KR102518224B1 - Method for manufacturing high-efficiency piezoelectric device based on halide perovskite piezoelectric composite - Google Patents

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Abstract

다양한 실시예들은 할라이드 페로브스카이트 압전복합체 기반 고효율 압전소자 제작 방법에 관한 것으로, 할라이드 페로브스카이트(halide perovskite) 전구체 파우더들을 디메틸포름아미드(dimethylformamide; DMF) 용매와 혼합하여, 할라이드 페로브스카이트 나노입자들을 포함하는 제1 용액을 준비하고, 압전폴리머(piezoelectric polymer) 파우더들을 디메틸포름아미드(DMF) 용매 및 테트라히드로푸란(tetrahyudrofuran; THF) 용매와 혼합하여, 제 2 용액을 준비하고, 제 1 용액을 제 2 용액에 첨가하여, 제 3 용액을 생성하고, 기판 상에 제 3 용액을 도포하여, 할라이드 페로브스카이트 나노입자들이 균일하게 분산된 압전나노복합체 박막을 포함하는 압전소자를 제조하도록 구성될 수 있다. Various embodiments relate to a method for manufacturing a high-efficiency piezoelectric device based on a halide perovskite piezoelectric composite, by mixing halide perovskite precursor powders with a dimethylformamide (DMF) solvent, A first solution containing nanoparticles is prepared, a second solution is prepared by mixing piezoelectric polymer powders with a dimethylformamide (DMF) solvent and a tetrahyudrofuran (THF) solvent, A piezoelectric element including a piezoelectric nanocomposite thin film in which halide perovskite nanoparticles are uniformly dispersed is manufactured by adding solution 1 to the second solution to generate a third solution and applying the third solution on a substrate can be configured to

Description

할라이드 페로브스카이트 압전복합체 기반 고효율 압전소자 제조 방법{METHOD FOR MANUFACTURING HIGH-EFFICIENCY PIEZOELECTRIC DEVICE BASED ON HALIDE PEROVSKITE PIEZOELECTRIC COMPOSITE}High-efficiency piezoelectric element manufacturing method based on halide perovskite piezoelectric composite

다양한 실시예들은 할라이드 페로브스카이트 압전복합체 기반 고효율 압전소자 제조 방법에 관한 것이다.Various embodiments relate to a method for manufacturing a high-efficiency piezoelectric device based on a halide perovskite piezoelectric composite.

기존의 세라믹 압전소재와 달리 저온공정과 용액공정의 이점들로 인해 할라이드 페로브스카이 압전소재를 고분자 압전 매트릭스 속에 삽입한 형태의 압전 나노복합체층을 형성 및 이를 이용한 압전에너지 하베스팅 소자를 개발하는 연구가 활발히 진행되고 있다. 대표적인 연구 기술로는, 압전폴리머 소재 안에 할라이드 페로브스카이트 소재가 혼합되어 있는 압전 나노복합체를 형성하고 이를 이용한 고효율 압전하베스팅 소자 개발이 있으며, 이러한 압전하베스팅 소자는 기존의 압전하베스팅 소자의 압전 응답 특성보다 우수한 압전 변환 효율을 증명하였다. Unlike conventional ceramic piezoelectric materials, due to the advantages of low-temperature process and solution process, research on the formation of piezoelectric nanocomposite layers in the form of inserting halide perovskite piezoelectric materials into polymer piezoelectric matrices and development of piezoelectric energy harvesting elements using them is actively underway. As a representative research technology, there is the formation of a piezoelectric nanocomposite in which a halide perovskite material is mixed in a piezoelectric polymer material and the development of a high-efficiency piezoelectric harvesting element using the same. Piezoelectric conversion efficiency superior to piezoelectric response characteristics was demonstrated.

할라이드 페로브스카이트 소재와 압전폴리머 소재로 구성된 압전 나노복 합체 박막을 제조하는 경우, 압전폴리머 매트릭스 제조 시 적용되는 최적화된 제조공정 조건과 할라이드 페로브스카이트 큐빅 나노입자 제조 시 적용되는 최적화된 제조공정 조건이 서로 다르기 때문에 압전폴리머 매트릭스 안에 할라이드 페로브스카이트 큐빅 나노입자를 안정적으로 분산 형성하는 것이 어렵다. 그러므로, 할라이드 페로브스카이트 소재와 압전폴리머 소재간의 혼합 용액 제조시 사용되는 용매의 극성, PH, 혼합 소재들의 전구체 농도와 비율 등이 적절하게 고려되어야 한다. 또한 기존의 할라이드 페로브스카이트 큐빅 나노입자들을 형성하는 데 필수 공정 프로세스인 무극성 용매 드로핑(dropping) 기법은 용액 스핀코팅 도중에 최적화된 시간 내에 적용되어야 하기 때문에, 압전하베스팅 소자의 제조 공정이 복잡하고 고도의 정밀성을 요구하는 단점들이 존재한다. In the case of manufacturing a piezoelectric nanocomposite thin film composed of a halide perovskite material and a piezoelectric polymer material, the optimized manufacturing process conditions applied when manufacturing a piezoelectric polymer matrix and the optimized manufacturing applied when manufacturing halide perovskite cubic nanoparticles Due to different process conditions, it is difficult to stably disperse and form halide perovskite cubic nanoparticles in a piezoelectric polymer matrix. Therefore, when preparing a mixed solution between the halide perovskite material and the piezoelectric polymer material, the polarity of the solvent used, PH, and the concentration and ratio of the precursors of the mixed materials should be properly considered. In addition, since the nonpolar solvent dropping technique, which is an essential process for forming conventional halide perovskite cubic nanoparticles, must be applied within an optimized time during solution spin coating, the manufacturing process of the piezoelectric harvesting device is complicated. However, there are disadvantages that require a high degree of precision.

다양한 실시예들은, 할라이드 페로브스카이트 큐빅 나노입자들이 안정적으로 분포된 압전나노복합체 박막을 갖는 고효율의 압전소자를 제조하는 방법을 제공한다. Various embodiments provide a method for manufacturing a highly efficient piezoelectric device having a piezoelectric nanocomposite thin film in which halide perovskite cubic nanoparticles are stably distributed.

다양한 실시예들에 따른 고효율 압전소자 제조 방법은, 할라이드 페로브스카이트(halide perovskite) 전구체 파우더들을 디메틸포름아미드(dimethylformamide; DMF) 용매와 혼합하여, 할라이드 페로브스카이트 나노입자들을 포함하는 제1 용액을 준비하는 단계, 압전폴리머(piezoelectric polymer) 파우더들을 디메틸포름아미드(DMF) 용매 및 테트라히드로푸란(tetrahyudrofuran; THF) 용매와 혼합하여, 제 2 용액을 준비하는 단계, 상기 제 1 용액을 상기 제 2 용액에 첨가하여, 제 3 용액을 생성하는 단계, 및 기판 상에 상기 제 3 용액을 도포하여, 상기 할라이드 페로브스카이트 나노입자들이 균일하게 분산된 압전나노복합체 박막을 포함하는 압전소자를 제조하는 단계를 포함할 수 있다. A method for manufacturing a high-efficiency piezoelectric device according to various embodiments includes a first method including halide perovskite nanoparticles by mixing halide perovskite precursor powders with a dimethylformamide (DMF) solvent. Preparing a solution, preparing a second solution by mixing piezoelectric polymer powders with a dimethylformamide (DMF) solvent and a tetrahyudrofuran (THF) solvent, preparing the first solution as the first solution. Adding to solution 2 to generate a third solution, and applying the third solution on a substrate to prepare a piezoelectric device including a piezoelectric nanocomposite thin film in which the halide perovskite nanoparticles are uniformly dispersed steps may be included.

다양한 실시예들에 따르면, 할라이드 페로브스카이트 나노입자들이 안정적으로 분포된 압전나노복합체 박막이 형성될 수 있다. 즉, 할라이드 페로브스카이트 나노입자들이 균일하게 분산된 압전나노복합체 박막이 형성될 수 있다. 이 때, 압전나노복합체 박막의 두께는 조절 가능하다. 다양한 실시예들에 따른 압전나노복합체 박막에서는, 기존의 압전 박막에 형성되는 핀홀들이 제거되어, 표면에 대해 패시베이션(passivation) 효과가 획득될 수 있다. 아울러, 다양한 실시예들에 따른 압전나노복합체 박막에서는, 외부로부터 물리적 스트레스 인가 시 압전폴리머와 할라이드 페로브스카이트 나노입자들로부터 동시에 압전 성분이 발생하여, 기존의 압전 박막에 비해, 향상된 압전 응답 효과를 획득할 수 있다. 다양한 실시예들에 따르면, 기판 상에 용액의 코팅 방식으로 압전나노복합체 박막을 형성할 수 있으므로, 고효율의 압전 소자가 간단한 제조 공정 및 저비용으로 제조될 수 있다. 구체적으로, 무극성 용매 드로핑 없이도, 압전나노복합체 박막이 형성될 수 있으므로, 고효율의 압전 소자가 간단한 제조 공정 및 저비용으로 제조될 수 있다.According to various embodiments, a piezoelectric nanocomposite thin film in which halide perovskite nanoparticles are stably distributed may be formed. That is, a piezoelectric nanocomposite thin film in which halide perovskite nanoparticles are uniformly dispersed may be formed. At this time, the thickness of the piezoelectric nanocomposite thin film can be adjusted. In the piezoelectric nanocomposite thin film according to various embodiments, pinholes formed in the existing piezoelectric thin film may be removed to obtain a passivation effect on the surface. In addition, in the piezoelectric nanocomposite thin film according to various embodiments, when a physical stress is applied from the outside, a piezoelectric component is simultaneously generated from the piezoelectric polymer and the halide perovskite nanoparticles, resulting in improved piezoelectric response compared to conventional piezoelectric thin films. can be obtained. According to various embodiments, since a piezoelectric nanocomposite thin film can be formed on a substrate by a solution coating method, a high-efficiency piezoelectric element can be manufactured with a simple manufacturing process and at low cost. Specifically, since a piezoelectric nanocomposite thin film can be formed without non-polar solvent dropping, a high-efficiency piezoelectric element can be manufactured with a simple manufacturing process and at low cost.

도 1은 다양한 실시예들에 따른 압전소자 제조 방법을 도시하는 도면이다.
도 2는 도 1의 제 1 용액을 준비하는 단계를 설명하기 위한 도면이다.
도 3은 도 1의 제 2 용액을 준비하는 단계를 설명하기 위한 도면이다.
도 4는 도 1의 제 3 용액을 생성하는 단계를 설명하기 위한 도면이다.
도 5, 도 6, 도 7 및 도 8은 도 1의 압전소자를 제조하는 단계를 설명하기 위한 도면들이다.
도 9, 도 10, 도 11 및 도 12는 다양한 실시예들에 따른 압전소자의 특성을 설명하기 위한 도면들이다.1 is a diagram illustrating a method of manufacturing a piezoelectric element according to various embodiments.
Figure 2 is a view for explaining the step of preparing the first solution of Figure 1.
Figure 3 is a view for explaining the step of preparing the second solution of Figure 1.
Figure 4 is a view for explaining the step of generating the third solution of Figure 1.
5, 6, 7 and 8 are views for explaining steps of manufacturing the piezoelectric element of FIG. 1 .
9, 10, 11, and 12 are diagrams for explaining characteristics of piezoelectric elements according to various embodiments.

이하, 본 문서의 다양한 실시예들이 첨부된 도면을 참조하여 설명된다. Hereinafter, various embodiments of this document will be described with reference to the accompanying drawings.

도 1은 다양한 실시예들에 따른 압전소자(도 8의 100) 제조 방법을 도시하는 도면이다. 도 2는 도 1의 제 1 용액(200)을 준비하는 단계를 설명하기 위한 도면이다. 도 3은 도 1의 제 2 용액(300)을 준비하는 단계를 설명하기 위한 도면이다. 도 4는 도 1의 제 3 용액(400)을 생성하는 단계를 설명하기 위한 도면이다. 도 5, 도 6, 도 7 및 도 8은 도 1의 압전소자(100)를 제조하는 단계를 설명하기 위한 도면들이다. 1 is a diagram illustrating a method of manufacturing a piezoelectric element ( 100 in FIG. 8 ) according to various embodiments. Figure 2 is a view for explaining the step of preparing the first solution 200 of Figure 1. FIG. 3 is a view for explaining a step of preparing the second solution 300 of FIG. 1 . FIG. 4 is a view for explaining a step of generating the third solution 400 of FIG. 1 . 5, 6, 7 and 8 are views for explaining steps of manufacturing the piezoelectric element 100 of FIG.

도 1을 참조하면, 110 단계에서, 할라이드 페로브스카이트(halide perovskite) 나노입자들을 포함하는 제 1 용액(200)이 준비될 수 있다. 이 때 할라이드 페로브스카이트 나노입자들은, 3D 형태의 할라이드 페로브스카이트 큐빅, 2D 형태의 할라이드 페로브스카이트 나노플레이트, 1D 형태의 할라이드 페로브스카이트 나노와이어, 0D 형태의 할라이드 페로브스카이트 양자점, 또는 이들 중 적어도 두 개의 조합으로 구현될 수 있다. 이 때, 할라이드 페로브스카이트 전구체 파우더(210)들을 용질로서 디메틸포름아미드(dimethylformamide; DMF) 용매(220)와 혼합하고, 이를 통해 제 1 용액(200)이 준비될 수 있다. Referring to FIG. 1 , in step 110, a first solution 200 containing halide perovskite nanoparticles may be prepared. At this time, the halide perovskite nanoparticles are 3D halide perovskite cubic, 2D halide perovskite nanoplate, 1D halide perovskite nanowire, 0D halide perovskite quantum dots, or a combination of at least two of them. At this time, the halide perovskite precursor powder 210 is mixed with a dimethylformamide (DMF) solvent 220 as a solute, through which the first solution 200 may be prepared.

일 실시예에 따르면, 할라이드 페로브스카이트 전구체 파우더(210)들은 MABr(Methylammonium Bromide) 파우더(211)들과 PbBr2 파우더(213)들로 이루어질 수 있다. 예를 들면, 도 2에 도시된 바와 같이, 1 mol(0.55 g)의 MABr 파우더(211)들과 3 mol(1.10 g)의 PbBr2 파우더(213)들이 5 ml의 디메틸포름아미드 용매(220)와 혼합된 다음, 약 60 ℃에서 약 1 시간 동안 교반(stirring)될 수 있다. 이를 통해, 제 1 용액(200)의 할라이드 페로브스카이트 나노입자들은 MAPbBr3로 이루어질 수 있다. 다른 실시예에 따르면, 제 1 용액(200)의 할라이드 페로브스카이트 나노입자들은 MAPbBr3, MAPbI3, MAPbCl3, MASnI3, MASnBr3, MASnCl3, FAPbI3, FAPbBr3, FAPbCl3, FASnI3, FASnBr3, FASnCl3, 또는 이들 중 적어도 두 개의 조합으로 이루어질 수 있다. According to one embodiment, the halide perovskite precursor powders 210 may be composed of methylammonium bromide (MABr) powders 211 and PbBr 2 powders 213. For example, as shown in FIG. 2, 1 mol (0.55 g) of MABr powder 211 and 3 mol (1.10 g) of PbBr2 powder 213 were mixed with 5 ml of dimethylformamide solvent 220. After mixing, it may be stirred at about 60° C. for about 1 hour. Through this, the halide perovskite nanoparticles of the first solution 200 may be made of MAPbBr 3 . According to another embodiment, the halide perovskite nanoparticles of the first solution 200 are MAPbBr 3 , MAPbI 3 , MAPbCl 3 , MASnI 3 , MASnBr 3 , MASnCl 3 , FAPbI 3 , FAPbBr 3 , FAPbCl 3 , FASnI 3 , FASnBr 3 , FASnCl 3 , or a combination of at least two of these.

이어서, 120 단계에서, 압전폴리머 파우더(310)들을 이용하여, 제 2 용액(300)이 준비될 수 있다. 이 때, 압전폴리머 파우더(310)들을 용질로서 디메틸포름아미드(DMF) 용매(320) 및 테트라히드로푸란(tetrahyudrofuran; THF) 용매(330)와 혼합하고, 이를 통해 제 2 용액(300)이 준비될 수 있다. Then, in step 120, the second solution 300 may be prepared using the piezoelectric polymer powders 310. At this time, the piezoelectric polymer powder 310 is mixed with dimethylformamide (DMF) solvent 320 and tetrahyudrofuran (THF) solvent 330 as solutes, through which the second solution 300 is prepared. can

일 실시예에 따르면, 압전폴리머 파우더(310)들은 폴리플루오린화비닐리덴(polyvinylidene fluoride; PVDF)으로 이루어질 수 있다. 예를 들면, 도 3에 도시된 바와 같이, 0.3 g의 폴리플루오린화비닐리덴(PVDF)으로 이루어진 압전폴리머 파우더(310)들이 0.5 ml의 디메틸포름아미드(DMF) 용매(320) 및 3 ml의 테트라히드로푸란(THF) 용매(330)와 혼합된 다음, 약 60 ℃에서 약 1 시간 동안 교반될 수 있다. 이를 통해, 제 2 용액(300)이 준비될 수 있다. 다른 실시예에 따르면, 압전폴리머 파우더(310)들은, 폴리플루오린화비닐리덴(polyvinylidene fluoride; PVDF), P(VDF(vinylidene fluoride)-TrFE(trifluoroethylene)-CTFE(chloro trifluoroethylene)) 또는 P(VDF(vinylidene fluoride)-TrFE(trifluoroethylene)-CFE(chloro fluoro ethylene), ZnO, ZnSnO3, GaN, Te, CdTe, CdSe, KNbO3, NaNbO3, InN, AlPO4, GaPO4, La3Ga5SiO14, BaTiO3, Bi4Ti3O12, PbTiO3, ZnO, PZT, BLT, SnO2, KNbO3, LiNbO3, LiTaO3, Na2WO3, Ba2NaNb5O5, Pb2KNb5O15, KNaNb5O5, BiFeO3, 또는 이들 중 적어도 두 개의 조합으로 이루어질 수 있다. According to one embodiment, the piezoelectric polymer powders 310 may be made of polyvinylidene fluoride (PVDF). For example, as shown in FIG. 3, piezoelectric polymer powder 310 made of polyvinylidene fluoride (PVDF) of 0.3 g is mixed with 0.5 ml of dimethylformamide (DMF) solvent 320 and 3 ml of tetracycline. After mixing with hydrofuran (THF) solvent 330, it can be stirred for about 1 hour at about 60 °C. Through this, the second solution 300 may be prepared. According to another embodiment, the piezoelectric polymer powder 310 is polyvinylidene fluoride (PVDF), P (vinylidene fluoride (VDF)-trifluoroethylene (TrFE)-chloro trifluoroethylene (CTFE)) or P (VDF ( vinylidene fluoride)-TrFE(trifluoroethylene)-CFE(chloro fluoro ethylene), ZnO, ZnSnO 3 , GaN, Te, CdTe, CdSe, KNbO 3 , NaNbO 3 , InN, AlPO 4 , GaPO 4 , La 3 Ga 5 SiO 14 , BaTiO 3 , Bi 4 Ti 3 O 12 , PbTiO 3 , ZnO, PZT, BLT, SnO 2 , KNbO 3 , LiNbO 3 , LiTaO 3 , Na 2 WO 3 , Ba 2 NaNb 5 O 5 , Pb 2 KNb 5 O 15 , KNaNb 5 O 5 , BiFeO 3 , or a combination of at least two of these.

계속해서, 130 단계에서, 제 1 용액(200)이 제 2 용액(300)에 첨가되어, 제 3 용액(400)이 생성될 수 있다. 이 때 적정량의 제 1 용액(200)이 제 2 용액(300)에 혼합되고, 이를 통해 제 3 용액(400)이 생성될 수 있다. 예를 들면, 도 4에 도시된 바와 같이, 도 2에 도시된 바와 같이 준비된 제 1 용액(200) 중 약 1 ml가 추출되어 도 3에 도시된 바와 같이 준비된 제 2 용액(300)에 첨가된 다음, 약 60 ℃에서 약 1 시간 동안 교반(stirring)될 수 있다.Subsequently, in step 130 , the first solution 200 may be added to the second solution 300 to generate a third solution 400 . At this time, an appropriate amount of the first solution 200 is mixed with the second solution 300, through which the third solution 400 may be generated. For example, as shown in FIG. 4, about 1 ml of the first solution 200 prepared as shown in FIG. 2 is extracted and added to the second solution 300 prepared as shown in FIG. It may then be stirred at about 60° C. for about 1 hour.

마지막으로, 140 단계에서, 제 3 용액(400)을 기반으로 하는 압전나노복합체 박막(600)을 포함하는 압전소자(100)가 제조될 수 있다. 이 때 제 3 용액(400)을 기반으로 압전나노복합체 박막(600)이 형성됨에 따라, 압전나노복합체 박막(600) 내에서 할라이드 페로브스카이트 나노입자들이 균일하게 분산되어 있을 수 있다. 즉, 제 3 용액(400)을 이용하여, 할라이드 페로브스카이트 나노입자들이 균일하게 분산된 압전나노복합체 박막(600)을 포함하는 압전소자(100)가 제조될 수 있다. 여기서, 압전나노복합체 박막(600)의 두께는, 할라이드 페로브스카이트 전구체 파우더(210)들의 몰 비(molar ratio), 압전폴리머 파우더(310)들의 질량, 디메틸포름아미드(DMF) 용매(320)와 테트라히드로푸란(THF) 용매(330)의 양이 조절됨에 따라, 조절될 수 있다. 마찬가지로, 압전나노복합체 박막(600) 내에서의 할라이드 페로브스카이트 나노입자들의 크기와 분포도 할라이드 페로브스카이트 전구체 파우더(210)들의 몰 비(molar ratio), 압전폴리머 파우더(310)들의 질량, 디메틸포름아미드(DMF) 용매(320)와 테트라히드로푸란(THF) 용매(330)의 양이 조절됨에 따라, 조절될 수 있다. 이 때, 압전나노복합체 박막(600)은 1 차원, 2차원 및 3 차원을 포함하는 다차원 형태의 주기적인 나노구조를 갖는 초격자 형태로 형성될 수 있다. 어떤 실시예들에서, 기판(500) 상에서 제 3 용액(400)이 코팅되는 중에 무극성 용매가 드로핑(dropping)됨에 따라, 압전나노복합체 박막(600)이 다공성으로 형성될 수 있다. Finally, in step 140, the piezoelectric element 100 including the piezoelectric nanocomposite thin film 600 based on the third solution 400 may be manufactured. At this time, as the piezoelectric nanocomposite thin film 600 is formed based on the third solution 400, the halide perovskite nanoparticles may be uniformly dispersed in the piezoelectric nanocomposite thin film 600. That is, the piezoelectric element 100 including the piezoelectric nanocomposite thin film 600 in which halide perovskite nanoparticles are uniformly dispersed may be manufactured using the third solution 400 . Here, the thickness of the piezoelectric nanocomposite thin film 600 is determined by the molar ratio of the halide perovskite precursor powders 210, the mass of the piezoelectric polymer powders 310, and the dimethylformamide (DMF) solvent 320 As the amount of the tetrahydrofuran (THF) solvent 330 is adjusted, it can be adjusted. Similarly, the size and distribution of the halide perovskite nanoparticles in the piezoelectric nanocomposite thin film 600 is also determined by the molar ratio of the halide perovskite precursor powders 210, the mass of the piezoelectric polymer powders 310, As the amount of the dimethylformamide (DMF) solvent 320 and the tetrahydrofuran (THF) solvent 330 is adjusted, it can be adjusted. In this case, the piezoelectric nanocomposite thin film 600 may be formed in the form of a superlattice having a multi-dimensional periodic nanostructure including one-dimensional, two-dimensional, and three-dimensional. In some embodiments, as the non-polar solvent is dropped while the third solution 400 is coated on the substrate 500, the piezoelectric nanocomposite thin film 600 may be formed porous.

구체적으로, 기판(500) 상에 제 3 용액(400)이 도포되어, 압전나노복합체 박막(600)이 형성될 수 있다. 기판(500)은 글라스(glass)로서, PEN, PET, PS, PC PI, PVC, PVP 및 PE, SiO2, 모직 원단, CNT, 또는 그래핀(graphene) 중 적어도 하나로 이루어질 수 있다. 여기서, 기판(500)은 하부 전극(도시되지 않음)을 포함할 수 있으며, 하부 전극은 ITO, IZO, GZO, SnO2, AZO, TiO2, Ag NWs, CNT, SWCNT, DWCNT, MWCNT, 또는 전도성 고분자 PEDOT:PSS 기반 투명전극 소재 중 적어도 하나로 이루어질 수 있다. Specifically, the third solution 400 may be applied on the substrate 500 to form the piezoelectric nanocomposite thin film 600 . The substrate 500 is glass, and may be made of at least one of PEN, PET, PS, PC PI, PVC, PVP and PE, SiO 2 , woolen fabric, CNT, or graphene. Here, the substrate 500 may include a lower electrode (not shown), and the lower electrode may include ITO, IZO, GZO, SnO 2 , AZO, TiO 2 , Ag NWs, CNT, SWCNT, DWCNT, MWCNT, or a conductive polymer. It may be made of at least one of PEDOT:PSS-based transparent electrode materials.

일 실시예에 따르면, 스핀(spin) 코팅 기법을 통해, 기판(500) 상에 제 3 용액(400)이 코팅될 수 있다. 예를 들면, 도 5에 도시된 바와 같이, 기판(500) 상에 도 4에 도시된 바와 같이 생성된 제 3 용액(400)이 도포된 다음, 스핀 코팅 기기(510)를 이용하여 기판(500)을 약2000 rpm으로 약 30 초 동안 회전시켜, 기판(500) 상에서 제 3 용액(400)에 대해 스핀 코팅을 진행할 수 있다. 다른 실시예에 따르면, 딥(dip) 코팅, 블레이드(blade) 코팅, 스핀(spin) 코팅, 바(bar) 코팅, 또는 스프레이(spray) 코팅 중 적어도 하나의 기법을 통해, 기판(500) 상에 제 3 용액(400)이 코팅될 수 있다. 어떤 실시예들에서, 압전나노복합체 박막(600)을 다공성으로 형성하기 위해, 기판(500) 상에서 제 3 용액(400)이 코팅되는 중에 무극성 용매가 드로핑될 수 있다. 이 후, 도 6에 도시된 바와 같이, 핫 플레이트(hot plate)(610)를 이용하여, 기판(500) 상의 제 3 용액(400)에 대해 약 100 ℃에서 약 10 분 동안 어닐링을 진행한 다음, 약 120 ℃에서 약 10 분 동안 어닐링을 진행할 수 있다. 이를 통해, 기판(500) 상에서, 제 3 용액(400)으로부터 압전나노복합체 박막(600)이 형성될 수 있다. 다음으로, 도 7에 도시된 바와 같이, 압전나노복합체 박막(600) 상에 상부 전극(700)이 형성될 수 있다. 예를 들면, 상부 전극은 Ag, Au, Ti, Ni, Mo, Cu, Pt, 또는 Al 중 적어도 하나로 이루어질 수 있다. According to one embodiment, the third solution 400 may be coated on the substrate 500 through a spin coating technique. For example, as shown in FIG. 5, after the third solution 400 produced as shown in FIG. 4 is applied on the substrate 500, the substrate 500 ) at about 2000 rpm for about 30 seconds, and spin coating may be performed on the third solution 400 on the substrate 500. According to another embodiment, on the substrate 500 through at least one technique of dip coating, blade coating, spin coating, bar coating, or spray coating. A third solution 400 may be coated. In some embodiments, in order to form the piezoelectric nanocomposite thin film 600 porous, a non-polar solvent may be dropped while the third solution 400 is being coated on the substrate 500 . Thereafter, as shown in FIG. 6, annealing is performed for the third solution 400 on the substrate 500 at about 100° C. for about 10 minutes using a hot plate 610, and then , annealing may be performed at about 120° C. for about 10 minutes. Through this, the piezoelectric nanocomposite thin film 600 may be formed from the third solution 400 on the substrate 500 . Next, as shown in FIG. 7 , an upper electrode 700 may be formed on the piezoelectric nanocomposite thin film 600 . For example, the upper electrode may be formed of at least one of Ag, Au, Ti, Ni, Mo, Cu, Pt, or Al.

이에 따라, 도 8에 도시된 바와 같이, 압전 소자(100)가 완성될 수 있다. 즉, 압전 소자(100)는 기판(500), 압전나노복합체 박막(600), 및 상부 전극(700)을 포함할 수 있다. 이 때 기판(500)은 하부 전극을 포함할 수 있다. 그리고, 압전나노복합체 박막(600)에는, 할라이드 페로브스카이트 나노입자들이 균일하게 분산되어 있을 수 있다. 이로써, 압전 소자(100)는 압전 에너지 하베스팅소자, 열전에너지 센서, 마찰대전 에너지 하베스팅 소자, 태양전지, 광탐지기, 디스플레이(발광다이오드, 유기발광다이오드) 이미지 센서, 가스 센서, X-ray 디텍터, 촉각 센서, 메모리 소자, 리튬 이온 베터리, 적층 세라믹 커패시터, 압전 공진기, 압전액츄에이터, 압전 트랜듀서, 양자점 소재, 강유전성 메모리 등에 사용할 수 있다. 나아가, 압전 소자(100)는 차세대 에너지 하베스팅 소자 (압전, 열전, 광전 및 이를 융합한 하이브리드 소자) 디스플레이소자, 웨어러블 전자소자의 전력 발생원, 리튬 이온 배터리, 촉각 센서, 압전 트랜듀서, 가스 센서, 적층 커페시터, 양자점 소재 강유전성 메모리 등에도 이용될 것이다. Accordingly, as shown in FIG. 8 , the piezoelectric element 100 may be completed. That is, the piezoelectric element 100 may include a substrate 500, a piezoelectric nanocomposite thin film 600, and an upper electrode 700. In this case, the substrate 500 may include a lower electrode. In addition, halide perovskite nanoparticles may be uniformly dispersed in the piezoelectric nanocomposite thin film 600 . Thus, the piezoelectric element 100 is a piezoelectric energy harvesting element, a thermoelectric energy sensor, a triboelectric energy harvesting element, a solar cell, a light detector, a display (light emitting diode, organic light emitting diode) image sensor, a gas sensor, and an X-ray detector , tactile sensors, memory devices, lithium ion batteries, multilayer ceramic capacitors, piezoelectric resonators, piezoelectric actuators, piezoelectric transducers, quantum dot materials, ferroelectric memories, etc. Furthermore, the piezoelectric element 100 is a next-generation energy harvesting element (piezoelectric, thermoelectric, photoelectric, and a hybrid element fused thereto) display element, power generator of wearable electronic element, lithium ion battery, tactile sensor, piezoelectric transducer, gas sensor, It will also be used for multilayer capacitors and ferroelectric memories made of quantum dots.

일 실시예에 따르면, 양자점 나노입자들이 더 첨가되어, 제 3 용액(400)이 생성될 수 있다. 예를 들면, 양자점 나노입자들은, GaN, GaP, GaAs, AlN, AlP, AlAs, InN, InSb, InP, CdTe, ZnTe, ZnS, ZnSe, CdZnTe, CdZnSe, CdZnS, InAs, GaNP, GaNAs, GaPAs, AlNP, AlNAs, AlPAs, InNP, InNAs, InPAs, GaAlNP, GaAlNAs, GaAlPAs, GaInNP, GaInNAs, GaInPAs, InAlNP, InAlNAs, InGaAsP, InAlPAs, 또는 이들 중 적어도 두 개의 조합으로 이루어질 수 있다. 이를 통해, 압전나노복합체 박막(600)은 발광 파장이 변화된 양자점 색 변환 필름으로 형성될 수 있다. According to an embodiment, quantum dot nanoparticles may be further added to form the third solution 400 . For example, quantum dot nanoparticles are GaN, GaP, GaAs, AlN, AlP, AlAs, InN, InSb, InP, CdTe, ZnTe, ZnS, ZnSe, CdZnTe, CdZnSe, CdZnS, InAs, GaNP, GaNAs, GaPAs, AlNP , AlNAs, AlPAs, InNP, InNAs, InPAs, GaAlNP, GaAlNAs, GaAlPAs, GaInNP, GaInNAs, GaInPAs, InAlNP, InAlNAs, InGaAsP, InAlPAs, or a combination of at least two of them. Through this, the piezoelectric nanocomposite thin film 600 may be formed of a quantum dot color conversion film in which an emission wavelength is changed.

다른 실시예에 따르면, 열전 나노소재가 더 첨가되어, 제 3 용액(400)이 생성될 수 있다. 여기서, 열전 물질은 열전도성 탄소 입자를 나타낼 수 있다. 예를 들면, 열전 나노소재는, 그라파이트(graphite), 카본블랙(carbon black), 카본나노튜브(carbon nanotube), 카본나노화이버(carbon nano fiber), 그래핀(graphene), 또는 이들 중 적어도 두 개의 조합으로 이루어질 수 있다. 이를 통해, 압전소자(100)는 하이브리드 정전식-압전식 촉각센서로 활용될 수 있으며, 압전나노복합체 박막(600)은 촉각 센서의 활성층으로 활용될 수 있다. According to another embodiment, the third solution 400 may be generated by further adding a thermoelectric nanomaterial. Here, the thermoelectric material may represent thermally conductive carbon particles. For example, the thermoelectric nanomaterial is graphite, carbon black, carbon nanotube, carbon nanofiber, graphene, or at least two of these. can be made in combination. Through this, the piezoelectric element 100 can be used as a hybrid capacitive-piezoelectric tactile sensor, and the piezoelectric nanocomposite thin film 600 can be used as an active layer of the tactile sensor.

또 다른 실시예에 따르면, 마찰대전층 물질이 더 첨가되어, 제 3 용액(400)이 생성될 수 있다. 이를 통해, 압전소자(100)는 압전-마찰대전 하이브리드 에너지 발전소자로 제조될 수 있다. According to another embodiment, a triboelectric layer material may be further added to generate the third solution 400 . Through this, the piezoelectric element 100 can be manufactured as a piezoelectric-triboelectric hybrid energy generator.

도 9, 도 10, 도 11 및 도 12는 다양한 실시예들에 따른 압전소자(100)의 특성을 설명하기 위한 도면들이다. 9, 10, 11, and 12 are diagrams for explaining characteristics of the piezoelectric element 100 according to various embodiments.

도 9는 기존의 압전 박막과 다양한 실시예들에 따른 압전나노복합체 박막(600)의 광학적 특성을 나타낸다. 여기서, 도 9의 (a)와 (b)는 기존의 압전 박막에 대한 이미지들이고, 도 9의 (c)와 (d)는 다양한 실시예들에 따른 압전나노복합체 박막(600)에 대한 이미지들이다. 그리고, 도 9의 (a)와 (c)는 일반 실내등에서의 이미지들이고, 도 9의 (b)와 (d)는 UV(365 nm) 조사에 따른 이미지들이다. 9 shows optical characteristics of a conventional piezoelectric thin film and a piezoelectric nanocomposite thin film 600 according to various embodiments. Here, (a) and (b) of FIG. 9 are images of a conventional piezoelectric thin film, and (c) and (d) of FIG. 9 are images of a piezoelectric nanocomposite thin film 600 according to various embodiments. . And, (a) and (c) of FIG. 9 are images from a general indoor light, and (b) and (d) of FIG. 9 are images according to UV (365 nm) irradiation.

도 9를 참조하면, 기존의 압전박막은 일반 실내등에서 전형적인 PVDF 압전층의 색깔인 회색을 나타내며, UV 조사시 발광하지 않는다. 이에 반해, 다양한 실시예들에 따른 압전나노복합체 박막(600)은 일반 실내등에서 주황색을 나타내며, UV 조사시 주황색에서 녹색으로 발광한다. 이는, 다양한 실시예들에 따른 압전나노복합체 박막(600) 내에서, 할라이드 페로브스카이트 나노입자들이 UV에 의해 여기되어, 녹색으로 발광하는 것을 의미한다. Referring to FIG. 9 , the conventional piezoelectric thin film shows a gray color, which is a typical PVDF piezoelectric layer color, in general indoor lighting, and does not emit light when irradiated with UV light. In contrast, the piezoelectric nanocomposite thin film 600 according to various embodiments exhibits an orange color under general indoor lighting and emits light from orange to green when irradiated with UV light. This means that in the piezoelectric nanocomposite thin film 600 according to various embodiments, halide perovskite nanoparticles are excited by UV and emit green light.

도 10은 기존의 압전 박막과 다양한 실시예들에 따른 압전나노복합체 박막(600)의 나노 표면 특성을 나타낸다. 여기서, 도 10의 (a)와 (b)는 주사전자현미경(Scanning Electron Microscope; SEM) 표면 이미지들로서, 도 10의 (a)는 기존의 압전 박막의 표면에 대한 것이고, 도 10의 (b)는 다양한 실시예들에 따른 압전나노복합체 박막(600)의 표면에 대한 것이다.10 shows nano-surface characteristics of a conventional piezoelectric thin film and a piezoelectric nanocomposite thin film 600 according to various embodiments. Here, (a) and (b) of FIG. 10 are scanning electron microscope (SEM) surface images. FIG. 10 (a) is for the surface of a conventional piezoelectric thin film, and FIG. 10 (b) is for the surface of the piezoelectric nanocomposite thin film 600 according to various embodiments.

도 10을 참조하면, 기존의 압전 박막은, 표면에 다수의 핀 홀들이 존재한다. 이에 반해, 다양한 실시예들에 따른 압전나노복합체 박막(600)은 핀 홀들의 거의 존재하지 않고, 할라이드 페로브스카이트 나노입자들이 균일하게 분산되어 있다. Referring to FIG. 10 , a conventional piezoelectric thin film has a plurality of pinholes on its surface. In contrast, the piezoelectric nanocomposite thin film 600 according to various embodiments has almost no pin holes, and halide perovskite nanoparticles are uniformly dispersed.

도 11은 기존의 압전 박막과 다양한 실시예들에 따른 압전나노복합체 박막(600)의 모폴로지 특성과 압전 특성을 나타낸다. 여기서, 도 11의 (a)와 (b)는 압전현미경(Piezoelectric force microscopy; PFM)의 토포그래피 (topography) 이미지들로서, 도 11의 (a)는 기존의 압전 박막의 표면에 대한 것이고, 도 11의 (b)는 다양한 실시예들에 따른 압전나노복합체 박막(600)의 표면에 대한 것이다. 그리고, 도 11의 (c)는 기존의 압전 박막의 압전현미경에 대한 진폭 변화를 나타내고, 도 11의 (d)는 다양한 실시예들에 따른 압전나노복합체 박막(600)의 압전현미경에 대한 진폭 변화를 나타낸다. 또한, 도 11의 (e)는 기존의 압전 박막에 대한 상 변화를 나타내고, 도 11의 (f)는 다양한 실시예들에 따른 압전나노복합체 박막(600)에 대한 상 변화를 나타낸다. 11 shows morphological characteristics and piezoelectric characteristics of a conventional piezoelectric thin film and a piezoelectric nanocomposite thin film 600 according to various embodiments. Here, (a) and (b) of FIG. 11 are topography images of piezoelectric force microscopy (PFM), and FIG. 11 (a) is for the surface of a conventional piezoelectric thin film, and FIG. (b) of is for the surface of the piezoelectric nanocomposite thin film 600 according to various embodiments. In addition, FIG. 11(c) shows the amplitude change of the conventional piezoelectric thin film with respect to a piezoelectric microscope, and FIG. 11(d) shows the amplitude change of the piezoelectric nanocomposite thin film 600 with respect to the piezoelectric microscope according to various embodiments. indicates In addition, FIG. 11(e) shows a phase change for a conventional piezoelectric thin film, and FIG. 11(f) shows a phase change for a piezoelectric nanocomposite thin film 600 according to various embodiments.

도 11을 참조하면, 기존의 압전 박막의 경우 1마이크로 정도의 나노입자들이 뭉쳐서 박막을 형성하고 있으며 표면 모폴로지의 거칠기가 크다. 이에 반해, 다양한 실시예들에 따른 압전나노복합체 박막(600)은 할라이드 페로브스카이트 나노입자들이 균일하게 분산되어 분포되면서, 압전나노복합체 박막(600)의 표면의 질이 개선되어 스무스(smooth)한 표면 모폴로지를 나타낸다. 여기서, 도 11의 (a)와 (b)에서 X 모양의 마킹 영역은 기존의 압전 박막과 다양한 실시예들에 따른 압전나노복합체 박막(600)에 대해, 압전현미경에 대한 진폭(amplitude)과 상(phase)에 대한 측정 부분을 나타낸다. Referring to FIG. 11, in the case of a conventional piezoelectric thin film, nanoparticles of about 1 micron are agglomerated to form a thin film, and the surface morphology is large. In contrast, in the piezoelectric nanocomposite thin film 600 according to various embodiments, the halide perovskite nanoparticles are uniformly dispersed and distributed, and the surface quality of the piezoelectric nanocomposite thin film 600 is improved to be smooth. exhibits a surface morphology. Here, the X-shaped marking area in (a) and (b) of FIG. 11 is the amplitude and phase of the piezoelectric microscope for the conventional piezoelectric thin film and the piezoelectric nanocomposite thin film 600 according to various embodiments. indicates the measurement part for the (phase).

이 때, 도 11의 (c) 및 (d)에 도시된 바와 같이, 기존의 압전 박막과 다양한 실시예들에 따른 압전나노복합체 박막(600)은 둘 다 압전 특성을 의미하는 나비 모양의 히스레티리스 루프를 동시에 나타낸다. 이는, 기존의 압전 박막과 다양한 실시예들에 따른 압전나노복합체 박막(600) 모두 스트레인-전기장 특성을 지닌 것을 의미한다. 다만, 도 11의 (c)와 (d)를 비교하면, 다양한 실시예들에 따른 압전나노복합체 박막(600)의 압전 특성이 기존의 압전 막막의 압전 효율 보다 크다. At this time, as shown in (c) and (d) of FIG. 11, both the conventional piezoelectric thin film and the piezoelectric nanocomposite thin film 600 according to various embodiments have a butterfly-shaped hysteresis indicating piezoelectric characteristics. Indicates a lease loop simultaneously. This means that both the conventional piezoelectric thin film and the piezoelectric nanocomposite thin film 600 according to various embodiments have strain-electric field characteristics. However, comparing (c) and (d) of FIG. 11 , the piezoelectric properties of the piezoelectric nanocomposite thin film 600 according to various embodiments are greater than the piezoelectric efficiency of the conventional piezoelectric film.

아울러, 도 11의 (e) 및 (f)에 도시된 바와 같이, 기존의 압전 박막과 다양한 실시예들에 따른 압전나노복합체 박막(600)은 둘 다 바이어스전압 -10 V 내지 10 V의 범위에서 약 180°의 반대 시그널을 나타내는 사각 모양을 나타낸다. 이는, 기존의 압전 박막과 다양한 실시예들에 따른 압전나노복합체 박막(600) 모두 180°의 도메인 (domain) 스위칭 특성을 지닌 것을 의미한다. 다만, 도 11의 (e)와 (f)를 비교하면, 다양한 실시예들에 따른 압전나노복합체 박막(600)의 180°의 도메인 스위칭 변환 바이어스 전압이 기존의 압전 박막의 180°의 도메인 스위칭 변환 바이어스 전압 보다 작다. 이에 따라, 기존의 압전 박막의 자발분극을 요구하는 외부 폴링전압의 세기 보다 더 낮은 폴링전압으로, 다양한 실시예들에 따른 압전나노복합체 박막(600)의 자발분극을 빠르게 형성할 수 있는 장점이 있다.In addition, as shown in (e) and (f) of FIG. 11 , both the conventional piezoelectric thin film and the piezoelectric nanocomposite thin film 600 according to various embodiments have a bias voltage in the range of -10 V to 10 V. Represents a square shape with an opposite signal of about 180°. This means that both the conventional piezoelectric thin film and the piezoelectric nanocomposite thin film 600 according to various embodiments have 180° domain switching characteristics. However, comparing (e) and (f) of FIG. 11 , the 180° domain switching conversion bias voltage of the piezoelectric nanocomposite thin film 600 according to various embodiments is the 180° domain switching conversion of the conventional piezoelectric thin film. less than the bias voltage. Accordingly, there is an advantage in that spontaneous polarization of the piezoelectric nanocomposite thin film 600 according to various embodiments can be rapidly formed with a lower polling voltage than the intensity of an external polling voltage requiring spontaneous polarization of the existing piezoelectric thin film. .

도 12는 기존의 압전 박막을 갖는 압전소자와 다양한 실시예들에 따른 압전나노복합체 박막(600)을 갖는 압전소자(100)의 성능 데이터를 나타낸다. 이 때, 도 12는 외부 인가 압력에 따른 압전 성능에 대한 데이터를 나타낸다. 이를 위해, 기존의 압전 박막과 다양한 실시예들에 따른 압전나노복합체 박막(600)은 공통적으로 하부 전극으로 ITO를 사용하고, 상부 전극으로 Cu를 사용하여, 제조되었다. 한편, 다양한 실시예들에 따른 압전나노복합체 박막(600)은, 기판(500)에 제 3 용액(400)을 도포한 후에, 약 2000 rpm으로 약 30 초 동안 회전시켜 스핀 코팅을 진행하고, 약 120 ℃에서 약 10 분 동안 어닐링을 진행한 다음, 약 140 ℃에서 약 10 분 동안 어닐링을 진행함으로써, 제조되었다. 여기서, 도 12의 (a)는 기존의 압전 박막의 성능 데이터를 나타내고, 도 12의 (b)는 다양한 실시예들에 따른 압전나노복합체 박막(600)의 성능 데이터를 나타낸다. 12 shows performance data of a piezoelectric element having a conventional piezoelectric thin film and a piezoelectric element 100 having a piezoelectric nanocomposite thin film 600 according to various embodiments. At this time, FIG. 12 shows data on piezoelectric performance according to externally applied pressure. To this end, the conventional piezoelectric thin film and the piezoelectric nanocomposite thin film 600 according to various embodiments were commonly manufactured using ITO as a lower electrode and Cu as an upper electrode. Meanwhile, after applying the third solution 400 to the substrate 500, the piezoelectric nanocomposite thin film 600 according to various embodiments is spin-coated by rotating at about 2000 rpm for about 30 seconds, and about It was prepared by annealing at 120 °C for about 10 minutes and then annealing at about 140 °C for about 10 minutes. Here, (a) of FIG. 12 shows performance data of a conventional piezoelectric thin film, and (b) of FIG. 12 shows performance data of a piezoelectric nanocomposite thin film 600 according to various embodiments.

도 12를 참조하면, 기존의 압전 박막을 갖는 압전소자의 경우, 평균 양 출력전압(positive output voltage)은 2.36 V이고, 음 출력전압(negative output voltage)는 0.79 V이다. 한편, 다양한 실시예들에 따른 압전나노복합체 박막(600)을 갖는 압전 소자(100)의 경우, 평균 양 출력전압은 4.83 V이고, 평균 음 출력전압은 3.92 V이다. 이는, 다양한 실시예들에 따른 압전나노복합체 박막(600)을 갖는 압전소자(100)의 압전 변환 효율이 기존의 압전 박막을 갖는 압전 소자의 압전 변환 효율 보다 우수함을 나타낸다. Referring to FIG. 12 , in the case of a piezoelectric element having a conventional piezoelectric thin film, an average positive output voltage is 2.36 V and a negative output voltage is 0.79 V. Meanwhile, in the case of the piezoelectric element 100 having the piezoelectric nanocomposite thin film 600 according to various embodiments, the average positive output voltage is 4.83 V and the average negative output voltage is 3.92 V. This indicates that the piezoelectric conversion efficiency of the piezoelectric element 100 having the piezoelectric nanocomposite thin film 600 according to various embodiments is superior to that of the conventional piezoelectric element having the piezoelectric thin film.

다양한 실시예들에 따르면, 할라이드 페로브스카이트 나노입자들이 안정적으로 분포된 압전나노복합체 박막(600)이 형성될 수 있다. 즉, 할라이드 페로브스카이트 나노입자들이 균일하게 분산된 압전나노복합체 박막(600)이 형성될 수 있다. 이 때, 압전나노복합체 박막(600)의 두께는 조절 가능하다. 다양한 실시예들에 따른 압전나노복합체 박막(600)에서는, 기존의 압전 박막에 형성되는 핀홀들이 제거되어, 표면에 대해 패시베이션(passivation) 효과가 획득될 수 있다. 아울러, 다양한 실시예들에 따른 압전나노복합체 박막(600)에서는, 외부로부터 물리적 스트레스 인가 시 압전폴리머와 할라이드 페로브스카이트 나노입자들로부터 동시에 압전 성분이 발생하여, 기존의 압전 박막에 비해, 향상된 압전 응답 효과를 획득할 수 있다. 다양한 실시예들에 따르면, 기판(500) 상에 용액의 코팅 방식으로 압전나노복합체 박막(600)을 형성할 수 있으므로, 고효율의 압전 소자(100)가 간단한 제조 공정 및 저비용으로 제조될 수 있다. 구체적으로, 무극성 용매 드로핑 없이도, 압전나노복합체 박막이 형성될 수 있으므로, 고효율의 압전 소자(100)가 간단한 제조 공정 및 저비용으로 제조될 수 있다.According to various embodiments, a piezoelectric nanocomposite thin film 600 in which halide perovskite nanoparticles are stably distributed may be formed. That is, a piezoelectric nanocomposite thin film 600 in which halide perovskite nanoparticles are uniformly dispersed may be formed. At this time, the thickness of the piezoelectric nanocomposite thin film 600 can be adjusted. In the piezoelectric nanocomposite thin film 600 according to various embodiments, pinholes formed in the existing piezoelectric thin film may be removed to obtain a passivation effect on the surface. In addition, in the piezoelectric nanocomposite thin film 600 according to various embodiments, when a physical stress is applied from the outside, a piezoelectric component is simultaneously generated from the piezoelectric polymer and halide perovskite nanoparticles, resulting in improved performance compared to conventional piezoelectric thin films. A piezoelectric response effect can be obtained. According to various embodiments, since the piezoelectric nanocomposite thin film 600 can be formed on the substrate 500 by a solution coating method, the highly efficient piezoelectric element 100 can be manufactured with a simple manufacturing process and low cost. Specifically, since a piezoelectric nanocomposite thin film can be formed without non-polar solvent dropping, a high-efficiency piezoelectric element 100 can be manufactured with a simple manufacturing process and low cost.

다양한 실시예들에 따른 고효율 압전소자(100)의 제조 방법은, 할라이드 페로브스카이트 전구체 파우더(210)들을 디메틸포름아미드(DMF) 용매(220)와 혼합하여, 할라이드 페로브스카이트 나노입자들을 포함하는 제1 용액(200)을 준비하는 단계(110 단계), 압전폴리머 파우더(310)들을 디메틸포름아미드(DMF) 용매(320) 및 테트라히드로푸란(THF) 용매(330)와 혼합하여, 제 2 용액(300)을 준비하는 단계(120 단계), 제 1 용액(200)을 제 2 용액(300)에 첨가하여, 제 3 용액(400)을 생성하는 단계(130 단계), 및 기판(500) 상에 제 3 용액(400)을 도포하여, 할라이드 페로브스카이트 나노입자들이 균일하게 분산된 압전나노복합체 박막(600)을 포함하는 압전소자(100)를 제조하는 단계(140 단계)를 포함할 수 있다. A method of manufacturing a high-efficiency piezoelectric element 100 according to various embodiments is a mixture of halide perovskite precursor powders 210 with a dimethylformamide (DMF) solvent 220 to form halide perovskite nanoparticles. Preparing a first solution 200 containing (step 110), mixing the piezoelectric polymer powder 310 with a dimethylformamide (DMF) solvent 320 and a tetrahydrofuran (THF) solvent 330, Step 2 of preparing the solution 300 (step 120), adding the first solution 200 to the second solution 300 to produce a third solution 400 (step 130), and the substrate 500 ) on the third solution 400 to manufacture a piezoelectric element 100 including a piezoelectric nanocomposite thin film 600 in which halide perovskite nanoparticles are uniformly dispersed (step 140). can do.

다양한 실시예들에 따르면, 할라이드 페로브스카이트 나노입자들은, MAPbBr3, MAPbI3, MAPbCl3, MASnI3, MASnBr3, MASnCl3, FAPbI3, FAPbBr3, FAPbCl3, FASnI3, FASnBr3, FASnCl3, 또는 이들 중 적어도 두 개의 조합으로 이루어질 수 있다. According to various embodiments, the halide perovskite nanoparticles are MAPbBr 3 , MAPbI 3 , MAPbCl 3 , MASnI 3 , MASnBr 3 , MASnCl 3 , FAPbI 3 , FAPbBr 3 , FAPbCl 3 , FASnI 3 , FASnBr 3 , FASnCl 3 , or a combination of at least two of them.

다양한 실시예들에 따르면, 할라이드 페로브스카이트 나노입자들은, 3D 형태의 할라이드 페로브스카이트 큐빅, 2D 형태의 할라이드 페로브스카이트 나노플레이트, 1D 형태의 할라이드 페로브스카이트 나노와이어, 0D 형태의 할라이드 페로브스카이트 양자점, 또는 이들 중 적어도 두 개의 조합으로 구현될 수 있다. According to various embodiments, the halide perovskite nanoparticles may include a 3D form of halide perovskite cubic, a 2D form of halide perovskite nanoplate, a 1D form of halide perovskite nanowire, or a 0D form of halide perovskite nanoparticles. It can be implemented as a halide perovskite quantum dot of, or a combination of at least two of them.

다양한 실시예들에 따르면, 압전폴리머 파우더(310)들은, 폴리플루오린화비닐리덴(polyvinylidene fluoride; PVDF), P (VDF(vinylidene fluoride)-TrFE(trifluoroethylene)-CTFE(chloro trifluoroethylene)) 또는 P(VDF(vinylidene fluoride)-TrFE(trifluoroethylene)-CFE(chloro fluoro ethylene), ZnO, ZnSnO3, GaN, Te, CdTe, CdSe, KNbO3, NaNbO3, InN, AlPO4, GaPO4, La3Ga5SiO14, BaTiO3, Bi4Ti3O12, PbTiO3, ZnO, PZT, BLT, SnO2, KNbO3, LiNbO3, LiTaO3, Na2WO3, Ba2NaNb5O5, Pb2KNb5O15, KNaNb5O5, BiFeO3, 또는 이들 중 적어도 두 개의 조합으로 이루어질 수 있다. According to various embodiments, the piezoelectric polymer powder 310 may include polyvinylidene fluoride (PVDF), P (vinylidene fluoride (VDF)-trifluoroethylene (TrFE)-chloro trifluoroethylene (CTFE)), or P (VDF). (vinylidene fluoride)-TrFE(trifluoroethylene)-CFE(chloro fluoro ethylene), ZnO, ZnSnO 3 , GaN, Te, CdTe, CdSe, KNbO 3 , NaNbO 3 , InN, AlPO 4 , GaPO 4 , La 3 Ga 5 SiO 14 , BaTiO 3 , Bi 4 Ti 3 O 12 , PbTiO 3 , ZnO, PZT, BLT, SnO 2 , KNbO 3 , LiNbO 3 , LiTaO 3 , Na 2 WO 3 , Ba 2 NaNb 5 O 5 , Pb 2 KNb 5 O 15 , KNaNb 5 O 5 , BiFeO 3 , or a combination of at least two of these.

다양한 실시예들에 따르면, 압전소자(100)를 제조하는 단계(140 단계)는, 딥(dip) 코팅, 블레이드(blade) 코팅, 스핀(spin) 코팅, 바(bar) 코팅, 또는 스프레이(spray) 코팅 중 적어도 하나의 기법을 통해, 기판(500) 상에 제 3 용액(400)을 코팅함으로써, 압전나노복합체 박막을 형성할 수 있다. According to various embodiments, manufacturing the piezoelectric element 100 (step 140) may include dip coating, blade coating, spin coating, bar coating, or spray coating. ) coating, a piezoelectric nanocomposite thin film may be formed by coating the third solution 400 on the substrate 500 through at least one technique.

다양한 실시예들에 따르면, 압전소자(100)를 제조하는 단계(140 단계)는, 기판(500) 상에 제 3 용액(400)을 코팅하면서 무극성 용매를 드로핑(dropping)시켜, 압전나노복합체 박막(600)을 다공성으로 형성할 수 있다. According to various embodiments, the step (step 140) of manufacturing the piezoelectric element 100 is performed by dropping a non-polar solvent while coating the third solution 400 on the substrate 500, thereby forming a piezoelectric nanocomposite. The thin film 600 may be formed porous.

다양한 실시예들에 따르면, 제 3 용액(400)을 생성하는 단계(130 단계)는, 제 1 용액(200)을 제 2 용액(300)에 첨가하면서, 양자점 나노입자들을 더 첨가하고, 이로써 압전나노복합체 박막(600)은 발광 파장이 변화된 양자점 색 변환 필름으로 형성되고, 양자점 나노입자들은, GaN, GaP, GaAs, AlN, AlP, AlAs, InN, InSb, InP, CdTe, ZnTe, ZnS, ZnSe, CdZnTe, CdZnSe, CdZnS, InAs, GaNP, GaNAs, GaPAs, AlNP, AlNAs, AlPAs, InNP, InNAs, InPAs, GaAlNP, GaAlNAs, GaAlPAs, GaInNP, GaInNAs, GaInPAs, InAlNP, InAlNAs, InGaAsP, InAlPAs, 또는 이들 중 적어도 두 개의 조합으로 이루어질 수 있다. According to various embodiments, the step of generating the third solution 400 (step 130) further adds quantum dot nanoparticles while adding the first solution 200 to the second solution 300, thereby piezoelectric. The nanocomposite thin film 600 is formed of a quantum dot color conversion film in which the emission wavelength is changed, and the quantum dot nanoparticles are GaN, GaP, GaAs, AlN, AlP, AlAs, InN, InSb, InP, CdTe, ZnTe, ZnS, ZnSe, CdZnTe, CdZnSe, CdZnS, InAs, GaNP, GaNAs, GaPAs, AlNP, AlNAs, AlPAs, InNP, InNAs, InPAs, GaAlNP, GaAlNAs, GaAlPAs, GaInNP, GaInNAs, GaInPAs, InAlNP, InAlNAs, InGaAsP, InAlPAs, or at least one of these It can consist of a combination of the two.

다양한 실시예들에 따르면, 제 3 용액(400)을 생성하는 단계(130 단계)는, 제 1 용액(200)을 제 2 용액(300)에 첨가하면서, 열전 나노소재를 더 첨가하고, 이로써 압전나노복합체 박막(600)은 하이브리드 정전식-압전식 촉각센서의 활성층으로 활용되고, 열전 나노소재는, 그라파이트(graphite), 카본블랙(carbon black), 카본나노튜브(carbon nanotube), 카본나노화이버(carbon nano fiber), 그래핀(graphene), 또는 이들 중 적어도 두 개의 조합으로 이루어질 수 있다. According to various embodiments, in the step (step 130) of generating the third solution 400, while adding the first solution 200 to the second solution 300, a thermoelectric nanomaterial is further added, and thereby piezoelectric. The nanocomposite thin film 600 is used as an active layer of a hybrid capacitive-piezoelectric tactile sensor, and the thermoelectric nanomaterial is graphite, carbon black, carbon nanotube, carbon nanofiber ( carbon nano fiber), graphene, or a combination of at least two of these.

다양한 실시예들에 따르면, 압전나노복합체 박막(600)은, 다차원 형태의 주기적인 나노구조를 갖는 초격자 형태로 형성될 수 있다. According to various embodiments, the piezoelectric nanocomposite thin film 600 may be formed in a superlattice form having a multi-dimensional periodic nanostructure.

다양한 실시예들에 따르면, 제 3 용액(400)을 생성하는 단계(130 단계)는, 제 1 용액(200)을 제 2 용액(300)에 첨가하면서, 마찰대전층 물질을 더 첨가하고, 이로써 압전소자(100)는 압전-마찰대전 하이브리드 에너지 발전소자로 제조될 수 있다. According to various embodiments, the step of generating the third solution 400 (step 130) further adds a triboelectric layer material while adding the first solution 200 to the second solution 300, thereby The piezoelectric element 100 may be manufactured as a piezoelectric-frictional hybrid energy generator.

본 문서의 다양한 실시예들 및 이에 사용된 용어들은 본 문서에 기재된 기술을 특정한 실시 형태에 대해 한정하려는 것이 아니며, 해당 실시 예의 다양한 변경, 균등물, 및/또는 대체물을 포함하는 것으로 이해되어야 한다. 도면의 설명과 관련하여, 유사한 구성 요소에 대해서는 유사한 참조 부호가 사용될 수 있다. 단수의 표현은 문맥상 명백하게 다르게 뜻하지 않는 한, 복수의 표현을 포함할 수 있다. 본 문서에서, "A 또는 B", "A 및/또는 B 중 적어도 하나", "A, B 또는 C" 또는 "A, B 및/또는 C 중 적어도 하나" 등의 표현은 함께 나열된 항목들의 모든 가능한 조합을 포함할 수 있다. "제 1", "제 2", "첫째" 또는 "둘째" 등의 표현들은 해당 구성 요소들을, 순서 또는 중요도에 상관없이 수식할 수 있고, 한 구성 요소를 다른 구성 요소와 구분하기 위해 사용될 뿐 해당 구성 요소들을 한정하지 않는다. 어떤(예: 제 1) 구성 요소가 다른(예: 제 2) 구성 요소에 "연결되어" 있다거나 "접속되어" 있다고 언급된 때에는, 상기 어떤 구성 요소가 상기 다른 구성 요소에 직접적으로 연결되거나, 다른 구성 요소(예: 제 3 구성 요소)를 통하여 연결될 수 있다.Various embodiments of this document and terms used therein are not intended to limit the technology described in this document to a specific embodiment, and should be understood to include various modifications, equivalents, and/or substitutes of the embodiment. In connection with the description of the drawings, like reference numerals may be used for like elements. Singular expressions may include plural expressions unless the context clearly dictates otherwise. In this document, expressions such as "A or B", "at least one of A and/or B", "A, B or C" or "at least one of A, B and/or C" refer to all of the items listed together. Possible combinations may be included. Expressions such as "first," "second," "first," or "second" may modify the elements in any order or importance, and are used only to distinguish one element from another. The components are not limited. When a (eg, first) component is referred to as being “connected” or “connected” to another (eg, second) component, the certain component is directly connected to the other component, or It may be connected through another component (eg, a third component).

다양한 실시예들에 따르면, 기술한 구성 요소들의 각각의 구성 요소는 단수 또는 복수의 개체를 포함할 수 있다. 다양한 실시예들에 따르면, 전술한 해당 구성 요소들 중 하나 이상의 구성 요소들 또는 동작들이 생략되거나, 또는 하나 이상의 다른 구성 요소들 또는 동작들이 추가될 수 있다. 대체적으로 또는 추가적으로, 복수의 구성 요소들은 하나의 구성 요소로 통합될 수 있다. 이런 경우, 통합된 구성 요소는 복수의 구성 요소들 각각의 구성 요소의 하나 이상의 기능들을 통합 이전에 복수의 구성 요소들 중 해당 구성 요소에 의해 수행되는 것과 동일 또는 유사하게 수행할 수 있다.According to various embodiments, each of the components described above may include a single entity or a plurality of entities. According to various embodiments, one or more components or operations among the aforementioned corresponding components may be omitted, or one or more other components or operations may be added. Alternatively or additionally, a plurality of components may be integrated into one component. In this case, the integrated component may perform one or more functions of each of the plurality of components identically or similarly to those performed by the corresponding component among the plurality of components prior to integration.

Claims (10)

고효율 압전소자 제조 방법에 있어서,
할라이드 페로브스카이트(halide perovskite) 전구체 파우더들을 디메틸포름아미드(dimethylformamide; DMF) 용매와 혼합하여, 할라이드 페로브스카이트 나노입자들을 포함하는 제1 용액을 준비하는 단계;
압전폴리머(piezoelectric polymer) 파우더들을 디메틸포름아미드(DMF) 용매 및 테트라히드로푸란(tetrahyudrofuran; THF) 용매와 혼합하여, 제 2 용액을 준비하는 단계;
상기 제 1 용액을 상기 제 2 용액에 첨가하여, 제 3 용액을 생성하는 단계; 및
기판 상에 상기 제 3 용액을 도포하여, 상기 할라이드 페로브스카이트 나노입자들이 균일하게 분산된 압전나노복합체 박막을 포함하는 압전소자를 제조하는 단계
를 포함하고,
상기 제 2 용액을 준비하는 단계는,
상기 디메틸포름아미드 용매 대 상기 테트라히드로푸란 용매를 0.5 대 3의 비율로 혼합하고,
상기 압전소자를 제조하는 단계는,
상기 기판 상에 상기 제 3 용액을 코팅하면서 무극성 용매를 드로핑(dropping)시켜, 상기 압전나노복합체 박막을 다공성으로 형성하는,
방법.
In the high-efficiency piezoelectric element manufacturing method,
preparing a first solution containing halide perovskite nanoparticles by mixing halide perovskite precursor powders with a dimethylformamide (DMF) solvent;
preparing a second solution by mixing piezoelectric polymer powders with a dimethylformamide (DMF) solvent and a tetrahyudrofuran (THF) solvent;
adding the first solution to the second solution to produce a third solution; and
Applying the third solution on a substrate to prepare a piezoelectric device including a piezoelectric nanocomposite thin film in which the halide perovskite nanoparticles are uniformly dispersed.
including,
Preparing the second solution,
The dimethylformamide solvent and the tetrahydrofuran solvent were mixed in a ratio of 0.5 to 3,
The step of manufacturing the piezoelectric element,
Forming the piezoelectric nanocomposite thin film porous by dropping a non-polar solvent while coating the third solution on the substrate,
method.
 제 1 항에 있어서,
상기 할라이드 페로브스카이트 나노입자들은,
MAPbBr3, MAPbI3, MAPbCl3, MASnI3, MASnBr3, MASnCl3, FAPbI3, FAPbBr3, FAPbCl3, FASnI3, FASnBr3, FASnCl3, 또는 이들 중 적어도 두 개의 조합으로 이루어진,
방법.
According to claim 1,
The halide perovskite nanoparticles,
MAPbBr 3 , MAPbI 3 , MAPbCl 3 , MASnI 3 , MASnBr 3 , MASnCl 3 , FAPbI 3 , FAPbBr 3 , FAPbCl 3 , FASnI 3 , FASnBr 3 , FASnCl 3 , or a combination of at least two of them;
method.
 제 1 항에 있어서,
상기 할라이드 페로브스카이트 나노입자들은,
3D 형태의 할라이드 페로브스카이트 큐빅, 2D 형태의 할라이드 페로브스카이트 나노플레이트, 1D 형태의 할라이드 페로브스카이트 나노와이어, 0D 형태의 할라이드 페로브스카이트 양자점, 또는 이들 중 적어도 두 개의 조합으로 구현되는,
방법.
According to claim 1,
The halide perovskite nanoparticles,
3D halide perovskite cubic, 2D halide perovskite nanoplate, 1D halide perovskite nanowire, 0D halide perovskite quantum dot, or a combination of at least two of these implemented,
method.
 제 1 항에 있어서,
상기 압전폴리머 파우더들은,
폴리플루오린화비닐리덴(polyvinylidene fluoride; PVDF), P (VDF(vinylidene fluoride)-TrFE(trifluoroethylene)-CTFE(chloro trifluoroethylene)) 또는 P(VDF(vinylidene fluoride)-TrFE(trifluoroethylene)-CFE(chloro fluoro ethylene), ZnO, ZnSnO3, GaN, Te, CdTe, CdSe, KNbO3, NaNbO3, InN, AlPO4, GaPO4, La3Ga5SiO14, BaTiO3, Bi4Ti3O12, PbTiO3, ZnO, PZT, BLT, SnO2, KNbO3, LiNbO3, LiTaO3, Na2WO3, Ba2NaNb5O5, Pb2KNb5O15, KNaNb5O5, BiFeO3, 또는 이들 중 적어도 두 개의 조합으로 이루어진,
방법.
According to claim 1,
The piezoelectric polymer powders,
Polyvinylidene fluoride (PVDF), P (vinylidene fluoride (VDF)-trifluoroethylene (TrFE)-chloro trifluoroethylene (CTFE)) or P (vinylidene fluoride (VDF)-trifluoroethylene (TrFE)-chloro fluoro ethylene (CFE) ), ZnO, ZnSnO 3 , GaN, Te, CdTe, CdSe, KNbO 3 , NaNbO 3 , InN, AlPO 4 , GaPO 4 , La 3 Ga 5 SiO 14 , BaTiO 3 , Bi 4 Ti 3 O 12 , PbTiO 3 , ZnO , PZT, BLT, SnO 2 , KNbO 3 , LiNbO 3 , LiTaO 3 , Na 2 WO 3 , Ba 2 NaNb 5 O 5 , Pb 2 KNb 5 O 15 , KNaNb 5 O 5 , BiFeO 3 , or at least two of these made up of combinations,
method.
 제 1 항에 있어서,
상기 압전소자를 제조하는 단계는,
딥(dip) 코팅, 블레이드(blade) 코팅, 스핀(spin) 코팅, 바(bar) 코팅, 또는 스프레이(spray) 코팅 중 적어도 하나의 기법을 통해, 상기 기판 상에 상기 제 3 용액을 코팅함으로써, 상기 압전나노복합체 박막을 형성하는,
방법.
According to claim 1,
The step of manufacturing the piezoelectric element,
By coating the third solution on the substrate through at least one technique of dip coating, blade coating, spin coating, bar coating, or spray coating, Forming the piezoelectric nanocomposite thin film,
method.
 삭제delete 제 1 항에 있어서,
상기 제 3 용액을 생성하는 단계는,
상기 제 1 용액을 상기 제 2 용액에 첨가하면서, 양자점 나노입자들을 더 첨가하고,
이로써 상기 압전나노복합체 박막은 발광 파장이 변화된 양자점 색 변환 필름으로 형성되고,
상기 양자점 나노입자들은,
GaN, GaP, GaAs, AlN, AlP, AlAs, InN, InSb, InP, CdTe, ZnTe, ZnS, ZnSe, CdZnTe, CdZnSe, CdZnS, InAs, GaNP, GaNAs, GaPAs, AlNP, AlNAs, AlPAs, InNP, InNAs, InPAs, GaAlNP, GaAlNAs, GaAlPAs, GaInNP, GaInNAs, GaInPAs, InAlNP, InAlNAs, InGaAsP, InAlPAs, 또는 이들 중 적어도 두 개의 조합으로 이루어진,
방법.
According to claim 1,
Generating the third solution,
While adding the first solution to the second solution, further adding quantum dot nanoparticles,
As a result, the piezoelectric nanocomposite thin film is formed as a quantum dot color conversion film in which the emission wavelength is changed,
The quantum dot nanoparticles,
GaN, GaP, GaAs, AlN, AlP, AlAs, InN, InSb, InP, CdTe, ZnTe, ZnS, ZnSe, CdZnTe, CdZnSe, CdZnS, InAs, GaNP, GaNAs, GaPAs, AlNP, AlNAs, AlPAs, InNP, InNAs, InPAs, GaAlNPs, GaAlNAs, GaAlPAs, GaInNPs, GaInNAs, GaInPAs, InAlNPs, InAlNAs, InGaAsP, InAlPAs, or a combination of at least two of them,
method.
 제 1 항에 있어서,
상기 제 3 용액을 생성하는 단계는,
상기 제 1 용액을 상기 제 2 용액에 첨가하면서, 열전 나노소재를 더 첨가하고,
이로써 상기 압전나노복합체 박막은 하이브리드 정전식-압전식 촉각센서의 활성층으로 활용되고,
상기 열전 나노소재는,
그라파이트(graphite), 카본블랙(carbon black), 카본나노튜브(carbon nanotube), 카본나노화이버(carbon nano fiber), 그래핀(graphene), 또는 이들 중 적어도 두 개의 조합으로 이루어진,
방법.
According to claim 1,
Generating the third solution,
While adding the first solution to the second solution, a thermoelectric nanomaterial is further added,
Thus, the piezoelectric nanocomposite thin film is used as an active layer of a hybrid capacitive-piezoelectric tactile sensor,
The thermoelectric nanomaterial,
made of graphite, carbon black, carbon nanotube, carbon nanofiber, graphene, or a combination of at least two of these,
method.
 제 1 항에 있어서,
상기 압전나노복합체 박막은,
다차원 형태의 주기적인 나노구조를 갖는 초격자 형태로 형성되는,
방법.
According to claim 1,
The piezoelectric nanocomposite thin film,
Formed in the form of a superlattice having a multidimensional periodic nanostructure,
method.
 제 1 항에 있어서,
상기 제 3 용액을 생성하는 단계는,
상기 제 1 용액을 상기 제 2 용액에 첨가하면서, 마찰대전층 물질을 더 첨가하고,
이로써 상기 압전소자는 압전-마찰대전 하이브리드 에너지 발전소자로 제조되는,
방법. According to claim 1,
Generating the third solution,
While adding the first solution to the second solution, a triboelectric layer material is further added,
As a result, the piezoelectric element is manufactured as a piezoelectric-frictional electrification hybrid energy generator,
method.
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