 코팅하게 된다. 니켈 코팅 방법은 주로 전기도금(electrolytic nickel plating), 클래딩(cladding), 또는 무전해도 금(electroless nickel coating)에 의하여 수행된다.The separator is exposed to high temperature corrosive environment during operation of molten carbonate fuel cell. For this reason, various types of corrosion resistant alloys have been considered as separators for molten carbonate fuel cells, and in particular, inexpensive austenitic stainless steel 310S or 316L is known as a suitable material for the corrosion environment of the cathode. However, in the corrosion environment of the anode, the austenitic stainless steel 310S or 316L does not have sufficient corrosion resistance, so that the separator is coated with nickel or copper. The nickel coating method is mainly performed by electrolytic nickel plating, cladding, or electroless nickel coating.

전기도금은 매우 순도 높은 코팅이 가능하지만, 니켈 코팅층의 두께가 불균일하고, 니켈-클래드 층보다는 치밀하지 않다는 단점이 있다. 니켈 클래딩은 치밀한 니켈 코팅층을 형성할 수 있는 등 비교적 우수한 특성을 지니고 있으나, 클래딩에 일부 크롬산화물이 형성될 수 있으며, 공정이 복잡하고 제조 비용이 매우 고가인 단점이 있다. 그리고 무전해도금은 균일한 두께를 가지는 니켈 코팅층을 형성할 수 있으나, 제조 공정상 안정성이 부족하고, 제조 비용이 고가인 단점이 있다. Electroplating is capable of coatings of very high purity, but has the disadvantage that the thickness of the nickel coating layer is uneven and not as dense as the nickel-clad layer. Nickel cladding has a relatively excellent characteristics, such as to form a dense nickel coating layer, but some chromium oxide may be formed in the cladding, the process is complicated and the manufacturing cost is very expensive. In addition, the electroless plating may form a nickel coating layer having a uniform thickness. However, the electroless plating has a disadvantage in that stability in manufacturing process is low and manufacturing cost is high.

이와 같은 용융탄산염 연료 전지용 분리판에 니켈을 코팅하는 종래의 방법에 의하면, 니켈 코팅층의 두께 분포가 불균일하고, 니켈 코팅층이 치밀성하지 않고, 니켈 코팅층 형성 공정이 복잡하고 고가이며, 원하는 두께로 니켈 코팅층을 형성하기 어렵다는 문제점이 있다.According to the conventional method of coating nickel on such a separator for molten carbonate fuel cells, the thickness distribution of the nickel coating layer is uneven, the nickel coating layer is not dense, the nickel coating layer forming process is complicated and expensive, and the nickel coating layer has a desired thickness. There is a problem that it is difficult to form.

본 발명은 상기 문제점을 해결하기 위한 것으로서, 본 발명은 저렴하고 간단한 공정을 통하여 분리판에 니켈 코팅층을 형성할 수 있게 하는 산화 니켈에 의한 연료 전지용 분리판의 니켈 코팅 방법, 및 이를 이용하여 제조된 용융탄산염 연료 전지를 제공한다. The present invention is to solve the above problems, the present invention is a nickel coating method of a separator plate for a fuel cell by nickel oxide, which enables to form a nickel coating layer on the separator plate through a cheap and simple process, and manufactured using the same Provided is a molten carbonate fuel cell.

상기의 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은 산화 니켈 분말과 비히클(vehicle)을 혼합하여 코팅용 조성물을 제조하는 단계; 상기 코팅용 조성물을 분리판에 코팅하는 단계; 및 상기 코팅된 분리판을 환원 분위기에서 열처리하는 단계 를 포함하는 연료 전지용 분리판의 제조 방법을 제공한다.In order to achieve the above object, the present invention comprises the steps of preparing a coating composition by mixing a nickel oxide powder and a vehicle (vehicle); Coating the coating composition on a separator; And it provides a method for producing a separator for a fuel cell comprising the step of heat-treating the coated separator in a reducing atmosphere.

상기 산화 니켈 분말은 평균 입경이 20㎛ 이하인 것이 바람직하고, 1 내지 20㎛인 것이 더욱 바람직하다. It is preferable that average particle diameter is 20 micrometers or less, and, as for the said nickel oxide powder, it is more preferable that it is 1-20 micrometers.

상기 비히클은 상기 산화 니켈 분말 100 중량부에 대하여 10 내지 40 중량부로 상기 산화 니켈 분말과 혼합되는 것이 바람직하다. The vehicle is preferably mixed with the nickel oxide powder at 10 to 40 parts by weight based on 100 parts by weight of the nickel oxide powder.

상기 코팅은 스크린 프린팅, 스프레이 코팅, 스핀 코팅, 닥터 블레이드, 및 이들의 조합으로 이루어지는 군에서 선택되는 방법에 의하여 실시되는 것이 바람직하다. The coating is preferably carried out by a method selected from the group consisting of screen printing, spray coating, spin coating, doctor blades, and combinations thereof.

상기 열처리는 700 내지 850℃의 온도에서 실시되는 것이 바람직하고, 1 내지 12 시간 동안 실시되는 것이 바람직하다. The heat treatment is preferably carried out at a temperature of 700 to 850 ℃, preferably for 1 to 12 hours.

상기 환원 분위기는 수소, 질소, 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 가스 분위기에서 실시되는 것이 바람직하다. The reducing atmosphere is preferably carried out in a gas atmosphere selected from the group consisting of hydrogen, nitrogen, and combinations thereof.

상기 분리판은 바이폴라 플레이트(bipolar plate)를 포함하고, 상기 코팅용 조성물은 상기 분리판의 바이폴라 플레이트에 코팅되는 것이 바람직하다. The separator comprises a bipolar plate (bipolar plate), the coating composition is preferably coated on the bipolar plate of the separator.

본 발명은 또한, 서로 대향 배치되는 캐소드 및 애노드, 및 상기 캐소드와 애노드 사이에 위치하는 매트릭스를 포함하는 전극-매트릭스 조립체; 및 상기 전극-매트릭스 조립체 양면에 존재하는 분리판을 포함하며, 상기 분리판은 상기 제조 방법에 따라 제조된 것인 용융탄산염 연료 전지를 제공한다.The invention also provides an electrode-matrix assembly comprising a cathode and an anode disposed opposite each other, and a matrix positioned between the cathode and the anode; And a separator plate present on both sides of the electrode-matrix assembly, wherein the separator plate is manufactured according to the manufacturing method.

이하, 본 발명을 보다 상세하게 설명한다.Hereinafter, the present invention will be described in more detail.

본 발명은 산화 니켈 분말과 비히클(vehicle)을 혼합하여 코팅용 조성물을 제조하는 단계; 상기 코팅용 조성물을 분리판에 코팅하는 단계; 및 상기 코팅된 분리판을 환원 분위기에서 열처리하는 단계를 포함하는 연료 전지용 분리판의 제조 방법을 제공한다.The present invention comprises the steps of preparing a coating composition by mixing nickel oxide powder and a vehicle (vehicle); Coating the coating composition on a separator; And it provides a method for producing a separator for a fuel cell comprising the step of heat-treating the coated separator in a reducing atmosphere.

상기 산화 니켈 분말은 평균 입경이 20㎛ 이하인 것이 바람직하고, 1 내지 20㎛인 것이 더욱 바람직하다. 상기 산화 니켈 분말의 평균 입경이 20mm를 초과하는 경우, 산화 니켈의 환원이 원활히 진행되지 않아 치밀한 니켈 코팅층을 형성하기 어렵다. 또한, 평균 입경이 20㎛를 초과하는 산화 니켈 분말과 비히클을 혼합하는 경우, 코팅하기에 적합한 점도를 갖는 코팅용 조성물을 제조하기 어렵다. It is preferable that average particle diameter is 20 micrometers or less, and, as for the said nickel oxide powder, it is more preferable that it is 1-20 micrometers. When the average particle diameter of the nickel oxide powder exceeds 20mm, it is difficult to reduce the nickel oxide smoothly to form a dense nickel coating layer. In addition, when the nickel oxide powder and the vehicle having an average particle diameter of more than 20 mu m are mixed, it is difficult to prepare a coating composition having a viscosity suitable for coating.

상기 비히클은 유기 용매 및 바인더를 포함한다.The vehicle includes an organic solvent and a binder.

상기 유기 용매는 코팅용 조성물 제조에 사용되는 유기 용매이면 어느 것이나 사용할 수 있다. 바람직하게는 에탄올, 트리메틸펜탄디올모노이소부틸레이트(TPM), 부틸카비톨(BC), 부틸셀로솔브(BC:butyl cellosolve), 부틸 카비톨 아세테이트(BCA:butyl carbitol acetate), 터피놀 아이소머, 테르피네올(TP:terpineol), 톨루엔, 텍사놀(texanol), 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 것을 사용할 수 있다.Any organic solvent may be used as long as the organic solvent is used for preparing the coating composition. Preferably ethanol, trimethylpentanediol monoisobutyrate (TPM), butyl carbitol (BC), butyl cellosolve (BC), butyl carbitol acetate (BCA: butyl carbitol acetate), terpinol isomer , Terpineol (TP: terpineol), toluene, texanol, and combinations thereof may be used.

상기 바인더는 코팅용 조성물 제조에 사용되는 바인더이면 어느 것이나 사용할 수 있다. 바람직하게는 아크릴계 수지, 에폭시계 수지, 셀룰로오스계 수지, 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 것을 사용할 수 있다. 더욱 바람직하게는 에틸셀룰로오즈(EC), 니트로 셀룰로오즈(NC), 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 것을 사용할 수 있다.Any binder may be used as long as the binder is used for preparing the coating composition. Preferably, those selected from the group consisting of acrylic resins, epoxy resins, cellulose resins, and combinations thereof can be used. More preferably, one selected from the group consisting of ethyl cellulose (EC), nitro cellulose (NC), and combinations thereof may be used.

상기 비히클은 상기 산화 니켈 분말 100 중량부에 대하여 10 내지 40 중량부로 상기 산화 니켈 분말과 혼합되는 것이 바람직하다. 상기 산화 니켈 분말 100 중량부에 대하여 상기 비히클이 10 중량부 미만으로 혼합되는 경우, 코팅하기에 적합한 점도를 갖는 코팅용 조성물을 제조하기 어렵고, 40중량부를 초과하여 혼합되는 경우, 코팅한 분리판을 열처리한 후에 코팅층 내부에 탄소 및 기타 화합물이 잔존하게 되어 바람직하지 않다. The vehicle is preferably mixed with the nickel oxide powder at 10 to 40 parts by weight based on 100 parts by weight of the nickel oxide powder. When the vehicle is mixed at less than 10 parts by weight with respect to 100 parts by weight of the nickel oxide powder, it is difficult to prepare a coating composition having a viscosity suitable for coating, and when mixed with more than 40 parts by weight, the coated separator is coated. After heat treatment, carbon and other compounds remain in the coating layer, which is not preferable.

상기 코팅은 스크린 프린팅, 스프레이 코팅, 스핀 코팅, 닥터 블레이드, 및 이들의 조합으로 이루어지는 군에서 선택되는 방법에 의하여 실시되는 것이 바람직하고, 스크린 프린팅을 이용하는 것이 더욱 바람직하다.The coating is preferably carried out by a method selected from the group consisting of screen printing, spray coating, spin coating, doctor blades, and combinations thereof, more preferably using screen printing.

상기 열처리는 700 내지 850℃의 온도에서 실시되는 것이 바람직하다. 상기 열처리 온도가 700℃ 미만인 경우, 산화 니켈의 환원이 원활히 진행되지 않아 치밀한 니켈 코팅층을 형성하기 어렵고, 850℃를 초과하는 경우, 분리판의 주재료인 스테인리스가 산화되거나 변형되어 바람직하지 않다. The heat treatment is preferably carried out at a temperature of 700 to 850 ℃. When the heat treatment temperature is less than 700 ° C, the reduction of nickel oxide does not proceed smoothly to form a dense nickel coating layer, and when the heat treatment temperature exceeds 850 ° C, the main material of the separator is oxidized or deformed, which is not preferable.

상기 열처리는 1 내지 12 시간 동안 실시되는 것이 바람직하다. 상기 열처리 시간이 1 시간 미만인 경우, 산화 니켈의 환원이 원활히 진행되지 않아 치밀한 니켈 코팅층을 형성하기 어렵고, 12 시간을 초과하는 경우, 분리판의 주재료인 스테인리스가 산화되거나 변형되어 바람직하지 않다.The heat treatment is preferably carried out for 1 to 12 hours. If the heat treatment time is less than 1 hour, the reduction of nickel oxide does not proceed smoothly to form a dense nickel coating layer, and if it exceeds 12 hours, the main material of the separator is oxidized or deformed, which is not preferable.

상기 환원 분위기는 수소, 질소, 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 가스 분위기에서 실시되는 것이 바람직하고, 수소 가스 분위기에서 실시되는 것이 더욱 바람직하다. The reducing atmosphere is preferably carried out in a gas atmosphere selected from the group consisting of hydrogen, nitrogen, and combinations thereof, more preferably in a hydrogen gas atmosphere.

상기 분리판은 바이폴라 플레이트(bipolar plate)를 포함하고, 상기 코팅용 조성물은 상기 분리판의 바이폴라 플레이트에 코팅되는 것이 더욱 바람직하다. 이 경우, 상기 코팅층은 상기 바이폴라 플레이트의 표면에 형성되며, 상기 바이폴라 플레이트와 캐소드 집전체 또는 애노드 집전체, 캐소드 전극 또는 애노드 전극, 또는 전해질과 접촉하는 부분에 형성되는 것이 더욱 바람직하다.The separator includes a bipolar plate, and the coating composition is more preferably coated on the bipolar plate of the separator. In this case, the coating layer is formed on the surface of the bipolar plate, it is more preferably formed on the portion in contact with the bipolar plate and the cathode current collector or anode current collector, the cathode electrode or anode electrode, or the electrolyte.

본 발명은 또한, 서로 대향 배치되는 캐소드 및 애노드, 및 상기 캐소드와 애노드 사이에 위치하는 매트릭스를 포함하는 전극-매트릭스 조립체; 및 상기 전극-매트릭스 조립체 양면에 존재하는 분리판을 포함하며, 상기 분리판은 상기 제조 방법에 따라 제조된 것인 용융탄산염 연료 전지를 제공한다.The invention also provides an electrode-matrix assembly comprising a cathode and an anode disposed opposite each other, and a matrix positioned between the cathode and the anode; And a separator plate present on both sides of the electrode-matrix assembly, wherein the separator plate is manufactured according to the manufacturing method.

이하, 본 발명의 바람직한 실시예 및 비교예를 기재한다. 그러나 하기한 실시예는 본 발명의 바람직한 일 실시예일 뿐 본 발명이 하기한 실시예에 한정되는 것은 아니다.Hereinafter, preferred examples and comparative examples of the present invention are described. However, the following examples are only one preferred embodiment of the present invention and the present invention is not limited to the following examples.

(니켈 코팅층이 형성된 분리판의 제조)(Production of Separator Plate with Nickel Coating Layer)

(실시예 1 내지 8)(Examples 1 to 8)

평균 입경이 10mm인 산화 니켈 분말, 및 테르피네올과 에틸셀룰로오즈를 포함하는 비히클을 72 : 28의 중량비로 혼합한 후, 컨디션 믹서 (conditioning mixer)에서 30분간 혼합하여 코팅용 조성물을 제조하였다. 상기 코팅용 조성물을 각각 스테인리스 316L(가로 50mm, 세로 50mm, 두께 0.5mm)에 1 내지 4회 스크린 인쇄한 후, 80℃에서 건조하였다. 상기 코팅된 스테인리스 시편을 수소 분위기하에서 700℃ 내지 850℃에서 1 내지 12시간 동안 열처리하여, 실시예 1 내지 8의 분리 판을 제조하였다. Nickel oxide powder having an average particle diameter of 10 mm, and a vehicle containing terpineol and ethyl cellulose were mixed at a weight ratio of 72:28, and then mixed in a conditioning mixer for 30 minutes to prepare a coating composition. The coating composition was screen printed on stainless steel 316L (50 mm wide, 50 mm long, 0.5 mm thick) 1 to 4 times, and then dried at 80 ° C. The coated stainless specimen was heat-treated at 700 ° C. to 850 ° C. for 1 to 12 hours under a hydrogen atmosphere to prepare the separation plates of Examples 1 to 8.

상기 실시예 1 내지 8에서의 분리판의 제조 조건을 하기 표 1에 나타내었다.The preparation conditions of the separators in Examples 1 to 8 are shown in Table 1 below.

(비교예 1)(Comparative Example 1)

상기 열처리를 900℃에서 3 시간 동안 실시한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 실시하여 분리판을 제조하였다.The separation plate was manufactured in the same manner as in Example 1 except that the heat treatment was performed at 900 ° C. for 3 hours.

상기 비교예 1에서의 분리판의 제조 조건도 하기 표 1에 나타내었다.The preparation conditions of the separator in Comparative Example 1 are also shown in Table 1 below.

(제조된 분리판에서 니켈 코팅층의 치밀도 관찰)(Observation of the Density of the Nickel Coating Layer in the Prepared Separators)

상기 실시예 1 내지 8, 및 비교예 1에서 제조된 분리판을 투과 전자 현미경(TEM) 사진으로 관찰하여 치밀한 니켈 코팅층이 형성되었는지 여부를 관찰하였고, 그 결과도 하기 표 1에 나타내었다. 또한, 실시예 3, 실시예 7, 및 비교예 1에서 제조된 분리판의 투과 전자 현미경 사진을 각각 도 2 내지 도 4에 나타내었다.The separation plates prepared in Examples 1 to 8 and Comparative Example 1 were observed by transmission electron microscopy (TEM) to observe whether a dense nickel coating layer was formed, and the results are also shown in Table 1 below. In addition, transmission electron micrographs of the separators prepared in Example 3, Example 7, and Comparative Example 1 are shown in Figs.

[표 1]TABLE 1

산화 니켈의 함량Content of nickel oxide 비히클의 함량Vehicle content 코팅 횟수Number of coatings 열처리 온도(℃)Heat treatment temperature (℃) 열처리 시간(h)Heat treatment time (h) 치밀화 여부Densification 스테인리스의 산화 여부Whether stainless steel is oxidized 실시예 1Example 1 72 중량%72 wt% 28 중량%28 wt% 1회1 time 700700 33 치밀화 됨Densified 산화되지 않음Not oxidized 실시예 2Example 2 72 중량%72 wt% 28 중량%28 wt% 1회1 time 750750 33 치밀화 됨Densified 산화되지 않음Not oxidized 실시예 3Example 3 72 중량%72 wt% 28 중량%28 wt% 1회1 time 800800 33 치밀화 됨Densified 산화되지 않음Not oxidized 실시예 4Example 4 72 중량%72 wt% 28 중량%28 wt% 2회Episode 2 800800 33 치밀화 됨Densified 산화되지 않음Not oxidized 실시예 5Example 5 72 중량%72 wt% 28 중량%28 wt% 2회Episode 2 800800 1212 치밀화 됨Densified 산화되지 않음Not oxidized 실시예 6Example 6 72 중량%72 wt% 28 중량%28 wt% 3회3rd time 800800 33 치밀화 됨Densified 산화되지 않음Not oxidized 실시예 7Example 7 72 중량%72 wt% 28 중량%28 wt% 1회1 time 850850 33 치밀화 됨Densified 산화되지 않음Not oxidized 실시예 8Example 8 72 중량%72 wt% 28 중량%28 wt% 4회4 times 850850 33 치밀화 됨Densified 산화되지 않음Not oxidized 비교예 1Comparative Example 1 72 중량%72 wt% 28 중량%28 wt% 1회1 time 900900 33 치밀화 됨Densified 산화됨Oxidized

상기 표 1을 참조하면, 평균 입경이 10mm인 산화 니켈을 포함하는 코팅용 조성물을 스테인리스에 코팅한 후, 700 내지 900℃의 온도로 수소 분위기하에서 열처 리하면, 스테인리스 표면 위에 치밀한 니켈 코팅층이 형성됨을 확인할 수 있다. Referring to Table 1, after coating the coating composition containing nickel oxide having an average particle diameter of 10mm to stainless steel, and heat treatment in a hydrogen atmosphere at a temperature of 700 to 900 ℃, a dense nickel coating layer is formed on the stainless surface You can check it.

도 2를 참조하면, 800℃에서 열처리한 경우, 스테인리스 표면에 스테인리스와 계면의 구분이 없는 치밀한 니켈 코팅층을 얻을 수 있음을 확인할 수 있다. 또한, 도 3 및 도 4를 참조하면, 열처리 온도가 850℃ 또는 900℃로 증가하면 더욱 더 치밀한 니켈 코팅층을 얻을 수 있음을 확인할 수 있다. Referring to FIG. 2, when the heat treatment is performed at 800 ° C., a dense nickel coating layer having no distinction between the stainless steel and the interface may be obtained on the stainless steel surface. In addition, referring to Figures 3 and 4, it can be seen that even more dense nickel coating layer can be obtained when the heat treatment temperature is increased to 850 ℃ or 900 ℃.

그러나, 비교예 1과 같이, 열처리 온도가 900℃인 경우, 스테인리스가 산화되는 현상이 관찰되었다. However, as in Comparative Example 1, when the heat treatment temperature was 900 ° C., a phenomenon in which stainless steel was oxidized was observed.

(제조된 분리판에서 니켈 코팅층의 두께 관찰)(Observing the thickness of the nickel coating layer in the manufactured separator)

실시예 1 내지 8에서 제조된 분리판의 표면을 GDS(Glow Discharge Spectrometer)로 분석하여 니켈 코팅층의 두께를 관찰하였고, 실시예 1, 실시예 5, 및 실시예 7에서 제조된 분리판에 대한 GDS 분석 결과를 각각 도 5 내지 도 7에 나타내었다. The thickness of the nickel coating layer was observed by analyzing the surface of the separators prepared in Examples 1 to 8 with a glow discharge spectrometer (GDS), and the GDS for the separators prepared in Examples 1, 5, and 7 The analysis results are shown in FIGS. 5 to 7, respectively.

도 5를 참조하면, 실시예 1의 분리판의 경우, 스테인리스 표면에 5 내지 10㎛ 정도의 두께로 니켈 코팅층이 형성되어 있음을 확인할 수 있다. 도 6을 참조하면, 코팅용 조성물을 2회 코팅하고 800℃에서 12시간 동안 열처리하여 제조한 실시예 5의 분리판의 경우, 12 내지 25㎛ 정도의 두께로 니켈 코팅층이 형성되어 있음을 확인할 수 있다. 도 7을 참조하면, 850℃로 열처리하여 제조한 실시예 7의 분리판의 경우, 실시예 5의 분리판 보다 두꺼운 니켈 코팅층이 형성되어 있음을 확인할 수 있다. Referring to Figure 5, in the case of the separator of Example 1, it can be seen that the nickel coating layer is formed on the stainless steel surface with a thickness of about 5 to 10㎛. Referring to FIG. 6, in the case of the separator of Example 5 prepared by coating the coating composition twice and heat-treating at 800 ° C. for 12 hours, a nickel coating layer was formed to a thickness of about 12 to 25 μm. have. Referring to FIG. 7, in the case of the separator of Example 7 prepared by heat treatment at 850 ° C., a thicker nickel coating layer than the separator of Example 5 may be formed.

따라서, 코팅 횟수와 열처리 시간을 증가시키면, 두껍고 치밀한 니켈 코팅층 을 형성할 수 있음을 알 수 있다.Therefore, it can be seen that by increasing the number of coatings and the heat treatment time, a thick and dense nickel coating layer can be formed.

본 발명의 단순한 변형 또는 변경은 모두 이 분야의 통상의 지식을 가진 자에 의하여 용이하게 실시될 수 있으며 이러한 변형이나 변경은 모두 본 발명의 영역에 포함되는 것으로 볼 수 있다.All simple modifications or changes of the present invention can be easily carried out by those skilled in the art, and all such modifications or changes can be seen to be included in the scope of the present invention.

본 발명의 연료 전지용 분리판의 제조 방법은 분리판에 니켈을 저렴하게 코팅할 수 있도록 하여 제조 비용이 저렴하고, 니켈 코팅층을 형성한 후, 분리판의 세척 등의 후처리가 필요하지 않아 제조 공정도 간단하다.The method of manufacturing a separator for a fuel cell of the present invention is a low manufacturing cost by coating nickel on the separator inexpensively, and after forming a nickel coating layer, no post-treatment such as washing the separator is necessary, thus producing a process. Is also simple.

Claims (10)

산화 니켈 분말과 비히클(vehicle)을 혼합하여 코팅용 조성물을 제조하는 단계;Preparing a coating composition by mixing nickel oxide powder and a vehicle; 상기 코팅용 조성물을 분리판에 코팅하는 단계; 및Coating the coating composition on a separator; And 상기 코팅된 분리판을 환원 분위기에서 열처리하는 단계Heat-treating the coated separator in a reducing atmosphere 를 포함하는 연료 전지용 분리판의 제조 방법.Method of manufacturing a separator for a fuel cell comprising a. 제1항에 있어서,The method of claim 1, 상기 산화 니켈 분말은 평균 입경이 20㎛ 이하인 것인 연료 전지용 분리판의 제조 방법.The nickel oxide powder is a method for producing a separator for a fuel cell, the average particle diameter is 20㎛ or less. 제2항에 있어서,The method of claim 2, 상기 산화 니켈 분말은 평균 입경이 1 내지 20㎛인 것인 연료 전지용 분리판의 제조 방법.The nickel oxide powder is an average particle diameter of 1 to 20㎛ manufacturing method of a separator for a fuel cell. 제1항에 있어서,The method of claim 1, 상기 비히클은 상기 산화 니켈 분말 100 중량부에 대하여 10 내지 40 중량부로 상기 산화 니켈 분말과 혼합되는 것인 연료 전지용 분리판의 제조 방법.And the vehicle is mixed with the nickel oxide powder in an amount of 10 to 40 parts by weight based on 100 parts by weight of the nickel oxide powder. 제1항에 있어서,The method of claim 1, 상기 코팅은 스크린 프린팅, 스프레이 코팅, 스핀 코팅, 닥터 블레이드, 및 이들의 조합으로 이루어지는 군에서 선택되는 방법에 의하여 실시되는 것인 연료 전지용 분리판의 제조 방법.And the coating is performed by a method selected from the group consisting of screen printing, spray coating, spin coating, doctor blades, and combinations thereof. 제1항에 있어서,The method of claim 1, 상기 열처리는 700 내지 850℃의 온도에서 실시되는 것인 연료 전지용 분리판의 제조 방법.The heat treatment is a method of manufacturing a separator for a fuel cell that is carried out at a temperature of 700 to 850 ℃. 제1항에 있어서,The method of claim 1, 상기 열처리는 1 내지 12 시간 동안 실시되는 것인 연료 전지용 분리판의 제조 방법.The heat treatment is a method for producing a separator for a fuel cell that is carried out for 1 to 12 hours. 제1항에 있어서,The method of claim 1, 상기 환원 분위기는 수소, 질소, 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 가스 분위기에서 실시되는 것인 연료 전지용 분리판의 제조 방법.The reducing atmosphere is a method for producing a separator for a fuel cell that is carried out in a gas atmosphere selected from the group consisting of hydrogen, nitrogen, and combinations thereof. 제1항에 있어서, The method of claim 1, 상기 분리판은 바이폴라 플레이트(bipolar plate)를 포함하고, 상기 코팅용 조성물은 상기 분리판의 바이폴라 플레이트에 코팅되는 것인 연료 전지용 분리판의 제조 방법.The separator comprises a bipolar plate (bipolar plate), the coating composition is a method for producing a separator for a fuel cell is coated on the bipolar plate of the separator. 서로 대향 배치되는 캐소드 및 애노드, 및 상기 캐소드와 애노드 사이에 위치하는 매트릭스를 포함하는 전극-매트릭스 조립체; 및An electrode-matrix assembly comprising a cathode and an anode disposed opposite each other, and a matrix positioned between the cathode and the anode; And 상기 전극-매트릭스 조립체 양면에 존재하는 분리판을 포함하며,A separator plate present on both sides of the electrode-matrix assembly, 상기 분리판은 제1항 내지 제9항 중 어느 한 항에 따라 제조된 것인 용융탄산염 연료 전지.The separator is a molten carbonate fuel cell prepared according to any one of claims 1 to 9.
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