KR20000008359A - Catalyst for purifying vehicle exhaust gas - Google Patents
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Abstract
Description
본 발명은 자동차 배기가스 정화용 촉매에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 황산화물에 대한 산화억제 활성을 나타낼 수 있는 자동차 배기가스 정화용 촉매에 관한 것이다.The present invention relates to a catalyst for automobile exhaust gas purification, and more particularly, to a catalyst for automobile exhaust gas purification that can exhibit oxidation inhibitory activity against sulfur oxides.
최근들어 전세계적으로 환경파괴에 대한 우려와 함께 환경보호에 대한 관심이 높아지고 있는데, 환경오염은 대기오염, 수질오염, 토양오염 등으로 대별될 수 있다.In recent years, there has been a growing concern about environmental protection along with concerns about environmental destruction. Environmental pollution can be roughly classified into air pollution, water pollution, and soil pollution.
이중, 특히 대기오염에 의한 현상으로는 염화불화수소(CFC)의 사용으로 인한 오존층의 파괴, 화석 연료를 사용할 때 발생하는 이산화탄소에 의한 지구 온실화 등을 들 수 있다. 또한, 각종 오염물질 배출시설로부터 배출되는 황산화물, 질소산화물, 탄화수소 등은 동식물에 각종 질병을 유발한다.In particular, the phenomenon due to air pollution includes the destruction of the ozone layer due to the use of hydrogen fluoride (CFC), the global greenhouse due to carbon dioxide generated when using fossil fuel. In addition, sulfur oxides, nitrogen oxides, hydrocarbons, and the like emitted from various pollutant discharge facilities cause various diseases to animals and plants.
대기오염은 주로 연소체로부터 발생되며 연소체의 배출시설 구조와 작동방법, 그리고 외부 기상조건 등에 의해 피해의 경중이 결정된다. 대표적인 연소체로는 자동차를 들 수 있다.Air pollution mainly comes from combustion bodies, and the severity of the damage is determined by the structure of the combustion facility, the method of operation, and external weather conditions. Representative combustion bodies include automobiles.
자동차는 다른 대기오염 배출시설과는 달리 움직이면서 오염물질을 배출한다는 특징을 가지고 있는데, 생활수준이 향상되면서 자동차 사용이 급속하게 증가됨에 따라 자동차로 인한 대기오염 문제가 심각해지고 있다.Unlike other air pollution emission facilities, cars emit pollutants while moving, and as the use of automobiles increases rapidly as living standards improve, the air pollution problem caused by cars becomes serious.
자동차 배기가스의 성분과 배출량은 엔진의 온도, 압력 및 공기의 비율과 관계가 있다. 즉, 엔진의 공연비(air/fuel ratio)를 적절히 조절함으로써 배기가스 정화효율을 높일 수 있다. 또한 배기가스 성분과 배출량은 사용되는 연료원과 정화장치의 종류에 의해서도 크게 좌우된다.The composition and emissions of automobile emissions are related to the engine's temperature, pressure and proportion of air. That is, the exhaust gas purification efficiency can be improved by appropriately adjusting the air / fuel ratio of the engine. Exhaust gas components and emissions also depend largely on the type of fuel source and purification equipment used.
가솔린을 연료원으로 사용하는 스파크 점화식 엔진에 의해 구동되는 자동차에 대해서는 삼원 촉매와 같은 배기가스 제거 기술이 많이 개발되고 있어서, 가솔린 차량에 의한 오염물질의 배출은 현저하게 감소되고 있다.For automobiles driven by spark ignition engines using gasoline as a fuel source, many exhaust gas removal technologies such as three-way catalysts have been developed, and emissions of pollutants by gasoline vehicles have been significantly reduced.
이에 반해, 경유를 연료원으로 사용하는 디젤식 엔진은 악성 오염물질을 다량 배출한다는 치명적인 단점이 있으나 열효율이 매우 좋기 때문에 많은 나라에서 트럭과 같은 대형차에 디젤식 엔진을 많이 장착하고 있다. 그럼에도 불구하고, 가솔린 자동차에 비해 경유를 사용하는 디젤 자동차의 배기가스를 정화시키는 기술은 매우 낙후된 상태여서 이에 대한 지속적인 연구가 요구되고 있다.On the other hand, diesel engines using diesel as a fuel source have a fatal disadvantage of releasing a large amount of malicious pollutants, but because of their high thermal efficiency, many diesel engines are installed in large vehicles such as trucks in many countries. Nevertheless, compared to gasoline cars, the technology for purifying the exhaust gas of diesel vehicles using diesel is very poor, and continuous research is required.
경유를 사용하는 디젤 자동차는 사용되는 연료원의 성분 특성과 엔진 기관의 구조적 특성이 가솔린 자동차와는 다르기 때문에 배출되는 오염물질의 성분도 다소 차이가 있는데, 일산화탄소 및 탄화수소의 배출량은 가솔린 자동차보다 적으나, 가솔린 자동차와는 달리 다량의 황산화물(SOx)과 입자상 물질을 배출한다.Diesel vehicles using diesel have slightly different pollutants than gasoline vehicles because the characteristics of the fuel source and engine engine are different from those of gasoline vehicles. Unlike gasoline cars, they emit large amounts of sulfur oxides (SO x ) and particulate matter.
특히, 경유 중에 다량 함유되어 있는 유황 성분이 문제가 되고 있는데, 유황 성분은 산소와 반응하여 이산화황을 배출한다.In particular, a sulfur component contained in a large amount in diesel oil is a problem, and the sulfur component reacts with oxygen to release sulfur dioxide.
그런데 현재 널리 사용되고 있는 촉매들은 각종 유해성분-미연소 탄화수소, 일산화탄소, 질소산화물, 가용성 유기물(SOF: soluble organic fraction) 등-에 대한 정화효율은 우수하지만 저온에서 이산화황을 다량 흡착한다는 단점이 있다. 이렇게 흡착된 이산화황은 350℃ 이상의 고온 분위기에서는 탈착하면서 촉매 성분에 의해 산화되거나 또는 스스로 산화되어 삼산화황을 배출하게 된다.However, currently widely used catalysts have excellent purification efficiency for various harmful components-unburned hydrocarbons, carbon monoxide, nitrogen oxides, soluble organic fractions (SOF), etc., but have a disadvantage of adsorbing large amounts of sulfur dioxide at low temperatures. The sulfur dioxide adsorbed in this way is oxidized by a catalyst component or oxidized by itself while being desorbed in a high temperature atmosphere of 350 ° C. or higher to discharge sulfur trioxide.
이렇게 배출되는 삼산화황은 수증기 등과 결합하여 황산을 만들어냄으로써 산성비의 폐해를 입히기고 하고, 그 자체가 결정 성장의 핵을 제공하여 입자상 물질의 생성을 증가시키기도 한다. 또한, 촉매에 피독인자로 작용하여 촉매 후처리 장치의 성능 저하를 촉진시키는 것은 물론 후처리 장치에 침착되어 배압증가 등의 폐해를 일으킨다.Sulfur trioxide released in this way causes sulfuric acid in combination with water vapor to cause acid rain, and itself provides a nucleus of crystal growth, thereby increasing the production of particulate matter. In addition, it acts as a poisoning factor to the catalyst to promote the deterioration of the performance of the catalyst aftertreatment device, as well as to be deposited on the aftertreatment device, resulting in adverse effects such as an increase in back pressure.
따라서 촉매의 담체 및 활성 성분은 이산화황 분위기에서 안정해야 하고 이산화황을 산화시키지 않는 것이어야 한다.Thus, the carrier and active component of the catalyst must be stable in a sulfur dioxide atmosphere and must not oxidize sulfur dioxide.
본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제는 이산화황에 대한 산화력은 낮으면서 입자상 물질을 포함한 다른 배기가스 성분에 대한 정화 효율은 높은 자동차 배기가스 정화용 촉매를 제공하는 것이다.The technical problem to be achieved by the present invention is to provide a catalyst for purifying automobile exhaust gas which has a low oxidation power for sulfur dioxide and a high purification efficiency for other exhaust gas components including particulate matter.
도 1은 본 발명에 따른 자동차 배기가스 정화용 촉매 및 통상의 자동차 배기가스 정화용 촉매의 황산화물 산화억제 활성을 비교하여 나타낸 그래프이다.1 is a graph showing the sulfur oxide oxidation inhibitory activity of the catalyst for automobile exhaust gas purification and the catalyst for automobile exhaust gas purification according to the present invention.
본 발명의 기술적 과제는 담체부, 및 담체부 상에 담지되어 있으며 귀금속 및 5A족 금속산화물로 된 주촉매 성분을 포함하는 자동차 배기가스 정화용 촉매에 의하여 이루어질 수 있다.The technical problem of the present invention can be achieved by a catalyst for automobile exhaust gas supported on a carrier and a main catalyst component of a noble metal and a Group 5A metal oxide.
본 발명에 따르면, 담체부는 이산화지르코니아, 이산화티탄,이산화실리콘 및 이산화주석으로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 또는 그 이상의 다공질체이며, 귀금속은 백금, 팔라듐 및 로듐으로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 하나로서 바람직하게는 백금이며, 담지량은 담체부의 총량을 기준으로 하여 0.01∼3중량%이다.According to the invention, the carrier part is one or more porous bodies selected from the group consisting of zirconia, titanium dioxide, silicon dioxide and tin dioxide, and the precious metal is preferably at least one platinum selected from the group consisting of platinum, palladium and rhodium The supported amount is 0.01 to 3% by weight based on the total amount of the carrier part.
또한, 5A족 금속산화물은 바람직하게는 산화비스무트 (Bi2O3)이며, 담지량은 담체부의 총량을 기준으로 하여 0.058 내지 20중량%이다.The Group 5A metal oxide is preferably bismuth oxide (Bi 2 O 3 ), and the loading amount is 0.058 to 20% by weight based on the total amount of the carrier part.
본 발명의 원리는 다음과 같다:The principle of the present invention is as follows:
본 발명에서는 다공질체로서 본 발명의 분야에서 사용될 수 있는 것이면 특별한 제한을 두지 않고 사용될 수 있다. 그러나, 가솔린 자동차에서는 안정적인 담체로서 인정을 받고 있는 알루미나를 디젤 자동차용 촉매의 담체로서 사용할 경우, 디젤 자동차 배기가스 중에 포함되어 있는 이산화황을 저온에서 흡착하였다가 350℃ 이상의 고온이 되면 흡착한 이산화황을 삼산화황으로 산화시켜 배출하는데, 삼산화황은 대기 중의 수분과 반응하여 입자상 물질 생성시 결정핵으로서 작용하는 황산염을 생성하기 때문에 알루미나를 담체로 하는 촉매를 사용하면 입자상 물질의 배출량이 증가되고 촉매 성분의 열화를 촉진한다는 문제점이 있어 본 발명에서는 알루미나를 담체부로서 사용하지 않는다.In the present invention, any porous material can be used without particular limitation as long as it can be used in the field of the present invention. However, in gasoline automobiles, when alumina, which is recognized as a stable carrier, is used as a carrier for a diesel vehicle catalyst, sulfur dioxide contained in diesel vehicle exhaust gas is adsorbed at a low temperature, and the sulfur dioxide adsorbed when the temperature is higher than 350 ° C. Sulfur trioxide reacts with moisture in the air to produce sulfates that act as crystal nuclei when producing particulate matter.As a catalyst based on alumina, emissions of particulate matter increase and promote deterioration of catalyst components. In this invention, alumina is not used as a carrier part.
또한, 주촉매 성분중 하나인 귀금속은 입자상 물질뿐 아니라 일산화탄소 및 탄화수소 등에 대하여 높은 산화력을 나타내기는 하지만 이산화황에 대해서도 높은 산화력을 나타내기 때문에 이를 억제할 수 있는 성분이 필요하다.In addition, noble metals, which are one of the main catalyst components, exhibit high oxidizing power not only for particulate matter but also carbon monoxide and hydrocarbons, but also have high oxidizing power for sulfur dioxide.
본 발명에서는 5A족 금속산화물, 특히 산화비스무트가 귀금속과 이산화황과의 반응을 억제시킬 수 있다는 것에 착안하여 이를 귀금속과 함께 담체부에 담지시킴으로써 입자상 물질, 일산화탄소 및 탄화수소에 대해서는 높은 정화율을 나타내면서 이산화황의 산화력은 억제함으로써 입자상 물질의 발생을 억제하며 촉매의 내구성을 개선할 수 있다.In the present invention, the Group 5A metal oxide, in particular bismuth oxide can suppress the reaction between the noble metal and sulfur dioxide, and by supporting it on the carrier together with the noble metal, showing a high purification rate for particulate matter, carbon monoxide and hydrocarbon, By suppressing the oxidizing power, generation of particulate matter can be suppressed and the durability of the catalyst can be improved.
본 발명의 자동차 배기가스 정화용 촉매는 하기와 같은 통상의 방법에 따라 제조될 수 있다.The catalyst for automobile exhaust gas purification of the present invention can be prepared according to the conventional method as follows.
먼저, 이산화지르코니아, 이산화티탄,이산화실리콘 및 이산화주석으로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 또는 그 이상의 다공질체를 담체로서 준비한다.First, one or more porous bodies selected from the group consisting of zirconia dioxide, titanium dioxide, silicon dioxide and tin dioxide are prepared as carriers.
다음으로, 백금, 팔라듐 또는 로듐으로부터 선택된 귀금속의 염, 및 5A족 금속의 질산염을 에틸렌글리콜 또는 프로필렌글리콜 등과 같은 폴리올에 용해시켜 제조한 용액을 담체에 가하여 흡수시킨후, 소성하여 촉매를 수득한다.Next, a solution prepared by dissolving a salt of a noble metal selected from platinum, palladium or rhodium, and a nitrate of a Group 5A metal in a polyol such as ethylene glycol or propylene glycol is added to a carrier to be absorbed and then calcined to obtain a catalyst.
이하, 실시예를 들어 본 발명을 보다 구체적으로 설명하고자 한다.Hereinafter, the present invention will be described in more detail with reference to Examples.
실시예 1Example 1
4g의 에틸렌 글리콜에 0.018g의 Pt(NH3)4Cl2·H2O 및 2.081g의 Bi(NO3)3·5H2O을 용해시키고 이 용액을 10g의 TiO2에 서서히 첨가한 다음, 120℃에서 5시간 동안 건조시켰다. 건조된 분말을 500℃에서 3시간 동안 소성하여 촉매 A를 수득하였다.Dissolve 0.018 g of Pt (NH 3 ) 4 Cl 2 · H 2 O and 2.081 g of Bi (NO 3 ) 3 · 5H 2 O in 4 g of ethylene glycol and slowly add this solution to 10 g of TiO 2 , Dry at 120 ° C. for 5 hours. The dried powder was calcined at 500 ° C. for 3 hours to obtain catalyst A.
이와 같이 만들어진 촉매를 디젤 자동차의 배기가스와 함께 반응기에 넣고 이산화황 산화율을 측정하였다. 측정시의 배기가스 조성 및 반응조건은 하기와 같다:The catalyst thus prepared was put in a reactor together with the exhaust gas of a diesel vehicle and the sulfur dioxide oxidation rate was measured. The exhaust gas composition and reaction conditions in the measurement are as follows:
NO: 500ppm, O2: 10%, HC: 1,000ppm, CO: 1,500ppm, SO2: 200ppmNO: 500 ppm, O 2 : 10%, HC: 1,000 ppm, CO: 1500 ppm, SO 2 : 200 ppm
측정 온도: 200∼600℃Measurement temperature: 200 to 600 ° C
공간속도: 40,000h-1.Space Speed: 40,000h -1 .
결과를 도 1에 나타내었다.The results are shown in FIG.
실시예 2Example 2
TiO2대신 ZrO2를 사용하는 것을 제외하고는 실시예 1에서와 동일한 방법을 실시하여 촉매 B를 수득한 다음, 그 활성을 실시예 1에서와 동일한 방법으로 측정하여 결과를 도 1에 나타내었다.A TiO 2 rather than by carrying out the same method, and is as in Example 1, except that the ZrO 2 to obtain a catalyst B, and then, was measured in the same way the activity as in Example 1. The results are shown in Figure 1;
비교예 1Comparative Example 1
4g의 에틸렌 글리콜에 0.018g의 Pt(NH3)4Cl2·H2O을 용해시키고 이 용액을 10g의 TiO2에 서서히 첨가한 다음, 120℃에서 5시간 동안 건조시켰다. 건조된 분말을 500℃에서 3시간 동안 소성하여 촉매 C를 수득하였다.0.018 g of Pt (NH 3 ) 4 Cl 2 .H 2 O was dissolved in 4 g of ethylene glycol and the solution was slowly added to 10 g of TiO 2 and then dried at 120 ° C. for 5 hours. The dried powder was calcined at 500 ° C. for 3 hours to obtain catalyst C.
이와 같이 만들어진 촉매 C에 대하여 실시예 1에서와 동일한 방법으로 이산화황 산화율을 측정하여 결과를 도 1에 나타내었다.The sulfur dioxide oxidation rate of the catalyst C thus produced was measured in the same manner as in Example 1, and the results are shown in FIG. 1.
비교예 2Comparative Example 2
TiO2대신 ZrO2를 사용하는 것을 제외하고는 비교예 1에서와 동일한 방법을 실시하여 촉매 D를 수득한 다음, 그 활성을 실시예 1에서와 동일한 방법으로 측정하여 결과를 도 1에 나타내었다.TiO 2 rather than by carrying out the same manner as in Comparative Example 1, except that the ZrO 2 obtained the catalyst D and then, was measured in the same way the activity as in Example 1. The results are shown in Figure 1;
도 1을 참조하여 보면, 본 발명에 따른 촉매 (촉매 A 및 B)의 이산화황 산화율은 400℃ 부근에서도 약 10% 미만에 불과하며, 450℃에 이르러서야 급격하게 높아지는 것을 알 수 있다.Referring to Figure 1, it can be seen that the sulfur dioxide oxidation rate of the catalysts (catalysts A and B) according to the present invention is only less than about 10% even in the vicinity of 400 ° C and rapidly increases until reaching 450 ° C.
이에 반해, 종래의 촉매 (촉매 C 및 D)의 경우에는 저온에서는 물론 고온에서도 이산화황의 산화율이 매우 높아서 350℃ 부근에서 심지어는 90%에 육박하는 산화율을 나타내는 것으로 나타났다.In contrast, the conventional catalysts (catalysts C and D) have been shown to exhibit very high oxidation rates of sulfur dioxide at low temperatures as well as at high temperatures, exhibiting oxidation rates of nearly 90% at around 350 ° C.
본 발명에 따른 촉매는 탄화수소, 일산화탄소 및 입자상 물질에 대해서도 비교적 양호한 제거 효율을 유지하면서 이산화황에 대한 산화율은 크게 낮출 수 있다. 따라서, 이산화황의 산화로 인해 나타나는 여러 가지 폐해, 예를 들면 산성비 유발, 입자상 오염 물질의 증가, 촉매열화 촉진 등을 방지할 수 있다는 잇점이 있다.The catalyst according to the invention can significantly lower the oxidation rate for sulfur dioxide while maintaining relatively good removal efficiencies even for hydrocarbons, carbon monoxide and particulate matter. Accordingly, there is an advantage that it is possible to prevent various harmful effects caused by oxidation of sulfur dioxide, for example, causing acid rain, increasing particulate pollutants, promoting catalyst deterioration, and the like.
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| KR1019980028147A KR20000008359A (en) | 1998-07-13 | 1998-07-13 | Catalyst for purifying vehicle exhaust gas |
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Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR100879965B1 (en) * | 2004-12-03 | 2009-01-23 | 도요타 지도샤（주） | Catalyst for purifying exhaust gas |
| KR100942080B1 (en) * | 2006-11-20 | 2010-02-12 | 나노스텔라 인코포레이티드 | Platinum-bismuth catalysts for treating engine exhaust |
-
1998
- 1998-07-13 KR KR1019980028147A patent/KR20000008359A/en not_active Application Discontinuation
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| KR100942080B1 (en) * | 2006-11-20 | 2010-02-12 | 나노스텔라 인코포레이티드 | Platinum-bismuth catalysts for treating engine exhaust |
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