KR102483695B1 - Electrochromic device using atomic layer deposition and manufacturing method thereof - Google Patents

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Abstract

우수한 특성의 고신뢰성 전기변색소자 및 그의 제조방법이 제안된다. 본 발명에 따른 전기변색소자는 전기변색소자는 제1기판; 제1전극층; 전기변색층; 전해질층; 이온저장층; 및 제2전극층;을 포함하는 전기변색소자로서, 전해질층은 Ta2O5층이고, 전해질층의 적어도 일면에 Ta2O5, 수소이온 투입을 위한 H2P 및 Li계 고체전해질을 포함하는 수소이온주입층;을 더 포함한다.
A high-reliability electrochromic device with excellent characteristics and a manufacturing method thereof are proposed. An electrochromic device according to the present invention includes a first substrate; a first electrode layer; electrochromic layer; electrolyte layer; ion storage layer; and a second electrode layer, wherein the electrolyte layer is a Ta 2 O 5 layer, and includes Ta 2 O 5 , H 2 P for hydrogen ion injection, and a Li-based solid electrolyte on at least one surface of the electrolyte layer. It further includes; hydrogen ion implantation layer.

Description

원자층 증착공정을 이용한 전기변색소자 및 그의 제조방법{Electrochromic device using atomic layer deposition and manufacturing method thereof}Electrochromic device using atomic layer deposition and manufacturing method thereof

본 발명은 전기변색소자 및 그의 제조방법에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 우수한 특성의 고신뢰성 전기변색소자 및 그의 제조방법에 관한 것이다.The present invention relates to an electrochromic device and a method for manufacturing the same, and more particularly, to a highly reliable electrochromic device with excellent characteristics and a method for manufacturing the same.

전기변색소자(electrochromic device)는 전기와 같은 외부 자극에 의하여 변색 물질이 자극되어 화학 반응이 일어나고, 가시적으로 변색 효과가 발생하는 소자이다. 전기변색소자는 제1기판 상에 형성된 제1전극과 제2기판 상에 형성된 제2전극이 마주보도록 구성되고, 제1 및 제2전극 사이에 이온저장층, 전해질층 및 전기변색층이 적층된 구조를 갖는다. 또한, 복수의 층을 외부로부터 보호하기 위해 복수의 층들 외측, 제1 및 제2기판 사이에 폴리머 등을 이용한 격벽 등이 마련된다.An electrochromic device is a device in which a color-changing material is stimulated by an external stimulus such as electricity, a chemical reaction occurs, and a color-changing effect is visually generated. The electrochromic device is configured such that a first electrode formed on a first substrate and a second electrode formed on a second substrate face each other, and an ion storage layer, an electrolyte layer, and an electrochromic layer are stacked between the first and second electrodes. have a structure In addition, a barrier rib using a polymer or the like is provided outside the plurality of layers and between the first and second substrates to protect the plurality of layers from the outside.

전기변색소자는 제1 및 제2전극에 사이에 전위차가 발생되면 전해질층에 포함되어 있는 이온이 전기변색층 내부로 이동하여 산화/환원 반응을 함으로써 가시적으로 색이 변하거나 색의 농담이 변하게 되는 원리를 이용한 소자이다. 예를 들어, 전기변색층이 환원반응에 의하여 착색되는 소자의 경우, 전기변색층에서 이온저장층으로 전류가 흐르면 전기변색층이 착색되고, 이와 반대로 이온저장층에서 전기변색층으로 전류가 흐르면 전기변색층에서 탈색이 일어나게 된다. 전기변색층이 산화반응에 의하여 착색되는 물질일 경우에는 예시와는 반대방향의 전류 흐름에서 착색 및 탈색 반응이 일어난다. In the electrochromic device, when a potential difference is generated between the first and second electrodes, ions included in the electrolyte layer move into the electrochromic layer and undergo oxidation/reduction reactions, thereby visually changing color or changing the shade of color. It is a device using the principle. For example, in the case of a device in which the electrochromic layer is colored by a reduction reaction, when current flows from the electrochromic layer to the ion storage layer, the electrochromic layer is colored, and conversely, when current flows from the ion storage layer to the electrochromic layer, electricity Discoloration occurs in the discoloration layer. When the electrochromic layer is a material that is colored by an oxidation reaction, coloring and decoloring reactions occur in the current flow in the opposite direction to the example.

이러한 전기변색소자는 광 투과 특성을 이용하는 스마트 윈도우(smart window), 자동차용 룸미러, 투명 디스플레이의 차광판은 물론 표시 소자 등으로 광범위하게 이용되고 있다. 전기변색소자의 이용 범위 및 용이성 등을 고려할 때, 전기변색소자는 유연성(flexibility)을 갖도록 제조될 필요가 있으며, 투명도 또한 중요하다. Such an electrochromic device is widely used as a display device as well as a smart window using light transmission characteristics, a room mirror for automobiles, and a shading plate of a transparent display. Considering the range and ease of use of the electrochromic device, the electrochromic device needs to be manufactured to have flexibility, and transparency is also important.

따라서, 다양한 분야에서 높은 반응속도를 나타내면서도 곡면에 코팅성을 나타내야 하고 수분침투 등에 강하여 신뢰성을 나타내는 전기변색소자의 개발에 대한 요청이 있어 왔다. Therefore, there has been a request for the development of an electrochromic device that exhibits high reaction rate in various fields, must exhibit coating properties on curved surfaces, and is resistant to moisture permeation and exhibits reliability.

본 발명은 상기와 같은 문제점을 해결하기 위하여 안출된 것으로서, 본 발명의 목적은, 우수한 특성의 고신뢰성 전기변색소자 및 그의 제조방법을 제공함에 있다.The present invention has been made to solve the above problems, and an object of the present invention is to provide a highly reliable electrochromic device with excellent characteristics and a manufacturing method thereof.

상기 목적을 달성하기 위한 본 발명의 일 실시예에 따른 전기변색소자는 제1기판; 제1전극층; 전기변색층; 전해질층; 이온저장층; 및 제2전극층;을 포함하는 전기변색소자로서, 전해질층은 Ta2O5층이고, 전해질층의 적어도 일면에 Ta2O5, 수소이온 투입을 위한 H2P 및 Li계 고체전해질을 포함하는 수소이온주입층;을 더 포함한다.An electrochromic device according to an embodiment of the present invention for achieving the above object includes a first substrate; a first electrode layer; electrochromic layer; electrolyte layer; ion storage layer; and a second electrode layer, wherein the electrolyte layer is a Ta 2 O 5 layer, and includes Ta 2 O 5 , H 2 P for hydrogen ion injection, and a Li-based solid electrolyte on at least one surface of the electrolyte layer. It further includes; hydrogen ion implantation layer.

Li계 고체전해질은 LiPON, NASICON, 페로브스카이트 및 Garnet 중 적어도 하나를 포함할 수 있다. The Li-based solid electrolyte may include at least one of LiPON, NASICON, perovskite, and Garnet.

수소이온주입층은 두께가 1nm 내지 30nm일 수 있다.The hydrogen ion implantation layer may have a thickness of 1 nm to 30 nm.

전해질층은 두께가 10nm 내지 100nm일 수 있다.The electrolyte layer may have a thickness of 10 nm to 100 nm.

본 발명에 따른 전기변색소자는 수소이온주입층 및 이온저장층 사이에, 계면 부반응을 제어하고, 이온 주입 시의 저항을 감소시키는 버퍼층;을 더 포함할 수 있다.The electrochromic device according to the present invention may further include a buffer layer between the hydrogen ion implantation layer and the ion storage layer to control interfacial side reactions and reduce resistance during ion implantation.

버퍼층은 산화물 및 Li계 고체전해질을 포함할 수 있다.The buffer layer may include an oxide and a Li-based solid electrolyte.

본 발명에 따른 전기변색소자는 제1기판 및 제1전극층을 통해 유입된 불순물의 진행을 억제하는 제1배리어층; 및 제2전극층 상에 외부로부터 유입된 불순물의 진행을 억제하는 제2배리어층;을 더 포함할 수 있다.An electrochromic device according to the present invention includes a first barrier layer that suppresses the progress of impurities introduced through a first substrate and a first electrode layer; and a second barrier layer that suppresses the progress of impurities introduced from the outside on the second electrode layer.

제1배리어층은 AZO, ITO, GZO 및 IZO 중 적어도 하나를 포함할 수 있다. The first barrier layer may include at least one of AZO, ITO, GZO, and IZO.

제2배리어층은 Al2O3, SiO2, SiONx 및 TiO2 중 적어도 하나를 포함할 수 있다.The second barrier layer may include at least one of Al 2 O 3 , SiO 2 , SiON x and TiO 2 .

제1기판 및 제2기판은 연성기판일 수 있다.The first substrate and the second substrate may be flexible substrates.

본 발명의 다른 측면에 따르면, 제1기판 상에 제1전극층을 형성하는 단계; 제1전극층 상에 전기변색층을 형성하는 단계; 전기변색층 상에 전해질층을 형성하는 단계; 전해질층 상에 이온저장층을 형성하는 단계; 및 이온저장층 상에 제2전극층을 형성하는 단계;를 포함하는 전기변색소자 제조방법으로서, 전해질층은 Ta2O5를 스퍼터링 공정으로 적층하여 형성하고, 전해질층의 적어도 일면에 Ta2O5, 수소이온 투입을 위한 H2P 및 Li계 고체전해질을 원자층 증착공정으로 수소이온주입층을 형성하는 단계;를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 전기변색소자 제조방법이 제공된다.According to another aspect of the present invention, forming a first electrode layer on a first substrate; forming an electrochromic layer on the first electrode layer; forming an electrolyte layer on the electrochromic layer; Forming an ion storage layer on the electrolyte layer; and forming a second electrode layer on the ion storage layer, wherein the electrolyte layer is formed by laminating Ta 2 O 5 through a sputtering process, and Ta 2 O 5 is formed on at least one surface of the electrolyte layer. , forming a hydrogen ion implantation layer using H 2 P and a Li-based solid electrolyte for introducing hydrogen ions through an atomic layer deposition process; a method for manufacturing an electrochromic device further comprising is provided.

본 발명의 실시예들에 따른 전기변색소자는 고체전해질층 양면에 수소이온주입을 위한 수소이온주입층을 추가하여, 이온전도도의 향상과 효율적인 이온이동을 유도하여 고체전해질층의 필요두께를 줄여 전체 전기변색소자의 두께를 최소화하여 박막형 전기변색소자 제조가 가능한 효과가 있다. The electrochromic device according to embodiments of the present invention adds a hydrogen ion implantation layer for implanting hydrogen ions on both sides of the solid electrolyte layer, thereby improving ion conductivity and inducing efficient ion movement, thereby reducing the required thickness of the solid electrolyte layer. There is an effect capable of manufacturing a thin-film electrochromic device by minimizing the thickness of the electrochromic device.

이온저장층 및 전기변색층과 전해질층 사이에 버퍼층을 형성하여 계면에서 발생하는 부반응을 억제하고, 이온이 주입될 때의 저항을 감소시켜 우수한 성능을 나타낼 수 있다. A buffer layer may be formed between the ion storage layer, the electrochromic layer, and the electrolyte layer to suppress side reactions occurring at the interface and reduce resistance when ions are injected, thereby exhibiting excellent performance.

또한, 기판 및 전극을 통해 유입되는 수분 등의 불순물의 진행을 방지하기 위하여 배리어층을 구성하여 소자 신뢰성을 매우 높은 수준으로 유지할 수 있는 효과가 있다. In addition, there is an effect of maintaining device reliability at a very high level by configuring a barrier layer in order to prevent the progress of impurities such as moisture introduced through the substrate and the electrode.

도 1은 본 발명의 일실시예에 따른 전기변색소자의 단면도이다.
도 2는 본 발명의 다른 실시예에 따른 전기변색소자의 단면도이다.
도 3은 본 발명의 또다른 실시예에 따른 전기변색소자의 단면도이다. 1 is a cross-sectional view of an electrochromic device according to an embodiment of the present invention.
2 is a cross-sectional view of an electrochromic device according to another embodiment of the present invention.
3 is a cross-sectional view of an electrochromic device according to another embodiment of the present invention.

이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 실시형태를 설명한다. 그러나, 본 발명의 실시형태는 여러가지 다른 형태로 변형될 수 있으며, 본 발명의 범위가 이하 설명하는 실시형태로 한정되는 것은 아니다. 본 발명의 실시형태는 당업계에서 통상의 지식을 가진 자에게 본 발명을 보다 완전하게 설명하기 위해서 제공되는 것이다. 첨부된 도면에서 특정 패턴을 갖도록 도시되거나 소정두께를 갖는 구성요소가 있을 수 있으나, 이는 설명 또는 구별의 편의를 위한 것이므로 특정패턴 및 소정두께를 갖는다고 하여도 본 발명이 도시된 구성요소에 대한 특징만으로 한정되는 것은 아니다.Hereinafter, embodiments of the present invention will be described with reference to the accompanying drawings. However, the embodiments of the present invention can be modified in various other forms, and the scope of the present invention is not limited to the embodiments described below. Embodiments of the present invention are provided to more completely explain the present invention to those skilled in the art. In the accompanying drawings, there may be components shown to have a specific pattern or have a predetermined thickness, but this is for convenience of description or distinction, so even if they have a specific pattern and predetermined thickness, the present invention is a feature of the illustrated component It is not limited to only

도 1은 본 발명의 일실시예에 따른 전기변색소자의 단면도이다. 본 실시예에 따른 전기변색소자(100)는 제1기판(110); 제1전극층(120); 전기변색층(130); 전해질층(140); 이온저장층(160); 및 제2전극층(170);을 포함한다. 특히, 전해질층(140)은 스퍼터링 공정에 의한 Ta2O5층이고, 전해질층(140)의 적어도 일면에 Ta2O5, 수소이온 투입을 위한 H2P 및 Li계 고체전해질을 포함하는 수소이온주입층(151, 152);을 더 포함한다.1 is a cross-sectional view of an electrochromic device according to an embodiment of the present invention. The electrochromic device 100 according to the present embodiment includes a first substrate 110; a first electrode layer 120; electrochromic layer 130; electrolyte layer 140; an ion storage layer 160; and a second electrode layer 170. In particular, the electrolyte layer 140 is a Ta 2 O 5 layer by a sputtering process, Ta 2 O 5 on at least one surface of the electrolyte layer 140, H 2 P for hydrogen ion injection, and hydrogen including a Li-based solid electrolyte. It further includes; ion implantation layers 151 and 152.

전기변색소자(100)는 제1전극층(120) 및 제2전극층(170) 사이의 전위차에 의해 전해질층에 포함되어 있는 이온이 전기변색층으로 이동하여 산화/환원 반응을 함으로써 색이 변하는 소자이다. 따라서, 전기변색소자(100)의 색상은 전기변색층(130)의 색에 의해 결정되어야 하므로, 제1기판(110), 제1전극층(120) 및 제2전극층(170)은 투명한 것이 바람직하다. The electrochromic device 100 is a device that changes color by moving ions included in the electrolyte layer to the electrochromic layer and undergoing oxidation/reduction reactions due to a potential difference between the first electrode layer 120 and the second electrode layer 170. . Therefore, since the color of the electrochromic device 100 should be determined by the color of the electrochromic layer 130, the first substrate 110, the first electrode layer 120, and the second electrode layer 170 are preferably transparent. .

제1기판(110)은 투명하고 유연한 것이 바람직하다. 제1기판(110)에 사용될 수 있는 유연성(flexibility)을 나타내는 기판으로는 예를 들면, 폴리메틸메타크릴레이트(poly(methyl methacrylate), PMMA), 폴리에틸렌테레프탈레이트(polyethyleneterephthalate, PET), 폴리에틸렌나프탈레이트(polyethylenenaphthalate, PEN), 폴리카보네이트(polycarbonate, PC) 및 폴리이미드(polyimide, PI) 등의 투명 고분자 필름 중 어느 하나의 기판이 사용될 수 있다. The first substrate 110 is preferably transparent and flexible. Substrates exhibiting flexibility that can be used for the first substrate 110 include, for example, poly(methyl methacrylate) (PMMA), polyethyleneterephthalate (PET), and polyethylene naphthalate. Any one of transparent polymer films such as (polyethylenenaphthalate, PEN), polycarbonate (PC), and polyimide (PI) may be used.

제1전극층(120) 및 제2전극층(170)은 투명한 재질의 전도성 물질로 구현되는데, 예를 들면, ITO(indium tin oxide), IZO(indium zinc oxide), FTO(F-doped tin oxide), ATO(antimony tin oxide), AZO(ZnO:Al), GZO(ZnO:Ga), a-IGZO(In2O3:Ga2O3:ZnO), MgIn2O4, Zn2SnO4, ZnSnO3, (Ga,In)2O3, Zn2In2O5, InSn3O12, In2O3, SnO2, Cd2SnO4, CdSnO3 및 CdIn2O4 중에서 선택되는 1 이상의 금속산화물이거나, Cu, Al, Sn, Ni, W, Ti, Cr, Co, Zn, Ta, V, Au, Ag, TiN 및 Pt 중에서 선택되는 금속이거나, Cu 나노와이어 또는 Ag 나노와이어와 같은 금속나노와이어로 구현될 수 있다. The first electrode layer 120 and the second electrode layer 170 are implemented with a transparent conductive material, for example, indium tin oxide (ITO), indium zinc oxide (IZO), F-doped tin oxide (FTO), ATO(antimony tin oxide), AZO(ZnO:Al), GZO(ZnO:Ga), a-IGZO(In 2 O 3 :Ga 2 O 3 :ZnO), MgIn 2 O 4 , Zn 2 SnO 4 , ZnSnO 3 , (Ga,In) 2 O 3 , Zn 2 In 2 O 5 , InSn 3 O 12 , In 2 O 3 , SnO 2 , Cd 2 SnO 4 , CdSnO 3 and CdIn 2 O 4 , or one or more metal oxides selected from , Cu, Al, Sn, Ni, W, Ti, Cr, Co, Zn, Ta, V, Au, Ag, a metal selected from TiN and Pt, or implemented as a metal nanowire such as Cu nanowire or Ag nanowire It can be.

제1전극층(120) 및 제2전극층(170)은 열증착(thermal deposition), 화학기상증착 또는 스퍼터링 등의 물리적 또는 화학적 증착 공정을 이용하여 형성하거나, 코팅공정을 이용하여 형성할 수 있다. The first electrode layer 120 and the second electrode layer 170 may be formed using a physical or chemical deposition process such as thermal deposition, chemical vapor deposition, or sputtering, or may be formed using a coating process.

이온저장층(160)은 전기 변색 반응에 관여하는 이온의 입출입에 관여한다. 전기변색층(130)에서 이온을 내보내는 반응을 할 경우에는 전기변색층(130)으로부터 나온 이온을 이온저장층(160)에서 수용하고, 전기변색층(130)에서 이온을 받아들이는 반응을 할 경우에는 이온저장층(160)에서 해당 이온을 제공한다. 이온저장층(160)은 수소 이온 또는 리튬 이온 등과 같은 복수의 양이온 또는 전기변색에 참여하는 다른 종류의 이온을 저장하기 위한 이온 저장 소재 또는 산화/환원 착색 소재가 이용될 수 있다. The ion storage layer 160 participates in the entry and exit of ions involved in the electrochromic reaction. When the electrochromic layer 130 reacts to release ions, the ion storage layer 160 accepts ions from the electrochromic layer 130 and the electrochromic layer 130 accepts ions. In the ion storage layer 160, corresponding ions are provided. The ion storage layer 160 may use an ion storage material or an oxidation/reduction coloring material for storing a plurality of cations such as hydrogen ions or lithium ions or other types of ions participating in electrochromism.

이온저장층(160)은 전기변색층(130)과 더불어 소자의 변색효율을 증대시키기 위한 또 다른 전기변색층의 기능을 할 수 있다. 전기변색소자의 이온저장층(160)은 전기변색층(130)과 산화환원반응에서 대응되는 반응을 가지는 전기 변색 물질로 구성될 수 있다. 즉, 전기변색층(130)이 환원 변색 물질의 경우, 이온저장층(160)은 산화 변색 물질일 수 있으며, 반대의 경우도 가능하다. 전기변색소자의 이온저장층(160)이 또 다른 전기변색층으로 구성될 경우, 소자의 착색 투과도가 감소하여 변색 효율이 증대된다.Along with the electrochromic layer 130, the ion storage layer 160 may function as another electrochromic layer to increase the discoloration efficiency of the device. The ion storage layer 160 of the electrochromic device may be composed of an electrochromic material having a reaction corresponding to that of the electrochromic layer 130 in a redox reaction. That is, when the electrochromic layer 130 is a cathodic discoloration material, the ion storage layer 160 may be an oxidative discoloration material, and vice versa. When the ion storage layer 160 of the electrochromic device is composed of another electrochromic layer, the color transmittance of the device is reduced and the color change efficiency is increased.

전기변색층(130)은 전기 신호에 따라 색이 변화하는 전기 변색 물질을 이용하여 형성할 수 있으며, 전기 변색 물질은 무기물이나 유기물일 수 있다. The electrochromic layer 130 may be formed using an electrochromic material that changes color according to an electrical signal, and the electrochromic material may be an inorganic material or an organic material.

이온저장층(160) 및 전기변색층(130)으로 사용되는 전기변색물질은 산화반응 또는 환원반응 중 어느 반응에 의하여 변색되느냐에 따라 유동적으로 선택될 수 있으며, 이온저장층과 전기변색층이 소자로 연결되었을 때 산화환원반응이 대응될 수 있도록 선택될 수 있다. The electrochromic material used as the ion storage layer 160 and the electrochromic layer 130 may be flexibly selected depending on whether the color is changed by an oxidation reaction or a reduction reaction, and the ion storage layer and the electrochromic layer are elements. When connected to, it can be selected so that the oxidation-reduction reaction can correspond.

이온저장층(160) 및 전기변색층(130)으로 사용되는 전기변색물질이 무기물인 경우에 박막 형태로 증착되는 전이 금속 산화물이 이용될 수 있는데, NiO, W-NiO, Cr2O3, MnO2, Rh2O3, CoOx, Ir(OH)x, Fe2O3, WO3, ZnO, NbO5, V2O5, TiO2, MoO3 등으로부터 선택된 적어도 하나가 이용될 수 있다. When the electrochromic material used as the ion storage layer 160 and the electrochromic layer 130 is an inorganic material, a transition metal oxide deposited in the form of a thin film may be used, such as NiO, W-NiO, Cr 2 O 3 , or MnO. At least one selected from 2 , Rh 2 O 3 , CoO x , Ir(OH) x , Fe 2 O 3 , WO 3 , ZnO, NbO 5 , V 2 O 5 , TiO 2 , MoO 3 and the like may be used.

전해질층(140)은 전기 변색 반응에 관여하는 이온이 포함된 물질을 이용할 수 있다. 전해질층(140)에는 고체전해질이 포함될 수 있다. 본 발명에 따른 전해질층(140)에는 Ta2O5가 사용되는데, 전해질층(140)은 스퍼터링 공정에 의해 형성될 수 있다. The electrolyte layer 140 may use a material containing ions involved in an electrochromic reaction. The electrolyte layer 140 may include a solid electrolyte. Ta 2 O 5 is used in the electrolyte layer 140 according to the present invention, and the electrolyte layer 140 may be formed by a sputtering process.

본 발명에 따른 전기변색소자(100)는 전해질층(140)의 적어도 일면에 Ta2O5, 수소이온 투입을 위한 H2P 및 Li계 고체전해질을 포함하는 수소이온주입층(151, 152);을 더 포함한다. Li계 고체전해질은 LiPON, NASICON, 페로브스카이트 및 Garnet 중 적어도 하나를 포함할 수 있다. The electrochromic device 100 according to the present invention includes Ta 2 O 5 on at least one surface of the electrolyte layer 140, hydrogen ion implantation layers 151 and 152 including H 2 P and a Li-based solid electrolyte for injecting hydrogen ions. ; is further included. The Li-based solid electrolyte may include at least one of LiPON, NASICON, perovskite, and Garnet.

수소이온주입층(151, 152)에 포함된 이온은 수소이온과 리튬이온으로서, 본 발명에 따른 전기변색소자(100)에는 전해질층(140)의 일면 또는 양면에 수소이온주입층(151, 152)이 위치한다. 이온의 이동은 전해질층(140)의 전체에서 이루어지는 것이 아니라, 전해질층(140)과 이온저장층(160)의 계면, 그리고 전기변색층(130)과 전해질층(140)의 계면에서 주로 이루어진다. 따라서, 전해질층(140)과의 계면에 수소이온주입층(151, 152)을 형성하면, 이온의 이동이 주로 이루어지는 계면에서 이온주입이 효율적이고 원활하게 진행되므로 전해질층(140)의 두께를 최소화할 수 있다. Ions included in the hydrogen ion implantation layers 151 and 152 are hydrogen ions and lithium ions, and in the electrochromic device 100 according to the present invention, hydrogen ion implantation layers 151 and 152 ) is located. The movement of ions is not performed throughout the electrolyte layer 140, but mainly occurs at the interface between the electrolyte layer 140 and the ion storage layer 160 and the interface between the electrochromic layer 130 and the electrolyte layer 140. Therefore, when the hydrogen ion implantation layers 151 and 152 are formed at the interface with the electrolyte layer 140, the ion implantation proceeds efficiently and smoothly at the interface where ions mainly move, thereby minimizing the thickness of the electrolyte layer 140. can do.

특히, 전해질층(140)이 고체전해질을 포함하는 경우, 고체내에서 이온의 이동이 원활하지 않은데, 수소이온주입층(151, 152)이 위치하여 이온이 효율적으로 이동하도록 유도한다. 수소이온주입층은 두께가 1nm 내지 30nm일 수 있고, 전해질층은 두께가 10nm 내지 100nm일 수 있다. In particular, when the electrolyte layer 140 includes a solid electrolyte, the movement of ions in the solid is not smooth, but the hydrogen ion implantation layers 151 and 152 are positioned to induce the ions to move efficiently. The hydrogen ion implantation layer may have a thickness of 1 nm to 30 nm, and the electrolyte layer may have a thickness of 10 nm to 100 nm.

본 실시예에 따른 전기변색소자(100)에서는 수소이온주입층(151, 152)을 원자층 증착(atomic layer deposition, ALD) 공정을 수행하여 형성할 수 있다. 원자층 증착공정은 원차층이 1층, 2층과 같이 층으로 배열되도록 하는 공정인데, ALD 공정은 증착하고자 하는 원자의 전구체 가스를 주입하고 반응가스를 함께 주입하여 증착대상 기판에 원자를 층으로 적층하여 박막을 형성시키는 공정이다. In the electrochromic device 100 according to the present embodiment, the hydrogen ion implantation layers 151 and 152 may be formed by performing an atomic layer deposition (ALD) process. The atomic layer deposition process is a process in which the primary layers are arranged in layers such as the first and second layers. The ALD process injects a precursor gas of atoms to be deposited and a reaction gas together to form atoms on the substrate to be deposited. It is a process of forming a thin film by layering.

원자층 증착공정은 원자의 배열로 층을 형성하는 공정이므로, 층으로 바로 형성되는 것이 아니라 원자단위로 배열된다. 이에 따라, 원자층 증착공정에 의해 형성된 수소이온주입층(151, 152)은 매우 얇은 두께를 가지면서도 수소이온이나 리튬이온을 포함하여 이온이동을 극대화하기 때문에 전기변색소자(100)의 성능을 향상시킬 수 있다. Since the atomic layer deposition process is a process of forming a layer by arranging atoms, the layer is not directly formed but arranged in an atomic unit. Accordingly, since the hydrogen ion implantation layers 151 and 152 formed by the atomic layer deposition process have a very thin thickness and maximize ion movement by including hydrogen ions or lithium ions, the performance of the electrochromic device 100 is improved. can make it

도 2는 본 발명의 다른 실시예에 따른 전기변색소자의 단면도이다. 본 실시예에 따른 전기변색소자(100)는 수소이온주입층(151, 152)과 이온저장층(160), 전기변색층(130) 사이에 계면 부반응을 제어하고, 이온 주입 시의 저항을 감소시키는 버퍼층;을 더 포함할 수 있다. 2 is a cross-sectional view of an electrochromic device according to another embodiment of the present invention. The electrochromic device 100 according to the present embodiment controls interfacial side reactions between the hydrogen ion implantation layers 151 and 152, the ion storage layer 160, and the electrochromic layer 130, and reduces resistance during ion implantation. A buffer layer to do; may further include.

버퍼층(180)은 이온저장층(160)의 부피팽창에 따른 손상을 방지하고, 이온저장층(160) 및 전해질층(140) 계면의 부반응을 억제한다. 또한, 전해질층(140)로부터 이온저장층(160)에의 이온 주입시 이온 주입에 따른 저항을 감소시켜 전기변색소자(100)의 안정성을 도모한다. 버퍼층(180)은 원자층 증착공정을 수행하여 박막으로 형성될 수 있다. The buffer layer 180 prevents damage to the ion storage layer 160 due to volume expansion and suppresses side reactions between the ion storage layer 160 and the electrolyte layer 140. In addition, when ions are implanted from the electrolyte layer 140 to the ion storage layer 160, stability of the electrochromic device 100 is promoted by reducing resistance due to ion implantation. The buffer layer 180 may be formed as a thin film by performing an atomic layer deposition process.

버퍼층(180)은 산화물 및 Li계 고체전해질을 포함할 수 있다. 버퍼층(180)에 포함되는 산화물은 ZnO, SnOx, Ta2O5 및 Zn-SnOx 중 적어도 하나를 포함할 수 있다. 버퍼층(180)에 포함되는 Li계 고체전해질은 LiPON, NASICON, 페로브스카이트 및 Garnet 중 적어도 하나를 포함할 수 있다. 버퍼층(180)은 두께가 1nm 내지 10nm일 수 있다. 본 실시예에서는 버퍼층(180)이 이온저장층(160) 및 제2수소이온주입층(152) 사이에 위치하는 것으로 도시되었으나, 제1수소이온주입층(151) 및 전기변색층(130) 사이에도 위치할 수 있다. The buffer layer 180 may include an oxide and a Li-based solid electrolyte. The oxide included in the buffer layer 180 may include at least one of ZnO, SnOx, Ta 2 O 5 , and Zn-SnO x . The Li-based solid electrolyte included in the buffer layer 180 may include at least one of LiPON, NASICON, perovskite, and Garnet. The buffer layer 180 may have a thickness of 1 nm to 10 nm. In this embodiment, the buffer layer 180 is shown as being positioned between the ion storage layer 160 and the second implanted hydrogen ion layer 152, but between the first implanted hydrogen ion layer 151 and the electrochromic layer 130. may also be located.

도 3은 본 발명의 또다른 실시예에 따른 전기변색소자의 단면도이다. 본 실시예에 전기변색소자(100)는 제1기판(110) 및 제1전극층(120)을 통해 유입된 불순물의 진행을 억제하는 제1배리어층(191); 및 제2전극층(170) 상에 외부로부터 유입된 불순물의 진행을 억제하는 제2배리어층(192);을 더 포함할 수 있다.3 is a cross-sectional view of an electrochromic device according to another embodiment of the present invention. In this embodiment, the electrochromic device 100 includes a first barrier layer 191 that suppresses the progress of impurities introduced through the first substrate 110 and the first electrode layer 120; and a second barrier layer 192 that suppresses the progress of impurities introduced from the outside onto the second electrode layer 170 .

전기변색소자(100)에 외부로부터 유입되는 불순물로는 물이나 산소가 있다. 전기변색소자(100)는 물이나 산소에 의해 쉽게 열화되는데, 특히, 이온저장층(160), 전해질층(140) 및 전기변색층(130)이 불순물에 노출되면 전기변색소자(100)의 성능은 크게 낮아진다. 따라서, 제1기판(110) 및 제1전극층(120) 사이 또는 제2전극층(170) 외부에 배리어층(191, 192)을 형성하여 외부로부터의 불순물 유입을 억제하면, 전기변색소자(100)의 신뢰성을 향상시킬 수 있다. Impurities introduced into the electrochromic device 100 from the outside include water or oxygen. The electrochromic device 100 is easily deteriorated by water or oxygen. In particular, when the ion storage layer 160, the electrolyte layer 140, and the electrochromic layer 130 are exposed to impurities, the performance of the electrochromic device 100 is significantly lowered. Therefore, if the barrier layers 191 and 192 are formed between the first substrate 110 and the first electrode layer 120 or outside the second electrode layer 170 to suppress the inflow of impurities from the outside, the electrochromic device 100 reliability can be improved.

제1전극층(120) 및 전기변색층(130) 사이에 위치하는 제1배리어층(191)은 AZO, ITO, GZO 및 IZO 중 적어도 하나를 포함할 수 있다. 제1배리어층(191)은 전도성을 나타내는 금속산화물인 것이 바람직한데, 제1배리어층(191)의 위치가 제1전극층(120) 상에 위치하기 때문이다. The first barrier layer 191 positioned between the first electrode layer 120 and the electrochromic layer 130 may include at least one of AZO, ITO, GZO, and IZO. The first barrier layer 191 is preferably a conductive metal oxide, because the first barrier layer 191 is located on the first electrode layer 120 .

이와 달리, 제2전극층(170) 상에 위치하여 전기변색소자(100)의 최외곽에 위치하는 제2배리어층(192)은 전도성을 나타내지 않아도 되고, 배리어특성만 우수하면 사용가능하므로, Al2O3, SiO2, SiONx 및 TiO2 중 적어도 하나를 포함할 수 있다.Unlike this, the second barrier layer 192 located on the second electrode layer 170 and located at the outermost part of the electrochromic device 100 does not have to exhibit conductivity and can be used as long as it has excellent barrier characteristics, so Al 2 It may include at least one of O 3 , SiO 2 , SiON x and TiO 2 .

배리어층(191, 192)은 불순물의 유입을 억제하는 내구성 높은 금속산화물일 수 있는데, 이러한 금속산화물은 투명도가 낮을 수 있다. 따라서, 배리어층(191, 192)이 전기변색소자(100)의 투명도에 영향을 미치지 않는 것이 바람직하므로, 배리어층(191, 192)은 가능한한 박막으로 형성되는 것이 바람직하다. 그러나, 배리어층(191, 192)이 얇을 수록 불순물의 유입을 차단하는 성능이 낮아질 수 있다. 따라서, 배리어층(191, 192)은 원자층 증착 공정을 수행하여 형성할 수 있다. The barrier layers 191 and 192 may be metal oxides with high durability that suppress the inflow of impurities, but such metal oxides may have low transparency. Therefore, since it is preferable that the barrier layers 191 and 192 do not affect the transparency of the electrochromic device 100, it is preferable that the barrier layers 191 and 192 be formed as thin as possible. However, the thinner the barrier layers 191 and 192 are, the lower the ability to block the inflow of impurities. Accordingly, the barrier layers 191 and 192 may be formed by performing an atomic layer deposition process.

원자층 증착공정은 원자의 배열로 층을 형성하는 공정이므로, 금속산화물 층으로 바로 형성되는 것이 아니라 원자단위로 배열된다. 따라서, 만약 제1전극층(120)에 외부로부터 불순물이 유입될 수 있는 흠이 있다면, 흠이 있는 영역부터 원자단위로 배열되므로 전극층의 흠을 치유하면서 층이 형성될수 있다. 이에 따라, 원자층 증착공정에 의해 형성된 배리어층(191, 192)들은 매우 얇은 두께를 가지면서도 배리어효과를 극대화할 수 있다. Since the atomic layer deposition process is a process of forming a layer by arranging atoms, the metal oxide layer is not directly formed but arranged in atomic units. Therefore, if there is a flaw in the first electrode layer 120 through which impurities can flow in from the outside, the layer can be formed while healing the flaw in the electrode layer because the atomic unit is arranged starting from the flawed area. Accordingly, the barrier layers 191 and 192 formed by the atomic layer deposition process can maximize the barrier effect while having a very thin thickness.

본 발명의 다른 측면에 따르면, 제1기판 상에 제1전극층을 형성하는 단계; 제1전극층 상에 전기변색층을 형성하는 단계; 전기변색층 상에 전해질층을 형성하는 단계; 전해질층 상에 이온저장층을 형성하는 단계; 및 이온저장층 상에 제2전극층을 형성하는 단계;를 포함하는 전기변색소자 제조방법으로서, 전해질층은 Ta2O5를 스퍼터링 공정으로 적층하여 형성하고, 전해질층의 적어도 일면에 Ta2O5, 수소이온 투입을 위한 H2P 및 Li계 고체전해질을 원자층 증착공정으로 수소이온주입층을 형성하는 단계;를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 전기변색소자 제조방법이 제공된다.According to another aspect of the present invention, forming a first electrode layer on a first substrate; forming an electrochromic layer on the first electrode layer; forming an electrolyte layer on the electrochromic layer; Forming an ion storage layer on the electrolyte layer; and forming a second electrode layer on the ion storage layer, wherein the electrolyte layer is formed by laminating Ta 2 O 5 through a sputtering process, and Ta 2 O 5 is formed on at least one surface of the electrolyte layer. , forming a hydrogen ion implantation layer using H 2 P and a Li-based solid electrolyte for introducing hydrogen ions through an atomic layer deposition process; a method for manufacturing an electrochromic device further comprising is provided.

이상, 본 발명의 실시예들에 대하여 설명하였으나, 해당 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 특허청구범위에 기재된 본 발명의 사상으로부터 벗어나지 않는 범위 내에서, 구성 요소의 부가, 변경, 삭제 또는 추가 등에 의해 본 발명을 다양하게 수정 및 변경시킬 수 있을 것이며, 이 또한 본 발명의 권리범위 내에 포함된다고 할 것이다.Although the embodiments of the present invention have been described above, those skilled in the art can add, change, delete, or add components within the scope not departing from the spirit of the present invention described in the claims. The present invention can be variously modified and changed by the like, and this will also be said to be included within the scope of the present invention.

100 전기변색소자
110 제1기판
120 제1전극층
130 전기변색층
140 전해질층
151 제1수소이온주입층
152 제2수소이온주입층
160 이온저장층
170 제2전극층
180 버퍼층
191 제1배리어층
192 제2배리어층100 electrochromic device
110 first board
120 first electrode layer
130 electrochromic layer
140 electrolyte layer
151 first hydrogen ion implantation layer
152 second hydrogen ion implantation layer
160 ion storage layer
170 second electrode layer
180 buffer layer
191 first barrier layer
192 second barrier layer

Claims (11)

제1기판; 제1전극층; 전기변색층; 전해질층; 이온저장층; 및 제2전극층;을 포함하는 전기변색소자로서,
전해질층은 고체전해질인 Ta2O5층이고,
전해질층의 양면에 Ta2O5, 수소이온 투입을 위하여 수소이온 및 리튬이온을 포함하도록 H2P 및 Li계 고체전해질을 포함하는 수소이온주입층;을 더 포함하고,
수소이온주입층은 전해질층과 이온저장층의 계면, 그리고 전기변색층과 전해질층의 계면에서 이루어지는 이온의 이동을 원활하게 하는 것을 특징으로 하는 전기변색소자.a first substrate; a first electrode layer; electrochromic layer; electrolyte layer; ion storage layer; And a second electrode layer; as an electrochromic device comprising a,
The electrolyte layer is a Ta 2 O 5 layer, which is a solid electrolyte,
Ta 2 O 5 on both sides of the electrolyte layer, a hydrogen ion implantation layer containing H 2 P and a Li-based solid electrolyte to contain hydrogen ions and lithium ions for hydrogen ion injection; further comprising,
The hydrogen ion implantation layer facilitates the movement of ions formed at the interface between the electrolyte layer and the ion storage layer and at the interface between the electrochromic layer and the electrolyte layer. 청구항 1에 있어서,
Li계 고체전해질은 LiPON, NASICON, 페로브스카이트 및 Garnet 중 적어도 하나를 포함하는 것을 특징으로 하는 전기변색소자.The method of claim 1,
The Li-based solid electrolyte is an electrochromic device comprising at least one of LiPON, NASICON, perovskite and Garnet. 청구항 1에 있어서,
수소이온주입층은 두께가 1nm 내지 30nm인 것을 특징으로 하는 전기변색소자.The method of claim 1,
Electrochromic device, characterized in that the hydrogen ion implantation layer has a thickness of 1 nm to 30 nm. 청구항 1에 있어서,
전해질층은 두께가 10nm 내지 100nm인 것을 특징으로 하는 전기변색소자.The method of claim 1,
The electrochromic device, characterized in that the electrolyte layer has a thickness of 10 nm to 100 nm. 청구항 1에 있어서,
수소이온주입층 및 이온저장층 사이에, 계면 부반응을 제어하고, 이온 주입 시의 저항을 감소시키는 버퍼층;을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 전기변색소자.The method of claim 1,
The electrochromic device further comprising a buffer layer between the hydrogen ion implantation layer and the ion storage layer to control interfacial side reactions and reduce resistance during ion implantation. 청구항 5에 있어서,
버퍼층은 산화물 및 Li계 고체전해질을 포함하는 것을 특징으로 하는 전기변색소자.The method of claim 5,
The electrochromic device, characterized in that the buffer layer comprises an oxide and a Li-based solid electrolyte. 청구항 1에 있어서,
제1기판 및 제1전극층을 통해 유입된 불순물의 진행을 억제하는 제1배리어층; 및
제2전극층 상에 외부로부터 유입된 불순물의 진행을 억제하는 제2배리어층;을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 전기변색소자.The method of claim 1,
a first barrier layer that suppresses the progress of impurities introduced through the first substrate and the first electrode layer; and
The electrochromic device further comprising a second barrier layer on the second electrode layer to suppress the progress of impurities introduced from the outside. 청구항 7에 있어서,
제1배리어층은 AZO, ITO, GZO 및 IZO 중 적어도 하나를 포함하는 것을 특징으로 하는 전기변색소자.The method of claim 7,
The electrochromic device, characterized in that the first barrier layer includes at least one of AZO, ITO, GZO and IZO. 청구항 7에 있어서,
제2배리어층은 Al2O3, SiO2, SiONx 및 TiO2 중 적어도 하나를 포함하는 것을 특징으로 하는 전기변색소자.The method of claim 7,
The second barrier layer comprises at least one of Al 2 O 3 , SiO 2 , SiON x and TiO 2 Electrochromic device. 청구항 1에 있어서,
제1기판 및 제2기판은 연성기판인 것을 특징으로 하는 전기변색소자.The method of claim 1,
The electrochromic device, characterized in that the first substrate and the second substrate are flexible substrates. 제1기판 상에 제1전극층을 형성하는 단계;
제1전극층 상에 전기변색층을 형성하는 단계;
전기변색층 상에 전해질층을 형성하는 단계;
전해질층 상에 이온저장층을 형성하는 단계; 및
이온저장층 상에 제2전극층을 형성하는 단계;를 포함하는 전기변색소자 제조방법으로서,
전해질층은 고체전해질인 Ta2O5를 스퍼터링 공정으로 적층하여 형성하고,
전해질층의 양면에 Ta2O5, 수소이온 투입을 위하여 수소이온 및 리튬이온을 포함하도록 H2P 및 Li계 고체전해질을 원자층 증착공정으로 수소이온주입층을 형성하는 단계;를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 전기변색소자 제조방법으로서,
수소이온주입층은 전해질층과 이온저장층의 계면, 그리고 전기변색층과 전해질층의 계면에서 이루어지는 이온의 이동을 원활하게 하는 것을 특징으로 하는 전기변색소자 제조방법.Forming a first electrode layer on a first substrate;
forming an electrochromic layer on the first electrode layer;
forming an electrolyte layer on the electrochromic layer;
Forming an ion storage layer on the electrolyte layer; and
Forming a second electrode layer on the ion storage layer; A method of manufacturing an electrochromic device comprising the steps of:
The electrolyte layer is formed by laminating Ta 2 O 5 , which is a solid electrolyte, through a sputtering process;
Forming a hydrogen ion implantation layer on both sides of the electrolyte layer by an atomic layer deposition process of H 2 P and a Li-based solid electrolyte to contain hydrogen ions and lithium ions for Ta 2 O 5 and hydrogen ions injection; further comprising As a method of manufacturing an electrochromic device, characterized in that,
The method of manufacturing an electrochromic device, characterized in that the hydrogen ion implantation layer facilitates the movement of ions formed at the interface between the electrolyte layer and the ion storage layer and at the interface between the electrochromic layer and the electrolyte layer.
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