KR102050023B1 - Method for preparing electrode assembly, electrode assembly therefrom, and secondary battery comprising the same - Google Patents

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Abstract

본 발명은 전극과 분리막 간의 접착 강도를 향상시켜 셀의 안전성을 개선시킬 수 있는 전극조립체의 제조방법, 그 전극조립체 및 이를 포함하는 이차전지에 관한 것으로, 본 발명의 일 측면에 따른 전극조립체의 제조방법은 전극과 분리막의 적층체의 테두리부를 가압하는 1차 가압단계; 및 상기 적층체의 전면부를 가압하는 2차 가압단계;를 포함한다.The present invention relates to a method for manufacturing an electrode assembly, an electrode assembly and a secondary battery including the same, which can improve the safety of a cell by improving the adhesive strength between the electrode and the separator, and manufacturing an electrode assembly according to an aspect of the present invention. The method includes a first pressurizing step of pressing the edges of the laminate of the electrode and the separator; And a second pressing step of pressing the front portion of the laminate.

Description

전극조립체의 제조방법, 그 전극조립체 및 이를 포함하는 이차전지{Method for preparing electrode assembly, electrode assembly therefrom, and secondary battery comprising the same}Method for preparing an electrode assembly, the electrode assembly and a secondary battery comprising the same {Method for preparing electrode assembly, electrode assembly therefrom, and secondary battery comprising the same}

본 발명은 전극조립체의 제조방법, 그 전극조립체 및 이를 포함하는 이차전지에 관한 것이다.The present invention relates to a method for manufacturing an electrode assembly, the electrode assembly and a secondary battery comprising the same.

최근 에너지 저장 기술에 대한 관심이 갈수록 높아지고 있다. 휴대폰, 캠코더 및 노트북 PC, 나아가서는 전기 자동차의 에너지까지 적용분야가 확대되면서 전기화학소자의 연구와 개발에 대한 노력이 점점 구체화되고 있다. 전기화학소자는 이러한 측면에서 가장 주목받고 있는 분야이고 그 중에서도 충방전이 가능한 이차전지의 개발은 관심의 초점이 되고 있다.Recently, interest in energy storage technology is increasing. As the field of application extends to the energy of mobile phones, camcorders, notebook PCs, and even electric vehicles, efforts for research and development of electrochemical devices are becoming more concrete. Electrochemical devices are the most attention in this regard, and among them, the development of secondary batteries capable of charging and discharging has become a focus of attention.

이차전지는 지속적인 연구에 의해 전극활물질로서 그의 여러 성능, 특히 출력이 크게 개선된 것들이 개발되어 왔다. 그러나, 이차전지가 고온에 노출되는 경우, 분리막의 수축이 일어남에 따라 단락이 발생하는 문제점이 있다. 또한, 전극과 분리막 간의 접착이 잘 이루어지지 않아, 접착면에 기포가 발생하는 등의 문제가 발생하고 있다.Secondary batteries have been developed by the continuous study of electrode performance materials, many of which have greatly improved their performance, especially output. However, when the secondary battery is exposed to high temperature, there is a problem in that a short circuit occurs as shrinkage of the separator occurs. In addition, the adhesion between the electrode and the separation membrane is not well achieved, there is a problem such as bubbles generated on the adhesive surface.

따라서, 본 발명은 전술한 문제점을 해결하기 위해 안출된 것이며, 전극과 분리막 간의 접착 강도를 향상시켜 셀의 안전성을 개선시킬 수 있는 전극조립체의 제조방법을 제공하는 것에 목적이 있다.Accordingly, an object of the present invention is to provide a method for manufacturing an electrode assembly which can improve the safety of the cell by improving the adhesive strength between the electrode and the separator.

상기 과제를 달성하기 위하여, 본 발명의 일 측면에 따라 양극/분리막/음극을 포함하는 적층체의 전면부를 가압하는 1차 가압단계; 및 상기 적층체의 테두리부를 가압하는 2차 가압단계;를 포함하는 전극조립체의 제조방법이 제공된다.In order to achieve the above object, according to an aspect of the present invention, the first pressing step of pressing the front portion of the laminate including the anode / separator / cathode; And a second pressing step of pressing the edge of the laminate.

바람직하게는, 상기 테두리부는 상기 적층체의 폭의 1 내지 49%의 폭을 가질 수 있다.Preferably, the edge portion may have a width of 1 to 49% of the width of the laminate.

바람직하게는, 상기 1차 가압 및 2차 가압은 10 kgf 내지 90 kgf 의 압력으로 10초 내지 3분동안 수행될 수 있다.Preferably, the first pressurization and the second pressurization may be performed for 10 seconds to 3 minutes at a pressure of 10 kgf to 90 kgf.

바람직하게는, 상기 1차 가압 및 2차 가압은 60 내지 130℃의 온도에서 수행될 수 있다.Preferably, the first pressurization and the second pressurization may be carried out at a temperature of 60 to 130 ℃.

바람직하게는, 상기 분리막이 폴리에틸렌(polyethylene), 폴리프로필렌(polypropylene), 폴리에틸렌테레프탈레이트(polyethyleneterephthalate), 폴리부틸렌테레프탈레이트(polybutyleneterephthalate), 폴리에스테르(polyester), 폴리아세탈(polyacetal), 폴리아미드(polyamide), 폴리카보네이트(polycarbonate), 폴리이미드(polyimide), 폴리에테르에테르케톤(polyetheretherketone), 폴리아릴에테르케톤(polyaryletherketone), 폴리에테르이미드(polyetherimide), 폴리아미드이미드(polyamideimide), 폴리벤지미다졸(polybenzimidazole), 폴리에테르설폰(polyethersulfone), 폴리페닐렌옥사이드(polyphenyleneoxide), 사이클릭 올레핀 고폴리머(cyclic olefin copolymer), 폴리페닐렌설파이드(polyphenylenesulfide) 및 폴리에틸렌나프탈렌(polyethylenenaphthalene)으로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나의 고분자 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물로 형성된 고분자막 또는 이들의 다중막, 직포 또는 부직포일 수 있다.Preferably, the separator is polyethylene, polypropylene, polyethylene terephthalate, polybutylene terephthalate, polyester, polyacetal, polyamide ), Polycarbonate, polyimide, polyetheretherketone, polyaryletherketone, polyetherimide, polyamideimide, polybenzimidazole ), Polyethersulfone, polyphenyleneoxide, cyclic olefin high-polymer (cyclic olefin copolymer), polyphenylenesulfide (polyphenylenesulfide) and polyethylenenaphthalene (polyethylenenaphthalene) Or a mixture of two or more of them It may be a formed polymer membrane or a multilayer, woven or nonwoven fabric thereof.

또한, 본 발명의 일 측면에 따르면, 상기 방법으로 제조된 전극조립체가 제공된다.In addition, according to one aspect of the invention, there is provided an electrode assembly prepared by the above method.

또한, 본 발명의 일 측면에 따르면, 상기 전극조립체를 포함하는 이차전지가 제공된다.In addition, according to one aspect of the invention, there is provided a secondary battery comprising the electrode assembly.

바람직하게는, 상기 이차전지는 리튬 이차전지일 수 있다.Preferably, the secondary battery may be a lithium secondary battery.

본 발명의 방법에 따르면, 기존의 제조공정의 변화 없이, 전극과 분리막 간의 접착 강도를 개선시켜 셀의 안전성을 향상시킬 수 있다.According to the method of the present invention, it is possible to improve the safety of the cell by improving the adhesive strength between the electrode and the separator, without changing the existing manufacturing process.

본 명세서에 첨부되는 다음의 도면은 본 발명의 바람직한 실시예를 예시하는 것이며, 전술한 발명의 내용과 함께 본 발명의 기술사상을 더욱 이해시키는 역할을 하는 것이므로, 본 발명은 그러한 도면에 기재된 사항에만 한정되어 해석되어서는 아니 된다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 적층체의 사시도이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따라 적층체의 테두리부를 가압할 때의 상태를 보여주는 모식도이다.
도 3은 비교예에 따라 제조된 전극조립체의 고온 저장 후의 사진이다.
도 4는 본 발명의 일 실시예에 따라 제조된 전극조립체의 고온 저장 후의 사진이다.The following drawings, which are attached to this specification, illustrate exemplary embodiments of the present invention, and together with the contents of the present invention serve to further understand the technical spirit of the present invention, the present invention is limited to the matters described in such drawings. It should not be construed as limited.
1 is a perspective view of a laminate according to an embodiment of the present invention.
Figure 2 is a schematic diagram showing a state when pressing the edge of the laminate in accordance with an embodiment of the present invention.
3 is a photograph after high temperature storage of the electrode assembly prepared according to the comparative example.
4 is a photograph after high-temperature storage of the electrode assembly prepared according to an embodiment of the present invention.

이하, 본 발명에 대하여 상세히 설명하기로 한다. 이에 앞서, 본 명세서 및 특허청구범위에 사용된 용어 또는 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다. 따라서, 본 명세서에 기재된 실시예에 기재된 구성은 본 발명의 가장 바람직한 일 실시예에 불과할 뿐이고 본 발명의 기술적 사상을 모두 대변하는 것은 아니므로, 본 출원시점에 있어서 이들을 대체할 수 있는 다양한 균등물과 변형예들이 있을 수 있음을 이해하여야 한다.Hereinafter, the present invention will be described in detail. Prior to this, the terms or words used in this specification and claims should not be construed as being limited to the ordinary or dictionary meanings, and the inventors should properly introduce the concept of terms to explain their own invention in the best way. It should be interpreted as meanings and concepts in accordance with the technical spirit of the present invention based on the principle that it can be defined. Therefore, the configurations described in the embodiments described herein are only one of the most preferred embodiments of the present invention and do not represent all of the technical ideas of the present invention, and various equivalents may be substituted for them at the time of the present application. It should be understood that there may be variations.

본 발명의 일 측면에 전극조립체의 제조방법은, (S1) 양극/분리막/음극을 포함하는 적층체의 전면부를 가압하는 1차 가압단계; 및 (S2) 상기 적층체의 테두리부를 가압하는 2차 가압단계;를 포함한다.In one aspect of the present invention, a method of manufacturing an electrode assembly includes: (S1) a first pressurizing step of pressurizing a front part of a laminate including an anode / separation membrane / anode; And (S2) a second pressing step of pressing the edge of the laminate.

또한, 본 발명의 다른 일 측면에 따르면, 상기 1차 가압단계 이전에 상기 2차 가압단계를 먼저 수행할 수 있다.In addition, according to another aspect of the present invention, the second pressing step may be performed before the first pressing step.

종래의 전극조립체 가압 공정은 전극과 분리막 간의 접착이 제대로 이루어지지 않거나, 접착면에 기포가 발생하는 문제점이 있었다. 본 발명에 따르면, 종래의 가압공정에 별도의 2차 가압공정을 추가함으로써, 전극과 분리막 간의 접착 강도를 향상시킬 수 있고, 접착면에 기포의 발생을 억제할 수 있다.Conventional electrode assembly pressing process has a problem that the adhesion between the electrode and the separator is not made properly, or bubbles are generated on the adhesive surface. According to the present invention, by adding an additional secondary pressing step to the conventional pressing step, the adhesive strength between the electrode and the separator can be improved, and generation of bubbles on the adhesive surface can be suppressed.

먼저, (S1) 1차 가압단계에서, 상기 적층체는 양극, 분리막 및 음극이 순차적으로 적층된 적층체를 의미한다. 상기 양극 및 음극은 당업계에 통상적으로 사용되는 방법을 사용하여 제조될 수 있다. 예를 들면, 바인더가 용매에 용해된 바인더 용액에 전극활물질을 분산시킨 슬러리를 집전체 상에 도포하고, 상기 용매를 제거함으로써 전극활물질층이 형성된 전극을 제조한다. 예컨대, 슬러리의 형성, 슬러리의 도포 및 전극활물질층의 형성과 같은 과정을 포함한다. First, in the (S1) first pressurization step, the laminate refers to a laminate in which an anode, a separator, and a cathode are sequentially stacked. The positive electrode and the negative electrode may be prepared using a method commonly used in the art. For example, a slurry in which an electrode active material is dispersed in a binder solution in which a binder is dissolved in a solvent is applied onto a current collector, and the solvent is removed to prepare an electrode on which an electrode active material layer is formed. For example, processes such as formation of a slurry, application of a slurry, and formation of an electrode active material layer are included.

슬러리의 형성은 바인더 용액에 전극활물질을 분산시킴으로써 달성된다. 즉, 원하는 전극활물질에 대해 적합한 바인더를 선택하고 이 바인더를 또한 적합한 용매에 투입하여 용해시켜 바인더 용액을 생성시킨다. 그 다음, 생성된 바인더 용액에 상기 원하는 전극활물질을 첨가하고, 이 혼합물은 다시 믹서를 사용하는 교반 등의 방법에 의해 상기 전극활물질을 바인더 용액에 균일하게 분산시켜 슬러리를 제조한다.Formation of the slurry is accomplished by dispersing the electrode active material in a binder solution. That is, a suitable binder is selected for the desired electrode active material and this binder is also added to a suitable solvent to dissolve to produce a binder solution. Then, the desired electrode active material is added to the resulting binder solution, and the mixture is uniformly dispersed in the binder solution by stirring or the like using a mixer to prepare a slurry.

전극활물질(즉, 양극활물질 및 음극활물질) 및 집전체(즉, 양극 집전체 및 음극 집전체)는 특별히 제한되지 않으며, 이들은 당업계에 알려진 통상적인 방법 또는 그의 변형된 방법에 따라 준비할 수 있다. 전극활물질은 통상적으로 입자 형태를 취할 수 있다.The electrode active materials (ie, the positive electrode active material and the negative electrode active material) and the current collector (ie, the positive electrode current collector and the negative electrode current collector) are not particularly limited, and they can be prepared according to conventional methods known in the art or modified methods thereof. . The electrode active material may typically take the form of particles.

상기 양극활물질은 리튬 코발트 산화물(LiCoO2), 리튬 니켈 산화물(LiNiO2) 등의 층상 화합물 또는 1종 이상의 전이금속으로 치환된 화합물; 화학식 Li1 + xMn2 -xO4(여기서, x 는 0 내지 0.33임), LiMnO3, LiMn2O3, LiMnO2 등의 리튬망간 산화물(LiMnO2); 리튬구리 산화물(Li2CuO2); LiV3O8, LiFe3O4, V2O5, Cu2V2O7 등의 바나듐 산화물; 화학식 LiNi1 - xMxO2(여기서, M = Co, Mn, Al, Cu, Fe, Mg, B 또는 Ga이고, x = 0.01 내지 0.3임)으로 표현되는 니켈사이트형 리튬 니켈 산화물(lithiated nickel oxide); 화학식 LiMn2 - xMxO2(여기서, M = Co, Ni, Fe, Cr, Zn 또는 Ta이고, x = 0.01 내지 0.1임) 또는 Li2Mn3MO8(여기서, M = Fe, Co, Ni, Cu 또는 Zn임)로 표현되는 리튬망간 복합 산화물; 화학식의 리튬 일부가 알칼리토금속 이온으로 치환된 LiMn2O4; 디설파이드 화합물; Fe2(MoO4)3 또는 이들의 조합에 의해 형성되는 복합 산화물 등과 같이 리튬 흡착 물질(lithium intercalation material)을 주성분으로 하며, 상기와 같은 종류들이 있지만, 이들만으로 한정되는 것은 아니다.The cathode active material may be a layered compound such as lithium cobalt oxide (LiCoO 2 ), lithium nickel oxide (LiNiO 2 ), or a compound substituted with one or more transition metals; Lithium manganese oxides (LiMnO 2 ) such as Li 1 + x Mn 2 -x O 4 (where x is 0 to 0.33), LiMnO 3 , LiMn 2 O 3 , LiMnO 2, and the like; Lithium copper oxide (Li 2 CuO 2 ); LiV 3 O 8 , LiFe 3 O 4 , V 2 O 5 , Cu 2 V 2 O 7 Vanadium oxides such as; Nickelsite type lithium nickel oxide represented by the formula LiNi 1 - x M x O 2 , wherein M = Co, Mn, Al, Cu, Fe, Mg, B or Ga, and x = 0.01 to 0.3 oxide); Formula LiMn 2 - x M x O 2 (wherein M = Co, Ni, Fe, Cr, Zn or Ta and x = 0.01 to 0.1) or Li 2 Mn 3 MO 8 (wherein M = Fe, Co, Lithium manganese composite oxide represented by Ni, Cu or Zn); LiMn 2 O 4 in which a part of lithium of the formula is substituted with alkaline earth metal ions; Disulfide compounds; Lithium intercalation materials, such as complex oxides formed by Fe 2 (MoO 4 ) 3 or a combination thereof, are used as a main component, and there are the above types, but are not limited thereto.

상기 양극 집전체는 예컨대 약 3 내지 약 500 ㎛의 두께를 갖는다. 이러한 양극 집전체는, 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 스테인리스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 또는 알루미늄이나 스테인리스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것 등이 사용될 수 있다. 집전체는 그것의 표면에 미세한 요철을 형성하여 양극활물질의 접착력을 높일 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태가 가능하다.The positive electrode current collector has, for example, a thickness of about 3 to about 500 μm. Such a positive electrode current collector is not particularly limited as long as it has conductivity without causing chemical change in the battery. For example, carbon is formed on the surface of stainless steel, aluminum, nickel, titanium, calcined carbon, or aluminum or stainless steel. Surface treated with nickel, titanium, silver, or the like may be used. The current collector may form fine irregularities on its surface to increase adhesion of the positive electrode active material, and may be in various forms such as a film, sheet, foil, net, porous body, foam, and nonwoven fabric.

상기 양극활물질에는 도전재가 추가로 혼합될 수 있다. 이러한 도전재는 예컨대 양극활물질을 포함한 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 50 중량%로 첨가된다. 이러한 도전재는 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 높은 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 천연 흑연, 인조 흑연 등의 흑연; 카본블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 채널 블랙, 퍼네이스 블랙, 램프 블랙, 서머 블랙 등의 카본블랙; 탄소 섬유, 금속 섬유 등의 도전성 섬유; 불화 카본, 알루미늄, 니켈 분말 등의 금속 분말; 산화아연, 티탄산칼륨 등의 도전성 위스키; 산화 티탄 등의 도전성 산화물; 폴리페닐렌 유도체 등의 도전성 소재 등이 사용될 수 있다.The cathode active material may be further mixed with a conductive material. Such a conductive material is added at 1 to 50% by weight, for example, based on the total weight of the mixture including the positive electrode active material. Such a conductive material is not particularly limited as long as it has high conductivity without causing chemical change in the battery, and examples thereof include graphite such as natural graphite and artificial graphite; Carbon blacks such as carbon black, acetylene black, Ketjen black, channel black, furnace black, lamp black, and summer black; Conductive fibers such as carbon fiber and metal fiber; Metal powders such as carbon fluoride powder, aluminum powder and nickel powder; Conductive whiskeys such as zinc oxide and potassium titanate; Conductive oxides such as titanium oxide; Conductive materials such as polyphenylene derivatives and the like can be used.

상기 바인더는 양극활물질과 도전재 등의 결합과 집전체에 대한 결합에 조력하는 성분으로서, 예를 들어 양극활물질을 포함하는 혼합물 전체 중량을 기준으로 약 1 내지 약 50 중량%로 첨가된다. 이러한 바인더의 예로는, 폴리불화비닐리덴, 폴리비닐알코올, 카르복시메틸셀룰로우즈(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로우즈, 재생 셀룰로우즈, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌-프로필렌-디엔 테르 폴리머(EPDM), 술폰화 EPDM, 스티렌 브티렌 고무, 불소 고무, 다양한 공중합체 등을 들 수 있다.The binder is a component that assists the bonding of the positive electrode active material, the conductive material and the like to the current collector, and is added in an amount of about 1 to about 50 wt% based on the total weight of the mixture including the positive electrode active material. Examples of such binders include polyvinylidene fluoride, polyvinyl alcohol, carboxymethyl cellulose (CMC), starch, hydroxypropyl cellulose, regenerated cellulose, polyvinylpyrrolidone, tetrafluoroethylene, polyethylene , Polypropylene, ethylene-propylene-diene terpolymer (EPDM), sulfonated EPDM, styrene butylene rubber, fluorine rubber, various copolymers and the like.

상기 용매의 비제한적인 예로는 아세톤(acetone), 테트라하이드로퓨란(tetrahydrofuran), 메틸렌클로라이드(methylene chloride), 클로로포름(chloroform), 디메틸포름아미드(dimethylformamide), N-메틸-2-피롤리돈(N-methyl-2-pyrrolidone, NMP), 시클로헥산(cyclohexane), 물 또는 이들의 혼합체 등이 있다. 이러한 용매들은 집전체 표면에 대해 소망하는 수준으로 슬러리 도포 층이 만들어질 수 있도록 적정한 수준의 점도를 제공한다.Non-limiting examples of the solvent include acetone, tetrahydrofuran, methylene chloride, chloroform, dimethylformamide, N-methyl-2-pyrrolidone (N -methyl-2-pyrrolidone (NMP), cyclohexane, water or a mixture thereof. These solvents provide an appropriate level of viscosity so that the slurry coating layer can be made at a desired level for the current collector surface.

또한, 음극은 음극 집전체 상에 음극활물질을 도포 및 건조하여 제작되며, 필요에 따라, 앞서 본원에서 양극에 관하여 설명한 도전재, 바인더, 용매 등과 같은 성분들이 더 포함될 수 있다.In addition, the negative electrode is manufactured by coating and drying a negative electrode active material on the negative electrode current collector, and if necessary, components such as a conductive material, a binder, a solvent, and the like described above with respect to the positive electrode may be further included.

상기 음극 집전체는 예컨대 약 3 내지 약 500 ㎛의 두께를 갖는다. 이러한 음극 집전체는, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 구리, 스테인리스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 구리나 스테인리스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것, 알루미늄-카드뮴 합금 등이 사용될 수 있다. 또한, 양극 집전체와 마찬가지로, 표면에 미세한 요철을 형성하여 음극활물질의 결합력을 강화시킬 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태로 사용될 수 있다.The negative electrode current collector has a thickness of, for example, about 3 to about 500 μm. Such a negative electrode current collector is not particularly limited as long as it has conductivity without causing chemical change in the battery. For example, the surface of copper, stainless steel, aluminum, nickel, titanium, calcined carbon, copper or stainless steel Surface-treated with carbon, nickel, titanium, silver, and the like, aluminum-cadmium alloy, and the like can be used. In addition, like the positive electrode current collector, fine concavities and convexities may be formed on the surface to enhance the bonding force of the negative electrode active material, and may be used in various forms such as a film, a sheet, a foil, a net, a porous body, a foam, and a nonwoven fabric.

상기 음극활물질은 예컨대 난흑연화 탄소, 흑연계 탄소 등의 탄소; LixFe2O3(0≤x≤1), LixWO2(0≤x≤1), SnxMe1 - xMe'yOz(Me: Mn, Fe, Pb, Ge; Me': Al, B, P, Si, 주기율표의 1족, 2족, 3족 원소, 할로겐; 0<x≤1; 1≤y≤3; 1≤z≤8)의 금속 복합 산화물; 리튬 금속; 리튬 합금; 규소계 합금; 주석계 합금; SnO, SnO2, PbO, PbO2, Pb2O3, Pb3O4, Sb2O3, Sb2O4, Sb2O5, GeO, GeO2, Bi2O3, Bi2O4, Bi2O5 등의 산화물; 폴리아세틸렌 등의 도전성 고분자; Li-Co-Ni계 재료 등을 사용할 수 있다.The negative electrode active material may be, for example, carbon such as hardly graphitized carbon or graphite carbon; Li x Fe 2 O 3 (0 ≦ x ≦ 1), Li x WO 2 (0 ≦ x ≦ 1), Sn x Me 1 - x Me ' y O z (Me: Mn, Fe, Pb, Ge; Me' Al, B, P, Si, a group 1, 2, 3 element of the periodic table, a halogen, a metal complex oxide of 0 <x≤1;1≤y≤3;1≤z≤8; Lithium metal; Lithium alloys; Silicon-based alloys; Tin-based alloys; SnO, SnO 2 , PbO, PbO 2 , Pb 2 O 3 , Pb 3 O 4 , Sb 2 O 3 , Sb 2 O 4 , Sb 2 O 5 , GeO, GeO 2 , Bi 2 O 3 , Bi 2 O 4 , Oxides such as Bi 2 O 5 ; Conductive polymers such as polyacetylene; Li-Co-Ni-based materials and the like can be used.

슬러리의 도포는 슬롯 다이 코팅, 슬라이드 코팅, 커튼 코팅 등 다양한 방법을 이용하여 연속적으로 또는 비연속적으로 수행할 수 있다. 특히, 생산성 측면에서 도포는 연속적으로 또는 동시에 개별적으로 수행하는 것이 바람직하다.Application of the slurry can be carried out continuously or discontinuously using various methods such as slot die coating, slide coating, curtain coating and the like. In particular, in terms of productivity, the application is preferably carried out separately continuously or simultaneously.

전극활물질층의 형성은 상기 도포된 슬러리로부터 용매를 제거하는 단계를 포함한다. 용매는 건조시킴으로써 제거될 수 있다. 집전체 위에 도포된 슬러리는 건조기 등을 사용함으로써 건조시켜 용매를 제거하여 전극을 수득한다.Formation of the electrode active material layer includes removing the solvent from the applied slurry. The solvent can be removed by drying. The slurry coated on the current collector is dried by using a dryer or the like to remove the solvent to obtain an electrode.

상기 분리막은 당업계에 통상적으로 제조될 수 있으며, 그 비제한적인 예로는 폴리에틸렌(polyethylene), 폴리프로필렌(polypropylene), 폴리에틸렌테레프탈레이트(polyethyleneterephthalate), 폴리부틸렌테레프탈레이트(polybutyleneterephthalate), 폴리에스테르(polyester), 폴리아세탈(polyacetal), 폴리아미드(polyamide), 폴리카보네이트(polycarbonate), 폴리이미드(polyimide), 폴리에테르에테르케톤(polyetheretherketone), 폴리아릴에테르케톤(polyaryletherketone), 폴리에테르이미드(polyetherimide), 폴리아미드이미드(polyamideimide), 폴리벤지미다졸(polybenzimidazole), 폴리에테르설폰(polyethersulfone), 폴리페닐렌옥사이드(polyphenyleneoxide), 사이클릭 올레핀 고폴리머(cyclic olefin copolymer), 폴리페닐렌설파이드(polyphenylenesulfide) 및 폴리에틸렌나프탈렌(polyethylenenaphthalene)으로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나의 고분자 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물로 형성된 고분자막 또는 이들의 다중막, 직포 또는 부직포일 수 있지만 이에 국한되지 않는다.The separator may be commonly prepared in the art, and non-limiting examples thereof include polyethylene, polypropylene, polyethylene terephthalate, polybutylene terephthalate, polyester ), Polyacetal, polyamide, polycarbonate, polyimide, polyetheretherketone, polyaryletherketone, polyetherimide, polyether Amideimide, polybenzimidazole, polyethersulfone, polyphenyleneoxide, cyclic olefin copolymer, polyphenylenesulfide and polyethylenenaphthalene (polyethylenenaphthalene) any one selected from the group consisting of Be a polymer or a polymer film or a multi-film, a woven or non-woven fabric formed of a mixture of two or more of these, but are not limited to.

상기 제1차 가압단계에서, 압연 온도가 약 60 내지 약 130℃, 바람직하게는, 약 100 내지 약 125℃일 수 있다. 상기 압연 온도가 전술된 범위에 속하는 경우, 전극과 분리막 사이의 접착력이 우수하게 나타난다. 하지만, 상기 압연 온도가 130℃를 초과하는 경우, 바인더가 가열하는 표면으로부터 먼 방향으로 덩어리(aggregation)를 형성하는 경향을 가지고 이로 인해 전극과 분리막 사이의 접착력이 크게 감소되고, 더욱이 분리막의 변형을 초래할 수 있다. 반면, 상기 압연 온도가 60℃ 미만인 경우, 전극과 분리막 사이의 접착력이 원하는 수준으로 달성되지 못한다.In the first pressurization step, the rolling temperature may be about 60 to about 130 ℃, preferably, about 100 to about 125 ℃. When the rolling temperature is in the above-mentioned range, the adhesion between the electrode and the separator is excellent. However, when the rolling temperature exceeds 130 ° C., the binder tends to form agglomerations away from the surface to be heated, which greatly reduces the adhesive force between the electrode and the separator, and furthermore, deforms the separator. Can cause. On the other hand, when the rolling temperature is less than 60 ℃, the adhesion between the electrode and the separator is not achieved to the desired level.

또한, 상기 제1차 가압단계에서, 압연시 압력 및 시간이 각각 10 kgf 내지 90 kgf 및 10초 내지 3분 일 수 있다. 상기 압연시 압력 및 시간이 전술된 범위에 속하는 경우, 전극과 분리막 사이의 접착력, 특히 전극활물질층과 분리막 사이의 접착력이 우수하게 나타난다. 하지만, 상기 압연시 압력이 90 kgf 를 초과하는 경우, 분리막의 찢김과 같은 손상을 초래할 수 있고, 압연시 시간이 3분을 초과하면, 분리막의 구조적 변형을 야기시킬 수 있다. 반면, 상기 압연시 압력이 10 kgf 미만이거나 압연시 시간이 10초 미만인 경우, 전극과 분리막 사이의 접착력이 원하는 수준으로 달성되지 못한다.Further, in the first pressurization step, the pressure and time during rolling may be 10 kgf to 90 kgf and 10 seconds to 3 minutes, respectively. When the pressure and time during the rolling are in the above-described range, the adhesion between the electrode and the separator, in particular, the adhesion between the electrode active material layer and the separator is excellent. However, when the pressure in the rolling exceeds 90 kgf, it may cause damage such as tearing of the separator, and if the time in rolling exceeds 3 minutes, it may cause structural deformation of the separator. On the other hand, when the pressure during the rolling is less than 10 kgf or when the rolling time is less than 10 seconds, the adhesion between the electrode and the separator is not achieved to the desired level.

(S2) 2차 가압단계에서, 상기 테두리부는 상기 적층체의 상면부 또는 하면부의 둘레 가장자리 부분을 의미한다. 도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 적층체의 사시도이다. 도 1을 참조하면, 테두리부(102)는 적층체(100)의 상면부(101)의 둘레 가장자리 부분을 의미하며, 상기 테두리부(102)는 가장자리의 4부분 중 어느 하나 이상을 포함할 수 있다. 상기 테두리부(102)는 상기 적층체의 폭의 1 내지 49%의 폭을 가질 수 있다. 바람직하게는, 상기 테두리부(102)는 2 내지 30 mm의 폭을 가질 수 있다.(S2) In the secondary pressing step, the edge portion means a peripheral edge portion of the upper or lower portion of the laminate. 1 is a perspective view of a laminate according to an embodiment of the present invention. Referring to FIG. 1, the edge portion 102 means a circumferential edge portion of the upper surface portion 101 of the stack 100, and the edge portion 102 may include any one or more of four portions of the edge portion. have. The edge portion 102 may have a width of 1 to 49% of the width of the laminate. Preferably, the edge portion 102 may have a width of 2 to 30 mm.

도 2는 본 발명의 일 실시예에 따라 적층체의 테두리부를 가압할 때의 상태를 보여주는 모식도이다. 도 2를 참조하면, 본 발명에 따른 적층체(100)의 테두리부(102)는 지그(200)에 의해 가압될 수 있다. 상기 지그(200)의 형상은 가압되는 테두리부(102)의 형상에 따라 적절히 변경될 수 있다.Figure 2 is a schematic diagram showing a state when pressing the edge of the laminate in accordance with an embodiment of the present invention. 2, the edge portion 102 of the laminate 100 according to the present invention may be pressed by the jig 200. The shape of the jig 200 may be appropriately changed according to the shape of the edge portion 102 to be pressed.

상기 제2차 가압단계의 압연 온도와 압연 시 압력 및 시간은 상기 제1차 가압단계와 동일한 범위에서 수행될 수 있다.The rolling temperature of the second pressing step and the pressure and time at the rolling may be performed in the same range as the first pressing step.

본 발명의 다른 측면에 따라, 전술된 전극조립체를 포함하는 이차전지, 특히 리튬 이차전지를 제조할 수 있다.According to another aspect of the present invention, it is possible to manufacture a secondary battery, in particular a lithium secondary battery comprising the electrode assembly described above.

본 발명의 이차전지에서 사용될 수 있는 전해액은 A+B-와 같은 구조의 염으로서, A+는 Li+, Na+, K+와 같은 알칼리 금속 양이온 또는 이들의 조합으로 이루어진 이온을 포함하고 B-는 PF6 -, BF4 -, Cl-, Br-, I-, ClO4 -, AsF6 -, CH3CO2 -, CF3SO3 -, N(CF3SO2)2 -, C(CF2SO2)3 -와 같은 음이온 또는 이들의 조합으로 이루어진 이온을 포함하는 염이 프로필렌 카보네이트(PC), 에틸렌 카보네이트(EC), 디에틸카보네이트(DEC), 디메틸카보네이트(DMC), 디프로필카보네이트(DPC), 디메틸설폭사이드, 아세토니트릴, 디메톡시에탄, 디에톡시에탄, 테트라하이드로퓨란, N-메틸-2-피롤리돈(NMP), 에틸메틸카보네이트(EMC), 감마 부티로락톤 (γ-부티로락톤) 또는 이들의 혼합물로 이루어진 유기 용매에 용해 또는 해리된 것이 있으나, 이에만 한정되는 것은 아니다.Electrolyte that may be used in the secondary battery of the present invention is A + B - A salt of the structure, such as, A + comprises Li +, Na +, an alkali metal cation or an ion composed of a combination thereof, such as K + and B - It is PF 6 -, BF 4 -, Cl -, Br -, I -, ClO 4 -, AsF 6 -, CH 3 CO 2 -, CF 3 SO 3 -, N (CF 3 SO 2) 2 -, C ( Salts containing ions consisting of anions such as CF 2 SO 2 ) 3 - or a combination thereof are propylene carbonate (PC), ethylene carbonate (EC), diethyl carbonate (DEC), dimethyl carbonate (DMC), dipropyl carbonate (DPC), dimethyl sulfoxide, acetonitrile, dimethoxyethane, diethoxyethane, tetrahydrofuran, N-methyl-2-pyrrolidone (NMP), ethylmethylcarbonate (EMC), gamma butyrolactone (γ- Butyrolactone) or a mixture thereof, or dissolved in an organic solvent, but is not limited thereto.

상기 전해액의 주입은 최종 제품의 제조 공정 및 요구 물성에 따라, 전지 제조 공정 중 적절한 단계에서 행해질 수 있다. 즉, 전지 조립 전 또는 전지 조립 최종 단계 등에서 적용될 수 있다.The injection of the electrolyte solution may be performed at an appropriate stage of the battery manufacturing process, depending on the manufacturing process and the required physical properties of the final product. That is, it may be applied before the battery assembly or at the end of battery assembly.

또한, 본 발명의 전기화학소자는 전기화학 반응을 하는 모든 소자를 포함하며, 구체적인 예를 들면, 모든 종류의 1차전지, 이차전지, 연료 전지, 태양 전지 또는 수퍼 캐패시터 소자와 같은 캐퍼시터(capacitor) 등일 수 있다. 특히, 상기 이차전지 중 리튬 금속 이차전지, 리튬 이온 이차전지, 리튬 폴리머 이차전지 또는 리튬 이온 폴리머 이차전지 등을 포함하는 리튬 이차전지가 바람직하다.In addition, the electrochemical device of the present invention includes all devices that undergo an electrochemical reaction, and specific examples include capacitors such as all kinds of primary cells, secondary cells, fuel cells, solar cells, or supercapacitor devices. And the like. In particular, a lithium secondary battery including a lithium metal secondary battery, a lithium ion secondary battery, a lithium polymer secondary battery, or a lithium ion polymer secondary battery among the secondary batteries is preferable.

이하, 본 발명을 구체적으로 설명하기 위해 실시예를 들어 상세하게 설명하기로 한다. 그러나, 본 발명에 따른 실시예들은 여러 가지 다른 형태로 변형될 수 있으며, 본 발명의 범위가 아래에서 상술하는 실시예들에 한정되는 것으로 해석되어서는 안된다. 본 발명의 실시예들은 당업계에서 평균적인 지식을 가진 자에게 본 발명을 더욱 완전하게 설명하기 위해서 제공되는 것이다.Hereinafter, the present invention will be described in detail with reference to Examples. However, embodiments according to the present invention can be modified in many different forms, the scope of the present invention should not be construed as limited to the embodiments described below. Embodiments of the present invention are provided to more fully explain the present invention to those skilled in the art.

실시예Example

소정의 크기의 양극, 음극, 상기 양극과 음극 사이에 분리막이 개재된 적층체를 준비하였다. 상기 적층체를 평판형 프레스로 전면부를 70℃의 온도에서 90 kgf의 압력으로, 30초 동안 가압을 수행하였다. 이어서, 테두리부 가압용 지그를 이용하여, 동일한 조건에서 가압을 수행하여 전극조립체를 제조하였다.A laminate having a separator interposed between a positive electrode, a negative electrode, and the positive electrode and the negative electrode having a predetermined size was prepared. The laminate was pressurized for 30 seconds using a flat plate press at a pressure of 90 kgf at a temperature of 70 ° C. Subsequently, the electrode assembly was manufactured by pressing under the same conditions using the edge pressing jig.

비교예Comparative example

테두리부를 가압하지 않은 것을 제외하고는 상기 실시예와 동일한 방법으로 전극조립체를 제조하였다.An electrode assembly was manufactured in the same manner as in the above example, except that the rim was not pressed.

고온저장성 실험High Temperature Storage Experiment

실시예 및 비교예에 따라 제조된 전극조립체를 180℃에서 3분간 저장하였으며, 분리막의 수축여부가 발생하는지 실험하였다.The electrode assembly prepared according to the Examples and Comparative Examples was stored at 180 ° C. for 3 minutes and tested whether shrinkage of the separator occurred.

도 3은 비교예에 따라 제조된 전극조립체의 고온 저장 후의 사진이며, 도 4는 본 발명의 일 실시예에 따라 제조된 전극조립체의 고온 저장 후의 사진이다.3 is a photograph after high temperature storage of the electrode assembly prepared according to the comparative example, Figure 4 is a photograph after high temperature storage of the electrode assembly prepared according to an embodiment of the present invention.

도 3 및 도 4를 참조하면, 부분 가압을 수행한 실시예의 전극조립체의 경우 분리막이 수축되지 않았으며, 부분 가압을 수행하지 않은 비교예의 전극조립체의 경우 분리막이 수축된 것을 알 수 있다.3 and 4, in the case of the electrode assembly of the embodiment in which partial pressure was performed, the separator was not shrunk, and in the case of the electrode assembly of the comparative example in which partial pressure was not performed, the separator was shrunk.

100: 적층체
101: 상면부
102: 테두리부
200: 지그100: laminate
101: upper surface
102: border
200: jig

Claims (8)

양극/분리막/음극을 포함하는 적층체의 전면부를 가압하는 1차 가압단계; 및
상기 적층체의 테두리부를 가압하는 2차 가압단계;를 포함하며,
상기 2차 가압은 상기 적층체의 테두리부의 전극 및 분리막에 대해 수행되는 것이며,
상기 2차 가압에 의해 전극과 분리막간 접착 강도가 향상되며,
상기 1차 가압 및 2차 가압은 압연 온도가 60℃ 내지 130℃의 온도에서 수행되며,
상기 테두리부는 상기 적층체의 폭의 1 내지 49%의 폭을 갖는 것을 특징으로 하는 전극조립체의 제조방법.A first pressurizing step of pressurizing a front portion of the laminate including an anode / separation membrane / anode; And
And a second pressing step of pressing the edges of the laminate.
The secondary pressurization is performed on the electrode and the separator of the edge portion of the laminate,
The secondary pressure improves the adhesive strength between the electrode and the separator,
The first pressurization and the second pressurization is carried out at a rolling temperature of 60 ℃ to 130 ℃,
The edge portion manufacturing method of the electrode assembly, characterized in that having a width of 1 to 49% of the width of the laminate. 삭제delete 제1항에 있어서,
상기 1차 가압 및 2차 가압은 10 kgf 내지 90 kgf 의 압력으로 10초 내지 3분동안 수행되는 것을 특징으로 하는 전극조립체의 제조방법.The method of claim 1,
The first pressurization and the second pressurization is a method of manufacturing an electrode assembly, characterized in that performed for 10 seconds to 3 minutes at a pressure of 10 kgf to 90 kgf. 삭제delete 제1항에 있어서,
상기 분리막이 폴리에틸렌(polyethylene), 폴리프로필렌(polypropylene), 폴리에틸렌테레프탈레이트(polyethyleneterephthalate), 폴리부틸렌테레프탈레이트(polybutyleneterephthalate), 폴리에스테르(polyester), 폴리아세탈(polyacetal), 폴리아미드(polyamide), 폴리카보네이트(polycarbonate), 폴리이미드(polyimide), 폴리에테르에테르케톤(polyetheretherketone), 폴리아릴에테르케톤(polyaryletherketone), 폴리에테르이미드(polyetherimide), 폴리아미드이미드(polyamideimide), 폴리벤지미다졸(polybenzimidazole), 폴리에테르설폰(polyethersulfone), 폴리페닐렌옥사이드(polyphenyleneoxide), 사이클릭 올레핀 고폴리머(cyclic olefin copolymer), 폴리페닐렌설파이드(polyphenylenesulfide) 및 폴리에틸렌나프탈렌(polyethylenenaphthalene)으로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나의 고분자 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물로 형성된 고분자막 또는 이들의 다중막, 직포 또는 부직포인 것을 특징으로 하는 전극조립체의 제조방법.The method of claim 1,
The separator is polyethylene (polyethylene), polypropylene (polypropylene), polyethylene terephthalate (polyethyleneterephthalate), polybutylene terephthalate (polybutyleneterephthalate), polyester (polyester), polyacetal, polyamide (polyamide), polycarbonate (polycarbonate), polyimide, polyetheretherketone, polyaryletherketone, polyetherimide, polyamideimide, polybenzimidazole, polyether Any one polymer selected from the group consisting of polyethersulfone, polyphenyleneoxide, cyclic olefin copolymer, polyphenylenesulfide, and polyethylenenaphthalene Polymer membranes formed of mixtures of species or more Or a multilayer, woven or nonwoven fabric thereof. 제1항, 제3항 및 제5항 중 어느 한 항의 방법에 의해 제조된 전극조립체.An electrode assembly prepared by the method of any one of claims 1, 3 and 5. 제6항의 전극조립체를 포함하는 이차전지.A secondary battery comprising the electrode assembly of claim 6. 제7항에 있어서,
상기 이차전지가 리튬 이차전지인 것을 특징으로 하는 이차전지.
The method of claim 7, wherein
Secondary battery, characterized in that the secondary battery is a lithium secondary battery.
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