KR102127491B1 - 친환경 재활용 골재의 제조 방법 - Google Patents

친환경 재활용 골재의 제조 방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 친환경 재활용 골재의 제조 방법에 관한 것이며, 더욱 상세하게는 시멘트, 중금속 및 유기오염물질 등으로 오염된 폐콘크리트로부터 유기오염물질을 제거하고, 시멘트 및 중금속 함량을 현저히 감소시킬 수 있는 친환경 재활용 골재의 제조 방법에 관한 것이다.

Description

친환경 재활용 골재의 제조 방법{Method of manufacturing environmental friendly recycled aggregates}
본 발명은 친환경 재활용 골재의 제조 방법에 관한 것이며, 더욱 상세하게는 시멘트, 중금속 및 유기오염물질 등으로 오염된 폐콘크리트로부터 유기오염물질을 제거하고, 시멘트 및 중금속 함량을 현저히 감소시킬 수 있는 친환경 재활용 골재의 제조 방법에 관한 것이다.
다양한 화학물질을 취급하는 산업시설 및 구조물을 이루고 있는 콘크리트는 여러 가지 원인에 의해 독성 중금속 및 유기오염물질로 오염될 수 있고, 이와 같은 콘크리트 구조물을 해체 시 대량의 콘크리트 폐기물이 발생하게 된다. 독성물질로 오염되지 않은 폐콘크리트의 경우는 비교적 단순한 처리방법으로 파분쇄하고 입도를 조정하여 순환골재로 제조하고 건설 자제로 재활용되고 있다. 그러나, 중금속, 유기오염물질 또는 이들로 복합 오염되어 있는 폐콘크리트의 경우 재활용 골재로써 적합하지 않아 폐기물 매립장에 매립 처리되고 있으며, 급격한 산업화와 다양한 화학물질의 취급 등의 이유로 이러한 복합오염 콘크리트의 양은 증가할 것으로 예상되고, 이렇게 많은 양의 오염 콘크리트를 매립하기 위한 매립장의 확보는 또 다른 사회적 문제로 제기되고 있다. 따라서, 오염 콘크리트를 처리하여 매립 대상이 되는 오염물질의 양은 저감하고 환경 유해성이 최소화된 친환경 재활용 골재를 제조하는 기술의 개발 및 실용화가 절실히 요구되고 있다.
현재 국내에서는 자원재활용을 위해 공공기관이 발주하는 건설 및 토목 공사에는 폐콘크리트를 파분쇄하여 만든 순환골재를 사용하는 것이 의무화되어 있는데, 순환골재에 잔류하는 시멘트는 강염기 성분이므로 물과 접촉하여 부식성이 강한 강염기성 침출수가 생성되고, 이러한 순환골재가 도로 포장 등에 활용될 경우 하부 토양 및 지하수를 오염시킬 수 있어 최근까지도 많은 논란과 우려가 계속되고 있다. 또한, 중금속 및 유기오염물질과 같은 독성물질을 함유한 순환골재가 재활용 될 경우엔 강염기성 침출수와 함께 독성물질의 확산으로 인한 주변 환경의 2차 오염까지 큰 문제가 된다. 따라서, 오염 콘크리트의 처리 및 재활용을 위해서는 콘크리트 내에 존재하는 시멘트와 함께 중금속 및 유기오염물질을 동시에 완벽하게 제거시킬 수 있는 기술이 반드시 필요하다.
종래 폐콘크리트 재활용 기술들은 중금속 및 유기오염물질로 복합오염된 콘크리트의 처리에 대한 고려가 없고, 시멘트 성분을 그대로 포함하는 순환골재 이거나 시멘트 함유량을 줄이기 위한 시도가 있기는 하나 여전히 상당량의 시멘트 성분이 골재에 잔류하고 있어, 종래의 순환골재와 같이 강염기성 골재가 되어 장기적인 재료 건전성 문제 및 각종 2차적인 환경오염을 발생시키는 문제점이 있다.
대한민국공개특허 제10-2008-0112768호
본 발명은 상기와 같은 점을 감안하여 안출한 것으로, 종래의 폐콘크리트 재활용 방법으로는 처리하기 어려웠던 시멘트, 중금속 및 유기오염물질로 복합오염된 난처리성 콘크리트로부터 유기오염물질 제거, 시멘트 및 중금속 함량을 현저히 낮출 수 있는 친환경 재활용 골재를 제조하는 방법을 제공하는데 목적이 있다.
상술한 과제를 해결하기 위하여 본 발명은 (1) 유기오염물질, 시멘트 및 중금속을 포함하는 복합오염 폐콘크리트를 소정의 온도로 열처리하여 상기 유기오염물질을 제거하는 단계, (2) 열처리된 복합오염 폐콘크리트를 건식 식각한 후 소정의 입경 크기를 갖는 폐콘크리트 분말을 선별하는 단계, (3) 선별된 폐콘크리트 분말을 제1산성 용액 및 염기성 용액으로 순차 처리하는 습식 식각을 통해 시멘트 및 중금속이 제거된 재활용 골재를 제조하는 단계 및 (4) 상기 재활용 골재를 제2산성 용액으로 중화 처리하는 단계를 포함하는 친환경 재활용 골재의 제조 방법을 제공한다.
본 발명의 일 실시예에 의하면, 상기 (1)단계는 480 ~ 1000 ℃의 온도에서 35 ~ 400분 동안 수행될 수 있다.
또한 본 발명의 일 실시예에 의하면, 상기 건식 식각은 회전밀을 이용한 분쇄 방법으로 수행되고, 상기 열처리된 복합오염 폐콘크리트는 상기 회전밀의 최대처리용량의 70부피% 이상으로 투입되어 처리될 수 있다.
또한 본 발명의 일 실시예에 의하면, 상기 건식 식각은 회전밀을 이용한 분쇄 방법으로 수행되고, 상기 열처리된 복합오염 폐콘크리트는 상기 회전밀의 최대처리용량의 70부피% 이상으로 투입되어 0.8~2.5시간 동안 처리될 수 있다.
또한 본 발명의 일 실시예에 의하면, 상기 (2)단계에서 선별되는 폐콘크리트 분말은 1.0 ~ 30 mm의 입경을 갖는 것일 수 있다.
또한 본 발명의 일 실시예에 의하면, 상기 제1산성 용액은 0.1 ~ 1.5M의 염산을 포함하고, 상기 염기성 용액은 0.1 ~ 1.5M의 가성소다를 포함할 수 있다.
또한 본 발명의 일 실시예에 의하면, 상기 제1산성 용액 및 제2산성 용액의 온도는 25~100℃이고, 상기 염기성 용액의 온도는 60~100℃일 수 있다.
또한 본 발명의 일 실시예에 의하면, 상기 복합오염 폐콘크리트 열처리 시 발생하는 유해가스를 제거하는 단계를 더 포함할 수 있다.
또한 본 발명의 일 실시예에 의하면, 상기 제2산성용액은 0.001~0.15M의 염산을 포함할 수 있다.
또한 본 발명의 일 실시예에 의하면, 상기 (3)단계 이후 상기 제1산성 용액 및 염기성 용액으로부터 발생한 산폐액 및 염기폐액을 혼합하여 중화반응을 수행하되, 상기 중화반응으로부터 발생한 중금속염은 침전 처리되어 폐기되는 단계를 더 포함할 수 있다.
본 발명에 따른 친환경 재활용 골재의 제조 방법은 시멘트, 중금속 및 유기오염물질 등으로 오염된 폐콘크리트로부터 유기오염물질을 제거하고, 시멘트 및 중금속 함량을 현저히 감소시킬 수 있어 장기적인 재료 건전성 및 2차적인 환경오염을 최소화할 수 있는 고품질의 재활용 골재를 제공할 수 있다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 친환경 재활용 골재의 제조 방법의 모식도이다.
도 2는 복합오염 폐콘크리트에 대한 열중량 분석 결과를 도시한 그래프다.
도 3a은 본 발명의 일 실시예에서 분쇄된 전체 분말의 입경 별 함량을 도시한 그래프다.
도 3b은 본 발명의 일 실시예에서 분쇄된 전체 분말의 입경 별 시멘트 및 골재의 함량을 도시한 그래프다.
도 4a는 본 발명의 일 실시예에서 선별된 폐콘크리트 분말 내 골재 및 시멘트의 함량을 도시한 그래프다.
도 4b는 본 발명의 일 실시예에서 선별된 폐콘크리트 분말 내 골재 및 시멘트의 함량을 도시한 그래프다.
도 5a는 본 발명의 일 실시예에서 분쇄된 전체 분말 내 폐콘크리트 분말 및 미분말의 함량을 도시한 그래프다.
도 5b는 본 발명의 일 실시예에서 분쇄된 전체 분말 내 폐콘크리트 분말 및 미분말의 함량을 도시한 그래프다.
도 6a는 비교예1에서 제조된 골재의 표면 SEM 이미지이다.
도 6b는 비교예2에서 제조된 골재의 표면 SEM 이미지이다.
도 6c는 실시예1에서 제조된 골재의 표면 SEM 이미지이다.
도 7은 복합오염 폐콘크리트, 비교예1, 비교예2, 비교예5 및 실시예1에서 제조된 골재에 대하여 주요 구성 성분 및 오염 중금속의 원소 함량(atomic %)을 도시한 그래프다.
도 8a는 본 발명의 일 실시예에서 사용된 산성 용액 및 염기성 용액으로부터 발생한 산폐액(acid dissolved solution), 염기폐액(alkaline dissolved solution), 및 중화반응에 사용된 산성 용액으로부터 발생한 산폐액(acid washing solution)의 주요 구성 성분 및 중금속 농도 측정 결과를 도시한 그래프다.
도 8b는 본 발명의 일 실시예에서 사용된 산성 용액 및 염기성 용액으로부터 발생한 산폐액 및 염기폐액의 중화반응 전후 주요 구성 성분 및 중금속 농도 측정 결과를 도시한 그래프다.
도 9는 실시예1에서 제조된 재활용 골재에 있어서, 제1산성 용액 처리 후, 염기성 용액 처리 후, 및 제2산성 용액으로 중화 처리 후 각각에 대한 pH 측정결과를 도시한 그래프이다.
이하, 첨부한 도면을 참고로 하여 본 발명의 실시예에 대하여 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 상세히 설명한다. 본 발명은 여러 가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며 여기에서 설명하는 실시예에 한정되지 않는다.
본 발명에 따른 친환경 재활용 골재의 제조 방법은 복합오염 콘크리트를 열처리하여 유기오염물질을 열분해하여 제거시킴과 동시에 시멘트와 골재의 결합력을 약화시키고, 골재를 감싸고 있는 시멘트는 순차적인 건식 및 습식 식각 과정을 통해 제거되고, 상기 시멘트와 화학적으로 결합된 중금속 이온은 상기 습식 식각 과정을 통해 제거되어 중금속 및 시멘트 함량이 현저히 낮은 재활용 골재를 제조할 수 있다.
이하 본 발명에 따른 친환경 재활용 골재의 제조 방법에 대하여 설명한다.
먼저 (1)단계로서 유기오염물질, 시멘트 및 중금속을 포함하는 복합오염 폐콘크리트를 소정의 온도로 열처리하여 상기 유기오염물질을 제거한다.
상기 열처리는 유기오염물질을 열분해하여 제거함과 동시에 골재를 감싸고 있는 시멘트 및 골재 간 결합력을 약화시켜 후술되는 (2)단계에서 복합오염 폐콘크리트에 포함되는 시멘트의 일부가 효과적으로 제거될 수 있다.
상기 열처리는 480 ~ 1000 ℃의 온도에서 35 ~ 400분 동안 수행될 수 있다. 만일 상기 열처리가 480 ℃ 미만일 경우, 후술되는 (2)단계에서 선별되는 1mm 이상의 입경을 갖는 폐콘크리트 분말에 포함되는 시멘트의 함량이 현저히 증가할 수 있다. 또한 만일 상기 열처리가 35분 미만의 시간으로 수행될 경우, 후술되는 (2)단계에서 선별되는 1mm 이상의 입경을 갖는 폐콘크리트 분말에 포함되는 시멘트의 함량이 증가할 수 있다.
상기 열처리는 바람직하게는 480 ~ 1000 ℃의 온도에서 55 ~ 200분 동안 수행될 수 있으며, 이 경우 후술되는 (2)단계에서 선별되는 1mm 이상의 입경을 갖는 폐콘크리트 분말에 포함되는 시멘트의 함량 및 전체 폐콘크리트 분말 내 1mm 미만의 입경을 갖는 폐콘크리트 미분말의 함량을 동시에 최소화할 수 있다.
더욱 바람직하게는 상기 열처리는 유기오염물질의 완전한 제거를 위해 800 ~ 1000℃에서 수행될 수 있다.
상기 열처리는 상기 복합오염 폐콘크리트 내 유기오염물질에 따라 공기 분위기 또는 불활성 기체 분위기에서 수행될 수 있으며, 바람직하게는 불활성 기체분위기에서 수행될 수 있다.
상기 열처리가 불활성 기체분위기에서 수행될 경우, 열처리 시 발생하는 SOx 및 NOx 등 유해 가스의 발생을 최소화할 수 있으며, 상기 열처리를 통한 유기오염물질 분해 시 연소 반응을 최소화하여 안정적인 기체 분위기로 열처리가 수행될 수 있다.
또한 상기 복합오염 폐콘크리트 열처리 시 발생하는 유해가스를 제거하는 단계를 더 포함할 수 있으며, 상기 유해가스의 제거는 프리 필터, 활성탄 필터 및 헤파(hepa) 필터를 포함하는 배기가스 처리부를 통해 처리될 수 있다. 또한 상기 열처리 시 발생하는 수분은 응축기로 응축되어 제거될 수 있다.
다음으로, (2)단계로서 열처리된 복합오염 폐콘크리트를 건식 식각한 후 소정의 입경 크기를 갖는 폐콘크리트 분말을 선별한다.
상기 열처리된 복합오염 폐콘크리트의 건식 식각은 상기 열처리된 복합오염 폐콘크리트를 분말형태로 분쇄하고, 폐콘크리트 분말을 둘러싸고 있는 시멘트 중 일부를 제거하기 위해 수행될 수 있다.
상기 열처리된 복합오염 폐콘크리트의 건식 식각 방법은 당업계에서 통상적으로 사용되는 폐콘크리트의 분쇄 방법을 사용할 수 있으나, 가장 바람직하게는 회전밀을 이용한 분쇄 방법일 수 있다. 분쇄 방법으로 회전밀을 사용할 경우, 분쇄재(grinding medium)을 넣지 않고 폐콘크리트 자체가 서로 충돌하여 파분쇄되므로 볼밀 또는 로드밀보다 처리용량을 현저히 높일 수 있는 장점이 있다.
상기 (2)단계의 건식 식각은 회전밀을 이용한 분쇄 방법으로 수행되고, 상기 열처리된 복합오염 폐콘크리트는 상기 회전밀의 최대처리용량의 70부피% 이상으로 투입되어 처리될 수 있으며, 이 경우 선별되는 소정의 입경, 바람직하게는 1mm 이상의 입경을 갖는 폐콘크리트 분말을 둘러싸는 시멘트의 함량이 현저히 감소될 수 있다.
또한 상기 (2)단계의 건식 식각은 회전밀을 이용한 분쇄 방법으로 수행되고, 상기 열처리된 복합오염 폐콘크리트가 상기 회전밀의 최대처리용량의 70부피% 이상으로 투입될 경우, 상기 분쇄는 0.8~2.5시간 동안 수행될 수 있으며, 이에 따라 상기 (2) 단계의 처리 시간을 감축시킬 수 있다. 만일 0.8시간 미만으로 분쇄될 경우 선별되는 소정의 입경, 바람직하게는 1mm 이상의 입경을 갖는 폐콘크리트 분말을 둘러싸는 시멘트의 함량이 증가할 수 있고, 2.5시간을 초과할 경우, 선별되지 않는 폐콘크리트 미분말의 함량이 과도하게 증가하여 최종적으로 제조되는 재활용 골재의 수율이 저하될 수 있다.
상기 폐콘크리트 분말의 선별 과정은 폐콘크리트 미분말은 매립 대상 폐기물로 분류하고, 소정의 입경 크기를 갖는 폐콘크리트 분말만을 분류하여 이를 재활용 골재로 제조하기 위해 수행될 수 있다.
상기 폐콘크리트 분말의 선별 방법은 당업계에서 통상적으로 사용되는 분말의 선별 방법을 사용할 수 있으며, 일예로 진동스크린에서 분급하여 분류하는 방법을 사용할 수 있으나, 이에 제한되지 않는다.
상기 (2)단계에서 선별되는 폐콘크리트 분말은 1.0mm 이상, 바람직하게는 1.0~30mm의 입경을 가질 수 있다. 1.0mm 미만의 입경을 갖는 폐콘크리트 미분말은 시멘트의 함량이 현저히 높기 때문에 상기 선별 과정을 거치지 않은 폐콘크리트 분말에 대하여 후술되는 (3)단계가 수행될 경우, 최종적으로 제조되는 재활용 골재 내 중금속 및 시멘트의 함량을 목적하는 수준으로 감소시킬 수 없을 수 있다. 따라서, 상기 미분말을 매립 대상 폐기물로 분류할 경우, 후술되는 (3)단계에서 상기 폐콘크리트 분말에 포함되는 중금속 및 시멘트의 함량을 현저히 감소 시켜 고품질의 재활용 골재를 제조할 수 있다.
다음으로 (3)단계로서 상기 (2)단계에서 선별된 폐콘크리트 분말을 제1산성 용액 및 염기성 용액으로 순차 처리하는 습식 식각을 통해 시멘트 및 중금속이 제거된 재활용 골재를 제조한다. 상기 습식 식각을 통해 상기 폐콘크리트 분말에 포함되는 중금속 및 시멘트의 함량을 현저히 감소시킬 수 있다.
상기 습식 식각은 상기 폐콘크리트 분말을 산성 용액으로 먼저 처리한 후, 염기성 용액으로 순차 처리함으로써 상기 폐콘크리트 분말에 포함된 시멘트를 더욱 효과적으로 제거할 수 있다. 구체적으로 상기 시멘트는 Ca-Si 복합물을 포함하며, 상기 Ca-Si 복합물은 상기 제1산성 용액으로 먼저 처리하여, 상기 Ca-Si 복합물 내 Ca 성분을 선택적으로 용해시킬 수 있고, 이 후 상기 염기성 용액으로 처리하여 잔류하는 Si 성분을 용해시킬 수 있다. 만일 상기 습식 식각이 염기성 용액으로 먼저 처리될 경우, 상기 염기성 용액은 상기 Ca-Si 복합물 내 Si성분을 선택적으로 용해시키기 어려우므로 이후, 제1산성 용액을 처리하더라도 Ca-Si 복합물이 제거되지 않을 수 있으며, 이에 따라 제조되는 재활용 골재 내 시멘트 함량이 목적하는 수준만큼 감소되지 않을 수 있다.
상기 제1산성 용액은 폐콘크리트 분말 내 잔류하는 Ca계 시멘트 및 산용해성 중금속을 제거할 수 있고, 상기 염기성 용액은 폐콘크리트 분말 내 잔류하는 Si계 시멘트 및 염기용해성 중금속을 제거할 수 있다.
또한 상기 제1산성 용액은 염산을 포함하는 것이 바람직하며, 무기산을 사용할 경우, 시멘트의 Ca계 성분이 상기 무기산에 용해된 후 침전물, 일예로 상기 무기산으로 황산을 사용할 경우 CaSO4 침전물이 발생하여, 상기 침전물을 폐콘크리트 분말과 분별하기 어려울 수 있다. 또한 만일 상기 제1산성 용액에 질산을 포함할 경우, 침전물이 발생하지는 않으나, 습식 식각 후 발생하는 산폐액 내 NO3를 포함하게 되고, 상기 NO3는 산폐액과 염기폐액의 혼합 처리에도 제거되지 않으므로 국내 방류수질 기준에 맞추기 위하여 추가적으로 NO3 제거 공정이 필요한 문제점이 있다.
상기 제1산성 용액은 0.1 ~ 1.5M의 염산을 포함할 수 있고, 상기 염기성 용액은 0.1 ~ 1.5M의 가성소다를 포함할 수 있다.
상기 제1산성 용액의 온도는 상기 폐콘크리트 분말에 포함된 시멘트 및 중금속의 성분에 따라 달라질 수 있으며, 바람직하게는 25~100℃일 수 있으며, 상기 산성 용액의 처리는 0.5~4시간 동안 수행될 수 있다.
상기 염기성 용액의 온도는 60~100℃일 수 있으며, 상기 염기성 용액의 처리는 0.5~4시간 동안 수행될 수 있다.
다음으로, (4)단계로서 상기 재활용 골재를 제2산성용액으로 중화 처리한다.
상기 재활용 골재는 상기 (3)단계에서 습식 식각 중 염기성 용액 처리됨으로써 염기성을 띌 수 있으므로, 제2산성용액으로 중화 처리되어 친환경 재활용 골재로 활용되기에 적합한 중성의 pH를 나타낼 수 있다.
상기 제2산성용액은 0.001~0.15M의 염산을 포함할 수 있다. 상기 제2산성용액내 염산이 0.001M 미만의 농도로 포함될 경우, 상기 재활용 골재가 염기성을 띌 수 있고, 0.15M을 초과하는 농도로 포함될 경우 상기 재활용 골재가 산성을 띌 수 있다.
상기 (3)단계 이후 상기 산성 용액 및 염기성 용액으로부터 발생한 산폐액 및 염기폐액을 혼합하여 중화반응을 수행하되, 상기 산폐액 및 염기폐액의 중화반응으로부터 발생한 중금속염은 침전 처리되어 폐기되는 단계를 더 포함할 수 있다.
상기 산폐액 및 염기폐액에 포함되는 Ca, Si 및 중금속 이온들은 상기 중화반응, 즉 중성의 pH 조건에서 산화물 또는 수산화물로 전환되어 침전(precipitation)될 수 있다. 침전된 침전물들은 매립 대상 폐기물로 분리시키고, 침전물을 제외한 용액은 방류 처리될 수 있다. 상기 침전물들을 분리시키는 방법은 당업계에서 통상적으로 사용되는 침전물의 분리방법일 수 있으며, 일예로 고액분리 장치일 수 있으나 이에 제한되지 않는다. 상기 중화반응은 1 내지 5일 동안 수행될 수 있다.
(실시예1)
복합오염 폐콘크리트를 550℃에서 40분동안 열처리하고, 최대처리용량(450g)의 회전밀을 이용하여 최대처리용량으로 4시간 동안 분쇄하였다. 분쇄된 전체 분말 중에서 1.0mm 미만의 입경 크기를 갖는 폐콘크리트 미분말을 제외한 나머지, 즉 1.0mm 이상의 입경 크기를 갖는 폐콘크리트 분말을 진동스크린 방법으로 선별하였다.
선별된 폐콘크리트 분말을 1.0M의 염산을 포함하는 산성용액으로 20℃에서 1시간 동안 처리하고, 1.0M의 가성소다를 포함하는 염기성용액으로 95℃에서 1시간 동안 처리하였다.
산성 용액 및 염기성 용액으로 처리된 골재를 재활용 골재 품질 조건을 만족시키기 위하여 0.015M의 염산을 포함하는 산성용액으로 1시간 동안 중화하여 최종적으로 재활용 골재를 제조하였다.
(실시예2~14)
실시예1과 동일하게 실시하되, 하기 표 1에 기재된 바와 같이 열처리, 분쇄, 산성용액 및 염기성용액 중에서 선택된 적어도 어느 하나의 조건을 달리하여 골재를 제조하였다.
(비교예1)
실시예1과 동일하게 실시하되, 산성용액 및 염기성 용액 처리를 수행하지 않았다.
(비교예2)
실시예1과 동일하게 실시하되, 염기성 용액 처리를 수행하지 않았다.
(비교예3)
실시예4와 동일하게 실시하되, 산성용액 및 염기성 용액 처리를 수행하지 않았다.
(비교예4)
실시예4와 동일하게 실시하되, 염기성 용액 처리를 수행하지 않았다.
(비교예5)
실시예1과 동일하게 실시하되, 산성 용액 및 염기성 용액으로 처리된 골재를 중화하지 않았다.
구분 열처리 건식 식각 습식 식각
제1산성용액 염기성용액
온도
(℃)		 시간
(분)		 방법 처리용량
(g)		 시간 농도
(M)		 처리
시간
(시간)		 온도
(℃)		 농도
(M)		 처리
시간
(시간)		 온도
(℃)
실시예1 550 40 회전밀 450 4 1.0 1 20 1.0 1 95
실시예2 550 40 회전밀 450 1 1.0 1 20 1.0 1 95
실시예3 550 40 회전밀 450 2 1.0 1 20 1.0 1 95
실시예4 550 40 회전밀 450 6 1.0 1 20 1.0 1 95
실시예5 550 40 회전밀 300 6 1.0 1 20 1.0 1 95
실시예6 550 40 회전밀 150 6 1.0 1 20 1.0 1 95
실시예7 550 40 볼밀 150 1 1.0 1 20 1.0 1 95
실시예8 500 40 볼밀 150 1 1.0 1 20 1.0 1 95
실시예9 450 40 볼밀 150 1 1.0 1 20 1.0 1 95
실시예10 400 40 볼밀 150 1 1.0 1 20 1.0 1 95
실시예11 550 20 볼밀 150 1 1.0 1 20 1.0 1 95
실시예12 550 60 볼밀 150 1 1.0 1 20 1.0 1 95
실시예13 550 180 볼밀 150 1 1.0 1 20 1.0 1 95
실시예14 550 360 볼밀 150 1 1.0 1 20 1.0 1 95
비교예1 550 40 회전밀 150 1 수행하지않음. 수행하지않음.
비교예2 550 40 회전밀 150 1 1.0 1 20 수행하지않음.
비교예 3 550 40 회전밀 450 6 수행하지않음 수행하지않음
비교예 4 550 40 회전밀 450 6 1.0 1 20 수행하지않음
(실험예1)실시예에서 사용되는 복합오염 폐콘크리트에 대하여 0~1000℃까지 10℃/분의 승온속도 조건으로 열중량 분석을 수행하였으며, 그 결과를 도 2에 도시하였다.
도2를 참조하면, 약 200℃ 전후 온도에서 복함오염 폐콘크리트 내 수분이 제거되고, 유기오염물질의 분해는 약 400℃ 전후 온도에서 시작되어 약 800℃에서 완전한 열분해가 완료되는 것을 확인하였다. 또한, 공기 분위기뿐만 아니라 질소 분위기에서도 유기오염물질의 분해가 효과적으로 이루어지는 것을 확인하였다.
(실험예2)
실시예7에서 분쇄된 전체 분말을 1.0mm 미만, 1.0~2.36mm, 2.36~4.75mm, 4.75~11.2mm 및 11.2mm 이상의 입경 크기로 각각 분류하여 각 집단이 차지하는 중량비율을 도 3a에 도시하였으며, 각 집단의 분말 내 골재(aggregate)와 시멘트(cement)의 중량비율을 도 3b에 도시하였다.
도 3a를 참조하면, 1.0mm 미만의 입경 크기를 갖는 폐콘크리트 미분말은 전체 분말 중 38.7중량%를 차지하는 것을 확인할 수 있으며, 1.0mm 이상의 폐콘크리트 분말은 61.3중량%를 차지하였다.
또한, 1.0mm 이상의 입경 크기를 갖는 폐콘크리트 분말은 시멘트 함량에 비해 1.0mm 미만의 입경 크기를 갖는 폐콘크리트 미분말은 시멘트 함량이 현저히 높은 것을 확인할 수 있다. 따라서 1.0mm 미만의 입경 크기를 갖는 폐콘크리트 미분말은 매립 대상으로 폐기하고, 1.0mm 이상의 입경 크기를 갖는 폐콘크리트 분말만을 선별하여 재활용 골재로 활용하는 것이 바람직할 것으로 판단하였다.
(실험예3)
복합오염 폐콘크리트의 열처리 온도, 및 열처리된 복합오염 폐콘크리트 분쇄 후 선별된 1.0mm 이상의 입경 크기를 갖는 폐콘크리트 분말 내 시멘트 함량 간 상관관계를 확인하기 위하여 실시예7 내지 실시예10에서 선별된 폐콘크리트 분말 내 골재 및 시멘트의 함량을 측정하였으며, 그 결과를 하기 도 4a에 도시하였다.
도 4a를 참조하면, 400, 450℃로 열처리된 복합오염 폐콘크리트를 분쇄 후 선별된 폐콘크리트 분말(실시예10, 실시예9)보다 500℃로 열처리된 복합오염 폐콘크리트를 분쇄 후 선별된 폐콘크리트 분말(실시예8)이 시멘트 함량이 현저히 낮아지는 것을 확인할 수 있으며, 열처리 온도가 증가할수록 폐콘크리트 분말 내 시멘트 함량이 더욱 더 낮아지는 것을 확인할 수 있다. 이는 열처리 온도가 증가할수록 골재 및 시멘트 간 결합력이 약화되었기 때문이라고 판단된다.
또한, 복합오염 폐콘크리트의 열처리 시간, 및 열처리된 복합오염 폐콘크리트 분쇄 후 선별된 1.0mm 이상의 입경 크기를 갖는 폐콘크리트 분말 내 시멘트 함량 간 상관관계를 확인하기 위하여 실시예11 내지 실시예14에서 선별된 폐콘크리트 분말 내 골재 및 시멘트의 함량을 측정하였으며, 그 결과를 하기 도 4b에 도시하였다.
도 4b를 참조하면, 20분 동안 열처리한 복합오염 폐콘크리트(실시예11)보다 40, 60, 180, 360분 동안 열처리한 복합오염 폐콘크리트(실시예12 내지 실시예14)로부터 분쇄 후 선별된 폐콘크리트 분말 내 시멘트 함량이 더욱 낮은 것을 확인할 수 있다.
(실험예4)
분쇄 방법에 따른 복합오염 폐콘크리트 분쇄 후 선별되는 폐콘크리트 분말(1.0mm 이상 입경) 내 시멘트 함량 변화를 확인하기 위하여 실시예7 및 실시예4에서 분쇄된 폐콘크리트 분말 내 시멘트의 함량을 측정하였으며, 그 결과를 하기 표 2에 도시하였다.
구분 분쇄 방법 폐콘크리트 분말 내 시멘트 함량(중량%)
실시예4 회전밀 9.13
실시예7 볼밀 10.19
상기 표 2를 참조하면, 분쇄 방법으로 볼밀(ball mill)을 이용하는 것보다 회전밀(rotary mill)을 이용하는 것이 시멘트 함량이 낮게 측정되었다.
또한, 분쇄 방법으로 회전밀 이용 시, 처리용량에 따른 복합오염 폐콘크리트 분쇄 후 선별되는 폐콘크리트 분말(1.0mm 이상 입경)의 함량 변화를 확인하기 위하여
실시예4 내지 실시예6에서 분쇄 후 선별된 폐콘크리트 분말의 함량을 측정하였으며, 그 결과를 도 5a에 도시하였다.
도 5a를 참조하면, 처리 용량에 따라 선별되는 폐콘크리트 분말(1.0mm 이상 입경)의 함량 변화는 크지 않은 것으로 확인되었다.
또한, 분쇄 방법으로 회전밀 이용 시, 처리 용량에 따른 복합오염 폐콘크리트 분쇄 후 선별되는 폐콘크리트 분말(1.0mm 이상 입경) 내 시멘트 함량 변화를 확인하기 위하여
실시예4 내지 실시예6 에서 분쇄된 폐콘크리트 분말 내 시멘트의 함량을 측정하였으며, 그 결과를 하기 표 3에 도시하였다.
구분 처리 용량
(회전밀의 최대처리용량 대비 처리되는 용량의 부피%)		 폐콘크리트 분말 내 시멘트 함량(중량%)
실시예4 450g
(80부피%)		 9.13
실시예5 300g
(53.3부피%)		 12.07
실시예6 150g
(26.7부피%)		 14.68
상기 표 3을 참조하면, 회전밀(rotary mill)을 이용할 경우 처리용량이 증가할수록 폐콘크리트 분말 내 시멘트의 함량이 감소하였으며, 바람직하게는 최대처리용량의 70부피%이상으로 처리하는 것이 폐콘크리트 분말 내 시멘트의 함량을 현저히 감소시킬 수 있는 것으로 확인되었다.또한, 분쇄 방법으로 회전밀 이용 시, 처리 시간에 따른 복합오염 폐콘크리트 분쇄 후 선별되는 폐콘크리트 분말(1.0mm 이상 입경)의 함량 변화를 확인하기 위하여 실시예1 내지 실시예4에서 분쇄 후 선별된 폐콘크리트 분말 및 선별되지 않은 폐콘크리트 분말의 함량을 측정하였으며, 그 결과를 도 5b에 도시하였다.
도 5b를 참조하면, 처리 시간이 증가함에 따라 선별되는 폐콘크리트 분말(1.0mm 이상 입경)의 함량은 감소하는 경향을 나타내는 것으로 확인되었다. 특히 처리 시간이 6시간일 경우, 선별되는 폐콘크리트 분말(1.0mm 이상 입경)의 함량이 현저히 감소하였다.
또한, 분쇄 방법으로 회전밀 이용 시, 처리 시간에 따른 복합오염 폐콘크리트 분쇄 후 선별되는 폐콘크리트 분말(1.0mm 이상 입경) 내 시멘트 함량 변화를 확인하기 위하여 실시예1 내지 실시예4에서 분쇄된 폐콘크리트 분말 내 시멘트의 함량을 측정하였으며, 그 결과를 하기 표 4에 도시하였다.
구분 처리 시간
(시간)		 폐콘크리트 분말 내 시멘트 함량(중량%)
실시예2 1 9.85
실시예3 2 9.78
실시예1 4 8.49
실시예4 6 9.13
(실험예5)
비교예1 및 비교예2에서 제조된 골재, 실시예1에서 제조된 재활용 골재에 대하여 SEM 이미지 분석을 실시하였으며, 그 결과를 도 6a 내지 도 6c에 도시하였다.
도 6a를 참조하면, 비교예1에서 제조된 골재 표면에 시멘트 등의 오염물질이 다수 존재하는 것을 확인할 수 있다.
도 6b를 참조하면, 비교예2에서 제조된 골재 표면에 시멘트 등의 오염물질이 다수 제거되었으나 잔류 오염물질이 존재하는 것을 확인할 수 있다.
도 6c를 참조하면, 실시예1에서 제조된 골재 표면에 시멘트 등의 오염물질이 존재하지 않는 것을 확인할 수 있다.
(실험예6)
비교예3의 폐콘크리트 분말, 비교예4에서 제조된 재활용 골재, 실시예4에서 제조된 재활용 골재 내 시멘트 함량을 측정하였으며, 그 결과를 하기 표 5에 도시하였다.
구분 골재 내 시멘트 함량(중량%)
비교예3 9.78
비교예4 2.93
실시예4 0.88
상기 표 5를 참조하면, 열처리, 분쇄 후 선별 단계까지 수행된 폐콘크리트 분말은 9.78중량%, 열처리, 분쇄, 선별 및 산성 용액 처리 단계까지 수행된 골재는 2.93중량%의 시멘트를 포함하고 있는 반면, 열처리, 분쇄, 선별, 산성 용액 및 염기성 용액처리 단계까지 수행된 골재는 0.88중량%의 현저히 낮은 시멘트를 포함하고 있는 것으로 확인되었다.
(실험예7)
복합오염 폐콘크리트, 비교예1, 비교예2, 비교예5 및 실시예1에서 제조된 골재에 대하여 주요 구성 성분 및 오염 중금속의 원소 함량(atomic %)을 측정하여 도 7에 도시하였다.
도 7을 참조하면, 분쇄 공정만을 수행한 골재(비교예1) 표면에는 여전히 미립자의 시멘트 가 존재함을 확인하였고, 시멘트의 주성분인 Ca의 함량이 높게 나타난 반면, 산성 용액 처리 후에는 Ca의 함량이 현저히 감소하였음을 확인하였다. 또한 중금속 오염물질인 Co의 함량 또한 1% 미만으로 현저히 감소하는 것으로 나타났다. 실시예1의 골재의 경우 최종적으로 99% 이상의 시멘트 제거효율을 나타내었다. 또한, 실시예1의 골재는 중금속 오염물질인 Co 또한 99.9% 이상의 제거효율을 나타내었다. 산성 용액 및 염기성 용액 처리 단계가 진행됨에 따라 골재 내 대부분 성분들의 함량이 감소하는 반면, Si의 함량은 점차 증가하여 최종 중화 단계를 마친 골재의 경우 Si 함량이 80% 이상인 것으로 나타났는데, 이는 골재의 주성분을 이루는 SiO2(quartz)의 경우 본 발명의 분쇄 및 산염기 처리 단계에서도 충분히 잔류하고 있음을 나타낸다.
(실험예8)
실시예1에서 사용된 산성 용액 및 염기성 용액으로부터 발생한 산폐액(acid dissolved solution), 염기폐액(alkaline dissolved solution), 및 중화반응에 사용된 산성 용액으로부터 발생한 산폐액(acid washing solution)의 주요 구성 성분 및 중금속 농도를 측정하였으며, 그 결과를 도 8a에 도시하였다.
또한, 상기 산폐액 및 염기폐액을 혼합하기 전(before precipitation)과 혼합한 후 중화반응에 의해 발생한 침전물을 제거한 후(after precipitation) 용액 내 주요 구성 성분 및 중금속 농도를 측정하였으며, 그 결과를 도 8b에 도시하였다.
도 8a를 참조하면, 산성 용액으로부터 발생한 산폐액 내 Ca, Al, Co, Fe, Mg, Si가 포함되어 있고, 염기성 용액으로부터 발생한 염기폐액 내 Al 및 Si가 포함되어 있는 것을 알 수 있다. 또한 중화반응에 사용된 산성 용액으로부터 발생한 산폐액 내에는 미량의 Ca 및 Mg가 포함되어 있는 것을 확인하였다.
도 8b를 참조하면, 중화 반응 후 Al, Co, Fe, Mg가 현저히 제거된 것을 확인할 수 있으며, Si의 함량 또한 현저히 감소된 것을 확인할 수 있다.
이상에서 본 발명의 일 실시예에 대하여 설명하였으나, 본 발명의 사상은 본 명세서에 제시되는 실시 예에 제한되지 아니하며, 본 발명의 사상을 이해하는 당업자는 동일한 사상의 범위 내에서, 구성요소의 부가, 변경, 삭제, 추가 등에 의해서 다른 실시 예를 용이하게 제안할 수 있을 것이나, 이 또한 본 발명의 사상범위 내에 든다고 할 것이다.
(실험예9)
실시예1에서 제조된 재활용 골재에 있어서, 제1산성 용액 처리 후, 염기성 용액 처리 후, 및 제2산성 용액으로 중화 처리 후 각각에 대한 pH를 측정하였으며, 그 결과를 도 9에 도시하였다.
pH 측정 실험 시 사용된 제2산성 용액은 0.02 M의 염산을 포함하였으며, 제2산성 용액 내 상기 재활용 골재를 투입하여 1시간 동안 중화 처리하였다.
도 9를 참조하면, 상기 재활용 골재는 제1산성 용액 처리 후 약 pH 3의 산성을 나타내었고, 염기성 용액 처리 후 약 pH 11의 염기성을 나타내었으며, 최종적으로 제2산성 용액을 중화 처리된 후에는 약 pH 7의 중성을 나타내는 것을 확인하였다.

Claims (10)

  1. (1) 유기오염물질, 시멘트 및 중금속을 포함하는 복합오염 폐콘크리트를 소정의 온도로 열처리하여 상기 유기오염물질을 제거하는 단계;
    (2) 열처리된 복합오염 폐콘크리트를 건식 식각한 후 1.0 ~ 30 mm의 입경을 갖는 소정의 입경 크기를 갖는 폐콘크리트 분말을 선별하는 단계;
    (3) 선별된 폐콘크리트 분말을 제1산성 용액 및 염기성 용액으로 순차 처리하는 습식 식각을 통해 시멘트 및 중금속이 제거된 재활용 골재를 제조하는 단계; 및
    (4) 상기 재활용 골재를 제2산성 용액으로 중화 처리하는 단계;
    를 포함하는 친환경 재활용 골재의 제조 방법.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 (1)단계는 480 ~ 1000 ℃의 온도에서 35 ~ 400분 동안 수행되는 친환경 재활용 골재의 제조 방법.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 건식 식각은 회전밀을 이용한 분쇄 방법으로 수행되고, 상기 열처리된 복합오염 폐콘크리트는 상기 회전밀의 최대처리용량의 70부피% 이상으로 투입되어 처리되는 것을 특징으로 하는 친환경 재활용 골재의 제조 방법.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 건식 식각은 회전밀을 이용한 분쇄 방법으로 수행되고, 상기 열처리된 복합오염 폐콘크리트는 상기 회전밀의 최대처리용량의 70부피% 이상으로 투입되어 0.8~2.5시간 동안 처리되는 것을 특징으로 하는 친환경 재활용 골재의 제조 방법.
  5. 삭제
  6. 제1항에 있어서,
    상기 제1산성 용액은 0.1 ~ 1.5M의 염산을 포함하고, 상기 염기성 용액은 0.1 ~ 1.5M의 가성소다를 포함하는 것을 특징으로 하는 친환경 재활용 골재의 제조 방법.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 제1산성 용액 및 제2산성 용액의 온도는 25~100℃이고, 상기 염기성 용액의 온도는 60~100℃인 것을 특징으로 하는 친환경 재활용 골재의 제조 방법.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 복합오염 폐콘크리트 열처리 시 발생하는 유해가스를 제거하는 단계를 더 포함하는 친환경 재활용 골재의 제조 방법.
  9. 제1항에 있어서,
    상기 제2산성용액은 0.001~0.15M의 염산을 포함하는 것을 특징으로 하는 친환경 재활용 골재의 제조 방법.
  10. 제1항에 있어서,
    상기 (3)단계 이후 상기 제1산성 용액 및 염기성 용액으로부터 발생한 산폐액 및 염기폐액을 혼합하여 중화반응을 수행하되, 상기 중화반응으로부터 발생한 중금속염은 침전 처리되어 폐기되는 단계를 더 포함하는 친환경 재활용 골재의 제조 방법.

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