KR102103053B1 - Flat-type solid oxide fuel cell - Google Patents
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Abstract
본 명세서는 애노드, 캐소드, 및 상기 애노드 및 캐소드 사이에 구비된 전해질층을 포함하는 평판형 고체 산화물 연료전지 및 평판형 고체 산화물 연료전지의 제조방법에 관한 것이다.The present specification relates to an anode, a cathode, and a flat-type solid oxide fuel cell and a method of manufacturing a flat-type solid oxide fuel cell including an electrolyte layer provided between the anode and the cathode.
Description
본 명세서는 애노드, 캐소드, 및 상기 애노드 및 캐소드 사이에 구비된 전해질층을 포함하는 평판형 고체 산화물 연료전지 및 평판형 고체 산화물 연료전지의 제조방법에 관한 것이다.The present specification relates to an anode, a cathode, and a flat-type solid oxide fuel cell and a method of manufacturing a flat-type solid oxide fuel cell including an electrolyte layer provided between the anode and the cathode.
최근 석유나 석탄과 같은 기존 에너지 자원의 고갈이 예측되면서 이들을 대체할 수 있는 에너지에 대한 관심이 높아지고 있다. 이러한 대체에너지의 하나로서 연료전지는 고효율이고, NOx 및 SOx 등의 공해 물질을 배출하지 않으며, 사용되는 연료가 풍부하다는 등의 장점으로 인해 특히 주목받고 있다.Recently, as the depletion of existing energy resources such as oil and coal is predicted, interest in energy that can replace them is increasing. As one of these alternative energies, fuel cells are particularly attracting attention due to advantages such as high efficiency, no emission of pollutants such as NOx and SOx, and abundant fuel used.
연료전지는 연료와 산화제의 화학 반응 에너지를 전기 에너지로 변환시키는 발전 시스템으로서, 연료로는 수소와 메탄올, 부탄 등과 같은 탄화수소가, 산화제로는 산소가 대표적으로 사용된다.A fuel cell is a power generation system that converts chemical reaction energy of a fuel and an oxidant into electrical energy, and hydrocarbons such as hydrogen, methanol, and butane are used as fuel, and oxygen is used as an oxidant.
연료전지에는 고분자 전해질형 연료전지(PEMFC), 직접메탄올형 연료전지(DMFC), 인산형 연료전지(PAFC), 알칼리형 연료전지(AFC), 용융탄산염형 연료전지(MCFC), 고체산화물형 연료전지(SOFC) 등이 있다.Fuel cells include polymer electrolyte fuel cells (PEMFC), direct methanol fuel cells (DMFC), phosphoric acid fuel cells (PAFC), alkaline fuel cells (AFC), molten carbonate fuel cells (MCFC), and solid oxide fuel And SOFCs.
한편, 연료전지의 공기극의 원리를 응용하여 금속 이차 전지의 캐소드를 공기극으로 제조하는 금속 공기 이차 전지에 대한 연구도 필요하다.On the other hand, it is also necessary to study a metal air secondary battery that manufactures a cathode of a metal secondary battery as an air electrode by applying the principle of the air electrode of a fuel cell.
본 명세서는 애노드, 캐소드, 및 상기 애노드 및 캐소드 사이에 구비된 전해질층을 포함하는 평판형 고체 산화물 연료전지 및 평판형 고체 산화물 연료전지의 제조방법을 제공하고자 한다. The present specification is intended to provide a method for manufacturing a flat-type solid oxide fuel cell and a flat-type solid oxide fuel cell including an anode, a cathode, and an electrolyte layer provided between the anode and the cathode.
본 명세서는 애노드, 캐소드 및 상기 애노드와 캐소드 사이에 구비된 전해질을 포함하는 평판형 고체 산화물 연료전지로서, 상기 전해질은 세리아계 금속 산화물을 포함하며, 상기 전해질의 표면 중 상기 캐소드와 대향하는 일면의 전체 면적을 기준으로, 상기 전해질과 캐소드가 접하는 면적은 90% 이상인 것인 평판형 고체 산화물 연료전지를 제공한다. The present specification is a flat-type solid oxide fuel cell comprising an anode, a cathode, and an electrolyte provided between the anode and the cathode, wherein the electrolyte comprises a ceria-based metal oxide, and one surface of the surface of the electrolyte that faces the cathode Provided is a flat-type solid oxide fuel cell having an area in contact with the electrolyte and a cathode of 90% or more based on the total area.
또한, 본 명세서는 상기 평판형 고체 산화물 연료전지를 단위 전지로 포함하는 전지모듈을 제공한다. In addition, the present specification provides a battery module including the flat solid oxide fuel cell as a unit cell.
본 명세서의 일 실시상태에 따른 세리아계 금속 산화물을 포함하는 전해질은 수소에 대한 환원 내구성이 향상될 수 있다. The electrolyte comprising a ceria-based metal oxide according to an exemplary embodiment of the present specification may improve the reduction durability for hydrogen.
본 명세서의 일 실시상태에 따른 고체 산화물 연료전지는 전해질의 사용면적을 극대화하여 전체 면적 대비 스텍 효율을 향상시킬 수 있다.The solid oxide fuel cell according to an exemplary embodiment of the present specification may maximize the use area of the electrolyte to improve stack efficiency relative to the entire area.
도 1은 고체산화물형 연료전지의 전기 발생 원리를 나타내는 개략적인 도면이다.
도 2는 연료전지를 포함하는 전지모듈의 일 실시예를 개략적으로 나타낸 도면이다.
도 3 및 도 4는 비교예의 연료전지의 구조를 나타낸다.
도 5 및 도 6는 본 명세서의 일 실시상태에 따른 연료전지의 구조를 나타낸다.
도 7은 비교예의 연료전지를 이용한 전지셀의 수소유량 증가에 따라 OCV를 측정한 그래프이다.
도 8은 실시예의 연료전지를 이용한 전지셀의 수소유량 증가에 따라 OCV를 측정한 그래프이다.1 is a schematic view showing the principle of electricity generation of a solid oxide fuel cell.
2 is a view schematically showing an embodiment of a battery module including a fuel cell.
3 and 4 show the structure of the fuel cell of the comparative example.
5 and 6 show the structure of a fuel cell according to an exemplary embodiment of the present specification.
7 is a graph measuring OCV according to an increase in hydrogen flow rate of a battery cell using a fuel cell of a comparative example.
8 is a graph measuring OCV according to an increase in the hydrogen flow rate of a battery cell using the fuel cell of the embodiment.
이하에서 본 명세서에 대하여 상세히 설명한다.Hereinafter, the present specification will be described in detail.
본 명세서는 애노드, 캐소드 및 상기 애노드와 캐소드 사이에 구비된 전해질을 포함하는 평판형 고체 산화물 연료전지를 제공한다.The present specification provides a planar solid oxide fuel cell comprising an anode, a cathode, and an electrolyte provided between the anode and the cathode.
도 1은 고체 산화물형 연료전지의 전기 발생 원리를 개략적으로 도시한 것으로, 고체 산화물형 연료전지는 전해질층(Electrolyte)과 이 전해질층의 양면에 형성되는 연료극(Anode) 및 공기극(Cathode)로 구성된다. 고체산화물형 연료전지의 전기 발생 원리를 나타낸 도 1을 참조하면, 캐소드에서 공기가 전기화학적으로 환원되면서 산소이온이 생성되고 생성된 산소이온은 전해질층을 통해 애노드로 전달된다. 애노드에서는 수소, 메탄올, 부탄 등과 같은 연료가 주입되고 연료가 산소이온과 결합하여 전기화학적으로 산화되면서 전자를 내어놓고 물을 생성한다. 이러한 반응에 의해 외부회로에 전자의 이동이 발생하게 된다.1 schematically shows the electricity generation principle of a solid oxide fuel cell, and the solid oxide fuel cell is composed of an electrolyte layer and an anode and a cathode formed on both sides of the electrolyte layer. do. Referring to FIG. 1 showing the principle of electricity generation in a solid oxide fuel cell, oxygen ions are generated while air is electrochemically reduced at the cathode, and the generated oxygen ions are transferred to the anode through the electrolyte layer. At the anode, fuel such as hydrogen, methanol, butane, etc. is injected, and the fuel combines with oxygen ions and electrochemically oxidizes, releasing electrons and generating water. The reaction causes electron movement to occur in the external circuit.
상기 전해질은 세리아계 금속 산화물을 포함할 수 있다.The electrolyte may include a ceria-based metal oxide.
상기 세리아계 금속 산화물은 산소 이온 전도성이 있는 세리아계 금속 산화물이라면 특별히 한정하지 않으나, 구체적으로 사마륨 도프 세리아 및 가돌리늄 도프 세리아 중 적어도 하나를 포함할 수 있으며, 더 구체적으로 가돌리늄 도프 세리아를 포함할 수 있다.The ceria-based metal oxide is not particularly limited as long as it is a ceria-based metal oxide having oxygen ion conductivity. Specifically, the ceria-based metal oxide may include at least one of samarium-doped ceria and gadolinium-doped ceria, and more specifically, may include a gadolinium-doped ceria. .
상기 전해질의 두께는 10㎛ 이상 50㎛ 이하일 수 있다. 구체적으로, 상기 전해질의 두께는 20㎛ 이상 30㎛ 이하일 수 있다.The thickness of the electrolyte may be 10 μm or more and 50 μm or less. Specifically, the thickness of the electrolyte may be 20 μm or more and 30 μm or less.
상기 전해질의 제조방법은 특별히 한정하지 않으나, 예를 들면, 전해질용 슬러리를 코팅하여 이를 건조 및 소성하거나, 전해질 슬러리를 별도의 이형지 상에 코팅하고 건조하여 전해질용 그린시트를 제조하고, 1 이상의 전해질용 그린시트 단독 또는 이웃한 이종층의 그린시트와 함께 소성되어 전해질을 제조할 수 있다. The method of manufacturing the electrolyte is not particularly limited, for example, by coating and drying and calcining the electrolyte slurry, or by coating and drying the electrolyte slurry on a separate release paper to prepare a green sheet for electrolyte, and one or more electrolytes For the green sheet alone or calcined with a neighboring heterogeneous green sheet, an electrolyte can be prepared.
상기 전해질용 그린시트의 두께는 15 ㎛ 이상 80 ㎛ 이하일 수 있다.The thickness of the green sheet for electrolyte may be 15 μm or more and 80 μm or less.
상기 전해질용 슬러리는 세리아계 금속 산화물 입자를 포함하며, 필요에 따라 상기 애노드용 슬러리는 바인더 수지, 가소제, 분산제 및 용매 중 적어도 하나를 더 포함할 수 있다. 상기 바인더 수지, 가소제, 분산제 및 용매는 특별히 한정하지 않으며, 당해 기술 분야에 알려져 있는 통상적인 재료를 사용할 수 있다.The electrolyte slurry includes ceria-based metal oxide particles, and if necessary, the anode slurry may further include at least one of a binder resin, a plasticizer, a dispersant, and a solvent. The binder resin, plasticizer, dispersant and solvent are not particularly limited, and conventional materials known in the art may be used.
상기 전해질층용 슬러리의 총 중량을 기준으로, 상기 세리아계 금속 산화물 입자의 함량은 40 중량% 이상 70 중량% 이하일 수 있다.Based on the total weight of the slurry for the electrolyte layer, the content of the ceria-based metal oxide particles may be 40% by weight or more and 70% by weight or less.
상기 전해질층용 슬러리의 총 중량을 기준으로, 용매의 함량이 10중량% 이상 30중량% 이하이고, 분산제의 함량이 5중량% 이상 10중량% 이하이고, 가소제의 함량이 0.5중량% 이상 3중량% 이하이고, 바인더가 10중량% 이상 30중량% 이하일 수 있다.Based on the total weight of the slurry for the electrolyte layer, the content of the solvent is 10% by weight or more and 30% by weight or less, the content of the dispersant is 5% by weight or more and 10% by weight or less, and the content of the plasticizer is 0.5% by weight or more and 3% by weight Below, the binder may be 10% by weight or more and 30% by weight or less.
상기 세리아계 금속 산화물은 이온 전도성이 높으나, 화학적 안정성이 낮은 단점이 있다. 구체적으로, 상기 세리아계 금속 산화물은 수소에 의해 Ce 4가 이온이 3가로 쉽게 환원되며, 환원된 세리아계 금속 산화물은 전자전도의 특성이 증가되어 전류가 흐르게 된다. The ceria-based metal oxide has a disadvantage of high ion conductivity but low chemical stability. Specifically, in the ceria-based metal oxide, Ce 4 ions are easily reduced to trivalent by hydrogen, and the reduced ceria-based metal oxide has an increased electron conductivity property, and current flows.
이에, 상기 전해질이 환원된 세리아계 금속 산화물을 포함하는 경우, 이러한 전해질에 의해 캐소드와 애노드 사이에 전류가 흐를 수 있다. 캐소드와 애노드 사이에 전류가 흐름에 따라 개방회로전압(OCV)이 하락하고, 연료 전지의 에너지 변환 효율이 감소할 수 있다. Accordingly, when the electrolyte includes a reduced ceria-based metal oxide, current may flow between the cathode and the anode by the electrolyte. As the current flows between the cathode and the anode, the open circuit voltage (OCV) decreases, and energy conversion efficiency of the fuel cell may decrease.
이를 해결하기 위해, 상기 세리아계 금속 산화물을 포함하는 전해질의 표면 중 상기 캐소드와 대향하는 일면의 전체 면적을 기준으로, 상기 전해질과 캐소드가 접하는 면적은 90% 이상일 수 있으며, 구체적으로, 90% 이상 99% 이하일 수 있고, 더 구체적으로 90.25% 이상 96% 이하일 수 있다. To solve this, based on the total area of one surface facing the cathode among the surfaces of the electrolyte containing the ceria-based metal oxide, the area where the electrolyte and the cathode contact may be 90% or more, specifically, 90% or more It may be 99% or less, and more specifically 90.25% or more and 96% or less.
전해질 표면에 형성되는 실링재와 캐소드가 서로 접촉하게 되면, 실링재와 캐소드의 열팽창 계수의 차이에 의해서 기계적 결함이 발생할 뿐만 아니라 화학적 반응을 통해 캐소드의 성능 저하가 발생한다. 캐소드가 전해질층과 접촉하는 캐소드의 유효면적(캐소드 면적/전해질 면적)을 높이기 위해서는 캐소드의 면적이 넓어지더라도 실링재와 접촉하지 않도록 실링재가 캐소드 쪽으로 확산되지 않아야 한다. When the sealing material and the cathode formed on the surface of the electrolyte come into contact with each other, mechanical defects occur due to a difference in the coefficient of thermal expansion between the sealing material and the cathode, and the performance of the cathode is reduced through chemical reaction. In order to increase the effective area (cathode area / electrolyte area) of the cathode in which the cathode contacts the electrolyte layer, the sealing material should not diffuse toward the cathode so as not to contact the sealing material even if the area of the cathode is increased.
일반적으로 고온, 고압에서 유동성이 있는 글라스 실링재를 사용할 경우, 글라스 실링재가 캐소드로 확산될 수 있으므로, 캐소드의 유효면적 90% 이상을 확보하기 어렵다. In general, when a glass sealing material having fluidity at high temperature and pressure is used, it is difficult to secure more than 90% of the effective area of the cathode because the glass sealing material may diffuse to the cathode.
본 발명에서는 스택 구조와 실링재 조성 및 실링공정 최적화를 통해 90% 이상의 캐소드 유효면적을 확보할 수 있다. In the present invention, it is possible to secure a cathode effective area of 90% or more through stack structure, sealing material composition, and sealing process optimization.
실링재가 구동온도에서도 장시간 높은 압력에서 무너져 내리지 않도록 하기 위해, Tg가 650℃ 이상인 유리 분말을 포함하는 페이스트로 실링재를 형성할 수 있다. 유리 분말의 함량을 70wt% 이상으로 높여 20만 cps 이상의 점도를 갖는 페이스트로 실링재를 형성할 수 있다. 이러한 페이스트를 디스펜싱을 통해 500㎛ 이하의 높이로 균일하게 실링재를 형성하였다. In order to prevent the sealing material from collapsing at a high pressure for a long time even at a driving temperature, the sealing material may be formed of a paste containing glass powder having a Tg of 650 ° C or higher. The sealing material may be formed of a paste having a viscosity of 200,000 cps or higher by increasing the content of the glass powder to 70 wt% or more. The sealing material was uniformly formed at a height of 500 µm or less through dispensing of the paste.
실링재의 흐름성에 의한 캐소드와의 접촉을 방지하도록 캐소드와 실링재 사이에 구비된 격벽을 포함할 수 있다. A partition wall provided between the cathode and the sealing material may be included to prevent contact with the cathode due to the flowability of the sealing material.
상기 세리아계 금속 산화물을 포함하는 전해질과 캐소드가 접촉하는 면적이 증가하는 경우, 산소 이온(O2-)을 보다 넓은 면적의 전해질에 주입시킬 수 있으며, 캐소드 측에서 주입된 산소 이온은 전해질을 산화시켜 줌으로써 수소가 공급되는 애노드 측으로부터 환원되는 면적을 감소시켜 수소에 대한 환원 내구성을 향상시킬 수 있다.When the area of contact between the electrolyte and the cathode containing the ceria-based metal oxide increases, oxygen ions (O 2- ) may be implanted into the electrolyte having a larger area, and oxygen ions injected from the cathode side oxidize the electrolyte. By reducing the area reduced from the anode side to which hydrogen is supplied, the reduction durability for hydrogen can be improved.
상기 캐소드는 고체산화물 연료전지용 캐소드에 적용될 수 있도록, 산소이온 전도성을 갖는 무기물을 포함할 수 있다. 상기 무기물의 종류는 특별히 한정하지 않으나, 상기 무기물은 이트리아(yttria) 안정화 산화 지르코늄(zirconia)(YSZ: (Y2O3)x(ZrO2)1-x, x = 0.05 ~ 0.15), 스칸디아 안정화 산화 지르코늄(ScSZ: (Sc2O3)x(ZrO2)1-x, x = 0.05 ~ 0.15), 사마륨 도프 세리아(ceria)(SDC: (Sm2O3)x(CeO2)1-x, x = 0.02 ~ 0.4), 가돌리늄 도프 세리아(ceria)(GDC: (Gd2O3)x(CeO2)1-x, x = 0.02 ~ 0.4), 란탄 스트론튬 망간 산화물(Lanthanum strontium manganese oxide: LSM), 란탄 스트론튬 코발트 페라이트 (Lanthanum strontium cobalt ferrite: LSCF), 란탄 스트론튬 니켈 페라이트(Lanthanum strontium nickel ferrite: LSNF), 란탄 칼슘 니켈 페라이트(Lanthanum calcium nickel ferrite: LCNF), 란탄 스트론튬 코발트 산화물(Lanthanum strontium cobalt oxide: LSC), 가돌리늄 스트론튬 코발트 산화물(Gadolinium strontium cobalt oxide: GSC), 란탄 스트론튬 페라이트 (Lanthanum strontium ferrite: LSF), 사마리움 스트론튬 코발트 산화물 (Samarium strontium cobalt oxide: SSC) 및 바리움 스트론튬 코발트 페라이트(Barium Strontium cobalt ferrite : BSCF) 및 란탄 스트론튬 갈륨 마그네슘 산화물(Lanthanum strontium gallium magnesium oxide: LSGM) 중 적어도 하나를 포함할 수 있다.The cathode may include an inorganic material having oxygen ion conductivity so that it can be applied to a cathode for a solid oxide fuel cell. The type of the inorganic material is not particularly limited, but the inorganic material is yttria stabilized zirconium oxide (YSZ: (Y 2 O 3 ) x (ZrO 2 ) 1-x , x = 0.05 to 0.15), Scandia Stabilized zirconium oxide (ScSZ: (Sc 2 O 3 ) x (ZrO 2 ) 1-x , x = 0.05 ~ 0.15), samarium dop ceria (SDC: (Sm 2 O 3 ) x (CeO 2 ) 1- x , x = 0.02 ~ 0.4), gadolinium dope ceria (GDC: (Gd 2 O 3 ) x (CeO 2 ) 1-x , x = 0.02 ~ 0.4), lanthanum strontium manganese oxide: LSM), Lanthanum strontium cobalt ferrite (LSCF), Lanthanum strontium nickel ferrite (LSNF), Lanthanum calcium nickel ferrite (LCNF), Lanthanum strontium cobalt oxide (Lanthanum cobalt oxide) oxide: LSC, Gadolinium strontium cobalt oxide (GSC), Lanthanum Strontium Ferrite (Lanthanum At least one of strontium ferrite (LSF), Samarium strontium cobalt oxide (SSC) and Barium Strontium cobalt ferrite (BSCF) and Lanthanum strontium gallium magnesium oxide (LSGM) It may include.
상기 캐소드는 란탄 스트론튬 코발트 페라이트 (Lanthanum strontium cobalt ferrite: LSCF) 및 란탄 스트론튬 코발트 산화물(Lanthanum strontium cobalt oxide: LSC) 중 적어도 하나를 포함할 수 있다. The cathode may include at least one of lanthanum strontium cobalt ferrite (LSCF) and lanthanum strontium cobalt oxide (LSC).
상기 캐소드의 두께는 10㎛ 이상 100㎛ 이하일 수 있다. 구체적으로, 상기 캐소드의 두께는 20㎛ 이상 50㎛ 이하일 수 있다.The thickness of the cathode may be 10 μm or more and 100 μm or less. Specifically, the thickness of the cathode may be 20 μm or more and 50 μm or less.
상기 캐소드의 기공율은 10% 이상 50% 이하일 수 있다. 구체적으로, 상기 캐소드의 기공율은 10% 이상 30% 이하일 수 있다.The porosity of the cathode may be 10% or more and 50% or less. Specifically, the porosity of the cathode may be 10% or more and 30% or less.
상기 캐소드의 기공의 직경은 0.1 ㎛ 이상 10 ㎛ 이하일 수 있다. 구체적으로, 상기 캐소드의 기공의 직경은 0.5 ㎛ 이상 5 ㎛ 이하일 수 있다. 더 구체적으로, 상기 캐소드의 기공의 직경은 0.5 ㎛ 이상 2 ㎛ 이하일 수 있다.The diameter of the pores of the cathode may be 0.1 μm or more and 10 μm or less. Specifically, the diameter of the pores of the cathode may be 0.5 μm or more and 5 μm or less. More specifically, the diameter of the pores of the cathode may be 0.5 μm or more and 2 μm or less.
상기 캐소드의 제조방법은 특별히 한정하지 않으나, 예를 들면, 캐소드용 슬러리를 코팅하여 이를 건조 및 소성하거나, 캐소드 슬러리를 별도의 이형지 상에 코팅하고 건조하여 캐소드용 그린시트를 제조하고, 1 이상의 캐소드용 그린시트 단독 또는 이웃한 이종층의 그린시트와 함께 소성되어 캐소드를 제조할 수 있다. The manufacturing method of the cathode is not particularly limited, for example, by coating the slurry for the cathode to dry and fire it, or by coating and drying the cathode slurry on a separate release paper to prepare a green sheet for the cathode, and at least one cathode For the green sheet alone or calcined with a neighboring heterogeneous green sheet, a cathode can be produced.
상기 캐소드용 그린시트의 두께는 10 ㎛ 이상 100 ㎛ 이하일 수 있다.The thickness of the green sheet for the cathode may be 10 μm or more and 100 μm or less.
상기 캐소드용 슬러리는 산소이온 전도성을 갖는 무기물 입자를 포함하며, 필요에 따라 상기 캐소드용 슬러리는 바인더 수지, 가소제, 분산제 및 용매 중 적어도 하나를 더 포함할 수 있다. 상기 바인더 수지, 가소제, 분산제 및 용매는 특별히 한정하지 않으며, 당해 기술 분야에 알려져 있는 통상적인 재료를 사용할 수 있다.The slurry for the cathode includes inorganic particles having oxygen ion conductivity, and if necessary, the slurry for the cathode may further include at least one of a binder resin, a plasticizer, a dispersant, and a solvent. The binder resin, plasticizer, dispersant and solvent are not particularly limited, and conventional materials known in the art may be used.
상기 캐소드용 슬러리의 총 중량을 기준으로, 상기 산소이온 전도성을 갖는 무기물 입자의 함량이 40중량% 이상 70중량% 이하이며, 용매의 함량이 10중량% 이상 30중량% 이하이고, 분산제의 함량이 5중량% 이상 10중량% 이하이고, 가소제의 함량이 0.5중량% 이상 3중량% 이하이고, 바인더가 10중량% 이상 30중량% 이하일 수 있다.Based on the total weight of the slurry for the cathode, the content of the inorganic particles having oxygen ion conductivity is 40% by weight or more and 70% by weight or less, the content of the solvent is 10% by weight or more and 30% by weight or less, and the content of the dispersant is 5% by weight or more and 10% by weight or less, the content of the plasticizer is 0.5% by weight or more and 3% by weight or less, and the binder may be 10% by weight or more and 30% by weight or less.
상기 애노드는 고체산화물 연료전지용 애노드에 적용될 수 있도록, 산소이온 전도성을 갖는 무기물을 포함할 수 있다. 상기 무기물의 종류는 특별히 한정하지 않으나, 상기 무기물은 이트리아(yttria) 안정화 산화 지르코늄(zirconia)(YSZ: (Y2O3)x(ZrO2)1-x, x = 0.05 ~ 0.15), 스칸디아 안정화 산화 지르코늄(ScSZ: (Sc2O3)x(ZrO2)1-x, x = 0.05 ~ 0.15), 사마륨 도프 세리아(ceria)(SDC: (Sm2O3)x(CeO2)1-x, x = 0.02 ~ 0.4) 및 가돌리늄 도프 세리아(ceria)(GDC: (Gd2O3)x(CeO2)1-x, x = 0.02 ~ 0.4) 중 적어도 하나를 포함할 수 있다.The anode may include an inorganic material having oxygen ion conductivity to be applied to the anode for a solid oxide fuel cell. The type of the inorganic material is not particularly limited, but the inorganic material is yttria stabilized zirconium oxide (YSZ: (Y 2 O 3 ) x (ZrO 2 ) 1-x , x = 0.05 to 0.15), Scandia Stabilized zirconium oxide (ScSZ: (Sc 2 O 3 ) x (ZrO 2 ) 1-x , x = 0.05 ~ 0.15), samarium dop ceria (SDC: (Sm 2 O 3 ) x (CeO 2 ) 1- x , x = 0.02 to 0.4) and gadolinium dope ceria (GDC: (Gd 2 O 3 ) x (CeO 2 ) 1-x , x = 0.02 to 0.4).
상기 애노드는 전해질의 금속 산화물과 동일한 무기물을 포함할 수 있다. 구체적으로, 상기 전해질이 세리아계 금속 산화물을 포함하는 경우, 상기 애노드는 세리아계 금속 산화물을 포함할 수 있다. 더 구체적으로, 상기 전해질이 가돌리늄 도프 세리아를 포함하는 경우, 상기 애노드로 가돌리늄 도프 세리아를 포함할 수 있다.The anode may include the same inorganic material as the metal oxide of the electrolyte. Specifically, when the electrolyte contains a ceria-based metal oxide, the anode may include a ceria-based metal oxide. More specifically, when the electrolyte includes gadolinium dope ceria, it may include gadolinium dope ceria as the anode.
상기 애노드의 두께는 300㎛ 이상 800㎛ 이하일 수 있다. 구체적으로, 상기 애노드의 두께는 500㎛ 이상 700㎛ 이하일 수 있다.The anode may have a thickness of 300 μm or more and 800 μm or less. Specifically, the thickness of the anode may be 500 μm or more and 700 μm or less.
상기 애노드의 기공율은 10% 이상 50% 이하일 수 있다. 구체적으로, 상기 애노드의 기공율은 10% 이상 30% 이하일 수 있다.The porosity of the anode may be 10% or more and 50% or less. Specifically, the porosity of the anode may be 10% or more and 30% or less.
상기 애노드의 기공의 직경은 0.1 ㎛ 이상 10 ㎛ 이하일 수 있다. 구체적으로, 상기 애노드의 기공의 직경은 0.5 ㎛ 이상 5 ㎛ 이하일 수 있다. 더 구체적으로, 상기 애노드의 기공의 직경은 0.5 ㎛ 이상 2 ㎛ 이하일 수 있다.The pore diameter of the anode may be 0.1 μm or more and 10 μm or less. Specifically, the pore diameter of the anode may be 0.5 μm or more and 5 μm or less. More specifically, the pore diameter of the anode may be 0.5 μm or more and 2 μm or less.
상기 애노드의 제조방법은 특별히 한정하지 않으나, 예를 들면, 애노드용 슬러리를 코팅하여 이를 건조 및 소성하거나, 애노드 슬러리를 별도의 이형지 상에 코팅하고 건조하여 애노드용 그린시트를 제조하고, 1 이상의 애노드용 그린시트 단독 또는 이웃한 이종층의 그린시트와 함께 소성되어 애노드를 제조할 수 있다. The method for preparing the anode is not particularly limited, for example, coating the slurry for the anode to dry and calcining it, or coating and drying the anode slurry on a separate release paper to prepare a green sheet for the anode, and at least one anode For the green sheet alone or calcined with neighboring heterogeneous green sheets, an anode can be produced.
상기 애노드용 그린시트의 두께는 500 ㎛ 이상 1000 ㎛ 이하일 수 있다.The thickness of the green sheet for the anode may be 500 μm or more and 1000 μm or less.
상기 애노드용 슬러리는 산소이온 전도성을 갖는 무기물 입자를 포함하며, 필요에 따라 상기 애노드용 슬러리는 바인더 수지, 가소제, 분산제 및 용매 중 적어도 하나를 더 포함할 수 있다. 상기 바인더 수지, 가소제, 분산제 및 용매는 특별히 한정하지 않으며, 당해 기술 분야에 알려져 있는 통상적인 재료를 사용할 수 있다.The slurry for the anode includes inorganic particles having oxygen ion conductivity, and if necessary, the slurry for the anode may further include at least one of a binder resin, a plasticizer, a dispersant, and a solvent. The binder resin, plasticizer, dispersant and solvent are not particularly limited, and conventional materials known in the art may be used.
상기 애노드용 슬러리의 총 중량을 기준으로, 상기 산소이온 전도성을 갖는 무기물 입자의 함량이 10중량% 이상 40중량% 이하이며, 용매의 함량이 10중량% 이상 30중량% 이하이고, 분산제의 함량이 5중량% 이상 10중량% 이하이고, 가소제의 함량이 0.5중량% 이상 3중량% 이하이고, 바인더가 10중량% 이상 30중량% 이하일 수 있다.Based on the total weight of the slurry for the anode, the content of the inorganic particles having oxygen ion conductivity is 10% by weight or more and 40% by weight or less, the content of the solvent is 10% by weight or more and 30% by weight or less, and the content of the dispersant is 5% by weight or more and 10% by weight or less, the content of the plasticizer is 0.5% by weight or more and 3% by weight or less, and the binder may be 10% by weight or more and 30% by weight or less.
상기 애노드용 슬러리는 NiO를 더 포함할 수 있다. 상기 애노드용 슬러리의 총 중량을 기준으로, 상기 NiO의 함량은 30 중량% 이상 60 중량% 이하일 수 있다. The anode slurry may further include NiO. Based on the total weight of the slurry for the anode, the content of NiO may be 30% by weight or more and 60% by weight or less.
상기 애노드는 별도의 다공성 세라믹 지지체 또는 다공성 금속 지지체 상에 구비되거나, 애노드 지지체와 애노드 기능층을 포함할 수 있다. 이때, 애노드 지지체는 애노드 기능층과 동일한 무기물을 포함하되 애노드 기능층보다 기공율이 높고 상대적으로 두께가 두꺼워 다른 층을 지지하는 층이며, 상기 애노드 기능층은 상기 애노드 지지체와 전해질층 사이에 구비되어 실제 애노드로서의 주된 역할을 주행하는 층일 수 있다. The anode may be provided on a separate porous ceramic support or porous metal support, or may include an anode support and an anode functional layer. At this time, the anode support includes the same inorganic material as the anode functional layer, but has a higher porosity and relatively thicker thickness than the anode functional layer, and is a layer that supports another layer, and the anode functional layer is provided between the anode support and the electrolyte layer to actually It may be the floor driving the main role as the anode.
상기 애노드가 애노드 지지체와 애노드 기능층을 포함하는 경우, 제조된 애노드 기능층용 그린시트를 소성된 애노드 지지체 상에 라미네이트한 후 이를 소성하여 애노드를 제조할 수 있다.When the anode includes an anode support and an anode functional layer, the green sheet for the prepared anode functional layer can be laminated on a fired anode support and fired to produce an anode.
상기 애노드가 애노드 지지체와 애노드 기능층을 포함하는 경우, 상기 애노드 지지체의 두께는 300㎛ 이상 800㎛ 이하일 수 있으며, 애노드 기능층의 두께는 5㎛ 이상 50㎛ 이하일 수 있다.When the anode includes an anode support and an anode functional layer, the thickness of the anode support may be 300 μm or more and 800 μm or less, and the thickness of the anode functional layer may be 5 μm or more and 50 μm or less.
상기 전해질의 표면 중 상기 애노드와 대향하는 일면의 전체 면적을 기준으로, 상기 전해질과 애노드가 접하는 면적은 약 100%일 수 있다. 이때, 공정상 약간의 오차가 있을 수 있으나, 이론적으로는 전해질의 표면 중 상기 애노드와 대향하는 일면의 전체 면적을 기준으로, 상기 전해질과 애노드가 접하는 면적은 100%일 수 있다.Based on the total area of one surface of the surface of the electrolyte that faces the anode, the area of the electrolyte and the anode may be about 100%. At this time, there may be some errors in the process, but theoretically, based on the total area of one surface of the surface of the electrolyte that faces the anode, the area of the electrolyte and the anode may be 100%.
상기 전해질의 표면 중 상기 캐소드와 대향하는 일면에서, 상기 캐소드와 접하지 않는 부분의 일부 또는 전부는 상기 평판형 고체 산화물 연료전지를 밀봉하는 실링층과 접할 수 있다.On one surface of the surface of the electrolyte that faces the cathode, a part or all of the portion that does not contact the cathode may contact the sealing layer sealing the flat solid oxide fuel cell.
상기 전해질의 표면 중 상기 캐소드와 대향하는 일면의 전체 면적을 기준으로, 상기 전해질과 실링층이 접하는 면적은 10% 이하일 수 있으며, 구체적으로, 1% 이하 10% 이하일 수 있고, 더 구체적으로 4% 이상 9.75% 이하일 수 있다.Based on the total area of one surface of the surface of the electrolyte that faces the cathode, the area of the electrolyte and the sealing layer may be 10% or less, specifically, 1% or less and 10% or less, and more specifically 4%. It may be more than 9.75%.
상기 전해질의 표면 중 상기 캐소드와 대향하는 일면에서, 상기 캐소드와 실링층은 서로 이격될 수 있다. On one side of the surface of the electrolyte that faces the cathode, the cathode and the sealing layer may be spaced apart from each other.
본 명세서에서, 상기 그린시트는 완전한 최종 제품이 아닌 다음 단계에서 가공을 할 수 있는 상태의 필름 형태의 막을 의미한다. 다시 말하면, 상기 그린시트는 무기물 입자 및 용매를 포함하는 코팅 조성물로 도포하여 시트형으로 건조시킨 것이며, 상기 그린시트는 약간의 용매를 포함하면서 시트형태를 유지할 수 있는 반건조 상태의 시트를 말한다.In the present specification, the green sheet refers to a film in the form of a film that can be processed in the next step, not a complete final product. In other words, the green sheet is coated with a coating composition containing inorganic particles and a solvent to be dried in a sheet form, and the green sheet refers to a sheet in a semi-dry state capable of maintaining a sheet form while containing some solvent.
상기 연료 전지의 형태는 제한되지 않으며, 예를 들어, 코인형, 평판형, 원통형, 뿔형, 버튼형, 시트형 또는 적층형일 수 있다.The shape of the fuel cell is not limited, and may be, for example, coin, flat, cylindrical, horn, button, sheet or stacked.
상기 연료 전지는 구체적으로 전기자동차, 하이브리드 전기자동차, 플러그-인 하이브리드 전기자동차 또는 전력저장장치의 전원으로 사용될 수 있다.The fuel cell may be specifically used as a power source for electric vehicles, hybrid electric vehicles, plug-in hybrid electric vehicles, or power storage devices.
본 명세서는 상기 평판형 고체 산화물 연료전지를 단위 전지로 포함하는 전지모듈을 제공한다.The present specification provides a battery module including the flat solid oxide fuel cell as a unit cell.
도 2는 연료전지를 포함하는 전지모듈의 일 실시예를 개략적으로 도시한 것으로, 연료전지는 전지모듈(60), 산화제 공급부(70) 및 연료 공급부(80)를 포함하여 이루어진다.2 schematically shows an embodiment of a battery module including a fuel cell, and the fuel cell includes a
전지모듈(60)은 상술한 연료전지를 단위전지로 하나 또는 둘 이상 포함하며, 단위전지가 둘 이상 포함되는 경우에는 이들 사이에 개재되는 세퍼레이터를 포함한다. 세퍼레이터는 단위전지들이 전기적으로 연결되는 것을 막고 외부에서 공급된 연료 및 산화제를 단위전지로 전달하는 역할을 한다.The
산화제 공급부(70)는 산화제를 전지모듈(60)으로 공급하는 역할을 한다. 산화제로는 산소가 대표적으로 사용되며, 산소 또는 공기를 산화제 공급부(70)로 주입하여 사용할 수 있다.The oxidizing
연료 공급부(80)는 연료를 전지모듈(60)으로 공급하는 역할을 하며, 연료를 저장하는 연료탱크(81) 및 연료 탱크(81)에 저장된 연료를 전지모듈(60)으로 공급하는 펌프(82)로 구성될 수 있다. 연료로는 기체 또는 액체 상태의 수소 또는 탄화수소 연료가 사용될 수 있다. 탄화수소 연료의 예로는 메탄올, 에탄올, 프로판올, 부탄올 또는 천연가스를 들 수 있다.The
이하에서, 실시예를 통하여 본 명세서를 더욱 상세하게 설명한다. 그러나, 이하의 실시예는 본 명세서를 예시하기 위한 것일 뿐, 본 명세서를 한정하기 위한 것은 아니다.Hereinafter, the present specification will be described in more detail through examples. However, the following examples are only intended to illustrate the present specification and are not intended to limit the present specification.
[실시예][Example]
두께가 120㎛인 연료극(애노드) 지지체(GDC/NiO) 그린시트를 8장 적층하고 그 위에 두께가 50㎛인 연료극(애노드) 기능층(GDC/NiO) 그린시트 1장 및 두께가 15㎛인 GDC 전해질 그린시트 2장을 순차적으로 적층한 적층체를 제조했다. 상기 적층체를 절삭한 후 다공성 세라믹 셋터 위에서 최종온도 1500℃에서 3시간 동안 소결을 진행하였다. 이때, 소결후 연료극 지지체의 두께는 700-750㎛이고, 연료극 기능층의 두께는 30-40㎛이며, GDC 전해질층의 두께는 23㎛이었다. 8 sheets of anode (anode) support (GDC / NiO) green sheets with a thickness of 120 μm are stacked, and one sheet of anode (anode) functional layer (GDC / NiO) green sheet with a thickness of 50 μm and a thickness of 15 μm A laminate was obtained by sequentially stacking two sheets of GDC electrolyte green sheets. After cutting the laminate, sintering was performed for 3 hours at a final temperature of 1500 ° C. on a porous ceramic setter. At this time, the thickness of the anode support after sintering was 700-750 μm, the thickness of the anode functional layer was 30-40 μm, and the thickness of the GDC electrolyte layer was 23 μm.
소결된 GDC 전해질층 상에 공기극(캐소드) 슬러리(LSCF, GDC 및 LSC 혼합물)를 스크린프린팅으로 도포하여 최종온도 1000℃~1100℃에서 소성하여 SOFC 셀을 제작하였다. On the sintered GDC electrolyte layer, a cathode (cathode) slurry (a mixture of LSCF, GDC and LSC) was applied by screen printing and fired at a final temperature of 1000 ° C to 1100 ° C to produce an SOFC cell.
셀 제작 후 GDC 전해질층은 가로와 세로가 30mm인 정사각형이며, 소결된 캐소드는 가로와 세로가 29.5mm인 정사각형이었고, 소결된 캐소드의 두께는 30㎛이었다.After fabrication of the cell, the GDC electrolyte layer was square with a width and length of 30 mm, and the sintered cathode had a width of 29.5 mm and the thickness of the sintered cathode was 30 μm.
GDC 전해질층의 면적(900mm2)을 기준으로, 상기 전해질과 캐소드가 접하는 면적(870.25 mm2)은 약 96.7%이었다.Based on the area of the GDC electrolyte layer (900 mm 2 ), the area where the electrolyte and the cathode contact (870.25 mm 2 ) was about 96.7%.
[비교예][Comparative example]
소결된 캐소드의 가로와 세로가 28mm인 정사각형인 것을 제외하고, 실시예와 동일하게 SOFC셀을 제작하였다.An SOFC cell was manufactured in the same manner as in Example, except that the sintered cathode had a square of 28 mm in width and length.
GDC 전해질층의 면적(900mm2)을 기준으로, 상기 전해질과 캐소드가 접하는 면적(784 mm2)은 약 87%이었다.Based on the area of the GDC electrolyte layer (900 mm 2 ), the area where the electrolyte and the cathode contacted (784 mm 2 ) was about 87%.
[실험예 1][Experimental Example 1]
캐소드 유효면적에 따른 OCV 특성을 분석하기 위해 전해질과 연료극이 동일하며 캐소드/전해질의 유효면적이 각각 87%, 96.7%인 비교예 및 실시예의 SOFC 셀의 수소 유량에 따른 OCV 변화를 분석하였다. 수소 유량을 10cc ~ 500cc까지 변화시키며 OCV특성을 분석하였고, OCV 특성 변화를 통해 GDC 전해질의 수소에 대한 환원 안정성을 확인하였다.In order to analyze the characteristics of OCV according to the effective area of the cathode, the change in OCV according to the hydrogen flow rate of the SOFC cells of Comparative Examples and Examples in which the electrolyte and the anode are the same and the effective area of the cathode / electrolyte is 87% and 96.7%, respectively. The OCV characteristics were analyzed by changing the hydrogen flow rate from 10 cc to 500 cc, and the reduction stability of the GDC electrolyte to hydrogen was confirmed through the OCV characteristic changes.
도 7은 비교예의 수소 유량에 따른 OCV 변화그래프이며, 수소 유량이 증가함에 따라 GDC 전해질층이 환원되어 OCV가 감소하는 것을 확인할 수 있다. 7 is a graph of OCV change according to the hydrogen flow rate of the comparative example, it can be seen that the OCDC decreases as the GDC electrolyte layer is reduced as the hydrogen flow rate increases.
도 8은 실시예의 수소 유량에 따른 OCV 변화그래프이며, 수소 유량이 증가하더라도 OCV의 감소율이 적어 상대적으로 환원 안정성이 높은 것을 확인할 수 있다.8 is a graph of the OCV change according to the hydrogen flow rate of the embodiment, and it can be seen that the reduction stability of OCV is relatively high even when the hydrogen flow rate is increased.
60: 전지모듈
70: 산화제 공급부
80: 연료 공급부
81: 연료 탱크
82: 펌프60: battery module
70: oxidizing agent supply unit
80: fuel supply
81: fuel tank
82: Pump
Claims (8)
상기 전해질은 세리아계 금속 산화물을 포함하며,
상기 전해질의 표면 중 상기 캐소드와 대향하는 일면에서, 상기 캐소드와 접하지 않는 부분의 일부 또는 전부는 상기 평판형 고체 산화물 연료전지를 밀봉하는 실링층과 접하며,
상기 실링층은 Tg가 650℃이상인 유리 분말을 포함하는 페이스트로 형성되고,
상기 페이스트의 유리 분말의 함량은 70wt% 이상이며,
상기 전해질의 표면 중 상기 캐소드와 대향하는 일면의 전체 면적을 기준으로, 상기 전해질과 캐소드가 접하는 면적은 90.25% 이상 96% 이하이고,
상기 전해질의 표면 중 상기 캐소드와 대향하는 일면의 전체 면적을 기준으로, 상기 전해질과 실링층이 접하는 면적은 4% 이상 9.75% 이하인 것인 평판형 고체 산화물 연료전지.A flat solid oxide fuel cell comprising an anode, a cathode, and an electrolyte provided between the anode and the cathode,
The electrolyte includes a ceria-based metal oxide,
On one side of the surface of the electrolyte that faces the cathode, a part or all of the portion that does not contact the cathode comes into contact with a sealing layer sealing the flat solid oxide fuel cell,
The sealing layer is formed of a paste containing glass powder having a Tg of 650 ° C or higher,
The content of the glass powder of the paste is 70 wt% or more,
Based on the total area of one surface of the surface of the electrolyte that faces the cathode, the area where the electrolyte and the cathode are in contact is 90.25% or more and 96% or less,
Based on the total area of one surface of the surface of the electrolyte that faces the cathode, the area between the electrolyte and the sealing layer is 4% or more and 9.75% or less.
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A201 | Request for examination | ||
| E902 | Notification of reason for refusal | ||
| E701 | Decision to grant or registration of patent right | ||
| GRNT | Written decision to grant |