KR20030075375A - 전 고상형 슈퍼 캐패시터 및 하이브리드형 연료전지 - Google Patents

전 고상형 슈퍼 캐패시터 및 하이브리드형 연료전지 Download PDF

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Abstract

본 발명은 이동이 용이하고 안정한 전 고상형 슈퍼 캐패시터 및 이를 연료전지와 하이브리드한 연료전지에 관한 것으로, 지지층(10) 위에 각각 형성된 상부 및 하부 전극층(20)과, 상기 상부 및 하부 전극층 사이에 삽입되는 고체 전해질층(30)을 포함함을 특징으로 하는 전 고상형 슈퍼 캐패시터를 개시하고 이와 직렬 또는 병렬로 연결되는 하이브리드 연료전지를 개시한다.
본 발명에 의한 슈퍼 캐패시터는 다른 전기 소자 등과 하이브리드되는 경우에도 이동이 간편하고 안정성이 우수하다. 따라서 다양한 전기소자에 응용이 가능하며 특히 본 발명의 슈퍼 캐패시터와 일체화된 하이브리드 연료전지는 상온과 같은 저온에서도 높은 파워와 최대 파워 밀도를 얻을 수 있다.

Description

전 고상형 슈퍼 캐패시터 및 하이브리드형 연료전지{All Solid State Supercapacitor and Hybridized Fuel Cell therewith}
본 발명은 이동이 용이하고 안정한 전 고상형 슈퍼 캐패시터 및 이를 연료전지와 하이브리드한 연료전지에 관한 것이다.
전기 자동차나 핸드폰 등의 장치에 시용되는 연료전지를 포함하는 각종 전기소자는 점점 고용량, 고효율화 되면서 높은 파워를 필요로 하고 있다. 또한 장치의 초기 온(ON), 오프(Off)시 더 많은 파워가 필요하므로 슈퍼 캐패시터를 집적화하여 일체화시킬 필요가 있다.
기존의 슈퍼 캐패시터는 전해질로써 수용액인 NaOH, H2SO4, KOH 등을 사용하는 수용액상 슈퍼 캐패시터로서 이들은 연료전지 등과 하이브리드시 이동의 불편함과 누액의 방출 등 일체화시켰을 때의 문제점을 가지고 있다. 따라서 이러한 수용액상에서의 슈퍼 캐패시터로는 상기와 같은 전해질 및 전극공정에 있어서의 공정의 집적화와 단순화는 물론 소형화가 불가능한 실정이다.
본 발명의 목적은 상기와 같은 기존 수용성 슈퍼 커패시터의 단점을 극복하기 위한 수단으로 전 고상형 슈퍼 캐패시터 및 이를 이용한 하이브리드 연료전지를 제공하고자 한다.
또한 본 발명은 이동이 용이하면서 안정성이 있는 전 고상형 슈퍼 캐패시터의 최적화 조건을 제공하고 이를 이용해 하이브리드형 고효율 연료전지의 제조를 가능하게 함에 목적이 있다.
도 1a는 본 발명의 바람직한 실시예로서 전극 전해질 접합구조의 모식도
도 1b는 부하와 연결된 상태의 하이브리드형 연료전지의 개략도
도 2은 본 발명의 슈퍼 캐패시터를 대상으로 하는 10,000 사이클당 용량비교및 안정성의 성능평가 결과도
도 3는 Nafion 이오노머의 첨가량에 따른 연료전지의 용량비교 결과도
도 4은 본 발명의 실시예에 따른 전 고상형 슈퍼 캐패시터를 구성하는 셀이 건조된 경우와 수화된 경우의 성능평가 결과도
도 5는 본 발명의 실시예에 따른 연료전지와 하이브리드되기 전의 전고상형 슈퍼 캐패시터의 성능평가 결과도
도 6a는 본 발명의 실시예에 따른 전 고상형 슈퍼 캐패시터와 하이브리드된 연료전지의 성능평가 결과도(전압-시간)
도 6b는 본 발명의 실시예에 따른 전 고상형 슈퍼 캐패시터와 하이브리드된 연료전지의 성능평가 결과도(파워밀도-시간)
*도면의 주요부분에 대한 부호설명*
10: 지지층 20: 전극층
30: 고체 전해질층
본 발명은 슈퍼 캐패시터 구조에 있어서, 지지층 위에 각각 형성된 상부 및 하부 전극층과, 상기 상부 및 하부 전극층 사이에 삽입되는 고체 전해질층을 포함하는 셀을 적어도 1이상 포함함을 특징으로 하는 전 고상형 슈퍼 캐패시터를 포함한다. 상기 구성의 슈퍼 캐패시터는 셀을 하나 또는 요구되는 파워에 따라 적어도 2이상을 집적하여 직렬 또는 병렬로 사용될 수 있다.
도 1a는 상기 전 고상형 슈퍼 캐패시터의 바람직한 실시예를 도시하고 있다.
도면 부호 10은 상부 및 하부 지지층을 나타내는 것으로서 전극층으로부터 생성되는 전류를 집전하는 기능을 수행한다. 바람직하기로 상기 지지층은 탄소종이 또는 탄소천 등으로 구현이 가능하며 반드시 이들에 한정될 것을 요하지는 아니한다.
도면 부호 20은 상부 및 하부 전극층을 나타낸다. 상기 전극층은 지지층(10)상에 형성되며 이를 구성하는 전극물질로는 각종 금속 산화물 등이 포함될 수 있다. 상기 금속산화물 중 예를 들면 루테늄 산화물, 이리듐 산화물, 코발트 산화물 등이 있으며, 바람직하기로는 루테늄 산화물이 적합하며 소정의 결합제와 함께 전극층을 형성한다. 결합제로는 바람직하기로는 폴리(퍼플루오로술폰산) 계열의 이오노머(예를 들면 Nafion Ionomer)가 적합하다. 결합제로 내피온 이오노머를 사용하는 경우 충방전의 사이클 수명을 고려하여 바람직하기로는 5∼70중량%로 첨가하도록 한다.
도면 부호 30은 상기 상부 및 하부 전극층 사이에 삽입되는 고체 전해질층이다. 고체 전해질층(30)은 폴리머 멤브레인을 포함하며 이때 적용가능한 폴리머로는 상품명으로 내피온, XUS, Acilex-S, Gore-Select, Flemion 등이 있으며, 이들 중 바람직하기로는 폴리(퍼플루오로술폰산) 계열의 고분자(일명 내피온(Nafion) 등을 포함) 및 이들 유도체로부터 선택되어진다.
본 발명의 상기 개시된 바와 같은 셀구조는 건조 또는 수화된 상태를 포함한다.
이하 본 발명에 의한 전 고상형 슈퍼 캐패시터의 제조방법을 구체적인 예를 제시하여 설명하기로 한다.
먼저 결합제로 사용되어지며 소수성 특성을 가진 내피온 이오노머를 수용성 알콜계 용매인 이소프로필알콜, 에틸알콜 또는 부틸아세테이트 등과 혼합하여 충분히 교반시킨 다음, 위 용액에 슈퍼 캐패시터 전극 물질로서 루테늄 금속 산화물 분말을 첨가하고 다시 충분히 교반시켜 슈퍼 캐패시터 전극 물질 형성을 위한 혼합용액을 제조한다.
상기 혼합용액은 내피온 : 루테늄 금속 산화물의 질량비가 바람직하기로는 10∼40 : 90∼60이 되도록 제조할 수 있으며, 또한 수용성 알콜계 용매의 경우 혼합용액이 적절한 점도를 유지할 수 있도록 내피온의 질량에 대해 10∼110배의 수용성 알콜계 용매를 첨가할 수 있다.
전극층(20)을 위한 혼합용액을 제조한 후 슈퍼 캐패시터 전극층의 형성은 통상적으로 사용되고 있는 브러쉬방법(brushing method), 스프레이법(spray method) 또는 닥터 블레이드법 ( Doctor blade method) 등이 이용될 수 있다. 이 경우 바람직하기로는 루테늄 금속 산화물을 10∼100 마이크로미터(㎛)의 균일한 두께로 형성시킬 수 있다.
상기와 같이 제조된 캐패시터 전극물질과 함께 고체상태 전해질인 폴리머 멤브레인(예를 들면 상품명: Nafion 112, 115, 117 등)을 전해질층(30)으로 하여 연료전지(SPMFC)의 막전극집합체(MEA)의 전극-전해질 구조와 비슷하게 셀을 형성한다. 이는 기존의 슈퍼 캐패시터를 산용액(H2SO4, KOH, NaOH)에서 이용하지 않고 고체상태인 폴리머 멤브레인을 사용하므로 기존의 산용액보다 안정하며 휴대가 용이하게 된다.
본 발명은 상기 전 고상형 슈퍼 캐패시터와, 상기 슈퍼 캐패시터와 연료전지를 전기적으로 연결하여 일체화한 하이브리드형 연료전지를 포함한다.
도 1b는 전 고상 슈퍼 캐패시터(S/C)를 연료전지(DMFC)와 전기적 부하(load)로 연결한 장치의 일실시예로서 슈퍼 캐패시터와 연료전지는 직렬 또는 병렬로 구성이 가능하다.
이하, 본 발명을 하기 실시예에 의거하여 좀더 상세하게 설명하고자 한다. 단, 하기 실시예는 본 발명을 예시하기 위한 것일 뿐, 본 발명의 범위가 이들만으로 제한되는 것은 아니다.
<실시예 1> 고체상태 전해질(Nafion 117)을 이용한 전 고상 슈퍼캐패시터 제조 및 성능평가
전 고상 슈퍼캐패시터는 전류 집전체로서 지지체를 탄소 종이를 사용하였으며 고체 전해질이자 분리막으로써 폴리머 멤브레인(Nafion 117)을 사용하였다. 루테늄 산화물과 Nafion 용액을 혼합하여 브러쉬 방법으로 탄소 종이 위에 올렸다.
슈퍼 캐패시터를 0 내지 1V사이에서 12.5mA/cm2의 정전류로 충전시킨 다음, 충전된 슈퍼 캐패시터를 12mW/cm2의 파워로 60초 동안 방전시켰다. 이때 액상 전해질에서의 비정질 루테늄 산화물의 캐패시턴스(이론값720F/g)와 비교해서 다소 적은 175(F/g)이 얻어졌지만(도 2 참조) 본 발명의 전 고상 슈퍼 캐패시터는 H2SO4나 KOH와 같은 액상전해질 없이도 고체 폴리머 멤브레인 연료전지와 함께 집적이 가능하고 다양한 응용이 가능함을 알 수 있다.
<실시예 2> 전 고상 슈퍼캐패시터에서 Nafion 이오노머의 함량에 따른 용량 성능평가
도 3은 Nafion 이오노머의 첨가량(중량%)에 따라 변화하는 슈퍼 캐패시터의 용량을 나타내고 있다. Nafion 이오노머를 많이 첨가할수록 높은 용량을 얻을 수 있었지만 33중량% 이상이 되면 사이클 수명이 떨어지는 것을 확인할 수 있다. 따라서 바람직하기로는 Nafion 이오노머의 첨가량은 5∼70중량%, 보다 바람직하기로는 20∼40중량% 첨가함이 적합함을 알 수 있다.
<실시예 3> 전고상 슈퍼 캐패시터에서 셀이 건조된 경우와 수화된 경우의 성능평가
도 4는 셀이 건조된 경우와 수화된 경우의 성능평가 결과로서 건조된 경우 전 고상형 슈퍼 캐패시터는 70(F/g)정도의 용량을 나타내었으며, 수화된 경우 전 고상형 슈퍼 캐패시터는 125(F/g)정도의 용량과 함께 안정한 cycle life가 얻어짐을 확인할 수 있다.
<실시예 4> 전고상 슈퍼 캐패시터와 일체화시킨 하이브리드형 연료전지의 성능평가
본 실시예에서 사용한 연료전지는 개회로 포텐셜이 671mV이고 최대파워밀도는 40mW/cm2를 가지는 것으로서 셀 전압이 0.35V인 경우 전류밀도는 100mA/cm2이고 파워밀도는 35mW/cm2를 가진다.
하이브리드 연료전지를 구성하기 위해 도 1b에서와 같이 상온에서 전 고상 슈퍼 커패시터와 연료전지를 부하에 대해 병렬로 구성하였으며 그 성능을 평가하였다. 도 5에서 보는 바와 같이 이때 슈퍼 캐패시터의 충전 시간과 파워 밀도는 각각 70s와 12mW/cm2로 나타났고 동일시간동안 같은 파워밀도가 방전되어졌다. 이때 캐패시터의 파위를 저장하고 연료전지속으로 에너지가 변환되는 것을 관찰하기 위해서 전 고상 슈퍼 캐패시터를 충전하는 동안 연료전지와 슈퍼 캐패시터의 스위치를 오프시키고, 충전 후 슈퍼 캐패시터를 방전했을 때 스위치를 온(ON)으로 하였다.
도 6a는 전 고상 슈퍼캐패시터와 연결된 연료전지의 셀 성능을, 6b는 슈퍼캐패시터 연결 전후의 파워 밀도의 변화를 각각 나타내고 있다.
연료전지에는 각각 1.0cc/min의 1M methanol flow rate와 500cc/min의 dry oxygen를 600s동안 0.35V의 정전압으로 계속 제공되었다. 연료전지의 셀 파워는 35mW/cm2로 좋은 안정성을 보여주고 있다. 슈퍼 캐패시터를 70s동안 충전시킨 후 상기 연료전지와 연결하였다. 600s되는 시점에서 0.35V의 셀 전압이 충전된 슈퍼 캐패시터를 ON 시킨 결과 전압이 0.45V로 갑자기 증가하고 있음을 도 6a를 통해 확인할 수 있다. 이로부터 슈퍼 캐패시터의 파워가 연료전지로 전달되었음을 알 수 있으며, 이와 함께 도 6b에 나타난 파워밀도의 펄스증가로부터 연료전지의 성능이 향상되었음을 확인할 수 있다.
즉, 단일 연료전지의 파워 밀도는 35mW/cm2이지만 슈퍼 캐패시터를 연결했을때의 연료전지는 46mW/cm2로 갑자기 증가하였음을 확인할 수 있다. 파워의 증가는 11mW/cm2로 전 고상 슈퍼 캐패시터를 연료전지에 하이브리드화 했을 때가 단일 연료전지에 비해 30%정도 성능이 향상되었다. 상기 결과로부터 12mW/cm2로 충전된 슈퍼 캐패시터가 방전될 때까지 연료전지 속으로 파워 변환이 있었음을 알 수 있다.
본 발명에 의하면 다른 전기 소자 등과 하이브리드되는 경우에도 이동이 간편하고 안정성이 우수한 전 고상형 슈퍼 캐패시터의 제작이 가능하다. 따라서 다양한 전기소자에 응용이 가능하며 특히 본 발명의 슈퍼 캐패시터와 일체화된 하이브리드 연료전지는 상온과 같은 저온에서도 높은 파워와 최대 파워 밀도를 얻을 수 있다.

Claims (11)

  1. 슈퍼 캐패시터 구조에 있어서,
    지지층 위에 각각 형성된 상부 및 하부 전극층과,
    상기 상부 및 하부 전극층 사이에 삽입되는 고체 전해질층을 포함하는 셀을 적어도 1이상 포함함을 특징으로 하는 전 고상형 슈퍼 캐패시터
  2. 제 1항에 있어서,
    상기 셀은 건조 또는 수화상태임을 특징으로 하는 전 고상형 슈퍼 캐패시터
  3. 제 1항에 있어서,
    상기 고체 전해질층은 폴리머 멤브레인임을 특징으로 하는 전 고상형 슈퍼캐패시터
  4. 제 3항에 있어서,
    폴리머는 폴리(퍼플루오로술폰산) 또는 그 유도체 중에서 선택되는 1종임을 특징으로 하는 전 고상형 슈퍼 캐패시터
  5. 제 1항에 있어서,
    상부 및 하부 전극층은 루테늄 산화물을 포함함을 특징으로 하는 전 고상형슈퍼 캐패시터
  6. 제 5항에 있어서,
    상기 전극층은 결합제로서 내피온 이오노머가 포함됨을 특징으로 하는 전 고상형 슈퍼 캐패시터
  7. 제 6항에 있어서,
    내피온 이오노머는 5∼70중량% 포함됨을 특징으로 하는 전 고상형 슈퍼 캐패시터
  8. 제 6항에 있어서,
    결합제와 루테늄 산화물의 조성비는 중량비로 10∼40:90∼60 임을 특징으로 하는 전 고상형 슈퍼 캐패시터
  9. 제 8항에 있어서,
    전극층의 두께는 0.1∼100㎛ 임을 특징으로 하는 전 고상형 슈퍼 캐패시터
  10. 연료전지에 있어서,
    제 1항 내지 제 9항에서 선택되는 어느 한항의 전 고상형 슈퍼 캐패시터와, 상기 슈퍼 캐패시터와 연료전지를 전기적으로 연결하여 일체화한 하이브리드형 연료전지
  11. 제 10항에 있어서,
    전 고상형 슈퍼 캐패시터와 연료전지는 전기적으로 직렬 또는 병렬접속 구조를 가짐을 특징으로 하는 하이브리드형 연료전지
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