KR102052592B1 - Manufacturing Of Sintered Silicon Nitride Body With High Thermal Conductivity - Google Patents
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Abstract
본 발명은 고열전도 질화규소 소결체의 제조방법에 관한 것으로, 보다 상세하게는 Si의 완전 질화를 기준으로 xSi3N4-yA2O3-zB2O3(여기서, x, y, z는 mol%이고, x, y, z > 0, A 및 B는 Y, Sc, Nd 및 Yb로 이루어진 그룹 중에서 선택된 희토류 금속)의 조성식을 따르도록 Si, A2O3 , 및 B2O3 원료 분말을 배합하는 단계(S10)와, 상기 배합된 원료 분말을 혼합하는 단계(S20)와, 상기 혼합된 원료 분말을 성형하는 단계(S30)와, 상기 성형된 성형체를 질화하는 단계(S40), 및 상기 질화된 성형체를 소결하는 단계(S50)를 포함하는 질화규소 소결체의 제조방법을 제공함으로써, 소결체 내의 산소량을 저감시켜 고열전도도 발현에 유리하도록 하며, 소결 조건을 제어함으로써 열적, 기계적 특성이 우수한 질화규소 소결체를 제공한다.The present invention relates to a method for producing a high thermal conductivity silicon nitride sintered body, more specifically, xSi 3 N 4 -yA 2 O 3 -zB 2 O 3 (where x, y, z are mol% based on the complete nitriding of Si) And x, y, z> 0, A and B are blended with Si, A 2 O 3 , and B 2 O 3 raw powder to follow the composition formula of rare earth metals selected from the group consisting of Y, Sc, Nd and Yb) Step (S10), mixing the blended raw material powder (S20), molding the mixed raw material powder (S30), nitriding the molded body (S40), and the nitriding. By providing a method for producing a silicon nitride sintered body comprising the step of sintering the molded body (S50), to reduce the amount of oxygen in the sintered body to favor the high thermal conductivity, and to provide a silicon nitride sintered body excellent in thermal and mechanical properties by controlling the sintering conditions do.
Description
본 발명은 고열전도 질화규소 소결체의 제조방법에 관한 것으로, 보다 상세하게는 고열전도의 구현에 적합한 소결조제를 포함하는 고열전도 질화규소 소결체의 제조방법에 관한 것이다.The present invention relates to a method for producing a high thermal conductivity silicon nitride sintered body, and more particularly, to a method for manufacturing a high thermal conductivity silicon nitride sintered body including a sintering aid suitable for the implementation of high thermal conductivity.
근래 전자 패키지의 소형화, 집적화, 대면적화에 의해 단위면적당 발열량이 급증하면서 열에 의한 제품 수명 및 품질 저하 문제가 중요한 이슈로 부각되고 있다. 특히 전력 변환 및 제어를 담당하는 전력반도체, 고휘도 LED 기반 조명 및 대형 디스플레이 등의 일부 산업에서는 발생하는 열을 어떻게 효과적으로 방출하느냐가 기술 혁신의 장벽으로 작용하고 있다. Recently, due to the miniaturization, integration, and large area of electronic packages, the amount of heat generated per unit area is rapidly increasing, and the issue of deterioration of product life and quality due to heat is emerging as an important issue. In some industries, such as power semiconductors, high brightness LED-based lighting, and large displays, which are responsible for power conversion and control, how to effectively dissipate heat is a barrier to technological innovation.
전기적 절연성과 고열전도성을 동시에 발현하는 세라믹 기판 소재는 전기차, 레이저 발진기, 반도체 제조 디바이스의 반응기 및 정밀 기계 부품의 회로 기판과 같은 응용 분야에 히트 싱크로서 적합한데, 세라믹 방열 기판 중 기존에 적용되던 알루미나는 고유 열전도도가 낮은 한계가 존재한다. 이를 대체하기 위한 소재로 개발된 질화알루미늄(AlN)은 200 W/mK 이상의 고열전도도를 달성할 수 있지만 낮은 기계적 특성 및 수분과의 반응성에 취약한 문제가 존재한다. Ceramic substrate materials that exhibit both electrical insulation and high thermal conductivity are suitable as heat sinks in applications such as electric vehicles, laser oscillators, reactors in semiconductor manufacturing devices, and circuit boards in precision mechanical components. Has a low intrinsic thermal conductivity. Aluminum nitride (AlN), which has been developed as a material to replace this, can achieve high thermal conductivity of 200 W / mK or more, but there are problems in that it is vulnerable to low mechanical properties and reactivity with moisture.
질화규소는 고인성 고강도를 겸비한 대표적인 구조 세라믹스이며 동시에 상온 단결정 열전도도가 180 W/mK 이상인 고열전도 소재로서 1990년대부터 고열전도도 기판 적용을 위한 연구가 진행되어 왔다. 하지만 실제 질화규소 소결체의 열전도도를 측정할 경우 100W/mK에 훨씬 못 미치는 낮은 열전도율을 보이는 경우가 빈번한데 그 원인은 열전도도가 1W/mK인 비정질상이 1nm 입계를 연속상으로 이루고 있고, 질화규소 결정 내에 산소, 알루미늄과 같은 불순물이 고용되어 포논 산란을 일으키기 때문이다. Silicon nitride is a representative structural ceramic with high toughness and high strength, and at the same time, a high thermal conductivity material having a thermal conductivity of at least 180 W / mK has been studied for application of high thermal conductivity substrates since the 1990s. However, when measuring the thermal conductivity of a silicon nitride sintered body, the thermal conductivity is often lower than 100 W / mK. The reason is that the amorphous phase with the thermal conductivity of 1 W / mK has a continuous phase of 1 nm grain boundary, and within the silicon nitride crystal. This is because impurities such as oxygen and aluminum are dissolved to cause phonon scattering.
질화규소 분말을 출발 원료로 하는 통상소결 질화규소 (sintered silicon nitride, SSN)에 비해 실리콘을 출발 원료로 사용하여 질화-후소결 공정으로 최종 치밀체를 제조하는 반응소결 질화규소 (sintered reaction-bonded silicon nitride, SRBSN)는 산소량을 저감시킬 수 있는 장점으로 인해 고열전도도 발현에 유리한 것으로 알려져 있다.Sintered reaction-bonded silicon nitride (SRBSN), which manufactures the final compact in the nitriding and post-sintering process using silicon as the starting material, compared to conventional sintered silicon nitride (SSN), which is used as the starting material. ) Is known to be advantageous for the expression of high thermal conductivity due to the advantage of reducing the amount of oxygen.
종래의 고열전도 질화규소 소결조제는 주로 희토류 산화물과 산화마그네슘의 혼합 시스템으로 구성된다. 희토류 산화물은 산소 친화도가 높기 때문에 입내 산소의 제거에 효과적이며 산화마그네슘은 액상의 공융점과 점도를 낮춰 치밀화 및 입성장을 촉진하는 역할을 하고 있다. Conventional high thermal conductivity silicon nitride sintering aids mainly consist of a mixing system of rare earth oxides and magnesium oxide. Rare earth oxide is effective for removing oxygen in the mouth because of its high oxygen affinity, and magnesium oxide plays a role of promoting densification and grain growth by lowering the eutectic point and viscosity of the liquid phase.
그러나, 소결조제로 첨가된 산화마그네슘은 비정질의 입계상을 생성하여 질화규소의 열전도도를 열화시킨다는 문제점을 갖는다.However, magnesium oxide added as a sintering aid has a problem in that it generates an amorphous grain boundary phase and degrades the thermal conductivity of silicon nitride.
상기한 종래 기술의 문제점을 해결하기 위하여 본 발명은 실리콘을 출발 원료로 사용하여 질화-후소결 공정을 함으로써, 소결체 내의 산소량을 저감시켜 고열전도도 발현에 유리하도록 하는 고열전도 질화규소 소결체의 제조방법을 제공하는데 목적이 있다.In order to solve the above problems of the prior art, the present invention provides a method for producing a high thermal conductivity silicon nitride sintered body to reduce the amount of oxygen in the sintered body to favor high thermal conductivity by performing a sinter-nitriding process using silicon as a starting material. The purpose is to.
본 발명은, 반응소결법으로 소결하되, 조성 및 소결 조건을 제어함으로써 열적, 기계적 특성이 우수한 질화규소 소결체를 제공하는데 목적이 있다.An object of the present invention is to provide a silicon nitride sintered body having excellent thermal and mechanical properties by sintering by reaction sintering but controlling composition and sintering conditions.
상술한 목적을 달성하기 위한 본 발명은, Si의 완전 질화를 기준으로 xSi3N4-yA2O3-zB2O3(여기서, x, y, z는 mol%이고, x, y, z > 0, A 및 B는 Y, Sc, Nd 및 Yb로 이루어진 그룹 중에서 선택된 희토류 금속)의 조성식을 따르도록 Si, A2O3 , 및 B2O3 원료 분말을 배합하는 단계(S10)와, 상기 배합된 원료 분말을 혼합하는 단계(S20)와, 상기 혼합된 원료 분말을 성형하는 단계(S30)와, 상기 성형된 성형체를 질화하는 단계(S40), 및 상기 질화된 성형체를 소결하는 단계(S50)를 포함하는 질화규소 소결체의 제조방법을 제공한다.The present invention for achieving the above object, xSi 3 N 4 -yA 2 O 3 -zB 2 O 3 (where x, y, z is mol%, x, y, z based on the complete nitriding of Si Blending Si, A 2 O 3 , and B 2 O 3 raw powder to follow> 0, A and B is a rare earth metal selected from the group consisting of Y, Sc, Nd and Yb (S10); Mixing the blended raw material powder (S20), molding the mixed raw material powder (S30), nitriding the molded compact (S40), and sintering the nitrided compact ( It provides a method for producing a silicon nitride sintered body comprising a (S50).
본 발명의 일 실시예에서, 상기 조성식의 A는 Sc를 포함할 수 있다. 이 때, 상기 조성식의 B는 Y인 것이 바람직하다. 이 때, 상기 조성식에서 y+z>2인 것이 바람직하고 더욱 바람직하게는 2<y+z<7인 것이 좋다.In one embodiment of the present invention, A in the composition formula may include Sc. At this time, it is preferable that B of the said composition formula is Y. At this time, it is preferable that y + z> 2 in the composition formula, and more preferably 2 <y + z <7.
본 발명의 일 실시예에서 상기 조성식은 y>z를 만족하는 것이 바람직하다.In one embodiment of the present invention, the composition formula preferably satisfies y> z.
본 발명의 일 실시예에서 상기 원료 분말에 MgO이 더 포함할 수 있다.In one embodiment of the present invention may further comprise MgO in the raw material powder.
본 발명에 따르면, 실리콘, 희토류 산화물을 사용하여 질화-후소결 공정을 함으로써, 소결체 내의 산소량을 저감시켜 고열전도도 발현에 유리한 효과를 가진다. According to the present invention, by performing the nitriding-post-sintering process using silicon and rare earth oxides, the amount of oxygen in the sintered body is reduced to have an advantageous effect on the expression of high thermal conductivity.
또한, 본 발명의 질화규소 소결체는 반응소결법으로 소결하되, 조성 및 소결 조건을 제어함으로써 열적, 기계적 특성이 우수한 효과를 가진다.In addition, the silicon nitride sintered body of the present invention is sintered by the reaction sintering method, it has an effect of excellent thermal and mechanical properties by controlling the composition and sintering conditions.
도 1은 본 발명에 따른 고열전도 질화규소 소결체 제조방법의 플로우 차트이다.
도 2는 본 발명에 따른 소결 스케쥴을 나타내는 그래프이다.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 조성별 성형밀도, 질화밀도, 질화율을 나타내는 그래프이다.
도 4는 본 발명의 일 실시예에 따른 조성별 XRD 패턴을 나타내는 그래프이다.
도 5는 본 발명의 일 실시예에 따른 조성별 주사전자현미경(SEM) 이미지이다.
도 6은 본 발명의 일 실시예에 따른 조성별 열전도도를 나타내는 플롯이다.
도 7은 본 발명의 다른 실시예에 따른 조성별 상대밀도를 나타내는 그래프이다.
도 8은 본 발명의 다른 실시예에 따른 주사전자현미경(SEM) 이미지이다.
도 9는 본 발명의 다른 실시예에 따른 평균입경을 나타내는 그래프이다.
도 10은 본 발명의 다른 실시예에 따른 열전도도를 측정한 결과를 나타내는 그래프이다.
도 11은 본 발명의 다른 실시예에 따른 질화규소 소결체의 2축 강도를 측정한 결과를 나타내는 그래프이다.
도 12는 본 발명의 다른 실시예에 따른 질화규소 소결체의 열충격 저항성(Hasselman FOM)을 계산한 결과를 나타내는 그래프이다.1 is a flow chart of a method for producing a high thermal conductivity silicon nitride sintered body according to the present invention.
2 is a graph showing a sintering schedule according to the present invention.
3 is a graph showing molding density, nitride density, and nitride rate for each composition according to an embodiment of the present invention.
Figure 4 is a graph showing the XRD pattern for each composition according to an embodiment of the present invention.
5 is a scanning electron microscope (SEM) image of each composition according to an embodiment of the present invention.
6 is a plot showing the thermal conductivity of each composition according to an embodiment of the present invention.
7 is a graph showing the relative density for each composition according to another embodiment of the present invention.
8 is a scanning electron microscope (SEM) image according to another embodiment of the present invention.
9 is a graph showing an average particle diameter according to another embodiment of the present invention.
10 is a graph showing the results of measuring the thermal conductivity according to another embodiment of the present invention.
11 is a graph showing a result of measuring biaxial strength of a silicon nitride sintered compact according to another embodiment of the present invention.
12 is a graph showing a result of calculating a thermal shock resistance (Hasselman FOM) of a silicon nitride sintered compact according to another embodiment of the present invention.
본 발명에 따른 고열전도 질화규소 소결체의 제조방법은 첨부한 도면을 참조로 하여 상세히 설명한다. 본 발명은 이하에서 개시되는 실시예에 한정되는 것이 아니라 서로 다른 다양한 형태로 구현될 수 있으며, 단지 본 실시예는 본 발명의 개시가 완전하도록 하며 통상의 지식을 가진 자에게 발명의 범주를 완전하게 알려주기 위하여 제공되는 것이다.A method of manufacturing a high thermal conductivity silicon nitride sintered body according to the present invention will be described in detail with reference to the accompanying drawings. The present invention is not limited to the embodiments disclosed below, but can be implemented in various different forms, only this embodiment to make the disclosure of the present invention complete and to those skilled in the art to fully understand the scope of the invention It is provided to inform you.
이하 도면을 참조하여 본 발명을 상술한다.Hereinafter, the present invention will be described in detail with reference to the accompanying drawings.
도 1은 본 발명에 따른 고열전도 질화규소 소결체의 제조방법을 나타내는 플로우 차트이다.1 is a flow chart showing a method for producing a high thermal conductivity silicon nitride sintered body according to the present invention.
질화규소의 열전도도는 소결체 내의 입자 크기 및 입계(grain boundary)의 수, 입계상, 산소함량(oxygent content) 및 기공율에 의해 영향을 받는다. 소결체 내의 입계, 산소와 같은 불순물 및 기공은 열확산의 장벽으로 작용하여 열전도도를 감소시킬 수 있다.The thermal conductivity of silicon nitride is affected by the particle size and number of grain boundaries, grain boundaries, oxygen content and porosity in the sintered body. Impurities and pores such as grain boundaries and oxygen in the sintered body may act as a barrier for thermal diffusion to reduce thermal conductivity.
상기 열전도도를 향상시키기 위한 본 발명에 따른 고열전도 질화규소 소결체의 제조방법은 Si의 완전 질화를 기준으로 xSi3N4-yA2O3-zB2O3(여기서, x, y, z는 mol%이고, x, y, z > 0, A 및 B는 Y, Sc, Nd 및 Yb로 이루어진 그룹 중에서 선택된 희토류 금속)의 조성식을 따르도록 Si, A2O3 , 및 B2O3 원료 분말을 배합하는 단계(S10)와, 상기 배합된 원료 분말을 혼합하는 단계(S20)와, 상기 혼합된 원료 분말을 성형하는 단계(S30)와, 상기 성형된 성형체를 질화하는 단계(S40), 및 상기 질화된 성형체를 소결하는 단계(S50)를 포함하는 질화규소 소결체의 제조방법을 제공한다.Method for producing a high thermal conductivity silicon nitride sintered body according to the present invention for improving the thermal conductivity is xSi 3 N 4 -yA 2 O 3 -zB 2 O 3 (where, x, y, z is mol %, X, y, z> 0, A and B are Si, A 2 O 3 , and B 2 O 3 raw powder to follow the composition formula of the rare earth metal selected from the group consisting of Y, Sc, Nd and Yb Compounding (S10), mixing the blended raw material powder (S20), molding the mixed raw material powder (S30), nitriding the molded body (S40), and the It provides a method for producing a silicon nitride sintered body comprising the step (S50) of sintering the nitrided molded body.
본 발명의 제조방법을 각 단계별로 나누어서 설명하면 다음과 같다.The manufacturing method of the present invention will be described by dividing each step as follows.
우선, Si, A2O3 , 및 B2O3 원료 분말을 배합하는 단계(S10)를 수행한다.First, a step (S10) of blending Si, A 2 O 3 , and B 2 O 3 raw material powder is performed.
본 발명에서 질화규소의 제조를 위한 원료조성은 다음의 조성식에 배합될 수 있다. Raw material composition for the production of silicon nitride in the present invention can be formulated in the following formula.
(조성식 1)(Composition 1)
xSi3N4-yA2O3-zB2O3 (여기서, x, y, z는 mol%이고, x, y, z > 0, A 및 B는 Y, Sc, Nd 및 Yb로 이루어진 그룹 중에서 선택된 희토류 금속)xSi 3 N 4 -yA 2 O 3 -zB 2 O 3 , wherein x, y, z are mol%, x, y, z> 0, A and B are from the group consisting of Y, Sc, Nd and Yb Selected rare earth metals)
이 때, 원료 조성에 포함되는 Si 분말의 함량은 Si의 완전 질화를 기준으로 계산될 수 있다.At this time, the content of Si powder included in the raw material composition may be calculated based on the complete nitriding of Si.
상기 화학식 1의 A는 Sc를 포함하며, B는 Y인 것이 바람직하다. 이 때, 상기 화학식 1에서 y+z>2인 것이 바람직하고 더욱 바람직하게는 2<y+z<7인 것이 좋다.A in
또한, 상기 화학식 1은 y>z를 만족하는 것이 바람직하다.In addition, it is preferable that Formula 1 satisfies y> z.
상기 Si은 질화 및 후소결에 의하여 고열전도를 갖는 질화규소 소결체를 얻기 위한 출발 원료로서, Si의 평균 입경이 800 ~ 2000 nm인 것이 바람직하다. 상기 Si의 평균 입경이 800 nm 미만이면 초기 산소량 증가에 의해 열전도도가 저하되며, 2000 nm 초과이면 성형체 내 대형 기공으로 인해 반응 소결 및 후소결 후 질화규소 소결체가 치밀하게 형성되지 않는 문제가 있다. Si is a starting material for obtaining a silicon nitride sintered body having high thermal conductivity by nitriding and post sintering, and it is preferable that the average particle diameter of Si is 800 to 2000 nm. If the average particle diameter of the Si is less than 800 nm, the thermal conductivity decreases due to an increase in the initial amount of oxygen. If the average particle diameter is more than 2000 nm, the silicon nitride sintered compact after reaction sintering and post sintering may not be formed precisely due to large pores in the molded body.
그리고, 상기 화학식 1의 조성을 따르도록 Si, A2O3 , 및 B2O3 원료 분말을 배합한다. 또한, 상기 원료 분말에 MgO이 더 포함될 수 있다.Then, Si, A 2 O 3 , and B 2 O 3 raw powder are blended to follow the composition of Chemical Formula 1. In addition, MgO may be further included in the raw material powder.
예를 들어, 3 상계로 Si-Y2O3-Sc2O3 또는 Si-Y2O3-MgO로 구성될 수 있고, 4 상계로 Si-Y2O3-Sc2O3-MgO로 구성될 수 있다. 또한, 상기 Si-Y2O3-Sc2O3는 Si 92 ~ 97 중량%, Y2O3 1 ~ 3 중량%, 및 Sc2O3 2 ~ 5 중량%로 포함될 수 있고, 상기 Si-Y2O3-MgO는 Si 90 ~ 98 중량%, Y2O3 1 ~ 6 중량%, 및 MgO 1 ~ 4 중량%로 포함될 수 있으며, 상기 Si-Y2O3-Sc2O3-MgO는 Si 89 ~ 97.5 중량%, Y2O3 0.5 ~ 2 중량%, Sc2O3 1 ~ 5 중량%, 및 MgO 1 ~ 4 중량%로 포함될 수 있다.For example, in a Si-Y 2 O 3 -Sc 2 O 3 or Si-Y 2 O 3 may be of a -MgO, Si-Y 2 O 3 -Sc 2 O 3 -MgO as a 4-phase 3-phase Can be configured. In addition, the Si-Y 2 O 3 -Sc 2 O 3 is Si 92 ~ 97% by weight, Y 2 O 3 1-3 weight percent, and Sc 2 O 3 It may be included in 2 to 5% by weight, the Si-Y 2 O 3 -MgO is
그 다음, 상기 배합된 원료 분말을 혼합하는 단계(S20)를 수행한다.Then, the step (S20) of mixing the blended raw material powder is performed.
상기 원료들은 무수 알코올(anhydrous alcohol)을 첨가하여 습식 혼합한 후, 고에너지밀링을 수행하여 혼합물을 제조한다. 이 때, 상기 밀링은 50 ~ 300 rpm에서 30 ~ 120 분 동안 수행하는 것이 바람직하다.The raw materials are wet mixed by adding anhydrous alcohol and then subjected to high energy milling to prepare a mixture. At this time, the milling is preferably performed for 30 to 120 minutes at 50 ~ 300 rpm.
그 다음으로, 상기 혼합된 원료 분말을 성형하는 단계(S30)를 수행한다.Next, the step (S30) of molding the mixed raw material powder is performed.
상기 단계(S20)에서 밀링된 혼합물은 우선 회전증발기에서 70 ~ 120 ℃ 건조시킨 후 다시 오븐기에서 70 ~ 120 ℃ 온도로 건조시켜 상기 혼합물에 내재된 수분 또는 알코올을 증발시킨 후, 50 ~ 200 메쉬(mesh) 사이즈의 체로 걸러내고, 냉간 정수압 프레스(CIP)로 50 ~ 300 MPa 및 3 ~ 10 분 동안 압축 성형하여 성형체를 제조한다.The mixture milled in the step (S20) is first dried at 70 ~ 120 ℃ in a rotary evaporator and then dried again at 70 ~ 120 ℃ temperature in an oven to evaporate the water or alcohol in the mixture, 50 ~ 200 mesh ( The molded body is manufactured by sieving the size of a mesh) and compressing by cold hydrostatic press (CIP) for 50 to 300 MPa and 3 to 10 minutes.
그 다음으로, 상기 성형된 성형체를 질화하는 단계(S40)를 수행한다.Next, nitriding the molded body (S40) is performed.
상기 성형된 성형체는 세라믹 튜브에 투입하고, 질소와 수소 혼합 가스를 주입하면서 1,300 ~ 1,600 ℃로 질화를 수행한다.The molded body is put into a ceramic tube, and nitriding is performed at 1,300 to 1,600 ° C while injecting nitrogen and hydrogen mixed gas.
상기 질소와 수소는 90 : 10 ~ 99 : 1의 부피비로 혼합되며, 300 ~ 500 sccm 유량 속도로 세라믹 튜브에 주입된다. 그리고, 1,300 ~ 1,600 ℃로 질화를 수행하되, 1,300 ℃ 미만이면 질화반응이 완료되지 않으며, 1,600 ℃ 초과이면 베타상 질화규소의 과도한 생성으로 인해 후소결 후 입성장이 억제되는 문제가 발생된다.The nitrogen and hydrogen are mixed in a volume ratio of 90:10 to 99: 1 and injected into the ceramic tube at a flow rate of 300 to 500 sccm. In addition, the nitriding is performed at 1,300 to 1,600 ° C., but the nitriding reaction is not completed when the temperature is less than 1,300 ° C., and the particle growth is suppressed after post-sintering due to the excessive generation of beta-phase silicon nitride when it is above 1,600 ° C.
끝으로, 상기 질화된 성형체를 소결하는 단계(S50)를 수행한다.Finally, the step of sintering the nitrided molded body (S50) is performed.
상기 질화된 성형체를 분위기 분말로 Si3N4-BN 혼합 분말(무게비 1:1)을 사용하여 BN 도가니 내에서 1,700 ~ 2,000 ℃ 온도 및 0.9 MPa N2 가스압 하에서 1 ~ 12 시간 동안 소결한다.The nitrided molded body is sintered in a BN crucible using an Si 3 N 4 -BN mixed powder (weight ratio 1: 1) for 1 to 12 hours under a temperature of 1,700 to 2,000 ° C. and 0.9 MPa N 2 gas pressure.
상기 온도가 1,700 ℃ 미만이면 소결체 내에 기공이 형성되는 문제가 있으며, 2,000 ℃ 초과이면 소결체 내의 질화규소(Si3N4)가 분해되는 문제가 발생된다. 또한, 소결 시간이 1 시간 미만이면 소결체 내에 입성장이 일어나지 않는 문제가 있으며, 12 시간 초과이면 소결체의 상대밀도가 감소되고, 강도가 저하되는 문제가 발생된다.If the temperature is less than 1,700 ℃, there is a problem that pores are formed in the sintered body, if the temperature exceeds 2,000 ℃ is a problem that silicon nitride (Si 3 N 4 ) in the sintered body is decomposed. In addition, when the sintering time is less than 1 hour, there is a problem that grain growth does not occur in the sintered compact, and when the sintered time is greater than 12 hours, the relative density of the sintered compact is reduced, and a problem that the strength decreases.
또한, 본 발명은 상기 제조방법에 의해 제조된 고열전도 질화규소 소결체를 제공한다. 상기 질화규소 소결체는 0.3 ~ 2 ㎛의 평균입경을 가지며, 70 ~ 120 W/mK의 열전도도를 가진다. 즉, 본 발명의 질화규소 소결체는 Y2O3-Sc2O3 또는 Y2O3-Sc2O3-MgO이 포함되어 소결체 내의 산소량을 저감시켜 열전도도가 향상되었고, 짧은 소결 시간을 통해 우수한 강도와 열충격 저항성 (Hasselman FOM)을 가진다.The present invention also provides a high thermal conductivity silicon nitride sintered body produced by the above production method. The silicon nitride sintered body has an average particle diameter of 0.3 ~ 2 ㎛, and has a thermal conductivity of 70 ~ 120 W / mK. That is, the silicon nitride sintered body of the present invention contains Y 2 O 3 -Sc 2 O 3 or Y 2 O 3 -Sc 2 O 3 -MgO to reduce the amount of oxygen in the sintered body to improve thermal conductivity, excellent through a short sintering time Has strength and thermal shock resistance (Hasselman FOM).
이하에서는 본 발명의 바람직한 실시예를 설명함으로써 본 발명을 상술한다.Hereinafter, the present invention will be described in detail by explaining preferred embodiments of the present invention.
< < 실시예Example 1 > 1>
Si3N4-Y2O3-Sc2O3, Si3N4-Y2O3-MgO, 및 Si3N4-Y2O3-Sc2O3-MgO계 질화규소 시편을 제조하였다. Y2O3 : Sc2O3의 몰비를 1 : 3, 및 (Y2O3 + Sc2O3) : MgO의 몰비를 2 : 5로 유지하면서 소결조제의 함량을 2 ~ 7 mol%로 변화하여 질화규소 시편을 제조하였다.Si 3 N 4 -Y 2 O 3 -Sc 2 O 3 , Si 3 N 4 -Y 2 O 3 -MgO, and Si 3 N 4 -Y 2 O 3 -Sc 2 O 3 -MgO-based silicon nitride specimens were prepared. . The molar ratio of Y 2 O 3 : Sc 2 O 3 is 1: 3, and the content of sintering aid is 2-7 mol% while the molar ratio of (Y 2 O 3 + Sc 2 O 3 ): MgO is 2: 5. A silicon nitride specimen was prepared by changing.
원료 분말로 Si(d50 = 300 nm, 순도 99.99 %), Y2O3(순도 99.99 %), Sc2O3(순도 99.99 %), 및 MgO(순도 99.99 %)를 사용하였다.Si (d 50 = 300 nm, purity 99.99%), Y 2 O 3 (purity 99.99%), Sc 2 O 3 (purity 99.99%), and MgO (purity 99.99%) were used as starting powders.
아래 표 1은 본 실시예 1에서 배합된 원료 분말의 조성을 정리하여 나타낸 표이다.Table 1 below is a table summarized the composition of the raw material powder blended in Example 1.
(mol%)Y 2 O 3
(mol%)
(mol%)Sc 2 O 3
(mol%)
(mol%)MgO
(mol%)
(wt%)Si
(wt%)
(wt%)Y 2 O 3
(wt%)
(wt%)Sc 2 O 3
(wt%)
(wt%)MgO
(wt%)
표 1의 원료 분말을 에탄올에 혼합하여 Si3N4 볼로 200rpm 에서 1 시간 동안 밀링하였다. 밀링된 원료 분말을 회전증발기에서 80 ℃의 온도로 건조한 후 105 ℃의 오븐에서 24 시간 동안 건조하였다. The raw powder of Table 1 was mixed in ethanol and milled with Si 3 N 4 balls at 200 rpm for 1 hour. The milled raw powder was dried at a temperature of 80 ℃ in a rotary evaporator and then dried in an oven at 105 ℃ for 24 hours.
건조된 분말을 100-mesh 시브로 선별한 후 직경 15 mm인 몰드를 사용하여 200 MPa의 압력에서 냉간 정수압 성형하였다. 압축 성형된 성형체는 알루미나 튜브에 투입하고, 질소와 수소 혼합 가스(95 % N2 + 5 % H2)를 300 sccm 유량 속도로 주입하면서 1,450 ℃로 질화하였다. 이어서, 질화된 성형체를 분위기 분말로 Si3N4-BN 혼합 분말(무게비 1:1)을 사용하여 BN 도가니 내에서 1900 ℃의 온도 및 0.9 MPa N2 가스압 하에서 6 h 동안 소결하였다(도 2 참조). The dried powder was screened with 100-mesh sieve and then cold hydrostatically formed at a pressure of 200 MPa using a mold having a diameter of 15 mm. The compression molded article was put into an alumina tube and nitrided at 1,450 ° C while injecting nitrogen and hydrogen mixed gas (95% N 2 + 5% H 2 ) at a flow rate of 300 sccm. The nitrided bodies were then sintered for 6 h under a temperature of 1900 ° C. and 0.9 MPa N 2 gas pressure in a BN crucible using Si 3 N 4 -BN mixed powder (weight ratio 1: 1) as the atmosphere powder (see FIG. 2). ).
얻어진 소결체의 상대밀도는 아르케메데스법으로 측정하고, Rigaku, D/Max 2500으로 X선 회절 분석하였다. 주사전자현미경(JEOL, JSM-5800)으로 소결체의 미세구조를 관찰하고, 이미지 분석 소프트웨어(Media Cybernetics, Image-Pro)로 그 입도 분포 및 평균 입도를 분석하였다. The relative density of the obtained sintered compact was measured by the Archimedes method and analyzed by X-ray diffraction with Rigaku, D / Max 2500. The microstructure of the sintered body was observed by scanning electron microscope (JEOL, JSM-5800), and the particle size distribution and average particle size were analyzed by image analysis software (Media Cybernetics, Image-Pro).
소결체의 열전도도는 두께를 1 mm로 연삭한 시편을 레이저 플래시 장비 (Netzsch, LFA447)를 이용하여 열확산계수를 측정한 후 질화규소의 열용량 (cp=0.68 J/gK)과 밀도를 곱하여 계산하였다. The thermal conductivity of the sintered body was calculated by measuring the thermal diffusion coefficient of the specimen ground with a thickness of 1 mm using a laser flash equipment (Netzsch, LFA447) and multiplying the heat capacity of the silicon nitride (cp = 0.68 J / gK) and density.
아래 표 2는 상대밀도, 평균 입경 및 열전도율 측정결과를 나타낸 표이다.Table 2 below shows the results of the measurement of relative density, average particle diameter, and thermal conductivity.
(%)Relative density
(%)
(㎛)Average particle diameter
(Μm)
(W/mK)Thermal conductivity
(W / mK)
표 2에서 보는 바와 같이, Y2O3-Sc2O3가 혼합첨가되지 않은 YM1을 제외하면 모두 98 %이상 치밀화가 완료되었다. 또한, 평균입경은 매트릭스를 이루는 작은 결정립의 크기를 나타낸다. Y2O3-Sc2O3 동시 첨가시 비정상 입성장 촉진과 더불어 매트릭스 평균입경도 증가시켰는데, YM1 대비 YS2의 평균입경이 62 % 정도 조대하였다. YSM2는 YS1 조성에 5 mol% MgO이 추가로 첨가되었지만, 입성장 효과는 6 % 정도로 미미하였다.As shown in Table 2, the densification was more than 98% in all except YM1 without Y 2 O 3 -Sc 2 O 3 mixed. In addition, the average particle diameter represents the size of small grains constituting the matrix. Simultaneous addition of Y 2 O 3 -Sc 2 O 3 promoted abnormal grain growth and increased the matrix mean particle size. The average particle diameter of YS2 compared to YM1 was about 62% coarse. YSM2 added 5 mol% MgO to the YS1 composition, but the grain growth effect was as small as 6%.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 조성별 성형밀도, 질화밀도, 질화율을 나타내는 그래프이다. 도 3에서 보는 바와 같이, 1,450 ℃에서 질화 후 질화율은 모든 시편에서 90 % 이상이었다. 3 is a graph showing molding density, nitride density, and nitride rate for each composition according to an embodiment of the present invention. As shown in FIG. 3, the nitriding rate after nitriding at 1,450 ° C. was 90% or more in all specimens.
도 4는 본 발명의 일 실시예에 따른 조성별 XRD 패턴을 나타내는 그래프이다. 도 4에서 보는 바와 같이, XRD 패턴을 통해 질화 시편 내부에 잔류 실리콘(Si)이 존재하지 않는 것을 확인하였다. Y2O3-Sc2O3가 첨가된 경우 질화 후에 (Y,Sc)2Si2O7 디실리케이트(disilicate)상이 형성되었으며, Y2O3-MgO가 첨가된 경우 에퍼타이트(apatite)상이 검출되었다. Figure 4 is a graph showing the XRD pattern for each composition according to an embodiment of the present invention. As shown in FIG. 4, it was confirmed that residual silicon (Si) did not exist inside the nitride specimen through the XRD pattern. When Y 2 O 3 -Sc 2 O 3 was added, a (Y, Sc) 2 Si 2 O 7 disilicate phase was formed after nitriding, and an apatite phase was detected when Y 2 O 3 -MgO was added. It became.
도 5는 본 발명의 일 실시예에 따른 조성별 주사전자현미경(SEM) 이미지이다. 도 5에서 보는 바와 같이, 소결체의 SEM 미세구조를 보면 소결조제 첨가량이 증가할수록 비정상 입자의 성장이 활발해지는 것을 볼 수 있다 (YS1-YS2, YSM1-YSM2). 반면, YS2와 소결조제 부피비가 유사한 YM1의 경우 입성장이 느리게 진행되었으며, 상대적으로 저온에서 공융점을 형성하는 Sc2O3의 첨가가 입성장에 유리한 것으로 확인하였다. 5 is a scanning electron microscope (SEM) image of each composition according to an embodiment of the present invention. As shown in Figure 5, the SEM microstructure of the sintered body can be seen that the growth of abnormal particles is active as the amount of sintering aid is increased (YS1-YS2, YSM1-YSM2). On the other hand, in the case of YM1 having a similar volume ratio to YS2 and sintering aid, the grain growth was slow, and it was confirmed that the addition of Sc 2 O 3 forming a eutectic point at a relatively low temperature was favorable for grain growth.
도 6은 본 발명의 일 실시예에 따른 조성별 열전도도를 나타내는 플롯이다. 도 6에서 보는 바와 같이, 가장 높은 열전도도를 나타낸 YS2 조성은 통상적인 YM1 조성대비 28.4 % 향상된 열전도도를 나타내었으며, 그 외 조성들도 YM1보다 높은 열전도도값을 보였다. 이는 Y2O3-Sc2O3 첨가에 의해 입성장이 촉진되어 입계면적이 줄어들고 용해-재석출을 통해 입내 결함이 효과적으로 제거되었기 때문으로 판단된다. 특히 YS2 조성은 통상소결 시 열저항이 낮은 입계를 형성함으로써 전체 계의 열전도도를 향상시킨 것으로, 반응소결에서도 입내, 입계 특성의 동시 향상을 통해 고열전도도가 달성된 것으로 추정된다. 반응 소결법을 이용할 경우 통상소결법 대비 약 11 %가량 열전도도를 향상시켰으며(YS2,YM1), 이는 기존 문헌에 보고된대로 산소량 저감을 통해 열전도도가 높아진 것으로 판단된다.6 is a plot showing the thermal conductivity of each composition according to an embodiment of the present invention. As shown in FIG. 6, the YS2 composition exhibiting the highest thermal conductivity exhibited an improved thermal conductivity of 28.4% compared to the conventional YM1 composition, and the other compositions also exhibited higher thermal conductivity than YM1. This is because the grain growth was accelerated by the addition of Y 2 O 3 -Sc 2 O 3 , and the grain boundary area was reduced, and the intragranular defects were effectively removed by dissolution-reprecipitation. In particular, the composition of YS2 improves the thermal conductivity of the whole system by forming grain boundaries having low thermal resistance during sintering, and it is estimated that high thermal conductivity was achieved through simultaneous improvement of grain size and grain boundary characteristics even in reaction sintering. In the case of using the reaction sintering method, the thermal conductivity was improved by about 11% compared to the conventional sintering method (YS2, YM1), which is believed to be improved by reducing the amount of oxygen as reported in the existing literature.
< < 실시예Example 2 > 2>
실시예 1의 YS1, YS2, 및 YM1을 가지고 소결 시간에 따른 질화규소 소결체의 특성을 평가하였다.With the YS1, YS2, and YM1 of Example 1, the characteristics of the silicon nitride sintered compact according to the sintering time were evaluated.
소결 단계(S50) 전까지 실시예 1과 동일한 방식과 동일하게 실시하였으며, 소결 단계(S50)를 1,900 ℃에서 1, 3, 6, 12 시간 동안 소결을 하였다.Before the sintering step (S50) was carried out in the same manner as in Example 1, the sintering step (S50) was sintered for 1, 3, 6, 12 hours at 1,900 ℃.
본 발명의 다른 실시예(실시예 2)에 따른 상대밀도, 평균입경, 열전도도는 표 3에 정리하였다.The relative density, average particle diameter, and thermal conductivity according to another embodiment (Example 2) of the present invention are summarized in Table 3.
(hr)Sintering time
(hr)
(%)Relative density
(%)
(㎛)Average particle diameter
(Μm)
(W/mK)Thermal conductivity
(W / mK)
도 7은 본 발명의 다른 실시예에 따른 조성별 상대밀도를 나타내는 그래프이다. 도 7에서 보는 바와 같이, YS1과 YS2는 1 시간 소결로 95.8 % 이상의 상대밀도를 얻을 수 있었으며 3, 6 시간 소결시 98 % 이상 치밀화가 가능하였지만 12 시간 즉, 장시간 소결시 밀도가 97 %대로 감소하였다. YM1은 1시간 소결 시 92.7 %로 치밀화가 느리게 진행되었으며, 3 시간 소결시 최대 밀도를 얻고 장시간 소결 시 소결 밀도가 점차 감소하였다.7 is a graph showing the relative density of each composition according to another embodiment of the present invention. As shown in FIG. 7, YS1 and YS2 were able to obtain a relative density of 95.8% or more for 1 hour sintering and densification of 98% or more for 3 or 6 hours, but decreased to 97% for 12 hours, that is, for long time sintering. It was. The densification proceeded slowly to 92.7% when sintered for 1 hour, and the maximum density was obtained when sintering for 3 hours, and the sintered density gradually decreased when sintering for a long time.
도 8은 본 발명의 다른 실시예에 따른 주사전자현미경(SEM) 이미지이고, 도 9는 본 발명의 다른 실시예에 따른 평균입경을 나타내는 그래프이다. 도 9는 이미지 분석법으로 평균입경을 계산하였다. 8 is a scanning electron microscope (SEM) image according to another embodiment of the present invention, Figure 9 is a graph showing the average particle diameter according to another embodiment of the present invention. 9 was calculated the average particle diameter by image analysis.
도 8과 도 9에서 보는 바와 같이, 1 시간 소결 시 입성장이 거의 일어나지 않았으며, 저온에서 액상을 형성하는 것으로 알려진 MgO에 의해 YM1 조성의 미세구조가 상대적으로 조대하였다. 하지만, 소결시간을 증가시킬수록 YS2의 입성장이 빠르게 진행되었고 YM1 조성은 가장 느리게 입성장이 일어났는데, 이는 휘발성이 강한 MgO가 고온 소결 중 휘발되어 액상이 감소하고 입성장이 둔화된 것으로 판단된다. 반면, YS2 조성의 경우 액상 손실이 상대적으로 적고 저점도 공융 액상이 상대적으로 충분히 존재하기 때문에 입성장이 촉진되었다고 볼 수 있다.As shown in FIGS. 8 and 9, almost no grain growth occurred during sintering for 1 hour, and the microstructure of the YM1 composition was relatively coarse by MgO, which is known to form a liquid phase at low temperature. However, as the sintering time was increased, the grain growth of YS2 proceeded faster and the grain growth was the slowest in YM1 composition. It is believed that the volatile MgO volatilized during high temperature sintering, resulting in a decrease in liquid phase and slow grain growth. On the other hand, in the case of YS2 composition, the grain growth is relatively accelerated because the liquid phase loss is relatively low and the low viscosity eutectic liquid phase is relatively present.
도 10은 본 발명의 다른 실시예에 따른 열전도도를 측정한 결과를 나타내는 그래프이다. 도 10에서 보는 바와 같이, 입성장이 촉진된 YS2 조성에서 높은 열전도도를 얻은 것은 직관적으로 예상할 수 있지만, 1 시간 소결 시 입성장이 거의 일어나지 않은 조건에서도 YS2가 현저히 높은 열전도도값을 보였으며, 특히 YM1 6 시간 소결체보다도 높은 열전도도를 보였다. 이러한 높은 열전도도는 앞서 언급한 바와 같이 입계의 열전도특성을 향상시키는 YS2 소결조제에 의해 가능케되었다고 볼 수 있다. 즉, 결정립 크기가 작아서 상대적으로 입계면적이 커지는 경우 입계특성이 전체 열전도도에 미치는 영향이 현저히 드러나는 것으로 판단된다. 소결 시간이 12 시간까지 증가할 경우 열전도도 차이가 줄어드는데 이는 입계 비율이 줄어들어 입계특성보다 입자 특성에 영향을 받기 때문이며, 또한 YS1, YM1의 비정상 입성장의 촉진에 의해 용해-재석출 반응이 활발히 일어났기 때문이다.10 is a graph showing the results of measuring the thermal conductivity according to another embodiment of the present invention. As shown in FIG. 10, it can be intuitively expected to obtain high thermal conductivity in the YS2 composition which promotes grain growth, but YS2 showed a significantly higher thermal conductivity even under conditions in which grain growth hardly occurred at 1 hour sintering. The thermal conductivity was higher than that of the
도 11은 본 발명의 다른 실시예에 따른 질화규소 소결체의 2축 강도를 측정한 결과를 나타내는 그래프이다. 도 11에서 보는 바와 같이, YS1와 YM1의 경우 밀도가 향상된 3 시간 소결에서 가장 높은 강도값을 얻었으며, YS2의 경우 치밀화가 1 시간 소결로도 빠르게 일어났기 때문에 결정립 크기가 가장 미세한 1시간 소결체에서 가장 높은 강도값을 보였다. 모든 소결체에서 3시간 초과 소결 시 입성장에 의해 강도가 저하되었다. 도 10의 열전도도값을 고려하면, YS2 조성은 단시간 소결(<3h)로 고열전도와 고강도를 구현할 수 있는 것으로 확인하였다.11 is a graph showing a result of measuring biaxial strength of a silicon nitride sintered compact according to another embodiment of the present invention. As shown in FIG. 11, in the case of YS1 and YM1, the highest strength value was obtained in the three-hour sintering with improved density, and in the case of YS2, the densification occurred quickly even in the one-hour sintering, and thus, in the one-hour sintered body having the finest grain size, High intensity value was shown. In all the sintered bodies, the strength decreased due to grain growth when sintered for more than 3 hours. Considering the thermal conductivity value of FIG. 10, it was confirmed that the composition of YS2 can realize high thermal conductivity and high strength by short sintering (<3h).
< < 실시예Example 3 > 3>
본 발명의 다른 실시예(실시예 2)에 따른 질화규소 소결체의 열충격 저항성을 평가하였다. The thermal shock resistance of the silicon nitride sintered compact according to another embodiment (Example 2) of the present invention was evaluated.
질화규소가 기판으로 사용될 경우, 상하단의 온도 편차와 금속접합부의 열팽창계수 차이로 인한 인장응력 누적에 의해 크랙이 발생하는 것으로 알려져있다.When silicon nitride is used as a substrate, cracks are known to occur due to the accumulation of tensile stress due to the temperature variation of the upper and lower ends and the thermal expansion coefficient difference of the metal joint.
Trade-off 관계에 있는 열전도도와 강도가 동시에 고려된 열충격 저항성을 평가하기 위해 Hasselman mild thermal shock figure of merit을 계산하였다. 관련 식은 아래와 같다.The Hasselman mild thermal shock figure of merit was calculated to evaluate the thermal shock resistance considering the thermal conductivity and strength in the trade-off relationship. The related equation is as follows.
HasselmanHasselman FOMFOM = = S(1-ν)κS (1-ν) κ /Of aEaE
S = strength (MPa)S = strength (MPa)
ν = Poisson's ratioν = Poisson's ratio
κ = thermal conductivity (W/mK)κ = thermal conductivity (W / mK)
a = thermal expansion coefficient (10-6/K)a = thermal expansion coefficient (10-6 / K)
E = Young's modulus (GPa)E = Young's modulus (GPa)
강도와 열전도도를 제외한 다른 값은 문헌에 보고된 값을 사용하였다 (Poisson's ratio = 0.3, thermal expansion coefficient = 3.6 (10-6/K), Young's modulus = 320 GPa). Except for strength and thermal conductivity, the values reported in the literature were used (Poisson's ratio = 0.3, thermal expansion coefficient = 3.6 (10 -6 / K), Young's modulus = 320 GPa).
도 12는 본 발명의 다른 실시예에 따른 질화규소 소결체의 열충격 저항성(Hasselman FOM)을 계산한 결과를 나타내는 그래프이다. 도 12에서 보는 바와 같이, YS1과 YM1은 1 시간 소결 시 낮은 FOM값을 가지고 3 시간 이상 소결 시 일정한 FOM값을 유지하였지만, YS2의 경우 1시간 소결체부터 거의 일정하게 높은 FOM값을 보였다. 다시 말해, YS2는 전 소결 조건에서 열전도도와 강도의 균형을 이루고 있으며, 열충격 저항성도 상대적으로 우수한 것으로 나타났다. YS1은 YM1에 비해 열전도도는 높지만 강도가 낮기 때문에 전반적으로 낮은 FOM값을 보였다. 결론적으로, YS2 조성은 경제적인 단시간 소결 공정으로도 고열전도도를 구현하고 기계적 특성 열화를 방지하는 장점을 가진다.12 is a graph showing a result of calculating a thermal shock resistance (Hasselman FOM) of a silicon nitride sintered compact according to another embodiment of the present invention. As shown in FIG. 12, YS1 and YM1 had a low FOM value when sintered for 1 hour and maintained a constant FOM value when sintered for 3 hours or more. However, YS2 showed a substantially high FOM value from the sintered body for 1 hour. In other words, YS2 has a good balance of thermal conductivity and strength at presintering conditions, and has a relatively good thermal shock resistance. YS1 showed higher FOM than YM1 because of its higher thermal conductivity and lower strength. In conclusion, YS2 composition has the advantage of realizing high thermal conductivity and preventing deterioration of mechanical properties even with economical short time sintering process.
따라서, 본 발명은 고열전도 질화규소 소결체의 제조방법을 통해서 고열전도 반응소결 질화규소의 통상적 소결 조제인 Y2O3-MgO 대신 Y2O3-Sc2O3 또는 Y2O3-Sc2O3-MgO를 첨가하여 열전도도를 향상시켰으며 그 원인은 저휘발, 저점도 Y2O3-Sc2O3 공융 액상을 통한 입성장 촉진 및 입계 열저항 감소에 따른 것으로 확인하였다.Accordingly, the present invention is that the thermal conductivity of silicon nitride sintered body and method for producing sintered silicon nitride, the thermal conductivity reaction typically sintering aid is Y 2 O 3 instead of Y 2 O 3 -MgO -Sc 2 O 3 or Y 2 O 3 in through the -Sc 2 O 3 -MgO was added to improve thermal conductivity, which was attributed to low volatility, low viscosity Y 2 O 3 -Sc 2 O 3 eutectic grain growth and grain boundary thermal resistance.
또한, 장시간 소결 시 입성장을 통해 열전도도가 향상되지만 강도는 저하되고, 반면 YS2 조성은 우수한 입계 특성으로 인해 단시간 소결로도 높은 열전도도를 구현할 수 있었으며, 기계적 특성 저하를 최소화하는 소결 조건 (1 ~ 3 시간)을 통해 우수한 강도와 열충격 저항성 (Hasselman FOM)을 얻을 수 있었다. In addition, thermal conductivity is improved through grain growth during long-term sintering, but the strength is lowered. On the other hand, YS2 composition can realize high thermal conductivity even in short-time sintering due to the excellent grain boundary properties, and the sintering conditions that minimize the deterioration of mechanical properties (1 ~ 3 hours), excellent strength and thermal shock resistance (Hasselman FOM) were obtained.
이상에서 설명된 실시예는 본 발명의 바람직한 실시예를 설명한 것에 불과하고, 본 발명의 권리범위는 설명된 실시예에 한정되는 것은 아니며, 본 발명의 기술적 사상과 특허청구범위 내에서 이 분야의 당업자에 의하여 다양한 변경, 변형 또는 치환이 가능할 것이며, 그와 같은 실시예들은 본 발명의 범위에 속하는 것으로 이해되어야 한다.The embodiments described above are merely illustrative of the preferred embodiments of the present invention, the scope of the present invention is not limited to the described embodiments, those skilled in the art within the spirit and claims of the present invention It will be understood that various changes, modifications, or substitutions may be made thereto, and such embodiments are to be understood as being within the scope of the present invention.
Claims (9)
상기 배합된 원료 분말을 혼합하는 단계(S20);
상기 혼합된 원료 분말을 성형하는 단계(S30);
상기 성형된 성형체를 질화하는 단계(S40); 및
상기 질화된 성형체를 소결하는 단계(S50);를 포함하는 질화규소 소결체의 제조방법.XSi 3 N 4 -ySc 2 O 3 -zY 2 O 3 , where x, y, z are mol%, x, y, z> 0, 2 <y + z <7 Compounding Si, Sc 2 O 3 , and Y 2 O 3 raw material powder so as to follow the composition formula of y>z;
Mixing the blended raw material powder (S20);
Molding the mixed raw material powder (S30);
Nitriding the molded article (S40); And
Sintering the nitrided molded body (S50); Method of producing a silicon nitride sintered body comprising a.
상기 원료 분말에 MgO이 더 포함되는 것을 특징으로 하는 질화규소 소결체의 제조방법.The method of claim 1,
Method of producing a silicon nitride sintered body characterized in that the raw material powder further comprises MgO.
상기 소결체는 0.3 ~ 2 ㎛의 평균입경을 갖는 질화규소 소결체.The method of claim 7, wherein
The sintered body is a silicon nitride sintered body having an average particle diameter of 0.3 ~ 2 ㎛.
상기 소결체는 70 ~ 120 W/mK의 열전도도를 갖는 질화규소 소결체.The method of claim 7, wherein
The sintered body is a silicon nitride sintered body having a thermal conductivity of 70 ~ 120 W / mK.
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