KR101780155B1 - 전극체의 제조 방법 및 제조 장치 - Google Patents

Abstract

세퍼레이터층으로서 수지의 입자의 퇴적층을 사용하면서, 절단 개소에 있어서도 양극 합재층 간의 단락이 적절하게 방지되는, 전극체의 제조 방법 및 제조 장치를 제공한다.
본 발명에서는, 정극 합재층(9)과, 부극 합재층(6)과, 그것들 사이에 배치된 열가소성 수지의 세퍼레이터층(4)을 갖는 전극체를 제조한다. 그 제조 방법에서는, 수지의 입자의 퇴적층인 세퍼레이터층이, 적어도 정극 합재층과 부극 합재층의 사이에 배치된, 긴 형상의 일체 구조물에 있어서의 절단 예정 개소에 대하여 정극 합재층, 부극 합재층, 및 상기 세퍼레이터층의 체적 공공률을 각각 10 내지 20%, 10 내지 20%, 5% 이하로 저하시키는 전처리를 행하는 전처리 공정과, 긴 형상의 일체 구조물에 있어서의 전처리 공정에 의한 체적 공공률의 저하를 받은 개소를 칼날(19)에 의해 절단하는 절단 공정을 행한다.

Description

전극체의 제조 방법 및 제조 장치{MANUFACTURING METHOD AND MANUFACTURING APPARATUS OF ELECTRODE BODY}

본 발명은, 정극 합재층과 부극 합재층을 갖고, 그것들 사이에 세퍼레이터층이 배치되어 있는 전극체의 제조 방법 및 제조 장치에 관한 것이다. 더 상세하게는, 세퍼레이터층으로서 열가소성 수지의 입자의 퇴적층을 사용하는 전극체의 제조 방법 및 제조 장치에 관한 것이다.

종래부터, 이차 전지 그 밖의 전지에서는 대부분, 케이스 내에 전극체를 봉입한 구조를 취하고 있다. 그 전극체는 통상적으로 내부에 정극 합재층과 부극 합재층을 갖고 있다. 정극 합재층에는 정극 활물질이, 부극 합재층에는 부극 활물질이, 각각 함유되어 있다. 또한, 정극 합재층과 부극 합재층의 사이에는 세퍼레이터층이 개재되어 있어, 정극 합재층과 부극 합재층의 직접 접촉을 방지하고 있다.

이와 같은 전극체의 제조 과정에서는, 특허문헌 1에 기재되어 있는 바와 같은 절단 공정이 행해지는 경우가 있다. 특허문헌 1의 기술에서는, 「정극 원단」과 「부극 원단」을, 「세퍼레이터 원단」을 개재시키면서 적층함으로써 「전지 적층체 원단」을 얻는다. 절단 공정에서는 이 「전지 적층체 원단」을, 절단 날에 의해 2개로 절단한다. 이에 의해, 1개의 「전지 적층체 원단」으로부터 2개의 전극체가 얻어지게 된다.

일본 특허공개 제2000-188099호 공보

그러나 최근에는, 세퍼레이터층으로서, 특허문헌 1의 기술에서 사용하고 있는 긴 형상의 세퍼레이터 원단을 대신하여, 열가소성 수지의 입자의 퇴적층을 사용하는 것이 행해지게 되고 있다. 이 경우에 특허문헌 1의 절단 공정에 의해 절단하면, 절단 개소에서 정극 합재층과 부극 합재층의 사이에서의 단락이 발생하는 경우가 있었다. 입자의 집합물인 세퍼레이터층은, 층으로서, 필름 형상의 원단보다 무르다는 사실은 부정할 수 없다. 이로 인해, 절단 개소 부근의 세퍼레이터층은, 절단 날의 침입에 의한 응력을 받아서 깨져 버린다. 그리고 절단 개소에는 절단 날에 의한 응력이 더 걸리기 때문에, 세퍼레이터층의 파편과 정부극의 합재층의 구성 입자가 혼합되어 버린다. 이것에 의해 전술한 단락이 발생하고 있었던 것이다.

본 발명은, 상기한 종래의 기술이 갖는 문제점을 해결하기 위해 이루어진 것이다. 즉 그 과제로 하는 바는, 세퍼레이터층으로서 열가소성 수지의 입자의 퇴적층을 사용하면서, 전극체의 절단 개소에 있어서도 정극 합재층과 부극 합재층 사이의 단락이 적절하게 방지되는, 전극체의 제조 방법 및 제조 장치를 제공하는 데 있다.

본 발명의 일 형태에 있어서의 전극체의 제조 방법에서는, 정극 합재층과, 부극 합재층과, 그것들 사이에 배치된 열가소성 수지의 세퍼레이터층을 갖는 전극체를 제조하는 데 있어서, 전처리 공정과, 절단 공정을 행한다. 전처리 공정에서는, 열가소성 수지 입자가 퇴적되어 이루어지는 세퍼레이터층이, 적어도 정극 합재층과 부극 합재층의 사이에 배치된, 긴 형상의 일체 구조물에 있어서의 절단 예정 개소에 대하여, 정극 합재층, 부극 합재층, 및 세퍼레이터층의 체적 공공률을 각각 10 내지 20%, 10 내지 20%, 5% 이하로 저하시킨다. 절단 공정에서는, 긴 형상의 일체 구조물에 있어서의 전처리 공정에 의한 체적 공공률의 저하를 받은 개소를 칼날에 의해 절단한다.

상기 형태에 있어서의 전극체의 제조 방법에서는, 절단 공정에 앞서는 전처리 공정에서, 정극 합재층, 부극 합재층, 및 세퍼레이터층의 체적 공공률을 저하시킨다. 즉 이들 층을 더욱 막힌 상태로 하여 어느 정도 강성을 높인다. 특히, 열가소성 수지의 입자의 퇴적층인 세퍼레이터층은 그대로는 절단 공정 시에 무너지기 쉽지만, 전처리 공정을 거침으로써 절단 공정에 견디도록 하는 것이다. 그리고 이 전처리를 받은 개소를 절단 공정에 의해 절단함으로써, 절단 개소에 있어서도 층 구조의 무너짐이 없어, 단락이 발생하지 않도록 하고 있다.

여기에서, 전처리 공정에서는, 절단 예정 개소를, 정극 합재층, 부극 합재층, 및 세퍼레이터층의 두께 방향으로 가압함으로써, 각 층의 체적 공공률을 저하시킬 수 있다. 각 층이 두께 방향으로 압축되고, 각 층의 구성 입자 간의 간극이 축소하기 때문이다.

또한, 전처리 공정에서는, 일체 구조물을, 세퍼레이터층의 열가소성 수지의 융점 이상 온도로 가열하면서 가압을 행하도록 하면 더욱 좋다. 이에 의해, 세퍼레이터층의 구성 입자가 연화된 상태에서 가압되므로 구성 입자끼리가 보다 밀착한다. 따라서, 세퍼레이터층의 체적 공공률을 더 저하시킬 수 있다.

또한, 상기한 어느 한 형태의 전극체 제조 방법에서는, 전처리 공정 및 절단 공정에 의해, 일체 구조물을 카드 형상으로 절단하기 위한 절단 예정 개소에 대하여 전처리 및 절단을 행하고, 그 후, 절단 공정에서의 절단에 의해 얻어진 복수매의 카드 형상의 일체 구조물을 두께 방향으로 적층하여 적층형의 전극체로 하는 적층 공정을 행하는 것이 바람직하다. 이와 같이 하여 얻어진 적층형의 전극체에서는, 에너지 밀도가 높다. 왜냐하면, 정극 합재층과 부극 합재층을 포함하는 일체 구조물에 대하여 적절하게 절단을 행함으로써, 정부극 간의 위상차에 의한 데드 스페이스가 배제되기 때문이다. 또한, 상기한 카드 형상의 일체 구조물은, 그 전체가 강성이 있는 구조이기 때문에, 적층 시의 위치 정렬을 용이하게 할 수 있기 때문이다.

본 발명의 다른 형태에 있어서의 전극체의 제조 장치는, 정극 합재층과, 부극 합재층과, 적어도 그것들 사이에 배치된, 열가소성 수지 입자가 퇴적되어 이루어지는 세퍼레이터층을 갖는 긴 형상의 일체 구조물을 송출하는 송출부와, 송출부로부터 송출된 긴 형상의 일체 구조물에 있어서의 절단 예정 개소에 대하여, 정극 합재층, 부극 합재층, 및 세퍼레이터층의 체적 공공률을 각각 10 내지 20%, 10 내지 20%, 5% 이하로 저하시키는 전처리를 행하는 전처리부와, 긴 형상의 일체 구조물에 있어서의 전처리부에서의 체적 공공률의 저하를 받은 개소를 칼날에 의해 절단하는 절단부를 갖고 있다. 이러한 장치 구성에 의해, 상기한 전극체의 제조 방법을 실시할 수 있다.

상기한 전극체의 제조 장치에서는, 긴 형상의 일체 구조물을, 전처리부 및 절단부를 거쳐서 카드 형상으로 절단하도록 송출부로부터 송출시키는 송출 제어부와, 절단부에서의 절단에 의해 얻어진 복수매의 카드 형상의 일체 구조물을 두께 방향으로 적층하여 적층형의 전극체로 하는 적층부를 갖고, 적층부에는, 카드 형상의 일체 구조물의 가장자리가 압박됨으로써 카드 형상의 일체 구조물을 위치 정렬하는 위치 정렬 부재가 구비되어 있는 것이 바람직하다. 상기와 같이 본 형태에 있어서의 카드 형상의 일체 구조물은, 그 전체가 강성이 있는 구조이기 때문에, 위치 정렬 부재로의 압박에 의해 용이하게 위치 정렬할 수 있기 때문이다.

본 구성에 의하면, 세퍼레이터층으로서 열가소성 수지의 입자의 퇴적층을 사용하면서, 전극체의 절단 개소에 있어서도 정극 합재층과 부극 합재층 사이의 단락이 적절하게 방지되는, 전극체의 제조 방법 및 제조 장치가 제공된다.

도 1은, 본 형태에서 사용하는 일체형 전극판의 단면도이다.
도 2는, 세퍼레이터층 부착의 부극판과, 정극판을 압착하여 일체형 전극판으로 하는 공정을 나타내는 단면도이다.
도 3은, 부극판에의 세퍼레이터층의 형성의 공정도이다.
도 4는, 본 형태에 있어서의 전극체의 제조 수순의 개요를 나타내는 사시도이다.
도 5는, 전처리 공정을 설명하는 단면도이다.
도 6은, 일체형 전극판에 있어서의 전처리를 받은 개소를 나타내는 단면도이다.
도 7은, 절단 공정을 설명하는 단면도이다.
도 8은, 전처리 공정 및 절단 공정에 의해 카드 형상으로 잘라낸 일체형 전극판을 나타내는 사시도이다.
도 9는, 카드 형상의 일체형 전극판을 적층대 위에 적층하는 상황을 나타내는 사시도이다.
도 10은, 실시 형태에 따른 전극체의 제조를 실시하는 장치의 구성도이다.
도 11은, 실시예에 있어서의 부극판으로의 세퍼레이터층의 형성 수순을 나타내는 단면도이다.
도 12는, 실시예에 사용한 일체형 전극판의 층 구조를 나타내는 단면도이다.
도 13은, 세퍼레이터층에 있어서의 체적 공공률과 입자 간 밀착력과의 관계를 나타내는 그래프이다.
도 14는, 정부의 전극 합재층에 있어서의 체적 공공률과 입자 간 밀착력과의 관계를 나타내는 그래프이다.
도 15는, 전처리 공정을 행하지 않고 절단 공정을 행한 비교예에 있어서의 절단 개소 부근의 단면도이다.

이하, 본 발명을 구체화한 실시 형태에 대하여, 첨부 도면을 참조하면서 상세히 설명한다. 본 형태에서는, 전극체를 제조하기 위한 출발 재료로서, 정부 일체형의 전극판(이하, 「일체형 전극판」이라고 함)을 사용한다. 본 형태에서 사용하는 일체형 전극판(1)은, 도 1에 도시된 단면 구조를 갖는 것이다.

도 1의 일체형 전극판(1)은, 부극판(2)과 정극판(3)을 세퍼레이터층(4)을 개재하여 적층하여 일체화한 것이다. 부극판(2)은, 부극 집전박(5)의 양면에 부극 합재층(6)을 형성한 것이다. 부극 합재층(6)은, 부극 활물질 입자(7)가 퇴적된 층이다. 정극판(3)은, 정극 집전박(8)의 양면에 정극 합재층(9)을 형성한 것이다. 정극 합재층(9)은, 정극 활물질 입자(10)가 퇴적된 층이다. 세퍼레이터층(4)은, 수지 입자(11)가 퇴적된 층이다. 수지 입자(11)는, 열가소성 수지의 입자이다. 또한, 부극 합재층(6) 및 정극 합재층(9)은 실제로는, 각각의 활물질 입자 외에 결착제나 도전제 등의 첨가제가 배합되어 있는 것이다.

일체형 전극판(1)은 통상적으로 도 2에 도시한 바와 같이, 세퍼레이터층(4)이 부착된 부극판(2)과, 정극판(3)을 압착하여 접합함으로써 얻어진다. 물론 그 때, 세퍼레이터층(4)이 한가운데가 되도록 된다. 세퍼레이터층(4)이 부착된 부극판(2)은 도 3에 도시한 바와 같이, 부극판(2)에 도포 시공 장치(12)에 의해 도포 시공을 실시하고, 건조로(13)에서 건조시킴으로써 얻어진다. 도포 시공 장치(12)에 의해 부극판(2)에 도포 시공하는 것은, 수지 입자(11)를 용매에 분산한 분산액이다. 또한, 도 3에 도시한 것은 편면 분의 도포 시공을 행하는 프로세스이지만, 부극판(2)의 양면에 세퍼레이터층(4)의 도포 시공을 해도 된다. 또한, 세퍼레이터층(4)은, 부극판(2)에 형성하는 대신에 정극판(3)에 형성할 수도 있다.

본 형태에 있어서의 전극체의 제조 개요를 도 4의 사시도에 나타내었다. 도 4에 도시된 바와 같이 본 형태에서는, 세퍼레이터층(4)이 부착된 부극판(2)과 정극판(3)을 압착하여 일체형 전극판(1)으로 한다. 이 일체형 전극판(1)에 대하여, 화살표 A의 반송 방향으로 반송하면서, 국소적으로 전처리를 행하고, 절단을 더 행한다. 절단하는 것은, 일체형 전극판(1) 중의 전처리를 받은 바로 그 장소이다. 전처리의 내용에 대해서는 후술한다. 또한 부극판(2)에는, 그 폭 방향의 일단부에, 부극 합재층(6)이 없는 비도포 시공부(14)가 설치되어 있다. 마찬가지로 정극판(3)에도, 정극 합재층(9)이 없는 비도포 시공부(15)가 설치되어 있다. 부극판(2)의 비도포 시공부(14)와 정극판(3)의 비도포 시공부(15)는 반대 방향을 향하게 되어 있다. 그리고 압착 시에는, 부극 합재층(6)이 있는 개소와 정극 합재층(9)이 있는 개소가 중첩된다. 물론 그것들 사이에는 세퍼레이터층(4)이 위치하게 된다. 이로 인해, 일체형 전극판(1)의 상태가 되면, 그 폭 방향의 양단에 비도포 시공부(14, 15)가 위치하게 된다.

전처리 공정에 대하여, 도 5에 의해 설명한다. 도 5에 도시된 바와 같이 전처리 공정에서는, 일체형 전극판(1)을 가압 패드(16)로 두께 방향으로 압축한다. 도 5에 도시된 것은, 일체형 전극판(1)의 길이 방향(도 4 중에서 화살표 A의 반송 방향)에 평행한 단면도이다. 즉 도 5의 압축 처리는, 일체형 전극판(1)의 전체에 대하여 똑같이 실시되는 것이 아니라, 길이 방향 중의 결정된 개소에 대하여 국소적으로 실시된다. 압축 처리가 실시되는 장소는, 후에 절단 공정의 대상으로 되는 절단 예정 개소이다. 폭 방향(도 4 중의 화살표 W)에 관해서는, 일체형 전극판(1)에 있어서의 적어도 부극 합재층(6), 정극 합재층(9), 세퍼레이터층(4)이 존재하는 범위의 전체가 전처리에서의 압축의 대상으로 된다.

이에 의해 도 6에 도시한 바와 같이, 압축을 받은 개소(17)에서는, 다공질의 부분이, 압축 전과 비교하여 막힌 상태로 된다. 다공질의 부분이란, 세퍼레이터층(4), 부극 합재층(6), 정극 합재층(9)을 의미한다. 즉, 이들 층에 있어서의 체적 공공률이, 전처리 공정을 거침으로써 저하되는 것이다. 특히 세퍼레이터층(4)에 있어서는, 수지 입자(11)끼리가 대부분 연결된 상태로 된다. 도 6에서는 이것을 고밀도부(18)로서 나타내고 있다. 또한, 이 전처리 공정에서는, 일체형 전극판(1)을 간단히 압축할뿐만 아니라, 수지 입자(11)의 융점 이상의 온도로 가열하도록 해도 된다. 즉, 가압 패드(16)에 히터 기능이 내장되어 있어도 된다. 가압 패드(16)의 히터 기능을 사용하는 경우에는, 일체형 전극판(1)은 가압 패드(16)에 의해 가열되고, 수지 입자(11)가 연화된 상태에서 압축되게 된다.

계속되는 절단 공정에서는 도 7에 도시된 바와 같이, 일체형 전극판(1)이 칼날(19)에 의해 절단된다. 즉, 일체형 전극판(1)을 구성하고 있는 부극판(2)과 정극판(3)이 동시에 절단된다. 절단은 당연히 압축을 받은 개소(17)의 범위 내에서 이루어진다. 도 7에 도시된 바와 같이, 이 절단 시에 일체형 전극판(1)은, 그 층 구조가 흐트러지지 않고, 도 7 중에서 좌우 2개로 나뉜다. 층 구조가 흐트러지지 않는 것은, 압축을 받은 개소(17)에서는 전술한 바와 같이, 세퍼레이터층(4), 부극 합재층(6), 정극 합재층(9)의 체적 공공률이 저하되고 있기 때문이다. 즉, 이들 층의 취성이 저하되고 있으므로, 절단 시에 걸리는 응력을 받아도 이들 층이 깨지기 어려운 것이다. 이 때문에, 절단 후의 일체형 전극판(1)의 절단 개소에 있어서도, 세퍼레이터층(4)[특히 그 고밀도부(18)]이 깨지지 않고 남아 있다. 이에 의해, 부극 합재층(6)과 정극 합재층(9)의 직접적인 접촉이 방지되고 있다.

일체형 전극판(1)에 대해서는, 그 길이 방향(도 4 중의 화살표 A)에 대하여 복수 개소에 주기적으로, 상기한 전처리 공정 및 절단 공정이 실시된다. 이에 의해, 도 8에 도시한 바와 같은 카드 형상으로 잘라낸 일체형 전극판(20)이 얻어진다. 카드 형상의 일체형 전극판(20)에 있어서는, 그 폭 방향 W와 평행한 단부(21)가 전처리 공정 및 절단 공정을 받은 개소이다. 이 카드 형상의 일체형 전극판(20)은, 그 전체가 어느 정도의 강성을 갖는 구조물이다.

이 카드 형상의 일체형 전극판(20)은, 전해액을 함침시키면 1장만이라도 전지로서 기능할 수 있는 것이다. 그러나 통상은, 여러 장을 적층한 전극 적층체로서 전지 케이스에 수납된다. 상기한 카드 형상의 일체형 전극판(20)도, 도 9에 도시한 바와 같이, 여러 장을 두께 방향으로 적층하여 사용할 수 있다. 도 9의 적층대(22)에는, 위치 정렬 목표(23, 24)가 설정되어 있다. 위치 정렬 목표(23)는, 카드 형상의 일체형 전극판(20)의 한쪽 단부(21)가 압박되는 부위이다. 위치 정렬 목표(24)는, 일체형 전극판(20)에 있어서의 비도포 시공부(14, 15) 중 어느 한쪽이 정한 한쪽의 가장자리가 압박되는 부위이다. 도 9의 예에서는 위치 정렬 목표(24)에, 비도포 시공부(14)의 가장자리를 압박하고 있다.

이에 의해 적층대(22) 위에, 복수매의 일체형 전극판(20)을 용이하게 위치 정렬해서 적층할 수 있다. 위치 정렬 목표(23, 24)에 의한 일체형 전극판(20)의 위치 정렬이 용이한 것은 전술한 바와 같이, 일체형 전극판(20)의 전체가 어느 정도의 강성을 갖고 있기 때문이다. 이 점이, 세퍼레이터 필름과 같이 매우 유연한 소재로는 위치 정렬 목표로의 압박에 의해 위치 정렬을 할 수 없었던 것과의 차이이다.

적층대(22) 위에 이와 같이 하여 적층된 복수매의 일체형 전극판(20)을 결속 또는 접착 등에 의해 일체화함으로써, 복수매의 일체형 전극판(20)이 적층된 적층형의 전극체(25)를 얻을 수 있다. 이와 같이 하여 얻어진 적층형의 전극체(25)는, 종래품과 비교하여 에너지 밀도가 높다는 이점을 갖고 있다. 왜냐하면, 전극체(25)의 제조 과정에서는 전술한 바와 같이, 미리 부극판(2)과 정극판(3)을 1장씩 페어로 해서 일체화한 일체형 전극판(1)을 절단 공정에 제공함으로써, 부극판(2)과 정극판(3)을 동시에 절단하고 있다. 이 때문에 전극체(25)에서는, 정부극 간에 위상차가 없다. 이것에 의해, 전극 활물질이 전지 반응에 기여하지 않는 데드 부분이 현저하게 적은 전극체(25)로 되어 있는 것이다. 이러한 전극체(25)에 적절히 집전 단자를 설치하여, 전해액과 함께 전지 케이스에 수납함으로써 전지가 제조된다.

또한, 전처리가 실시된 압축 개소(17)는, 사실은 전지 반응에 그다지 기여하지 않는다. 세퍼레이터층(4)이 고밀도부(18)로 되어 다공질이라고는 말할 수 없게 되어 있기 때문이다. 그러나, 카드 형상의 일체형 전극판(20)의 전체에 대하여 압축 개소(17)가 차지하는 비율은, 종래의 위상차에 의한 데드 부분의 비율과 비교해도 현저하게 작아, 거의 문제로 되지 않는다. 물론, 전처리를 행함으로써 당해 절단 개소에서 층 구조의 붕괴가 거의 없는 것도, 전극체(25)의 에너지 밀도의 높이에 공헌하고 있다.

이상 설명한 카드 형상의 일체형 전극판(20) 및 전극체(25)의 제조 과정을 실시하는 장치의 구성예를, 도 10에 도시한다. 도 10의 제조 장치에서는, 도면 중 우측 단부에 송출부(26)가 배치되어 있다. 송출부(26)에는, 부극판(2)이나 정극판(3)을 권취한 코일이 설치된다. 그 중 한쪽 또는 양쪽은, 세퍼레이터층(4)이 부착된 것이다. 송출부(26)에는 또한, 부극판(2)과 정극판(3)을 압착하여 일체화하는 압착 롤(27)이 설치되어 있다. 이와 같이 하여, 송출부(26)로부터, 긴 형상의 일체형 전극판(1)이 송출되도록 되어 있다.

도 10 중, 송출부(26)의 곧 하류측에는, 전처리부(28)가 설치되어 있다. 전처리부(28)에는, 도 5에 도시한 가압 패드(16)가 배치되어 있다. 이에 의해 전처리부(28)에서는, 전술한 전처리 공정이 행해지도록 되어 있다. 도 10의 예에서는, 가압 패드(16)에 히터(32)가 내장되어 있다. 전처리부(28)의 더 하류측에는, 절단부(29)가 설치되어 있다. 절단부(29)에는, 도 7에 도시한 칼날(19)이 배치되어 있다. 이에 의해 절단부(29)에서는, 전술한 절단 공정이 행해지도록 되어 있다. 또한, 절단부(29)의 하류측의 아래쪽에는, 도 9에 도시한 적층대(22)가 배치된다. 이것에 의해, 절단부(29)에서 카드 형상으로 재단된 일체형 전극판(20)을 적층하여 전극체(25)가 얻어지게 되어 있다.

도 10에서는 또한, 전처리부(28)와 절단부(29)의 사이에 반송 롤(30)이 설치되어 있다. 반송 롤(30)은, 일체형 전극판(1)을 도면 중 좌측 방향으로 반송하는 구동력 전달 부재이다. 또한 도 10의 제조 장치에는, 제어부(31)가 설치되어 있다. 제어부(31)에서는, 반송 롤(30)에 의한 일체형 전극판(1)의 반송을 제어한다. 또한, 전처리부(28), 절단부(29)에서의 작업의 실행도 제어한다.

즉, 제어부(31)의 제어에 의해 반송 롤(30)이 회전함으로써, 부극판(2)이나 정극판(3)이 각각의 코일로부터 인출되고, 일체형 전극판(1)으로서 송출부(26)로부터 송출된다. 그리고, 일체형 전극판(1)에 있어서의 절단 예정 개소가 전처리부(28)에 도달하면, 일체형 전극판(1)의 반송이 일단 정지된다. 여기서 가압 패드(16)에 의한 전처리가 행해진다. 그리고 일체형 전극판(1)이 전처리를 받은 개소가 절단부(29)에 도달할 때까지 반송된다. 여기서 칼날(19)에 의한 절단이 행해진다. 절단에 의해 카드 형상으로 된 일체형 전극판(20)은 적층대(22)에서 위치 정렬되면서 적층된다.

상기에 있어서, 반송 롤(30)의 위치는, 도시한 위치에 한정되지 않고, 압착 롤(27)로부터 절단부(29)까지의 범위 내이며 다른 부재와 간섭하지 않는 위치라면 어디라도 좋다. 압착 롤(27)이 반송 롤(30)을 겸하는 구성이어도 된다. 또한, 가압 패드(16)과 칼날(19) 사이의 거리 D가, 도 8에 도시한 카드 형상의 일체형 전극판(20)의 화살표 A 방향(도 4 중의 길이 방향 A)의 치수와 일치하고 있으면 더욱 좋다. 그와 같이 되어 있으면, 전처리부(28)에서의 전처리와 절단부(29)에서의 절단을 동시에 행할 수 있기 때문이다. 다시 말하자면 거리 D가 가변이면, 다품종 대응을 위해서는 유리하다. 또한, 부극판(2)과 정극판(3)을 일체화한 일체형 전극판(1)의 상태에서도 거래는 가능하다. 따라서, 일체화가 완료된 일체형 전극판(1)을 입수하면, 압착 공정을 도 10의 제조 장치 내에서 행할 필요는 없다.

[실시예]

이하, 실시예 및 비교예를 설명한다. 본 실시예 및 비교예에 있어서는, 부극판(2)의 양면에 세퍼레이터층(4)을 형성하고, 세퍼레이터층(4)이 없는 정극판(3)과 함께 일체형 전극판(1)의 제작에 제공하였다. 구체적으로는, 도 11에 도시한 바와 같이, 제품으로서 2세트분의 폭의 부극판(2)을 출발재로 하고, 그 양면의 부극 합재층(6) 위에 세퍼레이터층(4)을 형성하였다. 이때, 부극 합재층(6) 전체가 세퍼레이터층(4)으로 덮이도록 하였지만, 부극 집전박(5) 중 비도포 시공부(14)의 대부분은 세퍼레이터층(4)으로 덮이지 않고 노출된 상태로 되도록 하였다. 그리고 그것을 폭 방향 중앙에서 길이 방향으로 절단하고, 2개의 세퍼레이터층(4)이 부착된 부극판(2)을 얻었다. 또한, 이 길이 방향의 절단에 대해서도, 전술한 전처리를 적용하는 것이 가능하다. 또한, 정극판(3)에 대해서도, 제품 2세트분의 폭의 것을 중앙에서 절단하여 2개로 하였다는 점은 마찬가지이다. 이에 의해 본 실시예 및 비교예에서는, 도 12에 도시한 단면 구조의 일체형 전극판(1)을 제작하고, 후술하는 시험에 제공하였다. 도 12의 일체형 전극판(1)에서는, 부극판(2)과 정극판(3)의 사이 외에, 부극판(2)측의 표면 위에도 세퍼레이터층(4)이 존재하고 있다.

상기에 있어서의 세퍼레이터층(4)의 형성은, 본 실시예 및 비교예에서는 이하의 조건에서 행하였다. 우선 도포 시공재로서, 폴리에틸렌 입자의 수분산액(이하, 'PE 분산액'이라고 함)과, 증점제로서의 CMC(카르복시메틸셀룰로오스)의 이하의 혼합액을 사용하였다.

PE 분산액: 미츠이카가쿠사 제조 「케미 펄 W300」 99.8중량부

증점제: 니혼세이시사 제조 「선 로즈 MAC350」 0.2중량부

도포 시공 공정의 조건은 다음과 같이 하였다.

도포 시공 장치의 종류: 그라비아 롤식의 것

막 두께: 25㎛

또한, 부극판(2) 및 정극판(3)으로서는, 다음의 것을 사용하였다.

부극판:

·부극 집전박: 구리박

·부극 활물질: 흑연

정극판:

·정극 집전박: 알루미늄박

·정극 활물질: 리튬 니켈 코발트 망간 복합 산화물

일체형 전극판(1)에 있어서의 세퍼레이터층(4), 부극 합재층(6), 정극 합재층(9)은 전술한 바와 같이 다공질이며, 내부에 공공을 포함하고 있다. 층의 체적에 대하여 공공의 체적이 차지하는 비율(체적 공공률)에 대하여, 수치가 낮을수록, 당해 층을 구성하는 입자 간의 밀착력이 높음을 알 수 있다. 이것을 도 13 및 도 14의 그래프로 나타내었다. 도 13의 그래프로 나타낸 바와 같이, 세퍼레이터층(4)의 경우에는, 체적 공공률이 5% 이하인 경우에 특히 입자 간의 밀착력이 높다. 부극 합재층(6), 정극 합재층(9)의 경우에는, 도 14의 그래프로 나타낸 바와 같이, 체적 공공률이 20% 이하인 경우에 특히 입자 간의 밀착력이 높다.

한편, 보통으로 제작된 일체형 전극판(1)에 있어서의 이들 각 층의 체적 공공률은, 세퍼레이터층(4)에서 30 내지 45%, 부극 합재층(6) 및 정극 합재층(9)에서 40 내지 60%로, 모두 상기한 범위보다 높다. 즉, 보통으로 제작된 대로의 일체형 전극판(1)에서는, 각 다공질층에 있어서의 입자 간 밀착력이 약한, 즉 층으로서 무른 것이다. 따라서 본 실시예에서는, 절단에 앞서서 전처리 공정을 행함으로써, 각 다공질층의 체적 공공률을 상기한 범위 내까지 내린다. 이에 의해 각 다공질층을, 절단 공정에서 무너지지 않을 정도까지 강화하는 것이다. 또한, 각 다공질층의 체적 공공률은, 주사형 전자 현미경(SEM)에서의 단면 사진의 상(像)으로부터 산출할 수 있다. 즉, 별도 측정한 각 층의 단위 면적당 중량(㎎/㎠)과, 기지값인 각 구성 입자의 밀도(㎎/㎤)와, 단면 상 위에서 계측되는 두께로부터 체적 공공률을 산출할 수 있다.

전처리 조건을 다양하게 변경함으로써, 각 실시예 및 각 비교예를 구분하여 제작하였다. 상세를 표 1에 나타낸다. 표 1에 있어서의 최상단의 각 기록란의 의미는, 다음과 같다.

가열 온도: 전처리 공정에서의 가압 패드(16)의 설정 온도.

하중: 전처리 공정에서 가압 패드(16)에 의한 일체형 전극판(1)으로의 가압 하중.

세퍼레이터 공공률: 전처리 공정 후의 압축 개소(17)에 있어서의 세퍼레이터층(4)의 체적 공공률.

전극 공공률: 전처리 공정 후의 압축 개소(17)에 있어서의 부극 합재층(6) 및 정극 합재층(9)의 체적 공공률.

절연 저항: 절단 공정, 적층 공정을 거친 후의 전극체(25)에 있어서의 500V 인가 시의 저항값.

판정 결과: 절연 저항의 값이 1㏁ 초과이면 ○(합격), 1㏁ 이하이면 ×(불합격).

비교예 1은 전처리 공정을 행하지 않은 것이다. 이 때문에, 비교예 1에 있어서의 「세퍼레이터 공공률」, 「전극 공공률」의 값은, 전처리 공정을 행하지 않은 상태에서의 값이다. 이것은, 다른 비교예나 실시예에 있어서의, 전처리 공정 전의 단계에서의 당해 값에 상당하고, 다른 비교예나 실시예에서의 당해 값보다도 현저하게 높은 값으로 되어 있다. 비교예 1에서는, 「절연 저항」의 값이 현저하게 낮은 값으로 되었다(판정: ×). 이것은, 정부극 간의 절연성이 낮음을 의미한다. 전처리 공정을 행하지 않고 절단 공정을 행함으로써, 도 15에 영역 B로서 나타낸 바와 같이, 절단 개소에서 세퍼레이터층(4)과 그에 인접하는 부극 합재층(6), 정극 합재층(9)이 깨져 버렸다고 생각된다. 이 때문에 정부극 간에서 물리 미단이 발생하고 있어, 절연 저항이 낮음으로 나타나고 있다고 생각된다.

비교예 2, 3은 전처리 공정을 행하였지만, 그래도 절연 저항이 낮아 「×」의 판정이 된 것이다. 비교예 2, 3에서는, 「가열 온도」가, 세퍼레이터층(4)에 사용한 폴리에틸렌 입자의 융점인 135℃에 달하고 있지 않다. 또한, 전 처리 시의 「하중」도, 특별히 높은 값이 아니다. 이 때문에, 「세퍼레이터 공공률」, 「전극 공공률」중 적어도 한쪽의 값이, 전술한, 충분히 높은 입자 간의 밀착력이 얻어질 정도로까지 충분히 내려가지 않고 있다. 이 때문에, 비교예 1보다는 다소 양호하지만, 「○」의 판정에 이르지 않았으리라 생각된다. 또한, 비교예 1 내지 3에서는, 「세퍼레이터 공공률」, 「전극 공공률」의 기록란에 있어서의, 저하가 불충분한 값을 기울기체로 나타내고 있다.

실시예 1 내지 5는, 전처리 공정에서의 「가열 온도」를, 사용한 폴리에틸렌 입자의 융점 이상 온도로 한 것이다. 「하중」에 대해서는 비교예 2, 3의 경우와 동일 정도로 하였다. 실시예 1 내지 5에서는, 「세퍼레이터 공공률」, 「전극 공공률」값의 모두가, 전술한, 충분히 높은 입자 간의 밀착력이 얻어질 정도로 내려가고 있다. 이 때문에 모두, 절연 저항은 양호하여, 「○」의 판정으로 되었다. 특히, 「가열 온도」가 가장 높은 실시예 1, 2에서는, 「세퍼레이터 공공률」이 제로까지 충분히 내려가 있다. 또한, 「가열 온도」가 동일한 실시예 1, 2를 비교하면, 「하중」이 더욱 높은 실시예 1의 쪽이, 더욱 높은 절연 저항값을 나타내고 있다. 실시예 3, 4의 비교에서도 동일함을 말할 수 있다. 또한, 「하중」이 동일한 실시예 1, 3을 비교하면, 「가열 온도」가 더욱 높은 실시예 1의 쪽이, 더욱 높은 절연 저항값을 나타내고 있다. 실시예 2, 4의 비교에서도 동일함을 말할 수 있다.

실시예 6 내지 8은, 전처리 공정에서, 가압 패드(16)의 가열을 행하지 않고, 가압만을 행한 것이다. 그 대신에 「하중」을, 비교예 2, 3 및 실시예 1 내지 5의 경우보다도 높게 하고 있다. 이러한 실시예 6 내지 8에서도 실시예 1 내지 5의 경우와 마찬가지로, 「세퍼레이터 공공률」, 「전극 공공률」의 값의 모두가, 충분히 높은 입자 간의 밀착력이 얻어질 정도로 내려가 있다. 이 때문에 모두, 절연 저항은 양호하여, 「○」의 판정으로 되었다. 또한, 실시예 6 내지 8끼리로 비교하면, 「하중」이 높은 것일수록 절연 저항값도 높아지게 되어 있다.

이상 상세히 설명한 바와 같이 본 실시 형태 및 실시예에 의하면, 부극판(2)과 정극판(3)을 입자의 퇴적층인 세퍼레이터층(4)을 개재해서 적층하여 일체화한 것인 일체형 전극판(1)을 사용하여 전극체(25)를 제조하고 있다. 여기에 있어서, 일체형 전극판(1)을 절단하는 데 앞서서, 그 절단 예정 개소를 전처리 공정에 제공하도록 하고 있다. 이 전처리에 의해, 절단 예정 개소에 있어서의 일체형 전극판(1) 내의 각 다공질층의 공공률을 저하시키고, 절단에 의해 무너지지 않을 정도의 강성을 부여하는 것이다. 그리고 이와 같은 전 처리를 실시한 개소를 절단하도록 하고 있다. 이에 의해, 입자의 퇴적층인 세퍼레이터층(4)을 사용하면서도, 절단 개소에 있어서도 정극 합재층(9)과 부극 합재층(6) 사이의 단락이 적절하게 방지되는, 전극체의 제조 방법 및 제조 장치가 실현되었다.

또한, 본 실시 형태 및 실시예는 단순한 예시에 지나지 않으며, 본 발명을 전혀 한정하는 것은 아니다. 따라서 본 발명은 당연히, 그 요지를 일탈하지 않는 범위 내에서 다양하게 개량, 변형이 가능하다. 예를 들어, 각 층의 구성재는, 본 발명의 취지에서 벗어나지 않는 한, 기재한 대로가 아니어도 된다. 또한, 세퍼레이터층(4)의 도포 시공은, 부극판(2) 또는 정극판(3)의 양면에 실시하는 것만이 아니라, 부극판(2)과 정극판(3)의 양쪽 중 적어도 편면에 실시해도 된다. 또한, 도 1 등에 도시된, 세퍼레이터층(4)이 1개소밖에 없는 층 구성의 일체형 전극판(1)을 사용하는 경우에서도, 전극체(25)의 제조는 가능하다. 그를 위해서는, 카드 형상의 일체형 전극판(20)을 적층할 때, 세퍼레이터 필름과 교대로 적층하거나, 혹은 1장씩 교대로 뒤집어 하거나 하면 된다.

1: 일체형 전극판
4: 세퍼레이터층
6: 부극 합재층
9: 정극 합재층
11: 수지 입자
16: 가압 패드
17: 전처리를 받은 압축 개소
18: 고밀도부
19: 칼날
20: 카드 형상의 일체형 전극판
23: 위치 정렬 목표
24: 위치 정렬 목표
25: 전극체
26: 송출부
28: 전처리부
29: 절단부
31: 제어부
32: 히터

Claims (6)

1. 정극 합재층과, 부극 합재층과, 그것들 사이에 배치된 열가소성 수지의 세퍼레이터층을 갖는 전극체의 제조 방법에 있어서,
   열가소성 수지의 입자가 퇴적되어 이루어지는 세퍼레이터층이, 적어도 상기 정극 합재층과 상기 부극 합재층의 사이에 배치된, 긴 형상의 일체 구조물에 있어서의 절단 예정 개소에 대하여, 상기 정극 합재층, 상기 부극 합재층, 및 상기 세퍼레이터층의 체적 공공률을 각각 10 내지 20%, 10 내지 20%, 5% 이하로 저하시키는 전처리를 행하는 전처리 공정과,
   상기 긴 형상의 일체 구조물에 있어서의 상기 전처리 공정에 의한 체적 공공률의 저하를 받은 개소를 칼날에 의해 절단하는 절단 공정을 갖는 것을 특징으로 하는, 전극체의 제조 방법.
2. 제1항에 있어서, 상기 전처리 공정에서는,
   상기 절단 예정 개소를, 상기 정극 합재층, 상기 부극 합재층, 및 상기 세퍼레이터층의 두께 방향으로 가압함으로써, 각 층의 체적 공공률을 저하시키는 것을 특징으로 하는, 전극체의 제조 방법.
3. 제2항에 있어서, 상기 전처리 공정에서는,
   상기 일체 구조물을, 상기 세퍼레이터층의 열가소성 수지의 융점 이상 온도로 가열하면서 가압을 행하는 것을 특징으로 하는, 전극체의 제조 방법.
4. 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서,
   상기 전처리 공정 및 상기 절단 공정에서, 상기 일체 구조물을 카드 형상으로 절단하기 위한 절단 예정 개소에 대하여 상기 전처리 및 절단을 행하고, 그 후,
   상기 절단 공정에서의 절단에 의해 얻어진 복수매의 카드 형상의 일체 구조물을 두께 방향으로 적층하여 적층형의 전극체로 하는 적층 공정을 행하는 것을 특징으로 하는, 전극체의 제조 방법.
5. 정극 합재층과, 부극 합재층과, 적어도 그것들 사이에 배치된, 열가소성 수지의 입자가 퇴적되어 이루어지는 세퍼레이터층을 갖는 긴 형상의 일체 구조물을 송출하는 송출부와,
   상기 송출부로부터 송출된 긴 형상의 일체 구조물에 있어서의 절단 예정 개소에 대하여 상기 정극 합재층, 상기 부극 합재층, 및 상기 세퍼레이터층의 체적 공공률을 각각 10 내지 20%, 10 내지 20%, 5% 이하로 저하시키는 전처리를 행하는 전처리부와,
   상기 긴 형상의 일체 구조물에 있어서의 상기 전처리부에서의 체적 공공률의 저하를 받은 개소를 칼날에 의해 절단하는 절단부를 갖는 것을 특징으로 하는, 전극체의 제조 장치.
6. 제5항에 있어서,
   상기 긴 형상의 일체 구조물을, 상기 전처리부 및 상기 절단부를 거쳐서 카드 형상으로 절단하도록 상기 송출부로부터 송출시키는 송출 제어부와,
   상기 절단부에서의 절단에 의해 얻어진 복수매의 카드 형상의 일체 구조물을 두께 방향으로 적층하여 적층형의 전극체로 하는 적층부를 갖고,
   상기 적층부에는, 상기 카드 형상의 일체 구조물의 가장자리가 압박됨으로써 상기 카드 형상의 일체 구조물을 위치 정렬하는 위치 정렬 부재가 구비되어 있는 것을 특징으로 하는, 전극체의 제조 장치.

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