KR20050119366A - 연료전지용 고분자 막/전극 접합체 및 이를 포함하는연료전지 - Google Patents

연료전지용 고분자 막/전극 접합체 및 이를 포함하는연료전지 Download PDF

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Abstract

본 발명은 연료전지용 고분자 막/전극 접합체 및 이를 포함하는 연료전지에 관한 것으로서, 상기 고분자 막/전극 접합체는 서로 대향하여 위치한 애노드 및 캐소드 전극; 및 상기 애노드와 캐소드 전극 사이에 위치한 고분자 전해질 막을 포함하고, 상기 고분자 전해질 막은 수소이온 전도성 고분자 및 금속 불순물을 포집할 수 있는 유기화합물을 포함한다. 상기 연료전지는 서로 대향하여 위치한 애노드 및 캐소드 전극, 및 상기 애노드와 캐소드 전극 사이에 위치한 고분자 전해질 막을 포함하는 적어도 하나 이상의 막/전극 접합체; 및 상기 막/전극 접합체의 애노드와 캐소드 전극중 어느 하나에 접촉하여 가스를 공급하는 유로 채널이 형성된 바이폴러 플레이트를 포함하고, 상기 고분자 전해질 막은 수소이온 전도성 고분자 및 금속 불순물을 포집할 수 있는 유기화합물을 포함한다.

Description

연료전지용 고분자 막/전극 접합체 및 이를 포함하는 연료전지{A MEMBRANE FOR FUEL CELL AND A FUEL CELL COMPRISING THE SAME}
[산업상 이용 분야]
본 발명은 연료전지용 고분자 막/전극 접합체 및 이를 포함하는 연료전지에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 금속 불순물을 포집할 수 있는 유기화합물을 포함하여 연료전지의 전기화학 반응 효율을 개선할 수 있는 연료전지용 고분자 막/전극 접합체 및 이를 포함하는 연료전지에 관한 것이다.
[종래 기술]
연료 전지(Fuel cell)는 메탄올, 에탄올, 천연가스와 같은 탄화수소 계열의 물질 내에 함유되어 있는 수소와 산소의 화학 반응 에너지를 직접 전기 에너지로 변환시키는 발전 시스템이다.
연료전지는 사용되는 전해질의 종류에 따라, 인산형 연료 전지, 용융탄산염 형 연료 전지, 고체 산화물형 연료 전지, 고분자 전해질형 또는 알칼리형 연료 전지 등으로 분류된다. 이들 각각의 연료 전지는 근본적으로 같은 원리에 의해 작동되지만 사용되는 연료의 종류, 운전 온도, 촉매, 전해질 등이 서로 다르다.
이들 중 근래에 개발되고 있는 고분자 전해질형 연료 전지(Polymer Electrolyte Membrane Fuel Cell; PEMFC)는 다른 연료 전지에 비하여 출력 특성이 탁월하며 작동 온도가 낮고 아울러 빠른 시동 및 응답 특성을 가지며, 자동차와 같은 이동용 전원은 물론, 주택, 공공 건물과 같은 분산용 전원 및 전자기기용과 같은 소형 전원 등 그 응용 범위가 넓은 장점을 가진다.
상기와 같은 PEMFC는 기본적으로 시스템을 구성하기 위해 스택(stack), 개질기(reformer), 연료 탱크, 및 연료 펌프 등을 구비한다. 스택은 연료 전지의 본체를 형성하며, 연료 펌프는 연료 탱크 내의 연료를 개질기로 공급한다. 개질기는 연료를 개질하여 수소 가스를 발생시키고 그 수소 가스를 스택으로 공급한다. 따라서, 이 PEMFC는 연료 펌프의 작동으로 연료 탱크 내의 연료를 개질기로 공급하고, 이 개질기에서 연료를 개질하여 수소 가스를 발생시키며, 스택에서 이 수소 가스와 산소를 전기 화학적으로 반응시켜 전기에너지를 발생시킨다.
상기와 같은 연료 전지 시스템에 있어 전기를 실질적으로 발생시키는 스택은 막/전극 접합체(Membrane Electrode Assembly; MEA)와 이의 양면에 밀착하는 바이폴라 플레이트(Bipolar Plate)로 이루어진 단위 셀이 수 개 내지 수십 개로 적층된 구조를 갖는다. 막/전극 접합체는 전해질막을 사이에 두고 애노드 전극과 캐소드 전극이 결합된 구조를 가진다. 상기 바이폴러 플레이트는 상기 각각의 막/전극 접합체를 분리하고 연료 전지의 반응에 필요한 수소 가스와 산소를 막/전극 접합체의 애노드 전극과 캐소드 전극으로 공급하는 통로의 역할과, 각 막/전극 접합체의 애노드 전극과 캐소드 전극을 직렬로 연결시켜 주는 전도체의 역할을 동시에 수행한다. 바이폴러 플레이트를 통해 애노드 전극에는 수소 가스가 공급되는 반면, 캐소드 전극에는 산소가 공급된다. 이 과정에서 애노드 전극에서는 수소 가스의 산화 반응이 일어나게 되고, 캐소드 전극에서는 산소의 환원 반응이 일어나게 되며 이때 생성되는 전자의 이동으로 인해 전기를 발생시키고, 열과 수분을 부수적으로 발생시킨다.
고분자 연료전지의 발전시스템에서는 고분자막/전극 접합체 (membrane/electrode assembly, MEA)의 성능이 발전 특성에 큰 영향을 미치게 되므로 이에 대한 연구가 활발하게 진행되고 있다.
본 발명은 목적은 연료전지의 작동중 연료전지의 각종 부재에서 녹아나오는 금속 불순물을 포집하여 연료전지의 전기화학 반응 효율을 개선할 수 있는 연료전지용 고분자 막/전극 접합체 및 이를 포함하는 연료전지를 제공하기 위한 것이다.
상기한 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은 서로 대향하여 위치한 애노드 및 캐소드 전극; 및 상기 애노드와 캐소드 전극 사이에 위치한 고분자 전해질 막을 포함하고, 상기 고분자 전해질 막은 수소이온 전도성 고분자 및 금속 불순물을 포집할 수 있는 유기화합물을 포함하는 연료전지용 고분자 막/전극 접합체를 제공한다.
본 발명은 또한, 서로 대향하여 위치한 애노드 및 캐소드 전극, 및 상기 애노드와 캐소드 전극 사이에 위치한 고분자 전해질 막을 포함하는 적어도 하나 이상의 막/전극 접합체; 및 상기 막/전극 접합체의 애노드와 캐소드 전극중 어느 하나에 접촉하여 가스를 공급하는 유로 채널이 형성된 바이폴러 플레이트를 포함하고, 상기 고분자 전해질 막은 수소이온 전도성 고분자 및 금속 불순물을 포집할 수 있는 유기화합물을 포함하는 것인 연료전지를 제공한다.
이하 본 발명을 더욱 상세하게 설명한다.
연료전지 시스템에서 개질기, 바이폴러 플레이트 등은 일반적으로 금속재로 이루어지므로 반응 가스가 이들을 통과하는 동안 금속 불순물이 발생할 수 있으며, 연료전지를 고온에서 장기간 운전하게 되면 전극 촉매에 사용되는 다양한 금속 성분이 녹아나와 불순물을 형성한다. 연료전지의 고분자 막은 수소이온 이외에 연료로 사용되는 가스에 대하여 불투과성을 가져야 하며, 연료전지의 장시간 작동중 녹아나올 수 있는 금속 불순물을 통과시키지 않아야 한다.
본 발명에서는 이러한 문제를 해결하기 위하여 고분자 전해질 막에 금속 불순물을 포집할 수 있는 유기화합물을 함유시켜 금속 불순물을 효율적으로 제거한다. 고분자 전해질 막에 사용되는 고분자로는 수소이온 전도성이 있으면 특별히 제한되지 않으며, 바람직하게는 불소계 고분자, 케톤계 고분자, 벤즈이미다졸계 고분자, 에스테르계 고분자, 아미드계 고분자, 이미드계 고분자, 설폰계 고분자, 스티렌계 고분자 등이 사용될 수 있으며, 이들의 구체적인 예로는 폴리(퍼플루오로설폰산), 폴리(퍼플루오로카르복실산), 설폰산기를 포함하는 테트라플루오로에틸렌과 플루오로비닐에테르 공중합체, 탈불소화된 황화 폴리에테르케톤, 아릴 케톤, 폴리(2,2'-(m-페닐렌)-5,5'-바이벤즈이미다졸) (poly(2,2'-(m-phenylene)-5,5'-bibenzimidazole)), 폴리(2,5-벤즈이미다졸), 폴리이미드, 폴리설폰, 폴리스티렌, 폴리페닐렌 등을 사용할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
상기 금속을 포집할 수 있는 유기화합물로는 크라운 에테르 화합물이 바람직하게 사용될 수 있다. 상기 크라운 에테르 화합물의 구체적인 예로는 12-크라운-4-에테르, 15-크라운-5-에테르, 18-크라운-6-에테르, 벤조-15-크라운-5-에테르, N-페닐아조-15-크라운-5-에테르 등이 있다. 상기 유기화합물은 고분자 100 중량부에 대하여 1 내지 10 중량부로 사용되는 것이 바람직하다.
상기 유기화합물은 고분자 중합시 첨가하여 고분자 매트릭스에 분산되어 존재하도록 할 수 있으며, 고분자와 유기화합물을 혼합한 다음 성형하여 고분자막으로 제조할 수도 있고, 고분자막에 존재하는 전해질에 유기화합물을 첨가할 수도 있다.
상기 고분자 전해질 막은 캐소드와 애노드 사이에 위치하여 막/전극 접합체를 이룬다. 이러한 애노드(3), 캐소드(5), 및 고분자 막(7)을 포함하는 연료전지의 작동상태를 도 1에 개략적으로 도시하였다. 수소 또는 연료를 상기 애노드에 공급하고 산소를 상기 캐소드에 공급하여, 애노드와 캐소드의 전기화학 반응에 의하여 전기를 생성한다. 애노드에서 수소 또는 유기 연료의 산화 반응이 일어나고 캐소드에서 산소의 환원 반응이 일어나 두 전극간의 전압차를 발생시키게 된다.
연료전지는 막/전극 접합체를 가스 유로 채널과 냉각 채널이 형성된 바이폴러 플레이트 사이에 삽입하여 단위 전지를 제조하고, 이를 적층하여 스택을 제조한 후, 이를 두 개의 엔드 플레이트(end plate) 사이에 삽입하여 제조할 수 있다. 연료 전지는 이 분야의 통상의 기술에 의하여 용이하게 제조될 수 있다.
이하 본 발명의 바람직한 실시예 및 비교예를 기재한다. 그러나 하기한 실시예는 본 발명의 바람직한 일 실시예일 뿐 본 발명이 하기한 실시예에 한정되는 것은 아니다.
(실시예 1)
Nafion(듀퐁화학) 고분자 100 중량부에 12-크라운-4-에테르 2 중량부 첨가하여 고분자를 제조한 다음 고분자 막으로 성형하였다. 상기 고분자 막을 애노드와 캐소드 사이에 넣고 100도에서 1분간 소성한 후 열간압연하여 막/전극 접합체를 제조하였다. 상기 애노드와 캐소드는 백금이 담지된 탄소분말(Pt/C), 폴리테트라플루오로에틸렌 바인더 고분자 및 용매로 이소프로필알콜을 혼합하여 제조한 촉매 슬러리를 탄소 페이퍼에 코팅하여 제조하였다.
상기 제조된 막/전극 접합체를 두장의 가스켓(gasket) 사이에 삽입한 후 일정형상의 기체 유로 채널과 냉각 채널이 형성된 2개의 바이폴러 플레이트에 삽입한 후 구리 엔드(end) 플레이트 사이에서 압착하여 단위 전지를 제조하였다.
(비교예 1)
12-크라운-4-에테르를 첨가하지 않은 것을 제외하고 상기 실시예 1과 동일한 방법으로 단위 전지를 제조하였다.
상기 실시예 1에 따라 제조된 단위 전지는 크라운 에테르 화합물이 금속 불순물을 포집하여 비교예 1에 비하여 전지의 전기화학 반응 효율을 우수하게 개선함을 확인할 수 있었다.
본 발명의 고분자 막/전극 접합체는 고분자 전해질 막에 금속 불순물을 포집할 수 있는 유기화합물을 포함하여 연료전지의 작동중 발생할 수 있는 금속 불순물을 제거하여 전지 효율을 우수하게 유지할 수 있다.
도 1은 고분자 막을 포함하는 연료전지의 작동상태를 보인 개략도이다.
<도면의 주요부분에 대한 부호의 설명>
1: 연료전지 3: 애노드
5: 캐소드 7: 고분자 막

Claims (10)

  1. 서로 대향하여 위치한 애노드 및 캐소드 전극; 및
    상기 애노드와 캐소드 전극 사이에 위치한 고분자 전해질 막을 포함하고,
    상기 고분자 전해질 막은 수소이온 전도성 고분자 및 금속 불순물을 포집할 수 있는 유기화합물을 포함하는 연료전지용 고분자 막/전극 접합체.
  2. 제1항에 있어서, 상기 수소이온 고분자는 불소계 고분자, 케톤계 고분자, 벤즈이미다졸계 고분자, 에스테르계 고분자, 아미드계 고분자, 이미드계 고분자, 설폰계 고분자, 및 스티렌계 고분자로 이루어진 군에서 선택되는 적어도 하나인 연료전지용 고분자 막/전극 접합체.
  3. 제1항에 있어서, 상기 유기화합물은 크라운 에테르인 연료전지용 고분자 막/전극 접합체.
  4. 제3항에 있어서, 상기 유기화합물은 12-크라운-4-에테르, 15-크라운-5-에테르, 18-크라운-6-에테르, 및 벤조-15-크라운-5-에테르, 및 N-페닐아조-15-크라운-5-에테르로 이루어진 군에서 선택되는 적어도 하나인 연료전지용 고분자 막/전극 접합체.
  5. 제1항에 있어서, 상기 유기화합물은 고분자 100 중량부에 대하여 1 내지 10 중량부로 존재하는 것인 연료전지용 고분자 막/전극 접합체.
  6. 서로 대향하여 위치한 애노드 및 캐소드 전극, 및 상기 애노드와 캐소드 전극 사이에 위치한 고분자 전해질 막을 포함하는 적어도 하나 이상의 막/전극 접합체; 및
    상기 막/전극 접합체의 애노드와 캐소드 전극중 어느 하나에 접촉하여 가스를 공급하는 유로 채널이 형성된 바이폴러 플레이트를 포함하고,
    상기 고분자 전해질 막은 수소이온 전도성 고분자 및 금속 불순물을 포집할 수 있는 유기화합물을 포함하는 것인 연료전지.
  7. 제6항에 있어서, 상기 고분자는 불소계 고분자, 케톤계 고분자, 벤즈이미다졸계 고분자, 에스테르계 고분자, 아미드계 고분자, 이미드계 고분자, 설폰계 고분자, 및 스티렌계 고분자로 이루어진 군에서 선택되는 적어도 하나인 연료전지.
  8. 제6항에 있어서, 상기 유기화합물은 크라운 에테르인 연료전지.
  9. 제8항에 있어서, 상기 유기화합물은 12-크라운-4-에테르, 15-크라운-5-에테르, 18-크라운-6-에테르, 및 벤조-15-크라운-5-에테르, 및 N-페닐아조-15-크라운-5-에테르로 이루어진 군에서 선택되는 적어도 하나인 연료전지.
  10. 제6항에 있어서, 상기 유기화합물은 고분자 100 중량부에 대하여 1 내지 10 중량부로 존재하는 것인 연료전지.
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