KR102072884B1 - 유-무기 복합 태양전지용 적층체 제조방법 및 유무기 복합 태양전지 제조방법 - Google Patents
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Abstract
본 명세서는 금속 전구체 용액을 이용하여 금속 전구체층을 형성하는 단계 및 상기 금속 전구체층 상에 금속 수소화물을 도포하여 공통층 및 전극을 형성하는 단계를 포함하는 유-무기 복합 태양전지용 적층체의 제조방법에 관한 것이다.
Description
본 명세서는 유-무기 복합 태양전지용 적층체 제조방법 및 유-무기 복합 태양전지 제조방법에 관한 것이다.
화석 에너지의 고갈과 이의 사용에 의한 지구 환경적인 문제를 해결하기 위해 태양에너지, 풍력, 수력과 같은 재생 가능하며, 청정한 대체 에너지원에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다. 이 중에서 태양 빛으로부터 직접 전기적 에너지를 변화시키는 태양전지에 대한 관심이 크게 증가하고 있다. 여기서 태양전지란 태양빛으로부터 광 에너지를 흡수하여 전자와 정공을 발생하는 광기전 효과를 이용하여 전류-전압을 생성하는 전지를 의미한다.
유-무기 복합 페로브스카이트 물질은 흡광 계수가 높고, 용액 공정을 통해 쉽게 합성이 가능한 특성 때문에 최근에 유-무기 복합 태양전지 광흡수 물질로서 각광 받고 있다.
일반적으로, 유-무기 복합 태양전지의 공통층 제조에 적용되는 산화물 공정의 경우 금속 전구체를 고온으로 처리하여 산화물층으로 적용하는 방법이 이용되고 있다. 그러나, 이 경우 고온의 공정 온도가 필요할 뿐만 아니라 고효율의 소자를 구현하는데 어려움이 있다. 또 다른 방법으로는 금속 산화물 입자를 만들어 분산한 용액을 코팅하여 적용하는 방법이 있으나, 이 경우 공통층의 모폴로지가 불균일하여 상부 전극을 적용하는데 어려움이 있다.
한편, 유-무기 복합 태양전지의 상부 전극 형성방법으로는 금속 물질을 열증착 방법으로 증착하거나 잉크 형태로 코팅하는 방법이 이용되고 있다. 그러나 이러한 방법들은 하부 공통층의 표면 모폴로지에 따라 성능의 변화되고, 산화금속을 형성하거나, 하부 공통층이 유기물일 경우 유기물/금속 복합물 형태의 절연층이 형성되는 문제점이 있다.
본 명세서는 제조 공정이 간단한 유-무기 복합 태양전지용 적층체 및 유-무기 복합 태양전지 제조방법을 제공한다.
본 명세서의 일 실시상태는 금속 전구체 용액을 이용하여 금속 전구체층을 형성하는 단계; 및
상기 금속 전구체층 상에 금속 수소화물을 도포하여 공통층 및 전극을 형성하는 단계를 포함하는 유-무기 복합 태양전지용 적층체의 제조방법을 제공한다.
또한 본 명세서의 일 실시상태는 제1 전극을 형성하는 단계;
상기 제1 전극 상에 광흡수층을 형성하는 단계;
상기 광흡수층 상에 금속 전구체 용액을 이용하여 금속 전구체층을 형성하는 단계; 및
상기 금속 전구체층 상에 금속 수소화물을 도포하여 공통층 및 제2 전극을 형성하는 단계를 포함하는 유-무기 복합 태양전지 제조방법을 제공한다.
본 명세서의 일 실시상태에 따른 태양전지용 적층체 제조방법은 저가형 금속잉크가 적용 가능하고, 산화물 공통층의 공극을 금속전구체가 충분히 채워줌으로써 투습 특성향상 효과가 부가되어 투습 특성을 높이기 위한 추가 공정이 삭제되므로, 공정 시간의 단축 및 공정 비용의 절감을 기대할 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 따른 태양전지용 적층체 제조방법은 공통층 물질과 전극층 물질 간에 발생할 수 있는 유기-금속 복합물 및 산화금속 절연층 형성을 방지하므로, 유-무기 복합 태양전지의 효율을 향상시킬 수 있다.
도 1 및 2는 본 명세서의 일 실시상태에 따른 유-무기 복합 태양전지의 구조를 예시한 것이다.
도 3은 본 명세서의 실시상태에서 제조된 유-무기 복합 태양전지의 전압에 따른 전류 밀도를 나타낸 것이다.
도 4는 본 명세서의 실시상태에서 제조된 유-무기 복합 태양전지 단면의 주사전자현미경(SEM) 이미지를 나타낸 것이다.
도 5는 본 명세서의 실시상태에서 제조된 유-무기 복합 태양전지의 투습도를 나타낸 것이다.
도 3은 본 명세서의 실시상태에서 제조된 유-무기 복합 태양전지의 전압에 따른 전류 밀도를 나타낸 것이다.
도 4는 본 명세서의 실시상태에서 제조된 유-무기 복합 태양전지 단면의 주사전자현미경(SEM) 이미지를 나타낸 것이다.
도 5는 본 명세서의 실시상태에서 제조된 유-무기 복합 태양전지의 투습도를 나타낸 것이다.
이하 본 명세서를 상세히 설명한다.
본 명세서에 있어서, 어떤 부분이 어떤 구성요소를 “포함”한다고 할 때, 이는 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성요소를 더 포함할 수 있는 것을 의미한다.
본 명세서에 있어서, 어떤 부재가 다른 부재 “상에”위치하고 있다고 할 때, 이는 어떤 부재가 다른 부재에 접하여 있는 경우뿐만 아니라, 두 부재 사이에 또 다른 부재가 존재하는 경우도 포함한다.
본 명세서의 일 실시상태에 따른 유-무기 복합 태양전지용 적층체의 제조방법은 금속 전구체 용액을 이용하여 금속 전구체층을 형성하는 단계; 및
상기 금속 전구체층 상에 금속 수소화물을 도포하여 공통층 및 전극을 형성하는 단계를 포함한다.
본 명세서에 있어서, 상기 공통층은 전자수송층 또는 정공수송층을 의미한다.
본 명세서에 있어서, 상기 적층체는 공통층과 전극이 적층된 구조를 의미한다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 공통층 및 전극을 형성하는 단계가 상기 금속 전구체층과 상기 금속 수소화물이 반응하여 금속 전구체층이 공통층으로 형성되고 및 금속 수소화물이 전극으로 형성되는 과정을 포함한다. 즉, 상기 금속 전구체층과 상기 금속 수소화물이 반응하여 상기 금속 전구체층이 공통층이 되고, 상기 금속 수소화물이 전극이 되는 과정을 포함한다. 이때 전극은 금속 전극이다.
본 명세서에 있어서, 상기 금속 전구체층과 상기 금속 수소화물이 반응하여 금속 전구체층이 공통층으로 형성되고 및 금속 수소화물이 전극으로 형성되는 과정은 금속 수소화물의 환원 과정 중에 산화물 공통층이 형성되는 것일 수 있다.
본 명세서에 있어서, 상기 금속 전구체층을 형성하는 단계는 150℃ 이하에서 수행된다. 일반적으로, 공통층 제조에 적용되는 산화물 공정의 경우 금속 전구체를 고온으로 처리하여 산화물층으로 적용하는데, 이 경우 기판 등의 물질이 열손상을 일으켜, 고효율의 소자를 구현하는데 어려움이 있다. 본 명세서는 금속 전구체층을 형성하는 단계가 150℃ 이하에서 수행되므로, 플라스틱 기재, 예컨대 폴리에틸렌테레프탈레이트(polyethylene terephthalate, PET)와 같은 플렉서블 기판이 적용가능하며, 물질들의 열손상을 방지하여 고효율의 소자를 구현할 수 있는 효과가 있다.
일반적으로, 전극을 형성하기 위해서는, 열증착, 스퍼터(sputter) 코팅 및 진공 증착 공정과 같은 방법을 사용하는데, 이 경우 원료소재 손실이 크고, 설비 제조 및 유지를 위해 많은 비용이 소모되며, 공정 조건 유지가 어려운 문제가 있다. 이를 해결하기 위한 방안으로서, 선행문헌(한국 등록특허 10-1144246)에는 습식 공정용 금속 전구체 중 알루미늄 전구체 잉크를 제조하여 전극을 형성하는 것에 대하여 기재되어 있다. 그러나, 이는 산화물 전구체를 촉매로 사용할 뿐, 산화물 전구체가 산화물층으로 형성되지 않을 뿐만 아니라, 최종적으로는 알루미늄 필름으로 제조된 전극을 이미 제조된 공통층 위에 얹는 방식을 사용함으로써, 공통층과 전극의 제조 공정을 동시에 개선 및 공통층 표면 모폴로지 개선에 대한 효과를 얻지 못하였다.
본 명세서에 따른 유-무기 복합 태양전지용 적층체 제조방법은 금속 전구체층과 금속 수소화물이 반응하여 금속 전구체층이 공통층으로 형성되고 및 금속 수소화물이 전극으로 형성되는 과정을 포함함으로써, 공통층과 전극이 한번에 형성되므로, 제조 공정이 간편하면서도 고효율의 소자를 구현할 수 있는 효과가 있다.
본 명세서에 있어서, 상기 금속 전구체 용액은 티타늄(Ti) 전구체, 아연(Zn) 전구체, 인듐(In) 전구체, 주석(Sn) 전구체, 텅스텐(W) 전구체, 니오븀(Nb) 전구체, 몰리브덴(Mo) 전구체, 마그네슘(Mg) 전구체, 지르코늄(Zr) 전구체, 스트론튬(Sr) 전구체, 란타넘 (La) 전구체, 바나듐(V) 전구체, 알루미늄(Al) 전구체, 이트륨(Y) 전구체, 스칸듐(Sc) 전구체, 사마륨(Sm) 전구체, 갈륨(Ga) 전구체, 인듐(In) 전구체 및 이들의 복합물 중에서 1종 이상의 금속 전구체를 포함한다.
본 명세서에 있어서, 전구체란 어떤 물질대사나 반응에서 특정 물질이 되기 전 단계의 물질을 의미한다. 예컨대, 금속 전구체란 금속 물질이 되기 전 단계의 물질을 의미하며, 금속 전구체 용액이란, 금속 전구체가 포함된 용액을 의미한다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 금속 전구체 용액 내 금속 전구체의 함량은 0.1wt% 내지 5wt%이다. 구체적으로, 1wt% 내지 5wt%이다.
본 명세서에 있어서, 금속 전구체 용액은 용매를 포함한다. 구체적으로 상기 용매는 톨루엔, 메틸에테르케톤 등의 케톤류 용매; 아세테이트류 용매; 디메틸포름알데히드 등의 알데히드계 용매; 및 에테르계 용매 등이 사용될 수 있다. 보다 구체적으로, 하부층 페로브스카이트 흡수층이 알코올계 용매에 취약하므로 디메틸에테르 및 디에틸에테르 등의 에테르계 용매가 사용될 수 있다.
본 명세서에 있어서, 하부층 페로브스카이트 흡수층은, 적층체 하부에 구비되는 페로브스카이트 물질을 포함하는 광흡수층을 의미한다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면 상기 금속 수소화물은 은(Ag), 알루미늄(Al), 백금(Pt), 텅스텐(W), 구리(Cu), 몰리브덴(Mo), 금(Au), 니켈(Ni), 및 팔라듐(Pd) 중 적어도 1종의 금속의 수소화물을 포함한다. 예컨대, 알루미늄 수소화물일 수 있다.
본 명세서에 있어서, 수소화물은 수소와 다른 원소가 화합한 2원소화합물을 의미한다. 예컨대, 알루미늄 수소화물은 알루미늄과 수소가 화합물을 이룬 것을 의미한다.
본 명세서에 있어서, 상기 금속 전구체층은 스핀 코팅, 딥 코팅, 스프레이 코팅, 슬릿 코팅 및 바 코팅 방법을 통하여 형성될 수 있다.
본 명세서에 있어서, 상기 금속 전구체층 상에 금속 수소화물을 도포하여 공통층 및 전극을 형성하는 단계는 금속 전구체층 상에 금속 수소화물을 스핀 코팅, 딥 코팅, 스프레이 코팅, 슬릿 코팅 및 바 코팅 방법을 통하여 코팅하는 단계를 포함한다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면 유-무기 복합 태양전지 제조방법은 제1 전극을 형성하는 단계;
상기 제1 전극 상에 광흡수층을 형성하는 단계;
상기 광흡수층 상에 금속 전구체 용액을 이용하여 금속 전구체층을 형성하는 단계; 및
상기 금속 전구체층 상에 금속 수소화물을 도포하여 공통층 및 제2 전극을 형성하는 단계를 포함한다.
이때, 제1 전극을 형성하는 단계와 제1 전극 상에 광흡수층을 형성하는 단계 사이에 추가의 공통층을 형성하는 단계가 더 포함될 수 있으며, 상기 공통층 및 추가의 공통층은 각각 전자수송층 또는 정공수송층일 수 있다. 예컨대, 상기 공통층이 전자수송층이고, 추가의 공통층은 정공수송층이거나; 상기 공통층이 정공수송층이고, 추가의 공통층이 전자수송층일 수 있다.
예컨대, 본 명세서에 있어서, 상기 유-무기 복합 태양전지 제조방법은 기판; 제1 전극; 전자수송층; 광흡수층; 정공수송층; 및 제2 전극을 순차적으로 형성하는 단계를 포함할 수 있다. 도 1은 본 명세서의 일 실시상태에 따라 제조된 유-무기 복합 태양전지의 구조를 예시하였다. 구체적으로 도 1은 기판(101) 상에 제1 전극(102)이 구비되고, 제1 전극(102) 상에 전자수송층(103)이 구비되고, 전자수송층(103) 상에 광흡수층(104)이 구비되고, 광흡수층(104) 상에 정공수송층(105)이 구비되고, 정공수송층(105) 상에 제2 전극(106)이 구비된 유-무기 복합 태양전지 구조를 예시한 것이다.
또 다른 예로 상기 유-무기 복합 태양전지 제조방법은 기판; 제1 전극; 정공수송층; 광흡수층; 전자수송층; 및 제2 전극을 순차적으로 형성하는 단계를 포함할 수 있다. 도 2는 본 명세서의 일 실시상태에 따라 제조된 유-무기 복합 태양전지의 구조를 예시하였다. 구체적으로 도 2는 기판(101) 상에 제1 전극(102)이 구비되고, 제1 전극(102) 상에 정공수송층(105)이 구비되고, 정공수송층(105) 상에 광흡수층(104)이 구비되고, 광흡수층(104) 상에 전자수송층(103)이 구비되고, 전자수송층(103) 상에 제2 전극(106)이 구비된 유-무기 복합 태양전지 구조를 예시한 것이다.
본 명세서에 있어서, 상기 공통층의 두께는 10nm 내지 200nm일 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 광흡수층을 형성하는 단계는 페로브스카이트 물질을 형성하는 단계를 포함한다.
본 명세서에 있어서, 페로브스카이트 물질은 하기 화학식 1의 구조를 포함한다.
[화학식 1]
AMX3
상기 화학식 1에 있어서,
A는 CnH2n + 1NH3 +, NH4 +, HC(NH2)2 +, Cs+, NF4 +, NCl4 +, PF4 +, PCl4 +, CH3PH3 +, CH3AsH3 +, CH3SbH3 +, PH4 +, AsH4 + 및 SbH4 +에서 선택되는 1가의 양이온이며,
M은 Cu2 +, Ni2 +, Co2 +, Fe2 +, Mn2 +, Cr2 +, Pd2 +, Cd2 +, Ge2 +, Sn2 +, Pb2 + 및 Yb2 + 에서 선택되는 2가의 금속 이온이며,
X는 할로겐 이온이고,
n은 1 내지 9의 정수이다.
예컨대, 상기 페로브스카이트 물질은 CnH2n + 1NH3PbI3 또는 HC(NH2)2PbI3일 수 있다. 구체적으로 상기 페로브스카이트 물질은 CH3NH3PbI3 또는 HC(NH2)2PbI3일 수 있다.
본 명세서에 있어서, 상기 기판은 투명성, 표면 평활성, 취급 용이성 및 방수성이 우수한 기판을 사용할 수 있다. 구체적으로, 유리 기판, 박막유리 기판 또는 플라스틱 기판을 사용할 수 있다. 상기 플라스틱 기판은 폴리에틸렌테라프탈레이트(polyethylene terephthalate, PET), 폴리에틸렌나프탈레이트(polyehtylene naphthalate, PEN), 폴리에테르에테르케톤(polyether ether ketone) 및 폴리이미드(Polyimide) 등의 필름이 단층 또는 복층의 형태로 포함될 수 있다. 다만, 상기 기판은 이에 한정되지 않으며, 유-무기 복합 태양전지에 통상적으로 사용되는 기판을 사용할 수 있다.
본 명세서에 있어서, 상기 제1 전극은 애노드이고, 상기 제2 전극은 캐소드일 수 있다. 또한, 상기 제1 전극은 캐소드이고, 상기 제2 전극은 애노드일 수 있다.
본 명세서에 있어서, 상기 제1 전극은 투명 전극이고, 상기 태양전지는 상기 제1 전극을 경유하여 빛을 흡수하는 것일 수 있다.
본 명세서에 있어서, 상기 전극이 투명 전극인 경우 상기 전극은 유리 및 석영판 이외에 폴리에틸렌테레프탈레이트(polyethylene terephthalate, PET) 폴리에틸렌나프탈레이트(polyethylene naphthelate, PEN), 폴리프로필렌(polypropylene, PP), 폴리이미드(polyimide, PI), 폴리카보네이트(polycarbonate, PC), 폴리스티렌(polystyrene, PS), 폴리옥시에틸렌(polyoxyethylene, POE), AS 수지 (acrylonitrile styrene copolymer), ABS 수지 (acrylonitrile butadiene styrene copolymer), 트리아세틸셀룰로오스(triacetyl cellulose, TAC) 및 폴리아릴레이트(polyarylate, PAR) 등을 포함하는 플라스틱과 같은 유연하고 투명한 물질 위에 도전성을 갖는 물질이 도핑된 것이 사용될 수 있다.
구체적으로, 상기 전극은 산화주석인듐(indium tin oxide, ITO), 불소함유 산화주석 (fluorine doped tin oxide; FTO), 알루미늄이 도핑된 징크 옥사이드 (aluminium doped zinc oxide, AZO), IZO (indium zinc oxide), ZnO-Ga2O3, ZnOAl2O3 및 ATO (antimony tin oxide) 등이 될 수 있으며, 보다 구체적으로 ITO일 수 있다.
나아가, 상기 제1 전극은 반투명 전극일 수도 있다 상기 제1 전극이 반투명 전극인 경우, 은(Ag), 금(Au), 마그네슘(Mg) 또는 이들의 합금 같은 반투명 금속으로 제조될 수 있다. 반투명 금속이 제1 전극으로 사용되는 경우, 상기 유-무기 복합 태양전지는 미세공동구조를 가질 수 있다.
본 명세서에 있어서, 상기 제2 전극은 금속 전극일 수 있다. 구체적으로, 상기 금속 전극은 은(Ag), 알루미늄(Al), 백금(Pt), 텅스텐(W), 구리(Cu), 몰리브덴(Mo), 금(Au), 니켈(Ni) 및 팔라듐(Pd)으로 이루어진 군에서 선택되는 1종 또는 2종 이상을 포함할 수 있다.
본 명세서에 있어서, 상기 태양전지는 상기 제1 전극 및 상기 제2 전극 사이에 구비된 추가의 층을 더 포함할 수 있다. 구체적으로, 본 명세서의 일 실시상태에 따르면, 상기 추가의 층은 정공주입층, 정공수송층, 전자차단층, 전자수송층 및 전자주입층으로 이루어진 군에서 선택되는 1 이상을 더 포함할 수 있다.
본 명세서에 있어서, 상기 정공수송층 및/또는 전자수송층 물질은 전자와 정공을 광흡수층으로 효율적으로 전달시킴으로써 생선되는 전하가 전극으로 이동되는 확률을 높이는 물질이 될 수 있으나, 특별히 제한되지는 않는다.
본 명세서에 있어서, 상기 전자수송층은 금속 산화물을 포함할 수 있다. 금속 산화물은 구체적으로, Ti 산화물, Zn 산화물, In 산화물, Sn 산화물, W 산화물, Nb 산화물, Mo 산화물, Mg 산화물, Zr 산화물, Sr 산화물, Yr 산화물, La 산화물, V 산화물, Al 산화물, Y 산화물, Sc 산화물, Sm 산화물, Ga 산화물, SrTi 산화물 및 이들의 복합물 중에서 1 또는 2 이상 선택된 것이 사용 가능하나, 이에만 한정되는 것은 아니다.
본 명세서에 있어서, 상기 전자수송층은 도핑을 이용하여 전하의 특성을 개선할 수 있으며, 플러렌 유도체 등을 이용하여 표면을 개질할 수 있다.
본 명세서에 있어서, 상기 정공수송층은 애노드 버퍼층일 수 있다.
상기 정공수송층은 터셔리부틸피리딘(tertiary butyl pyridine, TBP), 리튬 비스(트리플루오로메탄술포닐)이미드(lithium bis(trifluoromethanesulfonyl)imide, Li-TFSI) 폴리(3,4-에틸렌디옥시티오펜):폴리(4-스티렌설포네이트) (PEDOT:PSS) 및 니켈옥사이드(NiOx) 등을 사용할 수 있으나, 이에만 한정되는 것은 아니다.
본 명세서에 있어서, 상기 광흡수층은 스핀 코팅, 슬릿 코팅, 딥 코팅, 잉크젯 프린팅, 그라비아 프린팅, 스프레이 코팅, 닥터 블레이드, 바 코팅, 브러쉬 페인팅 및 열증착 방법을 통하여 형성될 수 있다.
본 명세서에 있어서, 상기 유-무기 복합 태양전지는 권취된 구조일 수 있다. 구체적으로, 상기 태양전지는 유연한 필름 형태로 제조가 가능하며, 이를 원통형으로 말아 속이 비어 있는 권취된 구조의 태양전지로 만들 수 있다. 상기 태양전지가 권취된 구조인 경우, 이를 지면에 세워 놓는 방식으로 설치할 수 있다. 이 경우, 상기 태양전지를 설치한 위치의 태양이 동쪽에서 서쪽으로 이동하는 동안, 빛의 입사각이 최대가 되는 부분을 확보할 수 있다. 따라서, 태양이 떠 있는 동안 최대한 많은 빛을 흡수하여 효율을 높일 수 있는 이점이 있다.
이하, 본 명세서를 구체적으로 설명하기 위해 실시예를 들어 상세하게 설명하기로 한다. 그러나, 본 명세서에 따른 실시예들은 여러 가지 다른 형태로 변형될 수 있으며, 본 명세서의 범위가 아래에서 상술하는 실시예들에 한정되는 것으로 해석되지 않는다. 본 명세서의 실시예들은 당업계에서 평균적인 지식을 가진 자에게 본 명세서를 보다 완전하게 설명하기 위해 제공되는 것이다.
실시예
산화주석인듐(indium tin oxide, ITO)이 코팅된 유기 기판(40 Ω/sq)을 초음파를 이용하여 에탄올에서 20분간 세척하였다. 상기 ITO 기판 상에 2wt% 니켈옥사이드(NiOx) 분산용액(Ditto사)을 스핀코팅하고 150℃에서 30분 열처리하여 NiOx 필름(이하 정공수송층)이 코팅된 ITO 기판을 제조하였다.
광흡수층을 형성하기 위하여, 약 40 wt% 농도의 PbI2가 녹아있는 다이메틸폼아마이드(dimethylformamide, DMF) 용액을 상기 정공수송층 상에 스핀 코팅하였다. 그 후 4wt% 농도의 CH3NH3I(MAI)가 녹아있는 이소프로필알콜(isopropyl alcohol, IPA) 용액을 스핀 코팅한 후 80℃에서 10분간 열처리하여 광흡수층을 형성하였다.
상기 광흡수층 상에 2wt% 농도의 사염화티타늄(TiCl4)이 녹아있는 디부틸에테르(dibutyl ether)를 스핀 코팅한 후 100℃에서 5분간 열처리하여 금속 전구체층을 형성하였다.
상기 제1 전극 상에 정공수송층, 광흡수층 및 전자수송층용 금속 전구체층이 형성된 필름을 금속 수소화물이 포함된 알루미늄 전구체 잉크(㈜알링크사) 50mL에 1시간 동안 담그고 꺼내어 100℃에서 30분간 열처리하여 전자수송층(TiO2) 및 전자수송층 상에 제2 전극인 알루미늄(Al)층을 형성함으로써 유-무기 복합 태양전지를 완성하였다.
비교예
산화주석인듐(indium tin oxide, ITO)이 코팅된 유기 기판(40 Ω/sq)을 초음파를 이용하여 에탄올에서 20분간 세척하였다. 상기 ITO 기판 상에 2wt% 니켈옥사이드(NiOx) 분산용액(Ditto사)을 스핀코팅하고 150℃에서 30분 열처리하여 NiOx 필름(이하 정공수송층)이 코팅된 ITO 기판을 제조하였다.
광흡수층을 형성하기 위하여, 약 40 wt% 농도의 PbI2가 녹아있는 다이메틸폼아마이드(dimethylformamide, DMF) 용액을 상기 정공수송층 상에 스핀 코팅하였다. 그 후 4wt% 농도의 CH3NH3I(MAI)가 녹아있는 이소프로필알콜(isopropyl alcohol, IPA) 용액을 스핀 코팅한 후 80 ℃에서 10분간 열처리하여 광흡수층을 형성하였다.
상기 광흡수층 상에 2wt%의 이산화티타늄(TiO2) 입자가 분산된 용액을 스핀코팅하고 100℃에서 30분간 열처리하여 전자수송층을 형성하였다.
상기 전자수송층 상에 알루미늄(Al)을 10-8 torr 이하의 압력에서 약 120nm 내지 150nm의 두께로 진공증착하여 제2 전극을 형성함으로써 유-무기 복합 태양전지를 완성하였다.
표 1에는 본 명세서의 실시상태들에 따른 유-무기 복합 태양전지의 성능을 나타내었으며, 도 3에는 본 명세서의 실시상태에서 제조된 유-무기 복합 태양전지의 전압에 따른 전류 밀도를 나타내었다.
| PCE (%) | Jsc (mA/cm2) | Voc (V) | FF (%) | |
| 실시예 | 12.0 | 19.6 | 0.941 | 65.1 |
| 비교예 | 12.5 | 19.7 | 0.961 | 66.1 |
표 1에서 Voc는 개방전압을, Jsc는 단락전류를, FF는 충전율(Fill factor)를, PCE는 에너지 변환 효율을 의미한다. 개방전압과 단락전류는 각각 전압-전류 밀도 곡선의 4사분면에서 X축과 Y축 절편이며, 이 두 값이 높을수록 태양전지의 효율은 바람직하게 높아진다. 또한, 충전율(Fill factor)은 곡선 내부에 그릴 수 있는 직사각형의 넓이를 단락전류와 개방전압의 곱으로 나눈 값이다. 이 세 가지 값을 조사된 빛의 세기로 나누면 에너지 변환 효율을 구할 수 있으며, 높은 값일수록 바람직하다.
실시예를 통해 제조된 유-무기 복합 태양전지의 경우, 에너지 변환 효율 값이 약 12%로 기존의 진공 증착 방법으로 제2 전극을 형성한 비교예의 유-무기 복합 태양전지와 동등 수준의 성능을 나타내었다.
도 4에는 본 명세서의 실시상태에서 제조된 유-무기 복합 태양전지 단면의 주사전자현미경(SEM) 이미지를 나타내었다. 비교예에서 제조된 소자의 경우, 제2 전극인 알루미늄 박막과 전자수송층 박막간의 계면이 뚜렷하고, 공극으로 확인되는 들뜸 구간이 나타나는 반면에, 실시예에서 제조된 소자의 경우, 제2 전극인 알루미늄 박막과 전자수송층 박막간의 계면이 구분이 어려울 정도로 서로 얽혀있고, 두 층 사이에 공극이 확인되지 않는다.
도 5에는 본 명세서의 실시상태에서 제조하는 방법과 동일한 방법으로 전자수송층 및 제2 전극 적층체를 필름상에 형성하여 투습도(WVTR, Water vapor transmission rate)를 측정한 결과를 나타내었다. 이 때 투습도는 MOCON사의 AQUATRAN-2 투습도 측정기를 사용하여 측정하였다. 비교예에서 제조된 적층체의 투습도는 약 4.87g/m2day로 실시예에서 제조된 적층체의 투습도 4.5x10-2g/m2day와는 약 1x10-2g/m2day 정도의 차이를 나타내었다. 즉, 실시예에서 제조된 적층체가 비교예에서 제조된 적층체에 비하여 투습도가 낮게 나타났다. 이를 통해 실시예와 같이 용액공정으로 제조된 적층체가 비교예와 같이 금속산화물 공통층 상에 증착 공정으로 만들어진 적층체보다 밀도를 현저히 높일 수 있다는 것을 알 수 있다.
101: 기판
102: 제1 전극
103: 전자수송층
104: 광활성층
105: 정공수송층
106: 제2 전극
102: 제1 전극
103: 전자수송층
104: 광활성층
105: 정공수송층
106: 제2 전극
Claims (12)
- 금속 전구체 용액을 이용하여 금속 전구체층을 형성하는 단계; 및
상기 금속 전구체층 상에 금속 수소화물을 도포하여 공통층 및 전극을 형성하는 단계를 포함하는 유-무기 복합 태양전지용 적층체의 제조방법에 있어서,
상기 공통층 및 전극을 형성하는 단계는 상기 금속 전구체층과 상기 금속 수소화물이 반응하여 상기 금속 전구체층이 공통층이 되고, 상기 금속 수소화물이 전극이 되는 것인 유-무기 복합 태양전지용 적층체의 제조방법. - 삭제
- 청구항 1에 있어서,
상기 금속 전구체 용액은 티타늄(Ti) 전구체, 아연(Zn) 전구체, 인듐(In) 전구체, 주석(Sn) 전구체, 텅스텐(W) 전구체, 니오븀(Nb) 전구체, 몰리브덴(Mo) 전구체, 마그네슘(Mg) 전구체, 지르코늄(Zr) 전구체, 스트론튬(Sr) 전구체, 란타넘 (La) 전구체, 바나듐(V) 전구체, 알루미늄(Al) 전구체, 이트륨(Y) 전구체, 스칸듐(Sc) 전구체, 사마륨(Sm) 전구체, 갈륨(Ga) 전구체, 인듐(In) 전구체 및 이들의 복합물 중에서 1종 이상의 금속 전구체를 포함하는 것인 유-무기 복합 태양전지용 적층체의 제조방법. - 청구항 1에 있어서,
상기 금속 전구체 용액 내 금속 전구체의 함량은 0.1wt% 내지 5wt%인 유-무기 복합 태양전지용 적층체의 제조방법. - 청구항 1에 있어서,
상기 금속 전구체층을 형성하는 단계는 150℃ 이하에서 수행되는 유-무기 복합 태양전지용 적층체의 제조방법. - 청구항 1에 있어서,
상기 금속 수소화물은 은(Ag), 알루미늄(Al), 백금(Pt), 텅스텐(W), 구리(Cu), 몰리브덴(Mo), 금(Au), 니켈(Ni), 및 팔라듐(Pd) 중 적어도 1종의 금속의 수소화물을 포함하는 유-무기 복합 태양전지용 적층체의 제조방법. - 제1 전극을 형성하는 단계;
상기 제1 전극 상에 광흡수층을 형성하는 단계;
상기 광흡수층 상에 금속 전구체 용액을 이용하여 금속 전구체층을 형성하는 단계; 및
상기 금속 전구체층 상에 금속 수소화물을 도포하여 공통층 및 제2 전극을 형성하는 단계를 포함하는 유-무기 복합 태양전지 제조방법에 있어서,
상기 공통층 및 제2 전극을 형성하는 단계는 상기 금속 전구체층과 상기 금속 수소화물이 반응하여 상기 금속 전구체층이 공통층이 되고, 상기 금속 수소화물이 제2 전극이 되는 것인 유-무기 복합 태양전지 제조방법. - 청구항 7에 있어서,
제1 전극을 형성하는 단계와 제1 전극 상에 광흡수층을 형성하는 단계 사이에 추가의 공통층을 형성하는 단계를 더 포함하는 유-무기 복합 태양전지 제조방법. - 청구항 7에 있어서,
상기 공통층은 전자수송층 또는 정공수송층인 유-무기 복합 태양전지 제조방법. - 청구항 8에 있어서,
상기 공통층이 전자수송층이고, 상기 추가의 공통층은 정공수송층이거나; 상기 공통층이 정공수송층이고, 상기 추가의 공통층이 전자수송층인 유-무기 복합 태양전지 제조방법. - 청구항 7에 있어서,
상기 광흡수층을 형성하는 단계는 페로브스카이트 물질을 형성하는 단계를 포함하는 것인 유-무기 복합 태양전지 제조방법. - 청구항 7에 있어서,
상기 공통층의 두께는 10nm 내지 200nm인 것인 유-무기 복합 태양전지 제조방법.
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