KR102261677B1 - 다층형 열전도성 시트, 다층형 열전도성 시트의 제조 방법 - Google Patents
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Abstract
무점착층(11)과 열전도성층(12) 사이의 계면 파괴에 의한 박리를 방지한다. 무점착층(11) 중, 유리 전이 온도가 60℃ 이상인 열가소성 수지(21)에, 메디안 직경이 0.5㎛ 이상인 무기 필러(22)를 함유시켜, 접착면(26)에 요철을 형성하고, 접착면(26)과 접촉한 열전도성층(12)을 배치한다. 접착면(26)과는 반대측 면의 접착력을 강하게 하지 않고, 접착면(26)의 요철에 의한 투묘 효과에 의해 무점착층(11)과 열전도성층(12) 사이의 접착력이 강해진다.
Description
본 발명은, 전자 부품 등에 부착하여, 그 방열성을 향상시키는 열전도성 시트에 관한 것이다.
열전도성 시트는, 발열원이 되는 전자 부품 등과, 방열판, 하우징 등의 히트 싱크 사이에 배치하여, 전자 부품의 방열성을 향상시키기 위해서 사용되고 있다.
열전도성 시트로서는, 그것을 사용해서 전자 부품과 히트 싱크를 조립할 때의 워크성의 점에서, 점착성과 유연성이 요구되고 있으며, 유연성이 높은 재료는 점착성이 강하므로, 열전도성 시트로 부착된 전자 부품과 히트 싱크 등의 방열용 부품 사이를 이격할 수 없게 되는 경우가 있다.
또한, 점착성이 강하면, 전자 부품을 방열용 부품으로부터 떼어내는 경우에 해체의 작업성이 나쁘고, 또한 전자 부품을 떼어냈다 하더라도, 열전도성 시트가 전자 부품과 방열용 부품 중 어느 것에 잔존할지가 결정되지 않는다.
한편, 전자 부품과 방열용 부품의 조립 시의 위치 어긋남을 수정하거나, 일단 조립한 후에 어떠한 사정으로 해체하고, 다시 조립되도록 할 때의 리워크성의 점에서, 열전도성 시트는, 편면은 점착성을 높게 하면서, 다른 면은 점착성을 낮게 한 것이 바람직한 것으로 되어 있다.
따라서, 열전도성 시트를 실리콘 고무와 열전도성 필러로 형성함에 있어서, 그 표면에 자외선 조사에 의해 비점착 처리를 실시하는 것이 제안되고 있다(특허문헌 1).
또한, 아크릴계 폴리우레탄 수지에 무관능성 아크릴 중합체와 열전도성 필러를 함유시킨 점착성 열전도 시트에 있어서, 표면층과 이면층에서 아크릴계 폴리우레탄 수지와 무관능성 아크릴 중합체의 배합비를 다르게 하여, 양 층을 겹쳐서 도포함으로써, 점착성 열전도 시트의 표리의 점착성을 다르게 하는 것이 제안되어 있다(특허문헌 2).
그러나, 특허문헌 1에 기재되어 있는 바와 같이, 열전도성 시트의 편면 점착성을 낮게 하기 위해서 자외선 조사를 행하면, 열전도성을 담당하는 층이 열화되게 된다.
또한, 특허문헌 2에 기재되어 있는 바와 같이, 표면층과 이면층에서 아크릴계 폴리우레탄 수지와 무관능성 아크릴 중합체의 배합비를 다르게 하여, 겹쳐서 도포하는 경우에는, 표면층과 이면층이 혼합되기 쉽기 때문에, 표면층과 이면층의 점착성을, 원하는 대로 바꾸는 것이 곤란해진다.
점착성을 갖는 열전도성층의 편면에, 비점착성의 무점착(tack-free)층을 형성해서 2층 구성으로 하는 방법이 있으며, 예를 들어 열전도성 필러를 대량으로 함유시킨 층을 무점착층으로서 그 면의 접착성을 저하시키거나, 또한 종이나 필름 등의 기재를 편측에 두어, 그 면의 접착성을 저하시키는 방법이 있다.
그러나, 이러한 방법으로 얻어진 열전도성 시트에서는, 열전도성 시트의 유연성이 악화되고, 또한 열전도성이 저하되어, 열전도성 시트의 성능이 저하된다는 문제가 있다.
또한, 무점착층의 도막과, 유연함을 요구하는 열전도성층으로는, 박리 작업 시에 가해지는 굽힘이나 인장 등의 스트레스에 의한 변형되기 쉬운 점(신장 용이성)이 다르므로, 무점착층과 열전도성층의 밀착성이 불충분한 경우에는, 계면 파괴가 발생하기 쉽다.
특히, 점착성(끈적임)을 최대한 저감시키기 위해서, 유리 전이 온도가 높은 수지를 사용한 무점착층은, 열전도성층과의 사이의 접착성이 나쁘기 때문에, 무점착층과 열전도성층이 박리되어 버린다는 문제가 있다.
본 발명의 과제는, 무점착층과 열전도성층 사이의 접착력을 높이고, 무점착층과 열전도성층 사이가 계면 파괴하는 일이 없도록 하는 기술을 제공하는 데 있다.
상기 과제를 해결하기 위해서, 본 발명은, 서로 접촉하는 열전도성층과 무점착층을 갖는 다층형 열전도성 시트에 있어서, 상기 열전도성층은 결합제 수지를 함유하고, 상기 무점착층은, 유리 전이 온도가 60℃ 이상인 열가소성 수지와, 메디안 직경이 0.5㎛ 이상인 무기 필러를 함유하고, 상기 무점착층의 두께는 3㎛ 이상 15㎛ 이하의 범위에 있고, 상기 열전도성층과 상기 무점착층이 서로 접촉할 때에는, 상기 무점착층의 표면 조도는, 베크 평활도에 있어서 20초 이상 300초 이하의 범위로 된 다층형 열전도성 시트이다.
본 발명에 있어서, 상기 열전도성층에 함유되는 결합제 수지는, 유리 전이 온도가 -80℃ 이상 15℃ 이하의 온도 범위에 있는 아크릴계 수지를 함유하고, 상기 무점착층에 함유되는 상기 열가소성 수지는, 유리 전이 온도가 60℃ 이상 110℃ 이하의 범위에 있는 다층형 열전도성 시트이다.
본 발명에 있어서, 상기 열가소성 수지는, 상기 결합제 수지와는 상용성을 갖지 않는 수지인 다층형 열전도성 시트이다.
본 발명은, 상기 무점착층 중 상기 무기 필러와 상기 열가소성 수지의 중량비는 5:95 이상으로 된 다층형 열전도성 시트이다.
본 발명은, 상기 무점착층을 형성하는 수지가, 폴리비닐부티랄 수지, 폴리에스테르 수지 및 우레탄 수지에서 선택되는 다층형 열전도성 시트이다.
본 발명은, 무점착층과, 열전도성층이 접촉해서 배치된 다층형 열전도성 시트를 제조하는 제조 방법이며, 유리 전이 온도가 60℃ 이상인 열가소성 수지에, 메디안 직경이 0.5㎛ 이상인 무기 필러를 함유시키고, 상기 무기 필러의 일부가 상기 열가소성 수지의 층으로부터 돌출되며, 베크 평활도가 20초 이상 300초 이하의 범위로 된 접착면을 갖는 상기 무점착층을 형성하는 무점착층 형성 공정과, 상기 무점착층의 상기 접착면에, 결합제 수지를 함유하는 상기 열전도성층을 접촉시켜서 배치하는 열전도성층 배치 공정을 갖는 다층형 열전도성 시트의 제조 방법이다.
본 발명은, 상기 결합제 수지에는, 유리 전이 온도가 -80℃ 이상 15℃ 이하의 온도 범위에 있는 아크릴계 수지를 함유시키고, 상기 열가소성 수지에는, 유리 전이 온도가 60℃ 이상 110℃ 이하의 범위에 있는 수지를 사용하는 다층형 열전도성 시트의 제조 방법이다.
본 발명은, 상기 열가소성 수지에는, 상기 결합제 수지와는 상용성을 갖지 않는 수지를 사용하는 다층형 열전도성 시트의 제조 방법이다.
본 발명에 있어서, 상기 무점착층을 형성하는 수지는, 폴리비닐부티랄 수지, 폴리에스테르 수지 및 우레탄 수지에서 선택하는 다층형 열전도성 시트의 제조 방법이다.
본 발명은, 상기 무점착층 중 상기 무기 필러와 상기 열가소성 수지의 중량비를 5:95 이상으로 하는 다층형 열전도성 시트의 제조 방법이다.
이와 같이, 본 발명에서는, 무점착층에 요철을 형성하는 수단으로서, 1㎛ 이상 15㎛ 이하의 두께의 무점착층 중에 평균 입자 직경(필러는, 다량의 미소 입자나 다량의 미소 박편으로 구성되어 있고, 그들 입자의 평균 입경으로서, 본 발명에서는 메디안 직경을 채용했다. 메디안 직경은 「D50」이라 약칭한다)이 0.5㎛ 이상인 무기 필러를 함유시키고, 무점착층의 표면에, 무기 필러에 의한 볼록부와, 볼록부간에 오목부가 형성되어 있어, 투묘 효과(anchoring effect)에 의해, 무점착층과 열전도성층 사이의 접착력이 높아졌다.
본 발명의 열전도성 시트는, 열전도성층과, 해당 열전도성층보다 점착력이 낮지만 점착력을 갖는 무점착층이 적층되어 있으므로, 열전도성 시트를 사용해서 전자 부품과 방열 부품 등의 다른 부품을 조립할 때의 워크성이 향상되어 있고, 전자 부품을 부품으로부터 박리시킬 때, 열전도성층과 무점착층 사이의 계면 파괴, 즉 층간 박리가 발생하지 않고 박리할 수 있도록 되어 있고, 따라서 일단 조립한 것을 다시 조립하는 리워크성이 향상된다.
도 1은 본 발명의 다층형 열전도성 시트.
도 2의 (a), (b)는 그 제조 방법의 일례.
도 3은 다른 제조 방법의 예.
도 2의 (a), (b)는 그 제조 방법의 일례.
도 3은 다른 제조 방법의 예.
이하, 본 발명을 상세하게 설명한다. 도 1의 부호 (10)은, 본 발명의 다층형 열전도성 시트를 나타내고 있다.
이 다층형 열전도성 시트(10)는, 무점착층(11)과, 무점착층(11)보다 점착력이 강한 열전도성층(12)을 갖고 있다.
무점착층(11)과 열전도성층(12)은, 서로 편면이 접촉해서 서로 부착된 상태가 되어 있다. 여기서, 서로 부착된 면을 접착면(26, 27)으로 하면, 무점착층(11)은, 접착면(26)의 반대측 면은 노출되어 있고, 열전도성층(12)의 접착면(27)과는 반대측 면에는, 박리 필름(13)이 부착되어 있다.
다층형 열전도성 시트(10)의 제조 공정을 설명하면, 우선 유리 전이 온도가 60℃ 이상인 열가소성 수지와, 무기 필러를 함유하는 무점착층 원료액을 제작하고, 도 2의 (a)에 도시한 바와 같이, 대(31) 위에 바 코터기로 도포해서 건조하여, 유연성을 갖는 무점착층(11)을 얻는다.
무점착층(11)은, 건조 후의 막 두께가, 3㎛ 이상 15㎛ 이하의 범위로 이루어지도록, 도포, 건조되어 있다.
이 도면 (a) 중 부호 (22)는, 무기 필러이며, 열가소성 수지(21) 중에 분산되어 있다. 무기 필러(22)의 열가소성 수지(21)에 대한 비율은, 중량비로 5/95 이상으로 되어 있다.
무기 필러(22)는, 평균 입자 직경(D50)이, 0.5㎛ 이상인 것이 사용되고 있고, 무기 필러(22)의 직경이, 무점착층(11)의 막 두께에 대하여 무시할 수 없을 정도의 크기로 되어 있다.
따라서, 무점착층(11)의 열가소성 수지(21)가 형성하는 표면 중, 평탄한 부분의 표면을 열가소성 수지 표면으로 하면, 일부 무기 필러(22)는, 열가소성 수지(21)로 덮인 상태에서, 열가소성 수지(21) 표면으로부터 상부가 돌출되어 있고, 열가소성 수지(21)에는, 무기 필러(22)에 의한 볼록부와, 볼록부간의 오목부가 형성되고, 상기 무기 필러(22)의 입자 직경과 함유량은, 무점착층(11)의 접착면(26)이, 베크 평활도 시험기(JIS8119:1998)에 의해 무점착층(11)의 접착면(26)의 평활도를 측정했을 때에, 측정할 때에 배출되는 공기량 1밀리리터가, 무점착층(11)의 표면에 형성된 볼록부 및 오목부를 통과하는 시간이, 20초 이상 300초 이하의 범위의 시간으로 되도록 되어 있다.
여기서, 베크 평활도의 측정으로는, 측정된 초수가 큰 쪽이 공기의 이동에 시간이 걸렸던 것을 의미하고, 그것은 측정 영역이 평활한 것을 의미하고 있다. 즉, 300초 이하인 것은 무점착층(11)이 열전도성층(12)과의 밀착을 높이기 위해서 어느 정도의 요철이 형성되어 있는 것을 의미하고 있다. 또한, 베크 평활도가 20초를 하회하는 경우, 무기 필러(22)의 배합량이 초과 경향이 있고, 그 때문에 무점착층(11) 자체가 취약해져서, 본 발명의 목적에 적합하지 않다.
이어서, 이 도면 (b)에 도시한 바와 같이, 광중합성을 갖는 아크릴계 화합물과, 열전도성 필러를 함유하는 열전도성층 원료액을 도포기(33)로부터 무점착층(11)의 표면에 도포하고, 바(34)에 의해 도포한 열전도성층 원료액(15)을 평활하게 하여, 표면이 평탄한 평탄화층(17)을 얻는다.
하층의 무점착층(11)의 오목 부분은, 평탄화층(17)을 구성하는 열전도성층 원료액(15)에 의해 충전되고, 또한 무점착층(11)의 볼록 부분은, 평탄화층(17)을 구성하는 열전도성층 원료액(15)에 의해 덮여 있다.
열전도성층 원료액(15)에는, 가소제와, 경화제와, 광중합 개시제가 함유되어 있고, 무점착층(11) 위의 평탄화층(17)에 투명한 박리 필름을 부착한 후, 박리 필름측과, 반대측 무점착층(11)측의 양쪽으로부터 광을 조사하여, 평탄화층(17) 중의 광중합성을 갖는 화합물을 중합시키면, 도 1에 도시하는 다층형 열전도성 시트(10)가 얻어진다. 이 다층형 열전도성 시트(10)는, 유연성을 갖고 있다.
도 1 중의 부호 (12)는, 광경화에 의해 평탄화층(17)으로 형성된 열전도성층을 나타내고 있고, 열전도성층(12)은, 무점착층(11)보다 막 두께는 두껍게 형성되어 있고, 유연성을 갖고 있다. 부호 (13)은, 박리 필름을 나타내고 있다.
이 다층형 열전도성 시트(10)에서는, 무점착층(11)의 접착면(26)에 볼록 부분과 오목 부분이 형성되고, 열전도성층(12)의 접착면(27)에 오목 부분과 볼록 부분이 형성되어, 무점착층(11)과 열전도성층(12)의 오목부와 볼록부가, 서로 끼워 맞춰서 무점착층(11)과 열전도성층(12) 사이에 투묘 효과가 얻어지고 있으므로, 무점착층(11)과 열전도성층(12) 사이의 접착력이 높아지고 있고, 그에 비해, 무점착층(11)의 접착면(26)과 반대측 면의 접착력은 높아지지 않고 완료되었다.
상기 제조 방법에서는, 무점착층(11) 위로 열전도성층 원료액(15)을 도포하였지만, 그와는 다르게, 미리 무점착층(11)과, 열전도성층(12)을 제작해 두고, 도 3에 도시한 바와 같이, 롤러(35a, 35b) 사이에, 접착면(26, 27)이 노출되는 무점착층(11)과 열전도성층(12)을 끼워서, 무점착층(11)과 열전도성층(12)의 접착면(26, 27)끼리를 밀착시켜서, 무점착층(11)과 열전도성층(12)을 서로 부착해도 된다. 열전도성층(12)의 접착면(27)과는 반대측 표면에는 박리 필름(13)을 부착하고, 롤러(35a, 35b) 사이에 끼우도록 하면 된다.
이와 같이 하여 제조된 다층형 열전도성 시트(10)는, 가늘고 긴 테이프 형상이며, 릴로 권회해서 보관할 수 있다. 권회한 다층형 열전도성 시트(10)는, 열전도성층(12)측에 부착된 박리 필름(13)을 박리하여, 전자 부품과 히트 싱크의 조립에 사용한다.
이 다층형 열전도성 시트(10)는, 열전도성층(12)이 접촉되기 전의 무점착층(11)의 표면은, 베크 평활도가 20초 이상 300초 이하의 범위로 되어 있고, 요철이 형성됨으로써 베크 평활도가 낮게 됨으로써, 열전도성층(12)과 무점착층(11) 사이의 접착력이, 요철이 형성되어 있지 않을 때의 접착력보다 강해지도록 되어 있다. 따라서, 열전도성층(12)과 무점착층(11) 사이가, 계면 파괴에 의해 박리하기 어렵도록 되어 있다.
본 발명의 열전도성층(12)과 무점착층(11)의 성분에 대해서는, 다층형 열전도성 시트(10)를 사용해서 전자 부품과 히트 싱크를 조립할 때의 워크성 및 일단 조립한 것을 다시 조립하는 리워크성을 향상시키는 점에서, 열전도성층(12)의 아크릴계 화합물로서는, 그 경화물인 아크릴계 수지의 유리 전이 온도가, 바람직하게는 -80℃ 이상 15℃ 이하인 것이 사용되고 있다.
또한, 열전도성층(12)에 사용하는 아크릴계 화합물로서는, 단관능(메트)아크릴레이트 단량체를 사용할 수 있고, 구체적인 화합물에는, 2-에틸헥실, 라우릴, n-부틸, 이소부틸, 이소노닐, 2-히드록시에틸, 4-히드록시부틸 등이 있다.
아크릴계 화합물 중에서도, 아크릴산 2-에틸헥실, 라우릴아크릴레이트가 바람직하다. 또한, 이들과 공중합 가능한, (메트)아크릴산, N-비닐피롤리돈, 이타콘산, 테트라히드로푸르푸릴아크릴레이트, 에틸(메트)아크릴레이트, 2-히드록시에틸(메트)아크릴레이트, 2-히드록시프로필(메트)아크릴레이트, 이소보르닐(메트)아크릴레이트, 에톡시에틸(메트)아크릴레이트, 부톡시에틸(메트)아크릴레이트, 페녹시에틸(메트)아크릴레이트, 페닐(메트)아크릴레이트, 시클로헥실(메트)아크릴레이트 등을 1종 이상 혼합해서 사용할 수 있다.
또한, 열전도성층(12) 중의 아크릴계 화합물의 경화 방법으로서는, 상술한 바와 같이, 광중합 개시제나 광가교제를 사용하여, 자외선을 조사하는 경우에는, 장파장 자외선(파장 320㎚ 이상 400㎚ 이하)을 광중합 개시제의 개열에 필요한 에너지분만큼 조사하면, 자외선 조사에 의해 열전도성층(12)이 열화되는 것은 문제가 되지 않는다.
열전도성층(12)이 함유하는 열전도성 필러로서는, 수산화알루미늄, 수산화마그네슘 등의 금속 수산화물, 알루미늄, 구리, 은 등의 금속, 알루미나, 마그네시아 등의 금속 산화물, 질화 알루미늄, 질화붕소, 질화규소 등의 질화물, 카본 나노 튜브 등이 있고, 그들 한종의 열전도성 필러를 함유시킬 수 있고, 또는 복수종의 열전도성 필러를 혼합해서 함유시킬 수 있다.
열전도성층(12)이 함유하는 열전도성 필러의 평균 입경은, 0.5㎛ 이상 100㎛ 이하로 하는 것이 바람직하고, 특히 분산성과 열전도성의 점에서, 입경이 다른 열전도성 필러를 함유시키는 것이 바람직하며, 예를 들어 평균 입경 3㎛ 이상 20㎛ 이하의 소직경 필러와, 평균 입경 25㎛ 이상 100㎛ 이하의 대직경 필러를 병용하는 것이 바람직하다.
열전도성층(12)에 있어서의 열전도성 필러의 함유량은, 상술한 아크릴계 화합물에 의한 단량체 유닛 100질량부에 대하여, 바람직하게는 100질량부 이상 2000질량부 이하, 보다 바람직하게는 300질량부 이상 1000질량부 이하이다. 열전도성 필러의 함유량이 지나치게 적으면 다층형 열전도성 시트(10)의 열전도성을 충분히 높일 수 없고, 반대로 너무 많으면, 다층형 열전도성 시트(10)의 유연성이 저하되므로 바람직하지 않다.
열전도성층(12)에 평균 입경이 다른 2종의 열전도성 필러를 사용하는 경우, 소직경의 필러와 대직경의 필러 배합비는 15:85 이상 90:10 이하의 값으로 하는 것이 바람직하다.
또한, 열전도성층(12)에는, 아크릴계 화합물의 단량체 유닛 100질량부에 대하여, 아디프산계, 세바스산계, 인산계, 피마자유계, 올레산계 및 아크릴산계에서 선택되는 1종 이상의 산 에스테르계 가소제를, 20질량부 이상 60질량부 이하 함유하면 좋다.
구체적인 화합물은, 아디프산디옥틸, 아디프산디이소노닐 등의 아디프산계 화합물, 세바스산옥틸, 세바스산디이소데실 등의 세바스산계 화합물, 인산트리크레실 등의 인산계 화합물, 피마자유나 그의 유도체, 스테아르산이나 올레산 등의 고급 지방산 및 유도체, 프탈산디부틸, 프탈산디옥틸 등의 프탈산계 화합물, 저분자량 아크릴 중합체, 왁스, 점착 부여제 등에서 선택되는 가소제의 한종 이상을 함유시키는 것이 바람직하다.
열전도성층(12)에 있어서의 가소제의 함유량은, 상술한 아크릴계 화합물에 의한 단량체 유닛 100질량부에 대하여, 바람직하게는 20질량부 이상 80질량부 이하, 보다 바람직하게는 30질량부 이상 70질량부 이하이다.
이 외에, 열전도성층(12)에는, 필요에 따라서, 산화 방지제, 열열화 방지제, 난연제, 착색제 등을 배합할 수 있다.
열전도성층(12)의 막 두께는, 200㎛ 이상 2500㎛ 이하의 범위인 것이 바람직하다. 지나치게 얇으면 피착체의 요철에 대한 충분한 추종성이 얻어지지 않고, 지나치게 두꺼우면 경화에 시간을 필요로 하게 되어 생산성이 악화된다.
무점착층(11)에 대해서는, 무점착층(11)과 열전도성층(12)의 접착 강도가 작은 것은, 워크 시나 리워크 시의 취급에서 층간이 박리하는 등의 문제로 이어질 우려가 있다. 취급성을 적합하게 하기 위해서는 T형 박리로 0.61N/2㎝ 이상의 접착력이 필요하며, 한편, 떼어낼 때의 작업성에서, 6N/2㎝ 이하의 접착력인 것이 바람직하고, 다층형 열전도성 시트(10)를 사용해서 전자 부품과 히트 싱크를 조립할 때 끈적거리지는 않지만, 적절하게 낮은 점착성을 발휘하는 것으로 되어, 워크성이 향상됨과 함께, 일단 조립한 것을 다시 조립할 때의 리워크성도 향상된다.
무점착층(11)의 접착면(26)과는 반대측 면의 접착력을 필요한 값보다 크게 하지 않기 때문에, 무점착층(11)을 형성하는 수지는, 유리 전이 온도의 하한의 온도는 60℃이고, 보다 바람직하게는 하한의 온도는 70℃이다.
유리 전이 온도를 60℃ 이상으로 함으로써, 무점착층(11)의 접착면(26)과는 반대측 면의 프로브택을 30kN/㎡ 이하, 특히 25kN/㎡ 이하로 하는 것이 가능하게 된다.
한편, 무점착층(11)을 형성하는 수지의 유리 전이 온도의 상한에 대해서는, 무점착층(11)에 적절하게 낮은 점착성을 발휘시키고, 또한 열전도성층(12)과의 접착 강도를 얻는 점에서 110℃ 이하로 한다.
또한, 무점착층(11)을 형성하는 열가소성 수지는, 열전도성층(12)을 형성하는 아크릴계 화합물과 비상용성인 것이 바람직하다. 이에 의해, 각각의 층을 도포 형성하는 도포 시공용 조성물을 겹쳐서 도포해서 열전도성층(12)과 무점착층(11)의 적층물을 형성해도, 각 층은 그들 계면에서 섞이기 어려워, 소기의 점착성을 얻을 수 있다.
무점착층(11)을 형성하기 위해서 바람직한 수지는, 유리 전이 온도가 60℃ 이상 110℃ 이하의 범위의 열가소성 수지이며, 열전도성층(12)을 형성하는 아크릴계 화합물과 비상용성의 수지로서는, 폴리비닐부티랄 수지, 폴리에스테르 수지, 우레탄 수지 등을 들 수 있다. 또한, 이들의 분자량은, 수평균 분자량으로 10000 이상 500000 이하가 바람직하다.
무점착층(11)에는, 필요에 따라서, 멜라민시아누레이트 등의 유기계 난연제, 착색제, 경화제 등의 각종 첨가제를 함유시킬 수 있다.
무점착층(11)은, 열전도성층(12)보다 막 두께가 얇게 되어 있지만, 무점착층(11)의 막 두께가 지나치게 얇으면 강도가 저하되어 깨지면 피착체가 열전도성층(12)에 접촉해 버리고, 지나치게 두꺼우면 다층형 열전도성 시트(10)로서의 열전도성이 불충분해지므로, 무점착층(11)의 막 두께는, 1㎛ 이상 15㎛ 이하의 범위가 바람직하고, 3㎛ 이상 15㎛ 이하의 범위가 보다 바람직하다.
또한, 다층형 열전도성 시트(10)의 열전도성으로서는, 실용상, 다층형 열전도성 시트(10)의 두께 방향의 열전도율이, ASTM D5470에 준거한 열경사법에 의한 측정으로 1W/m·K 이상인 것이 필요해지지만, 본 발명에 따르면, 1.5W/m·K 이상, 보다 바람직하게는 2W/m·K 이상으로 할 수 있다.
박리 필름(13)에는, PET(Polyethylene terephthalate), PEN(Polyethylene naphthalate), 폴리올레핀, 글라신지 등의 필름의 표면에 박리제를 코팅 처리한 것을 사용할 수 있다.
실시예
열가소성 수지와 무기 필러를, 톨루엔: MEK(methyl ethyl ketone)=1:1의 혼합 용제에 분산, 용해시켜서, 고형분 10%의 무점착층 원료액을 얻었다.
열가소성 수지와 무기 필러의 종류와 명칭, 무기 필러의 평균 입자 직경(「필러 D50」의 란), 무기 필러와 열가소성 수지의 중량 비율을 하기 표 1의 실시예 1 내지 6과 비교예 1 내지 4에 나타낸다.
이어서, 무점착층 원료액을 바 코터로 도포하고, 건조기에서 90℃로 5분간 유지해서 건조하고, 도 2의 (a)에 도시한 바와 같은 무점착층(11)을 얻었다.
무점착층(11)의 두께는, 하기 표 1 중에 나타낸다.
성분이 하기 표 2의 열전도성층 원료액을 준비하고, 상기 무점착층(11)의 표면 위에 1500㎛의 두께가 되도록 도포하고, 투명 박리 PET를 포함하는 박리 필름을 부착한 후, 케미컬 램프의 광을, 박리 필름(13)측과, 반대측 무점착층(11)측 양쪽에서 5분간 조사하여, 무점착층(11)과 열전도성층(12)이 적층된 다층형 열전도성 시트(10)를 얻었다.
얻어진 실시예 1 내지 6, 비교예 1 내지 4의 다층형 열전도성 시트(10)의 무점착층(11)과 열전도성층(12) 사이의 접착력을, T형 박리 시험기에 의해, 측정했다.
또한, 실시예 1 내지 6, 비교예 1 내지 4의 다층형 열전도성 시트(10)의 9.5㎜×13㎜의 개편을, 박리 필름(13)을 박리하여, 청정한 알루미늄판에 열전도성층(12)측의 면을 부착하고, 1㎏f/㎠의 압력으로 10분간 압착시킨 후, 해당 개편을 알루미늄판에서 박리했다. 즉, 다층형 열전도성 시트(10)를 굴곡시키면서 박리하게 되지만, 그 때에 무점착층(11)과 열전도성층(12) 사이에 발생하는 들뜸, 즉 계면 파괴에 기초하는 박리의 유무를 육안에 의해 관찰했다.
무점착층(11)의 열전도성층(12)을 접촉시키는 접착면(26)의 베크 평활도는, 측정되어 있고, 이들 측정 결과를, 하기 표 3에 나타낸다. 베크 평활도의 측정 공기량은 1ml이다.
표 3 중, "○"는 무점착층과 열전도성층의 층 사이에서 박리를 확인할 수 없었던 것을 나타내고, "×"는 층간의 박리가 확인된 것을 나타낸다.
표 3에서, 베크 평활도는, 300초 이하, 특히, 270초 이하인 것이 필요한 것을 알 수 있다.
베크 평활도의 초수가 지나치게 적으면, 무점착층(11)의 강도가 저하하기 때문에, 20초 이상이 바람직하다.
실시예 1 내지 6은, 비교예 1 내지 4보다, 무점착층(11)과 열전도성층(12) 사이의 접착력이 강해지고 있어, 계면 파괴에 의한 박리는 발생하지 않았다.
또한, T형 박리 시험기는, 「RTG-1225」: 오리엔테크사 제조이며, 인장 속도는 500㎜/분, 샘플폭은 2㎝이다.
10 : 다층형 열전도성 시트
11 : 무점착층
12 : 열전도성층
13 : 박리 필름
21 : 열가소성 수지
22 : 무기 필러
11 : 무점착층
12 : 열전도성층
13 : 박리 필름
21 : 열가소성 수지
22 : 무기 필러
Claims (10)
- 서로 접촉하는 열전도성층과 무점착(tack-free)층을 갖는 다층형 열전도성 시트에 있어서,
상기 열전도성층은 결합제 수지를 함유하고,
상기 무점착층은,
유리 전이 온도가 60℃ 이상 110℃ 이하인 열가소성 수지와,
메디안 직경이 0.5㎛ 이상인 무기 필러를 함유하고,
상기 무점착층의 두께는 3㎛ 이상 15㎛ 이하의 범위에 있고,
상기 열전도성층과 상기 무점착층이 서로 접촉할 때에는, 상기 무점착층의 표면 조도는, 베크 평활도에 있어서 20초 이상 300초 이하의 범위로 된 다층형 열전도성 시트. - 제1항에 있어서,
상기 열전도성층에 함유되는 결합제 수지는, 유리 전이 온도가 -80℃ 이상 15℃ 이하의 온도 범위에 있는 아크릴계 수지를 함유하는 다층형 열전도성 시트. - 제1항 또는 제2항에 있어서,
상기 열가소성 수지는, 상기 결합제 수지와는 상용성을 갖지 않는 수지인 다층형 열전도성 시트. - 제1항 또는 제2항에 있어서,
상기 무점착층 중 상기 무기 필러와 상기 열가소성 수지의 중량비는 5:95 이상으로 된 다층형 열전도성 시트. - 제1항 또는 제2항에 있어서,
상기 무점착층을 형성하는 수지가, 폴리비닐부티랄 수지, 폴리에스테르 수지 및 우레탄 수지에서 선택되는 다층형 열전도성 시트. - 무점착층과, 열전도성층이 접촉해서 배치된 다층형 열전도성 시트를 제조하는 제조 방법이며,
유리 전이 온도가 60℃ 이상 110℃ 이하인 열가소성 수지에, 메디안 직경이 0.5㎛ 이상인 무기 필러를 함유시키고, 상기 무기 필러의 일부가 상기 열가소성 수지의 층으로부터 돌출되며, 베크 평활도가 20초 이상 300초 이하의 범위로 된 접착면을 갖는 상기 무점착층을 형성하는 무점착층 형성 공정과,
상기 무점착층의 상기 접착면에, 결합제 수지를 함유하는 상기 열전도성층을 접촉시켜서 배치하는 열전도성층 배치 공정
을 갖는 다층형 열전도성 시트의 제조 방법. - 제6항에 있어서,
상기 결합제 수지에는, 유리 전이 온도가 -80℃ 이상 15℃ 이하의 온도 범위에 있는 아크릴계 수지를 함유시키는 다층형 열전도성 시트의 제조 방법. - 제6항 또는 제7항에 있어서,
상기 열가소성 수지에는, 상기 결합제 수지와는 상용성을 갖지 않는 수지를 사용하는 다층형 열전도성 시트의 제조 방법. - 제6항 또는 제7항에 있어서,
상기 무점착층을 형성하는 수지는, 폴리비닐부티랄 수지, 폴리에스테르 수지 및 우레탄 수지에서 선택하는 다층형 열전도성 시트의 제조 방법. - 제6항 또는 제7항에 있어서,
상기 무점착층 중 상기 무기 필러와 상기 열가소성 수지의 중량비를 5:95 이상으로 하는 다층형 열전도성 시트의 제조 방법.
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