KR102265230B1 - 바인더 코팅층에 의해 열안전성이 개선된 전극조립체 - Google Patents

바인더 코팅층에 의해 열안전성이 개선된 전극조립체 Download PDF

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Abstract

본 발명은, 양극, 음극, 및 상기 양극과 음극 사이에 개재되는 분리막을 포함하는 적층 구조의 전극조립체로서,
상기 양극 및 음극의 외주면 중 같은 방향의 일면에는 각각 양극 탭 및 음극 탭이 돌출되어 있으며,
상기 분리막은 전체 외주면에서 연장부위를 갖도록 양극 및 음극보다 큰 크기로 형성 형성되어 있고,
상기 양극 탭과 음극 탭이 동일한 방향으로 돌출되어 있는 외면에서, 상기 양극 탭 및 음극 탭의 일부와 분리막이 접하는 부위는 바인더 코팅층에 의해 결합되어 있고, 상기 양극 탭과 음극 탭이 돌출되어 있는 외면의 대향면에서, 상기 양극 및/또는 음극의 단부와 분리막이 접하는 부위는 바인더 코팅층에 의해 결합되어 있는 것을 특징으로 하는 전극조립체에 관한 것이다.

Description

바인더 코팅층에 의해 열안전성이 개선된 전극조립체 {Electrode Assembly Improved Thermal Safety by Binder Coating Layer}
본 발명은 바인더 코팅층에 의해 열안전성이 개선된 전극조립체에 관한 것이다.
IT(Information Technology) 기술이 눈부시게 발달함에 따라 다양한 휴대형 정보통신 기기의 확산이 이뤄짐으로써, 21세기는 시간과 장소에 구애 받지 않고 고품질의 정보서비스가 가능한 '유비쿼터스 사회'로 발전되고 있다.
이러한 유비쿼터스 사회로의 발전 기반에는, 리튬 이차전지가 중요한 위치를 차지하고 있다. 구체적으로, 충방전이 가능한 리튬 이차전지는 와이어리스 모바일 기기의 에너지원으로 광범위하게 사용되고 있을 뿐만 아니라, 화석 연료를 사용하는 기존의 가솔린 차량, 디젤 차량 등의 대기오염 등을 해결하기 위한 방안으로 제시되고 있는 전기자동차, 하이브리드 전기자동차 등의 에너지원으로서도 사용되고 있다.
상기와 같이, 리튬 이차전지가 적용되는 디바이스들이 다양화됨에 따라, 리튬 이차전지는, 적용되는 디바이스에 알맞은 출력과 용량을 제공할 수 있도록 다양화되고 있다. 더불어, 소형 경박화가 강력히 요구되고 있다.
대표적으로 전지의 형상 면에서는 얇은 두께로 휴대폰 등과 같은 제품들에 적용될 수 있는 각형 이차전지와 파우치형 이차전지에 대한 수요가 높고, 재료 면에서는 높은 에너지 밀도, 방전 전압, 출력 안정성 등의 장점을
가진 리튬이온 전지, 리튬이온 폴리머 전지 등과 같은 리튬 이차전지에 대한 수요가 높다.
또한, 이차전지는 전지케이스의 형상에 따라, 전극조립체가 원통형 또는 각형의 금속 캔에 내장되어 있는 원통형 전지 및 각형 전지와, 전극조립체가 알루미늄 라미네이트 시트의 파우치형 케이스에 내장되어 있는 파우치형 전지로 분류된다.
더욱이, 이차전지는 양극, 음극, 및 양극과 음극 사이에 개재되는 분리막이 적층된 구조의 전극조립체가 어떠한 구조로 이루어져 있는지에 따라 분류되기도 하는 바, 대표적으로는, 긴 시트형의 양극들과 음극들을 분리막이 개재된 상태에서 권취한 구조의 젤리-롤형(권취형) 전극조립체, 소정 크기의 단위로 절취한 다수의 양극과 음극들을 분리막을 개재한 상태로 순차적으로 적층한 스택형(적층형) 전극조립체 등을 들 수 있으며, 최근에는, 상기 젤리-롤형 전극조립체 및 스택형 전극조립체가 갖는 문제점을 해결하기 위해, 상기 젤리-롤형과 스택형의 혼합 형태인 진일보한 구조의 전극조립체로서, 소정 단위의 양극과 음극들을 분리막을 개재한 상태로 적층한 바이셀(Bi-cell) 또는 풀셀(Full cell)들을 분리필름 상에 위치시킨 상태에서 순차적으로 권취한 구조의 스택/폴딩형 전극조립체가 개발되었다.
이중, 최근에는 스택형 또는 스택/폴딩형 전극조립체를 알루미늄 라미네이트 시트의 파우치형 전지케이스에 내장한 구조의 파우치형 전지가, 낮은 제조비, 작은 중량, 용이한 형태 변형 등을 이유로, 많은 관심을 모으고 있고 또한 그것의 사용량이 점차적으로 증가하고 있다.
이러한 이차전지에서 주요 연구 과제 중의 하나는 안전성을 향상시키는 것이다. 예를 들어, 이차전지는 내부 단락, 허용된 전류 및 전압을 초과한 과충전 상태, 고온에의 노출, 낙하 또는 외부 충격에 의한 변형 등 전지의 비정상적인 작동 상태로 인해 유발될 수 있는 전지 내부의 고온 및 고압에 의해 전지의 폭발이 초래될 수 있다.
이러한 안전성의 문제 중 하나로, 전지가 고온에 노출되었을 때 발생되는 분리막의 수축 또는 파손으로 인한 내부단락은 매우 심각한 실정이고, 이에 대한 원인규명 및 대안에 대한 연구가 많이 행해지고 있다.
일반적으로 분리막으로는 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 등의 다공성 고분자 필름이 사용되고 있으며, 이러한 분리막은 저렴하고 내화학성이 우수하여 전지의 작동에 바람직하다는 장점을 가지고 있지만, 고온의 환경에서 수축하기 쉽다.
도 1에는 종래의 대표적인 적층형 전극조립체의 분리막 수축의 형태가 모식적으로 도시되어 있다.
도 1을 참조하면, 전극조립체(10)는 음극과 양극이 교대로 위치하고 양극들과 음극의 사이에는 분리막(13)이 개재되어 있는 구조로 이루어져 있고, 양극과 음극으로부터는 양극 탭(11)과 음극 탭(12)이 돌출되어 있다.
여기서, 전극조립체를 고온에 노출시키면 도면에서와 같이 양극 탭(11)과 음극 탭(12)이 돌출된 면과 그의 대향면에서 분리막(13)이 전극조립체(10) 내부 방향으로 수축되어 내부 단락을 유발하기 쉽다.
한편, 상기 문제점을 예방하기 위해, 분리막의 수축 정도를 고려해 분리막의 크기를 양극 및 음극에 비해 매우 크게 설계할 경우, 상기 양극 및 음극의 외주면 밖으로 돌출된 분리막의 연장부위로 인하여 전지셀의 제조공정에서 전지케이스에 대한 전극조립체의 삽입성을 저하시킬 수 있을 뿐 아니라, 분리막이 차지하는 공간에 의해 부피 대비 용량이 감소될 수 있다.
따라서, 이러한 문제점을 근본적으로 해결할 수 있는 기술에 대한 필요성이 높은 실정이다.
본 발명은 상기와 같은 종래기술의 문제점과 과거로부터 요청되어온 기술적 과제를 해결하는 것을 목적으로 한다.
구체적으로, 본 발명의 목적은, 분리막과 전극 탭들이 접하는 부위, 그의 대향면에서 전극 단부와 분리막이 접하는 부위에 바인더 코팅층을 형성하여 이들을 결합합으로써, 분리막의 열수축을 방지하여 열 안전성이 개선된 전극조립체를 제공하는 것이다.
상기한 목적을 달성하기 위한, 본 발명에 따른 전극조립체는,
양극, 음극, 및 상기 양극과 음극 사이에 개재되는 분리막을 포함하는 적층 구조의 전극조립체로서,
상기 양극 및 음극의 외주면 중 같은 방향의 일면에는 각각 양극 탭 및 음극 탭이 돌출되어 있으며,
상기 분리막은 전체 외주면에서 연장부위를 갖도록 양극 및 음극보다 큰 크기로 형성 형성되어 있고,
상기 양극 탭과 음극 탭이 동일한 방향으로 돌출되어 있는 외면에서, 상기 양극 탭 및 음극 탭의 일부와 분리막이 접하는 부위는 바인더 코팅층에 의해 결합되어 있고, 상기 양극 탭과 음극 탭이 돌출되어 있는 외면의 대향면에서, 상기 양극 및/또는 음극의 단부와 분리막이 접하는 부위는 바인더 코팅층에 의해 결합되어 있는 것을 특징으로 한다.
여기서 상기 양극과 음극의 단부는 가장 끝부터 시작하여 대략 내측으로 전극 전체 길이의 5%까지를 의미한다.
이와 같이, 본 발명에 따른 전극조립체는, 분리막과 전극 탭들이 접하는 부위, 그의 대향면에서 분리막과 전극 단부가 접하는 부위가 바인더 코팅층에 의해 결합되어 가열시 분리막이 전극조립체 내부로 수축하는 것을 방지할 수 있는 바, 양극과 음극의 단락을 막아 열 안전성을 개선시킬 수 있는 효과가 있다.
이와 관련하여, 종래에는 분리막의 연장 부위끼리 전체적으로 접합시키거나, 일부를 접합시키는 등의 과정을 수행하였다.
그러나, 분리막의 수축 정도는 상기 배경기술에서 설명한 바와 같이 전극 탭이 형성된 부분과 그의 대향면에서 크며, 여기서도 외면의 양단, 즉 꼭지점 부분이 아닌 중앙부로 갈수록 그 수축 정도가 크다
따라서, 이러한 수축을 방지하기 위해 분리막의 연장 부위를 모두 접합시킬 필요는 없다. 이 경우, 접합을 위해 필요한 테이프, 열 인가 측면에서 불필요한 손실이 생기고, 전해액 함침과 관련하여서도 모두 접합시키는 경우에는 전해액 함침성이 떨어져 바람직하지 않다. 또한, 일부만을 접합시키는 경우에는, 그 범위가 매우 작은 경우, 분리막의 수축 방향으로의 충분한 분리막의 고정력을 발휘할 수 없어, 소망하는 정도의 열 안전성을 얻을 수 없다.
이와 같이, 분리막과 전극조립체의 일부 구성들을 결합시키는 경우에도 위치가 굉장히 중요하고, 결합을 위한 코팅층의 함량, 접합하는 방법 등이 모두 영향을 미친다.
이에, 본 출원의 발명자들은, 분리막의 수축 방향인 전극 탭들의 형성면과 그의 대향면에서 분리막과 전극을 결합시키는 구성을 채택하면서도, 소망하는 효과를 발휘하기 위해 최소한으로 추가 물질인 바인더 코팅층을 함유시킴으로써, 부피적인 손실 없이 소망하는 효과를 발휘할 수 있음을 확인하였다.
도 2에는 본원발명의 상기 바인더 코팅층이 형성되는 부위를 명확히 보여주기 위한 전극조립체의 모식도가 도시되어 있다.
도 2를 참조하면, 전극조립체(100)는 음극과 양극이 교대로 위치하고 양극들과 음극의 사이에는 보다 큰 크기의 분리막(130)이 개재되어 있는 구조로 이루어져 있고, 양극과 음극으로부터는 양극 탭(110)과 음극 탭(120)이 돌출되어 있다.
양극 탭(110)과 음극 탭(120)이 돌출된 일면에서는, 양극 탭(110)과 분리막(130)이 접하는 부위에 바인더 코팅층(141)이 개재되어 이들을 결합하고 있고, 음극 탭(120)과 분리막(130)이 접하는 부위에도 바인더 코팅층(142)이 개재되어 이들을 결합하고 있으며, 그의 대향면에서는 양극 또는 음극의 단부와 분리막(130)이 접하는 부위에서 바인더 코팅층(143)이 개재되어 이들을 결합하고 있다.
이와 같이 양극 탭과 음극 탭이 돌출된 일면에서는 전체적으로 바인더 코팅층이 형성될 필요 없고, 전극의 양단에서 내측방향에 위치하고, 활물질층이 형성되지 않아 분리막과의 결합력이 젤 약한, 양극 탭과 음극 탭이 접하는 부위에만 바인더 코팅층이 형성되어도 충분히 분리막의 열수축을 방지할 수 있다.
따라서, 바인더 코팅층의 함량을 최소한으로 하여 충분한 열수축을 방지할 수 있는 효과가 있다.
여기서, 본 발명에 따른 분리막과 전극 구성요소와의 접착을 위해서는 전지 내부의 물질들과 반응하지 않고, 전해액의 함침시에도 소정의 접착력을 발휘할 수 있는 소재로 이루어지는 것이 가장 바람직한 바, 전극의 구성요소로서 사용되는 바인더를 사용하여 코팅층을 형성하였으며, 상기 바인더 코팅층은, 상세하게는, 폴리불화비닐리덴, 폴리비닐알코올, 카르복시메틸셀룰로우즈(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로우즈, 재생 셀룰로우즈, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌-프로필렌-디엔 테르 폴리머(EPDM), 술폰화 EPDM, 스티렌 브티렌 고무, 및 불소 고무로 이루어진 군에서 선택되는 하나 또는 둘 이상의 조합으로 이루어질 수 있다.
따라서, 전극조립체 내부의 다른 물질들과 부반응 없이 본원발명이 소망하는 효과를 발휘할 수 있다.
한편, 상기 전극의 구성 요소들과 결합되기 위한 분리막의 연장 부위 중 양극 탭 및 음극 탭이 돌출되어 있는 외면 및 대향면에서 연장된 길이는 양극 및 음극의 길이의 2% 내지 10%일 수 있다.
상기 분리막의 연장 부위가 2% 미만인 경우, 소망하는 정도로 열 수축을 방지할 수 없고, 10%를 초과하는 경우에는 전해액 함침성에 방해되고, 양극 탭 및 음극 탭의 길이가 길어져야 되는 등 부피 대비 용량 효율성 측면에서 바람직하지 않다.
여기서, 상기 길이는, 양극 탭과 음극 탭의 돌출방향에 평행인 방향으로의 크기를 의미한다.
또한, 상기 분리막의 연장 부위 중 양극 탭 및 음극 탭이 돌출되어 있는 외면과 수직방향인 양측면에서 연장된 폭은 양극 및 음극의 폭의 5% 내지 50%일 수 있다.
상기 폭이 양극과 음극의 폭의 5% 미만인 경우에는 열에 의해 폭 방향도 소폭 수축이 일어나는 바, 전극 단락을 유발할 수 있고, 50%를 초과하는 경우에는 분리막이 너무 커져 부피가 커지고, 이에 따라 부피 대비 용량의 효율성이 떨어질 수 있는 바 바람직하지 않다.
여기서, 상기 폭은 양극 탭과 음극 탭의 돌출방향과 수직인 방향으로의 크기를 의미한다.
상기 바인더 코팅층의 두께는, 양극 탭 또는 음극 탭의 두께에 대해 20% 내지 100%일 수 있다. 상기 범위를 벗어나, 20% 미만인 경우에는 소망하는 정도의 분리막의 열 수축을 방지할 수 없고, 100%를 초과하는 경우에는 너무 두꺼워져 오히려 상기 바인더 코팅층에 의해 부피가 커지고, 전극탭과 분리막 사이에 공간에 의해 다른 부위에서의 결합력이 떨어질 수 있으므로, 바람직하지 않다.
이와 같은 조건을 만족하는 본 발명에 따른 전극조립체에서는, 상기 양극 탭과 음극 탭이 돌출되어 있는 외면 및 그의 대향면에서 분리막의 연장 부위가 가열에 의해 전체 연장 길이의 100% 이하로 수축될 수 있고, 상세하게는 90% 이하로 수축될 수 있다.
따라서, 분리막의 연장 부위가 전극조립체 내부까지 수축하여 발생하는 양극과 음극의 단락을 방지할 수 있다.
이때, 상기 가열은 섭씨 200도 이하일 수 있다. 상기 범위를 벗어나, 더 높은 온도까지 올라가는 경우에는 분리막의 수축이 심해지거나 녹아버리는 바, 상기 범위까지 버틸 수 있는 경우, 전지의 사용에서의 수준을 모두 커버할 수 있기 때문이다.
본 발명은 또한, 상기 전극조립체를 포함하는 전지셀을 제공하고, 이때, 상기 전지셀은 리튬 이차전지일 수 있으며, 그것의 종류는 한정되지 아니하고, 구체적인 예로서, 높은 에너지 밀도, 방전 전압, 출력 안정성 등의 장점을 가진 리튬이온 전지, 리튬 이온 폴리머 전지 등과 같은 리튬 이차전지일 수 있다.
상기 리튬 이차전지는 본 발명에 따른 전극조립체를 전지케이스에 내장하고, 리튬염 함유 비수계 전해액을 함침시킴으로써 제조할 수 있다.
이하에서는 본원발명의 전극조립체와 리튬 이차전지의 기타 구성에 대해 설명한다.
상기 양극은, 예를 들어, 양극 집전체 상에 양극 활물질, 도전재 및 바인더의 혼합물을 도포한 후 건조하여 제조되며, 필요에 따라서는, 상기 혼합물에 충진제를 더 첨가하기도 한다.
상기 양극 집전체는 일반적으로 3 마이크로미터 이상 내지 500 마이크로미터 이하의 두께로 만들어진다. 이러한 양극 집전체는, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 스테인리스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 또는 알루미늄이나 스테인리스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면 처리한 것 등이 사용될 수 있다. 집전체는 그것의 표면에 미세한 요철을 형성하여 양극 활물질의 접착력을 높일 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태가 가능하다.
상기 양극 활물질은 리튬 코발트 산화물(LiCoO2), 리튬 니켈 산화물(LiNiO2) 등의 층상 화합물이나 1 또는 그 이상의 전이금속으로 치환된 화합물; 화학식 Li1+xMn2-xO4 (여기서, x 는 0 ~ 0.33 임), LiMnO3, LiMn2O3, LiMnO2 등의 리튬 망간 산화물; 리튬 동 산화물(Li2CuO2); LiV3O8, LiFe3O4, V2O5, Cu2V2O7 등의 바나듐 산화물; 화학식 LiNi1-xMxO2 (여기서, M = Co, Mn, Al, Cu, Fe, Mg, B 또는 Ga 이고, x = 0.01 ~ 0.3 임)으로 표현되는 Ni 사이트형 리튬 니켈 산화물; 화학식 LiMn2-xMxO2 (여기서, M = Co, Ni, Fe, Cr, Zn 또는 Ta 이고, x = 0.01 ~ 0.1 임) 또는 Li2Mn3MO8 (여기서, M = Fe, Co, Ni, Cu 또는 Zn 임)으로 표현되는 리튬 망간 복합 산화물; 화학식의 Li 일부가 알칼리토금속 이온으로 치환된 LiMn2O4; 디설파이드 화합물; Fe2(MoO4)3 등을 들 수 있지만, 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
상기 도전재는 통상적으로 양극 활물질을 포함한 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 30 중량%로 첨가된다. 이러한 도전재는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 천연 흑연이나 인조 흑연 등의 흑연; 카본블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 채널 블랙, 퍼네이스 블랙, 램프 블랙, 서머 블랙 등의 카본블랙; 탄소 섬유나 금속 섬유 등의 도전성 섬유; 불화 카본, 알루미늄, 니켈 분말 등의 금속 분말; 산화아연, 티탄산 칼륨 등의 도전성 위스키; 산화 티탄 등의 도전성 금속 산화물; 폴리페닐렌 유도체 등의 도전성 소재 등이 사용될 수 있다.
상기 바인더는 활물질과 도전재 등의 결합과 집전체에 대한 결합에 조력하는 성분으로서, 통상적으로 양극 활물질을 포함하는 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 30 중량%로 첨가된다. 이러한 바인더의 예로는, 폴리불화비닐리덴, 폴리비닐알코올, 카르복시메틸셀룰로우즈(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로우즈, 재생 셀룰로우즈, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌-프로필렌-디엔 테르 폴리머(EPDM), 술폰화 EPDM, 스티렌 브티렌 고무, 불소 고무, 다양한 공중합체 등을 들 수 있다.
상기 충진제는 양극의 팽창을 억제하는 성분으로서 선택적으로 사용되며, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 섬유상 재료라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 등의 올리핀계 중합체; 유리섬유, 탄소섬유 등의 섬유상 물질이 사용된다.
상기 음극은 음극 집전체 상에 음극 활물질을 도포, 건조하여 제작되며, 필요에 따라, 앞서 설명한 바와 같은 성분들이 선택적으로 더 포함될 수도 있다.
상기 음극 집전체는 일반적으로 3 마이크로미터 이상 내지 500 마이크로미터 이하의 두께로 만든다. 이러한 음극 집전체는, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 높은 도전성을 가지는 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 구리, 스테인리스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 구리나 스테인리스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것, 알루미늄-카드뮴 합금 등이 사용될 수 있다. 또한, 양극 집전체와 마찬가지로, 표면에 미세한 요철을 형성하여 음극 활물질의 결합력을 강화시킬 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태로 사용될 수 있다.
상기 음극 활물질로는, 예를 들어, 난흑연화 탄소, 흑연계 탄소 등의 탄소; LixFe2O3(0≤x≤1), LixWO2(0≤x≤1), SnxMe1-xMe'yOz (Me: Mn, Fe, Pb, Ge; Me': Al, B, P, Si, 주기율표의 1족, 2족, 3족 원소, 할로겐; 0<x≤1; 1≤y≤3; 1≤z≤8) 등의 금속 복합 산화물; 리튬 금속; 리튬 합금; 규소계 합금; 주석계 합금; SnO, SnO2, PbO, PbO2, Pb2O3, Pb3O4, Sb2O3, Sb2O4, Sb2O5, GeO, GeO2, Bi2O3, Bi2O4, and Bi2O5 등의 금속 산화물; 폴리아세틸렌 등의 도전성 고분자; Li-Co-Ni 계 재료 등을 사용할 수 있다.
상기 분리막은 양극과 음극 사이에 개재되며, 높은 이온 투과도와 기계적 강도를 가지는 절연성의 얇은 박막이 사용된다. 분리막의 기공 직경은 일반적으로 0.01 ~ 10 ㎛이고, 두께는 일반적으로 5 ~ 300 ㎛이다. 이러한 분리막으로는, 예를 들어, 내화학성 및 소수성의 폴리프로필렌 등의 올레핀계 폴리머; 유리섬유 또는 폴리에틸렌 등으로 만들어진 시트나 부직포 등이 사용된다. 전해질로서 폴리머 등의 고체 전해질이 사용되는 경우에는 고체 전해질이 분리막을 겸할 수도 있다.
상기 리튬염 함유 비수계 전해액은 극성 유기 전해액과 리튬염으로 이루어져 있다. 전해액으로는 비수계 액상 전해액, 유기 고체 전해질, 무기 고체 전해질 등이 사용된다.
상기 비수계 액상 전해액으로는, 예를 들어, N-메틸-2-피롤리디논, 프로필렌 카르보네이트, 에틸렌 카르보네이트, 부틸렌 카르보네이트, 디메틸 카르보네이트, 디에틸 카르보네이트, 감마-부틸로 락톤, 1,2-디메톡시 에탄, 테트라히드록시 프랑(franc), 2-메틸 테트라하이드로푸란, 디메틸술폭시드, 1,3-디옥소런, 포름아미드, 디메틸포름아미드, 디옥소런, 아세토니트릴, 니트로메탄, 포름산 메틸, 초산메틸, 인산 트리에스테르, 트리메톡시 메탄, 디옥소런 유도체, 설포란, 메틸 설포란, 1,3-디메틸-2-이미다졸리디논, 프로필렌 카르보네이트 유도체, 테트라하이드로푸란 유도체, 에테르, 피로피온산 메틸, 프로피온산 에틸 등의 비양자성 유기용매가 사용될 수 있다.
상기 유기 고체 전해질로는, 예를 들어, 폴리에틸렌 유도체, 폴리에틸렌 옥사이드 유도체, 폴리프로필렌 옥사이드 유도체, 인산 에스테르 폴리머, 폴리 에지테이션 리신(agitation lysine), 폴리에스테르 술파이드, 폴리비닐 알코올, 폴리 불화 비닐리덴, 이온성 해리기를 포함하는 중합체 등이 사용될 수 있다.
상기 무기 고체 전해질로는, 예를 들어, Li3N, LiI, Li5NI2, Li3N-LiI-LiOH, LiSiO4, LiSiO4-LiI-LiOH, Li2SiS3, Li4SiO4, Li4SiO4-LiI-LiOH, Li3PO4-Li2S-SiS2 등의 Li의 질화물, 할로겐화물, 황산염 등이 사용될 수 있다.
상기 리튬염은 상기 비수계 전해질에 용해되기 좋은 물질로서, 예를 들어, LiCl, LiBr, LiI, LiClO4, LiBF4, LiB10Cl10, LiPF6, LiCF3SO3, LiCF3CO2, LiAsF6, LiSbF6, LiAlCl4, CH3SO3Li, CF3SO3Li, (CF3SO2)2NLi, 클로로 보란 리튬, 저급 지방족 카르본산 리튬, 4 페닐 붕산 리튬, 이미드 등이 사용될 수 있다.
또한, 비수계 전해액에는 충방전 특성, 난연성 등의 개선을 목적으로, 예를 들어, 피리딘, 트리에틸포스파이트, 트리에탄올아민, 환상 에테르, 에틸렌 디아민, n-글라임(glyme), 헥사 인산 트리 아미드, 니트로벤젠 유도체, 유황, 퀴논 이민 염료, N-치환 옥사졸리디논, N,N-치환 이미다졸리딘, 에틸렌 글리콜 디알킬 에테르, 암모늄염, 피롤, 2-메톡시 에탄올, 삼염화 알루미늄 등이 첨가될 수도 있다. 경우에 따라서는, 불연성을 부여하기 위하여, 사염화탄소, 삼불화에틸렌 등의 할로겐 함유 용매를 더 포함시킬 수도 있고, 고온 보존 특성을 향상시키기 위하여 이산화탄산 가스를 더 포함시킬 수도 있다.
이상에서 설명한 바와 같이, 본 발명에 따른 전극조립체는, 분리막과 전극 탭들이 접하는 부위, 그의 대향면에서 전극 단부와 분리막이 접하는 부위에 바인더 코팅층을 형성하여 이들을 결합합으로써, 고온 상황에서 분리막의 열 수축이 억제되어 내부 단락을 방지하고, 안전성을 향상시킬 수 있다.
또한, 가장 수축이 잘 일어날 수 있는 부위에만 바인더 코팅층을 형성함으로써 적은 함량으로도 효과적으로 분리막의 열수축을 방지하여 부피 대비 용량의 효율성을 저하시키지 않을 수 있을 뿐 아니라, 전해액 함침성의 저하 또한 방지할 수 있다.
도 1은 종래 전극조립체의 분리막의 열 수축을 나타낸 모식도이다;
도 2는 본 발명의 하나의 실시예에 따른 전극조립체의 모식도이다;
도 3은 실험예 1에 따른 결과를 나타낸 사진이다.
이하에서는, 실시예를 통하여 본 발명을 설명하도록 하되, 본 발명이 이하의 실시예에 한정되는 것은 아니다.
<비교예 1>
음극 활물질(Graphite)), 도전재(Denka black), 바인더(PVdF)를 92: 3: 5 의 중량비로 NMP에 넣고 믹싱하여 음극 합제를 제조하고, 8 ㎛ 두께의 구리 호일에 상기 음극 합제를 코팅한 후 압연 및 건조하여 음극을 제조하였다.
또한, 양극으로는 LiNi0.4Mn0.3Co0.3O2를 양극 활물질로 사용하고 도전재(Denka black), 바인더(PVdF)를 각각 88: 8.5: 3.5 의 중량비로 NMP에 넣고 믹싱한 후 15 ㎛ 두께의 알루미늄 호일에 코팅하고, 압연 및 건조하여 양극을 제조하였다.
이렇게 제조된 음극과 양극 사이 및 전극조립체 최외각의 표면에 분리막으로서 폴리에틸렌 다공성 막(Asahi, 두께: 16 ㎛)을 상기 양극 및 음극의 크기보다 조금 크게하여 위치시킨 뒤 전극조립체를 제조하였다.
<실시예 1>
비교예 1의 전극조립체에서 하기 도 2에 표시한 부위에 PVdF의 바인더 코팅층을 형성한 것을 제외하고 동일하게 전극조립체를 제조하였다.
<실험예 1>
상기 비교예 1과 같이 제조된 전극조립체 3개, 상기 실시예 1과 같이 제조된 전극조립체 3개를 준비하고, 이들을 섭씨 130도의 챔버 내에 5분간 방치한 후, 꺼내어 전극조립체 최외각에 위치한 분리막의 수축 정도를 확인하여 그 결과를 하기 도 3에 나타내었다.
도 3을 참조하면, 본원발명에 따라 바인더 코팅층을 형성한 전극조립체의 분리막은 표면 전극이 보이지 않을 정도로 분리막의 수축이 거의 일어나지 않았으나, 바인더 코팅층을 형성하지 않은 전극조립체의 분리막은 매우 수축하여 전극 표면이 거의 다 들어남을 확인할 수 있다. 이는 전극조립체 내부에서 양극과 음극 사이에 개재된 분리막도 비슷한 양상을 나타냄을 의미하는 바, 본원발명과 같이 바인더 코팅층을 형성한 경우에는 양극과 음극의 단락을 효과적으로 방지할 수 있다.
본 발명이 속한 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 상기 내용을 바탕으로 본 발명의 범주에서 다양한 응용 및 변형을 행하는 것이 가능할 것이다.

Claims (10)

  1. 양극, 음극, 및 상기 양극과 음극 사이에 개재되는 분리막을 포함하는 적층 구조의 전극조립체로서,
    상기 양극 및 음극의 외주면 중 같은 방향의 일면에는 각각 양극 탭 및 음극 탭이 돌출되어 있으며,
    상기 분리막은 전체 외주면에서 연장부위를 갖도록 양극 및 음극보다 큰 크기로 형성되어 있고,
    상기 양극 탭과 음극 탭이 동일한 방향으로 돌출되어 있는 외면에서, 상기 양극 탭 및 음극 탭의 일부와 분리막이 접하는 부위는 바인더 코팅층에 의해 결합되어 있고, 상기 양극 탭과 음극 탭이 돌출되어 있는 외면의 대향면에서, 상기 양극 및/또는 음극의 단부와 분리막이 접하는 부위는 바인더 코팅층에 의해 결합되어 있고,
    상기 바인더 코팅층의 두께는, 양극 탭 또는 음극 탭의 두께에 대해 20% 내지 100%인 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  2. 제 1 항에 있어서, 상기 분리막의 연장 부위 중 양극 탭 및 음극 탭이 돌출되어 있는 외면 및 대향면에서 연장된 길이는 양극 및 음극의 길이의 2% 내지 10%인 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  3. 제 1 항에 있어서, 상기 분리막의 연장 부위 중 양극 탭 및 음극 탭이 돌출되어 있는 외면과 수직방향인 양측면에서 연장된 폭은 양극 및 음극의 폭의 5% 내지 50%인 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  4. 제 1 항에 있어서, 상기 바인더 코팅층은 폴리불화비닐리덴, 폴리비닐알코올, 카르복시메틸셀룰로우즈(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로우즈, 재생 셀룰로우즈, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌-프로필렌-디엔 테르 폴리머(EPDM), 술폰화 EPDM, 스티렌 브티렌 고무, 및 불소 고무로 이루어진 군에서 선택되는 하나 또는 둘 이상의 조합으로 이루어진 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  5. 삭제
  6. 제 1 항에 있어서, 상기 양극 탭과 음극 탭이 돌출되어 있는 외면 및 그의 대향면에서 분리막의 연장 부위는 가열에 의해 전체 연장 길이의 100% 이하로 수축되는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  7. 제 6 항에 있어서, 상기 양극 탭과 음극 탭이 돌출되어 있는 외면 및 그의 대향면에서 분리막의 연장 부위는 가열에 의해 전체 연장 길이의 90% 이하로 수축되는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  8. 제 6 항 또는 제 7 항에 있어서, 상기 가열은 섭씨 200도 이하인 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  9. 제 1 항에 따른 전극조립체를 포함하는 것을 특징으로 하는 전지셀.
  10. 제 9 항에 있어서, 상기 전지셀은 리튬 이차전지인 것을 특징으로 하는 전지셀.
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