KR102397818B1 - Grove type lithium electrode - Google Patents

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Abstract

본 발명은 홈형 리튬 전극에 관한 것으로, 다수개의 홈이 형성되는 집전체; 다수개의 홈에 채워지게 형성되는 리튬 금속시트; 및 리튬 금속시트가 밀봉되며 집전체의 표면이 덮어지게 배치되는 절연성 필름을 포함하고, 리튬 금속시트는 집전체에 형성된 홈에 각각 채워져 형성되는 다수개의 리튬 금속부재와, 다수개의 리튬 금속부재가 매립되게 집전체의 표면에 형성되는 계면층을 포함하며, 계면층은 전도성 고분자를 이용해 다수개의 리튬 금속부재가 밀봉되게 형성되는 것을 특징으로 한다. The present invention relates to a groove-type lithium electrode, comprising: a current collector in which a plurality of grooves are formed; a lithium metal sheet formed to be filled in a plurality of grooves; and an insulating film in which the lithium metal sheet is sealed and disposed to cover the surface of the current collector, wherein the lithium metal sheet is filled with a plurality of lithium metal members formed respectively in grooves formed in the current collector, and a plurality of lithium metal members are buried It includes an interface layer formed on the surface of the current collector, and the interface layer is characterized in that a plurality of lithium metal members are sealed using a conductive polymer.

Description

홈형 리튬 전극{Grove type lithium electrode}Groove type lithium electrode

본 발명은 홈형 리튬 전극에 관한 것으로, 특히 집전체의 표면에 다수개의 홈을 형성한 후 다수개의 홈에 각각 리튬을 채워서 다수개의 리튬 금속부재를 형성함으로써 음극으로 적용 시 에너지 밀도를 개선시킬 수 있는 홈형 리튬 전극에 관한 것이다.The present invention relates to a groove-type lithium electrode, and in particular, by forming a plurality of grooves on the surface of a current collector and then filling each of the plurality of grooves with lithium to form a plurality of lithium metal members, which can improve energy density when applied as an anode It relates to a grooved lithium electrode.

리튬 이온 이차 전지는 가역적으로 리튬이온의 삽입 및 탈리가 가능한 물질을 양극 및 음극으로 사용한다. 이러한 리튬 이온 이차 전지는 양극과 음극의 사이에 분리막이 배치되며, 양극과 음극 사이에 유기 전해액 또는 고분자 전해액을 넣어 리튬이온의 원활한 이동을 가능하게 하며, 양극 및 음극에서 삽입 및 탈리 될 때 일어나는 전기화학적 산화, 환원반응에 의하여 발생하는 전자가 전기에너지를 생성한다. 리튬 이온 이차 전지에 관련된 기술이 한국등록특허공보 제10-0626510호(특허문헌 1)에 공개되어 있다.A lithium ion secondary battery uses a material capable of reversibly intercalating and deintercalating lithium ions as a positive electrode and a negative electrode. In such a lithium ion secondary battery, a separator is disposed between the positive electrode and the negative electrode, and an organic electrolyte or polymer electrolyte is placed between the positive electrode and the negative electrode to enable smooth movement of lithium ions, and electricity generated when inserted and detached from the positive electrode and the negative electrode Electrons generated by chemical oxidation and reduction reactions generate electrical energy. A technology related to a lithium ion secondary battery is disclosed in Korean Patent Publication No. 10-0626510 (Patent Document 1).

한국등록특허공보 제10-0626510호는 리튬 이온 이차 전지 및 그 제조방법에 관한 것으로, 양극과 음극이 권심에 둘러 감겨 그 양극과 음극과의 사이에 독립한 세퍼레이터(분리막)를 갖지 않은 전극군을 구비한 리튬 이온 이차 전지에 있어서, 음극 또는 양극의 적어도 한쪽이 다공막을 구비함과 동시에 음극 및 양극이 각각 음극용 수지필름 및 양극용 수지필름에 의해서 권심에 접속되어 있다. 이러한 수지필름을 사용하는 것에 의해 다공막의 파손을 저감하여 음극과 양극과의 단락을 방지하게 구성된다. Korea Patent Publication No. 10-0626510 relates to a lithium ion secondary battery and a method for manufacturing the same, wherein a positive electrode and a negative electrode are wound around a core, and an electrode group that does not have an independent separator (separator) between the positive and negative electrodes. In the provided lithium ion secondary battery, at least one of the negative electrode or the positive electrode has a porous film, and the negative electrode and the positive electrode are respectively connected to the core by a resin film for a negative electrode and a resin film for a positive electrode. By using such a resin film, the damage of the porous film is reduced to prevent a short circuit between the negative electrode and the positive electrode.

한국등록특허공보 제10-0626510호와 같은 종래의 리튬 이온 이차 전지는 음극으로 구리 박과 구리 박의 표면에 전극 물질로 흑연 등의 탄소재료를 도포하여 사용된다. 이와 같이 종래의 리튬 이온 이차 전지는 음극을 구리 박과 구리 박의 표면에 전극 물질로 흑연 등의 탄소재료를 도포하여 사용함으로써 에너지 밀도가 낮은 문제점이 있다. Conventional lithium ion secondary batteries such as Korean Patent Publication No. 10-0626510 are used by coating a carbon material such as graphite as an electrode material on the surface of a copper foil as an anode and a copper foil. As described above, the conventional lithium ion secondary battery has a problem of low energy density by applying a negative electrode to a copper foil and a carbon material such as graphite as an electrode material on the surface of the copper foil.

: 한국등록특허공보 제10-0626510호: Korea Patent Publication No. 10-0626510

본 발명의 목적은 전술한 문제점을 해결하기 위한 것으로, 집전체의 표면에 다수개의 홈을 형성한 후 다수개의 홈에 각각 리튬을 채워서 다수개의 리튬 금속부재를 형성함으로써 음극으로 적용 시 에너지 밀도를 개선시킬 수 있으며, 다수개의 리튬 금속부재를 전기 전도성 고분자인 계면층으로 매립시켜 리튬 금속부재의 표면을 개질시킴으로써 충방전 사이클의 신뢰성을 개선시킬 수 있는 홈형 리튬 전극을 제공함에 있다. An object of the present invention is to solve the above problems, and after forming a plurality of grooves on the surface of the current collector, each of the plurality of grooves is filled with lithium to form a plurality of lithium metal members, thereby improving the energy density when applied as an anode It is to provide a groove-type lithium electrode capable of improving the reliability of the charge/discharge cycle by modifying the surface of the lithium metal member by embedding a plurality of lithium metal members with an interfacial layer that is an electrically conductive polymer.

본 발명의 다른 목적은 집전체의 상부의 표면 중 전기 전도성 고분자층인 계면층을 형성한 후 외부로 노출된 표면에 도전성 접착제를 도포한 후 도전성 접착제를 매개로 집전체의 표면에 절연성 필름을 접착시킴으로써 다수개의 리튬 금속부재를 밀봉시킬 수 있어 핸들링이나 보관이 용이한 홈형 리튬 전극을 제공함에 있다. Another object of the present invention is to form an interfacial layer, which is an electrically conductive polymer layer, among the upper surface of the current collector, apply a conductive adhesive to the surface exposed to the outside, and then adhere an insulating film to the surface of the current collector via the conductive adhesive An object of the present invention is to provide a groove-type lithium electrode that can seal a plurality of lithium metal members and is easy to handle or store.

본 발명의 홈형 리튬 전극은 다수개의 홈이 형성되는 집전체; 상기 다수개의 홈에 채워지게 형성되는 리튬 금속시트; 및 상기 리튬 금속시트가 밀봉되며 상기 집전체의 표면이 덮어지게 배치되는 절연성 필름을 포함하고, 상기 리튬 금속시트는 상기 집전체에 형성된 홈에 각각 채워져 형성되는 다수개의 리튬 금속부재와, 상기 다수개의 리튬 금속부재가 매립되게 상기 집전체의 표면에 형성되는 계면층을 포함하며, 상기 계면층은 전기 전도성 고분자를 이용해 상기 다수개의 리튬 금속부재가 밀봉되게 형성되며, 상기 다수개의 리튬 금속부재는 각각 리튬 분말과 실리콘 분말을 상기 집전체에 형성된 홈에 채워 형성되며, 상기 리튬 분말의 직경은 상기 실리콘 분말의 직경보다 크며, 상기 리튬 분말과 상기 실리콘 분말 중 상기 리튬 분말의 직경은 0.1 내지 5㎛이며, 상기 실리콘 분말의 직경은 10 내지 50㎚인 것을 특징으로 한다. The grooved lithium electrode of the present invention includes a current collector in which a plurality of grooves are formed; a lithium metal sheet formed to be filled in the plurality of grooves; and an insulating film in which the lithium metal sheet is sealed and disposed to cover the surface of the current collector, wherein the lithium metal sheet includes a plurality of lithium metal members respectively filled in grooves formed in the current collector, and the plurality of and an interface layer formed on the surface of the current collector so that the lithium metal member is embedded, the interface layer is formed to seal the plurality of lithium metal members using an electrically conductive polymer, and the plurality of lithium metal members are each lithium It is formed by filling powder and silicon powder into the grooves formed in the current collector, the diameter of the lithium powder is larger than the diameter of the silicon powder, and the diameter of the lithium powder among the lithium powder and the silicon powder is 0.1 to 5㎛, The silicon powder has a diameter of 10 to 50 nm.

본 발명의 홈형 리튬 전극은 집전체의 표면에 다수개의 홈을 형성한 후 다수개의 홈에 각각 리튬을 채워서 다수개의 리튬 금속부재를 형성함으로써 음극으로 적용 시 에너지 밀도를 개선시킬 수 있는 이점이 있고, 다수개의 리튬 금속부재를 전기 전도성 고분자인 계면층으로 매립시켜 리튬 금속부재의 표면을 개질시킴으로써 충방전 사이클의 신뢰성을 개선시킬 수 있는 이점이 있으며, 집전체의 상부의 표면 중 전기 전도성 고분자층인 계면층을 형성한 후 외부로 노출된 표면에 도전성 접착제를 도포한 후 도전성 접착제를 매개로 집전체의 표면에 절연성 필름을 접착시킴으로써 다수개의 리튬 금속부재를 밀봉시킬 수 있어 핸들링이나 보관이 용이한 이점이 있다.The grooved lithium electrode of the present invention has the advantage of improving energy density when applied as an anode by forming a plurality of grooves on the surface of the current collector and then filling each of the plurality of grooves with lithium to form a plurality of lithium metal members, There is an advantage that the reliability of the charge/discharge cycle can be improved by modifying the surface of the lithium metal member by embedding a plurality of lithium metal members with an interfacial layer, which is an electrically conductive polymer, and the interface, which is an electrically conductive polymer layer, among the upper surface of the current collector. After forming the layer, a conductive adhesive is applied to the surface exposed to the outside, and an insulating film is attached to the surface of the current collector through the conductive adhesive to seal a number of lithium metal members, so handling and storage are easy. there is.

도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 홈형 리튬 전극의 평면도,
도 2는 도 1에 도시된 A-A선 단면도,
도 3은 도 2에 도시된 홈형 리튬 전극의 분리된 상태의 단면도,
도 4는 도 2에 도시된 홈형 리튬 전극의 다른 실시예를 나타낸 단면도.1 is a plan view of a grooved lithium electrode according to an embodiment of the present invention;
2 is a cross-sectional view taken along line AA shown in FIG. 1;
3 is a cross-sectional view of the grooved lithium electrode shown in FIG. 2 in an separated state;
4 is a cross-sectional view showing another embodiment of the groove-type lithium electrode shown in FIG.

이하, 본 발명의 홈형 리튬 전극의 실시예를 첨부된 도면을 참조하여 설명하면 다음과 같다.Hereinafter, an embodiment of the grooved lithium electrode of the present invention will be described with reference to the accompanying drawings.

도 1 및 도 2에서와 같이 본 발명의 홈형 리튬 전극은 집전체(110), 리튬 금속시트(120) 및 절연성 필름(130)을 포함하여 구성된다. 1 and 2 , the grooved lithium electrode of the present invention is configured to include a current collector 110 , a lithium metal sheet 120 , and an insulating film 130 .

집전체(110)는 상부의 표면으로 개방되는 다수개의 홈(111)이 배열되어 형성된다. 리튬 금속시트(120)는 다수개의 홈(111)에 채워지게 형성되며, 다수개의 리튬 금속부재(121)와 계면층(122)을 포함하여 구성된다. 다수개의 리튬 금속부재(121)는 각각 집전체(110)에 형성된 홈(111)에 채워져 형성되며, 계면층(122)은 다수개의 리튬 금속부재(121)가 매립되게 집전체(110)의 표면에 형성된다. 이러한 계면층(122)은 전기 전도성 고분자를 이용해 다수개의 리튬 금속부재(121)가 밀봉되게 형성된다. 절연성 필름(130)은 리튬 금속시트(120)가 밀봉되며 집전체(110)의 표면이 덮어지게 배치된다. The current collector 110 is formed by arranging a plurality of grooves 111 open to the upper surface. The lithium metal sheet 120 is formed to fill the plurality of grooves 111 , and includes a plurality of lithium metal members 121 and an interface layer 122 . The plurality of lithium metal members 121 are respectively filled in the grooves 111 formed in the current collector 110 , and the interface layer 122 is formed on the surface of the current collector 110 so that the plurality of lithium metal members 121 are buried. is formed in The interface layer 122 is formed to seal the plurality of lithium metal members 121 using an electrically conductive polymer. The insulating film 130 is disposed so that the lithium metal sheet 120 is sealed and the surface of the current collector 110 is covered.

전술한 구성을 갖는 본 발명의 일 실시예에 따른 홈형 리튬 전극의 구성을 설명하면 다음과 같다.The configuration of the groove-type lithium electrode according to an embodiment of the present invention having the above-described configuration will be described as follows.

집전체(110)는 도 1 및 도 3에서와 같이 본 발명의 일 실시예에 따른 홈형 리튬 전극을 전반적으로 지지하고, 구리(Cu)를 이용해 평판형으로 형성되며, 상부에 다수개의 홈(111)이 배열되어 형성된다. 다수개의 홈(111)은 서로 간격을 두고 집전체(110)의 상부의 표면에 배열되어 형성되며, 그 형상은 반구형이나 원통형으로 형성된다. 이러한 다수개의 홈(111)은 전해 에칭이나 사진식각공정을 이용해 형성하며, 그 형상은 전술한 것과 같이 반구형이나 원통형으로 형성되거나 일측은 원통형이며 원통형의 끝단은 반구형을 갖도록 형성된다.The current collector 110 generally supports the groove-type lithium electrode according to an embodiment of the present invention as shown in FIGS. 1 and 3, is formed in a flat plate shape using copper (Cu), and has a plurality of grooves 111 on the upper portion. ) are arranged and formed. The plurality of grooves 111 are formed by being spaced apart from each other and arranged on the upper surface of the current collector 110, and the shape thereof is formed in a hemispherical or cylindrical shape. The plurality of grooves 111 are formed using an electrolytic etching or photolithography process, and the shape is formed in a hemispherical or cylindrical shape as described above, or one side is cylindrical and the cylindrical end is formed to have a hemispherical shape.

리튬 금속시트(120)는 도 1 내지 도 3에서와 같이 다수개의 리튬 금속부재(121)와 계면층(122)을 포함하여 구성된다.The lithium metal sheet 120 includes a plurality of lithium metal members 121 and an interface layer 122 as shown in FIGS. 1 to 3 .

다수개의 리튬 금속부재(121)는 각각 리튬(Li)을 증착이나 스퍼터링 방법을 이용해 반구형이나 원통형으로 형성되거나 일측은 원통형이며 원통형의 끝단은 반구형을 갖도록 형성된다. 즉, 다수개의 리튬 금속부재(121)는 각각 리튬(Li)을 증착이나 스퍼터링 방법을 이용해 반구형이나 원통형으로 형성되거나 일측은 원통형이며 원통형의 끝단은 반구형을 갖도록 형성되는 홈(111)에 각각 채워져 형성됨으로 홈(111)과 동일한 형상으로 형성된다. The plurality of lithium metal members 121 are respectively formed in a hemispherical or cylindrical shape using lithium (Li) deposition or sputtering, or one side is cylindrical and the cylindrical end is formed to have a hemispherical shape. That is, each of the plurality of lithium metal members 121 is formed in a hemispherical or cylindrical shape using lithium (Li) deposition or sputtering, or one side is cylindrical and the end of the cylindrical shape is filled in a groove 111 formed to have a hemispherical shape. to be formed in the same shape as the groove 111 .

계면층(122)의 일 실시예는 집전체(110)의 표면과 집전체(110)의 표면에서 노출되는 다수개의 리튬 금속부재(121)의 표면에 각각 도전성 접착제를 코팅한 후 도전성 접착제를 매개로 점성이 1000 내지 100000cps(centi Poise)인 전기 전도성 고분자를 도포하여 두께가 1 내지 5㎛되게 형성되며, 도전성 접착제는 실버 에폭시(silver epoxy)가 사용되며, 전기 전도성 고분자의 재질은 폴리아세틸렌(polyacetylene), 폴리피롤(polypyrrole), 폴리싸이오펜(polythiophene), PEDOT(poly(3,4-ethylene dioxythiophene)) 및 폴리아닐린(polyaniline) 중 하나가 사용된다. 이러한 계면층(122)의 다른 실시예는 집전체(110)의 표면과 다수개의 리튬 금속부재(121)의 표면에 각각 점성이 1000 내지 100000cps(centi Poise)인 전기 전도성 고분자를 직접 도포하여 두께가 1 내지 5㎛되게 형성된다. In an embodiment of the interface layer 122, a conductive adhesive is coated on the surface of the current collector 110 and a plurality of lithium metal members 121 exposed from the surface of the current collector 110, respectively, and then the conductive adhesive is interposed. An electrically conductive polymer having a viscosity of 1000 to 100000 cps (centi Poise) is applied to a thickness of 1 to 5 μm with a furnace, and silver epoxy is used as the conductive adhesive, and the material of the electrically conductive polymer is polyacetylene (polyacetylene). ), polypyrrole, polythiophene, PEDOT (poly(3,4-ethylene dioxythiophene)) and polyaniline are used. In another embodiment of the interfacial layer 122, an electrically conductive polymer having a viscosity of 1000 to 100000 cps (centi Poise) is directly applied to the surface of the current collector 110 and the surface of the plurality of lithium metal members 121 to increase the thickness. It is formed to be 1 to 5 μm.

절연성 필름(130)의 일 실시예는 리튬 금속시트(120)가 밀봉되며 집전체(110)의 표면이 덮어지게 집전체(110)의 가장자리에 도전성 접착제를 매개로 접착되고, 도전성 접착제는 실버 에폭시(silver epoxy)가 사용되며, 절연성 필름(130)의 재질은 폴리에테르설폰(PES: polyether sulfone), 폴리에테르에테르케톤(PEEK: polyether ether ketone), 폴리에테르이미드(PEI: polyetherimide) 및 폴리아미드이미드(polyamide-imide) 중 하나가 사용된다. 절연성 필름(130)의 다른 실시예는 절연성 필름(130)을 이용해 집전체(110)와 리튬 금속시트(120)가 각각 밀봉되게 진공 포장되어 형성된다. 예를 들어, 집전체(110)와 리튬 금속시트(120)는 각각 절연성 필름(130)으로 감싼상태에서 내측의 공기를 제거하여 진공포장된다. In one embodiment of the insulating film 130, the lithium metal sheet 120 is sealed and adhered to the edge of the current collector 110 via a conductive adhesive so that the surface of the current collector 110 is covered, and the conductive adhesive is silver epoxy (silver epoxy) is used, and the material of the insulating film 130 is polyether sulfone (PES), polyether ether ketone (PEEK: polyether ether ketone), polyetherimide (PEI: polyetherimide), and polyamideimide. (polyamide-imide) is used. Another embodiment of the insulating film 130 is formed by vacuum packaging the current collector 110 and the lithium metal sheet 120 to be sealed, respectively, using the insulating film 130 . For example, the current collector 110 and the lithium metal sheet 120 are vacuum-packed by removing the air inside each of the insulating film 130 wrapped in the state.

본 발명의 다른 실시예에 따른 홈형 리튬 전극의 구성은 도 4에 도시되어 있다. 도 4에서와 같이 본 발명의 다른 실시예에 따른 홈형 리튬 전극은 집전체(110), 리튬 금속시트(120) 및 절연성 필름(130) 중에서 집전체(110)와 절연성 필름(130)의 각각의 구성은 전술한 본 발명의 일 실시예에 따른 홈형 리튬 전극과 동일함으로 설명을 생략하며, 리튬 금속시트(120)의 구성에 대해서만 설명하면 다음과 같다.The configuration of a groove-type lithium electrode according to another embodiment of the present invention is shown in FIG. 4 . As shown in FIG. 4 , the groove-type lithium electrode according to another embodiment of the present invention includes each of the current collector 110 and the insulating film 130 among the current collector 110 , the lithium metal sheet 120 and the insulating film 130 . Since the configuration is the same as that of the groove-type lithium electrode according to the embodiment of the present invention described above, a description thereof will be omitted, and only the configuration of the lithium metal sheet 120 will be described as follows.

본 발명의 다른 실시예에 따른 홈형 리튬 전극의 리튬 금속시트(120)는 도 4에 도시된 바와 같이 다수개의 리튬 금속부재(121)와 계면층(122)을 포함하여 구성된다. 다수개의 리튬 금속부재(121)는 각각 리튬 분말(121a)과 실리콘 분말(121b)을 집전체(110)에 형성된 홈(111)에 채워 형성된다. 즉, 도 4에 도시된 다수개의 리튬 금속부재(121)는 집전체(111)에 형성된 다수개의 홈(111)의 형상이 반구형이나 원통형으로 형성되거나 일측은 원통형이며 원통형의 끝단은 반구형을 갖도록 형성되는 경우에 각각에 채워져 형성됨으로 홈(111)의 형상과 동일하게 형성된다. The lithium metal sheet 120 of the grooved lithium electrode according to another embodiment of the present invention is configured to include a plurality of lithium metal members 121 and an interface layer 122 as shown in FIG. 4 . The plurality of lithium metal members 121 are formed by filling the grooves 111 formed in the current collector 110 with lithium powder 121a and silicon powder 121b, respectively. That is, in the plurality of lithium metal members 121 shown in FIG. 4, the shape of the plurality of grooves 111 formed in the current collector 111 is formed in a hemispherical or cylindrical shape, or one side is cylindrical and the end of the cylindrical shape is formed to have a hemispherical shape. It is formed in the same way as the shape of the groove 111 as it is filled and formed in each case.

다수개의 리튬 금속부재(121)는 각각 리튬 분말(121a)과 실리콘 분말(121b)을 이용해 집전체(110)에 형성된 홈(111)의 내측에 채워지게 형성하기 위해 리튬 분말(121a)과 실리콘 분말(121b)을 서로 건조한 상태에서 서로 동일한 중량퍼센트(weight percent)로 혼합한 후 혼합된 리튬 분말(121a)과 실리콘 분말(121b)을 홈(111)에 채워 형성한다. 즉, 리튬 분말(121a)과 실리콘 분말(121b)은 각각 건조한 상태에서 서로 동일한 중량퍼센트로 혼합된 상태에서 혼합된 리튬 분말(121a)과 실리콘 분말(121b)을 물리적인 방법을 이용해 홈(111)에 채운다. 이러한 물리적인 방법은 집전체(110)를 롤 투 롤(roll to roll)을 이용해 이송한 상태에서 혼합된 리튬 분말(121a)과 실리콘 분말(121b)을 집전체(110)의 표면에 뿌리면서 일정한 압력으로 집전체(110)의 표면을 가압함에 의해 리튬 분말(121a)과 실리콘 분말(121b)이 홈(111)에 안정적으로 채울 수 있게 된다. A plurality of lithium metal members 121 are formed to be filled inside the grooves 111 formed in the current collector 110 by using the lithium powder 121a and the silicon powder 121b, respectively, the lithium powder 121a and the silicon powder. After mixing 121b with each other at the same weight percent in a dry state, the mixed lithium powder 121a and silicon powder 121b are filled in the grooves 111 to form. That is, the lithium powder 121a and the silicon powder 121b are each in a dry state and in a mixed state at the same weight percent, and the mixed lithium powder 121a and the silicon powder 121b are physically mixed into the grooves 111. fill in In this physical method, a lithium powder 121a and a silicon powder 121b mixed in a state in which the current collector 110 is transported using a roll to roll is sprayed on the surface of the current collector 110 while being uniformly By pressing the surface of the current collector 110 with pressure, the lithium powder 121a and the silicon powder 121b can be stably filled in the groove 111 .

리튬 분말(121a)과 실리콘 분말(121b)이 서로 건조한 상태에서 혼합된 후 홈(111)에 채워지면 실리콘 분말(121b)은 리튬 분말(121a) 사이의 공간에 위치되고, 리튬 분말(121a)의 공간이 틀이 되어 실리콘 분말(121b)의 부피 팽창을 억제할 수 있게 된다. 이를 위해 리튬 분말(121a)의 직경(R1)은 실리콘 분말(121b)의 직경(R2)보다 큰 것이 사용된다. 예를 들어, 리튬 분말(121a)의 직경(R1)은 0.1 내지 5㎛인 것이 사용되며, 실리콘 분말(121b)의 직경(R2)은 10 내지 50㎚인 것이 사용됨으로써 리튬 분말(121a)과 실리콘 분말(121b)을 혼합 시 실리콘 분말(121b)이 리튬 분말(121a)사이의 공간에 위치되게 혼합할 수 있다. 즉, 이차 전지의 음극으로 본 발명의 홈형 리튬 전극이 사용되는 경우에 리튬 금속 시트(120)로 리튬 분말(121a)과 실리콘 분말(121b)을 사용함으로써 실리콘 분말(121b)이 리튬 분말(121a) 사이의 공간에서 팽창함에 의해 리튬 금속 시트(120)에서 발생될 수 있는 덴드라이트(dendrite) 현상을 방지할 수 있으며, 리튬 분말(121a)들 사이의 공간에 의해 실리콘 분말(121b)의 위치됨으로써 실리콘 분말(121b)의 부피 팽창을 억제시킬 수 있게 된다. When the lithium powder 121a and the silicon powder 121b are mixed with each other in a dry state and then filled in the groove 111, the silicon powder 121b is positioned in the space between the lithium powder 121a, and the The space becomes a frame so that volume expansion of the silicon powder 121b can be suppressed. For this purpose, the diameter R1 of the lithium powder 121a is larger than the diameter R2 of the silicon powder 121b is used. For example, the diameter (R1) of the lithium powder (121a) is 0.1 to 5㎛ is used, the diameter (R2) of the silicon powder (121b) is 10 to 50㎚ by using the lithium powder (121a) and silicon When mixing the powder 121b, the silicon powder 121b may be mixed to be positioned in the space between the lithium powders 121a. That is, when the groove-type lithium electrode of the present invention is used as the negative electrode of the secondary battery, by using the lithium powder 121a and the silicon powder 121b as the lithium metal sheet 120, the silicon powder 121b becomes the lithium powder 121a. It is possible to prevent a dendrite phenomenon that may occur in the lithium metal sheet 120 by expanding in the space between them, and by positioning the silicon powder 121b by the space between the lithium powders 121a, the silicon It is possible to suppress the volume expansion of the powder (121b).

계면층(122)은 건조한 상태로 단순히 혼합되어 집전체(110)의 홈(111)에 채워진 리튬 분말(121a)과 실리콘 분말(121b)을 안정적으로 유지하기 위해 도전성 접착제를 이용해 다수개의 리튬 금속부재(121)가 매립되게 형성된다. 즉, 계면층(122)은 집전체(110)의 표면이나 집전체(110)의 표면에서 노출되는 다수개의 리튬 금속부재(121)의 표면에 각각 도전성 접착제를 코팅한 후 도전성 접착제를 매개로 점성이 1000 내지 100000cps(centi Poise)인 전기 전도성 고분자를 도포하여 두께가 1 내지 5㎛되게 형성되며, 도전성 접착제는 실버 에폭시(silver epoxy)가 사용되며, 전기 전도성 고분자의 재질은 폴리아세틸렌(polyacetylene), 폴리피롤(polypyrrole), 폴리싸이오펜(polythiophene), PEDOT(poly(3,4-ethylene dioxythiophene)) 및 폴리아닐린(polyaniline) 중 하나가 사용된다. The interfacial layer 122 is simply mixed in a dry state to stably maintain the lithium powder 121a and the silicon powder 121b filled in the grooves 111 of the current collector 110 by using a conductive adhesive to keep a plurality of lithium metal members. (121) is formed to be buried. That is, the interface layer 122 is coated with a conductive adhesive on the surface of the current collector 110 or on the surfaces of a plurality of lithium metal members 121 exposed on the surface of the current collector 110, and then has a viscosity through the conductive adhesive. An electrically conductive polymer of 1000 to 100000 cps (centi Poise) is applied to form a thickness of 1 to 5 μm, silver epoxy is used as the conductive adhesive, and the material of the electrically conductive polymer is polyacetylene, One of polypyrrole, polythiophene, poly(3,4-ethylene dioxythiophene) (PEDOT) and polyaniline is used.

리튬 금속시트(120)는 도 1 내지 도 3에서와 같이 다수개의 리튬 금속부재(121)와 계면층(122)을 포함하여 구성된다.The lithium metal sheet 120 includes a plurality of lithium metal members 121 and an interface layer 122 as shown in FIGS. 1 to 3 .

다수개의 리튬 금속부재(121)는 각각 리튬(Li)을 증착이나 스퍼터링 방법을 이용해 반구형이나 원통형으로 형성되거나 일측은 원통형이며 원통형의 끝단은 반구형을 갖도록 형성된다. 즉, 다수개의 리튬 금속부재(121)는 각각 리튬(Li)을 증착이나 스퍼터링 방법을 이용해 반구형이나 원통형으로 형성되거나 일측은 원통형이며 원통형의 끝단은 반구형을 갖도록 형성되는 홈(111)에 각각 채워져 형성됨으로 홈(111)과 동일한 형상으로 형성된다. The plurality of lithium metal members 121 are respectively formed in a hemispherical or cylindrical shape using lithium (Li) deposition or sputtering, or one side is cylindrical and the cylindrical end is formed to have a hemispherical shape. That is, each of the plurality of lithium metal members 121 is formed in a hemispherical or cylindrical shape using lithium (Li) deposition or sputtering, or one side is cylindrical and the end of the cylindrical shape is filled in a groove 111 formed to have a hemispherical shape. to be formed in the same shape as the groove 111 .

본 발명의 홈형 리튬 전극의 구체적인 실시예에 따른 구성을 설명하면 다음과 같다.A configuration according to a specific embodiment of the grooved lithium electrode of the present invention will be described as follows.

집전체(110)는 도 1 및 도 2에서와 같이 본 발명의 홈형 리튬 전극을 전반적으로 지지하며, 두께는 120 내지 1400㎛가 사용되며, 재질은 구리(Cu)로 형성된다. 즉, 집전체(110)는 구리(Cu)의 재질을 이용해 평판형인 구리박으로 형성한 후 전해 에칭이나 사진식각방법을 이용해 상부의 표면이 개방되게 다수개의 홈(111)을 형성하며, 이러한 다수개의 홈(111)의 형상은 반구형, 원통형이나 집전체(110)의 표면과 근접되는 위치는 원통형으로 형성되고 원통형의 끝단은 반구형으로 형성할 수 있다. The current collector 110 generally supports the groove-type lithium electrode of the present invention as shown in FIGS. 1 and 2 , a thickness of 120 to 1400 μm is used, and the material is formed of copper (Cu). That is, the current collector 110 is formed of a flat copper foil using a copper (Cu) material, and then a plurality of grooves 111 are formed so that the upper surface is opened using an electrolytic etching or a photolithography method. The shape of the groove 111 is hemispherical or cylindrical, but a position close to the surface of the current collector 110 may be formed in a cylindrical shape, and the end of the cylindrical shape may be formed in a hemispherical shape.

리튬 금속시트(120)는 도 1 및 도 2에서와 같이 집전체(110)의 상부의 표면에 다수개의 홈(111)이 서로 일정한 간격으로 이격되게 형성한 후 다수개의 홈(111)에 각각 리튬을 채워 다수개의 리튬 금속부재(121)를 형성한다. 이러한 다수개의 리튬 금속부재(121)의 형성 방법은 리튬(Li)을 증착이나 스퍼터링 방법을 이용해 형성하며, 증착이나 스퍼터링 방법을 이용해 다수개의 리튬 금속부재(121)를 형성 시 마스크(도시 않음)를 이용해 형성한다. 여기서, 마스크는 절연 필름을 이용해 마스크한 후 식각용액을 이용하지 않고 물리적인 방법으로 사용하는 것이 바람직하다. 즉, 리튬(Li)은 물 등과 쉽게 반응함으로 화학적이 방법보다는 물리적인 증착이나 스퍼터링 방법을 이용하여 다수개의 리튬 금속부재(121)를 형성한 후 마스로 사용되는 절연 필름을 물리적인 방법을 이용해 제거한다. The lithium metal sheet 120 is formed with a plurality of grooves 111 spaced apart from each other at regular intervals on the upper surface of the current collector 110 as shown in FIGS. filled to form a plurality of lithium metal members 121 . In this method of forming the plurality of lithium metal members 121, lithium (Li) is formed using a deposition or sputtering method, and a mask (not shown) is used when forming the plurality of lithium metal members 121 using a deposition or sputtering method. use to form Here, it is preferable to use the mask by a physical method without using an etching solution after masking using an insulating film. That is, lithium (Li) easily reacts with water, so a plurality of lithium metal members 121 are formed using a physical deposition or sputtering method rather than a chemical method, and then the insulating film used as a mask is removed using a physical method. do.

계면층(122)은 전기 전도성 고분자를 이용해 집전체(110)의 상부의 표면에 형성되어 다수개의 리튬 금속단자(121)의 표면을 감싸 리튬으로 인한 덴드라이트 현상 등을 방지한다. 이러한 계면층(122)은 점성이 11000 내지 1100000cps(centi Poise)인 전기 전도성 고분자를 사용함으로 미리 재단하여 사용한다. 이러한 계면층(122)을 형성하기 위한 도전성 접착제는 실버 에폭시(silver epoxy)가 사용되며, 전기 전도성 고분자의 재질은 폴리아세틸렌(polyacetylene), 폴리피롤(polypyrrole), 폴리싸이오펜(polythiophene), PEDOT(poly(3,4-ethylene dioxythiophene)) 및 폴리아닐린(polyaniline) 중 하나가 사용된다. 전기 전도성 고분자의 재질은 또한 케첸블랙(ketjen black), 아세틸렌블랙(acetylene black)이나 덴카블랙(denka black)을 사용할 수 있다. The interfacial layer 122 is formed on the upper surface of the current collector 110 using an electrically conductive polymer to surround the surfaces of the plurality of lithium metal terminals 121 to prevent dendrites caused by lithium. The interface layer 122 is cut in advance by using an electrically conductive polymer having a viscosity of 11000 to 1100000 cps (centi Poise). Silver epoxy is used as the conductive adhesive for forming the interface layer 122, and the material of the electrically conductive polymer is polyacetylene, polypyrrole, polythiophene, PEDOT (poly). (3,4-ethylene dioxythiophene)) and polyaniline are used. As the material of the electrically conductive polymer, ketjen black, acetylene black or denka black may be used.

절연성 필름(143)은 도 2에서와 같이 집전체(110)의 상부의 표면 중 외부로 노출된 표면에 도전성 접착제(131)를 도포한 후 도전성 접착제(131)를 매개로 계면층(120)의 상부의 표면 중 외부로 노출된 표면이 커버되도록 접착되어 리튬이 외부에서 노출되는 수분 등과 반응하는 것을 방지한다. The insulating film 143 is formed by applying a conductive adhesive 131 to the surface exposed to the outside among the upper surfaces of the current collector 110 as shown in FIG. 2 , and then forming the interface layer 120 via the conductive adhesive 131 It is adhered to cover the externally exposed surface of the upper surface to prevent lithium from reacting with externally exposed moisture.

이상과 같이 본 발명의 홈형 리튬 전극은 집전체(110)의 상부의 표면에 다수개의 리튬 금속부재(121)를 형성함으로써 홈형 리튬 전극의 에너지 밀도를 개선킬 수 있으며, 다수개의 리튬 금속부재(121)에 계면층(122)을 형성한 후 절연성 필름(130)을 이용해 본 발명의 홈형 리튬 전극의 어느 한 면 즉, 계면층(122)이 형성된 집전체(110)의 표면을 커버하거나 본 발명의 홈형 리튬 전극의 전면을 커버하여 밀봉함으로써 리튬과 외부에 존재할 수 있는 수분과의 반응을 방지할 수 있어 핸들링이나 보관을 용이하게 할 수 있다. As described above, in the grooved lithium electrode of the present invention, the energy density of the grooved lithium electrode can be improved by forming a plurality of lithium metal members 121 on the upper surface of the current collector 110, and the plurality of lithium metal members 121 ) after forming the interfacial layer 122 on one side of the groove-type lithium electrode of the present invention using the insulating film 130, that is, the surface of the current collector 110 on which the interfacial layer 122 is formed, or By covering and sealing the entire surface of the groove-type lithium electrode, the reaction between lithium and moisture that may exist outside can be prevented, so that handling and storage can be facilitated.

본 발명의 홈형 리튬 전극은 이차 전지 제조 산업 분야에 적용할 수 있다.The grooved lithium electrode of the present invention can be applied to the secondary battery manufacturing industry.

110: 집전체
120: 리튬 금속시트
121: 리튬 금속부재
121a: 리튬 분말
121b: 실리콘 분말
122: 계면층
130: 절연성 필름110: current collector
120: lithium metal sheet
121: lithium metal member
121a: lithium powder
121b: silicon powder
122: interfacial layer
130: insulating film

Claims (8)

다수개의 홈이 형성되는 집전체;
상기 다수개의 홈에 채워지게 형성되는 리튬 금속시트; 및
상기 리튬 금속시트가 밀봉되며 상기 집전체의 표면이 덮어지게 배치되는 절연성 필름을 포함하고,
상기 리튬 금속시트는 상기 집전체에 형성된 홈에 각각 채워져 형성되는 다수개의 리튬 금속부재와, 상기 다수개의 리튬 금속부재가 매립되게 상기 집전체의 표면에 형성되는 계면층을 포함하며, 상기 계면층은 전기 전도성 고분자를 이용해 상기 다수개의 리튬 금속부재가 밀봉되게 형성되며,
상기 다수개의 리튬 금속부재는 각각 리튬 분말과 실리콘 분말을 상기 집전체에 형성된 홈에 채워 형성되며, 상기 리튬 분말의 직경은 상기 실리콘 분말의 직경보다 크며, 상기 리튬 분말과 상기 실리콘 분말 중 상기 리튬 분말의 직경은 0.1 내지 5㎛이며, 상기 실리콘 분말의 직경은 10 내지 50㎚인 홈형 리튬 전극.a current collector in which a plurality of grooves are formed;
a lithium metal sheet formed to be filled in the plurality of grooves; and
The lithium metal sheet is sealed and includes an insulating film disposed to cover the surface of the current collector,
The lithium metal sheet includes a plurality of lithium metal members each filled in the grooves formed in the current collector, and an interface layer formed on the surface of the current collector so that the plurality of lithium metal members are buried, the interface layer comprising: The plurality of lithium metal members are sealed using an electrically conductive polymer,
The plurality of lithium metal members are formed by filling the grooves formed in the current collector with lithium powder and silicon powder, respectively, the diameter of the lithium powder is larger than the diameter of the silicon powder, and the lithium powder among the lithium powder and the silicon powder The diameter of the grooved lithium electrode is 0.1 to 5㎛, the diameter of the silicon powder is 10 to 50㎚. 제1항에 있어서,
상기 집전체는 구리(Cu)를 이용해 평판형으로 형성되고, 상부에 다수개의 홈이 배열되어 형성되며, 상기 다수개의 홈은 반구형이나 원통형으로 형성되는 홈형 리튬 전극.According to claim 1,
The current collector is formed in a flat plate shape using copper (Cu), a plurality of grooves are arranged on the upper portion, and the plurality of grooves are formed in a hemispherical or cylindrical shape. 제1항에 있어서,
상기 다수개의 리튬 금속부재는 각각 리튬(Li)을 증착이나 스퍼터링 방법을 이용해 반구형이나 원통형으로 형성되는 홈형 리튬 전극.According to claim 1,
Each of the plurality of lithium metal members is a groove-type lithium electrode formed in a hemispherical or cylindrical shape using lithium (Li) deposition or sputtering method. 삭제delete 삭제delete 제1항에 있어서,
상기 계면층은 상기 집전체의 표면이나 상기 다수개의 리튬 금속부재의 표면에 각각 도전성 접착제를 코팅한 후 상기 도전성 접착제를 매개로 점성이 1000 내지 100000cps(centi Poise)인 전기 전도성 고분자를 도포하여 두께가 1 내지 5㎛되게 형성되며, 상기 도전성 접착제는 실버 에폭시(silver epoxy)가 사용되며, 상기 전기 전도성 고분자의 재질은 폴리아세틸렌(polyacetylene), 폴리피롤(polypyrrole), 폴리싸이오펜(polythiophene), PEDOT(poly(3,4-ethylene dioxythiophene)) 및 폴리아닐린(polyaniline) 중 하나가 사용되는 홈형 리튬 전극.According to claim 1,
The interface layer is formed by coating a conductive adhesive on the surface of the current collector or the surface of the plurality of lithium metal members, and then applying an electrically conductive polymer having a viscosity of 1000 to 100000 cps (centi Poise) through the conductive adhesive to increase the thickness. It is formed to be 1 to 5 μm, and silver epoxy is used as the conductive adhesive, and the material of the electrically conductive polymer is polyacetylene, polypyrrole, polythiophene, PEDOT (poly A grooved lithium electrode in which one of (3,4-ethylene dioxythiophene) and polyaniline is used. 제1항에 있어서,
상기 절연성 필름은 상기 리튬 금속시트가 밀봉되며 상기 집전체의 표면이 덮어지게 집전체의 가장자리에 도전성 접착제를 매개로 접착되고, 상기 도전성 접착제는 실버 에폭시(silver epoxy)가 사용되며, 상기 절연성 필름의 재질은 폴리에테르설폰(PES: polyether sulfone), 폴리에테르에테르케톤(PEEK: polyether ether ketone), 폴리에테르이미드(PEI: polyetherimide) 및 폴리아미드이미드(polyamide-imide) 중 하나가 사용되는 홈형 리튬 전극.According to claim 1,
The insulating film is attached to the edge of the current collector through a conductive adhesive so that the lithium metal sheet is sealed and the surface of the current collector is covered, and silver epoxy is used as the conductive adhesive, and the insulating film is A groove-type lithium electrode in which one of polyether sulfone (PES), polyether ether ketone (PEEK), polyetherimide (PEI), and polyamide-imide materials are used. 제1항에 있어서,
상기 절연성 필름은 상기 집전체와 상기 리튬 금속시트가 각각 밀봉되게 진공 포장되어 형성되는 홈형 리튬 전극.

According to claim 1,
The insulating film is a groove-type lithium electrode formed by vacuum packaging the current collector and the lithium metal sheet to be sealed, respectively.
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