KR101768752B1 - Secondary battery, battery module having the secondary battery and method for manufacturing the secondary battery - Google Patents

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Abstract

본 명세서는 캐소드, 애노드 및 분리막을 포함하는 이차 전지, 이를 포함하는 전지 모듈 및 상기 이차 전지의 제조방법에 관한 것이다.The present invention relates to a secondary battery including a cathode, an anode, and a separator, a battery module including the same, and a method of manufacturing the secondary battery.

Description

이차 전지, 이를 포함하는 전지 모듈 및 상기 이차 전지의 제조방법{SECONDARY BATTERY, BATTERY MODULE HAVING THE SECONDARY BATTERY AND METHOD FOR MANUFACTURING THE SECONDARY BATTERY}TECHNICAL FIELD [0001] The present invention relates to a secondary battery, a battery module including the secondary battery, and a method for manufacturing the secondary battery. BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention [0001]

본 명세서는 캐소드, 애노드 및 분리막을 포함하는 이차 전지, 이를 포함하는 전지 모듈 및 상기 이차 전지의 제조방법에 관한 것이다.The present invention relates to a secondary battery including a cathode, an anode, and a separator, a battery module including the same, and a method of manufacturing the secondary battery.

전기화학소자 중 대표적으로 알려진 이차전지는 외부의 전기 에너지를 화학 에너지의 형태로 바꾸어 저장해 두었다가 필요할 때에 전기를 만들어 내는 장치를 말한다. 여러번 충전할 수 있다는 뜻으로 "충전식 전지"(rechargeable battery)라는 명칭도 쓰인다. 흔히 쓰이는 이차전지로는 납 축전지, 니켈 카드뮴 전지(NiCd), 니켈 수소 축전지(NiMH), 리튬 이온 전지(Li-ion), 리튬 이온 폴리머 전지(Li-ion polymer)가 있다. 이차전지는 한 번 쓰고 버리는 일차 전지에 비해 경제적인 이점과 환경적인 이점을 모두 제공한다.A typical secondary battery known as an electrochemical device refers to a device that converts external electrical energy into a form of chemical energy, stores it, and generates electricity when necessary. The term "rechargeable battery" also means that the battery can be recharged several times. Common secondary batteries include lead acid batteries, NiCd batteries, NiMH batteries, Li-ion batteries, and Li-ion polymer batteries. Secondary batteries provide both economic and environmental advantages over single-use primary batteries.

무선통신 기술이 점차 발전함에 따라, 휴대용 장치 또는 자동차 부속품 등의 경량화 등이 요구되면서, 이들 장치의 에너지원으로 사용하는 이차전지에 대한 수요가 증가하고 있다.BACKGROUND ART As wireless communication technologies have been developed, demand for lightweighting of portable devices or automobile accessories has been increasing, and the demand for secondary batteries used as energy sources for these devices is increasing.

이차전지는 원통형, 각형 또는 파우치형의 전지가 대부분이다. 이는 이차전지는 애노드, 캐소드 및 분리막으로 구성된 전극조립체를 원통형 또는 각형의 금속캔이나 알루미늄 라미네이트 시트의 파우치형 케이스 내부에 장착하고, 상기 전극 조립체에 전해질을 주입시켜 제조하기 때문이다. 따라서, 이차전지 장착을 위한 일정한 공간이 필수적으로 요구되므로, 이러한 이차전지의 원통형, 각형 또는 파우치형의 형태는 다양한 형태의 휴대용 장치의 개발에 대한 제약으로 작용하게 되는 문제점이 있다. The secondary battery is a cylindrical, square, or pouch type battery. This is because the secondary battery is manufactured by mounting an electrode assembly composed of an anode, a cathode, and a separator in a pouch-shaped case of a cylindrical or rectangular metal can or an aluminum laminate sheet, and injecting an electrolyte into the electrode assembly. Therefore, since a certain space for mounting the secondary battery is indispensably required, there is a problem that the cylindrical shape, the square shape, or the pouch shape of the secondary battery acts as a constraint on the development of various types of portable devices.

이에, 형태의 변형이 용이한 이차전지가 요구됨에 따라 단면적 직경에 대해 길이의 비가 매우 큰 전지인 케이블형 이차전지에 대한 연구가 필요하다.Accordingly, there is a need for research on a cable-type secondary battery, which is a battery having a large length ratio to a cross-sectional diameter, as a secondary battery is required to be easily deformed in shape.

대한민국공개특허 제2006-0063371호(2006.06.12 공개)Korean Patent Publication No. 2006-0063371 (published on Jun. 12, 2006)

본 명세서는 캐소드, 애노드 및 분리막을 포함하는 이차 전지, 이를 포함하는 전지 모듈 및 상기 이차 전지의 제조방법을 제공하고자 한다.The present invention provides a secondary battery including a cathode, an anode, and a separator, a battery module including the same, and a method of manufacturing the secondary battery.

본 명세서는 하우징; 상기 하우징 내부에 구비된 캐소드 및 애노드; 및 상기 하우징 내부 중 상기 캐소드 및 애노드 사이에 구비된 분리막을 포함하고, 상기 캐소드 및 애노드 중 적어도 하나는 유동성 전극 슬러리를 포함하는 것인 이차 전지를 제공한다. The present disclosure relates to a housing; A cathode and an anode provided inside the housing; And a separator provided between the cathode and the anode of the inside of the housing, wherein at least one of the cathode and the anode includes a fluidized electrode slurry.

또한, 본 명세서는 상기 이차 전지를 단위 전지로 포함하는 전지 모듈을 제공한다. The present invention also provides a battery module including the secondary battery as a unit battery.

또한, 본 명세서는 하우징 내부에 분리막을 설치하는 단계; 및 상기 분리막에 의해 분리된 2개의 공간에 각각 캐소드 및 애노드를 구비하는 단계를 포함하며, 상기 캐소드 및 애노드 중 적어도 하나는 유동성 전극 슬러리를 포함하는 것인 이차 전지의 제조방법을 제공한다. In addition, the present disclosure relates to a method of manufacturing a semiconductor device, comprising: providing a separation membrane inside a housing; And a cathode and an anode in two spaces separated by the separation membrane, wherein at least one of the cathode and the anode includes a fluidized electrode slurry.

본 명세서의 일 실시상태에 따른 이차 전지는 형태의 변형이 용이한 장점이 있다. The secondary battery according to one embodiment of the present invention is advantageous in that its shape is easily deformed.

본 명세서의 일 실시상태에 따른 플렉서블 이차 전지는 내구성이 높은 장점이 있다.The flexible secondary battery according to one embodiment of the present invention has a high durability.

본 명세서의 일 실시상태에 따른 플렉서블 이차 전지는 충방전 사이클이 좋은 장점이 있다. The flexible secondary battery according to one embodiment of the present invention has a good charge / discharge cycle.

본 명세서의 일 실시상태에 따른 플렉서블 이차 전지는 에너지 밀도가 높은 장점이 있다.The flexible secondary battery according to one embodiment of the present invention has an advantage of high energy density.

도 1은 본 명세서의 제1 실시상태에 따른 케이블형 플렉서블 이차 전지의 사시도이다.
도 2는 본 명세서의 제2 실시상태에 따른 케이블형 플렉서블 이차 전지의 사시도이다.
도 3은 본 명세서의 제3 실시상태에 따른 케이블형 플렉서블 이차 전지의 사시도이다.
도 4는 본 명세서의 제4 실시상태에 따른 케이블형 플렉서블 이차 전지의 사시도이다.
도 5는 본 명세서의 제5 실시상태에 따른 케이블형 플렉서블 이차 전지의 단면도이다.
도 6은 본 명세서의 제6 실시상태에 따른 케이블형 플렉서블 이차 전지의 단면도이다.
도 7은 실시예 1에서 제조된 하프셀의 충방전 용량을 측정한 그래프이다.
도 8은 실시예 1에서 제조된 하프셀의 충방전 사이클에 따른 효율에 관한 그래프이다.
도 9는 실시예 2에서 제조된 하프셀의 충방전 용량을 측정한 그래프이다.
도 10은 실시예 2에서 제조된 하프셀의 충방전 사이클에 따른 효율에 관한 그래프이다.
도 11은 실시예 3에서 제조된 코인 풀 셀의 충방전 용량을 측정한 그래프이다. 1 is a perspective view of a cable type flexible secondary battery according to a first embodiment of the present invention.
2 is a perspective view of a cable-type flexible secondary battery according to a second embodiment of the present invention.
3 is a perspective view of a cable-type flexible secondary battery according to a third embodiment of the present invention.
4 is a perspective view of a cable-type flexible secondary battery according to a fourth embodiment of the present invention.
5 is a cross-sectional view of a cable-type flexible secondary battery according to a fifth embodiment of the present invention.
6 is a cross-sectional view of a cable-type flexible secondary battery according to a sixth embodiment of the present invention.
7 is a graph showing the charge / discharge capacity of the half cell manufactured in Example 1. Fig.
8 is a graph showing the efficiency according to charge / discharge cycles of the half cell manufactured in Example 1. FIG.
9 is a graph showing the charge / discharge capacity of the half cell manufactured in Example 2. Fig.
10 is a graph showing the efficiency according to the charge-discharge cycle of the half cell manufactured in Example 2. FIG.
11 is a graph showing the charge-discharge capacity of the coin-pull cell manufactured in Example 3. Fig.

이하에서 본 명세서에 대하여 상세히 설명한다.Hereinafter, the present invention will be described in detail.

본 명세서는 하우징; 상기 하우징 내부에 구비된 캐소드 및 애노드; 및 상기 하우징 내부 중 상기 캐소드 및 애노드 사이에 구비된 분리막을 포함하는 이차 전지에 관한 것이다. The present disclosure relates to a housing; A cathode and an anode provided inside the housing; And a separator provided between the cathode and the anode in the inside of the housing.

상기 캐소드 및 애노드 중 적어도 하나는 유동성 전극 슬러리를 포함할 수 있다. 상기 유동성 전극 슬러리는 고체가 아닌 상태이며, 액체처럼 움직일 수 있는 상태를 의미한다. At least one of the cathode and the anode may comprise a flowable electrode slurry. The fluidized electrode slurry is in a non-solid state and can move like a liquid.

상기 유동성 전극 슬러리의 점도는 전극 슬러리의 유동성과 전도성을 고려하여 적절히 선정했다면 특별히 한정하지 않는다. 유동성 전극 슬러리의 점도는 슬러리를 구성하는 활물질(양극 또는 음극) 및 도전재 등의 고형분의 함량에 따라 결정되며 그 중 비표면적이 넓은 도전재의 함량에 따라 영향을 많이 받는다. 구체적으로, 도전재의 함량이 많을수록 전극 슬러리의 전도도가 상승하여 전기화학적인 가역성이 우수하지만, 전극 슬러리의 점도는 급격하게 상승하므로 전극 슬러리의 유동성과 전도성을 고려하여 전극 슬러리의 포물레이션을 적절히 선정하여야 한다.The viscosity of the fluidized electrode slurry is not particularly limited as long as it is properly selected in consideration of fluidity and conductivity of the electrode slurry. The viscosity of the fluidized electrode slurry is determined by the content of the solid content of the active material (anode or cathode) and the conductive material constituting the slurry, and is influenced by the content of the conductive material having a large specific surface area. Specifically, as the content of the conductive material increases, the conductivity of the electrode slurry increases and the electrochemical reversibility is improved. However, since the viscosity of the electrode slurry rapidly increases, the porosity of the electrode slurry is appropriately selected in consideration of the fluidity and conductivity of the electrode slurry do.

상기 유동성 전극 슬러리의 점도는 수 Pa.s 이상 수만 Pa.s이하일 수 있으며, 구체적으로, 1 Pa.s 이상 10만 Pa.s 이하일 수 있다. 상기 범위의 점도를 갖는 경우에는 전극 전도도가 좋아 전기 화학적인 가역성이 우수한 장점이 있다. The viscosity of the fluidized electrode slurry may be several tens of Pa.s or more and tens of thousands of Pa.s or less, specifically, 1 Pa.s or more and 100,000 Pa.s or less. In the case of having a viscosity in the above range, there is an advantage of excellent electrochemical reversibility because of good electrode conductivity.

상기 유동성 전극 슬러리는 전극 활물질 및 전극 전해액을 포함할 수 있다. 상기 전극 활물질은 전지의 전극 반응에 관여하고, 화학적으로 반응하여 전기에너지를 생산할 수 있는 물질이며, 상기 전극 활물질은 캐소드 활물질 또는 애노드 활물질일 수 있다. 상기 전극 전해액은 전지에서 이온 전도의 매체 역할을 하는 용액이며, 상기 전극 전해액은 캐소드측과 애노드측의 전해액이 서로 동일할 수도 있고 서로 상이할 수도 있다. The fluidized electrode slurry may include an electrode active material and an electrode electrolyte. The electrode active material is a material that is involved in the electrode reaction of the battery and chemically reacts to produce electrical energy, and the electrode active material may be a cathode active material or an anode active material. The electrode electrolyte solution is a solution serving as a medium for ion conduction in a battery, and the electrolyte solution in the cathode side and the anode side may be the same or different from each other.

상기 유동성 전극 슬러리 전체 중량을 기준으로, 상기 전극 활물질의 함량은 9 중량% 이상 70 중량% 이하일 수 있다. 이 경우 전극 활물질의 함량이 9 중량% 미만인 경우에는 전극 슬러리로 구성되는 전지의 에너지 밀도가 낮게 되어 효용성이 떨어지게 된다. 반대로 전극 활물질의 함량이 70 중량% 초과인 경우에는 유동성이 떨어지고 저항이 상승하게 된다. 상기 전극 활물질의 함량은 상기 수치범위 내에서 에너지 밀도, 유동성 및 저항 등의 인자를 고려하여 전극 활물질의 함량을 최적화할 수 있다. The content of the electrode active material may be 9 wt% or more and 70 wt% or less based on the total weight of the fluidized electrode slurry. In this case, when the content of the electrode active material is less than 9% by weight, the energy density of the battery composed of the electrode slurry becomes low and the efficiency becomes inferior. Conversely, when the content of the electrode active material is more than 70% by weight, the fluidity is lowered and the resistance is increased. The content of the electrode active material can be optimized in consideration of factors such as energy density, fluidity and resistance within the above-mentioned numerical range.

상기 유동성 전극 슬러리 전체 중량을 기준으로, 상기 전극 전해액의 함량은 25 중량% 이상 90 중량% 이하일 수 있다. 전극 전해액 함량이 25 중량% 미만인 경우 전극 활물질 및 도전재 등을 포함하는 전체 고형분 함량이 높아짐에 따라 전극 슬러리의 점도가 상승하여 유동성이 떨어지고 저항이 상승하게 된다. 전극 전해액의 함량이 90 중량% 초과인 경우 구성되는 전지의 에너지 밀도가 낮아진다. 상기 전극 전해액의 함량은 상기 수치범위 내에서 구현하고자 하는 전지의 목적에 맞게 조절하여 최적화할 수 있다.The content of the electrode electrolyte may be 25 wt% or more and 90 wt% or less based on the total weight of the fluidized electrode slurry. When the content of the electrode electrolyte is less than 25% by weight, the viscosity of the electrode slurry increases with an increase in the total solid content including the electrode active material, the conductive material and the like, and the fluidity is lowered and the resistance is increased. When the content of the electrode electrolyte is more than 90% by weight, the energy density of the constituent battery is lowered. The content of the electrode electrolyte can be optimized by adjusting to the purpose of the battery to be implemented within the above-mentioned numerical range.

상기 유동성 전극 슬러리는 도전재를 더 포함할 수 있다. 상기 유동성 전극 슬러리 전체 중량을 기준으로, 상기 도전재의 함량은 0.1 중량% 이상 5 중량% 이하일 수 있다. 도전재의 함량이 0.1 중량% 미만인 경우에는 슬러리의 전도도가 낮아져 구성되는 전지의 저항이 높아지며, 5 중량% 초과인 경우에는 전극 슬러리의 점도가 급격하게 상승하여 유동성이 좋지 않다.The fluidized electrode slurry may further include a conductive material. The content of the conductive material may be 0.1 wt% or more and 5 wt% or less based on the total weight of the fluidized electrode slurry. When the content of the conductive material is less than 0.1% by weight, the conductivity of the slurry becomes low and the resistance of the battery constituting the battery becomes high. When the conductive material is more than 5% by weight, the viscosity of the electrode slurry increases sharply.

상기 유동성 전극 슬러리는 전극 활물질, 전극 전해액 및 도전재를 포함할 수 있다. 상기 유동성 전극 슬러리 전체 중량을 기준으로, 상기 전극 활물질의 함량은 9 중량% 이상 70 중량% 이하이며, 상기 전극 전해액의 함량은 25 중량% 이상 90 중량% 이하이고, 상기 도전재의 함량은 0.1 중량% 이상 5 중량% 이하일 수 있다. The fluidized electrode slurry may include an electrode active material, an electrode electrolyte, and a conductive material. Wherein the electrode active material is present in an amount of 9 wt% to 70 wt% based on the total weight of the fluidized electrode slurry, the electrode electrolyte content is 25 wt% to 90 wt%, the conductive material content is 0.1 wt% Or more and 5 weight% or less.

상기 유동성 전극 슬러리를 포함하는 상기 캐소드 및 애노드 중 적어도 하나는 상기 유동성 전극 슬러리에 적어도 일부가 잠긴 전극 집전체를 더 포함할 수 있다. At least one of the cathode and the anode including the fluidized electrode slurry may further include an electrode current collector at least partially immersed in the fluidized electrode slurry.

상기 전극 집전체는 발포금속(Porous metal)으로 이루어질 수 있다. 상기 전극 집전체가 발포금속인 경우 유동성 전극 슬러리와 접촉할 수 있는 표면적이 넓은 장점이 있다. 상기 전극 집전체가 발포금속인 경우 상대적으로 더 유연한 장점이 있다. The electrode current collector may be formed of a porous metal. When the electrode current collector is a foamed metal, there is a wide surface area that can be contacted with the fluidized electrode slurry. When the electrode current collector is a foamed metal, it is relatively more flexible.

상기 발포금속의 기공율은 10% 이상 90% 이하일 수 있다. 이 경우 발포금속의 적절한 강도 및 유연성을 확보하고 전극 슬러리와 접촉면적을 조절하여 접촉저항을 적절히 유지할 수 있다. The porosity of the foamed metal may be 10% or more and 90% or less. In this case, appropriate strength and flexibility of the foamed metal can be ensured and the contact area with the electrode slurry can be controlled to suitably maintain the contact resistance.

상기 발포금속의 기공의 크기는 50㎛ 이상 1mm 이하일 수 있다. 이 경우 발포금속의 기공이 전극 슬러리의 고형분에 의해 막히는 경우를 줄이면서 전극 슬러리와 접촉 면적을 조절하여 접촉저항을 적절히 유지할 수 있다. The size of the pores of the foamed metal may be 50 μm or more and 1 mm or less. In this case, contact resistance can be appropriately maintained by adjusting the contact area with the electrode slurry while reducing the case where the pores of the foamed metal are clogged by the solid content of the electrode slurry.

상기 전극 집전체는 발포금속 와이어일 수 있다. 상기 발포금속 와이어는 철사와 같이 가늘고 긴 형태의 발포성 금속선을 의미한다. The electrode current collector may be a foamed metal wire. The foamed metal wire refers to an elongated foamed metal wire such as wire.

상기 캐소드는 유동성 캐소드 슬러리를 포함할 수 있다. 상기 캐소드 슬러리는 하우징 내부에 분리막으로 양분된 공간 중 어느 하나에 채워질 수 있다. 이때, 상기 캐소드 슬러리는 분리막에 의해 애노드와 물리적으로 접근되지 않도록 차단되고 분리막을 통해 이온이 전달될 수 있다. The cathode may comprise a flowable cathode slurry. The cathode slurry may be filled in any one of the spaces divided into membranes inside the housing. At this time, the cathode slurry is blocked by the separation membrane to physically approach the anode, and ions can be transferred through the separation membrane.

상기 유동성 캐소드 슬러리는 캐소드 활물질 및 캐소드 전해액을 포함할 수 있다.The flowable cathode slurry may include a cathode active material and a cathode electrolyte.

상기 유동성 캐소드 슬러리는 캐소드 활물질, 캐소드 전해액 및 캐소드 도전재를 포함할 수 있다.The flowable cathode slurry may include a cathode active material, a cathode electrolyte, and a cathode conductive material.

상기 유동성 캐소드 슬러리 전체 중량을 기준으로, 상기 캐소드 활물질의 함량은 9 중량% 이상 70 중량% 이하이며, 상기 캐소드 전해액의 함량은 25 중량% 이상 90 중량% 이하이고, 상기 캐소드 도전재의 함량은 0.1 중량% 이상 5 중량% 이하일 수 있다. Wherein the content of the cathode active material is not less than 9 wt% and not more than 70 wt%, the content of the cathode electrolyte is not less than 25 wt% and not more than 90 wt%, and the content of the cathode conductive material is 0.1 wt% % Or more and 5 weight% or less.

슬러리의 유동성, 점도 및 전기전도도 등의 물성과 실제 전기화학적인 성능과 비교하여 원하는 전지 성능을 위한 캐소드 슬러리의 캐소드 활물질, 캐소드 전해액 및 캐소드 도전재의 함량이 최적화될 수 있다. 예를 들면, 에너지 밀도가 높은 전지를 제조하기 위해서는 캐소드 활물질의 함량을 늘리고 상대적으로 전해액 및 도전재의 함량을 줄여서 제조할 수 있다. 또한, 고출력 및 슬러리의 유동성이 필요한 전지를 구현하기 위해서는 도전재의 함량과 전해액의 함량을 늘리고 상대적으로 캐소드 활물질의 함량을 줄이는 방향으로 슬러리 포물레이션이 설계될 수 있다. The content of the cathode active material, the cathode electrolyte and the cathode conductive material of the cathode slurry for the desired cell performance can be optimized in comparison with physical properties such as fluidity of the slurry, viscosity and electrical conductivity, and actual electrochemical performance. For example, in order to manufacture a battery having a high energy density, it is possible to increase the content of the cathode active material and reduce the content of the electrolyte and the conductive material relatively. In order to realize a battery requiring high power and fluidity of the slurry, the slurry formation may be designed in such a manner that the content of the conductive material and the content of the electrolytic solution are increased and the content of the cathode active material is relatively reduced.

상기 캐소드 활물질은 당 기술분야에서 이차 전지의 캐소드 활물질로서 일반적으로 사용되는 활물질로부터 선택될 수 있으며, 제조하는 이차 전지의 종류에 따라 선택될 수 있다. The cathode active material may be selected from active materials generally used in the art as a cathode active material of the secondary battery, and may be selected depending on the kind of the secondary battery to be produced.

본 명세서의 이차 전지가 리튬 이차 전지일 경우를 예를 들면, 상기 캐소드 활물질은 LiCoO2, LiNi1 -x- yCoxMn(Al)yO2, Li(Ni1 /2Mn1 /2)1- xCoxO2, LiMn2O4 및 LiFePO4 중 적어도 하나를 포함할 수 있다. 상기 x 및 y는 각각 0 초과 1 미만의 실수이며, x+y는 1보다 작다. G. In case of the secondary battery is a lithium secondary battery according to the present disclosure for example, the cathode active material is LiCoO 2, LiNi 1 -x- y Co x Mn (Al) y O 2, Li (Ni 1/2 Mn 1/2) 1 x Co x O 2 , LiMn 2 O 4, and LiFePO 4 . X and y are real numbers of more than 0 and less than 1, respectively, and x + y is less than 1.

상기 캐소드 전해액은 당 기술분야에서 이차 전지의 캐소드 전해액으로서 일반적으로 사용되는 전해액으로부터 선택될 수 있으며, 제조하는 이차 전지의 종류에 따라 선택될 수 있다.The cathode electrolytic solution may be selected from an electrolytic solution generally used in the art as a cathode electrolytic solution of a secondary battery, and may be selected depending on the kind of the secondary battery to be produced.

상기 캐소드 전해액은 수계 전해액 또는 비수계 전해액일 수 있으며, 용매 및 전해염을 포함할 수 있다.The cathode electrolyte solution may be an aqueous electrolyte solution or a non-aqueous electrolyte solution, and may include a solvent and a electrolytic salt.

상기 수계 전해액은 용매로서 물을 포함할 수 있으며, 상기 비수계 전해액은 용매로서 비수계 용매를 포함할 수 있다. The aqueous electrolyte solution may contain water as a solvent, and the non-aqueous electrolyte solution may include a non-aqueous solvent as a solvent.

상기 비수계 용매는 당 기술분야에서 일반적으로 사용하는 것을 선택할 수 있으며, 특별히 한정하지 않으나, 예를 들면, 카보네이트계, 에스테르계, 에테르계, 케톤계, 유기황(organosulfur)계, 유기인(organophosphorous)계, 비양성자성 용매 및 이들의 조합으로 이루어지는 군으로부터 선택될 수 있다.The nonaqueous solvent may be selected from those generally used in the art, and is not particularly limited, and examples thereof include carbonate, ester, ether, ketone, organosulfur, organophosphorous ) System, an aprotic solvent, and combinations thereof.

상기 전해염은 물 또는 비수계 유기용매에서 양이온 및 음이온으로 해리되는 것을 말하며, 당 기술분야에서 일반적으로 사용되는 전해염으로부터 선택될 수 있으며, 제조하는 이차 전지의 종류에 따라 선택될 수 있다.The electrolytic salt is dissociated into a cation and an anion in water or a non-aqueous organic solvent. The electrolytic salt may be selected from electrolytic salts generally used in the art, and may be selected depending on the kind of a secondary battery to be produced.

본 명세서의 이차 전지가 리튬 이차 전지인 경우를 예를 들면, 상기 캐소드 전해액은 환형 카보네이트계 및 선형 카보네이트계 중 적어도 하나의 용매; 및 리튬염을 포함할 수 있다. In the case where the secondary battery of the present invention is a lithium secondary battery, for example, the cathode electrolyte may include at least one of a cyclic carbonate-based and linear carbonate-based solvent; And lithium salts.

상기 캐소드 도전재는 전지 내에서 유동성 캐소드 슬러리의 전도성을 보조할 수 있다면, 그 종류를 특별히 한정하지 않는다. The type of the cathode conductive material is not particularly limited as long as it can assist the conductivity of the flowable cathode slurry in the battery.

상기 캐소드 도전재는 도전성을 갖는 카본계 도전재일 수 있으며, 예를 들면, 상기 캐소드 도전재는 그라핀, 그라파이트, 카본 블랙, 탄소 나노 튜브, 탄소 섬유 및 활성 탄소로 이루어지는 군에서 선택되는 하나 또는 둘 이상일 수 있다. 상기 카본 블랙은 수퍼시리즈(Super series) 카본블랙, 수퍼피블랙(super p. black), 아세틸렌 블랙, 덴카 블랙(Denka black) 또는 케첸 블랙(ketjen black)일 수 있으나, 이에 한정되지 않는다.The cathode conductive material may be, for example, one or more selected from the group consisting of graphene, graphite, carbon black, carbon nanotube, carbon fiber, and activated carbon. have. The carbon black may be, but is not limited to, super series carbon black, super black, acetylene black, Denka black or ketjen black.

상기 캐소드가 유동성 캐소드 슬러리를 포함할 때, 상기 이차 전지는 상기 유동성 캐소드 슬러리에 적어도 일부가 잠긴 캐소드 집전체를 포함할 수 있다. When the cathode comprises a flowable cathode slurry, the secondary battery may comprise a cathode current collector at least partially submerged in the flowable cathode slurry.

상기 캐소드 집전체는 발포금속으로 이루질 수 있다. 구체적으로, 상기 캐소드 집전체는 발포금속 와이어일 수 있다. The cathode current collector may be made of a foamed metal. Specifically, the cathode current collector may be a foamed metal wire.

상기 발포금속 와이어의 기공율은 10% 이상 90% 이하일 수 있다. 이 경우 발포금속 와이어의 적절한 강도 및 유연성을 확보하고 전극 슬러리와 접촉면적을 조절하여 접촉저항을 적절히 유지할 수 있다.The porosity of the foamed metal wire may be 10% or more and 90% or less. In this case, appropriate strength and flexibility of the foamed metal wire can be ensured and the contact area with the electrode slurry can be adjusted to maintain the contact resistance appropriately.

상기 발포금속 와이어의 기공의 크기는 50㎛ 이상 1mm 이하일 수 있다. 이 경우 발포금속 와이어의 기공이 전극 슬러리의 고형분에 의해 막히는 경우를 줄이면서 전극 슬러리와 접촉 면적을 조절하여 접촉저항을 적절히 유지할 수 있다.The size of the pores of the foamed metal wire may be 50 μm or more and 1 mm or less. In this case, contact resistance can be appropriately maintained by controlling the contact area with the electrode slurry while reducing the case where the pores of the foamed metal wire are clogged by the solid content of the electrode slurry.

상기 애노드는 유동성 애노드 슬러리를 포함할 수 있다. 상기 애노드 슬러리는 하우징 내부에 분리막으로 양분된 공간 중 어느 하나에 채워질 수 있다. 이때, 상기 애노드 슬러리는 분리막에 의해 캐소드와 물리적으로 접근되지 않도록 차단되고 분리막을 통해 이온이 전달될 수 있다.The anode may comprise a flowable anode slurry. The anode slurry may be filled into any one of the spaces divided into membranes inside the housing. At this time, the anode slurry is blocked by the separation membrane so as not to physically approach the cathode, and ions can be transferred through the separation membrane.

상기 유동성 애노드 슬러리는 애노드 활물질 및 애노드 전해액을 포함할 수 있다.The flowable anode slurry may include an anode active material and an anode electrolyte.

상기 유동성 애노드 슬러리는 애노드 활물질, 애노드 전해액 및 애노드 도전재를 포함할 수 있다.The flowable anode slurry may include an anode active material, an anode electrolyte, and an anode conductive material.

상기 유동성 애노드 슬러리 전체 중량을 기준으로, 상기 애노드 활물질의 함량은 9 중량% 이상 70 중량% 이하이며, 상기 애노드 전해액의 함량은 25 중량% 이상 90 중량% 이하이고, 상기 애노드 도전재의 함량은 0.1 중량% 이상 5 중량% 이하일 수 있다. Wherein the anode active material is present in an amount of from 9 wt% to 70 wt%, the anode electrolyte content is from 25 wt% to 90 wt%, and the content of the anode conductive material is 0.1 wt% % Or more and 5 weight% or less.

슬러리의 유동성, 점도 및 전기전도도 등의 물성과 실제 전기화학적인 성능과 비교하여 원하는 전지 성능을 위한 애노드 슬러리의 애노드 활물질, 애노드 전해액 및 애노드 도전재의 함량이 최적화될 수 있다. 예를 들면, 에너지 밀도가 높은 전지를 제조하기 위해서는 애노드 활물질의 함량을 늘리고 상대적으로 전해액 및 도전재의 함량을 줄여서 제조할 수 있다. 또한, 고출력 및 슬러리의 유동성이 필요한 전지를 구현하기 위해서는 도전재의 함량과 전해액의 함량을 늘리고 상대적으로 애노드 활물질의 함량을 줄이는 방향으로 슬러리 포물레이션이 설계될 수 있다.The contents of the anode active material, the anode electrolyte and the anode conductive material of the anode slurry for the desired battery performance can be optimized in comparison with physical properties such as fluidity, viscosity and electrical conductivity of the slurry and actual electrochemical performance. For example, in order to manufacture a battery having a high energy density, it is possible to increase the content of the anode active material and reduce the content of the electrolyte and the conductive material relatively. Further, in order to realize a battery requiring high power and fluidity of the slurry, the slurry formation can be designed in such a manner as to increase the content of the conductive material and the electrolyte, and to reduce the content of the anode active material relatively.

상기 애노드 활물질은 당 기술분야에서 이차 전지의 애노드 활물질로서 일반적으로 사용되는 활물질로부터 선택될 수 있으며, 제조하는 이차 전지의 종류에 따라 선택될 수 있다. The anode active material may be selected from active materials commonly used in the art as an anode active material of the secondary battery, and may be selected depending on the type of the secondary battery to be produced.

본 명세서의 이차 전지가 리튬 이차 전지일 경우를 예를 들면, 상기 애노드 활물질은 소프트 카본, 하드 카본, 그래파이트 등과 같은 카본계 활물질; SiOx, Si 등과 같은 실리콘계 활물질; 및 리튬티탄산화물(LTO) 중 적어도 하나를 포함할 수 있으나, 이에 한정되지 않는다. In the case where the secondary battery of the present invention is a lithium secondary battery, for example, the anode active material may be a carbon-based active material such as soft carbon, hard carbon, graphite and the like; Silicon-based active materials such as SiOx and Si; And lithium titanium oxide (LTO). However, the present invention is not limited thereto.

상기 애노드 전해액은 당 기술분야에서 이차 전지의 애노드 전해액으로서 일반적으로 사용되는 전해액으로부터 선택될 수 있으며, 제조하는 이차 전지의 종류에 따라 선택될 수 있다. The anode electrolyte may be selected from an electrolytic solution generally used in the art as an anode electrolyte of a secondary battery, and may be selected depending on the type of the secondary battery to be produced.

상기 애노드 전해액은 캐소드 전해액과 동일하거나 상이할 수 있다. The anode electrolytic solution may be the same as or different from the cathode electrolytic solution.

상기 애노드 전해액은 수계 전해액 또는 비수계 전해액일 수 있으며, 용매 및 전해염을 포함할 수 있다.The anode electrolyte may be an aqueous electrolyte solution or a non-aqueous electrolyte solution, and may include a solvent and a electrolytic salt.

상기 수계 전해액은 용매로서 물을 포함할 수 있으며, 상기 비수계 전해액은 용매로서 비수계 용매를 포함할 수 있다. The aqueous electrolyte solution may contain water as a solvent, and the non-aqueous electrolyte solution may include a non-aqueous solvent as a solvent.

상기 비수계 용매는 당 기술분야에서 일반적으로 사용하는 것을 선택할 수 있으며, 특별히 한정하지 않으나, 예를 들면, 카보네이트계, 에스테르계, 에테르계, 케톤계, 유기황(organosulfur)계, 유기인(organophosphorous)계, 비양성자성 용매 및 이들의 조합으로 이루어지는 군으로부터 선택될 수 있다.The nonaqueous solvent may be selected from those generally used in the art, and is not particularly limited, and examples thereof include carbonate, ester, ether, ketone, organosulfur, organophosphorous ) System, an aprotic solvent, and combinations thereof.

상기 전해염은 물 또는 비수계 유기용매에서 양이온 및 음이온으로 해리되는 것을 말하며, 당 기술분야에서 일반적으로 사용되는 전해염으로부터 선택될 수 있으며, 제조하는 이차 전지의 종류에 따라 선택될 수 있다.The electrolytic salt is dissociated into a cation and an anion in water or a non-aqueous organic solvent. The electrolytic salt may be selected from electrolytic salts generally used in the art, and may be selected depending on the kind of a secondary battery to be produced.

본 명세서의 이차 전지가 리튬 이차 전지일 경우를 예를 들면, 상기 애노드 전해액은 환형 카보네이트계 및 선형 카보네이트계 중 적어도 하나의 용매; 및 리튬염을 포함할 수 있다.In the case where the secondary battery of the present invention is a lithium secondary battery, for example, the anode electrolyte may include at least one of a cyclic carbonate-based and linear carbonate-based solvent; And lithium salts.

상기 애노드 도전재는 전지 내에서 유동성 애노드 슬러리의 전도성을 보조할 수 있다면, 그 종류를 특별히 한정하지 않는다. 상기 애노드 도전재는 캐소드 도전재와 동일하거나 상이할 수 있다. The type of the anode conductive material is not particularly limited as long as it can assist the conductivity of the fluid anode slurry in the battery. The anode conductive material may be the same as or different from the cathode conductive material.

상기 애노드 도전재는 도전성을 갖는 카본계 도전재일 수 있으며, 예를 들면, 상기 애노드 도전재는 그라핀, 그라파이트, 카본 블랙, 탄소 나노 튜브, 탄소 섬유 및 활성 탄소로 이루어지는 군에서 선택되는 하나 또는 둘 이상일 수 있다. 상기 카본 블랙은 수퍼시리즈(Super series) 카본블랙, 수퍼피블랙(super p. black), 아세틸렌 블랙, 덴카 블랙(Denka black) 또는 케첸 블랙(ketjen black)일 수 있으나, 이에 한정되지 않는다. The anode conductive material may be, for example, one or more selected from the group consisting of graphene, graphite, carbon black, carbon nanotube, carbon fiber, and activated carbon. have. The carbon black may be, but is not limited to, super series carbon black, super black, acetylene black, Denka black or ketjen black.

상기 애노드가 유동성 애노드 슬러리를 포함할 때, 상기 이차 전지는 상기 유동성 애노드 슬러리에 적어도 일부가 잠긴 애노드 집전체를 더 포함할 수 있다. When the anode comprises a flowable anode slurry, the secondary battery may further include an anode current collector at least partially submerged in the flowable anode slurry.

상기 애노드 집전체는 발포금속으로 이루질 수 있다. 구체적으로, 상기 애노드 집전체는 발포금속 와이어일 수 있다. The anode current collector may be made of a foamed metal. Specifically, the anode current collector may be a foamed metal wire.

상기 발포금속 와이어의 기공율은 10% 이상 90% 이하일 수 있다. 이 경우 발포금속 와이어의 적절한 강도 및 유연성을 확보하고 전극 슬러리와 접촉면적을 조절하여 접촉저항을 적절히 유지할 수 있다.The porosity of the foamed metal wire may be 10% or more and 90% or less. In this case, appropriate strength and flexibility of the foamed metal wire can be ensured and the contact area with the electrode slurry can be adjusted to maintain the contact resistance appropriately.

상기 발포금속 와이어의 기공의 크기는 50㎛ 이상 1mm 이하일 수 있다. 이 경우 발포금속 와이어의 기공이 전극 슬러리의 고형분에 의해 막히는 경우를 줄이면서 전극 슬러리와 접촉 면적을 조절하여 접촉저항을 적절히 유지할 수 있다.The size of the pores of the foamed metal wire may be 50 μm or more and 1 mm or less. In this case, contact resistance can be appropriately maintained by controlling the contact area with the electrode slurry while reducing the case where the pores of the foamed metal wire are clogged by the solid content of the electrode slurry.

상기 양극과 음극 사이에 위치하는 분리막은 캐소드과 애노드를 서로 분리 및 절연시키고, 양극과 음극 사이에 이온 수송을 가능하다면, 당 기술분야에서 일반적으로 사용되는 분리막으로부터 선택될 수 있다. The separation membrane disposed between the anode and the cathode may be selected from a separation membrane commonly used in the art, if the cathode and the anode are separated and insulated from each other and ion transport is possible between the anode and the cathode.

상기 분리막은 다공성 분리막일 수 있다. 상기 다공성 분리막은 표면 및 내부에 작은 기공이 있는 분리막을 말한다. The separation membrane may be a porous separation membrane. The porous separation membrane refers to a separation membrane having small pores on its surface and inside.

일반적으로 전극 슬러리를 구성하는 전극 활물질의 평균입경은 약 10㎛이고 도전재의 평균입경은 약 1㎛이며, 상기 전극 활물질 및 도전재는 전극 슬러리 내에서 단독으로 존재하는 것이 아니라 각각의 입자들과 네트웍을 이루고 있어서 실제로 전극 슬러리 내에서 존재하는 입자의 크기는 클 수 있다. In general, the average particle size of the electrode active material constituting the electrode slurry is about 10 탆, and the average particle size of the conductive material is about 1 탆. The electrode active material and the conductive material are not present in the electrode slurry alone, The size of the particles present in the electrode slurry may actually be large.

상기 다공성 분리막의 기공의 크기는 캐소드 슬러리 또는 애노드 슬러리 내의 입자가 다공성 분리막을 통과하여 서로 다른 전극 측으로 이동하여 내부 단락이 발생되지 않도록 조절할 수 있다. The size of the pores of the porous separation membrane can be controlled so that the particles in the cathode slurry or the anode slurry migrate through the porous separation membrane to the other electrode side so that internal shorting does not occur.

상기 다공성 분리막의 기공의 크기는 5nm 이상 5㎛이하일 수 있다. 전지의 내부 단락 및 전지의 안정성을 고려하면서 리튬이온의 다공성 분리막을 통과할 때 발생하는 저항을 줄일 수 있다.The size of the pores of the porous separation membrane may be 5 nm or more and 5 m or less. It is possible to reduce the resistance that occurs when passing through the porous separator of lithium ion, taking into consideration the internal short circuit of the battery and the stability of the battery.

상기 다공성 분리막의 기공율은 10% 이상 80% 이하일 수 있다. 전지의 내부 단락 및 전지의 안정성을 고려하면서 리튬이온의 다공성 분리막을 통과할 때 발생하는 저항을 줄일 수 있다. The porosity of the porous separator may be 10% or more and 80% or less. It is possible to reduce the resistance that occurs when passing through the porous separator of lithium ion, taking into consideration the internal short circuit of the battery and the stability of the battery.

상기 분리막의 두께는 50 ㎛ 이상 1mm 이하일 수 있다. 이 경우 리튬이온이 통과해야 하는 물리적인 길이가 적절히 조절되어 그에 따른 저항 및 전지의 출력이 조절될 수 있다.The thickness of the separation membrane may be 50 μm or more and 1 mm or less. In this case, the physical length through which lithium ions should pass through can be appropriately controlled, and the resistance and the output of the battery can be controlled accordingly.

상기 분리막은 폴리에틸렌(PE), 폴리프로필렌(PP), 폴리비닐리덴 플로라이드(PVDF) 및 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE) 중 적어도 하나를 포함할 수 있다. The separation membrane may comprise at least one of polyethylene (PE), polypropylene (PP), polyvinylidene fluoride (PVDF) and polytetrafluoroethylene (PTFE).

상기 분리막의 형태는 평판형, 회전축의 수직단면이 원인 튜브형 또는 회전축의 수직단면이 다각형인 튜브형일 수 있다. The shape of the separation membrane may be a flat plate type, a tubular type in which the vertical section of the rotation axis is a tube type, or a vertical type in which the vertical section of the rotation axis is polygonal.

상기 분리막의 회전축의 수직단면은 상기 하우징의 회전축의 수직단면과 동일한 형태이거나, 상기 분리막의 회전축의 수직단면은 상기 하우징의 회전축의 수직단면과 상이한 형태일 수 있다. The vertical section of the rotary shaft of the separation membrane may be the same as the vertical section of the rotary shaft of the housing, or the vertical section of the rotary shaft of the separation membrane may be different from the vertical section of the rotary shaft of the housing.

본 명세서의 실시상태는, 도 1 내지 도 3에 도시된 바와 같이, 상기 분리막의 회전축의 수직단면이 상기 하우징의 회전축의 수직단면과 동일한 형태일 수 있다. The embodiment of the present invention may be such that the vertical section of the rotary shaft of the separation membrane is the same as the vertical section of the rotary shaft of the housing, as shown in FIGS.

본 명세서의 실시상태는, 도 4 내지 도 6에 도시된 바와 같이, 상기 분리막의 회전축의 수직단면이 상기 하우징의 회전축의 수직단면과 상이한 형태일 수 있다.The embodiment of the present invention may be such that the vertical section of the rotary shaft of the separation membrane is different from the vertical section of the rotary shaft of the housing, as shown in FIGS.

상기 이차 전지가 케이블형 이차 전지인 경우에는, 상기 분리막의 형태는 회전축의 수직단면이 원인 튜브형일 수 있다. When the secondary battery is a cable-type secondary battery, the shape of the separation membrane may be a tubular type in which the vertical cross-section of the rotary shaft is the same.

상기 하우징의 형태는 이차 전지의 외관 및 형태를 결정하며, 특별히 한정하지 않으나, 원통형, 회전축의 수직단면이 다각형인 통형, 육면체형, 직육면체형 또는 정육면체형일 수 있다. The shape of the housing determines the appearance and shape of the secondary battery, and is not particularly limited, but may be a cylindrical shape, a cylindrical shape with a vertical cross section of a rotary shaft of a polygonal shape, a hexagonal shape, a rectangular parallelepiped shape, or a cuboid shape.

상기 이차 전지가 케이블형 이차 전지인 경우에는, 상기 하우징의 형태는 원통형일 수 있다. When the secondary battery is a cable type secondary battery, the shape of the housing may be cylindrical.

상기 분리막 및 하우징의 형태는 도 1 내지 도 6에 도시된 실시상태일 수 있으나, 이에 한정되지 않는다. The shape of the separator and the housing may be the embodiment shown in Figs. 1 to 6, but the present invention is not limited thereto.

본 명세서의 제1 실시상태는, 도 1에 도시된 바와 같이, 회전축의 수직단면이 원형인 하우징(100); 상기 하우징(100) 내부에 구비된 캐소드(200) 및 애노드(300); 및 상기 하우징(100) 내부 중 상기 캐소드(200) 및 애노드(300) 사이에 구비되고 회전축의 수직단면이 원형인 분리막(400)을 포함할 수 있다. As shown in FIG. 1, the first embodiment of the present invention includes a housing 100 having a circular vertical cross section of a rotary shaft; A cathode 200 and an anode 300 provided inside the housing 100; And a separator 400 disposed between the cathode 200 and the anode 300 in the housing 100 and having a circular vertical cross section.

본 명세서의 제2 실시상태는, 도 2에 도시된 바와 같이, 회전축의 수직단면이 사각형인 하우징(100); 상기 하우징(100) 내부에 구비된 캐소드(200) 및 애노드(300); 및 상기 하우징(100) 내부 중 상기 캐소드(200) 및 애노드(300) 사이에 구비되고 회전축의 수직단면이 사각형인 분리막(400)을 포함할 수 있다.As shown in FIG. 2, the second embodiment of the present invention is a housing 100 in which the vertical cross section of the rotating shaft is a square; A cathode 200 and an anode 300 provided inside the housing 100; And a separator 400 disposed between the cathode 200 and the anode 300 in the housing 100 and having a vertical cross section of a rotation axis.

본 명세서의 제3 실시상태는, 도 3에 도시된 바와 같이, 회전축의 수직단면이 육각형인 하우징(100); 상기 하우징(100) 내부에 구비된 캐소드(200) 및 애노드(300); 및 상기 하우징(100) 내부 중 상기 캐소드(200) 및 애노드(300) 사이에 구비되고 회전축의 수직단면이 육각형인 분리막(400)을 포함할 수 있다.As shown in FIG. 3, the third embodiment of the present invention includes a housing 100 having a hexagonal vertical cross section of a rotary shaft; A cathode 200 and an anode 300 provided inside the housing 100; And a separator 400 disposed between the cathode 200 and the anode 300 in the housing 100 and having a hexagonal vertical cross section.

본 명세서의 제4 실시상태는, 도 4에 도시된 바와 같이, 회전축의 수직단면이 원형인 하우징(100); 상기 하우징(100) 내부에 구비된 캐소드(200) 및 애노드(300); 및 상기 하우징(100) 내부 중 상기 캐소드(200) 및 애노드(300) 사이에 구비되고 상기 하우징(100)의 내벽에 양단부가 부착된 평판형 분리막(400)을 포함할 수 있다.As shown in FIG. 4, the fourth embodiment of the present invention is characterized in that the housing 100 has a circular vertical section of the rotary shaft; A cathode 200 and an anode 300 provided inside the housing 100; And a flat plate type separator 400 provided between the cathode 200 and the anode 300 in the housing 100 and having both ends attached to the inner wall of the housing 100.

본 명세서의 제5 실시상태는, 도 5에 도시된 바와 같이, 회전축의 수직단면이 사각형인 하우징(100); 상기 하우징(100) 내부에 구비된 캐소드(200) 및 애노드(300); 및 상기 하우징(100) 내부 중 상기 캐소드(200) 및 애노드(300) 사이에 구비되고 상기 하우징(100)의 내벽에 양단부가 부착된 평판형 분리막(400)을 포함할 수 있다.The fifth embodiment of the present invention is characterized in that, as shown in Fig. 5, a housing 100 in which a vertical section of a rotation axis is a square; A cathode 200 and an anode 300 provided inside the housing 100; And a flat plate type separator 400 provided between the cathode 200 and the anode 300 in the housing 100 and having both ends attached to the inner wall of the housing 100.

본 명세서의 제6 실시상태는, 도 6에 도시된 바와 같이, 회전축의 수직단면이 육각형인 하우징(100); 상기 하우징(100) 내부에 구비된 캐소드(200) 및 애노드(300); 및 상기 하우징(100) 내부 중 상기 캐소드(200) 및 애노드(300) 사이에 구비되고 상기 하우징(100)의 내벽에 양단부가 부착된 평판형 분리막(400)을 포함할 수 있다.As shown in FIG. 6, the sixth embodiment of the present invention is a housing 100 having a vertical cross section of a rotation axis of a hexagonal shape; A cathode 200 and an anode 300 provided inside the housing 100; And a flat plate type separator 400 provided between the cathode 200 and the anode 300 in the housing 100 and having both ends attached to the inner wall of the housing 100.

상기 이차 전지는 플렉서블 전지일 수 있다. The secondary battery may be a flexible battery.

본 명세서의 일 실시상태에 따른 이차 전지에서, 상기 캐소드 및 애노드가 모두 유동성 전극 슬러리를 포함하고, 상기 유동성 전극 슬러리에 적어도 일부가 잠긴 애노드 집전체가 발포금속 와이어이며, 상기 분리막이 다공성 분리막일 수 있다. 이 경우 상기 이차 전지의 유연성 및 구부러짐에 대한 내구성이 향상되어 블렉서블 전지에 적합할 수 있다. In the secondary battery according to one embodiment of the present invention, the cathode and the anode both include the fluidized electrode slurry, the anode current collector at least partially immersed in the fluidized electrode slurry is a foamed metal wire, have. In this case, the flexibility of the secondary battery and the durability against bending can be improved, so that the secondary battery can be suitable for a battery.

상기 이차 전지는 케이블형 플렉서블 전지일 수 있다. The secondary battery may be a cable-type flexible battery.

도 1을 바탕으로 설명하면, 상기 케이블형 플렉서블 이차 전지는 튜브형 분리막(400)에 의해 분리된 내측 공간에 채워진 유동성 캐소드 슬러리 및 상기 유동성 캐소드 슬러리에 일부가 잠긴 발포금속 와이어로 이루어진 캐소드 집전체(220)를 포함하는 캐소드(200)를 포함하고, 튜브형 분리막(400)에 의해 분리된 외측 공간에 채워진 유동성 애노드드 슬러리 및 상기 유동성 애노드 슬러리에 일부가 잠긴 발포금속 와이어로 이루어진 애노드 집전체(320)를 포함하는 애노드(300)를 포함할 수 있다. 1, the cable-type flexible secondary battery includes a cathode current collector 220 formed of a fluid cathode slurry filled in an inner space separated by the tubular separator 400 and a foamed metal wire partially immersed in the fluid cathode slurry 220 An anode current collector 320 made of a flowable anode slurry filled in an outer space separated by the tubular separation membrane 400 and a foamed metal wire partially immersed in the flowable anode slurry, (Not shown).

본 명세서의 일 실시상태에 따른 이차 전지에서, 상기 캐소드 및 애노드가 모두 유동성 전극 슬러리를 포함하고, 상기 유동성 전극 슬러리에 적어도 일부가 잠긴 애노드 집전체가 발포금속 와이어이며, 상기 분리막이 튜브형 다공성 분리막이고, 상기 하우징의 형태가 원통형일 수 있다. 이 경우 상기 이차 전지의 유연성 및 구부러짐에 대한 내구성이 향상되어 케이블형 블렉서블 전지에 적합할 수 있다.In the secondary battery according to one embodiment of the present invention, the anode and the anode both include the fluidized electrode slurry, the anode current collector at least partially submerged in the fluidized electrode slurry is a foamed metal wire, and the separation membrane is a tubular porous separation membrane , The shape of the housing may be cylindrical. In this case, the flexibility and durability of the secondary battery are improved, which is suitable for a cable-type flexible battery.

상기 이차 전지는 납 축전지, 니켈 카드뮴 전지(NiCd), 니켈 수소 축전지(NiMH), 금속 공기 이차 전지, 리튬 이온 전지(Li-ion) 또는 리튬 이온 폴리머 전지(Li-ion polymer)일 수 있다. 구체적으로 상기 이차 전지는 리튬 이차 전지일 수 있다. The secondary battery may be a lead-acid battery, a nickel-cadmium battery, a nickel-metal hydride battery, a metal secondary battery, a lithium ion battery, or a lithium ion polymer battery. Specifically, the secondary battery may be a lithium secondary battery.

본 명세서는 상기 이차 전지를 단위 전지로 포함하는 전지 모듈을 제공한다.The present invention provides a battery module including the secondary battery as a unit battery.

상기 전지 모듈은 본 명세서의 하나의 실시 상태에 따른 2 이상의 이차 전지 사이에 구비된 바이폴라(bipolar) 플레이트로 스택킹(stacking)하여 형성될 수 있다.The battery module may be stacked with a bipolar plate provided between two or more secondary batteries according to one embodiment of the present invention.

상기 이차 전지가 금속 공기 이차 전지인 경우, 상기 바이폴라 플레이트는 외부에서 공급되는 공기를 금속 공기 이차 전지 각각에 포함된 캐소드에 공급할 수 있도록 다공성일 수 있다. 예를 들어, 다공성 스테인레스 스틸 또는 다공성 세라믹을 포함할 수 있다.When the secondary battery is a metal air secondary battery, the bipolar plate may be porous to supply air supplied from the outside to the cathode included in each of the metal secondary cells. For example, porous stainless steel or porous ceramics.

상기 전지 모듈은 구체적으로 전기자동차, 하이브리드 전기자동차, 플러그-인 하이브리드 전기자동차 또는 전력저장장치의 전원으로 사용될 수 있다.The battery module may be specifically used as a power source for an electric vehicle, a hybrid electric vehicle, a plug-in hybrid electric vehicle, or a power storage device.

본 명세서는 하우징 내부에 분리막을 설치하는 단계; 및 상기 분리막에 의해 분리된 2개의 공간에 각각 캐소드 및 애노드를 구비하는 단계를 포함하며, 상기 캐소드 및 애노드 중 적어도 하나는 유동성 전극 슬러리를 포함하는 것인 이차 전지의 제조방법을 제공한다. The present disclosure relates to a method of manufacturing a semiconductor device, And a cathode and an anode in two spaces separated by the separation membrane, wherein at least one of the cathode and the anode includes a fluidized electrode slurry.

상기 이차 전지의 제조방법에서, 하우징, 분리막, 캐소드, 애노드 및 유동성 전극 슬러리에 대한 설명은 상술한 바를 인용할 수 있다.In the manufacturing method of the secondary battery, description of the housing, the separation membrane, the cathode, the anode and the fluidized electrode slurry can be cited as described above.

상기 캐소드 및 애노드를 구비하는 단계는 상기 분리막에 의해 분리된 2개의 공간 중 적어도 하나의 공간에 유동성 전극 슬러리를 채우는 단계를 포함할 수 있다. The step of providing the cathode and the anode may include filling the fluidic electrode slurry in at least one of the two spaces separated by the separation membrane.

상기 캐소드 및 애노드를 구비하는 단계는 상기 분리막에 의해 분리된 2개의 공간 중 어느 하나에 캐소드를 구비하는 단계; 및 나머지 공간에 애노드를 구비하는 단계를 포함할 수 있다. Wherein the step of providing the cathode and the anode comprises: providing a cathode in one of the two spaces separated by the separator; And an anode in the remaining space.

상기 캐소드가 유동성 전극 슬러리를 포함할 때, 상기 분리막에 의해 분리된 2개의 공간 중 어느 하나에 유동성 캐소드 슬러리를 채우는 단계를 포함할 수 있다.And filling the flowable cathode slurry into any one of the two spaces separated by the separator when the cathode comprises a flowable electrode slurry.

상기 애노드가 유동성 전극 슬러리를 포함할 때, 상기 분리막에 의해 분리된 2개의 공간 중 어느 하나에 유동성 애노드 슬러리를 채우는 단계를 포함할 수 있다.And filling the flowable anode slurry into any one of the two spaces separated by the separator when the anode comprises a flowable electrode slurry.

상기 애노드 및 캐소드가 모두 유동성 전극 슬러리를 포함할 때, 상기 분리막에 의해 분리된 2개의 공간 중 어느 하나에 유동성 캐소드 슬러리를 채우는 단계; 및 나머지 공간에 유동성 애노드 슬러리를 채우는 단계를 포함할 수 있다.Filling the flowable cathode slurry in any one of the two spaces separated by the separator when the anode and the cathode both contain a flowable electrode slurry; And filling the remaining space with a flowable anode slurry.

상기 이차 전지의 제조방법은 상기 유동성 전극 슬러리를 준비하는 단계를 더 포함할 수 있다. The method for manufacturing the secondary battery may further include preparing the fluid electrode slurry.

상기 유동성 전극 슬러리를 준비하는 단계는 용매에 전극 활물질, 전해염 및 도전재를 첨가하여 섞는 단계를 포함할 수 있다. 이때, 섞는 방법은 각각의 조성이 잘 분산될 수 있다면 특별히 한정하지 않으나, 예를 들면 팁 초음파분산기(tip sonicator), 페이스트 믹서기(paste mixier) 또는 균질기(homogenizer)를 사용하여 섞을 수 있다. The step of preparing the fluidized electrode slurry may include adding an electrode active material, a conductive salt, and a conductive material to a solvent and mixing them. In this case, the mixing method is not particularly limited as long as each composition can be well dispersed, but it can be mixed using, for example, a tip sonicator, a paste mixer or a homogenizer.

전극 활물질을 집전체에 코팅 또는 증착한 뒤 전극 활물질을 고착화해서 전극을 형성하고 이를 이용하여 플렉서블 전지 또는 케이블형 플렉서블 전지를 형성하는 경우에는 집전체에서 전극 활물질 및 도전재가 탈리되어 전지의 용량이 저하될 수 있다. When an electrode active material is coated or deposited on a current collector and then the electrode active material is fixed to form an electrode and a flexible battery or a cable type flexible battery is formed using the electrode active material, the electrode active material and the conductive material are separated from the current collector, .

그러나, 본 명세서의 일 실시상태에서 캐소드 및 애노드 중 적어도 하나는 소결 등의 전극 슬러리를 고착화하는 공정을 수행하지 않아 유동성이 있는 전극 슬러리를 포함함으로써, 전지가 구부러짐에 내구성이 있는 장점이 있다. However, in one embodiment of the present invention, at least one of the cathode and the anode has an advantage of being durable against bending because the electrode slurry having flowability is not performed by not performing the process of fixing the electrode slurry such as sintering.

본 명세서의 일 실시상태에 따른 이차 전지는 형태의 변형이 용이한 장점이 있다. 즉, 본 명세서의 이차 전지는 유연성을 갖는 플렉서블 이차 전지일 수 있다. The secondary battery according to one embodiment of the present invention is advantageous in that its shape is easily deformed. That is, the secondary battery of the present invention may be a flexible secondary battery having flexibility.

본 명세서의 일 실시상태에 따른 플렉서블 이차 전지는 충방전 사이클이 좋은 장점이 있다. The flexible secondary battery according to one embodiment of the present invention has a good charge / discharge cycle.

본 명세서의 일 실시상태에 따른 플렉서블 이차 전지는 에너지 밀도가 높은 장점이 있다.The flexible secondary battery according to one embodiment of the present invention has an advantage of high energy density.

이하에서, 실시예를 통하여 본 명세서를 더욱 상세하게 설명한다. 그러나, 이하의 실시예는 본 명세서를 예시하기 위한 것일 뿐, 본 명세서를 한정하기 위한 것은 아니다.Hereinafter, the present invention will be described in more detail by way of examples. However, the following embodiments are intended to illustrate the present disclosure and are not intended to limit the present disclosure.

[실시예 1][Example 1]

애노드 활물질로서 리튬티탄산화물 LTO(Li4Ti5O12), 도전재로서 Ketjen black EC600JD, 전해액으로서 리튬염이 녹아져 있는 환형카보네이트계 솔벤트의 혼합물[(EC:DMC:EMC=30:40:30)vol%, LiPF6 1.2M]을 사용하여 애노드 슬러리를 제조하였다. 이때, 애노드 활물질 : 도전재 : 전해액의 중량비는 20 : 1.5 : 78.5이며 균질기(homogenizer)와 페이스트 믹서(paste mixer)를 애노드 슬러리를 이용하여 혼합하였다. (EC: ethylene carbonate, DMC: dimethyl carbonate, EMC: ethyl methyl carbonate)(EC: DMC: EMC = 30: 40: 30) of lithium titanium oxide LTO (Li 4 Ti 5 O 12 ) as an anode active material, Ketjen black EC600JD as a conductive material, and a cyclic carbonate- ) vol%, LiPF 6 1.2M]. At this time, the weight ratio of the anode active material: conductive material: electrolyte was 20: 1.5: 78.5, and a homogenizer and a paste mixer were mixed using an anode slurry. (EC: ethylene carbonate, DMC: dimethyl carbonate, EMC: ethyl methyl carbonate)

2032 코인셀을 이용하여 상기 혼합된 슬러리 상태의 애노드에 Li metal이 상대극으로 구비된 하프셀을 제조했다.2032 coin cell, a half cell having Li metal as a counter electrode was prepared on the anode in the mixed slurry state.

[실시예 2][Example 2]

캐소드 활물질로서 리튬티탄산화물 LCO(LiCoO2), 도전재로서 Ketjen black EC600JD, 전해액으로서 리튬염이 녹아져 있는 환형카보네이트계 솔벤트의 혼합물[(EC:DMC:EMC=30:40:30)vol%, LiPF6 1.2M]을 사용하여 애노드 슬러리를 제조하였다. 이때, 캐소드 활물질 : 도전재 : 전해액의 중량비는 40 : 1 : 59이며 균질기(homogenizer)와 페이스트 믹서(paste mixer)를 애노드 슬러리를 이용하여 혼합하였다. (EC: ethylene carbonate, DMC: dimethyl carbonate, EMC: ethyl methyl carbonate)As a cathode active material, lithium-titanium oxide LCO (LiCoO 2), a mixture of Ketjen black EC600JD, based cyclic carbonate that becomes a lithium salt dissolved as an electrolyte solvent as the conductive material [(EC: DMC: EMC = 30: 40: 30) vol%, LiPF 6 1.2M] was used to prepare an anode slurry. At this time, the weight ratio of the cathode active material: conductive material: electrolyte was 40: 1: 59, and a homogenizer and a paste mixer were mixed using an anode slurry. (EC: ethylene carbonate, DMC: dimethyl carbonate, EMC: ethyl methyl carbonate)

2032 코인셀을 이용하여 상기 혼합된 슬러리 상태의 캐소드에 Li metal이 상대극으로 구비된 하프셀을 제조했다.2032 coin cell was used to produce a half cell having Li metal as a counter electrode in the mixed slurry cathode.

[실시예 3][Example 3]

상기 실시예 1의 애노드 슬러리와 실시예 2의 캐소드 슬러리를 이용하여 코인 풀 셀(Coin Full Cell, CFC)을 제조했다. A Coin Full Cell (CFC) was produced using the anode slurry of Example 1 and the cathode slurry of Example 2.

[실험예 1][Experimental Example 1]

상기 실시예 1에서 제조된 하프셀의 충방전 용량을 측정한 결과를 도 7에 도시하고, 충방전 사이클에 따른 효율을 도 8에 도시했다. The results of measuring the charge / discharge capacities of the half cells manufactured in Example 1 are shown in Fig. 7, and the efficiencies in charge / discharge cycles are shown in Fig.

상기 실시예 2에서 제조된 하프셀의 충방전 용량을 측정한 결과를 도 9에 도시하고, 충방전 사이클에 따른 효율을 도 10에 도시했다.FIG. 9 shows the result of measuring the charge / discharge capacity of the half cell manufactured in Example 2, and FIG. 10 shows the efficiency according to the charge / discharge cycle.

상기 도 7 내지 도 10의 그래프를 통해, 슬러리 형태의 전극을 구성하고 이를 이용하여 전지를 구현하였을 때 전기화학적인 가역성이 있는 것을 확인하였다. 즉, LTO를 사용하여 제조한 애노드 슬러리와, LCO를 사용하여 제조한 캐소드 슬러리를 적용하여 각각의 하프셀에서의 가역성을 확인하였다.Through the graphs of FIGS. 7 to 10, it was confirmed that a slurry type electrode was constituted and electrochemically reversible when a battery was implemented using the slurry type electrode. That is, reversibility in each half cell was confirmed by applying an anode slurry prepared using LTO and a cathode slurry prepared using LCO.

상기 실시예 3에서 제조된 코인 풀 셀의 충방전 용량을 측정한 결과를 도 11에 도시했다. 상기 도 11의 그래프를 통해, 두 개의 전극 모두를 슬러리 형태로 제조하는 경우에도 안정적인 충방전 거동을 나타내는 것을 확인하였다.The results of measurement of the charge-discharge capacity of the coin-pull cell manufactured in Example 3 are shown in Fig. The graph of FIG. 11 shows that stable charging and discharging behaviors are exhibited even when both electrodes are prepared in the form of a slurry.

100: 하우징
200: 캐소드 220: 캐소드 집전체
300: 애노드 320: 애노드 집전체
400: 분리막100: Housing
200: cathode 220: cathode current collector
300: anode 320: anode collector
400: membrane

Claims (25)

하우징;
상기 하우징 내부에 구비된 캐소드 및 애노드; 및
상기 하우징 내부 중 상기 캐소드 및 애노드 사이에 구비된 분리막을 포함하고,
상기 캐소드 및 애노드 중 적어도 하나는 유동성 전극 슬러리를 포함하며,
상기 유동성 전극 슬러리를 포함하는 상기 캐소드 및 애노드 중 적어도 하나는 상기 유동성 전극 슬러리에 적어도 일부가 잠긴 전극 집전체를 더 포함하고,
상기 전극 집전체는 발포금속(Porous metal)으로 이루어진 것인 이차 전지.housing;
A cathode and an anode provided inside the housing; And
And a separation membrane provided between the cathode and the anode in the inside of the housing,
Wherein at least one of the cathode and the anode comprises a flowable electrode slurry,
At least one of the cathode and the anode including the fluidized electrode slurry further comprises an electrode current collector at least partially immersed in the fluidized electrode slurry,
Wherein the electrode current collector is made of a porous metal. 삭제delete 청구항 1에 있어서, 상기 캐소드는 유동성 캐소드 슬러리를 포함하고, 상기 애노드는 유동성 애노드 슬러리를 포함하는 것인 이차 전지. The secondary battery of claim 1, wherein the cathode comprises a flowable cathode slurry, and the anode comprises a flowable anode slurry. 청구항 3에 있어서, 상기 유동성 캐소드 슬러리에 적어도 일부가 잠긴 캐소드 집전체; 및 상기 유동성 애노드 슬러리에 적어도 일부가 잠긴 애노드 집전체를 더 포함하는 것인 이차 전지.4. The fuel cell of claim 3, further comprising: a cathode current collector at least partially submerged in the fluid cathode slurry; And an anode current collector at least partially submerged in the fluid anode slurry. 청구항 1에 있어서, 상기 유동성 전극 슬러리는 전극 활물질 및 전극 전해액을 포함하는 것인 이차 전지.The secondary battery according to claim 1, wherein the fluidized electrode slurry includes an electrode active material and an electrode electrolyte. 청구항 5에 있어서, 상기 유동성 전극 슬러리는 도전재를 더 포함하는 것인 이차 전지.The secondary battery according to claim 5, wherein the fluidized electrode slurry further comprises a conductive material. 청구항 6에 있어서, 상기 유동성 전극 슬러리 전체 중량을 기준으로 상기 전극 활물질의 함량은 9 중량% 이상 70 중량% 이하이며, 상기 전극 전해액의 함량은 25 중량% 이상 90 중량% 이하이고, 상기 도전재의 함량은 0.1 중량% 이상 5 중량% 이하인 것인 이차 전지.7. The method according to claim 6, wherein the content of the electrode active material is 9 wt% or more and 70 wt% or less based on the total weight of the fluidized electrode slurry, the content of the electrode electrolyte is 25 wt% or more and 90 wt% Is 0.1 wt% or more and 5 wt% or less. 청구항 1에 있어서, 상기 분리막은 다공성 분리막인 것인 이차 전지.The secondary battery according to claim 1, wherein the separation membrane is a porous separation membrane. 청구항 8에 있어서, 상기 다공성 분리막의 기공의 크기는 5nm 이상 5㎛이하인 것인 이차 전지.The secondary battery according to claim 8, wherein the pore size of the porous separation membrane is 5 nm or more and 5 m or less. 청구항 8에 있어서, 상기 다공성 분리막의 기공율은 10% 이상 80% 이하인 것인 이차 전지.The secondary battery according to claim 8, wherein the porous separator has a porosity of 10% or more and 80% or less. 청구항 1에 있어서, 상기 분리막의 두께는 50 ㎛ 이상 1mm 이하인 것인 이차 전지.The secondary battery according to claim 1, wherein the separator has a thickness of 50 m or more and 1 mm or less. 청구항 1에 있어서, 상기 분리막은 폴리에틸렌(PE), 폴리프로필렌(PP), 폴리비닐리덴 플로라이드(PVDF) 및 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE) 중 적어도 하나를 포함하는 것인 이차 전지.The secondary battery according to claim 1, wherein the separation membrane comprises at least one of polyethylene (PE), polypropylene (PP), polyvinylidene fluoride (PVDF), and polytetrafluoroethylene (PTFE). 삭제delete 청구항 1에 있어서, 상기 발포금속(Porous metal)의 기공율은 10% 이상 90% 이하인 것인 이차 전지.The secondary battery according to claim 1, wherein the porosity of the porous metal is 10% or more and 90% or less. 청구항 1에 있어서, 상기 발포금속(Porous metal)의 기공의 크기는 50㎛ 이상 1mm 이하인 것인 이차 전지.The secondary battery according to claim 1, wherein the pore size of the porous metal is 50 μm or more and 1 mm or less. 청구항 1에 있어서, 상기 전극 집전체는 발포금속(Porous metal) 와이어인 것인 이차 전지.The secondary battery according to claim 1, wherein the electrode current collector is a porous metal wire. 청구항 1에 있어서, 상기 하우징의 형태는 원통형, 회전축의 수직단면이 다각형인 통형 또는 육면체형인 것인 이차 전지.The secondary battery according to claim 1, wherein the housing has a cylindrical shape and a vertical cross-section of a rotating shaft is a polygonal cylindrical or hexahedral shape. 청구항 1에 있어서, 상기 분리막의 형태는 평판형, 회전축의 수직단면이 원인 튜브형 또는 회전축의 수직단면이 다각형인 튜브형인 것인 이차 전지.[2] The secondary battery according to claim 1, wherein the separation membrane is a tubular type, and the vertical cross section of the rotating shaft is a tubular type or a tubular type in which the vertical cross section of the rotating shaft is polygonal. 청구항 1에 있어서, 상기 이차 전지는 리튬 이차 전지인 것인 이차 전지.The secondary battery according to claim 1, wherein the secondary battery is a lithium secondary battery. 청구항 1에 있어서, 상기 이차 전지는 플렉서블 전지인 것인 이차 전지.The secondary battery according to claim 1, wherein the secondary battery is a flexible battery. 청구항 1에 있어서, 상기 이차 전지는 케이블형 플렉서블 전지인 것인 이차 전지.The secondary battery according to claim 1, wherein the secondary battery is a cable type flexible battery. 청구항 1, 3 내지 12 및 14 내지 21 중 어느 한 항의 이차 전지를 단위 전지로 포함하는 전지 모듈.A battery module comprising a secondary battery according to any one of claims 1, 3 to 12, and 14 to 21 as a unit cell. 하우징 내부에 분리막을 설치하는 단계; 및
상기 분리막에 의해 분리된 2개의 공간에 각각 캐소드 및 애노드를 구비하는 단계를 포함하며,
상기 캐소드 및 애노드 중 적어도 하나는 유동성 전극 슬러리를 포함하며,
상기 유동성 전극 슬러리를 포함하는 상기 캐소드 및 애노드 중 적어도 하나는 상기 유동성 전극 슬러리에 적어도 일부가 잠긴 전극 집전체를 더 포함하고,
상기 전극 집전체는 발포금속(Porous metal)으로 이루어진 것인 이차 전지의 제조방법.Installing a separator inside the housing; And
And a cathode and an anode, respectively, in two spaces separated by the separator,
Wherein at least one of the cathode and the anode comprises a flowable electrode slurry,
At least one of the cathode and the anode including the fluidized electrode slurry further comprises an electrode current collector at least partially immersed in the fluidized electrode slurry,
Wherein the electrode current collector is made of a porous metal. 청구항 23에 있어서, 상기 캐소드 및 애노드를 구비하는 단계는 상기 분리막에 의해 분리된 2개의 공간 중 적어도 하나의 공간에 유동성 전극 슬러리를 채우는 단계를 포함하는 것인 이차 전지의 제조방법.26. The method of claim 23, wherein the step of providing the cathode and the anode includes filling the at least one space of the two spaces separated by the separation membrane with the fluidized electrode slurry. 청구항 23에 있어서, 상기 캐소드 및 애노드를 구비하는 단계는 상기 분리막에 의해 분리된 2개의 공간 중 어느 하나에 유동성 캐소드 슬러리를 채우는 단계; 및 나머지 공간에 유동성 애노드 슬러리를 채우는 단계를 포함하는 것인 이차 전지의 제조방법.26. The method of claim 23, wherein the step of providing the cathode and the anode comprises: filling the flow cathode slurry into any one of the two spaces separated by the separator; And filling the remaining space with a flowable anode slurry.
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