KR101806605B1 - Electrode structure of lithium ion batteries and producing method thereof - Google Patents

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Abstract

본 발명의 일 측면에 따른 리튬이온 배터리 전극 구조는, 양극 집전체; 양극 활물질층; 전해질층; 리튬을 포함하는 음극 활물질층; 및 음극 집전체가 순차적으로 적층된 구조를 포함하고, 상기 양극 집전체와 상기 양극 활물질층 사이, 상기 양극 활물질층과 상기 전해질층 사이, 상기 음극 집전체와 상기 음극 활물질층 사이, 및 상기 음극 활물질층과 상기 전해질층 사이 로 이루어지는 군으로부터 선택되는 하나 이상에 투명전극층을 포함한다.A lithium ion battery electrode structure according to an aspect of the present invention includes: a positive electrode collector; A cathode active material layer; An electrolyte layer; An anode active material layer containing lithium; And a negative electrode collector are sequentially stacked on a surface of the positive electrode active material layer and the negative electrode active material layer, wherein the positive electrode active material layer and the negative electrode active material layer are stacked in this order, And at least one transparent electrode layer selected from the group consisting of a layer and an electrolyte layer.

Description

리튬이온 배터리 전극 구조 및 이의 제조방법{ELECTRODE STRUCTURE OF LITHIUM ION BATTERIES AND PRODUCING METHOD THEREOF}TECHNICAL FIELD [0001] The present invention relates to a lithium ion battery electrode structure,

본 발명은 리튬이온 배터리 전극 구조 및 이의 제조방법에 관한 것으로, 배터리 전극의 전기전도도와 이온전도도를 향상시킬 수 있는 리튬이온 배터리 전극 구조 및 이의 제조방법에 관한 것이다. The present invention relates to a lithium ion battery electrode structure and a manufacturing method thereof, and more particularly, to a lithium ion battery electrode structure capable of improving electrical conductivity and ion conductivity of a battery electrode and a manufacturing method thereof.

최근 전자 제품, 전자 기기, 통신 기기의 소형화, 경량화 및 고성능화가 급속히 진전됨에 따라 이들 제품의 전원으로 사용될 이차 전지의 성능 개선이 크게 요구되고 있다. 리튬-황 전지는 이론 에너지 밀도가 2800Wh/kg(1675mAh/g)으로 다른 전지 시스템에 비하여 월등히 높다. 또한, 유황은 자원이 풍부하여 값이 싸며, 환경친화적인 물질로서 주목을 받고 있다. 따라서, 많은 연구자들이 유황을 이용하여 리튬 이차전지를 구성하려는 시도를 해왔다.2. Description of the Related Art [0002] As electronic products, electronic devices, and communication devices have been rapidly reduced in size, weight, and performance, there has been a great demand for improvement in the performance of secondary batteries used as power sources for these products. Lithium-sulfur batteries have a theoretical energy density of 2800 Wh / kg (1675 mAh / g) which is significantly higher than other battery systems. In addition, sulfur is attracting attention as an eco-friendly substance because it is abundant in resources and is cheap in price. Therefore, many researchers have attempted to construct a lithium secondary battery using sulfur.

한편, 리튬-황 전지의 양극 활물질로 사용되는 황은 부도체이므로 전기 화학 반응으로 생성된 전자의 이동을 위해서는 도전재를 필요로 한다. 또한, 양극 합재 구성물을 집전체에 부착시키기 위해서는 적절한 바인더의 선정이 무엇보다도 중요하다.On the other hand, since sulfur used as a positive electrode active material of a lithium-sulfur battery is an insulator, a conductive material is required for movement of electrons generated by an electrochemical reaction. In addition, in order to attach the anode composite member to the current collector, selection of an appropriate binder is most important.

이때, 바인더는 소량의 첨가만으로 전극에 물리적 강도를 줄 수 있어 고에너지 밀도의 양극 제조에 용이해야 하고, 전해액과의 반응성이 없어야 하며, 전지 사용 온도 범위에서 안정된 형태를 유지하고 있어야 한다. 또한, 리튬-황 전지에 사용되는 바인더는 양극 극판을 제조하기 위한 조성물인 슬러리 조성물 제조 시 사용되는 유기 용매에는 용해되고, 전해액에는 용해되지 않아야 한다. 결국, 바인더의 기능인 결착력이 우수한지 여부보다 상술한 물성을 모두 만족하는 물질만을 사용할 수밖에 없었다.In this case, the binder should be easy to produce an anode with high energy density because physical strength can be given to the electrode only by adding a small amount of the binder, and there is no reactivity with the electrolyte, and the battery should be stable in the operating temperature range of the battery. In addition, the binder used in the lithium-sulfur battery should be dissolved in the organic solvent used for preparing the slurry composition, which is a composition for producing the positive electrode plate, and not dissolved in the electrolyte solution. As a result, only materials that satisfy all of the above-mentioned physical properties have to be used rather than whether the binding force, which is the function of the binder, is excellent.

한편, 일본 Toyota 자동차, 한국 삼성 SDI 등에서는 리튬 황 전지에 대한 연구가 진행되어 왔다.On the other hand, studies have been conducted on lithium sulfur batteries in Toyota Motors in Japan and Samsung SDI in Korea.

삼성 SDI는 한국특허등록 0467454호에서, 리튬 황 전지를 구성하는 전극 구조에 있어 접착력을 개선하고자 양극 슬러리의 접착력을 개선하기 위한 특정 바인더(불소계 중합체 바인더)에 대한 내용을 제안한 바가 있다.Samsung SDI has proposed a specific binder (fluoropolymer binder) for improving the adhesion of the positive electrode slurry in order to improve the adhesive strength in the electrode structure constituting the lithium sulfur battery in Korean Patent Registration No. 0467454.

또한, 도요타 모터는 한국특허공개 2013-0130820호에서, 고체 전해질을 사용하는 경우에 리튬-황 전지의 전극을 형성하기 위한 슬러리 및 전극구조에 대한 내용, 즉 양극 슬러리 내 양극물질, 도전체 및 고체전해질의 물성 변화 없이 사용 가능한 특정 유기용매에 관한 내용을 제안한 바가 있다. In the case of using a solid electrolyte, the contents of the slurry and the electrode structure for forming the electrode of the lithium-sulfur battery, that is, the anode material, the conductor and the solid material in the anode slurry are disclosed in Korean Patent Publication No. 2013-0130820 There has been proposed a content of a specific organic solvent which can be used without changing the physical properties of the electrolyte.

그러나, 상기 문헌들에서 사용한 특정 바인더 및 유기용매를 사용해도 리튬-황 전지의 이론 에너지 밀도 대비 출력 및 수명은 현재 실용적인 사용이 불가능하다 판단되며, 이는 양극 활물질로 사용하는 황의 부피 팽창으로 인한 전극 구조의 무너짐으로 인한 수명 저하 때문이다.However, even when the specific binders and organic solvents used in the above documents are used, the output and lifetime versus the theoretical energy density of the lithium-sulfur battery can not be practically used at present. This is because the electrode structure due to the volume expansion of sulfur used as the cathode active material Due to the collapse of the lifetime.

상술한 바와 같이, 리튬-황 전지의 전극을 제조하는데 있어 중요한 사항은 전극을 구성하는 전극물질의 부착력의 향상, 및 비도전 물질인 황을 사용할 시 효과적인 이온전도도 및 전자전도도를 확보하는 것으로 이에 대한 연구가 필요한 실정이었다.As described above, the important matters in manufacturing the electrode of the lithium-sulfur battery are to improve the adhesion of the electrode material constituting the electrode and to secure effective ion conductivity and electron conductivity when using sulfur, which is a nonconductive material. Research was necessary.

1. 한국특허등록 제467454호1. Korea Patent No. 467454 2. 한국특허공개 제2013-0130820호2. Korean Patent Publication No. 2013-0130820

본 발명은 배터리 전극의 전기전도도와 이온전도도를 향상시킬 수 있는 리튬이온 배터리 전극 구조를 제공하는 것이다.The present invention provides a lithium ion battery electrode structure capable of improving electric conductivity and ion conductivity of a battery electrode.

본 발명의 일 측면에 따른 리튬이온 배터리 전극 구조는, 양극 집전체; 양극 활물질층; 전해질층; 리튬을 포함하는 음극 활물질층; 및 음극 집전체가 순차적으로 적층된 구조를 포함하고, 상기 양극 집전체와 상기 양극 활물질층 사이, 상기 양극 활물질층과 상기 전해질층 사이, 상기 음극 집전체와 상기 음극 활물질층 사이, 및 상기 음극 활물질층과 상기 전해질층 사이 로 이루어지는 군으로부터 선택되는 하나 이상에 투명전극층을 포함한다.A lithium ion battery electrode structure according to an aspect of the present invention includes: a positive electrode collector; A cathode active material layer; An electrolyte layer; An anode active material layer containing lithium; And a negative electrode collector are sequentially stacked on a surface of the positive electrode active material layer and the negative electrode active material layer, wherein the positive electrode active material layer and the negative electrode active material layer are stacked in this order, And at least one transparent electrode layer selected from the group consisting of a layer and an electrolyte layer.

그리고, 상기 투명전극층은 SiO2, ZnO, ZnO:B, ZnO:Al, ZnO:H, SnO2, SnO2:F, ITO, 및 FTO 로 이루어지는 군으로부터 선택되는 투명도전물질을 포함할 수 있다.The transparent electrode layer may include a transparent conductive material selected from the group consisting of SiO 2 , ZnO, ZnO: B, ZnO: Al, ZnO: H, SnO 2 , SnO 2 : F, ITO, and FTO.

또한, 상기 투명전극층의 두께는 100nm 내지 1000nm일 수 있다.In addition, the thickness of the transparent electrode layer may be 100 nm to 1000 nm.

한편, 상기 양극 활물질층은 황, NCM(nickel cobalt manganese), LMO(lithium manganese oxide), LFP(lithium iron phosphate oxide), NCA(nickel cobalt aluminium oxide), 및 LCO(lithium cobalt oxide)계 활물질로 이루어지는 군으로부터 선택되는 것을 포함할 수 있다. The cathode active material layer may be formed of a material selected from the group consisting of sulfur, nickel cobalt manganese (NCM), lithium manganese oxide (LMO), lithium iron phosphate oxide (LFP), nickel cobalt aluminum oxide (NCA), and lithium cobalt oxide , ≪ / RTI >

아울러, 상기 양극 활물질층은 도전재, 및 바인더를 더 포함할 수 있다.In addition, the cathode active material layer may further include a conductive material and a binder.

그리고, 상기 도전재는 카본 블랙, 기상 성장 탄소 섬유(VGCF), 및 금속 분말 로 이루어지는 군으로부터 선택될 수 있다.The conductive material may be selected from the group consisting of carbon black, vapor grown carbon fiber (VGCF), and metal powder.

또한, 상기 전해질층은 고체 전해질층 일 수 있다.Further, the electrolyte layer may include a solid electrolyte layer Lt; / RTI >

아울러, 상기 양극 집전체와 상기 양극 활물질층 사이, 및 상기 음극 집전체와 상기 음극 활물질층 사이에 투명전극층이 포함될 수 있다.In addition, a transparent electrode layer may be included between the cathode current collector and the cathode active material layer, and between the anode current collector and the anode active material layer.

그리고, 상기 양극 활물질층과 상기 전해질층 사이, 및 상기 음극 활물질층과 상기 전해질층 사이에 투명전극층이 포함될 수 있다.A transparent electrode layer may be included between the cathode active material layer and the electrolyte layer, and between the anode active material layer and the electrolyte layer.

본 발명의 또 다른 측면에 따른 리튬이온 배터리 전극 구조의 제조방법은, 양극 집전체, 양극 활물질층, 전해질층, 리튬을 포함하는 음극 활물질층, 및 음극 집전체를 순차적으로 적층하는 단계를 포함하고, A method of manufacturing a lithium ion battery electrode structure according to another aspect of the present invention includes the steps of sequentially laminating a positive electrode collector, a positive electrode active material layer, an electrolyte layer, a negative electrode active material layer containing lithium, and a negative electrode collector, ,

상기 적층 단계에서, 상기 양극 집전체와 상기 양극 활물질층 사이, 상기 양극 활물질층과 상기 전해질층 사이, 상기 음극 집전체와 상기 음극 활물질층 사이, 및 상기 음극 활물질층과 상기 전해질층 사이로 이루어지는 군으로부터 선택되는 하나 이상에 투명전극층을 형성한다.Wherein in the laminating step, a layer is formed between the cathode current collector and the cathode active material layer, between the cathode active material layer and the electrolyte layer, between the anode current collector and the anode active material layer, and between the anode active material layer and the electrolyte layer A transparent electrode layer is formed on at least one selected.

본 발명에 따른 리튬이온 배터리 전극 구조는, 활물질층의 접착력이 향상되는 효과가 있고, 활물질층의 계면을 보호하며, 활물질층과 전해질층 사이의 계면저항을 감소시키고, 활물질의 구조를 보호하여 전기전도도와 이온전도도를 향상시키는 효과가 있다.The lithium ion battery electrode structure according to the present invention has an effect of improving the adhesion of the active material layer, protecting the interface of the active material layer, reducing the interfacial resistance between the active material layer and the electrolyte layer, It has an effect of improving conductivity and ion conductivity.

도 1은, 본 발명의 일 구현예에 따른 리튬이온 배터리 전극 구조의 단면도 이다.1 is a cross-sectional view of a lithium ion battery electrode structure according to one embodiment of the present invention.

본 발명은 다양한 변환을 가할 수 있고 여러 가지 실시예를 가질 수 있는 바, 특정 실시예들을 도면에 예시하고 상세한 설명에 상세하게 설명하고자 한다. 그러나, 이는 본 발명을 특정한 실시 형태에 대해 한정하려는 것이 아니며, 본 발명의 사상 및 기술 범위에 포함되는 모든 변환, 균등물 내지 대체물을 포함하는 것으로 이해되어야 한다. 본 발명을 설명함에 있어서 관련된 공지 기술에 대한 구체적인 설명이 본 발명의 요지를 흐릴 수 있다고 판단되는 경우 그 상세한 설명을 생략한다.BRIEF DESCRIPTION OF THE DRAWINGS The present invention is capable of various modifications and various embodiments, and specific embodiments are illustrated in the drawings and described in detail in the detailed description. It is to be understood, however, that the invention is not to be limited to the specific embodiments, but includes all modifications, equivalents, and alternatives falling within the spirit and scope of the invention. DETAILED DESCRIPTION OF THE PREFERRED EMBODIMENTS Hereinafter, the present invention will be described in detail with reference to the accompanying drawings.

본 발명은, 양극 집전체; 양극 활물질층; 전해질층; 리튬을 포함하는 음극 활물질층; 및 음극 집전체가 순차적으로 적층된 구조를 포함하고, 상기 양극 집전체와 상기 양극 활물질층 사이, 상기 양극 활물질층과 상기 전해질층 사이, 상기 음극 집전체와 상기 음극 활물질층 사이, 및 상기 음극 활물질층과 상기 전해질층 사이 로 이루어지는 군으로부터 선택되는 하나 이상에 투명전극층이 포함된 리튬이온 배터리 전극 구조를 제공한다.The present invention relates to a positive electrode collector, A cathode active material layer; An electrolyte layer; An anode active material layer containing lithium; And a negative electrode collector are sequentially stacked on a surface of the positive electrode active material layer and the negative electrode active material layer, wherein the positive electrode active material layer and the negative electrode active material layer are stacked in this order, And a transparent electrode layer is included in at least one selected from the group consisting of an electrolyte layer and an electrolyte layer.

또한, 본 발명의 다른 측면에 따르면 양극 집전체, 양극 활물질층, 전해질층, 리튬을 포함하는 음극 활물질층, 및 음극 집전체를 순차적으로 적층하는 단계를 포함하고, 상기 적층 단계에서, 상기 양극 집전체와 상기 양극 활물질층 사이, 상기 양극 활물질층과 상기 전해질층 사이, 상기 음극 집전체와 상기 음극 활물질층 사이, 및 상기 음극 활물질층과 상기 전해질층 사이 로 이루어지는 군으로부터 선택되는 하나 이상에 투명전극층을 형성하는 리튬-황 배터리 전극 구조의 제조방법이 제공된다.According to another aspect of the present invention, there is provided a method for manufacturing a lithium secondary battery, comprising the steps of sequentially laminating a positive electrode collector, a positive electrode active material layer, an electrolyte layer, a negative electrode active material layer containing lithium, and a negative electrode collector, At least one selected from the group consisting of the positive electrode active material layer, the positive electrode active material layer and the electrolyte layer, between the negative electrode active material layer and the negative electrode active material layer, and between the negative electrode active material layer and the electrolyte layer, A method of manufacturing a lithium-sulfur battery electrode structure is provided.

이하 발명의 구체적인 구현예에 따른 리튬이온 배터리 전극 구조 및 제조방법에 관하여 보다 상세하게 설명하기로 한다. Hereinafter, a lithium ion battery electrode structure and a manufacturing method according to a specific embodiment of the present invention will be described in detail.

본 발명의 일 측면에 따른 리튬이온 배터리 전극 구조는, 양극 집전체(4); 양극 활물질층(1); 전해질층(3); 리튬을 포함하는 음극 활물질층(2); 및 음극 집전체(5)가 순차적으로 적층된 구조를 포함하고, 상기 양극 집전체와 상기 양극 활물질층 사이, 상기 양극 활물질층과 상기 전해질층 사이, 상기 음극 집전체와 상기 음극 활물질층 사이, 및 상기 음극 활물질층과 상기 전해질층 사이 로 이루어지는 군으로부터 선택되는 하나 이상에 투명전극층(6)이 포함된다.A lithium ion battery electrode structure according to an aspect of the present invention includes: a positive electrode collector 4; A positive electrode active material layer (1); An electrolyte layer 3; A negative electrode active material layer (2) comprising lithium; And a negative electrode current collector (5) are stacked in this order on a surface of the positive electrode active material layer and the positive electrode active material layer, between the positive electrode active material layer and the electrolyte layer, between the negative electrode current collector and the negative electrode active material layer, And a transparent electrode layer 6 is included in at least one selected from the group consisting of the anode active material layer and the electrolyte layer.

종래 리튬이온 전지는 양극 활물질로 사용하는 물질의 부피 팽창으로 인한 전극 구조의 무너짐으로 인한 수명 저하 때문에 이론 에너지 밀도 대비 출력 및 수명이 낮은 문제점이 있었다.The conventional lithium ion battery has a problem that the output and life time of the lithium ion battery are lower than the theoretical energy density due to a reduction in lifetime due to collapse of the electrode structure due to volumetric expansion of the material used as the cathode active material.

이에 본 발명자들은 집전체와 활물질층 사이 및/또는 활물질층과 전해질층 사이에 투명전극층이 포함될 경우, 전기전도도와 이온전도도를 향상시킬 수 있다는 점을 실험을 통하여 확인하고 발명을 완성하였다.Accordingly, the present inventors have confirmed through experiments that the electrical conductivity and the ion conductivity can be improved when a transparent electrode layer is included between the current collector and the active material layer and / or between the active material layer and the electrolyte layer.

본 발명의 일 구현예에 따르면, 상기 양극 집전체와 상기 양극 활물질층 사이, 상기 양극 활물질층과 상기 전해질층 사이, 상기 음극 집전체와 상기 음극 활물질층 사이, 및 상기 음극 활물질층과 상기 전해질층 사이 로 이루어지는 군으로부터 선택되는 하나 이상에 투명전극층을 포함할 수 있다.According to an embodiment of the present invention, there is provided a method for manufacturing a lithium secondary battery, comprising: a step of forming a cathode active material layer, a cathode active material layer and an electrolyte layer, And a transparent electrode layer may be formed on at least one of the transparent electrode layer and the transparent electrode layer.

본 발명의 일 구현예에 따르면, 상기에서 집전체와 활물질층 사이에 투명전극층이 포함될 수 있는데, 이 경우 투명전극층의 표면 거칠기(Ra) 때문에 활물질층과 집전체 간의 접착력이 향상될 수 있는 효과가 있다. According to an embodiment of the present invention, a transparent electrode layer may be included between the current collector and the active material layer. In this case, the adhesive force between the active material layer and the current collector can be improved due to the surface roughness Ra of the transparent electrode layer. have.

바람직하게는, 상기 양극 집전체와 상기 양극 활물질층 사이, 및 상기 음극 집전체와 상기 음극 활물질층 사이에 투명전극층이 포함될 수 있다. 도 1은, 상기와 같이 집전체와 활물질층 사이에 투명전극층이 포함된 리튬-황 배터리 전극 구조의 단면도 이다.Preferably, a transparent electrode layer may be included between the cathode current collector and the cathode active material layer, and between the anode current collector and the anode active material layer. 1 is a cross-sectional view of a lithium-sulfur battery electrode structure including a transparent electrode layer between a current collector and an active material layer as described above.

또한, 본 발명의 일 구현예에 따르면 활물질층과 전해질층 사이에 투명전극층이 포함될 수 있는데, 이 경우 1)활물질층의 계면을 보호하며, 2)활물질층과 전해질층 사이의 계면저항을 감소시키고, 3)활물질의 구조를 보호하여, 4)전기전도도와 이온전도도를 향상 시키는 효과가 있다. According to an embodiment of the present invention, a transparent electrode layer may be included between the active material layer and the electrolyte layer. In this case, 1) the interface of the active material layer is protected, 2) the interface resistance between the active material layer and the electrolyte layer is reduced , 3) protecting the structure of the active material, and 4) improving electrical conductivity and ion conductivity.

상기에서, 1) 활물질 층 밑에 투명전극 층이 형성될 시 다공성(High Porosity) 의 특징을 가지는 투명전극층 내에 활물질이 함침되어 활물질의 부피 팽창을 제어할 수 있는 효과가 있고, 또한 함침된 구조이기에 활물질층의 유실을 방지할 수 있으며, 활물질 층 위에 투명전극층이 형성될 시 상기의 효과와 유사하게 활물질층을 투명전극층이 한번 덮어줌으로서 (커버층 역할) 활물질층의 구조를 유지할 수 있게 도와주는 역할이 가능할 수 있기 때문에 활물질층의 계면을 보호하는 효과가 나타나게 된다.1) When the transparent electrode layer is formed under the active material layer, the active material is impregnated in the transparent electrode layer having the characteristic of high porosity, so that the volume expansion of the active material can be controlled, and since the structure is impregnated, Layer can be prevented, and when the transparent electrode layer is formed on the active material layer, the transparent electrode layer covers the active material layer once (acts as a cover layer) to help maintain the structure of the active material layer It is possible to protect the interface of the active material layer.

또한, 2) 고체전해질을 사용하는 경우, 고체상태인 활물질 층과 고체상태인 전해질층 사이의 계면저항이 액체전해질보다 큰 문제가 있기 때문에 추가 전도층을 사이에 한번 더 넣어줌으로써 전도성이 향상될 수 있으며 이는 결국 계면저항이 감소하기에 전도성이 향상되는 것으로, 활물질층과 전해질층 사이의 계면저항을 감소시키는 효과가 나타나게 된다.Further, when a solid electrolyte is used, since the interface resistance between the solid active material layer and the solid electrolyte layer is greater than that of the liquid electrolyte, the conductivity can be improved by inserting the additional conductive layer in between This results in a decrease in interfacial resistance and hence an improvement in conductivity, which results in an effect of reducing the interfacial resistance between the active material layer and the electrolyte layer.

한편, 3) 활물질 층 밑에 투명전극 층이 형성될 시 다공성(High Porosity) 의 특징을 가지는 투명전극층 내에 활물질이 함침되어 활물질의 부피 팽창을 제어할 수 있는 효과가 있고, 또한 함침된 구조이기에 활물질층의 유실을 방지할 수 있으며, 활물질 층 위에 투명전극층이 형성될 시 상기의 효과와 유사하게 활물질층을 투명전극층이 한번 덮어줌으로서 (커버층 역할) 활물질층의 구조를 유지할 수 있게 도와주는 역할이 가능할 수 있기 때문에 활물질의 구조를 보호하는 효과가 나타나게 된다.3) When the transparent electrode layer is formed under the active material layer, the active material is impregnated in the transparent electrode layer having the characteristic of high porosity to control the volume expansion of the active material. In addition, since the active material layer is impregnated, And the transparent electrode layer covers the active material layer once (acting as a cover layer) so as to maintain the structure of the active material layer, similar to the above effect when the transparent electrode layer is formed on the active material layer It is possible to protect the structure of the active material.

아울러, 4) 고체전해질을 사용하는 경우, 고체상태인 활물질 층과 고체상태인 전해질층 사이의 계면저항이 액체전해질보다 큰 문제가 있기 때문에 추가 전도층을 사이에 한번 더 넣어줌으로써 전도성이 향상될 수 있으며 이는 결국 계면저항이 감소하기에 전도성이 향상되는 것으로, 전기 전도도 및 이온전도도가 향상 되는 효과가 나타나게 된다.In addition, when a solid electrolyte is used, since the interfacial resistance between the solid active material layer and the solid electrolyte layer is greater than that of the liquid electrolyte, the conductivity can be improved by inserting the additional conductive layer between the layers again As a result, the conductivity is improved because the interfacial resistance is decreased, and the electric conductivity and the ion conductivity are improved.

바람직하게는, 상기 양극 활물질층과 상기 전해질층 사이, 및 상기 음극 활물질층과 상기 전해질층 사이에 투명전극층이 포함될 수 있다.Preferably, a transparent electrode layer may be included between the cathode active material layer and the electrolyte layer, and between the anode active material layer and the electrolyte layer.

그리고, 본 발명의 일 구현예에 따르면 상기 투명전극층은 SiO2, ZnO, ZnO:B, ZnO:Al, ZnO:H, SnO2, SnO2:F, ITO, 및 FTO 로 이루어지는 군으로부터 선택되는 투명도전물질을 포함할 수 있다. According to an embodiment of the present invention, the transparent electrode layer is made of a transparent material selected from the group consisting of SiO 2 , ZnO, ZnO: B, ZnO: Al, ZnO: H, SnO 2 , SnO 2 : F, ITO, Conductive material.

또한, 본 발명의 일 구현예에 따르면 상기 투명전극층의 두께는 100nm 내지 1000nm 일 수 있으며, 이는 투명전극층의 두께가 100nm 미만이면 투명전극층의 균일한 형성이 힘들며 전도도가 떨어지는 문제가 있고, 1000nm 초과일 경우는 투명전극층의 균일한 형성이 어려우며 공정시간이 오래 걸리는 문제가 있기 때문이다.According to an embodiment of the present invention, the thickness of the transparent electrode layer may be 100 nm to 1000 nm. If the thickness of the transparent electrode layer is less than 100 nm, the transparent electrode layer may not be uniformly formed and the conductivity may be lowered. , It is difficult to uniformly form the transparent electrode layer and the process time is long.

한편, 상기 양극 활물질층은 황, NCM(nickel cobalt manganese), LMO(lithium manganese oxide), LFP(lithium iron phosphate oxide), NCA(nickel cobalt aluminium oxide), 및 LCO(lithium cobalt oxide)계 활물질로 이루어지는 군으로부터 선택되는 것을 포함할 수 있다. The cathode active material layer may be formed of a material selected from the group consisting of sulfur, nickel cobalt manganese (NCM), lithium manganese oxide (LMO), lithium iron phosphate oxide (LFP), nickel cobalt aluminum oxide (NCA), and lithium cobalt oxide , ≪ / RTI >

한편, 본 발명의 일 구현예에 따르면 상기 양극 활물질층은 일반적인 리튬이온 배터리와 같이 도전재, 및 바인더를 포함할 수 있다. 상기 도전재는 카본 블랙, 기상 성장 탄소 섬유(VGCF), 및 금속 분말로 이루어지는 군으로부터 선택될 수 있으며, 또한 상기 전해질층은 고체 전해질층 일 수 있다. According to an embodiment of the present invention, the cathode active material layer may include a conductive material, such as a general lithium ion battery, and a binder. The conductive material may be selected from the group consisting of carbon black, vapor grown carbon fiber (VGCF), and metal powder, and the electrolyte layer may be a solid electrolyte layer.

본 발명의 다른 측면에 따른 리튬이온 배터리 전극 구조의 제조방법은, 양극 집전체, 황을 포함하는 양극 활물질층, 전해질층, 리튬을 포함하는 음극 활물질층, 및 음극 집전체를 순차적으로 적층하는 단계를 포함하고, 상기 적층 단계에서, 상기 양극 집전체와 상기 양극 활물질층 사이, 상기 양극 활물질층과 상기 전해질층 사이, 상기 음극 집전체와 상기 음극 활물질층 사이, 및 상기 음극 활물질층과 상기 전해질층 사이 로 이루어지는 군으로부터 선택되는 하나 이상에 투명전극층을 형성할 수 있다.
A method of manufacturing a lithium ion battery electrode structure according to another aspect of the present invention includes the steps of sequentially laminating a positive electrode collector, a positive electrode active material layer containing sulfur, an electrolyte layer, a negative electrode active material layer containing lithium, Wherein the positive electrode active material layer and the electrolyte layer are disposed between the positive electrode collector and the positive electrode active material layer, between the negative electrode active material layer and the negative electrode active material layer, and between the negative electrode active material layer and the electrolyte layer, A transparent electrode layer may be formed on at least one selected from the group consisting of

이하, 본 발명의 바람직한 실시예를 첨부도면을 참조하여 상세히 설명하기로 한다. 다만, 이들 실시예는 오로지 본 발명을 예시하기 위한 것으로서, 본 발명의 범위가 이들 실시예에 의해 제한되는 것으로 해석되지는 않는다 할 것이다
Hereinafter, preferred embodiments of the present invention will be described in detail with reference to the accompanying drawings. It should be understood, however, that these examples are for illustrative purpose only and are not to be construed as limiting the scope of the present invention

실시예Example 1  One

하기 표 1과 같은 조성으로 리튬-황 배터리 전극 구조를 포함하는 셀을 제조하였다. A cell including a lithium-sulfur battery electrode structure was fabricated as shown in Table 1 below.

구체적으로, 용매 Cyclopentyl Methyl Ether (Sigma-Aldrich社), 고체전해질 Li-Sn-S-P 를 포함하는 황화물계 고체전해질, HNBR바인더 (Hydrogenated Nitrile Butadien Binder, Lanxess社) 황의 경우 (Alfa Aesar社, 325mesh 사이즈)를 사용하였으며, 도전재 Ketjen Black (일본 Lion 사) 을 사용하였다. 고체전해질과 황을 상기 조성비로 혼합 (일본 Thinky Mixer, 2000RPM 5분) 후 추가로 도전재를 첨가하여(2000RPM 5분) 추가 혼합을 통해 제조된 슬러리를 Blade 코팅법을 이용하여 전극을 형성하였다.
Specifically, a sulfide-based solid electrolyte including a solvent Cyclopentyl Methyl Ether (Sigma-Aldrich), a solid electrolyte Li-Sn-SP, and a hydrogenated Nitrile Butadiene Binder (Lanxess) sulfur (Alfa Aesar, 325 mesh size) And a conductive material Ketjen Black (manufactured by Lion Corporation, Japan) was used. After adding the solid electrolyte and sulfur in the above composition ratio (Japan Thinky Mixer, 2000 RPM for 5 minutes), a conductive material was further added (2000 RPM for 5 minutes) and the slurry prepared by further mixing was formed by the blade coating method.

조성Furtherance 황sulfur 탄소#1Carbon # 1 고체전해질Solid electrolyte 바인더bookbinder 첨가제additive 용매#1Solvent # 1 고형분 기준Based on solids 30wt%30wt% 10wt%10wt% 50wt%50wt% 5wt%5 wt% 5wt%5 wt% -- 슬러리 기준Slurry basis 9wt%9wt% 3wt%3wt% 15wt%15wt% 1.5wt%1.5wt% 1.5wt%1.5wt% 70wt%70wt%

시험예Test Example 1  One

상기 실시예 1에 따라 제조된 리튬-황 배터리 셀과, 일반적 구조의 리튬-황 배터리 셀의 OCV를 평가하였다. The OCV of the lithium-sulfur battery cell manufactured according to Example 1 and the lithium-sulfur battery cell having the general structure was evaluated.

일반적 구조 셀의 경우 2.22V로 측정되었고, 실시예 1에 따라 제조된 리튬-황 배터리 셀은 2.44V로 약 10%의 상승율을 측정할 수 있었다.
In the case of the general structure cell, it was measured to be 2.22 V, and the lithium-sulfur battery cell manufactured according to Example 1 was able to measure a rate of increase of about 10% at 2.44 V.

시험예Test Example 2 2

전극 로딩량 3.0 ㎎/㎠, Cut-off 조건 1~3V, 전류밀도 0.047mA/㎠ 조건에서, 상기 실시예 1에 따라 제조된 리튬-황 배터리 셀과, 일반적 구조의 리튬-황 배터리 셀의 방전 및 충전용량을 평가하였다. A lithium-sulfur battery cell fabricated according to Example 1 and a lithium-sulfur battery cell having a general structure were manufactured under conditions of an electrode loading amount of 3.0 mg / cm 2, a cut-off condition of 1 to 3 V, and a current density of 0.047 mA / And the charge capacity were evaluated.

방전용량은, 일반적 구조 셀의 경우 0.1 mAh/cm2, 실시예 1에 따라 제조된 리튬-황 배터리 셀은 0.4 mAh/cm2 로 4배의 효율을 보였고,The discharge capacity was 0.1 mAh / cm < 2 > in the case of the general structure cell and 4 times in the case of the lithium-sulfur battery cell manufactured in accordance with Example 1, 0.4 mAh /

충전용량은 일반적 구조 셀의 경우 0.01 mAh/cm2, 실시예 1에 따라 제조된 리튬-황 배터리 셀은 0.1 mAh/cm2 로 10배의 효율을 보였다.
The charging capacity was 0.01 mAh / cm 2 for a typical structure cell and 10 times higher for a lithium-sulfur battery cell manufactured according to Example 1, 0.1 mAh / cm 2.

실시예Example 2 2

하기 표 2와 같은 조성으로 리튬-황 배터리 전극 구조를 포함하는 셀을 제조하였다.A cell including a lithium-sulfur battery electrode structure was fabricated as shown in Table 2 below.

구체적으로, 용매 Cyclopentyl Methyl Ether (Sigma-Aldrich社), 고체전해질 Li-Sn-S-P 를 포함하는 황화물계 고체전해질, HNBR바인더 (Hydrogenated Nitrile Butadien Binder, Lanxess社) 황의 경우 (Alfa Aesar社, 325mesh 사이즈)를 사용하였으며, 도전재 Ketjen Black (일본 Lion 사) 을 사용하였다. 고체전해질과 황을 상기 조성비로 혼합 (일본 Thinky Mixer, 2000RPM 5분) 후 추가로 도전재를 첨가하여(2000RPM 5분) 추가 혼합을 통해 제조된 슬러리를 Blade 코팅법을 이용하여 전극을 형성하였다.
Specifically, a sulfide-based solid electrolyte including a solvent Cyclopentyl Methyl Ether (Sigma-Aldrich), a solid electrolyte Li-Sn-SP, and a hydrogenated Nitrile Butadiene Binder (Lanxess) sulfur (Alfa Aesar, 325 mesh size) And a conductive material Ketjen Black (manufactured by Lion Corporation, Japan) was used. After adding the solid electrolyte and sulfur in the above composition ratio (Japan Thinky Mixer, 2000 RPM for 5 minutes), a conductive material was further added (2000 RPM for 5 minutes) and the slurry prepared by further mixing was formed by the blade coating method.

조성Furtherance 황sulfur 탄소#2Carbon # 2 고체전해질Solid electrolyte 바인더bookbinder 첨가제additive 용매#2Solvent # 2 고형분 기준Based on solids 30wt%30wt% 7wt%7wt% 58wt%58wt% 2wt%2wt% 3wt%3wt% -- 슬러리 기준Slurry basis 10.5wt%10.5 wt% 2.45wt%2.45 wt% 20.3wt%20.3 wt% 0.7wt%0.7 wt% 1.05wt%1.05 wt% 65wt%65wt%

시험예Test Example 3 3

상기 실시예 2에 따라 제조된 리튬-황 배터리 셀과, 일반적 구조의 리튬-황 배터리 셀의 OCV를 평가하였다. The OCV of the lithium-sulfur battery cell fabricated according to Example 2 and the lithium-sulfur battery cell having the general structure was evaluated.

일반적 구조 셀의 경우 2.49~2.63 V 로 측정되었고, 실시예 2에 따라 제조된 리튬-황 배터리 셀은 2.51~2.65V 로 약 0.8 내지 1%의 상승율을 측정할 수 있었다.
In the case of the general structure cell, it was measured to be 2.49 to 2.63 V, and the lithium-sulfur battery cell manufactured according to Example 2 was able to measure the rate of rise of about 0.8 to 1% at 2.51 to 2.65 V.

시험예Test Example 4 4

전극 로딩량 3.0 ㎎/㎠, Cut-off 조건 1~3V, 전류밀도 0.047mA/㎠ 조건에서, 상기 실시예 2에 따라 제조된 리튬-황 배터리 셀과, 일반적 구조의 리튬-황 배터리 셀의 방전 용량을 평가하였다. A lithium-sulfur battery cell fabricated according to Example 2 and a lithium-sulfur battery cell having a general structure were fabricated under the conditions of an electrode loading amount of 3.0 mg / cm 2, a cut-off condition of 1 to 3 V, and a current density of 0.047 mA / The dose was evaluated.

방전용량은, 일반적 구조 셀의 경우 0.92474 mAh/cm2, 실시예 2에 따라 제조된 리튬-황 배터리 셀은 1.18027 mAh/cm2 로 약 27.6% 의 상승율을 보였다.
The discharge capacity was 0.92474 mAh / cm 2 for a typical structure cell and 1.18027 mAh / cm 2 for a lithium-sulfur battery cell prepared according to Example 2, showing a rate of about 27.6%.

이상으로 본 발명 내용의 특정한 부분을 상세히 기술하였는바, 당업계의 통상의 지식을 가진 자에게 있어서, 이러한 구체적 기술은 단지 바람직한 실시 양태일 뿐이며, 이에 의해 본 발명의 범위가 제한되는 것이 아닌 점은 명백할 것이다. 따라서 본 발명의 실질적인 범위는 첨부된 청구항들과 그것들의 등가물에 의하여 정의된다고 할 것이다.While the present invention has been particularly shown and described with reference to specific embodiments thereof, those skilled in the art will appreciate that such specific embodiments are merely preferred embodiments and that the scope of the present invention is not limited thereby. something to do. It is therefore intended that the scope of the invention be defined by the claims appended hereto and their equivalents.

1: 양극 활물질층
2: 음극 활물질층
3: 전해질층
4: 양극 집전체
5: 음극 집전체
6: 투명전극층1: cathode active material layer
2: anode active material layer
3: electrolyte layer
4: anode collector
5: cathode collector
6: transparent electrode layer

Claims (13)

양극 집전체;
양극 활물질층;
전해질층;
리튬을 포함하는 음극 활물질층; 및
음극 집전체가 순차적으로 적층된 구조를 포함하고,
상기 전해질층은 고체 전해질층이며,
상기 양극 집전체와 상기 양극 활물질층 사이, 상기 양극 활물질층과 상기 전해질층 사이, 상기 음극 집전체와 상기 음극 활물질층 사이, 및 상기 음극 활물질층과 상기 전해질층 사이 로 이루어지는 군으로부터 선택되는 하나 이상에 투명전극층이 포함된 리튬이온 배터리 전극 구조.Anode collector;
A cathode active material layer;
An electrolyte layer;
An anode active material layer containing lithium; And
And a negative electrode current collector are sequentially stacked,
Wherein the electrolyte layer is a solid electrolyte layer,
At least one selected from the group consisting of the positive electrode current collector and the positive electrode active material layer, between the positive electrode active material layer and the electrolyte layer, between the negative electrode current collector and the negative electrode active material layer, and between the negative electrode active material layer and the electrolyte layer A lithium ion battery electrode structure including a transparent electrode layer. 제1항에 있어서, 상기 투명전극층은 SiO2, ZnO, ZnO:B, ZnO:Al, ZnO:H, SnO2, SnO2:F, ITO, 및 FTO 로 이루어지는 군으로부터 선택되는 투명도전물질을 포함하는 리튬이온 배터리 전극 구조.The method of claim 1, wherein the transparent electrode layer comprises a transparent conductive material selected from the group consisting of SiO 2 , ZnO, ZnO: B, ZnO: Al, ZnO: H, SnO 2 , SnO 2 : F, ITO, Li-ion battery electrode structure. 제1항에 있어서, 상기 투명전극층의 두께는 100nm 내지 1000nm 인 리튬이온 배터리 전극 구조.The lithium ion battery electrode structure according to claim 1, wherein the thickness of the transparent electrode layer is 100 nm to 1000 nm. 제1항에 있어서, 상기 양극 활물질층은 황, NCM(nickel cobalt manganese), LMO(lithium manganese oxide), LFP(lithium iron phosphate oxide), NCA(nickel cobalt aluminium oxide), 및 LCO(lithium cobalt oxide)계 활물질로 이루어지는 군으로부터 선택되는 것을 포함하는 리튬이온 배터리 전극 구조.The lithium secondary battery according to claim 1, wherein the cathode active material layer comprises at least one selected from the group consisting of sulfur, nickel cobalt manganese (NCM), lithium manganese oxide (LMO), lithium iron phosphate oxide (LFP), nickel cobalt aluminum oxide (NCA) A lithium ion battery electrode structure, and a lithium ion battery electrode structure. 제1항에 있어서, 상기 양극 활물질층은 도전재, 및 바인더를 더 포함하는 리튬이온 배터리 전극 구조. The lithium ion battery electrode structure according to claim 1, wherein the cathode active material layer further comprises a conductive material and a binder. 제5항에 있어서, 상기 도전재는 카본 블랙, 기상 성장 탄소 섬유(VGCF), 및 금속 분말 로 이루어지는 군으로부터 선택되는 리튬이온 배터리 전극 구조.6. The lithium ion battery electrode structure according to claim 5, wherein the conductive material is selected from the group consisting of carbon black, vapor grown carbon fiber (VGCF), and metal powder. 삭제delete 제1항에 있어서, 상기 양극 집전체와 상기 양극 활물질층 사이, 및 상기 음극 집전체와 상기 음극 활물질층 사이에 투명전극층이 포함된 리튬이온 배터리 전극 구조.The lithium ion battery electrode structure according to claim 1, further comprising a transparent electrode layer between the cathode current collector and the cathode active material layer, and between the anode current collector and the anode active material layer. 제1항에 있어서, 상기 양극 활물질층과 상기 전해질층 사이, 및 상기 음극 활물질층과 상기 전해질층 사이에 투명전극층이 포함된 리튬이온 배터리 전극 구조.The lithium ion battery electrode structure according to claim 1, wherein a transparent electrode layer is disposed between the cathode active material layer and the electrolyte layer, and between the anode active material layer and the electrolyte layer. 양극 집전체, 양극 활물질층, 전해질층, 리튬을 포함하는 음극 활물질층, 및 음극 집전체를 순차적으로 적층하는 단계를 포함하고,
상기 전해질층은 고체 전해질층이며,
상기 적층 단계에서,
상기 양극 집전체와 상기 양극 활물질층 사이, 상기 양극 활물질층과 상기 전해질층 사이, 상기 음극 집전체와 상기 음극 활물질층 사이, 및 상기 음극 활물질층과 상기 전해질층 사이 로 이루어지는 군으로부터 선택되는 하나 이상에 투명전극층을 형성하는 리튬이온 배터리 전극 구조의 제조방법.A step of laminating a positive electrode current collector, a positive electrode active material layer, an electrolyte layer, a negative electrode active material layer containing lithium, and a negative electrode current collector in this order,
Wherein the electrolyte layer is a solid electrolyte layer,
In the laminating step,
At least one selected from the group consisting of the positive electrode current collector and the positive electrode active material layer, between the positive electrode active material layer and the electrolyte layer, between the negative electrode current collector and the negative electrode active material layer, and between the negative electrode active material layer and the electrolyte layer And a transparent electrode layer is formed on the electrode. 제10항에 있어서, 상기 투명전극층은 SiO2, ZnO, ZnO:B, ZnO:Al, ZnO:H, SnO2, SnO2:F, ITO, 및 FTO 로 이루어지는 군으로부터 선택되는 리튬이온 배터리 전극 구조의 제조방법.11. The method of claim 10, wherein the transparent electrode layer is SiO 2, ZnO, ZnO: B , ZnO: Al, ZnO: H, SnO 2, SnO 2: F, a lithium ion battery electrode structure selected from the group consisting of ITO, and FTO ≪ / RTI > 제10항에 있어서, 상기 투명전극층의 두께는 100nm 내지 1000nm인 리튬이온 배터리 전극 구조의 제조방법.The method of claim 10, wherein the thickness of the transparent electrode layer is 100 nm to 1000 nm. 제10항에 있어서, 상기 양극 활물질층은 황, NCM(nickel cobalt manganese), LMO(lithium manganese oxide), LFP(lithium iron phosphate oxide), NCA(nickel cobalt aluminium oxide), 및 LCO(lithium cobalt oxide)계 활물질로 이루어지는 군으로부터 선택되는 것을 포함하는 리튬이온 배터리 전극 구조의 제조방법.

The lithium secondary battery according to claim 10, wherein the cathode active material layer comprises at least one selected from the group consisting of sulfur, nickel cobalt manganese (NCM), lithium manganese oxide (LMO), lithium iron phosphate oxide (LFP), nickel cobalt aluminum oxide (NCA) Based active material and a lithium-based battery active material.

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