KR102080888B1 - Thermoelectric paint, method for preparing the same, and thermoelectric material produced thereby - Google Patents

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Abstract

본 발명은 열전 페인트, 이의 제조방법 및 이를 통해 제조된 열전 소재에 관한 것으로서, BiSbTe 열전재료; 및 무결함 그래핀, 전이금속 칼코젠화합물, 전도성 고분자, 금속 나노와이어 및 이들의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 하나;를 포함하는, 열전 페인트, 이의 제조방법 및 이를 통해 제조된 열전 소재에 관한 것이다.The present invention relates to a thermoelectric paint, a method for manufacturing the same, and a thermoelectric material manufactured therefrom, including BiSbTe thermoelectric material; And at least one selected from the group consisting of defect-free graphene, transition metal chalcogenide compounds, conductive polymers, metal nanowires, and mixtures thereof. The invention relates to a thermoelectric paint, a method for manufacturing the same, and a thermoelectric material manufactured therefrom. .

Description

열전 페인트, 이의 제조방법 및 이를 통해 제조된 열전 소재 {THERMOELECTRIC PAINT, METHOD FOR PREPARING THE SAME, AND THERMOELECTRIC MATERIAL PRODUCED THEREBY}Thermoelectric paint, manufacturing method thereof and thermoelectric material produced by the same {THERMOELECTRIC PAINT, METHOD FOR PREPARING THE SAME, AND THERMOELECTRIC MATERIAL PRODUCED THEREBY}

본 발명은 열전 페인트, 이의 제조방법 및 이를 통해 제조된 열전 소재에 관한 것이다.The present invention relates to a thermoelectric paint, a method for manufacturing the same, and a thermoelectric material produced through the same.

최근 대체 에너지의 개발 및 절약에 대한 관심이 고조되고 있는 가운데, 효율적인 에너지 변환 물질에 관한 조사 및 연구가 활발히 진행되고 있다. 특히, 열에너지와 전기 에너지를 변환하는 재료인 열전재료에 대한 연구가 가속화되고 있다.Recently, as interest in development and saving of alternative energy is increasing, researches and studies on efficient energy conversion materials are actively conducted. In particular, research on thermoelectric materials, which convert thermal energy and electrical energy, has been accelerated.

이러한 열전재료는 열을 전기로 또는 전기를 열로 직접 변화시키는 기능을 갖는 금속 또는 세라믹재로서, 온도차만 부여하면 가동 부분 없이도 발전이 가능하다는 장점이 있다.Such a thermoelectric material is a metal or ceramic material having a function of directly converting heat into electricity or electricity directly into heat, and there is an advantage in that power generation is possible without a moving part only by providing a temperature difference.

이런 열전재료는 19세기 초에 열전현상인 제백효과(Seeback effect), 펠티에효과(Peltier effect), 톰슨효과(Thomson effect)의 발견 후, 1930년대 후반부터 반도체의 발전과 더불어 열전성능 지수가 높은 열전재료로 개발되고 있다.These thermoelectric materials were developed in the late 19th century after the discovery of the thermoelectric phenomena, Seeback effect, Peltier effect and Thomson effect. It is developed as a material.

최근 열전재료는, 열전발전 특성을 이용하여 산간벽지용, 우주용, 군사용 등의 특수 전원장치로의 사용되고 있으며, 또 열전냉각 특성을 이용하여 반도체 레이저 다이오드, 적외선 검출소자 등에서 정밀한 온도제어나 컴퓨터 관련 소형 냉각기둥 등에 사용되고 있다.Recently, thermoelectric materials have been used as special power supplies such as mountain wallpaper, space, military, etc., using thermoelectric power generation characteristics. It is used for small cooling columns.

열전재료의 효율은 무차원 열전성능지수(dimensionless figure of merit, ZT)로 평가되며, 이는 ZT=α2 σ κ-1　로 정의된다. 여기서, α는 제백계수이고 σ는 전기전도도이며 κ는 열전도도이다. 따라서 열전재료의 성능지수를 향상시키기 위해서는 높은 제백계수와 전기전도도 및 낮은 열전전도가 필요하다.The efficiency of thermoelectric materials is evaluated by the dimensionless thermoelectric figure of merit (ZT), which is defined as ZT = α 2 σ κ -1 . Where α is the Seebeck coefficient, σ is the electrical conductivity, and κ is the thermal conductivity. Therefore, in order to improve the performance index of the thermoelectric material, high Seebeck coefficient, electrical conductivity and low thermal conductivity are required.

기존의 열전모듈은 존 멜팅, 핫 프레스 같은 공법을 통해 생산된 열전 잉곳을 slicing, 도금, 절단하는 복잡한 공정을 거쳐 chip으로 만든 후, n-type, p-type chip을 직렬로 조립하여 제조되며, 기술적인 한계로 인해 획일적인 직육면체 형태로만 chip 제조가 가능하고, 이로 인해 열전모듈형태 또는 직육면체 형태만 제조 가능하다. Conventional thermoelectric modules are manufactured by making chips through complex processes of slicing, plating, and cutting thermoelectric ingots produced by methods such as zone melting and hot press, and then fabricating n-type and p-type chips in series. Due to technical limitations, it is possible to manufacture chips only in a uniform cuboid shape, and thus only a thermoelectric module type or a cuboid type can be manufactured.

또한, 기존 공정은 복잡하고 에너지가 많이 소비되는 비싼 공정상의 한계로 열전모듈의 가격이 너무 높은 문제점이 있으며, 효율적인 전기 생산을 위해서는 열원으로부터 열전모듈까지의 열 손실을 최소화 하는 기술이 필수로 필요하다. 하지만 현실에서의 열원은 매우 다양하고 대부분 무형의 형태로 존재해 고성능의 열전효율을 구현하는 것이 어렵다. In addition, the existing process has a problem that the price of the thermoelectric module is too high due to the expensive and expensive process limitations, and the technology to minimize the heat loss from the heat source to the thermoelectric module is necessary for efficient electricity production. . However, the heat source in reality is very diverse and exist in most intangible form, so it is difficult to realize high performance thermoelectric efficiency.

본 발명은 상술한 문제점을 해결하기 위한 것으로, 본 발명의 목적은, 저온 공정이 가능한 열전 페인트를 구현하고, 이를 통해 제조된 열전 소재를 제공하는 것이다.The present invention is to solve the above problems, an object of the present invention, to implement a thermoelectric paint capable of a low temperature process, to provide a thermoelectric material manufactured through this.

그러나, 본 발명이 해결하고자 하는 과제는 이상에서 언급한 것들로 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 과제들은 아래의 기재로부터 해당 분야 통상의 기술자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.However, the problem to be solved by the present invention is not limited to those mentioned above, and other problems not mentioned will be clearly understood by those skilled in the art from the following description.

본 발명의 일 실시예에 따른 열전 페인트는, BiSbTe 열전재료; 및 무결함 그래핀, 전이금속 칼코젠화합물, 전도성 고분자, 금속 나노와이어 및 이들의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 하나;를 포함한다.Thermoelectric paint according to an embodiment of the present invention, BiSbTe thermoelectric material; And at least one selected from the group consisting of defect-free graphene, transition metal chalcogenide compounds, conductive polymers, metal nanowires, and mixtures thereof.

일 측면에 따르면, 상기 무결함 그래핀 5 중량% 내지 10 중량% 포함하는 것일 수 있다.According to one aspect, it may be one containing 5 wt% to 10 wt% of the defect-free graphene.

일 측면에 따르면, 상기 전이금속 칼코젠화합물은, MoSe2, MoS2, WS2, TaS2, TaSe2, VS2, VSe2, MoTe2, WTe2, S, Se 및 Te로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 하나를 포함하는 것일 수 있다.According to one aspect, the transition metal chalcogenide compound is selected from the group consisting of MoSe 2 , MoS 2 , WS 2 , TaS 2 , TaSe 2 , VS 2 , VSe 2 , MoTe 2 , WTe 2 , S, Se and Te It may be to include at least one.

일 측면에 따르면, 상기 전이금속 칼코젠화합물 5 중량% 내지 15 중량% 포함하는 것일 수 있다.According to one aspect, it may be one containing 5 wt% to 15 wt% of the transition metal chalcogenide.

일 측면에 따르면, 상기 전도성 고분자는, PEDOT:PSS, NAFION, 폴리티오펜(Polythiophene) 및 폴리(페닐렌비닐렌)(Poly(phenylenevinylene))으로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 하나를 포함하는 것일 수 있다.According to one aspect, the conductive polymer may include at least one selected from the group consisting of PEDOT: PSS, NAFION, polythiophene, and poly (phenylenevinylene).

일 측면에 따르면, 상기 전도성 고분자 0.05 중량% 내지 0.15 중량% 포함하는 것일 수 있다.According to one aspect, it may be one containing 0.05 wt% to 0.15 wt% of the conductive polymer.

일 측면에 따르면, 상기 금속 나노와이어는, 은, 금, 구리 및 니켈로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 하나를 포함하는 금속와이어를 포함하는 것일 수 있다.According to an aspect, the metal nanowires may include metal wires including at least one selected from the group consisting of silver, gold, copper, and nickel.

일 측면에 따르면, 상기 금속 나노와이어 1 중량% 내지 3 중량% 포함하는 것일 수 있다.According to one aspect, it may be to include 1% by weight to 3% by weight of the metal nanowire.

본 발명의 일 실시예에 따른 열전 페인트의 제조방법은, 무결함 그래핀 용액, 전이금속 칼코젠화합물 분산 용액, 전도성 고분자 용액, 금속 나노와이어 용액 및 이들의 혼합 용액으로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 하나의 용액을 준비하는 단계; 상기 용액에 BiSbTe 분말을 첨가한 후 1차 믹싱하여 복합화하는 단계; 및 상기 복합화된 용액에 페인트 특성을 가지는 용매를 첨가한 후 2차 믹싱하는 단계;를 포함한다.Method for producing a thermoelectric paint according to an embodiment of the present invention, at least one selected from the group consisting of a defect-free graphene solution, transition metal chalcogenide dispersion solution, conductive polymer solution, metal nanowire solution and a mixed solution thereof Preparing a solution; Adding BiSbTe powder to the solution followed by first mixing to complex; And secondary mixing after adding a solvent having paint properties to the complexed solution.

일 측면에 따르면, 상기 BiSbTe 분말의 크기는 45 ㎛ 이하인 것일 수 있다.According to one aspect, the size of the BiSbTe powder may be less than 45 ㎛.

일 측면에 따르면, 상기 페인트 특성을 가지는 용매는, 글리세롤, 에틸렌글리콜, 디페닐에테르 및 폴리에틸렌글리콜로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 하나를 포함하는 것일 수 있다.According to one aspect, the solvent having the paint properties may be at least one selected from the group consisting of glycerol, ethylene glycol, diphenyl ether and polyethylene glycol.

본 발명의 일 실시예에 따른 열전 소재의 제조방법은, 본 발명의 의 열전 페인트 또는 본 발명의 열전 페인트의 제조방법에 따라 제조된 열전 페인트를 도포하는 단계; 및 상기 도포된 열전 페인트를 100 ℃ 내지 120 ℃의 온도조건에서 건조하는 단계;를 포함한다.Method for producing a thermoelectric material according to an embodiment of the present invention, applying a thermoelectric paint of the present invention or a thermoelectric paint prepared according to the method of manufacturing a thermoelectric paint of the present invention; And drying the applied thermoelectric paint at a temperature of 100 ° C to 120 ° C.

본 발명의 열전 페인트의 제조방법에 따라 제조된 열전 페인트는, 저온 공정이 가능하며, 이를 통해 제조된 열전 소재는, 별도의 고온 열처리 공정 없이 높은 열전 효율을 가질 수 있다.The thermoelectric paint prepared according to the method of manufacturing a thermoelectric paint of the present invention can be a low temperature process, the thermoelectric material produced through this can have a high thermoelectric efficiency without a separate high temperature heat treatment process.

이하 본 발명의 실시예들을 상세히 설명한다. 본 발명을 설명함에 있어서, 관련된 공지 기능 또는 구성에 대한 구체적인 설명이 본 발명의 요지를 불필요하게 흐릴 수 있다고 판단되는 경우에는 그 상세한 설명을 생략할 것이다. 또한, 본 명세서에서 사용되는 용어들은 본 발명의 바람직한 실시예를 적절히 표현하기 위해 사용된 용어들로서, 이는 사용자, 운용자의 의도 또는 본 발명이 속하는 분야의 관례 등에 따라 달라질 수 있다. 따라서, 본 용어들에 대한 정의는 본 명세서 전반에 걸친 내용을 토대로 내려져야 할 것이다. 각 도면에 제시된 동일한 참조 부호는 동일한 부재를 나타낸다.Hereinafter, embodiments of the present invention will be described in detail. In describing the present invention, when it is determined that detailed descriptions of related known functions or configurations may unnecessarily obscure the gist of the present invention, the detailed description thereof will be omitted. In addition, terms used in the present specification are terms used to properly express preferred embodiments of the present invention, which may vary according to a user, an operator's intention, or customs in the field to which the present invention belongs. Therefore, the definitions of the terms should be made based on the contents throughout the specification. Like reference numerals in the drawings denote like elements.

명세서 전체에서, 어떤 부재가 다른 부재 "상에" 위치하고 있다고 할 때, 이는 어떤 부재가 다른 부재에 접해 있는 경우뿐 아니라 두 부재 사이에 또 다른 부재가 존재하는 경우도 포함한다.Throughout the specification, when a member is located "on" another member, this includes not only when one member is in contact with another member but also when another member is present between the two members.

명세서 전체에서, 어떤 부분이 어떤 구성요소를 "포함"한다고 할 때, 이는 다른 구성요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성 요소를 더 포함할 수 있는 것을 의미한다.Throughout the specification, when a part is said to "include" a certain component, it means that it may further include other components, not to exclude other components.

이하, 본 발명의 열전 페인트, 이의 제조방법 및 이를 통해 제조된 열전 소재에 대하여 실시예를 참조하여 구체적으로 설명하도록 한다. 그러나, 본 발명이 이러한 실시예에 제한되는 것은 아니다.Hereinafter, the thermoelectric paint of the present invention, a method for manufacturing the same, and a thermoelectric material manufactured through the same will be described in detail with reference to Examples. However, the present invention is not limited to this embodiment.

본 발명의 일 실시예에 따른 열전 페인트는, BiSbTe 열전재료; 및 무결함 그래핀, 전이금속 칼코젠화합물, 전도성 고분자, 금속 나노와이어 및 이들의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 하나;를 포함한다.Thermoelectric paint according to an embodiment of the present invention, BiSbTe thermoelectric material; And at least one selected from the group consisting of defect-free graphene, transition metal chalcogenide compounds, conductive polymers, metal nanowires, and mixtures thereof.

본 발명의 열전 페인트는 저온 공정이 가능하며, 이를 통해 제조된 열전 소재는, 별도의 고온 열처리 공정 없이 높은 열전 효율을 가질 수 있다.The thermoelectric paint of the present invention can be a low temperature process, the thermoelectric material produced through this, it may have a high thermoelectric efficiency without a separate high temperature heat treatment process.

또한, 무결함 그래핀, 전이금속 칼코젠화합물, 금속 나노와이어가 BiSbTe 입자간 전기적 연결성을 개선하여 열전 소재의 전기적 및 열전 특성을 증대시킬 수 있다.In addition, defect-free graphene, transition metal chalcogenide compound, metal nanowires can improve the electrical connectivity between BiSbTe particles can increase the electrical and thermoelectric properties of the thermoelectric material.

본 발명의 열전 페인트가 상기 무결함 그래핀을 포함할 경우, 페인트의 발림성과 부착력이 더욱 개선되는 효과가 있다. 일 측면에 따르면, 상기 무결함 그래핀 5 중량% 내지 10 중량% 포함하는 것일 수 있다. When the thermoelectric paint of the present invention includes the defect-free graphene, the applicability and adhesion of the paint are further improved. According to one aspect, it may be one containing 5 wt% to 10 wt% of the defect-free graphene.

무결함 그래핀 중량이 증가할수록 제백계수의 큰 감소는 보이지 않고 전기전도도의 향상이 보이지만, 상기 무결함 그래핀을 5 중량% 미만으로 포함하거나, 10 중량%를 초과하여 포함할 경우 제백계수가 감소되어 열전성능지수가 감소하는 문제점이 발생할 수 있다.Increasing the weight of the defect-free graphene does not show a large decrease in the Seebeck coefficient and an improvement in the electrical conductivity.However, if the defect-free graphene is included in less than 5% by weight or contains more than 10% by weight, the Seebeck coefficient decreases. This may cause a problem that the thermoelectric performance index is reduced.

일 측면에 따르면, 상기 전이금속 칼코젠화합물은, MoSe2, MoS2, WS2, TaS2, TaSe2, VS2, VSe2, MoTe2, WTe2, S, Se 및 Te로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 하나를 포함하는 것일 수 있다.According to one aspect, the transition metal chalcogenide compound is selected from the group consisting of MoSe 2 , MoS 2 , WS 2 , TaS 2 , TaSe 2 , VS 2 , VSe 2 , MoTe 2 , WTe 2 , S, Se and Te It may be to include at least one.

일 측면에 따르면, 상기 전이금속 칼코젠화합물 5 중량% 내지 15 중량% 포함하는 것일 수 있다. 상기 전이금속 칼코젠화합물을 5 중량% 미만으로 포함 할 경우 전이금속 칼코젠화합물에서 발생 된 열전성능의 영향이 감소하는 문제점이 발생할 수 있고, 상기 전이금속 칼코젠화합물을 15 중량% 초과하여 포함할 경우 전이금속 칼코겐화합물 간의 재 응집으로 인한 열전성능이 감소 하는 문제점이 발생할 수 있다.According to one aspect, it may be one containing 5 wt% to 15 wt% of the transition metal chalcogenide. When the transition metal chalcogenide compound is included in less than 5% by weight, a problem may occur that the effect of the thermoelectric performance generated in the transition metal chalcogenide compound may be reduced, and the transition metal chalcogenide compound may be included in an amount of 15 wt% or more. In this case, a problem may occur in that the thermoelectric performance is reduced due to reaggregation between transition metal chalcogenide compounds.

일 측면에 따르면, 상기 전도성 고분자는, PEDOT:PSS, NAFION, 폴리티오펜(Polythiophene) 및 폴리(페닐렌비닐렌)(Poly(phenylenevinylene))으로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 하나를 포함하는 것일 수 있다.According to one aspect, the conductive polymer may include at least one selected from the group consisting of PEDOT: PSS, NAFION, polythiophene, and poly (phenylenevinylene).

일 측면에 따르면, 상기 전도성 고분자 0.05 중량% 내지 0.15 중량% 포함하는 것일 수 있다. 상기 전도성 고분자를 0.05 중량% 미만으로 포함할 경우 BST 파우더에 대한 바인더 역할이 어려우며 첨가 된 전도성 고분자에 의한 전도성 향상 정도가 미비한 문제점이 발생할 수 있고, 상기 전도성 고분자를 0.15 중량% 초과하여 포함할 경우 BST 파우더의 표면적이 감소하여 열전성능 오히려 저하 되는 문제점이 발생할 수 있다.According to one aspect, it may be one containing 0.05 wt% to 0.15 wt% of the conductive polymer. When the conductive polymer is included in less than 0.05% by weight, it is difficult to serve as a binder for the BST powder, and the degree of conductivity improvement by the added conductive polymer may be insufficient. When the conductive polymer is included in an amount of more than 0.15% by weight, the BST The surface area of the powder may be reduced, resulting in a problem of deterioration of the thermoelectric performance.

일 측면에 따르면, 상기 금속 나노와이어는, 은, 금, 구리 및 니켈로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 하나를 포함하는 금속와이어를 포함하는 것일 수 있다.According to an aspect, the metal nanowires may include metal wires including at least one selected from the group consisting of silver, gold, copper, and nickel.

일 측면에 따르면, 상기 금속 나노와이어 1 중량% 내지 3 중량% 포함하는 것일 수 있다. 상기 금속 나노와이어를 1 중량% 미만으로 포함할 경우 전기전도도가 매우 낮아 지는 문제점이 발생할 수 있고, 상기 금속 나노와이어를 3 중량% 초과하여 포함할 경우 BST 파우더에서 얻어야 하는 열전물성이 첨가 된 나노와이어 특성에 의해 원하는 성능보다 낮게 측정 되는 문제점이 발생할 수 있다.According to one aspect, it may be to include 1% by weight to 3% by weight of the metal nanowire. When the metal nanowires are included in less than 1% by weight, the electrical conductivity may be very low, and when the metal nanowires are included in more than 3% by weight, the nanowires to which thermoelectric properties to be obtained from the BST powder are added. The problem may arise because of the characteristics measured below the desired performance.

본 발명의 일 실시예에 따른 열전 페인트의 제조방법은, 무결함 그래핀 용액, 전이금속 칼코젠화합물 분산 용액, 전도성 고분자 용액, 금속 나노와이어 용액 및 이들의 혼합 용액으로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 하나의 용액을 준비하는 단계; 상기 용액에 BiSbTe 분말을 첨가한 후 1차 믹싱하여 복합화하는 단계; 및 상기 복합화된 용액에 페인트 특성을 가지는 용매를 첨가한 후 2차 믹싱하는 단계;를 포함한다.Method for producing a thermoelectric paint according to an embodiment of the present invention, at least one selected from the group consisting of a defect-free graphene solution, transition metal chalcogenide dispersion solution, conductive polymer solution, metal nanowire solution and a mixed solution thereof Preparing a solution; Adding BiSbTe powder to the solution followed by first mixing to complex; And secondary mixing after adding a solvent having paint properties to the complexed solution.

일 측면에 따르면, 상기 1차 믹싱 및 상기 2차 믹싱은, 페이스트 믹서를 통해 수행하는 것일 수 있다.According to an aspect, the first mixing and the second mixing may be performed through a paste mixer.

일 측면에 따르면, 상기 BiSbTe 분말의 크기는 45 ㎛ 이하인 것일 수 있다. 상기 BiSbTe 분말의 크기가 45 ㎛를 초과할 경우, 잉크 내 BiSbTe 입자의 콜로이드 안정성을 떨어뜨릴 수 있다. 또한, 본 연구는　열전소재 입자를 전기적 연결을 해주는 물질과 적절한 용매를 사용하여 페인트 잉크를 제작하는 것이 목적이므로,　잉크가　높은 열전소재 특성을 얻기 위해선 높은 전기전도도를 가져야 하는데, 높은　전기전도도를 얻으려면,　전기적 연결을 해주는 물질과 열전소재　입자간의 고른 접합면을 가져야 한다. 따라서 입자가 균일한 크기를 가지지 않고 더 큰 입자들이 혼재할 경우 낮은 전기전도도의 문제점이 발생할 수 있다.According to one aspect, the size of the BiSbTe powder may be less than 45 ㎛. When the size of the BiSbTe powder exceeds 45 μm, colloidal stability of BiSbTe particles in the ink may be degraded. In addition, the purpose of this study is to produce paint inks using materials suitable for the electrical connection between the thermoelectric material particles and an appropriate solvent, so that the ink must have high electrical conductivity in order to obtain high thermoelectric properties. In order to achieve this, there must be an even interface between the material and the thermoelectric material. Therefore, when the particles do not have a uniform size and larger particles are mixed, a problem of low electrical conductivity may occur.

일 측면에 따르면, 상기 페인트 특성을 가지는 용매는, 글리세롤, 에틸렌글리콜, 디페닐에테르 및 폴리에틸렌글리콜로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 하나를 포함하는 것일 수 있다.According to one aspect, the solvent having the paint properties may be at least one selected from the group consisting of glycerol, ethylene glycol, diphenyl ether and polyethylene glycol.

본 발명의 일 실시예에 따른 열전 소재의 제조방법은, 본 발명의 일 실시예에 따른 열전 페인트 또는 본 발명의 일 실시예에 따른 열전 페인트의 제조방법에 따라 제조된 열전 페인트를 도포하는 단계; 및 상기 도포된 열전 페인트를 100 ℃ 내지 120 ℃의 온도조건에서 건조하는 단계;를 포함한다.Method for manufacturing a thermoelectric material according to an embodiment of the present invention, applying a thermoelectric paint according to an embodiment of the present invention or a thermoelectric paint prepared according to the method of manufacturing a thermoelectric paint according to an embodiment of the present invention; And drying the applied thermoelectric paint at a temperature of 100 ° C to 120 ° C.

본 발명의 열전 페인트의 제조방법에 따라 제조된 열전 페인트는, 100 ℃ 내지 120 ℃의 온도 조건에서 건조가 가능하며, 이를 통해 제조된 열전 소재는, 별도의 고온 열처리 공정 없이 높은 열전 효율을 가질 수 있다.The thermoelectric paint prepared according to the method of manufacturing a thermoelectric paint of the present invention can be dried at a temperature condition of 100 ℃ to 120 ℃, the thermoelectric material produced through this, it can have a high thermoelectric efficiency without a separate high temperature heat treatment process have.

이하, 실시예 및 비교예에 의하여 본 발명을 더욱 상세히 설명하고자 한다.Hereinafter, the present invention will be described in more detail with reference to Examples and Comparative Examples.

단, 하기 실시예는 본 발명을 예시하기 위한 것일 뿐, 본 발명의 내용이 하기 실시예에 한정되는 것은 아니다.However, the following examples are only for illustrating the present invention, and the contents of the present invention are not limited to the following examples.

<실시예 1: BiSbTe-무결함 그래핀 복합 페인트를 통해 제조된 열전 소재>Example 1 Thermoelectric Material Prepared by BiSbTe-Free Graphene Composite Paint

무결함 그래핀(df-G) 4 wt% 및 8 wt%를 포함하는 무결함 그래핀 용액을 각각 준비하였다.A defect-free graphene solution containing 4 wt% and 8 wt% of defect free graphene (df-G) was prepared, respectively.

2 g 볼밀링 공정 후 45 ㎛ 규격의 체로 체 친 BiSbTe 분말을 준비하였다.After 2 g ball milling process, sieve BiSbTe powder was prepared in a 45 μm sieve.

상기 준비된 각각의 무결함 그래핀(df-G) 용액에 상기 준비된 BiSbTe 분말을 첨가한 후, 페이스트 믹서를 이용하여 복합화하였다.The prepared BiSbTe powder was added to each of the prepared defect-free graphene (df-G) solutions, and then complexed using a paste mixer.

상기 복합화 공정 후 윗물을 제거하기 위한 디포밍(deforming) 과정을 거쳐 무결함 그래핀(df-G) 용액의 용매인 윗물을 제거하고, 페인트 특성이 좋은 글리세롤을 용매로 첨가 한 뒤, 페이스트 믹서를 이용하여 10 분 동안 혼합하여 열전 페인트를 제조하였다.After the complexing process, a deforming process for removing the upper water is carried out to remove the upper water, which is a solvent of the defect-free graphene (df-G) solution, and after adding glycerol having good paint properties as a solvent, a paste mixer is used. By mixing for 10 minutes to prepare a thermoelectric paint.

기재에 상기 열전 페인트를 도포한 후, 100 ℃ 내지 120 ℃에서 용매를 제거하여 열전 소재를 제조하였다. (이하에서는 실시예 1에 따라 제조된 열전 소재를 각각 BiSbTe+df-G(4 wt%) 및 BiSbTe+df-G(8 wt%)로 표기)After applying the thermoelectric paint to the substrate, the solvent was removed at 100 ℃ to 120 ℃ to prepare a thermoelectric material. (Hereinafter, thermoelectric materials prepared according to Example 1 are denoted as BiSbTe + df-G (4 wt%) and BiSbTe + df-G (8 wt%), respectively.)

<실시예 2: BiSbTe-전이금속 칼코젠화합물 복합 페인트를 통해 제조된 열전 소재><Example 2: Thermoelectric material prepared through BiSbTe-transition metal chalcogenide composite paint>

무결함 그래핀 용액 대신 전이금속 칼코젠화합물(MoS2, MoSe2 WSe2 및 WS2)분산 용액을 사용하여 실시예 1과 동일한 방법으로 열전 소재를 제조하였다. (이하에서는, 실시예 2에 따라 제조된 열전 소재를 각각 BiSbTe+MoS2, BiSbTe+MoSe2 및 BiSbTe+WS2로 표기)A thermoelectric material was prepared in the same manner as in Example 1 using a transition metal chalcogenide compound (MoS 2 , MoSe 2 WSe 2, and WS 2 ) dispersed solution instead of a defect-free graphene solution. (Hereinafter, thermoelectric materials prepared according to Example 2 are denoted as BiSbTe + MoS 2 , BiSbTe + MoSe 2 and BiSbTe + WS 2 , respectively.)

<실시예 3: BiSbTe-전도성 고분자 복합 페인트를 통해 제조된 열전 소재><Example 3: Thermoelectric material prepared through BiSbTe-conductive polymer composite paint>

무결함 그래핀 용액 대신 전도성 고분자(PEDOT:PSS 및 Nafion) 용액을 사용하여 실시예 1과 동일한 방법으로 열전 소재를 제조하였다. (이하에서는, 실시예 3에 따라 제조된 열전 소재를 각각 BiSbTe+PEDOT:PSS 및 BiSbTe+ Nafion으로 표기)A thermoelectric material was prepared in the same manner as in Example 1 using a conductive polymer (PEDOT: PSS and Nafion) solution instead of a defect-free graphene solution. (Hereinafter, the thermoelectric materials manufactured according to Example 3 are denoted as BiSbTe + PEDOT: PSS and BiSbTe + Nafion, respectively.)

<실시예 4: BiSbTe-금속 나노와이어 복합 페인트를 통해 제조된 열전 소재><Example 4: Thermoelectric material prepared through BiSbTe-metal nanowire composite paint>

무결함 그래핀 용액 대신 은 나노와이어 0.1 wt%, 0.2 wt%, 0.4 wt%, 0.8 wt%, 2 wt%, 8 wt%, 16 wt%를 포함하는 은 나노와이어 용액을 사용하여 실시예 1과 동일한 방법으로 열전 소재를 제조하였다. (이하에서는, 실시예 4에 따라 제조된 열전 소재를 각각 BiSbTe+SNW(0.1 wt%), BiSbTe+SNW(0.2 wt%), BiSbTe+SNW(0.4 wt%), BiSbTe+SNW(0.8 wt%), BiSbTe+SNW(2 wt%), BiSbTe+SNW(8 wt%) 및 BiSbTe+SNW(16 wt%)으로 표기)Example 1 and using a silver nanowire solution containing 0.1 wt%, 0.2 wt%, 0.4 wt%, 0.8 wt%, 2 wt%, 8 wt%, 16 wt% silver nanowire instead of a defect-free graphene solution A thermoelectric material was prepared in the same manner. (Hereinafter, the thermoelectric materials prepared according to Example 4 were BiSbTe + SNW (0.1 wt%), BiSbTe + SNW (0.2 wt%), BiSbTe + SNW (0.4 wt%), BiSbTe + SNW (0.8 wt%), respectively. Denoted BiSbTe + SNW (2 wt%), BiSbTe + SNW (8 wt%) and BiSbTe + SNW (16 wt%)

아래 표 1은, 실시예 1 내지 실시예 4에 따라 제조된 열전 소재의 전기 전도도(Electrical conductivity (S/m)) 및 제백효과(Seebeck coefficient (μV/K))를 나타낸 표이다.Table 1 below is a table showing the electrical conductivity (S / m) and Seebeck coefficient (μV / K) of the thermoelectric material prepared according to Examples 1 to 4.

샘플Sample Electrical conductivity (S/m)Electrical conductivity (S / m) Seebeck coefficient (μV/K)Seebeck coefficient (μV / K) BiSbTe+df-G(4 wt%)BiSbTe + df-G (4 wt%) 22.7322.73 140.8140.8 BiSbTe+df-G(8 wt%)BiSbTe + df-G (8 wt%) 383.24383.24 155.7155.7 BiSbTe+MoSe2 BiSbTe + MoSe 2 312.9312.9 192.7192.7 BiSbTe+MoS2 BiSbTe + MoS 2 85.885.8 145.8145.8 BiSbTe+WS2 BiSbTe + WS 2 786786 XX BiSbTe+PEDOT:PSS (내부)BiSbTe + PEDOT: PSS (internal) 984.54984.54 40.940.9 BiSbTe+PEDOT:PSS (겉면)BiSbTe + PEDOT: PSS (face) 8.28.2 97.697.6 BiSbTe+NafionBiSbTe + Nafion 40.27540.275 145.0145.0 BiSbTe+SNW (0.1 wt%)BiSbTe + SNW (0.1 wt%) 0.0140.014 XX BiSbTe+SNW (0.2 wt%)BiSbTe + SNW (0.2 wt%) OverflowOverflow XX BiSbTe+SNW (0.4 wt%)BiSbTe + SNW (0.4 wt%) OverflowOverflow XX BiSbTe+SNW (0.8 wt%)BiSbTe + SNW (0.8 wt%) 6.6426.642 179.0179.0 BiSbTe+SNW (2 wt%)BiSbTe + SNW (2 wt%) 5906.95906.9 0.80.8 BiSbTe+SNW (4 wt%)BiSbTe + SNW (4 wt%) 9708.79708.7 -0.07-0.07 BiSbTe+SNW (8 wt%)BiSbTe + SNW (8 wt%) 16972.016972.0 0.60.6 BiSbTe+SNW (16 wt%)BiSbTe + SNW (16 wt%) 2357.22357.2 16.116.1

상기 표 1을 참조하면, 본 발명의 열전 페인트의 제조방법에 따라 제조된 BiSbTe 열전재료 및 무결함 그래핀, 전이금속 칼코젠화합물, 전도성 고분자, 금속 나노와이어 및 이들의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 하나를 포함하는 열전 페인트는, 100 ℃ 내지 120 ℃의 온도 조건에서 건조가 가능하며, 이를 통해 제조된 열전 소재는, 별도의 고온 열처리 공정 없이 높은 열전 효율을 가지는 것을 알 수 있다.Referring to Table 1, at least one selected from the group consisting of BiSbTe thermoelectric material and a defect-free graphene, transition metal chalcogenide compound, conductive polymer, metal nanowires and mixtures thereof prepared according to the method of manufacturing a thermoelectric paint of the present invention. The thermoelectric paint including one can be dried at a temperature condition of 100 ℃ to 120 ℃, it can be seen that the thermoelectric material produced through this, has a high thermoelectric efficiency without a separate high temperature heat treatment process.

이상과 같이 본 발명이 비록 한정된 실시예에 의해 설명되었으나, 해당 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 상기의 기재로부터 다양한 수정 및 변형이 가능하다. 예를 들어, 설명된 기술들이 설명된 방법과 다른 순서로 수행되거나, 및/또는 설명된 구성요소들이 설명된 방법과 다른 형태로 결합 또는 조합되거나, 다른 구성요소 또는 균등물에 의하여 대치되거나 치환되더라도 적절한 결과가 달성될 수 있다. 그러므로, 다른 구현들, 다른 실시예들 및 특허청구범위와 균등한 것들도 후술하는 특허청구범위의 범위에 속한다.Although the present invention has been described by the limited embodiments as described above, various modifications and variations are possible to those skilled in the art from the above description. For example, the techniques described may be performed in a different order than the described method, and / or the components described may be combined or combined in a different form than the described method, or replaced or substituted by other components or equivalents. Appropriate results can be achieved. Therefore, other implementations, other embodiments, and equivalents to the claims are within the scope of the claims that follow.

Claims (12)

BiSbTe 열전재료; 및
무결함 그래핀, 전이금속 칼코젠화합물, 전도성 고분자, 금속 나노와이어 및 이들의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 하나; 를 포함하고,
상기 전이금속 칼코젠화합물은, MoSe2, MoS2, WS2, TaS2, TaSe2, VS2, VSe2, MoTe2, WTe2, S, Se 및 Te로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 하나를 포함하며,
상기 전도성 고분자는, PEDOT:PSS, NAFION, 폴리티오펜(Polythiophene) 및 폴리(페닐렌비닐렌)(Poly(phenylenevinylene))으로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 하나를 포함하고,
상기 금속 나노와이어는, 은, 금, 구리 및 니켈로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 하나를 포함하는 금속와이어를 포함하며,
글리세롤, 디페닐에테르 및 폴리에틸렌글리콜로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 하나를 포함하는 페인트 특성을 가지는 용매와 혼합되는 것인,
열전 페인트.
BiSbTe thermoelectric material; And
At least one selected from the group consisting of intact graphene, transition metal chalcogenide compounds, conductive polymers, metal nanowires, and mixtures thereof; Including,
The transition metal chalcogenide compound includes at least one selected from the group consisting of MoSe 2 , MoS 2 , WS 2 , TaS 2 , TaSe 2 , VS 2 , VSe 2 , MoTe 2 , WTe 2 , S, Se and Te ,
The conductive polymer may include at least one selected from the group consisting of PEDOT: PSS, NAFION, polythiophene, and poly (phenylenevinylene),
The metal nanowires include metal wires including at least one selected from the group consisting of silver, gold, copper, and nickel,
Is mixed with a solvent having paint properties including at least one selected from the group consisting of glycerol, diphenyl ether and polyethylene glycol,
Thermoelectric paint.
제1항에 있어서,
상기 무결함 그래핀 5 중량% 내지 10 중량% 포함하는 것인,
열전 페인트.
The method of claim 1,
5 to 10% by weight of the defect-free graphene,
Thermoelectric paint.
삭제delete 제1항에 있어서,
상기 전이금속 칼코젠화합물 5 중량% 내지 15 중량% 포함하는 것인,
열전 페인트.
The method of claim 1,
5 to 15% by weight of the transition metal chalcogenide compound,
Thermoelectric paint.
삭제delete 제1항에 있어서,
상기 전도성 고분자 0.05 중량% 내지 0.15 중량% 포함하는 것인,
열전 페인트.
The method of claim 1,
Containing 0.05 wt% to 0.15 wt% of the conductive polymer,
Thermoelectric paint.
삭제delete 제1항에 있어서,
상기 금속 나노와이어 1 중량% 내지 3 중량% 포함하는 것인,
열전 페인트.
The method of claim 1,
1 wt% to 3 wt% of the metal nanowire,
Thermoelectric paint.
무결함 그래핀 용액, 전이금속 칼코젠화합물 분산 용액, 전도성 고분자 용액, 금속 나노와이어 용액 및 이들의 혼합 용액으로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 하나의 용액을 준비하는 단계;
상기 용액에 BiSbTe 분말을 첨가한 후 1차 믹싱하여 복합화하는 단계; 및
상기 복합화된 용액에 페인트 특성을 가지는 용매를 첨가한 후 2차 믹싱하는 단계;를 포함하고,
상기 전이금속 칼코젠화합물은, MoSe2, MoS2, WS2, TaS2, TaSe2, VS2, VSe2, MoTe2, WTe2, S, Se 및 Te로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 하나를 포함하며,
상기 전도성 고분자는, PEDOT:PSS, NAFION, 폴리티오펜(Polythiophene) 및 폴리(페닐렌비닐렌)(Poly(phenylenevinylene))으로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 하나를 포함하고,
상기 금속 나노와이어는, 은, 금, 구리 및 니켈로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 하나를 포함하는 금속와이어를 포함하며,
상기 BiSbTe 분말의 크기는 45 ㎛ 이하이고,
상기 페인트 특성을 가지는 용매는, 글리세롤, 디페닐에테르 및 폴리에틸렌글리콜로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 하나를 포함하는 것인,
열전 페인트의 제조방법.
Preparing at least one solution selected from the group consisting of an intact graphene solution, a transition metal chalcogenide dispersion solution, a conductive polymer solution, a metal nanowire solution, and a mixed solution thereof;
Adding BiSbTe powder to the solution followed by first mixing to complex; And
And adding a solvent having paint properties to the complexed solution, followed by secondary mixing.
The transition metal chalcogenide compound includes at least one selected from the group consisting of MoSe 2 , MoS 2 , WS 2 , TaS 2 , TaSe 2 , VS 2 , VSe 2 , MoTe 2 , WTe 2 , S, Se and Te ,
The conductive polymer may include at least one selected from the group consisting of PEDOT: PSS, NAFION, polythiophene, and poly (phenylenevinylene),
The metal nanowires include metal wires including at least one selected from the group consisting of silver, gold, copper, and nickel,
The BiSbTe powder has a size of 45 μm or less,
The solvent having the paint properties, at least one selected from the group consisting of glycerol, diphenyl ether and polyethylene glycol,
Method of making thermoelectric paints.
삭제delete 삭제delete 제1항, 제2항, 제4항, 제6항 및 제8항 중 어느 한 항의 열전 페인트 또는 제9항의 열전 페인트의 제조방법에 따라 제조된 열전 페인트를 도포하는 단계; 및
상기 도포된 열전 페인트를 100 ℃ 내지 120 ℃의 온도조건에서 건조하는 단계;를 포함하는,
열전 소재의 제조방법.Applying a thermoelectric paint prepared according to the thermoelectric paint of any one of claims 1, 2, 4, 6 and 8 or the thermoelectric paint of claim 9; And
It includes; drying the applied thermoelectric paint at a temperature of 100 ℃ to 120 ℃;
Method for producing a thermoelectric material.
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