KR102299648B1 - Fabrication method of high thermal conductive graphene oxide layer by vacuum filtration assisted transfer printing of graphene oxide colloidal solution and film fabricated by using the method thereof - Google Patents

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Abstract

산화 그래핀 콜로이드 분산액의 진공 프린팅과 전사 프린팅을 통한 방열 필름 제조 방법 및 이를 이용하여 제조된 방열 필름이 개시된다. 본 발명의 일 실시예에 따른 산화 그래핀을 이용한 방열 필름 제조 방법은 판상 형태의 판상 산화 그래핀(graphene oxide) 입자를 형성하는 단계; 및 상기 판상 산화 그래핀 입자를 진공 필터링하여 횡방향으로 적층시킴으로써, 방열 필름을 제조하는 단계를 포함하며, 상기 형성하는 단계는 벌크 흑연 입자를 고에너지 볼밀링(high energy ball milling)하여 상기 판상 형태의 판상 산화 그래핀 입자로 박리함으로써, 상기 판상 산화 그래핀 입자를 형성할 수 있다.Disclosed are a method for manufacturing a heat dissipation film through vacuum printing and transfer printing of a graphene oxide colloidal dispersion, and a heat dissipation film manufactured using the same. A method for manufacturing a heat dissipation film using graphene oxide according to an embodiment of the present invention includes forming plate-shaped graphene oxide particles in a plate shape; and vacuum filtering the plate-shaped graphene oxide particles and stacking them in the transverse direction to prepare a heat dissipation film, wherein the forming includes high energy ball milling of the bulk graphite particles to form the plate-like shape By exfoliating with the plate-shaped graphene oxide particles, the plate-shaped graphene oxide particles can be formed.

Description

산화 그래핀 콜로이드 분산액의 진공 프린팅과 전사 프린팅을 통한 방열 필름 제조 방법 및 이를 이용하여 제조된 방열 필름 {Fabrication method of high thermal conductive graphene oxide layer by vacuum filtration assisted transfer printing of graphene oxide colloidal solution and film fabricated by using the method thereof}Heat dissipation film manufacturing method through vacuum printing and transfer printing of graphene oxide colloidal dispersion, and heat dissipation film manufactured using the same using the method thereof}

본 발명은 산화 그래핀 콜로이드 분산액의 진공 프린팅과 전사 프린팅을 통한 방열 필름 제조 방법 및 이를 이용하여 제조된 방열 필름에 관한 것으로, 보다 상세하게는 산화 그래핀을 이용하여 열전도도가 우수한 방열 필름을 제조하는 방법에 관한 것이다.The present invention relates to a method for manufacturing a heat dissipation film through vacuum printing and transfer printing of graphene oxide colloidal dispersion, and a heat dissipation film manufactured using the same, and more particularly, to a heat dissipation film having excellent thermal conductivity using graphene oxide it's about how to

과학기술의 발전과 함께 전자소자의 고집적화에 대한 연구가 급속도로 진행되고 있다. 이에 따라, 단위 면적당 더욱 많은 열이 발생하게 되는데, 이러한 방출열은 소자의 기능을 저하시킬 뿐만 아니라 주변 소자의 오작동, 기판 열화 등의 원인이 되고 있어 방출열을 제어하는 기술에 대한 많은 관심과 필요성이 요구되고 있다. With the development of science and technology, research on high integration of electronic devices is progressing rapidly. Accordingly, more heat is generated per unit area, and the emitted heat not only deteriorates the function of the device, but also causes malfunction of peripheral devices and substrate deterioration. this is being requested

이에 관련된 연구로는 발열부와 직접적으로 맞닿아 있는 부분에 방열소재를 접촉하여 전도를 통한 방열효과를 기대하는 것이 있다. Research related to this includes the expectation of heat dissipation effect through conduction by contacting the heat dissipation material to the part in direct contact with the heating part.

방열효과를 극대화하기 위해 필요한 재료의 몇 가지 물성이 있는데, 먼저 발열부의 열을 효과적으로 외부로 방출시키기 위해 열전도도가 높은 것이 적합하다. 또한, 계면에서의 열 저항 역시, 열전달에 큰 영향을 미치기 때문에 접촉면 간의 열저항을 최소화시키는 것이 재료의 연성과 관련된다. 또한, 방열소재가 회로부분에 직접적으로 접촉되어 있는 형태의 경우, 전자회로에 영향을 줄 수 있으므로, 전기 절연성 소재가 적합하다.There are several physical properties of the material required to maximize the heat dissipation effect. First, it is suitable to have high thermal conductivity in order to effectively dissipate the heat of the heating part to the outside. In addition, since the thermal resistance at the interface also greatly affects the heat transfer, minimizing the thermal resistance between the contact surfaces is related to the ductility of the material. In addition, in the case of a form in which the heat dissipation material is in direct contact with the circuit part, it may affect the electronic circuit, so an electrically insulating material is suitable.

결과적으로, 높은 열전도도, 전기절연성 및 기계적 유연성이라는 세 가지 물성을 모두 만족하면서, 열전도성 필러와 전기절연성 고분자 수지를 혼합하여 복합소재의 형태로 가공하는 것이 일반적이다. As a result, it is common to mix a thermally conductive filler and an electrically insulating polymer resin to form a composite material while satisfying all three physical properties of high thermal conductivity, electrical insulation, and mechanical flexibility.

전기절연성과 동시에 열전도성을 나타내는 세라믹 필러로는 대표적으로, 규석(SiO2), 산화알루미늄(Al2O3), 산화망간(MgO), 산화아연(ZnO), 질화붕소(BN), 질화알루미늄(AlN) 등이 있는데, 이들 중 열전도율이 가장 우수한 것은 질화붕소(BN)와 질화알루미늄(AlN)이다. 질화알루미늄의 경우, 내산화성에 취약하고 가격이 질화붕소보다 고가라는 점에서 한계점이 명확한 반면, 질화붕소는 300W/mK의 우수한 열전도율에 내화학성이 뛰어난 물질이라는 점에서 절연성 방열 복합소재의 필러로 적합하다. Ceramic fillers that exhibit electrical insulation and thermal conductivity at the same time are typically silicate (SiO2), aluminum oxide (Al2O3), manganese oxide (MgO), zinc oxide (ZnO), boron nitride (BN), aluminum nitride (AlN), etc. Among them, boron nitride (BN) and aluminum nitride (AlN) have the best thermal conductivity. In the case of aluminum nitride, the limitations are clear in that it is weak in oxidation resistance and the price is higher than that of boron nitride. do.

또한, 일반적으로 복합소재를 구성하는데 있어서 필러의 충전율이 높을수록 열전도율 또한 높아지므로, 충전율을 극대화시키는 것이 중요하다. 그러나, 세라믹 필러는 기계적 물성이 좋지 않으므로, 충전율이 높아짐에 따라 성형성이 나빠지는 문제점이 발생한다. 이는 필러-필러 간의 상호작용이 필러-고분자, 고분자-고분자 간의 상호 결합력보다 낮아서 발생하게 되는 원인에 기인한 것이므로, 이를 극복하기 위해서는 필러-필러 간의 상호작용을 극대화시키는 가공방법을 선택해야 하는 단점을 가진다. In addition, in general, the higher the filler filling rate in composing the composite material, the higher the thermal conductivity, so it is important to maximize the filling rate. However, since the ceramic filler has poor mechanical properties, as the filling rate increases, the formability deteriorates. This is due to the cause that the interaction between filler-filler is lower than the mutual bonding force between filler-polymer and polymer-polymer. have

본 발명의 실시예들은, 산화 그래핀을 이용하여 열전도도가 우수한 방열 필름을 제조하는 방법을 제공한다.Embodiments of the present invention provide a method of manufacturing a heat dissipation film having excellent thermal conductivity using graphene oxide.

구체적으로, 본 발명의 실시예들은, 판상 형태의 판상 산화 그래핀 입자 형성 과정과 진공필터링 적층 과정을 이용하여 기존의 단순 복합방식으로는 제작이 쉽지 않았던 열전도도가 우수한 방열 필름을 제조하는 방법을 제공한다.Specifically, the embodiments of the present invention provide a method of manufacturing a heat dissipation film with excellent thermal conductivity, which was not easy to manufacture with a conventional simple complex method, using a plate-shaped graphene oxide particle formation process in plate shape and a vacuum filtering lamination process. to provide.

본 발명의 일 실시예에 따른 산화 그래핀을 이용한 방열 필름 제조 방법은 판상 형태의 판상 산화 그래핀(graphene oxide) 입자를 형성하는 단계; 및 상기 판상 산화 그래핀 입자를 진공 필터링하여 횡방향으로 적층시킴으로써, 방열 필름을 제조하는 단계를 포함한다.A method for manufacturing a heat dissipation film using graphene oxide according to an embodiment of the present invention includes forming plate-shaped graphene oxide particles in a plate shape; and vacuum-filtering the plate-shaped graphene oxide particles and stacking them in the transverse direction, thereby preparing a heat dissipation film.

상기 형성하는 단계는 벌크 흑연 입자를 고에너지 볼밀링(high energy ball milling)하여 상기 판상 형태의 판상 산화 그래핀 입자로 박리함으로써, 상기 판상 산화 그래핀 입자를 형성할 수 있다.The forming may include high energy ball milling of the bulk graphite particles and exfoliation into the plate-shaped graphene oxide particles of the plate shape, thereby forming the plate-shaped graphene oxide particles.

상기 형성하는 단계는 상기 벌크 흑연 입자에 요소(Urea, Co(NH2)2) 및 지르코니아 볼(ZrO2)을 첨가한 산화 그래핀 분산액을 고에너지 볼밀링하여 판상 산화 그래핀 입자로 박리함으로써, 상기 판상 산화 그래핀 입자를 형성할 수 있다.In the forming step, urea (Urea, Co(NH2)2) and zirconia balls (ZrO2) are added to the bulk graphite particles by high-energy ball milling of the graphene oxide dispersion to be peeled off into plate-shaped graphene oxide particles, so that the plate-shaped It is possible to form graphene oxide particles.

상기 방열 필름을 제조하는 단계는 아민(NH2), 수산화기(OH)의 기능화를 통해 극성용매에서 상기 판상 산화 그래핀 입자의 분산성을 높인 후, 상기 진공 필터링하여 상기 판상 산화 그래핀 입자를 횡방향으로 적층시킴으로써, 상기 방열 필름을 제조할 수 있다.The step of preparing the heat dissipation film is to increase the dispersibility of the plate-shaped graphene oxide particles in a polar solvent through functionalization of amine (NH2) and hydroxyl groups (OH), and then vacuum filtering the plate-shaped graphene oxide particles in the transverse direction By laminating with, it is possible to manufacture the heat dissipation film.

상기 진공 필터링에 사용되는 필터는 200nm의 기공 사이즈를 가지는 테프론 필터를 사용할 수 있다.The filter used for the vacuum filtering may use a Teflon filter having a pore size of 200 nm.

상기 판상 산화 그래핀 입자는 상기 진공 필터링에 의해 횡방향으로 재적층되어 분리막 기능의 나노구조 형태를 나타낼 수 있다.The plate-shaped graphene oxide particles may be re-stacked in the transverse direction by the vacuum filtering to represent a nanostructured membrane function.

상기 방열 필름은 잔여 용매가 유지된 상태이며, 대상 기기에 부착되는 경우 상기 잔여 용매가 증발하면서 상기 대상 기기와의 결합력이 증가하여 상기 방열 필름 상에 부착된 테프론 필름을 분리 가능할 수 있다.The heat dissipation film is in a state in which the residual solvent is maintained, and when the residual solvent is attached to the target device, the bonding force with the target device is increased as the residual solvent evaporates, so that the Teflon film attached to the heat dissipation film may be detachable.

본 발명의 다른 일 실시예에 따른 산화 그래핀을 이용한 방열 필름 제조 방법은 벌크 흑연 입자를 고에너지 볼밀링하여 판상 형태의 판상 산화 그래핀 입자를 형성하는 단계; 및 상기 판상 산화 그래핀 입자를 진공 필터링하여 횡방향으로 적층시킴으로써, 방열 필름을 제조하는 단계를 포함한다.A method for manufacturing a heat dissipation film using graphene oxide according to another embodiment of the present invention comprises the steps of: high-energy ball milling bulk graphite particles to form plate-shaped graphene oxide particles in a plate shape; and vacuum-filtering the plate-shaped graphene oxide particles and stacking them in the transverse direction, thereby preparing a heat dissipation film.

본 발명의 실시예에 따른 산화 그래핀을 이용한 방열 필름은 전술한 어느 한 항에 의해 제조된다.A heat dissipation film using graphene oxide according to an embodiment of the present invention is manufactured by any one of the above-mentioned claims.

본 발명의 실시예에 따르면, 판상 형태의 산화 그래핀 판상 입자 형성 과정과 진공필터링 적층 과정을 이용하여 기존의 단순 복합방식으로는 제작이 쉽지 않았던 열전도도가 우수한 방열 필름을 제조할 수 있다.According to an embodiment of the present invention, it is possible to manufacture a heat dissipation film having excellent thermal conductivity, which was not easy to manufacture with a conventional simple complex method, by using a plate-shaped graphene oxide plate-shaped particle formation process and a vacuum filtering lamination process.

본 발명의 실시예에 따르면, 고에너지 볼밀링 기법을 사용하여 유해한 화학물질을 사용하지 않고도 벌크 산화 그래핀 입자의 박리 및 기능화를 동시에 진행함으로써, 비용과 안정성, 그리고 생산성에서 경쟁력이 높은 제조공정을 제안할 수 있다.According to an embodiment of the present invention, by simultaneously performing exfoliation and functionalization of bulk graphene oxide particles without using harmful chemicals using a high-energy ball milling technique, a manufacturing process with high competitiveness in cost, stability, and productivity can suggest

본 발명의 실시예에 따르면, 진공필터링을 이용하여 산화 그래핀 판상 입자를 재적층시켜 산화 그래핀 간의 결합력을 극대화시키므로, 순수 산화 그래핀 필름을 제작할 수 있다.According to an embodiment of the present invention, since the graphene oxide plate-like particles are re-stacked using vacuum filtering to maximize the bonding force between graphene oxide, a pure graphene oxide film can be manufactured.

본 발명의 실시예에 따르면, 종래에 사용되었던 고온 강산과 같은 거친 화학적인 공정과정 없이도, 분산을 위한 산화 그래핀 기능화 과정에서 요소를 혼합하여 고에너지 볼밀링으로 박리와 기능화를 동시에 진행할 수 있다.According to an embodiment of the present invention, exfoliation and functionalization can be simultaneously performed by high-energy ball milling by mixing elements in the process of functionalizing graphene oxide for dispersion without a harsh chemical process such as a high-temperature strong acid used in the prior art.

본 발명의 실시예에 따르면, 2차원 물질 박리과정에서 사용되는 메틸피롤리돈(N-Methyl 2-Pyrrolidone; NMP) 및 디메틸포름아미드(Dimethylformamide; DMF)와 같은 고가의 용매 사용을 배제하여 재료적인 측면에서 공정비용을 축소할 수 있다. According to an embodiment of the present invention, the use of expensive solvents such as methylpyrrolidone (N-Methyl 2-Pyrrolidone; NMP) and dimethylformamide (DMF) used in the two-dimensional material peeling process is excluded and the material In this respect, the process cost can be reduced.

본 발명의 실시예에 따르면, 고열전도율의 방열 필름을 제작할 수 있으며, 이를 이용한 방열 필름 시장에서 다양하게 적용 가능하다. According to an embodiment of the present invention, it is possible to manufacture a heat dissipation film of high thermal conductivity, and it can be variously applied in the heat dissipation film market using the same.

도 1은 본 발명의 실시예에 따른 산화 그래핀을 이용한 방열 필름 제조 방법의 흐름도를 도시한 것이다.
도 2는 산화 그래핀을 설명하기 위한 일 예시도를 나타낸 것이다.
도 3은 판상 형태의 판상 산화 그래핀 입자를 형성하는 과정을 설명하기 위한 일 예시도를 나타낸 것이다.
도 4는 본 발명의 실시예에 따른 산화 그래핀을 이용한 방열 필름 제조 공정을 모식도로 나타낸 것이다.
도 5는 본 발명에 의해 제조된 방열 필름에 대한 전자 현미경 이미지에 대한 일 예시도를 나타낸 것이다.1 is a flowchart showing a method for manufacturing a heat dissipation film using graphene oxide according to an embodiment of the present invention.
2 shows an exemplary view for explaining graphene oxide.
Figure 3 shows an exemplary view for explaining the process of forming the plate-shaped graphene oxide particles of the plate-like shape.
4 is a schematic diagram showing a heat dissipation film manufacturing process using graphene oxide according to an embodiment of the present invention.
5 shows an exemplary view of an electron microscope image of the heat dissipation film prepared by the present invention.

본 발명의 이점 및 특징, 그리고 그것들을 달성하는 방법은 첨부되는 도면과 함께 상세하게 후술되어 있는 실시예들을 참조하면 명확해질 것이다. 그러나, 본 발명은 이하에서 개시되는 실시예들에 한정되는 것이 아니라 서로 다른 다양한 형 태로 구현될 것이며, 단지 본 실시예들은 본 발명의 개시가 완전하도록 하며, 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 발명의 범주를 완전하게 알려주기 위해 제공되는 것이며, 본 발명은 청구항의 범주에 의해 정의될 뿐이다.Advantages and features of the present invention and methods of achieving them will become apparent with reference to the embodiments described below in detail in conjunction with the accompanying drawings. However, the present invention is not limited to the embodiments disclosed below, but will be embodied in various different forms, and only these embodiments allow the disclosure of the present invention to be complete, and common knowledge in the art to which the present invention pertains It is provided to fully inform those who have the scope of the invention, and the present invention is only defined by the scope of the claims.

본 명세서에서 사용된 용어는 실시예들을 설명하기 위한 것이며, 본 발명을 제한하고자 하는 것은 아니다. 본 명세서에서, 단수형은 문구에서 특별히 언급하지 않는 한 복수형도 포함한다. 명세서에서 사용되는 "포함한다(comprises)" 및/또는 "포함하는(comprising)"은 언급된 구성요소, 단계, 동작 및/또는 소자는 하나 이상의 다른 구성요소, 단계, 동작 및/또는 소자의 존재 또는 추가를 배제하지 않는다.The terminology used herein is for the purpose of describing the embodiments, and is not intended to limit the present invention. As used herein, the singular also includes the plural unless specifically stated otherwise in the phrase. As used herein, "comprises" and/or "comprising" refers to the presence of one or more other components, steps, operations and/or elements mentioned. or addition is not excluded.

다른 정의가 없다면, 본 명세서에서 사용되는 모든 용어(기술 및 과학적 용어를 포함)는 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 공통적으로 이해될 수 있는 의미로 사용될 수 있을 것이다. 또한, 일반적으로 사용되는 사전에 정의되어 있는 용어들은 명백하게 특별히 정의되어 있지 않는 한 이상적으로 또는 과도하게 해석되지 않는다.Unless otherwise defined, all terms (including technical and scientific terms) used herein may be used with the meaning commonly understood by those of ordinary skill in the art to which the present invention belongs. In addition, terms defined in a commonly used dictionary are not to be interpreted ideally or excessively unless specifically defined explicitly.

이하, 첨부한 도면들을 참조하여, 본 발명의 바람직한 실시예들을 보다 상세하게 설명하고자 한다. 도면 상의 동일한 구성요소에 대해서는 동일한 참조 부호를 사용하고 동일한 구성요소에 대해서 중복된 설명은 생략한다.Hereinafter, preferred embodiments of the present invention will be described in more detail with reference to the accompanying drawings. The same reference numerals are used for the same components in the drawings, and repeated descriptions of the same components are omitted.

천연흑연 시트와 인조흑연 시트는 종래의 금속 방열 시트보다 높은 열전도율을 가지고 있지만, 이러한 흑연 시트를 제조하기 위해서는 3000K의 압연 공정이 필수이기 때문에 고온 고압 공정으로 인해 단가가 상승하게 된다.The natural graphite sheet and the artificial graphite sheet have higher thermal conductivity than the conventional metal heat dissipation sheet, but in order to manufacture such a graphite sheet, a rolling process of 3000 K is essential, so the unit price increases due to the high temperature and high pressure process.

높은 열전도율의 물질이라도 발열부와의 접촉이 용이하지 않으면 열 접촉저항(thermal contact resistance으)로 인해 효율적인 방열효과를 낼 수 없기 때문에 종래 방열소재의 경우 고분자 수지와 복합하여 제작하는 형태로도 진행되어 왔다. 하지만 방열 복합소재는 수지와의 혼합으로 인해 열전도율이 떨어지는 단점이 있다.Even if it is a material with high thermal conductivity, if it is not easy to contact the heating part, it cannot produce an efficient heat dissipation effect due to thermal contact resistance. come. However, the heat dissipation composite material has a disadvantage in that the thermal conductivity is lowered due to mixing with the resin.

본 발명의 실시예들은, 판상 형태의 산화 그래핀 판상 입자 형성 과정과 진공필터링 적층 과정을 이용하여 기존의 단순 복합방식으로는 제작이 쉽지 않았던 열전도도가 우수한 방열 필름을 제조함으로써, 방열복합소재 및 기존 흑연시트의 단점을 모두 보완한 방열 필름을 제공하는 것을 그 요지로 한다. 즉, 본 발명은 압연, 탄화공정 없이 열전도도가 우수한 방열 필름을 제작할 수 있다.Embodiments of the present invention, by using a plate-shaped graphene oxide plate-shaped particle formation process and vacuum filtering lamination process to produce a heat-dissipating film with excellent thermal conductivity, which was not easy to manufacture with a conventional simple composite method, a heat-dissipating composite material and Its gist is to provide a heat dissipation film that compensates for all the disadvantages of the existing graphite sheet. That is, according to the present invention, a heat dissipation film having excellent thermal conductivity can be manufactured without rolling and carbonization processes.

이 때, 본 발명은 진공필터링을 이용하여 산화 그래핀 판상 입자를 재적층시켜 산화 그래핀 간의 결합력을 극대화킬 수 있다.At this time, the present invention can maximize the bonding force between the graphene oxide by re-stacking the graphene oxide plate-shaped particles using vacuum filtering.

본 발명은 기존 단순 복합 방식의 한계를 넘어 기계적, 화학적 박리 및 기능화를 통해 분산성을 높이고, 진공 필터링에 의한 재배열을 이용하여 판상 형태의 판상 산화 그래핀 입자(이하 '판상 GO 입자'라 칭함) 간의 결합력을 극대로 하는 제조공정이다. 이는 30%이상의 충전율을 확보하기 어려웠던 단순 방열 복합소재의 한계를 넘어 50% 이상의 고열전도 방열 필름의 제조를 가능하게 한다. The present invention increases dispersibility through mechanical and chemical exfoliation and functionalization beyond the limitations of the existing simple complex method, and uses rearrangement by vacuum filtering to plate-shaped graphene oxide particles (hereinafter referred to as 'plate-shaped GO particles'). ) is a manufacturing process that maximizes the bonding force between This makes it possible to manufacture a high thermal conductivity heat dissipation film of 50% or more beyond the limit of a simple heat dissipation composite material, which was difficult to secure a filling rate of 30% or more.

여기서, 본 발명은 용매 증발 과정에서 GO 시트가 기판과 높은 결착력을 형성하여 추가적인 고분자 수지 없이 높은 접촉 전도도(contact conductance)를 가질 수 있다.Here, in the present invention, the GO sheet forms high bonding strength with the substrate during solvent evaporation, so that it can have high contact conductance without additional polymer resin.

따라서, 본 발명은 용액공정이 가능한 산화 그래핀(graphene oxide, GO)을 이용하여 방열 필름을 제작할 수 있고, GO 자체만으로도 높은 수평 열전도율 확보할 수 있으며, 진공 필터링한 GO 방열 필름을 다양한 계면에 프린팅함으로써, 실제 전자기기 모듈에 적용할 수 있다.Therefore, in the present invention, a heat dissipation film can be manufactured using graphene oxide (GO) that can be processed in a solution, and high horizontal thermal conductivity can be secured with GO itself, and vacuum-filtered GO heat dissipation film is printed on various interfaces. By doing so, it can be applied to an actual electronic device module.

도 1은 본 발명의 실시예에 따른 산화 그래핀을 이용한 방열 필름 제조 방법의 흐름도를 도시한 것이다.1 is a flowchart showing a method for manufacturing a heat dissipation film using graphene oxide according to an embodiment of the present invention.

도 1을 참조하면, 본 발명의 실시예에 따른 방열 필름 제조 방법은 판상 형태의 판상 GO 입자를 형성한다(S110).Referring to FIG. 1 , the method for manufacturing a heat dissipation film according to an embodiment of the present invention forms plate-shaped GO particles in a plate-like shape ( S110 ).

여기서, 단계 S110은 벌크 흑연 입자를 고에너지 볼밀링(high energy ball milling)하여 판상 형태의 판상 GO 입자로 박리함으로써, 판상 GO 입자를 형성할 수 있다. 구체적으로 단계 S110은 입도 5μm의 벌크 흑연 입자에 요소(Urea, Co(NH2)2) 및 직경 1mm의 지르코니아 볼(ZrO2)을 첨가한 GO 분산액을 고에너지 볼밀링(high energy ball milling)하여 판상 형태의 판상 GO 입자로 박리 및 분쇄할 수 있다. Here, in step S110, the bulk graphite particles are subjected to high energy ball milling to exfoliate into plate-shaped GO particles, thereby forming plate-shaped GO particles. Specifically, step S110 is a plate shape by high energy ball milling of a GO dispersion in which urea (Urea, Co(NH2)2) and zirconia balls (ZrO2) having a diameter of 1mm are added to bulk graphite particles having a particle size of 5 μm. It can be peeled and pulverized into plate-shaped GO particles of

이 때, 박리 및 분쇄된 판상 GO 입자는 IPA, EtOH와 같은 극성 용매에 분산된 형태일 수 있다. 또한, 상기 GO 분산액의 농도는 약 1mg/ml 내지 5mg/ml인 것을 특징으로 하며, 사이즈는 200 내지 300nm의 입도를 나타낼 수 있다.At this time, the exfoliated and pulverized plate-shaped GO particles may be dispersed in a polar solvent such as IPA or EtOH. In addition, the concentration of the GO dispersion is characterized in that about 1 mg / ml to 5 mg / ml, the size may represent a particle size of 200 to 300 nm.

실시예에 따라서, 단계 S110은 GO 분산액을 약 3000rpm, 30분의 조건으로 원심분리하여 박리 및 기능화되지 않은 판상 GO 입자를 선별할 수 있다. According to an embodiment, in step S110, the GO dispersion may be centrifuged at about 3000 rpm for 30 minutes to select plate-shaped GO particles that are not exfoliated and functionalized.

물론, 단계 S110은 고에너지 볼밀링을 통해 판상 GO 입자를 형성하는 것으로 한정하지 않으며, 판상 GO 입자를 형성할 수 있는 모든 종류의 방법을 이용할 수 있다.Of course, step S110 is not limited to forming plate-shaped GO particles through high-energy ball milling, and all kinds of methods capable of forming plate-shaped GO particles may be used.

단계 S110에 의해 판상 GO 입자가 형성되면, 판상 GO 입자를 진공 필터링하여 횡방향으로 적층시킴으로써, 방열 필름을 제조한다(S120).When the plate-shaped GO particles are formed by step S110, the plate-shaped GO particles are vacuum-filtered and laminated in the transverse direction to prepare a heat dissipation film (S120).

여기서, 단계 S120은 단계 S110을 통해 박리된 판상 입자에 아민(NH2), 수산화기(OH)의 기능화를 적용하여 극성용매에서 분산성을 높인 후, 진공 필터링하여 판상의 형태의 판상 GO 입자를 횡방향으로 재적층시킬 수 있다. 이 때, 진공 필터링에 사용된 필터의 기공 사이즈는 200nm인 테프론 필터를 사용하는 것을 특징으로 한다. Here, step S120 increases dispersibility in a polar solvent by applying functionalization of amine (NH2) and hydroxyl group (OH) to the plate-shaped particles exfoliated through step S110, and then vacuum-filters the plate-shaped GO particles in the transverse direction. can be re-stacked. At this time, the pore size of the filter used for vacuum filtering is characterized by using a Teflon filter of 200nm.

예를 들어, 진공 필터링으로 내리게 되면, 분산되는 판상 GO 입자들은 횡방향으로 재적층된 나노구조의 형태를 가질 수 있다. 이 때, 적층된 판상 GO 입자들은 진공 필터링에 의해 횡방향으로 재적층되어 그 자체로 분리막과 같은 기능을 나타낼 수 있다. For example, when lowered by vacuum filtering, the dispersed plate-like GO particles may have the form of transversely stacked nanostructures. At this time, the laminated plate-shaped GO particles may be re-stacked in the transverse direction by vacuum filtering, thereby exhibiting the same function as the separator itself.

단계 S120에 의해 제조된 방열 필름은 내부에 잔여 용매를 포함할 수 있으며, 이러한 잔여 용매는 대상 기기 예를 들어, 방열 필름을 이용하기 위한 전자 기기 또는 기판 등에 부착되는 경우 방열 필름 내에 잔존하는 잔여 용매가 증발하면서 대상 기기와의 결합력이 증가하여 방열 필름 상에 부착된 테프론 필름 예를 들어, PTFE(Polytetrafluoroethylene)가 방열 필름에서 분리될 수 있다. 즉, 방열 필름과 대상 기기 간의 결합력이 방열 필름과 테프론 필름 간의 결합력보다 커지게 되기 때문에 대상 기기에 부착된 상태에서 테플론 필름을 제거할 수 있다.The heat dissipation film prepared by step S120 may include a residual solvent therein, and the residual solvent is a residual solvent remaining in the heat dissipation film when attached to a target device, for example, an electronic device or a substrate for using a heat dissipation film. A Teflon film attached on the heat dissipation film, for example, PTFE (Polytetrafluoroethylene), may be separated from the heat dissipation film as the bonding force with the target device is increased as the vapor is evaporated. That is, since the bonding force between the heat dissipation film and the target device becomes greater than the bonding force between the heat dissipation film and the Teflon film, the Teflon film may be removed while it is attached to the target device.

본 발명에서 사용하는 산화 그래핀은 도 2에 도시된 바와 같이 그래핀보다 열전도율은 조금 떨어지나 표면 산화기로 인해 용액 공정이 용이하다는 장점이 있으며, 여전히 횡방향으로의 열전도율이 우수하여 그 자체로 방열 소재로 사용하는데 있어 손색이 없다.As shown in FIG. 2, graphene oxide used in the present invention has a slightly lower thermal conductivity than graphene, but has the advantage of easy solution processing due to a surface oxidizer, and still has excellent thermal conductivity in the lateral direction, making it a heat dissipation material itself It is not inferior to using it as

도 3은 판상 형태의 판상 산화 그래핀 입자를 형성하는 과정을 설명하기 위한 일 예시도를 나타낸 것이다.Figure 3 shows an exemplary view for explaining the process of forming the plate-shaped graphene oxide particles of the plate-like shape.

도 3에 도시된 바와 같이, 판상 형태의 판상 산화 그래핀 입자를 형성하는 과정은 흑연 벌크 입자(pristine graphite)에 요소(Urea)를 첨가한 후 고에너지 볼밀링 과정을 적용한다. 이에 따라, 볼(ball)이 벌크 흑연 입자에 전단력을 가해 기계적으로 박리 및 분쇄시키며, 흑연 일부를 산화시켜 판상 산화 그래핀 입자를 생성시킨다. 본 발명은 이를 용매 내에 분산시켜, 진공 필터링하여 GO 분산액 내의 판상 GO 입자를 평행하게 배열시킨다. As shown in FIG. 3 , in the process of forming the plate-shaped graphene oxide particles in the plate shape, a high-energy ball milling process is applied after adding urea to the graphite bulk particles (pristine graphite). Accordingly, a ball (ball) applies a shear force to the bulk graphite particles to mechanically peel and pulverize them, and oxidize a part of the graphite to produce plate-shaped graphene oxide particles. In the present invention, it is dispersed in a solvent and vacuum filtered to arrange the plate-shaped GO particles in the GO dispersion in parallel.

보다 상세하게는, 벌크 흑연 입자와 요소(Urea)는 약 1:12의 비율로 혼합된 후, 볼을 통해 고에너지 볼밀링 과정을 거치게 되며, 볼에 의해 벌크 흑연 입자에 전단력이 가해져 벌크 흑연 입자는 기계적으로 박리 및 분쇄된다. 이 과정에서 생성된 수산기는 상대적으로 불안정하게 되며, 요소는 고에너지 볼밀링 과정에 의해 분해되어 암모니아가 생성되고, 생성된 암모니아는 GO의 불안정한 가장자리에 결합되어 아민기가 기능화되는 역할을 수행하게 된다. More specifically, after the bulk graphite particles and urea are mixed in a ratio of about 1:12, they are subjected to a high-energy ball milling process through a ball, and a shear force is applied to the bulk graphite particles by the balls to form the bulk graphite particles is mechanically exfoliated and pulverized. The hydroxyl group generated in this process becomes relatively unstable, urea is decomposed by a high-energy ball milling process to produce ammonia, and the generated ammonia is bound to the unstable edge of GO to function as an amine group.

이 때, 고에너지 볼밀링의 챔버에 혼합하는 혼합물은 직경 1mm 크기의 지르코니아(ZrO) 60g과 평균입도 2μm 이상의 벌크 흑연 분말 0.6g 그리고 요소(Co(NH2)2) 12g이다. 고에너지 볼밀링 과정에서 용매는 사용되지 않고, 잔여 습기로 인해 요소가 응집되지 않도록 건조한 환경에서 혼합된다. At this time, the mixture to be mixed in the high energy ball milling chamber is 60 g of zirconia (ZrO) having a diameter of 1 mm, 0.6 g of bulk graphite powder having an average particle size of 2 μm or more, and 12 g of urea (Co(NH 2 ) 2 ). No solvents are used in the high-energy ball milling process, and they are mixed in a dry environment to avoid agglomeration of the elements due to residual moisture.

고에너지 볼밀링 조건은 500rpm, 10분의 작동시간, 50분의 쉬는 시간(resting time)으로 약 20회 반복한다. 이 때, 너무 높은 rpm으로 볼밀링을 진행할 시, 지르코니아 볼이 파손되어 잔여 GO에 흡착될 수 있으며, 쉬는 시간이 길지 않아 챔버 안의 온도가 60도 이상의 고온으로 유지되는 경우, 요소의 일부가 용융되어 응집될 수 있다. 이에 따라서, 적정 rpm과 작동시간 그리고 쉬는시간(resting time)을 유지해야 한다. The high energy ball milling condition is repeated about 20 times at 500 rpm, 10 minutes of operation time, and 50 minutes of resting time. At this time, if ball milling is performed at too high an rpm, the zirconia balls may be damaged and adsorbed to the remaining GO. may agglomerate. Accordingly, proper rpm, operating time and resting time should be maintained.

상술한 바와 같이, 고에너지 볼밀링 과정이 종료되면, 볼밀링 챔버에 잔여하는 GO와 요소 및 볼을 분리하는 작업이 필요하다. 이 과정은 투석(dialysis)을 통해 진행된다. 예를 들면, 직경 0.8mm의 채를 이용하여 혼합물에서 지르코니아 볼을 남기고, GO 입자와 요소를 거른다. 이 때, 사용된 지르코니아 볼은 세척 후, 재사용이 가능하다. 걸러진 GO 입자와 요소는 증류수에 넣어 용해시킨 후, 셀룰로오스 반투과성 막 주머니(분자량 cutoff: 3500kDa) 안에 넣는다. 요소와 GO가 용해된 셀룰로오스 막 주머니를 과량의 증류수 안에 넣게 되면, 낮은 분자량의 요소가 반투과성 막을 통과하여 외부로 나가게 되는데, 이러한 과정을 반복하여 GO 분산액을 획득하게 된다. As described above, when the high-energy ball milling process is finished, it is necessary to separate the GO, elements, and balls remaining in the ball milling chamber. This process is done through dialysis. For example, a sieve with a diameter of 0.8 mm is used to leave the zirconia balls in the mixture, and filter the GO particles and elements. At this time, the used zirconia balls can be reused after washing. The filtered GO particles and urea are dissolved in distilled water, and then placed in a cellulose semipermeable membrane bag (molecular weight cutoff: 3500 kDa). When a cellulose membrane bag in which urea and GO are dissolved is placed in an excess of distilled water, the low molecular weight urea passes through the semipermeable membrane to the outside, and this process is repeated to obtain a GO dispersion.

나아가, 본 발명의 실시예에 따른 GO 분산액은 진공 필터링을 통해 용매를 선택적으로 제거하고 다른 용매로 치환될 수 있다. 진공 필터링 후, GO 사이의 잔여 용매가 완전히 말라버리면, GO가 다시 재적층되므로, GO가 적층되기 전에 다른 용매에 초음파(ultrasonication) 처리를 하여 분산시킨다. 이 때, 분산 가능한 용매는 물 이외에 에탄올(Ethyl alcohol), 이소프로판알코올(Isopropyl-alcohol, IPA), NMP(N-met hyl-2-pyrrolidone), DMF(Dimethylformamide) 등이 있는데, 본 발명에서는 GO 입자의 분산성이 좀 더 용이하고, 인체에 무해하며, 저렴하고, 낮은 끓는점을 나타내는 이소프로판알코올(Isopropyl-alcohol, IPA)을 사용할 수 있다.Furthermore, the GO dispersion according to an embodiment of the present invention may be selectively removed by vacuum filtering and replaced with another solvent. After vacuum filtering, when the residual solvent between the GOs is completely dried, the GO is re-stacked again. At this time, the dispersible solvent is ethanol (Ethyl alcohol), isopropyl-alcohol (IPA), NMP (N-methyl-2-pyrrolidone), DMF (Dimethylformamide), etc. in addition to water, but in the present invention, GO Isopropyl-alcohol (IPA), which is more easily dispersible of particles, is harmless to the human body, is inexpensive, and has a low boiling point, can be used.

진공 필터링된 GO를 다시 IPA에 분산시킬 때 농도는 약 5mg/ml로 하여 분산시키고, 초음파 처리는 약 2시간 정도 처리를 한다. 이 때 볼밀링 과정에서 박리 및 기능화가 되지 않아 종횡비가 낮은 판상 입자를 제거하기 위해 원심분리를 진행하며, 진행 조건은 3000rpm, 30분으로 한다. 원심분리 후, 상층부를 따라 내어 높은 종횡비의 GO 분산액을 최종적으로 얻어낸다. 이 때, 얻어낸 GO 분산액은 약 2~3mg/ml의 농도를 나타내며, 자세한 농도는 광투과도(optical density)를 통해 알 수 있다.When the vacuum-filtered GO is again dispersed in IPA, the concentration is set to about 5 mg/ml, and the ultrasonic treatment is performed for about 2 hours. At this time, centrifugation is performed to remove plate-shaped particles having a low aspect ratio because separation and functionalization are not performed during the ball milling process, and the processing conditions are 3000 rpm, 30 minutes. After centrifugation, the supernatant is decanted to finally obtain a high aspect ratio GO dispersion. At this time, the obtained GO dispersion shows a concentration of about 2 to 3 mg/ml, and the detailed concentration can be known through the optical transmittance (optical density).

도 4는 본 발명의 실시예에 따른 산화 그래핀을 이용한 방열 필름 제조 공정을 모식도로 나타낸 것이고, 도 5는 본 발명에 의해 제조된 방열 필름에 대한 전자 현미경 이미지에 대한 일 예시도를 나타낸 것이다.4 is a schematic diagram showing a heat dissipation film manufacturing process using graphene oxide according to an embodiment of the present invention, and FIG. 5 shows an exemplary view of an electron microscope image of the heat dissipation film prepared by the present invention.

도 4를 참조하면, 본 발명은 박리 및 기능화된 GO(410)를 진공 필터링(Vacuum Filteration, 420)을 통해 횡방향으로 적층시킴으로써, GO 방열 필름을 제조한다.Referring to FIG. 4 , the present invention prepares a GO heat dissipation film by laminating exfoliated and functionalized GO 410 in the transverse direction through vacuum filtering 420 .

여기서, 이소프로판알코올(Isopropyl-alcohol, IPA) 내에 분산된 GO 분산액을 테프론 필터를 통해 거르게 되면, 필터의 표면에 평행하게 GO(410)가 재적층되어 내려간다. 이 때, 제조된 GO 방열 필름은 평평하게 제조될 수 있다.Here, when the GO dispersion dispersed in isopropane alcohol (Isopropyl-alcohol, IPA) is filtered through a Teflon filter, the GO 410 is re-stacked and descends parallel to the surface of the filter. At this time, the prepared GO heat dissipation film can be prepared flat.

이러한 과정을 통해 제조된 GO 방열 필름은 대상 기기(substrate) 상에 전사 프린팅됨으로써, GO 필름에 부착된 멤브레인 예를 들어, 테프론 필름을 제거하고, 이를 통해 대상 기기 상에 GO 방열 필름이 부착되게 된다(430). 이 때, GO 방열 필름은 GO 방열 필름 내에 잔존하는 잔여 용매가 증발하면서 대상 기기와의 결합력이 증가하고, 그 결합력이 멤브레인과 방열 필름 간의 결합력보다 커지게 되기 때문에 멤브레인을 GO 방열 필름으로부터 분리할 수 있다. 즉, 단계 S430은 도 4b에 도시된 바와 같이, GO 분산액을 테플론 필터에 진공 필터링으로 내린 후 잔여 용매가 유지된 상태에서 대상 기기에 거꾸로 얹어 붙이고 용매가 다 마른 후 벗겨내는 공정이다. 구체적으로, GO 분산액이 필터링되고 즉각 용매에 담궜을 때, 필터링된 GO와 PTFE 필터의 결착력은 진공 필터링 당시 유압으로 인해 일정 부분 유지되지만 기판 예를 들어, 대상 기기와는 결착력이 용매로 인해 떨어질 수 있다. 하지만, 기판에 붙인 상태로 용매가 증발되면 용매가 스크리닝(screening) 했던 반데르발스 결합이 증가하면서 GO 방열 필름이 기판에 붙고 PTFE의 낮은 표면 에너지로 인해 PETE가 GO로부터 쉽게 분리된다The GO heat dissipation film produced through this process is transfer-printed onto the target device, thereby removing the membrane attached to the GO film, for example, a Teflon film, and through this, the GO heat dissipation film is attached to the target device. (430). At this time, the GO heat dissipation film increases the bonding force with the target device as the residual solvent remaining in the GO heat dissipation film evaporates, and the bonding strength becomes greater than the bonding force between the membrane and the heat dissipation film, so the membrane can be separated from the GO heat dissipation film. have. That is, in step S430, as shown in FIG. 4b, after the GO dispersion is vacuum filtered on a Teflon filter, it is placed upside down on the target device while the residual solvent is maintained, and is peeled off after the solvent is dried. Specifically, when the GO dispersion is filtered and immediately immersed in a solvent, the binding force of the filtered GO and PTFE filter is partially maintained due to hydraulic pressure at the time of vacuum filtering, but the binding force with the substrate, e.g., the target device, may drop due to the solvent. have. However, when the solvent evaporates while attached to the substrate, the van der Waals bonds that the solvent screened increase, and the GO heat dissipation film adheres to the substrate, and the PETE is easily separated from the GO due to the low surface energy of PTFE.

적층된 GO의 구조는 도 5a에 도시된 바와 같이, 일정 단위 예를 들어, 나노 단위의 GO 입자가 평행하게 배열되어 있는 것을 확인할 수 있다. 필터링된 GO는 그 자체로 필름 형상을 가지고 있어, 횡방향으로의 열전도율이 우수하여 그 자체로 방열 소재로 사용할 수 있다. 또한, 도 5b에 도시된 바와 같이, 잔여 용매 증발 과정에서 GO 층 사이 간격이 좁아지면서 압연 공정 없이도 그 자체로 굉장히 컴팩트(compact)한 구조를 만들어 낼 수 있다.The structure of the stacked GO, as shown in Figure 5a, it can be confirmed that a certain unit, for example, nano-scale GO particles are arranged in parallel. The filtered GO itself has a film shape, so it has excellent thermal conductivity in the transverse direction, so it can be used as a heat dissipation material by itself. In addition, as shown in FIG. 5B , as the gap between the GO layers is narrowed during the evaporation of the residual solvent, a very compact structure can be produced by itself without a rolling process.

또한, 도 5에 도시된 바와 같이, GO 시트의 높은 종횡비로 인해 그 표면이 매끈하고 우수한 것을 알 수 있다.In addition, as shown in Fig. 5, it can be seen that the surface of the GO sheet is smooth and excellent due to the high aspect ratio.

이러한 GO 방열 필름은 다양한 기판에 효율적으로 부착시킴으로써, 방열 기능을 수행할 수 있으며, GO 방열 필름 그 자체로 유연함을 가지고 있기 때문에 다양한 곡면에서도 전사 프린팅이 가능하다.This GO heat dissipation film can perform a heat dissipation function by efficiently attaching it to various substrates, and since the GO heat dissipation film itself has flexibility, transfer printing is possible even on various curved surfaces.

이와 같이, 본 발명의 실시예에 따른 산화 그래핀을 이용한 방열 필름 제조 방법은 판상 형태의 산화 그래핀 판상 입자 형성 과정과 진공필터링 적층 과정을 이용하여 기존의 단순 복합방식으로는 제작이 쉽지 않았던 열전도도가 우수한 방열 필름을 제조할 수 있다.As such, the method for manufacturing a heat dissipation film using graphene oxide according to an embodiment of the present invention uses a process for forming plate-shaped graphene oxide plate-shaped particles and a vacuum filtering lamination process to conduct heat, which was not easy to manufacture with a conventional simple composite method. It is possible to manufacture a heat dissipation film excellent in degree.

또한, 본 발명의 실시예에 따른 산화 그래핀을 이용한 방열 필름 제조 방법은 용액공정이 가능한 산화 그래핀을 이용하여 방열 필름을 제작할 수 있으며, 산화 그래핀 자체만으로도 높은 수평 열전도율을 확보할 수 있기 때문에 용매 증발 과정에서 산화 그래핀 시트가 기판과 높은 결착력을 형성하여 추가적인 고분자 수지 없이 높은 접촉 전도도를 가질 수 있고, 압연, 탄화공정 없이 제작할 수 있다.In addition, the method for manufacturing a heat dissipation film using graphene oxide according to an embodiment of the present invention can produce a heat dissipation film using graphene oxide capable of a solution process, and since graphene oxide itself can ensure high horizontal thermal conductivity. During the solvent evaporation process, the graphene oxide sheet forms high bonding strength with the substrate, so it can have high contact conductivity without additional polymer resin, and can be manufactured without rolling or carbonization processes.

또한, 본 발명의 실시예에 따른 산화 그래핀을 이용한 방열 필름 제조 방법은 진공 필터링한 산화 그래핀 방열 필름을 다양한 계면에 프린팅할 수 있기 때문에 실제 전자기기 모듈에 적용할 수 있다.In addition, the method for manufacturing a heat dissipation film using graphene oxide according to an embodiment of the present invention can be applied to an actual electronic device module because the vacuum-filtered graphene oxide heat dissipation film can be printed on various interfaces.

전자소자의 집적도가 증가하면서 방출열이 증가하여 소자의 기능을 저하시키는데, 이를 제어하는 방열 소재로서 본 발명이 적용될 수 있다. 본 발명의 용액성 형성 및 기판과의 낮은 열 접촉저항은 기존 높은 단가의 탄소계열 방열소재를 대체할 수 있다.As the degree of integration of the electronic device increases, the emitted heat increases to deteriorate the function of the device, and the present invention can be applied as a heat dissipation material for controlling this. The solution formation and low thermal contact resistance with the substrate of the present invention can replace the existing high unit cost carbon-based heat dissipation material.

또한, 본 발명의 방법은 기존 금속계열 방열시트가 가지고 있는 단점과 그것을 극복하기 위해 만들어진 탄소계열 방열시트의 가격, 성능 문제를 동시에 효율적으로 해결할 수 있으며, 박막화 되어 가는 디바이스의 발열 문제를 보다 효과적으로 잡을 수 있다.In addition, the method of the present invention can efficiently solve the disadvantages of the existing metal-based heat dissipation sheet and the price and performance problems of the carbon-based heat dissipation sheet made to overcome it, and can more effectively solve the heat dissipation problem of thinned devices. can

이상과 같이 실시예들이 비록 한정된 실시예와 도면에 의해 설명되었으나, 해당 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 상기의 기재로부터 다양한 수정 및 변형이 가능하다. 예를 들어, 설명된 기술들이 설명된 방법과 다른 순서로 수행되거나, 및/또는 설명된 시스템, 구조, 장치, 회로 등의 구성요소들이 설명된 방법과 다른 형태로 결합 또는 조합되거나, 다른 구성요소 또는 균등물에 의하여 대치되거나 치환되더라도 적절한 결과가 달성될 수 있다.As described above, although the embodiments have been described with reference to the limited embodiments and drawings, various modifications and variations are possible from the above description by those skilled in the art. For example, the described techniques are performed in a different order than the described method, and/or the described components of the system, structure, apparatus, circuit, etc. are combined or combined in a different form than the described method, or other components Or substituted or substituted by equivalents may achieve an appropriate result.

그러므로, 다른 구현들, 다른 실시예들 및 특허청구범위와 균등한 것들도 후술하는 특허청구범위의 범위에 속한다.Therefore, other implementations, other embodiments, and equivalents to the claims are also within the scope of the following claims.

Claims (9)

판상 형태의 판상 산화 그래핀(graphene oxide) 입자를 형성하는 단계; 및
상기 판상 산화 그래핀 입자를 진공 필터링하여 횡방향으로 적층시킴으로써, 잔여 용매를 포함하는 방열 필름을 제조하는 단계
를 포함하고,
상기 형성하는 단계는
벌크 흑연 입자를 고에너지 볼밀링(high energy ball milling)하고 산화시켜 상기 판상 형태의 판상 산화 그래핀 입자로 박리함으로써, 상기 판상 산화 그래핀 입자를 형성하며,
상기 방열 필름은
상기 잔여 용매가 유지된 상태이며, 대상 기기에 부착되는 경우 상기 잔여 용매가 증발하면서 상기 대상 기기와의 결합력이 증가하여 상기 방열 필름 상에 부착된 테프론 필름을 분리 가능한 산화 그래핀을 이용한 방열 필름 제조 방법.
Forming plate-shaped graphene oxide (graphene oxide) particles in a plate-like shape; and
Preparing a heat dissipation film containing the residual solvent by vacuum filtering the plate-shaped graphene oxide particles and stacking them in the transverse direction
including,
The forming step
By high energy ball milling and oxidizing the bulk graphite particles and exfoliating into the plate-shaped graphene oxide particles of the plate-like shape, the plate-shaped graphene oxide particles are formed,
The heat dissipation film is
When the residual solvent is maintained and attached to the target device, the residual solvent evaporates and the binding force with the target device increases, so that the heat dissipation film using graphene oxide capable of separating the Teflon film attached to the heat dissipation film Way.
 삭제delete 제1항에 있어서,
상기 형성하는 단계는
상기 벌크 흑연 입자에 요소(Urea, Co(NH2)2) 및 지르코니아 볼(ZrO2)을 첨가한 산화 그래핀 분산액을 고에너지 볼밀링하여 판상 산화 그래핀 입자로 박리함으로써, 상기 판상 산화 그래핀 입자를 형성하는 것을 특징으로 하는 산화 그래핀을 이용한 방열 필름 제조 방법.
According to claim 1,
The forming step
By high energy ball milling a graphene oxide dispersion in which urea (Urea, Co(NH 2 ) 2 ) and zirconia balls (ZrO 2 ) are added to the bulk graphite particles and peeled into plate-shaped graphene oxide particles, the plate-shaped graphene oxide A method for manufacturing a heat dissipation film using graphene oxide, characterized in that it forms particles.
 제1항에 있어서,
상기 방열 필름을 제조하는 단계는
아민(NH2), 수산화기(OH)의 기능화를 통해 극성용매에서 상기 판상 산화 그래핀 입자의 분산성을 높인 후, 상기 진공 필터링하여 상기 판상 산화 그래핀 입자를 횡방향으로 적층시킴으로써, 상기 방열 필름을 제조하는 것을 특징으로 하는 산화 그래핀을 이용한 방열 필름 제조 방법.
According to claim 1,
The step of preparing the heat dissipation film is
After increasing the dispersibility of the plate-shaped graphene oxide particles in a polar solvent through functionalization of amine (NH2) and hydroxyl groups (OH), vacuum filtering is performed to stack the plate-shaped graphene oxide particles in the transverse direction, thereby forming the heat dissipation film Heat dissipation film manufacturing method using graphene oxide, characterized in that for manufacturing.
 제4항에 있어서,
상기 진공 필터링에 사용되는 필터는
200nm의 기공 사이즈를 가지는 테프론 필터를 사용하는 것을 특징으로 하는 산화 그래핀을 이용한 방열 필름 제조 방법.
5. The method of claim 4,
The filter used for the vacuum filtering is
A method for manufacturing a heat dissipation film using graphene oxide, characterized in that using a Teflon filter having a pore size of 200 nm.
 제4항에 있어서,
상기 판상 산화 그래핀 입자는
상기 진공 필터링에 의해 횡방향으로 재적층되어 분리막 기능의 나노구조 형태를 나타내는 것을 특징으로 하는 산화 그래핀을 이용한 방열 필름 제조 방법.
5. The method of claim 4,
The plate-shaped graphene oxide particles are
A method for manufacturing a heat dissipation film using graphene oxide, characterized in that it is re-stacked in the transverse direction by the vacuum filtering to show a nanostructured form of a separator function.
 삭제delete 삭제delete 제1항과 제3항 내지 제6항 중 어느 한 항에 의해 제조되는, 산화 그래핀을 이용한 방열 필름.A heat dissipation film using graphene oxide, which is prepared according to any one of claims 1 and 3 to 6.
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