KR102303678B1 - 전고체 전지 적층체 - Google Patents

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하지메 하세가와
사토미 야마모토
고이치 다니모토
소키치 오쿠보
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도요타 지도샤（주）
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Abstract

[과제] 높은 전압을 가지는 전고체 전지 적층체를 제공한다.
[해결 수단] 본 개시의 전고체 전지 적층체는, 복수의 모노폴라형 전지 유닛이, 절연체층을 개재하여 서로 적층되어 있다. 또한, 모노폴라형 전지 유닛은, 제 1 집전체층, 제 1 활물질층, 고체 전해질층, 제 2 활물질층, 제 2 집전체층, 제 2 활물질층, 고체 전해질층, 제 1 활물질층, 및 제 1 집전체층이, 이 순서로 적층되어 있다. 또한, 복수의 모노폴라형 전지 유닛은, 서로 직렬로 접속되어 있다.

Description

전고체 전지 적층체{ALL-SOLID-STATE BATTERY STACK}
본 개시는, 전고체 전지 적층체에 관한 것이다.
최근, 휴대 기기나 자동차 등의 전원으로서 고성능인 전지가 널리 이용되고 있다. 이와 같은 고성능인 전지의 예로서는, 바이폴라 구조를 가지는 전고체 전지 적층체를 들 수 있다.
바이폴라 구조를 가지는 전고체 전지 적층체는, 전지 내부에 있어서 복수의 구성 단위셀이 직렬로 접속된 구조를 가지기 때문에, 높은 전압을 가진다. 이 때문에, 바이폴라 구조를 가지는 전고체 전지 적층체는, 자동차와 같은, 비교적 높은 전압이 요구되는 제품으로의 적용에 적합하다고 생각된다.
특허 문헌 1은, 집전체층의 일방에 정극 활물질층을 가지고, 또한 타방에 부극 활물질층을 가지는 구조를 가지는, 이른바 바이폴라형의 전지 유닛이, 복수 개, 서로 적층되어 있는 전고체 전지 적층체를 개시하고 있다. 이와 같은 전고체 전지 적층체는, 바이폴라형의 전지 유닛이 직렬로 접속되어 있기 때문에, 높은 전압을 실현할 수 있다.
또한, 특허 문헌 2는, 바이폴라형의 전지 유닛이, 복수 개, 서로 적층되어 있는 전고체 전지 적층체에 있어서, 바이폴라형의 전지 유닛의 일부가 절연 재료에 의해 피복된 구성을 개시하고 있다.
일본공개특허 특개2004-253155호 공보 일본공개특허 특개2008-186595호 공보
전고체 전지 적층체에 있어서, 바이폴라 구조를 실현하기 위한 하나의 방법으로서는, 예를 들면, 집전체층의 일방의 면에 부극 활물질층을, 타방의 면에 정극 활물질층을 각각 직접 배치한 구조를 채용하는 것을 생각할 수 있다. 그러나, 이와 같은 구조를 채용한 경우, 제조 시에 있어서 각 층을 치밀화하기 위한 프레스를 행할 때의 조건에 따라서는, 부극 활물질층과 정극 활물질층과의 신축성의 차이에 의해, 집전체층에 변형이 발생하여, 부극 활물질층 및 정극 활물질층에 균열이 발생하는 경우가 있다. 또한, 이와 같은 구조는, 하나의 집전체층이 정극 집전체층과 부극 집전체층을 겸하고 있기 때문에, 집전체층의 재료의 선택이 제한된다.
바이폴라 구조를 실현하기 위한 다른 방법으로서는, 예를 들면, 정극 집전체층, 정극 활물질층, 고체 전해질층, 부극 활물질층, 및 부극 집전체층을 이 순서로 가지는 구성 단위셀을, 복수 개, 서로의 정극 집전체층과 부극 집전체층이 겹치도록 하여 적층한 구조를 채용하는 것을 생각할 수 있다. 그러나, 복수 개의 구성 단위셀을, 서로의 정극 집전체층과 부극 집전체층이 겹치도록 하여 적층한 경우, 정극 집전체층과 부극 집전체층이 겹친다. 따라서, 이 중복되는 집전체층의 분만큼 전고체 전지 적층체의 체적 및 질량이 증가하고, 전고체 전지 적층체의 에너지 밀도의 저하의 요인이 된다.
또한, 상기 2개의 구조를 채용한 전고체 전지 적층체에서는, 제조 과정에 있어서 정극 활물질층 또는 부극 활물질층을 형성할 때, 또는 사용 시에 집전체층이 파단되면, 정극 활물질층 및 부극 활물질층이 직접 접함으로써, 내부 단락이 발생하는 경우가 있다.
이와 같이, 바이폴라 구조를 가지는 전고체 전지 적층체는, 높은 전압이 얻어지는 점에서 바람직하지만, 제조상 및 구조상, 해결해야 할 문제를 가지고 있다.
따라서, 본 개시자는, 바이폴라 구조를 가지는 전고체 전지 적층체를 대신하는, 높은 전압을 가지는 전고체 전지 적층체를 검토했다.
따라서, 본 개시는, 높은 전압을 가지는 전고체 전지 적층체를 제공하는 것을 목적으로 한다.
본 개시자는, 이하의 수단에 의해 상기 과제를 달성할 수 있는 것을 발견했다:
《양태 1》
복수의 모노폴라형 전지 유닛이, 절연체층을 개재하여 서로 적층되어 있으며,
상기 모노폴라형 전지 유닛은, 제 1 집전체층, 제 1 활물질층, 고체 전해질층, 제 2 활물질층, 제 2 집전체층, 제 2 활물질층, 고체 전해질층, 제 1 활물질층, 및 제 1 집전체층이, 이 순서로 적층되어 있고,
복수의 상기 모노폴라형 전지 유닛은, 서로 직렬로 접속되어 있는 전고체 전지 적층체.
《양태 2》
직렬로 접속되어 있는 2개의 상기 모노폴라형 전지 유닛에 있어서, 일방의 상기 모노폴라형 전지 유닛이 가지는 한 쌍의 상기 제 1 집전체층과, 타방의 상기 모노폴라형 전지 유닛이 가지는 상기 제 2 집전체층이 전기적으로 접속되어 있는 양태 1에 기재된 전고체 전지 적층체.
《양태 3》
상기 전고체 전지 적층체의 적층 방향의 일방의 단부에 있는 상기 모노폴라형 전지 유닛의 한 쌍의 상기 제 1 집전체층에, 제 1 집전 탭이 접속되어 있으며, 또한
상기 적층 방향의 타방의 단부에 있는 상기 모노폴라형 전지 유닛의 상기 제 2 집전체층에, 제 2 집전 탭이 접속되어 있는 양태 1 또는 2에 기재된 전고체 전지 적층체.
《양태 4》
외장체의 내부에 수용되어 있으며, 또한 상기 제 1 집전 탭 및 상기 제 2 집전 탭이, 상기 외장체의 외부에 연장 돌출되어 있는 양태 3에 기재된 전고체 전지 적층체.
《양태 5》
상기 제 1 집전체층이 정극 집전체층이며, 상기 제 1 활물질층이 정극 활물질층이고, 상기 제 2 활물질층이 부극 활물질층이며, 또한 상기 제 2 집전체층이 부극 집전체층인 양태 1~4 중 어느 하나에 기재된 전고체 전지 적층체.
《양태 6》
상기 절연체층이, 절연성 폴리머 시트인 양태 1~5 중 어느 하나에 기재된 전고체 전지 적층체.
《양태 7》
상기 절연체층이, 절연성 입자를 함유하고 있는 양태 1~6 중 어느 하나에 기재된 전고체 전지 적층체.
《양태 8》
상기 절연성 입자가, 알루미나 입자인 양태 7에 기재된 전고체 전지 적층체.
《양태 9》
상기 모노폴라형 전지 유닛을 구성하는 2개의 상기 제 1 집전체층 중 적어도 일방이, 상기 절연체층과 결착하고 있는 양태 1~8 중 어느 하나에 기재된 전고체 전지 적층체.
《양태 10》
상기 모노폴라형 전지 유닛을 구성하는 2개의 상기 제 1 집전체층 중 일방이, 상기 절연체층과 결착되어, 절연체층을 가지는 모노폴라형 전지 유닛을 구성하고 있으며, 또한
이웃하는 2개의 상기 절연체층을 가지는 모노폴라형 전지 유닛 중 일방의 상기 절연체층을 가지는 모노폴라형 전지 유닛의 상기 절연체층과 타방의 상기 절연체층을 가지는 모노폴라형 전지 유닛의 상기 제 1 집전체층이 접하도록 하여, 복수의 상기 절연체층을 가지는 모노폴라형 전지 유닛이 서로 적층되어 있는 양태 1~9 중 어느 하나에 기재된 전고체 전지 적층체.
《양태 11》
상기 모노폴라형 전지 유닛을 구성하는 2개의 상기 제 1 집전체층이, 각각 상기 절연체층과 결착되어, 절연체층을 가지는 모노폴라형 전지 유닛을 구성하고 있으며, 또한
이웃하는 2개의 상기 절연체층을 가지는 모노폴라형 전지 유닛의 절연체층끼리가 접하도록 하여, 복수의 상기 절연체층을 가지는 모노폴라형 전지 유닛이 서로 적층되어 있는 양태 1~9 중 어느 하나에 기재된 전고체 전지 적층체.
《양태 12》
상기 모노폴라형 전지 유닛을 구성하는 2개의 상기 제 1 집전체층 중 적어도 일방이, 상기 절연체층의 외연의 내측에 배치되어 있는 양태 1~11 중 어느 하나에 기재된 전고체 전지 적층체.
《양태 13》
직렬로 접속되어 있는 2개의 상기 모노폴라형 전지 유닛에 대하여, 상기 제 1 집전체층 및 상기 제 2 집전체층은, 각각 돌출부를 가지고 있으며,
일방의 상기 모노폴라형 전지 유닛이 가지는 한 쌍의 상기 제 1 집전체층의 돌출부와, 타방의 상기 모노폴라형 전지 유닛이 가지는 상기 제 2 집전체층의 돌출부가 전기적으로 접속되어 있는 양태 1~12 중 어느 하나에 기재된 전고체 전지 적층체.
《양태 14》
(A) 각각의 상기 모노폴라형 전지 유닛에 대하여,
일방의 상기 제 1 집전체층에 있어서, 돌출부를 포함하여 전체가, 인접하는 상기 절연체층의 외연의 내측에 배치되어 있으며,
타방의 상기 제 1 집전체층에 있어서, 돌출부 이외의 부분은, 인접하는 상기 절연체층의 외연의 내측에 배치되어 있고, 또한 돌출부는, 인접하는 상기 절연체층의 외연으로부터 돌출되어 있으며,
일방의 상기 제 1 집전체층의 돌출부와 타방의 상기 제 1 집전체층의 돌출부가, 상기 모노폴라형 전지 유닛의 적층 방향에 관하여 겹치는 위치에 배치되어 있고, 또한
한 쌍의 상기 제 1 집전체층의 돌출부와 제 2 집전체층의 돌출부가, 상기 모노폴라형 전지 유닛의 적층 방향에 관하여 겹치지 않는 위치에 배치되어 있으며,
(B) 직렬로 접속되어 있는 2개의 상기 모노폴라형 전지 유닛에 대하여,
2개의 상기 모노폴라형 전지 유닛은, 상기 절연체층을 사이에 끼우고 인접하고 있으며, 또한
일방의 상기 모노폴라형 전지 유닛이 가지는 한 쌍의 상기 제 1 집전체층의 돌출부와 타방의 상기 모노폴라형 전지 유닛이 가지는 상기 제 2 집전체층의 돌출부가, 상기 모노폴라형 전지 유닛의 적층 방향에 관하여 겹치는 위치에 배치되어, 전기적으로 접속되어 있는 양태 13에 기재된 전고체 전지 적층체.
본 개시에 의하면, 높은 전압을 가지는 전고체 전지 적층체를 제공할 수 있다.
도 1은, 본 개시의 제 1 실시 형태를 따르는 전고체 전지 적층체를 구성하는 전지 유닛을 나타내는 모식도이다.
도 2는, 본 개시의 제 1 실시 형태를 따르는 전고체 전지 적층체를 나타내는 모식도이다.
도 3은, 본 개시의 제 2 실시 형태를 따르는 전고체 전지 적층체를 구성하는 절연체층을 가지는 모노폴라형 전지 유닛을 나타내는 모식도이다.
도 4는, 본 개시의 제 3 실시 형태를 따르는 전고체 전지 적층체를 구성하는 절연체층을 가지는 모노폴라형 전지 유닛을 나타내는 모식도이다.
도 5는, 본 개시의 제 4 실시 형태를 따르는 전고체 전지 적층체를 나타내는 모식도이다.
도 6은, 본 개시의 제 4 실시 형태를 따르는 전고체 전지 적층체를 구성하는 전지 유닛이 가지는 2개의 제 1 집전체층 중 일방과, 절연체층과의 위치 관계를 나타내는 모식도이다.
도 7은, 본 개시의 제 4 실시 형태를 따르는 전고체 전지 적층체를 구성하는 전지 유닛이 가지는 2개의 제 1 집전체층 중 타방과, 절연체층과의 위치 관계를 나타내는 모식도이다.
도 8은, 본 개시의 제 5 실시 형태를 따르는 전고체 전지 적층체를 나타내는 모식도이다.
도 9는, 본 개시의 제 6 실시 형태를 따르는 전고체 전지 적층체를 나타내는 모식도이다.
이하, 본 개시의 실시 형태에 대하여 상세하게 서술한다. 또한, 본 개시는, 이하의 실시 형태로 한정되는 것은 아니고, 개시의 본 취지의 범위 내에서 다양하게 변형하여 실시할 수 있다.
본 개시의 전고체 전지 적층체는, 복수의 모노폴라형 전지 유닛이, 절연체층을 개재하여 서로 적층되어 있다. 또한, 모노폴라형 전지 유닛은, 제 1 집전체층, 제 1 활물질층, 고체 전해질층, 제 2 활물질층, 제 2 집전체층, 제 2 활물질층, 고체 전해질층, 제 1 활물질층, 및 제 1 집전체층이, 이 순서로 적층되어 있다. 또한, 복수의 모노폴라형 전지 유닛은, 서로 직렬로 접속되어 있다.
본 개시의 전고체 전지 적층체는, 복수의 모노폴라형 전지 유닛이 서로 직렬로 접속된 구조를 가진다. 이에 따라, 이하와 같이, 바이폴라 구조에 기인하는 각종의 문제를 억제하면서, 높은 전압을 가질 수 있다.
모노폴라형 전지 유닛은, 집전체층의 양면에 동일한 활물질층을 가진다. 이 때문에, 예를 들면, 제조 과정에 있어서 각 층을 치밀화하기 위한 프레스를 행한 경우에도, 집전체층의 양면에 있어서 신축성에 차이가 발생하기 어려워, 집전체층의 변형의 발생 및 각 층의 균열 등을 억제할 수 있다. 또한, 제조 과정 및 사용 시 등에 있어서 집전체층이 파단 등 하여도, 동일한 극의 활물질층이 접촉하기 때문에, 내부 단락하지 않는다.
또한, 모노폴라형 전지 유닛은, 2개의 구성 단위셀이 하나의 집전체층을 공유한 구조를 가질 수 있기 때문에, 2개의 구성 단위셀을 서로 적층한 구조와 비교하여, 집전체층을 1개 적게 할 수 있다. 이 때문에, 본 개시의 전고체 전지 적층체는, 에너지 밀도를 향상시킬 수 있다.
본 개시의 전고체 전지 적층체가 가지는 모노폴라형 전지 유닛의 수는, 복수, 즉 2개 이상이면 특별히 한정되지 않고, 전고체 전지 적층체의 용도 및 체적, 전압, 및 용량 등의 원하는 성능에 맞춰, 적절히 조절할 수 있다.
또한, 모노폴라형 전지 유닛의 제조 효율의 관점에서, 본 개시의 전고체 전지 적층체에 있어서, 제 1 집전체층이 정극 집전체층이며, 제 1 활물질층이 정극 활물질층이고, 제 2 활물질층이 부극 활물질층이며, 또한 제 2 집전체층이 부극 집전체층인 것이 바람직하다.
본 개시의 전고체 전지 적층체의 보다 구체적인 구성을, 도 1 및 2를 이용하여 설명한다.
도 1은, 본 개시의 제 1 실시 형태를 따르는 전고체 전지 적층체를 구성하는 전지 유닛을 나타내는 모식도이다.
도 1에 나타내는 모노폴라형 전지 유닛(10)은, 제 1 집전체층(11), 제 1 활물질층(12), 고체 전해질층(13), 제 2 활물질층(14), 제 2 집전체층(15), 제 2 활물질층(14), 고체 전해질층(13), 제 1 활물질층(12), 및 제 1 집전체층(11)이, 이 순서로 적층된 구조를 가지고 있다. 즉, 도 1에 나타내는 모노폴라 전지는, 제 1 집전체층(11), 제 1 활물질층(12), 고체 전해질층(13), 제 2 활물질층(14), 및 제 2 집전체층(15)을 각각 가지고 있는 2개의 구성 단위셀이, 제 2 집전체층(15)을 공유하고 있는 구조를 가지고 있다.
또한, 도 1은, 본 개시의 전고체 전지 적층체를 한정하는 취지는 아니다.
도 2는, 본 개시의 제 1 실시 형태를 따르는 전고체 전지 적층체를 나타내는 모식도이다.
도 2에 나타내는 전고체 전지 적층체(100)는, 3개의 모노폴라형 전지 유닛(10)이, 절연체층(20)을 개재하여 서로 적층된 구조를 가지고 있다. 또한, 직렬로 접속되어 있는 2개의 모노폴라형 전지 유닛(10)에 있어서, 일방의 모노폴라형 전지 유닛(10)이 가지는 한 쌍의 제 1 집전체층(11)과, 타방의 모노폴라형 전지 유닛(10)이 가지는 제 2 집전체층(15)이 전기적으로 접속되어 있다. 또한, 전고체 전지 적층체(100)의 적층 방향의 일방의 단부에 있는 모노폴라형 전지 유닛(10)의 한 쌍의 제 1 집전체층(11)에, 제 1 집전 탭(30)이 접속되어 있다. 또한, 타방의 단부에 있는 모노폴라형 전지 유닛(10)의 제 2 집전체층(15)에, 제 2 집전 탭(40)이 접속되어 있다. 또한, 전고체 전지 적층체(100)는, 외장체(50)의 내부에 수용되어 있으며, 또한 제 1 집전 탭(30) 및 제 2 집전 탭(40)이, 외장체(50)의 외부로 연장 돌출되어 있다.
또한, 도 2는 본 개시의 전고체 전지 적층체를 한정하는 취지는 아니다.
또한, 본 개시에 있어서, 모노폴라형 전지 유닛을 구성하는 2개의 제 1 집전체층 중 적어도 일방이, 절연체층과 결착하고 있는 것이 바람직하다.
전고체 전지 적층체의 체격을 작게 하기 위해서는, 절연체층은 절연 기능을 가지는 범위에서 최대한 얇은 것이 바람직하다. 그러나, 얇은 절연체층은 휘기 쉽고, 형상을 보지(保持)하는 것이 어려운 경우가 있다. 이 때문에, 전고체 전지 적층체의 조립 방법에 따라서는, 복수의 모노폴라형 전지 유닛을, 절연체층을 개재하여 서로 적층할 때에, 모노폴라형 전지 유닛과 절연체층과의 상대적인 어긋남이 발생하여, 절연체층을 사이에 끼우고 대향하는 제 1 집전체층끼리가 접촉하여, 단락을 야기하는 경우가 있다.
또한, 전고체 전지에 이용되는 전극 활물질 재료에는, 충방전일 때에 일어나는 리튬 이온의 삽입·탈리에 대하여 팽창·수축하는 경우가 많고, 전고체 전지 적층체를 구속한 상태에서 전극 활물질이 팽창되면, 활물질층은 면방향으로 팽창된다. 이 때, 집전체층이 절연체층으로부터 밀려 나와, 절연체층을 사이에 끼우고 반대측의 집전체층에 접촉하여, 단락을 야기하는 경우가 있다.
이에 비하여, 모노폴라형 전지 유닛을 구성하는 2개의 제 1 집전체층 중 적어도 일방이, 절연체층과 결착하고 있는 경우, 복수의 모노폴라형 전지 유닛을, 절연체층을 개재하여 서로 적층하여 전고체 전지 적층체를 조립할 때에, 적어도 서로 결착하고 있는 제 1 집전체층과 절연체층과의 상대적인 위치 관계의 변동을 억제할 수 있다.
또한, 집전체층에 활물질층이 결착하고 있는 경우, 전지의 충방전에 따라 활물질층이 팽창하여 집전체층이 늘려진 경우에도 활물질층의 팽창에 따른 집전체층도 면방향으로 연장되기 때문에, 집전체층이 절연체층으로부터 밀려 나오는 경우가 사라져, 절연체층을 사이에 끼우고 대향하는 집전체층끼리가 접촉하여 단락을 야기할 가능성이 저감된다.
집전체층 단부에서 단락이 일어날 가능성이 저감됨으로써, 절연체층을 집전체층이나 다른 부재보다 크게 할 필요가 사라져, 전고체 전지 적층체의 체격을 작게 할 수 있다.
본 개시의 전고체 전지 적층체는, 모노폴라형 전지 유닛을 구성하는 2개의 제 1 집전체층 중 일방이, 절연체층과 결착되어, 절연체층을 가지는 모노폴라형 전지 유닛을 구성하고 있으며, 또한 이웃하는 2개의 절연체층을 가지는 모노폴라형 전지 유닛 중 일방의 절연체층을 가지는 모노폴라형 전지 유닛의 절연체층과 타방의 절연체층을 가지는 모노폴라형 전지 유닛의 제 1 집전체층이 접하도록 하여, 복수의 절연체층을 가지는 모노폴라형 전지 유닛이 서로 적층되어 있을 수 있다.
또한, 본 개시의 전고체 전지 적층체는, 모노폴라형 전지 유닛을 구성하는 2개의 제 1 집전체층이, 각각 절연체층과 결착되어, 절연체층을 가지는 모노폴라형 전지 유닛을 구성하고 있으며, 또한 이웃하는 2개의 절연체층을 가지는 모노폴라형 전지 유닛의 절연체층끼리가 접하도록 하여, 복수의 절연체층을 가지는 모노폴라형 전지 유닛이 서로 적층되어 있을 수 있다.
본 개시의 절연체층을 가지는 모노폴라형 전지 유닛의 구성예를, 도 3 및 4에 나타낸다.
도 3은, 본 개시의 제 2 실시 형태를 따르는 전고체 전지 적층체를 구성하는 절연체층을 가지는 모노폴라형 전지 유닛(61)을 나타내는 모식도이다. 이 절연체층을 가지는 모노폴라형 전지 유닛(61)은, 모노폴라형 전지 유닛(10)을 구성하는 2개의 제 1 집전체층(11) 중 일방이, 절연체층(20)과 결착된 구성을 가지고 있다.
또한, 도 3은 본 개시의 전고체 전지 적층체를 한정하는 취지는 아니다.
도 4는, 본 개시의 제 3 실시 형태를 따르는 전고체 전지 적층체를 구성하는 절연체층을 가지는 모노폴라형 전지 유닛(62)을 나타내는 모식도이다. 이 절연체층을 가지는 모노폴라형 전지 유닛(62)은, 모노폴라형 전지 유닛(10)을 구성하는 2개의 제 1 집전체층(11)이, 각각 절연체층(20)과 결착된 구성을 가지고 있다.
또한, 도 4는 본 개시의 전고체 전지 적층체를 한정하는 취지는 아니다.
또한, 본 개시의 전고체 전지 적층체에 있어서, 직렬로 접속되어 있는 2개의 모노폴라형 전지 유닛에 대하여, 제 1 집전체층 및 제 2 집전체층은, 각각 본체부 및 돌출부를 가지고 있으며, 일방의 모노폴라형 전지 유닛이 가지는 한 쌍의 제 1 집전체층의 돌출부와, 타방의 모노폴라형 전지 유닛이 가지는 제 2 집전체층의 돌출부가 전기적으로 접속되어 있을 수 있다.
이 경우에 있어서, 본 개시의 전고체 전지 적층체는, 이하의 (A) 및 (B)를 더 충족시키고 있을 수 있다:
(A) 각각의 모노폴라형 전지 유닛에 대하여,
일방의 제 1 집전체층에 있어서, 돌출부를 포함하여 전체가, 인접하는 절연체층의 외연의 내측에 배치되어 있으며, 타방의 제 1 집전체층에 있어서, 돌출부 이외의 부분은, 인접하는 절연체층의 외연의 내측에 배치되어 있으며, 또한 돌출부는, 인접하는 절연체층의 외연으로부터 돌출되어 있으며, 일방의 제 1 집전체층의 돌출부와 타방의 제 1 집전체층의 돌출부가, 모노폴라형 전지 유닛의 적층 방향에 관하여 겹치는 위치에 배치되어 있고, 또한 한 쌍의 제 1 집전체층의 돌출부와 제 2 집전체층의 돌출부가, 모노폴라형 전지 유닛의 적층 방향에 관하여 겹치지 않는 위치에 배치되어 있으며,
(B) 직렬로 접속되어 있는 2개의 모노폴라형 전지 유닛에 대하여, 2개의 모노폴라형 전지 유닛은, 절연체층을 사이에 끼우고 인접하고 있으며, 또한 일방의 모노폴라형 전지 유닛이 가지는 한 쌍의 제 1 집전체층의 돌출부와 타방의 모노폴라형 전지 유닛이 가지는 제 2 집전체층의 돌출부가, 모노폴라형 전지 유닛의 적층 방향에 관하여 겹치는 위치에 배치되어, 전기적으로 접속되어 있다.
본 개시의 전고체 전지 적층체가 상기 (A) 및 (B)를 충족시키고 있는 경우, 직렬로 접속되어 있는 2개의 모노폴라형 전지 유닛을 전기적으로 접속시키면서, 인접하고 있는 2개의 모노폴라형 전지 유닛의 제 1 집전체층의 외연 부분끼리가 접촉하는 것에 의한 단락을 억제할 수 있다.
즉, 직렬로 접속되어 있는 2개의 모노폴라형 전지 유닛에 대하여, 일방의 모노폴라형 전지 유닛이 가지는 한 쌍의 제 1 집전체층의 돌출부와 타방의 모노폴라형 전지 유닛이 가지는 제 2 집전체층의 돌출부를, 모노폴라형 전지 유닛의 적층 방향으로, 예를 들면 용접 등에 의해 접촉시킴으로써, 이들의 돌출부를 전기적으로 접속할 수 있다. 그리고, 각각의 모노폴라형 전지 유닛이 가지는 한 쌍의 제 1 집전체층에 대하여, 일방의 제 1 집전체층에 있어서, 돌출부를 포함하여 전체가, 인접하는 절연체층의 외연의 내측에 배치되어 있기 때문에, 2개의 모노폴라형 전지 유닛의 사이에 배치되어 있는 절연체층의 일방에 접하고 있는 제 1 집전체층과 타방에 접하고 있는 제 1 집전체층과의 외연부분끼리가 접촉하기 어려워지기 때문에, 단락을 억제할 수 있다.
도 5~7을 이용하여, 보다 구체적으로 설명한다.
도 5 및 6에 나타내는 바와 같이, 본 개시의 제 4 실시 형태를 따르는 전고체 전지 적층체(100)에서는, 각각의 모노폴라형 전지 유닛(10)이 가지는 한 쌍의 제 1 집전체층(11a 및 11b)에 대하여, 일방의 제 1 집전체층(11a)에 있어서, 돌출부(11a')를 포함하여 전체가, 인접하는 절연체층(20)의 외연의 내측에 배치되어 있으며(도 5), 타방의 제 1 집전체층(11b)에 있어서, 돌출부(11b') 이외의 부분은, 인접하는 절연체층(20)의 외연의 내측에 배치되어 있고, 또한 돌출부(11b')는, 인접하는 절연체층(20)의 외연으로부터 돌출되어 있다(도 6).
또한, 도 7에 나타내는 바와 같이, 일방의 제 1 집전체층(11a)의 돌출부(11a')와 타방의 제 1 집전체층(11b)의 돌출부(11b')가, 모노폴라형 전지 유닛(10)의 적층 방향에 관하여 겹치는 위치에 배치되어 있으며, 또한 한 쌍의 제 1 집전체층(11a 및 11b)의 돌출부(11a' 및 11b')와 제 2 집전체층(15)의 돌출부(15')가, 모노폴라형 전지 유닛의 적층 방향에 관하여 겹치지 않는 위치, 보다 구체적으로는 모노폴라형 전지 유닛(10)의 적층 방향에 직교하는 방향에 관하여 반대측에 배치되어 있다.
또한, 검은 화살표로 나타내는 바와 같이, 직렬로 접속되어 있는 2개의 모노폴라형 전지 유닛(10)에 대하여, 2개의 모노폴라형 전지 유닛(10)은, 절연체층(20)을 사이에 끼우고 인접하고 있으며, 또한 일방의 모노폴라형 전지 유닛(10)이 가지는 한 쌍의 제 1 집전체층(11a 및 11b)의 돌출부(11a' 및 11b')와 타방의 모노폴라형 전지 유닛(10)이 가지는 제 2 집전체층(15)의 돌출부(15')가, 모노폴라형 전지 유닛(10)의 적층 방향에 관하여 겹치는 위치에 배치되어, 전기적으로 접속되어 있다.
그리고, 각각의 모노폴라형 전지 유닛(10)이 가지는 한 쌍의 제 1 집전체층(11a 및 11b)에 대하여, 일방의 제 1 집전체층(11a)에 있어서, 돌출부(11a')를 포함하여 전체가, 인접하는 절연체층(20)의 외연의 내측에 배치되어 있기 때문에, 2개의 모노폴라형 전지 유닛(10)의 사이에 배치되어 있는 절연체층(20)의 일방에 접하고 있는 제 1 집전체층(11a)과 타방에 접하고 있는 제 1 집전체층(11b)과의 외연 부분끼리가 접촉하기 어렵게 되어 있다.
또한, 도 7에서는, 간략화를 위해 외장체는 생략하고 있다. 또한, 도 5~7은 본 개시의 전고체 전지 적층체를 한정하는 취지는 아니다.
《모노폴라형 전지 유닛》
본 개시의 전고체 전지 적층체가 가지는 모노폴라형 전지 유닛은, 제 1 집전체층, 제 1 활물질층, 고체 전해질층, 제 2 활물질층, 제 2 집전체층, 제 2 활물질층, 고체 전해질층, 제 1 활물질층, 및 제 1 집전체층이, 이 순서로 적층되어 있다.
본 개시의 전고체 전지 적층체가 가지는 모노폴라형 전지 유닛의 수는, 2개 이상 1000개 이하여도 된다. 모노폴라형 전지 유닛의 수는, 2개 이상, 3개 이상, 5개 이상, 10개 이상, 50개 이상, 100개 이상, 200개 이상, 또는 500개 이상이어도 되고, 1000개 이하, 900개 이하, 800개 이하, 700개 이하, 600개 이하, 또는 500개 이하여도 된다.
<모노 폴라 전지 유닛간의 접속 구조>
복수의 모노폴라형 전지 유닛끼리를 서로 직렬로 접속하기 위한 접속 구조는, 특별히 한정되지 않지만, 예를 들면, 직렬로 접속되어 있는 2개의 모노폴라형 전지 유닛에 있어서, 일방의 모노폴라형 전지 유닛이 가지는 한 쌍의 제 1 집전체층과, 타방의 모노폴라형 전지 유닛이 가지는 제 2 집전체층이 전기적으로 접속되어 있는 구조를 들 수 있다.
직렬로 접속되어 있는 2개의 모노폴라형 전지 유닛에 있어서의, 제 1 집전체층과 제 2 집전체층은, 전기적으로 접속되어 있으면 된다. 예를 들면, 이러한 모노폴라형 전지 유닛은, 제 1 집전체층 및 제 2 집전체층이 직접적으로 접함으로써 접속되어도 되고, 또는 도전성의 부재에 의해 접속되어 있어도 된다.
제 1 집전체층과 제 2 집전체층을 접속할 수 있는 도전성의 부재는, 예를 들면 SUS, 알루미늄, 구리, 니켈, 철, 티탄, 또는 카본 등으로 이루어지는 부재여도 된다.
<집전체층>
제 1 집전체층 및 제 2 집전체층은, 일방이 정극 집전체층이며, 타방이 부극 집전체층이다. 즉, 제 1 집전체층이 정극 집전체층인 경우에는, 제 2 집전체층은 부극 집전체층이며, 제 1 집전체층이 부극 집전체층인 경우에는, 제 2 집전체층은 정극 집전체층이다.
집전체층에 이용되는 재료는, 특별히 한정되지 않고, 전고체 전지에 사용할 수 있는 것을 적절히 채용할 수 있다. 예를 들면, 집전체층에 이용되는 재료는, SUS, 알루미늄, 구리, 니켈, 철, 티탄, 또는 카본 등이어도 되지만, 이들에 한정되지 않는다. 그 중에서도, 정극 집전체층의 재료는, 알루미늄인 것이 바람직하고, 부극 집전체층의 재료는, 구리인 것이 바람직하다.
집전체층의 형상은, 특별히 한정되지 않고, 예를 들면, 박 형상, 판 형상, 또는 메시 형상 등을 들 수 있다. 이들 중에서, 박 형상이 바람직하다.
또한, 집전체층은, 본체부 및 돌출부를 가지고 있는 형상일 수 있다. 여기서, 본체부는, 활물질층에 접하는 면을 포함하고 있는 부분이며, 활물질층과 대략 상사(相似)인 형상을 가지고 있을 수 있다.
또한, 도 8에 나타내는 바와 같이, 제 1 집전체층(11c)이 가지는 본체부는, 모노폴라형 전지 유닛의 적층 방향에 관하여 활물질층의 외연의 외측으로부터 비어져 나오고 있을 수 있다. 바꿔 말하면, 제 1 활물질층(12)은, 본체부의 외연의 내측에 배치되어 있을 수 있다. 이와 같은 양태에 있어서, 모노폴라형 전지 유닛 내부에 있어서의 단락을 억제하는 관점에서, 본체부 중, 제 1 활물질층(12)의 외연의 외측으로부터 비어져 나오고 있는 부분의 길이(p)는, 제 1 집전체층(11c)의 최단부와 제 2 활물질층(14)의 최단부와의 사이의 길이의 최소값(q)보다 작은 것이 바람직하다.
제 1 집전체층(11c)의 본체부 중 제 1 활물질층(12)의 외연의 외측으로부터 비어져 나오고 있는 부분의 길이(p)가 이와 같은 범위에 있는 경우, 제 1 집전체층(11c)이 제 2 활물질층(14)측으로 절곡되어도, 제 2 활물질층(14)에 접촉하지 않기 때문에, 모노폴라형 전지 유닛 내부에 있어서의 단락을 억제할 수 있다.
또한, 도 9에 나타내는 바와 같이, 전고체 전지 적층체가, 제 2 활물질층 및 제 2 집전체층의 외주를 덮도록 하여 배치되어 있는 단부 절연 부재(70)를 가지고 있는 경우, 이웃하는 2개의 모노폴라형 전지 유닛끼리의 단락을 억제하는 관점에서, 제 1 집전체층(11c) 중 단부 절연 부재(70)의 외연의 외측으로부터 비어져 나오고 있는 부분의 길이(r)는, 모노폴라형 전지 유닛의 적층 방향에 관하여, 일방의 모노폴라형 전지 유닛의 제 1 집전체층(11e)과 타방의 제 1 집전체층(11f)과의 사이의 길이의 최소값(s)보다 작은 것이 바람직하다.
제 1 집전체층(11c) 중 단부 절연 부재(70)의 외연의 외측으로부터 비어져 나오고 있는 부분의 길이(r)가 이와 같은 범위에 있는 경우, 제 1 집전체층(11c)이 타방의 제 1 집전체층(11f)측으로 절곡되어도, 타방의 제 1 집전체층(11f)에 접촉하지 않기 때문에, 이웃하는 2개의 모노폴라형 전지 유닛끼리의 단락을 억제할 수 있다.
또한, 돌출부는, 본체부로부터 돌출되어 있는 부분이며, 복수의 모노폴라형 전지 유닛끼리를 직렬로 접속하기 위한 부분이다.
또한, 도 8 및 9에서는, 간략화를 위해 외장체는 생략하고 있다. 또한, 도 8 및 9는 본 개시의 전고체 전지 적층체를 한정하는 취지는 아니다.
<활물질층>
제 1 활물질층 및 제 2 활물질층은, 일방이 정극 활물질층이며, 타방이 부극 활물질층이다. 즉, 제 1 활물질층이 정극 활물질층인 경우에는, 제 2 활물질층은 부극 활물질층이며, 제 1 활물질층이 부극 활물질층인 경우에는, 제 2 활물질층은 정극 활물질층이다.
(정극 활물질층)
정극 활물질층은, 적어도 정극 활물질을 포함하고, 바람직하게는 후술하는 고체 전해질을 더 포함한다. 그 외, 사용 용도나 사용 목적 등에 맞춰, 예를 들면, 도전 조제 또는 바인더 등의 전고체 전지의 정극 활물질층에 이용되는 첨가제를 포함할 수 있다.
정극 활물질의 재료로서는, 특별히 한정되지 않는다. 예를 들면, 정극 활물질은, 코발트산 리튬(LiCoO2), 니켈산 리튬(LiNiO2), 망간산 리튬(LiMn2O4), LiCo1/3Ni1/3Mn1/3O2, Li1+xMn2-x-yMyO4(M은, Al, Mg, Co, Fe, Ni, 및 Zn으로부터 선택되는 1종 이상의 금속 원소)로 나타나는 조성의 이종(異種) 원소 치환 Li-Mn 스피넬 등이어도 되지만, 이들에 한정되지 않는다.
도전 조제로서는, 특별히 한정되지 않는다. 예를 들면, 도전 조제는, VGCF(기상 성장법 탄소 섬유, Vapor Grown Carbon Fiber) 및 카본 나노 섬유 등의 탄소재 및 금속재 등이어도 되지만, 이들에 한정되지 않는다.
바인더로서는, 특별히 한정되지 않는다. 예를 들면, 바인더는, 폴리불화비닐리덴(PVdF), 카르복시메틸셀룰로오스(CMC), 부타디엔고무(BR) 혹은 스티렌부타디엔고무(SBR) 등의 재료, 또는 이들의 조합이어도 되지만, 이들에 한정되지 않는다.
(부극 활물질층)
부극 활물질층은, 적어도 부극 활물질을 포함하고, 바람직하게는 상기 서술한 고체 전해질을 더 포함한다. 그 외, 사용 용도나 사용 목적 등에 맞춰, 예를 들면, 도전 조제 및 바인더 등의 리튬 이온 이차 전지의 부극 활물질층에 이용되는 첨가제를 포함할 수 있다. 또한, 도전 조제 및 바인더는, 상기의 정극 활물질층에 관한 기재를 참조할 수 있다.
부극 활물질의 재료로서는, 특별히 한정되지 않고, 금속 리튬이어도 되고, 리튬 이온 등의 금속 이온을 흡장 및 방출 가능한 재료여도 된다. 리튬 이온 등의 금속 이온을 흡장 및 방출 가능한 재료로서는, 예를 들면, 부극 활물질은, 합금계 부극 활물질 또는 탄소 재료 등이어도 되지만, 이들에 한정되지 않는다.
합금계 부극 활물질로서는, 특별히 한정되지 않고, 예를 들면, Si 합금계 부극 활물질, 또는 Sn 합금계 부극 활물질 등을 들 수 있다. Si 합금계 부극 활물질에는, 규소, 규소 산화물, 규소 탄화물, 규소 질화물, 또는 이들의 고용체 등이 있다. 또한, Si 합금계 부극 활물질에는, 규소 이외의 원소, 예를 들면, Fe, Co, Sb, Bi, Pb, Ni, Cu, Zn, Ge, In, Sn, Ti 등을 포함할 수 있다. Sn 합금계 부극 활물질에는, 주석, 주석 산화물, 주석 질화물, 또는 이들의 고용체 등이 있다. 또한, Sn 합금계 부극 활물질에는, 주석 이외의 원소, 예를 들면, Fe, Co, Sb, Bi, Pb, Ni, Cu, Zn, Ge, In, Ti, Si 등을 포함할 수 있다. 이들 중에서, Si 합금계 부극 활물질이 바람직하다.
탄소 재료로서는, 특별히 한정되지 않고, 예를 들면, 하드 카본, 소프트 카본, 또는 그라파이트 등을 들 수 있다.
<고체 전해질층>
고체 전해질층은, 적어도 고체 전해질을 포함한다. 또한, 고체 전해질층은, 상기 서술한 고체 전해질 이외에, 필요에 따라 바인더 등을 포함해도 된다. 또한, 바인더는, 상기의 정극 활물질층에 관한 기재를 참조할 수 있다.
고체 전해질의 재료는, 특별히 한정되지 않고, 전고체 전지의 고체 전해질로서 이용 가능한 재료를 이용할 수 있다. 예를 들면, 고체 전해질은, 황화물 고체 전해질, 산화물 고체 전해질, 또는 폴리머 전해질 등이어도 되지만, 이들에 한정되지 않는다.
황화물 고체 전해질의 예로서, 황화물계 비정질 고체 전해질, 황화물계 결정질 고체 전해질, 또는 아기로다이트형 고체 전해질 등을 들 수 있지만, 이들에 한정되지 않는다. 구체적인 황화물 고체 전해질의 예로서, Li2S-P2S5계(Li7P3S11, Li3PS4, Li8P2S9 등), Li2S-SiS2, LiI-Li2S-SiS2, LiI-Li2S-P2S5, LiI-LiBr-Li2S-P2S5, Li2S-P2S5-GeS2(Li13GeP3S16, Li10GeP2S12 등), LiI-Li2S-P2O5, LiI-Li3PO4-P2S5, Li7-xPS6-xClx 등; 또는 이들의 조합을 들 수 있지만, 이들에 한정되지 않는다.
산화물 고체 전해질의 예로서, Li7La3Zr2O12, Li7-xLa3Zr1-xNbxO12, Li7-3xLa3Zr2AlxO12, Li3xLa2/3-xTiO3, Li1+xAlxTi2-x(PO4)3, Li1+xAlxGe2-x(PO4)3, Li3PO4, 또는 Li3+xPO4-xNx(LiPON) 등을 들 수 있지만, 이들에 한정되지 않는다.
폴리머 전해질로서는, 폴리에틸렌옥사이드(PEO), 폴리프로필렌옥사이드(PPO), 및 이들의 공중합체 등을 들 수 있지만, 이들에 한정되지 않는다.
고체 전해질은, 유리여도, 결정화 유리(유리 세라믹)여도 된다.
《절연체층》
절연체층은, 서로 적층되어 있는 모노폴라형 전지 유닛간의 절연성을 확보할 수 있는 임의의 재료로 이루어지는 층이어도 된다. 절연체층은, 예를 들면 절연성 폴리머 시트여도 된다. 절연성 폴리머 시트로서는, 예를 들면, 폴리이미드, 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET) 등을 들 수 있지만, 이들에 한정되지 않는다.
또한, 절연체층은, 절연성을 확보할 수 있는 재료로서, 절연성 입자를 함유하고 있을 수 있다. 절연성 입자로서는, 예를 들면 알루미나 입자를 들 수 있지만, 이에 한정되지 않는다.
모노폴라형 전지 유닛의 절연성을 보다 향상시키는 관점에서, 모노폴라형 전지 유닛을 구성하는 2개의 제 1 집전체층 중 적어도 일방이, 절연체층의 외연의 내측에 배치되어 있는 것이 바람직하다. 제 1 집전체층을 절연체층의 외연의 내측에 배치시키는 방법으로서는, 예를 들면, 절연체층 면적을 제 1 집전체층의 면적보다 크게 하는 것을 들 수 있지만, 이러한 방법에 한정되지 않는다.
절연체층은, 제 1 집전체층보다 작은 영률을 가지고 있는 것이 바람직하다. 절연체층의 영률이 제 1 집전체층보다 작은 경우, 이에 따라, 전고체 전지 적층체의 충방전 시 등에 있어서, 전고체 전지 적층체의 내부에 있어서 국소적인 압력이 가해진 경우에, 모노폴라형 전지 유닛의 각 층과 관련된 압력의 차를, 면내 방향에 있어서 저감할 수 있다. 이에 따라, 전고체 전지 적층체의 입출력 특성 및 내구성을 향상시킬 수 있다.
절연체층 및 제 1 집전체층의 영률은, 예를 들면 압축 시험(JIS K7181) 등에 의해 측정할 수 있다.
《집전 탭》
본 개시의 전고체 전지 적층체는, 집전 탭과 접속되어 있어도 된다. 보다 구체적으로는, 본 개시의 전고체 전지 적층체의 적층 방향의 일방의 단부에 있는 모노폴라형 전지 유닛의 한 쌍의 제 1 집전체층에, 제 1 집전 탭이 접속되어 있고, 또한 적층 방향의 타방의 단부에 있는 모노폴라형 전지 유닛의 제 2 집전체층에, 제 2 집전 탭이 접속되어 있어도 된다.
제 1 집전 탭 및 제 2 집전 탭은, 각각 제 1 집전체층 및 제 2 집전체층과 동일한 극의 집전 탭이다. 예를 들면, 제 1 집전체층이 정극 집전체층이며, 제 2 집전체층이 부극 집전체층인 경우에는, 제 1 집전 탭은, 정극 집전 탭이고, 또한 제 2 집전 탭은, 부극 집전 탭이다.
집전 탭에 이용되는 재료는, 특별히 한정되지 않고, 전고체 전지에 사용할 수 있는 것을 적절히 채용할 수 있다. 예를 들면, 집전체층에 이용되는 재료는, SUS, 알루미늄, 구리, 니켈, 철, 티탄, 또는 카본 등이어도 되지만, 이들에 한정되지 않는다. 그 중에서도, 정극 집전 탭의 재료는, 알루미늄인 것이 바람직하고, 부극 집전 탭의 재료는, 구리인 것이 바람직하다.
《외장체》
본 개시의 전고체 전지 적층체는, 외장체에 수용되어 있어도 된다. 보다 구체적으로는, 본 개시의 전고체 전지 적층체는, 외장체의 내부에 수용되어 있으며, 또한 제 1 집전 탭 및 제 2 집전 탭이, 외장체의 외부로 연장 돌출되어 있어도 된다.
본 개시의 전고체 전지 적층체를 수용할 수 있는 외장체는, 전고체 전지 적층체를 밀봉할 수 있는 임의의 구조를 가지고 있을 수 있다.
전고체 전지 적층체가, 공기 중의 산소나 수증기 등에 접촉함으로써 열화되는 재료를 이용하고 있는 경우에는, 외장체의 재료는 공기 중의 산소나 수증기 등에 대한 비투과성을 가지는 재료인 것이 바람직하고, 예를 들면 철, 구리, 알루미늄, 황동, 스테인리스강, 또는 강 등으로 이루어지는 금속층과, 폴리프로필렌, 폴리에틸렌, 폴리스티렌, 또는 폴리염화비닐 등으로 이루어지는 실런트재층을 가지는 라미네이트 시트여도 된다.
[실시예]
《실시예 1》
정극 집전체층, 정극 활물질층, 고체 전해질층, 부극 활물질층, 부극 집전체층, 부극 활물질층, 고체 전해질층, 정극 활물질층, 및 정극 집전체층이 이 순서로 적층되어 있는 모노폴라형 전지 유닛을 3개 제작했다.
이들의 모노폴라형 전지 유닛끼리를, 사이에 절연성 폴리머 필름을 끼우고 서로 적층했다. 적층한 각 모노폴라형 전지 유닛끼리의 정극 집전체층 및 부극 집전체층을, 도 2에 나타내는 바와 같이 접속하여, 실시예 1의 전고체 전지 적층체를 완성시켰다.
실시예 1의 전고체 전지 적층체에 대하여, 1/3C의 정전류 또한 1/100C의 정전압에서의 충전 및 1/3C의 정전류 또한 1/100C의 정전압에서의 방전을 번갈아 3사이클 행하여, 전지로서 기능하는 것을 확인했다. 이 충방전 조건에 있어서, 실시예 1의 전고체 전지 적층체는, 초기 방전 전압이 약 7.5V였다. 또한, 3사이클 후의 용량 유지율은, 약 99.8%였다. 또한, 각 모노폴라형 전지 유닛 단독의 이론상의 초기 방전 전압은, 2.8V였다.
10 모노폴라형 전지 유닛
11 제 1 집전체층
12 제 1 활물질층
13 고체 전해질층
14 제 2 활물질층
15 제 2 집전체층
20 절연체층
30 제 1 집전 탭
40 제 2 집전 탭
50 외장체
100 전고체 전지 적층체

Claims (14)

  1. 복수의 모노폴라형 전지 유닛이, 절연체층을 개재하여 서로 적층되어 있으며,
    상기 모노폴라형 전지 유닛은, 제 1 집전체층, 제 1 활물질층, 고체 전해질층, 제 2 활물질층, 제 2 집전체층, 제 2 활물질층, 고체 전해질층, 제 1 활물질층, 및 제 1 집전체층이, 이 순서로 적층되어 있고,
    복수의 상기 모노폴라형 전지 유닛은, 서로 직렬로 접속되어 있으며,
    상기 모노폴라형 전지 유닛을 구성하는 2개의 상기 제 1 집전체층 중 적어도 일방이, 상기 절연체층과 결착하고 있는 전고체 전지 적층체.
  2. 제 1 항에 있어서,
    직렬로 접속되어 있는 2개의 상기 모노폴라형 전지 유닛에 있어서, 일방의 상기 모노폴라형 전지 유닛이 가지는 한 쌍의 상기 제 1 집전체층과, 타방의 상기 모노폴라형 전지 유닛이 가지는 상기 제 2 집전체층이 전기적으로 접속되어 있는 전고체 전지 적층체.
  3. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서,
    상기 전고체 전지 적층체의 적층 방향의 일방의 단부에 있는 상기 모노폴라형 전지 유닛의 한 쌍의 상기 제 1 집전체층에, 제 1 집전 탭이 접속되어 있으며, 또한
    상기 적층 방향의 타방의 단부에 있는 상기 모노폴라형 전지 유닛의 상기 제 2 집전체층에, 제 2 집전 탭이 접속되어 있는 전고체 전지 적층체.
  4. 제 3 항에 있어서,
    외장체의 내부에 수용되어 있으며, 또한 상기 제 1 집전 탭 및 상기 제 2 집전 탭이, 상기 외장체의 외부로 연장 돌출되어 있는 전고체 전지 적층체.
  5. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서,
    상기 제 1 집전체층이 정극 집전체층이며, 상기 제 1 활물질층이 정극 활물질층이고, 상기 제 2 활물질층이 부극 활물질층이며, 또한 상기 제 2 집전체층이 부극 집전체층인 전고체 전지 적층체.
  6. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서,
    상기 절연체층이, 절연성 폴리머 시트인 전고체 전지 적층체.
  7. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서,
    상기 절연체층이, 절연성 입자를 함유하고 있는 전고체 전지 적층체.
  8. 제 7 항에 있어서,
    상기 절연성 입자가, 알루미나 입자인 전고체 전지 적층체.
  9. 삭제
  10. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서,
    상기 모노폴라형 전지 유닛을 구성하는 2개의 상기 제 1 집전체층 중 일방이, 상기 절연체층과 결착되어, 절연체층을 가지는 모노폴라형 전지 유닛을 구성하고 있으며, 또한
    이웃하는 2개의 상기 절연체층을 가지는 모노폴라형 전지 유닛 중 일방의 상기 절연체층을 가지는 모노폴라형 전지 유닛의 상기 절연체층과 타방의 상기 절연체층을 가지는 모노폴라형 전지 유닛의 상기 제 1 집전체층이 접하도록 하여, 복수의 상기 절연체층을 가지는 모노폴라형 전지 유닛이 서로 적층되어 있는 전고체 전지 적층체.
  11. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서,
    상기 모노폴라형 전지 유닛을 구성하는 2개의 상기 제 1 집전체층이, 각각 상기 절연체층과 결착되어, 절연체층을 가지는 모노폴라형 전지 유닛을 구성하고 있으며, 또한
    이웃하는 2개의 상기 절연체층을 가지는 모노폴라형 전지 유닛의 절연체층끼리가 접하도록 하여, 복수의 상기 절연체층을 가지는 모노폴라형 전지 유닛이 서로 적층되어 있는 전고체 전지 적층체.
  12. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서,
    상기 모노폴라형 전지 유닛을 구성하는 2개의 상기 제 1 집전체층 중 적어도 일방이, 상기 절연체층의 외연의 내측에 배치되어 있는 전고체 전지 적층체.
  13. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서,
    직렬로 접속되어 있는 2개의 상기 모노폴라형 전지 유닛에 대하여, 상기 제 1 집전체층 및 상기 제 2 집전체층은, 각각 본체부 및 돌출부를 가지고 있으며,
    일방의 상기 모노폴라형 전지 유닛이 가지는 한 쌍의 상기 제 1 집전체층의 돌출부와, 타방의 상기 모노폴라형 전지 유닛이 가지는 상기 제 2 집전체층의 돌출부가 전기적으로 접속되어 있는 전고체 전지 적층체.
  14. 제 13 항에 있어서,
    (A) 각각의 상기 모노폴라형 전지 유닛에 대하여,
    일방의 상기 제 1 집전체층에 있어서, 돌출부를 포함하여 전체가, 인접하는 상기 절연체층의 외연의 내측에 배치되어 있으며,
    타방의 상기 제 1 집전체층에 있어서, 돌출부 이외의 부분은, 인접하는 상기 절연체층의 외연의 내측에 배치되어 있고, 또한 돌출부는, 인접하는 상기 절연체층의 외연으로부터 돌출되어 있으며,
    일방의 상기 제 1 집전체층의 돌출부와 타방의 상기 제 1 집전체층의 돌출부가, 상기 모노폴라형 전지 유닛의 적층 방향에 관하여 겹치는 위치에 배치되어 있고, 또한
    한 쌍의 상기 제 1 집전체층의 돌출부와 제 2 집전체층의 돌출부가, 상기 모노폴라형 전지 유닛의 적층 방향에 관하여 겹치지 않는 위치에 배치되어 있으며,
    (B) 직렬로 접속되어 있는 2개의 상기 모노폴라형 전지 유닛에 대하여,
    2개의 상기 모노폴라형 전지 유닛은, 상기 절연체층을 사이에 끼우고 인접하고 있으며, 또한
    일방의 상기 모노폴라형 전지 유닛이 가지는 한 쌍의 상기 제 1 집전체층의 돌출부와 타방의 상기 모노폴라형 전지 유닛이 가지는 상기 제 2 집전체층의 돌출부가, 상기 모노폴라형 전지 유닛의 적층 방향에 관하여 겹치는 위치에 배치되어, 전기적으로 접속되어 있는 전고체 전지 적층체.
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