KR102405398B1 - 탭 리드용 필름, 및 이것을 이용한 탭 리드 - Google Patents
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Abstract
[과제] 본 발명은 불화 수소의 영향에 의해 금속 단자와 탭 리드용 필름 사이의 접착력이 저하되는 것을 방지하는 탭 리드용 필름으로서, 탭 리드의 제조 라인이나 리튬 전지 등의 제조 라인을 오염시키는 경우가 없는 탭 리드용 필름을 제공한다. [해결 수단] 산변성 폴리올레핀계 수지를 주성분으로 하는 표면층(A), 불화 수소와 반응하는 무기 충전제와 폴리올레핀계 수지를 포함하고, 상기 불화 수소와 반응하는 무기 충전제 및/또는 상기 폴리올레핀계 수지가 주성분인 코어층(B), 산변성 폴리올레핀계 수지 및/또는 폴리올레핀계 수지를 주성분으로 하는 표면층(C)를 순차로 구비하는 탭 리드용 필름에 있어서, 상기 표면층(A)에 있어서의 무기 충전제의 함유량, 및 상기 표면층(C)에 있어서의 무기 충전제의 함유량이, 각각 0∼10중량%이고, 상기 탭 리드용 필름이 불화 수소와 반응하는 무기 충전제를 9.0중량% 이상 함유하는 것을 특징으로 한다.
Description
본 발명은 라미네이트 필름을 외포재로 하는 리튬 이온 전지나 리튬 이온 캐패시터 등에 있어서, 내부로부터 전기를 취출하기 위한 탭 리드에 열융착되는 탭 리드용 필름에 관한 것이다. 또한 해당 탭 리드용 필름을 이용한 탭 리드에 관한 것이다.
근년, 노트 퍼스널 컴퓨터나 휴대전화 등의 전자 기기의 전원이나 하이브리드 자동차나 전기 자동차 등의 배터리 등으로서, 리튬 이온 전지나 리튬 이온 캐패시터(이하, 간단히 「리튬 전지 등」이라고 약칭한다)가 채용되고 있다. 이들 리튬 전지 등의 대다수는, 알루미늄박 등의 금속박에 폴리올레핀 등으로 이루어지는 실런트층 등을 적층한 라미네이트 필름을 외포재로 하고, 해당 외포재의 내부에, 양극, 음극, 세퍼레이터 및 비수 전해질 등이 봉입되고, 추가로 리튬 전지 등의 내부와 외부를 전기적으로 연결하기 위한 탭 리드가 장착되어 이루어진다.
특허문헌 1은, 물의 침입에 의해 발생하는 불화 수소(불산)에 의해, 금속 단자(리드 선)가 부식되어, 탭 리드용 필름(리드 선의 절연 재료)이 벗겨지는 것을 방지하기 위해, 해당 탭 리드용 필름에 산을 트랩시키는 기능을 부가하는 것을 제안하는 것이다. 구체적으로는 열가소성 수지 100중량부와, 카복실산 금속염, 금속 산화물, 하이드로탈사이트류로부터 선택된 1종 혹은 복수 종류를 합계로 20중량부 이상 100중량부 이하를 주체로 하는 수지 조성물을 탭 리드용 필름으로서 사용하는 것을 제안한다.
그렇지만 여기에서 개시되고 있는 탭 리드용 필름은 단층의 필름이며, 필름 표면에 다량의 충전제(카복실산 금속염, 금속 산화물, 하이드로탈사이트류 등)가 존재한다. 그 때문에, 필름 표면으로부터 충전제가 탈락되어, 탭 리드의 제조 라인이나 리튬 전지 등의 제조 라인을 오염시킬 우려가 있었다.
또한 해당 충전제가 필름 표면에 많이 존재하면, 금속 단자와 탭 리드용 필름의 접착력이 저하된다고 하는 문제도 있었다. 통상, 탭 리드용 필름은 금속 단자에 히트 실링에 의해 열융착되지만, 상기 충전제는 히트 실링 온도(통상, 150∼250℃)에 있어서도 용융되지 않아, 금속 단자와 열융착되지 않는 것이다.
특허문헌 2도, 불화 수소에 의해 금속 단자(리드 단자)가 부식되어, 금속 단자와 탭 리드용 필름(단자 접착용 테이프) 사이의 접착력이 저하되는 문제를 해결하는 발명이다.
특허문헌 2에는, 탭 리드용 필름을 3층 구성으로 하여, 무기 충전제를 함유하는 층을 중간층으로 하고, 해당 중간층의 한쪽에 금속 단자와의 접착성이 양호한 수지층을, 다른 쪽에 외포재와의 접착성이 양호한 수지층을 마련하는 것이 개시되어 있다.
특허문헌 2에 개시된 3층 구성의 탭 리드용 필름은, 필름 표면에 무기 충전제가 존재하지 않기 때문에, 탭 리드의 제조 라인이나 리튬 전지 등의 제조 라인을 오염시키는 경우는 없다. 그렇지만 해당 3층 구성의 탭 리드용 필름이어도, 금속 단자의 종류에 따라서는, 단자와의 접착력이 낮은 경우가 있었다.
본 발명은 불화 수소의 영향에 의해 금속 단자와 탭 리드용 필름 사이의 접착력이 저하되는 것을 방지하는 탭 리드용 필름으로서, 탭 리드의 제조 라인이나 리튬 전지 등의 제조 라인을 오염시키는 경우가 없고, 더욱이 금속 단자의 종류에 따라 단자와의 접착성이 저하되는 경우가 없는 탭 리드용 필름의 제공을 과제로 한다. 아울러 해당 탭 리드용 필름을 이용한 탭 리드의 제공을 과제로 한다.
본 발명자들은 특허문헌 2에 개시된 3층 구성의 탭 리드용 필름에 있어서, 금속 단자의 종류에 따라 단자와의 접착력이 저하되는 이유에 대해 검토했다. 도 9는 비교적 두꺼운 금속 단자(2)를 채용한 탭 리드(TL)의 모식적 평면도(A)와, 그의 α-α 단면도(B), 그의 β-β 단면도(C)이다. 본 발명자들은 일반적인 3층 구성의 탭 리드용 필름(1)을 비교적 두꺼운 금속 단자(2)에 히트 실링했을 경우, 금속 단자(2)의 각부(角部)(2a)에 있어서, 종종 탭 리드용 필름(1)의 표면층(11)이 도절(途切)되어, 금속 단자(2)가 코어층(12)과 접함을 발견했다.
일반적인 탭 리드용 필름(1)의 표면층(11)은 산변성 폴리올레핀으로 이루어지고, 코어층(12)은 폴리올레핀계 수지로 이루어지기 때문에, 통상, 코어층(12)은 표면층(11)보다도 금속 단자(2)와의 열융착성이 뒤떨어진다. 특히 특허문헌 2에 개시된 탭 리드용 필름과 같이 코어층에 무기 충전제를 포함하는 것은, 해당 무기 충전제의 영향에 의해, 코어층과 금속 단자의 열융착성은 매우 부족하다. 그 때문에 특허문헌 2에 개시된 3층의 탭 리드용 필름은, 금속 단자의 각부에 있어서 단자에 열융착되지 않고, 그 결과, 금속 단자와 탭 리드용 필름의 접착력이 저하된 것이라고 생각된다.
그래서 본 발명자들은 탭 리드용 필름에 있어서의 한쪽의 표면층(A)의 두께 또는 두께 비율을 충분히 크게 하여, 금속 단자의 각부에 있어서, 탭 리드용 필름의 표면층(A)가 도절되는 것을 방지하는 것으로 했다. 이 경우, 표면층(A)의 두께 또는 두께 비율의 증가에 수반하여, 코어층(B)나, 다른 한쪽의 표면층(C)의 두께가 저감되게 되지만, 코어층(B)의 두께가 저감되면 해당 층에 포함되는 무기 충전제의 양도 저감되게 된다. 따라서 본 발명자들은 무기 충전제의 첨가량과 불화 수소에의 영향에 대해서도 검토를 진행시켜, 본 발명에 이르렀다.
즉 본 발명에 의하면 상기 과제를 해결하기 위한 수단으로서, 산변성 폴리올레핀계 수지를 주성분으로 하는 표면층(A), 불화 수소와 반응하는 무기 충전제와 폴리올레핀계 수지를 포함하고, 상기 불화 수소와 반응하는 무기 충전제 및/또는 상기 폴리올레핀계 수지가 주성분인 코어층(B), 산변성 폴리올레핀계 수지 및/또는 폴리올레핀계 수지를 주성분으로 하는 표면층(C)를 순차로 구비하는 탭 리드용 필름에 있어서, 상기 표면층(A)에 있어서의 무기 충전제의 함유량, 및 상기 표면층(C)에 있어서의 무기 충전제의 함유량이, 각각 0∼10중량%이고, 상기 탭 리드용 필름이 불화 수소와 반응하는 무기 충전제를 9.0중량% 이상 함유하는 것을 특징으로 하는 탭 리드용 필름이 제공된다.
또한, 상기 탭 리드용 필름이 불화 수소와 반응하는 무기 충전제를 9.6중량% 이상 함유하는 것을 특징으로 하는 탭 리드용 필름이 제공된다.
더욱이, 상기 탭 리드용 필름 중의 불화 수소와 반응하는 무기 충전제의 메디안 직경이 1.0μm 이하인 것을 특징으로 하는 탭 리드용 필름이 제공된다.
또한, 상기 표면층(A)의 두께가 23μm 이상인 것을 특징으로 하는 탭 리드용 필름이 제공된다.
더욱이, 상기 표면층(A)의 두께가 탭 리드용 필름 전체의 두께의 23% 이상인 것을 특징으로 하는 탭 리드용 필름이 제공된다.
또한, 상기 코어층에 있어서의 상기 불화 수소와 반응하는 무기 충전제의 함유량이 13∼60중량%인 것을 특징으로 하는 탭 리드용 필름이 제공된다.
더욱이, 상기 표면층(A)의 두께를 t1, 상기 코어층(B)의 두께를 t2, 상기 표면층(C)의 두께를 t3으로 했을 때, 하기의 식(1) 및 식(2)를 만족시키는 것을 특징으로 하는 탭 리드용 필름이 제공된다.
식(1) t1≥t3
식(2) t1:t2:t3=23∼80:15∼72:5∼62
또한, 상기 불화 수소와 반응하는 무기 충전제가 금속 탄산염인 것을 특징으로 하는 탭 리드용 필름이 제공된다.
더욱이, 상기 금속 탄산염이, 탄산 칼슘인 것을 특징으로 하는 탭 리드용 필름이 제공된다.
또한, 상기 탄산 칼슘이, 합성 탄산 칼슘인 것을 특징으로 하는 탭 리드용 필름이 제공된다
또한, 금속 단자의 적어도 한쪽 표면에, 상기 탭 리드용 필름이 열융착된 탭 리드로서, 상기 금속 단자의 표면과 상기 탭 리드용 필름의 상기 표면층(A)를 열융착한 것을 특징으로 하는 탭 리드가 제공된다.
더욱이, 상기 금속 단자의 두께를 T(mt), 상기 탭 리드용 필름의 두께를 T(tf)로 했을 때, 0.5T(mt)≤T(tf)인 것을 특징으로 하는 탭 리드가 제공된다.
본 발명의 탭 리드용 필름은, 산변성 폴리올레핀계 수지를 주성분으로 하는 표면층(A), 불화 수소와 반응하는 무기 충전제 및/또는 폴리올레핀계 수지를 주성분으로 하는 코어층(B), 산변성 폴리올레핀계 수지 및/또는 폴리올레핀계 수지를 주성분으로 하는 표면층(C)를 순차로 구비하고, 표면층(A)에 있어서의 무기 충전제의 함유량, 및 표면층(C)에 있어서의 무기 충전제의 함유량이, 각각 0∼10중량%이기 때문에, 탭 리드의 제조 라인이나 리튬 전지 등의 제조 라인을 오염시키는 경우가 없다.
또한 해당 필름이 불화 수소와 반응하는 무기 충전제를 9.0중량% 이상 함유하기 때문에, 전지 내부로부터 불화 수소가 발생해도, 해당 불화 수소에 의한 금속 단자의 부식이나, 부식에 기인하는 접착성의 저하를 효율 좋게 억제할 수 있다.
더하여, 해당 필름이 불화 수소와 반응하는 무기 충전제를 9.6중량% 이상 함유함으로써, 불화 수소에 의한 탭 리드용 필름과 금속 단자의 접착력 저하를 보다 억제할 수 있다.
특히, 불화 수소와 반응하는 무기 충전제의 메디안 직경이 1.0μm 이하인 것에 의해 불화 수소에 의한 접착성 저하의 억제에 적합하다.
더욱이 표면층(A)의 두께가, 23μm 이상, 또는 필름 전체의 두께의 23% 이상이기 때문에, 금속 단자와 열융착될 때에, 단자의 각부에 있어서 해당 수지층이 도절되는 것이 억제된다.
또한 코어층에 있어서의 불화 수소와 반응하는 무기 충전제의 함유량이 13∼60중량%이면, 불화 수소에 의한 금속 단자의 부식을 효과적으로 억제할 수 있고, 게다가 탭 리드용 필름의 제막성도 안정된다.
더욱이 또한 불화 수소와 반응하는 무기 충전제가 금속 탄산염이면, 고가의 충전제를 이용하지 않고, 불화 수소에 의한 접착성의 저하를 특히 억제할 수 있다.
[도 1] 본 발명의 탭 리드용 필름의 모식적 단면도이다.
[도 2] 본 발명의 탭 리드의 모식적 평면도(A)와, 그의 α-α 단면도(B), 그의 β-β 단면도(C)이다.
[도 3] 시험예 1의 탭 리드 단면의 디지털 마이크로스코프의 사진이다.
[도 4] 시험예 2의 탭 리드 단면의 디지털 마이크로스코프의 사진이다.
[도 5] 시험예 3의 탭 리드 단면의 디지털 마이크로스코프의 사진이다.
[도 6] 시험예 4의 탭 리드 단면의 디지털 마이크로스코프의 사진이다.
[도 7] 시험예 5의 탭 리드 단면의 디지털 마이크로스코프의 사진이다.
[도 8] 실시예 1∼5, 비교예 1∼3의 탭 리드용 필름에 있어서의 탄산 칼슘의 첨가량과 전해액 침지 후의 시험편의 접착 강도의 관계를 나타내는 그래프이다.
[도 9] 종래의 탭 리드용 필름을 이용한 탭 리드의 모식적 평면도(A)와, 그의 α-α 단면도(B), 그의 β-β 단면도(C)이다.
[도 2] 본 발명의 탭 리드의 모식적 평면도(A)와, 그의 α-α 단면도(B), 그의 β-β 단면도(C)이다.
[도 3] 시험예 1의 탭 리드 단면의 디지털 마이크로스코프의 사진이다.
[도 4] 시험예 2의 탭 리드 단면의 디지털 마이크로스코프의 사진이다.
[도 5] 시험예 3의 탭 리드 단면의 디지털 마이크로스코프의 사진이다.
[도 6] 시험예 4의 탭 리드 단면의 디지털 마이크로스코프의 사진이다.
[도 7] 시험예 5의 탭 리드 단면의 디지털 마이크로스코프의 사진이다.
[도 8] 실시예 1∼5, 비교예 1∼3의 탭 리드용 필름에 있어서의 탄산 칼슘의 첨가량과 전해액 침지 후의 시험편의 접착 강도의 관계를 나타내는 그래프이다.
[도 9] 종래의 탭 리드용 필름을 이용한 탭 리드의 모식적 평면도(A)와, 그의 α-α 단면도(B), 그의 β-β 단면도(C)이다.
이하, 본 발명을 도면에 기초하여 상세히 설명한다. 한편, 각 도 중, 동일 부호는 동일 또는 동등한 구성 요소를 나타내고 있다. 또한, 본 발명은 이하의 형태로 한정되는 것은 아니고, 여러 가지 형태를 취할 수 있다.
도 1은 본 발명의 탭 리드용 필름(1)의 모식적 단면도이다. 본 발명의 탭 리드용 필름(1)은, 표면층(A)(11), 코어층(B)(12), 표면층(C)(13)를 순차로 구비한다.
[표면층(A)]
표면층(A)(11)는, 후술하는 탭 리드에 있어서 금속 단자와 접하는 층으로, 금속 접착성이 우수한 산변성 폴리올레핀을 주성분으로 한다. 해당 산변성 폴리올레핀은, 산변성된 폴리올레핀이면 특별히 제한되지 않지만, 불포화 카복실산 또는 그의 무수물로 그래프트 변성된 폴리올레핀이 호적하게 이용된다.
산변성되는 폴리올레핀으로서는, 저밀도 폴리에틸렌, 중밀도 폴리에틸렌, 고밀도 폴리에틸렌, 직쇄상 저밀도 폴리에틸렌 등의 폴리에틸렌, 호모 폴리프로필렌, 프로필렌과 에틸렌의 블록 코폴리머, 프로필렌과 에틸렌의 랜덤 코폴리머 등의 폴리프로필렌, 에틸렌-뷰텐-프로필렌의 터폴리머 등을 예시할 수 있다. 이들 폴리올레핀 중에서도, 폴리에틸렌 및 폴리프로필렌이 호적하게 이용된다.
또한 폴리올레핀의 산변성에 사용되는 불포화 카복실산 또는 그의 무수물로서는, 예를 들어, 말레산, 아크릴산, 이타콘산, 크로톤산, 무수 말레산, 무수 이타콘산 등을 들 수 있다.
표면층(A)(11)는 산변성 폴리올레핀의 1종 혹은 그 이상을 적절히 선택하여, 이것을 주성분으로 하고 있으면, 변성되어 있지 않은 폴리올레핀이나 열가소성 엘라스토머 등의 다른 수지를 포함하고 있어도 된다. 한편, 본 발명에 있어서 「주성분」이란 층을 구성하는 성분 중 가장 중량 비율이 큰 성분을 의미한다.
해당 표면층(A)(11)는, 무기 충전제의 함유량이 10중량% 이하이다. 무기 충전제의 함유량이 10중량%를 초과하면, 탭 리드용 필름과 금속 단자의 접착성이 저하될 우려가 있다. 또한 탭 리드를 제조하는 공정에 있어서 무기 충전제가 탈락되어, 해당 제조 라인을 오염시킬 우려가 있다. 표면층(A)(11)에 있어서의 무기 충전제의 양은 5중량% 이하가 바람직하고, 3중량% 이하가 바람직하고, 특히 1중량% 이하인 것이 바람직하다.
한편, 무기 충전제로서는, 후술하는 불화 수소와 반응하는 무기 충전제로 한정하는 것은 아니고, 안티블로킹제 등도 무기 충전제에 포함된다.
본 발명의 탭 리드용 필름(1)은, 표면층(A)(11)의 두께 t1이, 23μm 이상, 특히 27μm 이상, 더욱이 30μm 이상이 바람직하다. 표면층(A)(11)의 두께 t1이 23μm 미만이면 금속 단자의 각부에 있어서 표면층(A)(11)가 도절되어, 금속 단자가 탭 리드용 필름의 코어층과 접할 우려가 있다.
또한, 탭 리드용 필름 전체에 있어서의 표면층(A)(11)의 두께 t1의 비율은, 탭 리드용 필름(1) 전체의 두께 T(tf)의 23% 이상(t1≥0.23T(tf)), 80% 이하(t1≤0.8T(tf))가 바람직하다. 특히 27%, 30%, 33%, 35%, 40% 또는 45%의 하한치로부터, 75%, 70%, 65%, 60%, 55% 또는 50%의 상한치인 것이 바람직하다. 일반적인 탭 리드에서는, 탭 리드용 필름(1)의 두께 T(tf)와 금속 단자의 두께 T(mt)가 거의 동등하지만, 이 경우, 표면층(A)(11)의 두께 t1이, 필름(1)의 두께 T(tf)의 23% 미만이면, 전술한 바와 같이, 금속 단자의 각부에 있어서 표면층(A)(11)가 도절되어, 금속 단자가 탭 리드용 필름(1)의 코어층(B)(12)와 접할 우려가 있다. 또한 표면층(A)(11)의 두께 t1이, 필름(1)의 80%를 초과하면, 코어층(B)(12)가 지나치게 얇아져, 충분한 무기 충전제를 함유할 수 없게 되거나, 다른 한쪽의 표면층(C)(13)가 지나치게 얇아져, 리튬 전지 등의 외포재와의 접착성이 저하되거나 할 우려가 있다.
[코어층(B)]
본 발명의 탭 리드용 필름(1)에 있어서의 코어층(B)(12)는, 불화 수소와 반응하는 무기 충전제와 폴리올레핀계 수지로 이루어지고, 이들 중 어느 일방, 혹은 쌍방을 주성분으로 한다.
불화 수소와 반응하는 무기 충전제는 특별히 한정되는 것은 아니지만, 특히, 메디안 직경이 1.0μm 이하인 불화 수소와 반응하는 무기 충전제인 것이 바람직하다. 메디안 직경이 1.0μm 이하인 불화 수소와 반응하는 무기 충전제는, 메디안 직경이 1.0μm를 초과하는 불화 수소와 반응하는 무기 충전제와 비교하여, 동량의 무기 충전제를 탭 리드용 필름에 함유시켰을 경우에, 불화 수소에 의한 접착성 저하를 보다 억제할 수 있다. 환언하면, 불화 수소에 의한 접착성 저하(접착성 유지율)를 동일 정도로 할 때, 메디안 직경이 1.0μm 이하인 불화 수소와 반응하는 무기 충전제는, 메디안 직경이 1.0μm를 초과하는 불화 수소와 반응하는 무기 충전제보다도, 탭 리드용 필름에 함유시키는 양을 소량으로 할 수 있다. 이와 같이, 탭 리드용 필름 중의 함유량을 소량으로 할 수 있음으로써, 무기 충전제에 의한 제조 시의 문제(압출 공정에서의 수지압 변동이나 스크루 마모 등)를 보다 억제할 수 있다.
한편, 불화 수소와 반응하는 무기 충전제는, 극히 소경으로 제조하는 것이 곤란하므로, 메디안 직경의 하한치는 0.05μm, 0.1μm 또는 0.2μm인 것이 바람직하다. 또한, 메디안 직경의 상한치는, 0.8μm, 0.6μm 또는 0.5μm인 것이 불화 수소에 의한 접착성 저하를 보다 억제할 수 있는 점에서 특히 바람직하다.
불화 수소와 반응하는 무기 충전제로서는, 예를 들어 탄산 칼슘, 탄산 마그네슘 등의 금속 탄산염을 예시할 수 있다. 해당 금속 탄산염 중에서도 탄산 칼슘은 염가로 입수하기 쉽기 때문에, 호적하게 이용할 수 있다. 특히, 합성 탄산 칼슘은 불화 수소를 캐치하는 기능이 우수하여, 호적하게 이용할 수 있다. 해당 합성 탄산 칼슘은, 예를 들어 수산화 칼슘을 탄산 가스와 반응시키는 것에 의해 제조할 수 있고, 중질 탄산 칼슘보다도 입경(메디안 직경)이 작은 입자를 제조하는 것이 가능하다.
코어층(B)(12)에 이용되는 폴리올레핀계 수지도 특별히 한정되는 것은 아니지만, 예를 들어 저밀도 폴리에틸렌, 중밀도 폴리에틸렌, 고밀도 폴리에틸렌, 직쇄상 저밀도 폴리에틸렌 등의 폴리에틸렌, 호모 폴리프로필렌, 프로필렌과 에틸렌의 블록 코폴리머, 프로필렌과 에틸렌의 랜덤 코폴리머 등의 폴리프로필렌, 에틸렌-뷰텐-프로필렌의 터폴리머 등을 이용할 수 있다. 이들 폴리올레핀 중에서도, 폴리에틸렌 및 폴리프로필렌이 바람직하게는 이용된다. 이들의 1종 혹은 복수종을 선택하여, 코어층(B)(12)를 형성하는 폴리올레핀계 수지로 하면 된다.
한편, 해당 코어층(B)(12)는 전술한 폴리올레핀계 수지 외에, 열가소성 엘라스토머 등의 다른 수지나 착색제 등을 포함하고 있어도 된다. 그렇지만 산변성 폴리올레핀과 같은 산변성 수지를 포함하고 있으면, 친수성이 높아져, 내수성이 저하되어, 불화 수소의 발생을 촉진시킬 우려가 있다.
탭 리드용 필름(1) 전체 중에 불화 수소와 반응하는 무기 충전제가 9.0중량% 이상 포함되어 있으면, 코어층(B)(12)에 배합되는 불화 수소와 반응하는 무기 충전제의 양은 특별히 한정되지 않는다. 그렇지만 코어층(B)(12)에 배합되는 불화 수소와 반응하는 무기 충전제의 함유량은 13∼60중량%가 바람직하다.
코어층(B)(12)에 있어서의 해당 무기 충전제의 함유량이 13중량% 미만이면, 표면층(A)의 막 두께를 23% 이상으로 하면서, 탭 리드용 필름(1)에 있어서의 해당 무기 충전제의 함유량을 9.0중량% 이상으로 하는 것이 곤란해져, 표면층(C)(13)를 얇게 하거나 표면층(A)(11)나 표면층(C)(13)에 해당 무기 충전제를 첨가하거나 할 필요가 생긴다.
또한 코어층(B)(12)에 있어서의 해당 무기 충전제의 함유량이 60중량%를 초과하면, 코어층(B)(12)용의 수지 조성물을 압출기로부터 압출할 때에 수지압이 변동되기 쉬워, 해당 층의 두께가 안정되기 어렵다. 또한 무기 충전제에 의해 압출기의 스크루가 마모되어, 탭 리드용 필름에 금속분이 혼입될 우려가 생긴다.
코어층(B)(12)의 두께 t2는, 필름 전체의 두께 T(tf)의 15∼72%인 것이 바람직하고, 특히 20∼60%, 더욱이 25∼50%인 것이 바람직하다. 코어층(B)(12)의 두께 t2가 필름 전체의 두께 T(tf)의 15% 미만이면, 탭 리드용 필름(1)에 9.0중량% 이상의 불화 수소와 반응하는 무기 충전제를 배합하는 것이 곤란해진다. 또한 코어층(B)(12)의 두께 t2가 필름 전체 두께 T(tf)의 72%를 초과하면, 표면층(A)(11)나 표면층(C)(13)의 두께가 지나치게 얇아져, 각 층의 기능을 발휘할 수 없을 우려가 생긴다.
[표면층(C)]
표면층(C)(13)는, 후술하는 탭 리드에 있어서 최표층(금속 단자와 접하지 않는 표면층)이 되는 층으로서, 리튬 전지 등에 있어서 외포재인 라미네이트 필름과 열융착되는 층이다. 해당 표면층(C)(13)는 산변성 폴리올레핀계 수지 및/또는 폴리올레핀계 수지를 주성분으로 한다. 라미네이트 필름의 실런트층이, 탭 리드용 필름과의 접착성이 부족한 수지로 이루어지는 경우, 표면층(C)(13)의 주성분으로서 산변성 폴리올레핀계 수지를 선택하면 되고, 라미네이트 필름의 실런트층이 접착성이 풍부한 경우는, 표면층(C)(13)의 주성분으로서 폴리올레핀계 수지를 선택하면 된다.
한편, 산변성 폴리올레핀계 수지는, 표면층(A)(11)의 주성분으로서 예시한 수지와 마찬가지의 수지를 적절히 채용할 수 있고, 폴리올레핀계 수지는, 코어층(B)(12)에 있어서 예시한 수지와 마찬가지의 수지를 채용할 수 있다.
표면층(C)(13)의 두께 t3은 5μm 이상인 것이 바람직하다. 5μm 미만이면, 제막에서의 두께 제어가 곤란하고, 또한 라미네이트 필름의 실런트층과의 접착이 불충분해질 우려가 있다.
또한, 탭 리드용 필름(1) 전체에 있어서의 표면층(C)(13)의 두께 t3의 비율은, 필름 전체의 두께 T(tf)의 5∼62%인 것이 바람직하고, 특히 10∼50%, 더욱이 15∼30%인 것이 바람직하다. 표면층(C)(13)의 두께 t3이 필름 전체의 두께 T(tf)의 5% 미만이면, 라미네이트 필름의 실런트층과의 접착이 불충분해질 우려가 있다. 또한 표면층(C)(13)의 두께 t3이 필름 전체의 두께 T(tf)의 62%를 초과하면, 표면층(A)(11)나 코어층(B)(12)의 두께가 지나치게 얇아져, 각 층의 기능을 발휘할 수 없을 우려가 생긴다.
표면층(C)(13)는, 전술한 표면층(A)(11)와 마찬가지로, 무기 충전제의 함유량이 10중량% 이하이다. 무기 충전제의 함유량이 10중량%를 초과하면, 탭 리드용 필름(1)과 라미네이트 필름의 접착성이 저하될 우려가 있다. 또한 탭 리드를 제조하는 공정이나 리튬 전지 등을 제조하는 공정에 있어서 무기 충전제가 탈락되어, 해당 제조 라인을 오염시킬 우려가 있다. 표면층(C)(13)에 있어서의 무기 충전제의 양은 5중량% 이하가 바람직하고, 3중량% 이하가 바람직하고, 특히 1중량% 이하인 것이 바람직하다.
이상, 탭 리드용 필름(1)이 표면층(A)(11)/코어층(12)(B)/표면층(C)(13)의 3층 필름인 경우에 대해 설명했지만, 해당 필름(1)은 본 발명의 효과를 발휘하는 범위에 있어서 다른 수지층을 포함하고 있어도 된다.
[탭 리드]
도 2는 본 발명의 탭 리드(TL)의 평면도(A)와 그의 α-α 단면도(B)이다.
본 발명의 탭 리드(TL)는, 본 발명의 탭 리드용 필름(1)과 금속 단자(2)로 이루어진다.
[금속 단자]
금속 단자(2)는, 리튬 전지 등의 전극(양극 또는 음극)에 전기적으로 접속되는 부재이며, 금속 재료에 의해 구성되어 있다. 금속 단자(2)를 구성하는 금속 재료로서는, 특별히 제한되지 않고, 예를 들어, 알루미늄, 니켈, 구리 등을 들 수 있다. 한편, 리튬 전지 등의 양극에 접속되는 금속 단자는, 통상, 알루미늄 등에 의해 구성되어 있다. 또한, 리튬 전지 등의 음극에 접속되는 금속 단자는, 통상, 구리, 니켈 등에 의해 구성되어 있다.
금속 단자(2)의 표면은, 내전해액성을 높이는 관점에서, 화성 처리가 실시되어 있는 것이 바람직하다. 예를 들어, 금속 단자가 알루미늄에 의해 형성되어 있는 경우, 화성 처리의 구체예로서는, 인산염, 크로뮴산염, 불화물, 트라이아진싸이올 화합물 등의 내산성 피막을 형성하는 공지된 방법을 들 수 있다.
금속 단자(2)의 크기는, 사용되는 전지의 크기 등에 따라서 적절히 설정하면 된다. 금속 단자(2)의 두께 T(mt)로서는, 바람직하게는 50μm 이상 400μm 이하, 보다 바람직하게는 100μm 이상 300μm 이하를 들 수 있다. 또한, 금속 단자(2)의 길이로서는, 바람직하게는 1mm 이상 200mm 이하, 보다 바람직하게는 3mm 이상 150mm 이하를 들 수 있다. 또한, 금속 단자(2)의 폭으로서는, 바람직하게는 1mm 이상 200mm 이하, 보다 바람직하게는 3mm 이상 150mm 이하를 들 수 있다.
한편, 본 발명의 탭 리드용 필름(1)을 이용하면, 금속 단자(2)가 각부(2a)에 있어서 모따기[面取]되어 있지 않은 것이어도, 해당 각부(2a)에 있어서 표면층(A)(11)가 도절되기 어렵다. 따라서 본 발명은 모따기되어 있지 않은 금속 단자(2)를 이용하는 경우에, 특히 그 효과를 발휘한다.
[탭 리드용 필름]
탭 리드용 필름(1)을 구성하는 각 층의 수지 조성이나 두께, 두께의 비율은 전술한 바와 같다.
탭 리드용 필름(1)의 전체의 두께 T(tf)는 특별히 한정되지 않지만, 전지의 크기 등에 의해 결정되는 금속 단자(2)의 두께를 T(mt)에 기초하여 결정하는 것이 바람직하다. 상세하게는, 0.5T(mt)≤T(tf)인 것이 바람직하고, 특히 0.7T(mt)≤T(tf)인 것이 바람직하고, 더욱이 0.8T(mt)≤T(tf)인 것이 바람직하다. 탭 리드용 필름(1)의 두께 T(tf)가 금속 단자(2)의 두께 T(mt)의 0.5배 미만이면, 열융착할 때에 탭 리드용 필름(1)이 금속 단자(2)의 측변부(2b)로 돌아 들어가지 않아, 해당 측변부(2b)에 있어서 탭 리드용 필름(1)이 단자(2)로부터 들뜰 우려가 있다.
한편, 탭 리드용 필름(1)의 두께 T(tf)가, 금속 단자(2)의 두께 T(mt)보다도 충분히 두꺼우면, 금속 단자(2)로부터 탭 리드용 필름(1)이 들뜨는 문제는 해소되지만, 리튬 전지 등의 외포재에 열융착될 때에, 탭 리드용 필름(1)의 측변부(1a)에 있어서, 외포재가 탭 리드용 필름(1)으로부터 들뜰 우려가 있다. 따라서 탭 리드용 필름(1)의 두께 T(tf)는 400μm 이하, 특히 200μm 이하, 더욱이 150μm 이하인 것이 바람직하다.
또한, 금속 단자(2) 및 라미네이트 필름의 실런트층과의 접착을 충분히 유지하기 위해서는, 탭 리드용 필름(1)의 두께 T(tf)는 50μm 이상, 특히, 70μm 이상, 더욱이, 75μm 이상인 것이 바람직하다.
실시예
[시험예 1]
도 9에 나타내는 산변성 폴리올레핀을 주성분으로 하는 표면층(A)의 도절의 문제를 확인하기 위해, 코어층(B)를 회색으로 착색한 탭 리드용 필름을 제조했다.
상세하게는, 표면층(A)가 산변성 폴리프로필렌으로 이루어지고, 코어층(B)가 폴리프로필렌과 착색제(회색 안료)로 이루어지고, 표면층(C)가 폴리프로필렌으로 이루어지는 3층 구성의 탭 리드용 필름(두께 100μm)을 제조했다. 한편, 필름의 제조는 공압출 성형법에 의해 행했다. 각 층의 두께는, 표면층(A)가 50μm, 코어층(B)가 30μm, 표면층(C)가 20μm였다.
[시험예 2∼5]
표 1에 기재하는 바와 같이, 중질 탄산 칼슘의 코어층(B) 중으로의 첨가의 유무, 또한 각 층의 두께를 변경한 것 이외에는, 시험예 1과 마찬가지로 하여 탭 리드용 필름을 제조했다. 해당 필름을 이용하여 도절성의 평가를 행했다.
＜도절성의 평가＞
두께 100μm의 니켈제 단자의 양면에 탭 리드용 필름을 히트 실링하여, 탭 리드를 작성한다. 한편, 탭 리드용 필름은 표면층(A)가 니켈제 단자와 접하도록 배치한다. 또한 히트 실링은, 실링 바 온도는 상하 모두 160℃, 실링 면압 1.0MPa, 실링 시간 2초의 조건에서 행한다.
얻어진 탭 리드를 절단하고, 절단면을 디지털 마이크로스코프로 관찰한다. 금속 단자가 회색으로 착색된 코어층(B)와 접하고 있었던 것을 ×, 금속 단자의 각부에 있어서 표면층(A)가 얇아지고 있었던 것을 △, 금속 단자의 각부에 있어서도 표면층(A)가 충분히 두껍게 남아 있었던 것을 ○라고 평가한다.
시험예 1∼5에서 제조한 탭 리드용 필름의 도절성의 평가 결과를 표 1에 아울러 기재한다. 또한 시험예 1의 탭 리드용 필름을 이용한 탭 리드 단면의 디지털 마이크로스코프의 사진을 도 3에, 시험예 2의 디지털 마이크로스코프의 사진을 도 4에, 시험예 3의 디지털 마이크로스코프의 사진을 도 5에, 시험예 4의 디지털 마이크로스코프의 사진을 도 6에, 시험예 5의 디지털 마이크로스코프의 사진을 도 7에 기재한다.
표면층(A)의 두께가, 탭 리드용 필름의 두께의 23% 이상인 시험예 1, 2, 4, 5의 탭 리드용 필름을 이용한 탭 리드는, 금속 단자의 각부에 있어서도 산변성 폴리프로필렌으로 이루어지는 표면층(A)가 금속 단자와 접하고 있었다. 특히 표면층(A)의 두께가 50%인 시험예 1의 탭 리드는, 표면층(A)가 거의 박화되고 있지 않았다. 한편, 표면층(A)의 두께가 전체의 20%인 시험예 3의 탭 리드는, 금속 단자의 각부가 코어층(B)와 접하고 있었다. 코어층(B)는 폴리프로필렌을 주성분으로 하기 때문에, 접착성이 뒤떨어진다.
또한, 각 층 두께가 동일하고, 코어층(B) 중에 탄산 칼슘을 함유하는 시험예 4와, 함유하지 않는 시험예 5를 비교하면, 어느 쪽도 금속 단자의 각부에 있어서 표면층(A)가 동일 정도로 얇아지고 있어, 탄산 칼슘의 유무에 의한 차이는 보이지 않았다.
[비교예 1∼3, 실시예 1∼4]
표 2에 기재하는 수지를 이용하여, 표 2에 기재하는 두께의 탭 리드용 필름(막 두께 100μm)을 제조했다. 각 필름의 불화 수소에 의한 접착성 저하의 평가는, 이하의 방법으로 행했다.
또한, 사용하는 탄산 칼슘(CaCO3)의 메디안 직경의 측정 방법을 이하에 기재한다.
＜불화 수소에 의한 접착성 저하의 평가＞
두께 100μm, 폭 20mm의 니켈박의 양면에 15mm 폭의 탭 리드용 필름을 히트 실링하여 시험편으로 한다. 한편, 탭 리드용 필름은 표면층(A)가 니켈박과 접하도록 배치한다. 또한 히트 실링은, 실링 바 온도는 상바 190℃, 하바 220℃, 실링 면압 1.0 MPa, 실링 시간 3초의 조건에서 행했다.
시험편은 2조 작성하고, 1조의 시험편을 전해액(에틸렌 카보네이트:다이메틸 카보네이트:다이에틸 카보네이트=1:1:1(v/v％)의 용매에 LiPF6을 1mol/L의 비율로 첨가한 것)에 침지하고, 85℃로 가온하고 2시간 보관한다.
실링 직후의 시험편과, 전해액에 2시간 침지 후의 시험편을, 각각 180° 박리하여, 인장 시험기(오토그래프/(주)시마즈 제작소제)로 접착 강도(박리 강도)를 측정한다. 한편, 인장 시험기의 인장 속도는 100mm/min, 측정 분위기는 23℃, 습도 50%RH로 하여, 상바측에서 히트 실링된 탭 리드용 필름을 박리하여 행한다.
측정에 의해 얻어진 데이터로부터, 접착성 유지율((「전해액에 2시간 침지 후의 접착 강도」÷「실링 직후의 접착 강도」)×100)을 산출했다.
＜탄산 칼슘의 메디안 직경의 측정 방법＞
사용하는 탄산 칼슘의 메디안 직경은, 레이저 회절식 입자경 분포 측정 장치를 이용하여 측정하고, 체적 기준의 입자경의 누적 분포 곡선에 있어서 10%, 50% 및 90%에 상당하는 입자경을 산출하여, 50%가 되는 입자경(메디안 직경(D50))을 구했다.
실시예 1∼4의 탭 리드용 필름은 접착성 유지율을 50% 이상 유지하는 것이었다. 이것은 탭 리드용 필름에 포함되는 탄산 칼슘(CaCO3)이 불화 수소(HF)와 반응하여, 불화 수소를 불화 칼슘(CaF2)의 형태로 탭 리드용 필름 내에 가뒀기 때문이라고 생각된다.
한편, 비교예 1∼3의 탭 리드용 필름은, 초기 접착력은 양호했지만, 2시간 침지 후의 접착 강도가 현저하게 낮았다. 이것은 전해액 중에 포함되는 불화 수소에 의해, 니켈박 표면이 부식되었기 때문이라고 생각된다.
실시예 1∼4, 비교예 1∼3의 탭 리드용 필름에 있어서의 탄산 칼슘의 첨가량과 접착성 유지율의 관계를 도 8에 나타낸다. 탭 리드용 필름 전체에 있어서의 탄산 칼슘의 첨가량이 0∼7중량%인 영역에 있어서는, 첨가량을 늘려도 접착 강도는 0이며 탭 리드용 필름이 금속 단자로부터 벗겨져 버렸다. 또한 7∼8.9중량%의 영역에 있어서는, 첨가량이 증가함에 따라 접착성 유지율은 높아지고 있지만, 접착성 유지율은 50% 미만이었다. 한편, 9.0∼11.5중량%의 영역에 있어서는, 첨가량이 증가함에 따라 접착성 유지율도 높아지고, 또한 접착성 유지율도 50%를 상회하고 있었다. 그리고, 첨가량이 11.5중량%를 초과하면, 접착성 유지율이 80%의 상태에서 그다지 변화하지 않게 되고 있다.
[실시예 5]
실시예 4에서 사용한 탄산 칼슘(CaCO3-2)으로부터 다른 탄산 칼슘(CaCO3-3)을 이용한 것 이외에는, 실시예 4와 마찬가지의 탭 리드용 필름을 제조하고, 실링 직후의 접착 강도와 전해액에 2시간 침지 후의 접착 강도를 측정하여 접착성 유지율을 산출했다. 실시예 4에서 사용한 탄산 칼슘(CaCO3-2)과 실시예 5에서 사용한 탄산 칼슘(CaCO3-3)의 비교를 표 3에, 실시예 5의 측정 결과를 표 4에 나타낸다.
실시예 5의 탭 리드용 필름에 있어서의 탄산 칼슘의 첨가량과 접착성 유지율의 관계를 도 8에 추가한다.
약 60%의 접착성 유지율을 갖는 탭 리드용 필름으로 하는 경우, 메디안 직경이 큰 탄산 칼슘을 이용한 실시예 5보다도, 메디안 직경이 작은 탄산 칼슘을 이용한 실시예 1의 쪽이, 탭 리드용 필름에 첨가하는 탄산 칼슘의 양이 3분의 2의 소량으로 할 수 있었다.
1 탭 리드용 필름
11 표면층(A)
12 코어층(B)
13 표면층(C)
1a 측변부
2 금속 단자
2a 각부
2b 측변부
TL 탭 리드
11 표면층(A)
12 코어층(B)
13 표면층(C)
1a 측변부
2 금속 단자
2a 각부
2b 측변부
TL 탭 리드
Claims (12)
- 산변성 폴리올레핀계 수지를 포함하는 표면층(A), 탄산 칼슘과 폴리올레핀계 수지를 포함하는 코어층(B), 산변성 폴리올레핀계 수지 및 폴리올레핀계 수지로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상을 포함하는 표면층(C)를 순차로 구비하는 탭 리드용 필름에 있어서,
상기 표면층(A)을 구성하는 성분 중 가장 중량 비율이 큰 성분은 산변성 폴리올레핀계 수지이고,
상기 코어층(B)를 구성하는 성분 중 가장 중량 비율이 큰 성분은 탄산 칼슘 또는 폴리올레핀계 수지이고,
상기 표면층(C)를 구성하는 성분 중 가장 중량 비율이 큰 성분은 산변성 폴리올레핀계 수지 또는 폴리올레핀계 수지이고,
상기 표면층(A)에 있어서의 탄산 칼슘의 함유량, 및 상기 표면층(C)에 있어서의 탄산 칼슘의 함유량이, 각각 0∼10중량%이고,
상기 탭 리드용 필름이 탄산 칼슘을 9.0중량% 이상 함유하는 것을 특징으로 하는 탭 리드용 필름. - 제 1 항에 있어서,
상기 코어층(B)의 두께가 탭 리드용 필름 전체의 두께의 25% 이상 50% 이하인 것을 특징으로 하는 탭 리드용 필름. - 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서,
상기 탭 리드용 필름이 탄산 칼슘을 9.6중량% 이상 함유하는 것을 특징으로 하는 탭 리드용 필름. - 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서,
상기 탭 리드용 필름이 탄산 칼슘을 15.1중량% 이하 함유하는 것을 특징으로 하는 탭 리드용 필름. - 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서,
상기 탭 리드용 필름 중의 탄산 칼슘의 메디안 직경이 1.0μm 이하인 것을 특징으로 하는 탭 리드용 필름. - 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서,
상기 표면층(A)의 두께가 탭 리드용 필름 전체의 두께의 23% 이상인 것을 특징으로 하는 탭 리드용 필름. - 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서,
상기 코어층(B)에 있어서의 탄산 칼슘의 함유량이 13∼60중량%인 것을 특징으로 하는 탭 리드용 필름. - 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서,
상기 탄산 칼슘이, 합성 탄산 칼슘인 것을 특징으로 하는 탭 리드용 필름. - 금속 단자의 적어도 한쪽 표면에, 제 1 항 또는 제 2 항에 기재된 탭 리드용 필름이 열융착된 탭 리드로서, 상기 금속 단자의 표면과 상기 탭 리드용 필름의 상기 표면층(A)를 열융착한 것을 특징으로 하는 탭 리드.
- 제 9 항에 있어서,
상기 금속 단자의 두께를 T(mt), 상기 탭 리드용 필름의 두께를 T(tf)로 했을 때, 0.5T(mt)≤T(tf)인 것을 특징으로 하는 탭 리드. - 삭제
- 삭제
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