KR101761321B1 - 음식물 쓰레기 처리용 효소 조성물 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 음식물 쓰레기 처리용 효소 조성물에 관한 것으로, 좀더 상세하게 설명하자면, 아밀라제(amylase) 5∼20 중량%와 셀룰라제(cellulase) 15∼30 중량%, 리파제(lipase) 15∼30 중량%, 산도(acidity)가 pH 7.0∼9.0인 완충용액 20∼64.5 중량%, 점증제 0.3∼3 중량%를 포함하여 구성되는 음식물 쓰레기 처리용 효소 조성물에 관한 것이다.
Description
본 발명은 음식물 쓰레기 처리용 효소 조성물에 관한 것으로, 좀더 상세하게 설명하자면, 아밀라제(amylase) 5∼20 중량%와 셀룰라제(cellulase) 15∼30 중량%, 리파제(lipase) 15∼30 중량%, 산도(acidity)가 pH 7.0∼9.0인 완충용액 20∼64.5 중량%, 점증제 0.3∼3 중량%를 포함하여 구성되는 음식물 쓰레기 처리용 효소 조성물에 관한 것이다.
근래 산업의 발달과 함께 소비 규모가 확대되고 음식 문화가 발달하면서 일반 가정이나 음식점, 산업체 등에서 배출되는 음식물 쓰레기의 발생량이 크게 증가하고 있다. 이러한 음식물 쓰레기는 다른 생활 쓰레기와 달리 많은 수분을 함유하기 있기 때문에 쉽게 부패하고 이를 그대로 매립 처리할 경우에는 침출수가 발생하여 주변의 토양 및 수질을 오염시킬 뿐만 아니라, 고약한 악취로 인해 민원이 발생하기도 한다.
그래서 각 지자체에서는 매일 발생하는 엄청난 양의 음식물 쓰레기를 위생적으로 수거 및 처리하기 위하여 상당한 노력과 사회적 비용을 투자하고 있다. 이렇게 하여 수거된 음식물 쓰레기는 통상적으로 특수한 처리시설을 이용하여 열풍 건조방식이나, 분쇄 건조방식, 미생물 발효방식, 냉동방식 등에 의해서 처리된다. 그리고 각 가정이나 음식점에서는 음식물 쓰레기를 분쇄하고 가열, 건조하는 가정용 음식물 쓰레기 처리장치를 사용하여 쓰레기 발생량을 줄이기도 한다.
한편, 음식물 쓰레기에는 다량의 영양분, 즉 탄수화물과 지방, 단백질, 식물성 섬유질 등이 포함되어 있기 때문에 이들 영양분을 분해하는 미생물을 이용하여 음식물 쓰레기의 발생량을 감소시키는 기술들이 개발되고 있다.
예를 들면, 대한민국 등록특허 제10-0314396호(2001년 10월 29일)에는, 지방, 전분, 단백질 및 셀룰로우스 분해능이 있고, 중온 및 고온에서도 성장이 가능하며, 내염성이 있는 신규한 균주로서 바실러스 속 WF024 균주를 선별한 후, 이 선별 균주를 음식물 쓰레기에 첨가함으로써 중온 및 고온에서 염분이 있는 음식물 쓰레기를 분해하여 음식물 쓰레기의 양을 70~80% 가량 감소시키는 기술이 소개되어 있다.
또한 등록특허 제10-0452125호(2004년 09월 30일)에는 생활 폐기물 중 폐유기성 자원인 음식물 찌꺼기의 발효 소멸화를 위한 신규한 미생물 제제에 관한 것으로서, 프로테아제 및 리파제 효소 활성이 있고, 음식물 쓰레기 분해 활성이 우수한 바실러스 서브틸리스 BRD-007 균주(기탁번호 KCTC 10268BP) 및 상기 균주를 포함 하는 것을 특징으로 하는 음식물 쓰레기의 발효 소멸화용 미생물 제제가 소개되어 있다.
또한 등록특허 제10-0580857호(2006년 05월 10일)에서는, 바실러스 스미스 아이(Bacillus smith I) 및 고온성 효모의 혼합 균주인 ATS-1(기탁번호 KCTC 10637BP)를 사용하여 함수율이 높은 상태에서도 높은 분해 활성을 유지하며 음식물 쓰레기를 효율적으로 처리하는 방법을 개시하고 있다.
마지막으로 등록특허 제10-1161670호(2012년 06월 26일) 및 제10-1529832호(2015년 06월 11일)에는, 다양한 온도, pH 및 염분 범위에서 성장이 빠르고, 셀룰로오스, 아밀로오스, 단백질 및 지방에 대한 분해율이 높은 혼합균주 및 그를 통한 음식물 쓰레기 처리 방법에 관한 것이다.
이상 살핀 바와 같이, 종래에도 음식물 쓰레기 분해 효소를 분비하는 미생물을 이용하여 음식물 쓰레기의 발생량을 감축하려는 노력들이 시도되어 왔다. 그런데 이러한 종래의 미생물들은 생명을 갖는 유기체로서 보관 및 유통 과정에서도 계속 배양 상태를 유지해야하기 때문에 제품화가 곤란한 문제가 있고, 나아가 음식물 쓰레기가 부패하여 부패균이 우점화(優占化) 할 경우, 산도(pH)의 변화로 인하여 악취를 유발하거나, 유기질의 분해 과정이 매우 느리게 진행될 우려가 있다.
또한, 종래의 음식물 쓰레기 처리용 미생물들은 대부분 아밀라제나 셀룰라제 및 리파아제와 함께 단백질 분해효소인 프로테아제(protease)를 포함 하는데, 상기 프로테아제는 단백질로 구성된 다른 효소들을 분해하여 전체적인 효소 활성을 저해하는 문제가 있다.
이에 본 발명의 목적은 보관 및 제품화가 용이하고, 처리방법이 간편하며, 나아가 음식물 쓰레기에 포함된 유기물의 분해속도가 신속한 음식물 쓰레기 처리용 효소 조성물을 제공하는 것이다.
본 발명에 따른 음식물 쓰레기 처리용 효소 조성물은, 아밀라제(amylase) 5∼20 중량%와, 셀룰라제(cellulase) 15∼30 중량%와, 리파제(lipase) 15∼30 중량%와, 산도(acidity)가 pH 7.0∼9.0인 완충용액 20∼64.5 중량%, 점증제 0.3∼3 중량%를 포함하는 것을 특징으로 한다.
본 발명에 따른 효소 조성물은 음식물 쓰레기에 포함되어 있는 다양한 유기물질을 신속하게 가수분해하여 액상화 함으로써, 쓰레기의 발생량을 현저히 감축하고, 나아가 음식물 쓰레기의 부패로 인한 악취의 발생을 억제하는 효과가 있다.
도 1 및 도 2는 본 발명에 따른 음식물 쓰레기 처리장치의 단면 구성도이다.
본 발명에 따른 음식물 쓰레기 처리용 효소 조성물은, 음식물 쓰레기 분해효소인 아밀라제(amylase)와 셀룰라제(cellulase), 리파제(lipase), 완충용액(buffer solution)과 함께 점증제를 포함한다.
먼저 상기 아밀라제는 음식물 쓰레기 중에서 주로 곡물 속 포함되어 있는 전분을 가수분해하여 맥아당이나 덱스트린으로 분해하여 액화시키는 기능을 하고, 상기 셀룰라제는 세포벽의 기본 구성 성분인 셀룰로오스를 분해하여 포도당으로 분해하여 액화 시키는 효소로서, 주로 채소류 속에 포함되어 있는 섬유소를 분해하는 기능을 하며, 상기 리파제는 지방을 지방산과 글리세린으로 분해하여 액화시키는 효소로서, 음식물 쓰레기 중에서 주로 육류 속에 포함되어 있는 지방질을 분해하는 기능을 한다.
상기 효소들의 함량은 아밀라제 5∼20 중량%, 셀룰라제 15∼30 중량%, 그리고 리파제 15∼30 중량% 인데, 이러한 함량 비율은 통상적인 음식물 쓰레기에 포함되어 있는 전분과 식물성 섬유소 및 지방의 함량을 고려하여 이들을 가장 효과적으로 가수분해 시킬수 있는 비율을 결정한 것이다.
그리고 상기 아밀라제와 셀룰라제 및 리파제는 각각의 효소활성농도가 1,000,000 MIU/g, 6,200 IU/g, 100 KIU/g 이상인 수용액 상태인 것이 바람직하다. 상기 효소들의 효소활성농도가 이보다 낮을 경우, 유기물에 대한 가수분해 효율이 떨어져서 음식물 쓰레기를 분해하는 속도가 지연되는 문제가 있다.
상기 완충용액은 상기 효소들의 작용 환경을 pH 7.0∼9.0의 완충상태로 유지시켜 주는 기능을 한다. 일반적으로 음식물 쓰레기는 시간이 경과할수록 미생물에 의하여 산성화 되는 경향을 갖는데, 이러한 산성조건 하에서는 상기 효소들의 활성이 약화되는 문제가 있다. 그래서 본 발명에서는 음식물 쓰레기가 산성화 되는 것을 방지하기 위하여 상기 완충용액을 사용한다.
상기 완충용액의 용질로는 칼륨 계열의 알칼리 용질로서, 트리스(tris), 탄산수소칼륨(potassium bicarbonate), 인산칼륨(potassium phosphate), 수산화칼륨(potassium hydroxide) 중 어느 하나 이상을 사용할 수 있고, 이 중에서 인산칼륨을 사용하는 것이 가장 바람직하다. 상기 칼륨(K+) 계열의 알칼리 용질들은 음식물 쓰레기에 포함되어 있는 염분(NaCl)의 나트륨 이온(Na+)을 칼륨 이온(K+)으로 치환하여 상기 효소들의 활성을 향상시키는 기능을 한다.
상기 완충용액은 하며, 이온강도가 50∼500mM 인 것이 바람직하다. 그 이유는 상기 이온강도가 50mM 미만이면 음식물 쓰레기가 부패하거나 발효되면 완충용액의 쉽게 산도가 쉽게 변화되어 상기 리파아제의 활성이 약화될 우려가 있고, 반대로 상기 이온강도가 500mM을 초과하면 상기 효소들의 가수분해 작용이 전반적으로 지연되는 단점이 있다.
상기 완충제의 함량은 조성물 전체 중량의 20∼64.5 중량% 인데, 만일 20 중량% 미만이면 완충 효과가 미약해서 상기 효소들이 충분한 기능을 발휘하지 못하는 문제가 있고, 반대로 64.5 중량%를 초과하면 상대적으로 상기 효소들의 함량이 낮아져서 바람직하지 않다.
상기 효소 조성물은 추가적으로 점증제 0.3∼3 중량%를 포함하고, 상기 점증제로는 잔탄검(xanthan gum)이나 구아검(guar gum) 또는 이들의 혼합물을 사용할 수 있다. 이러한 점증제는 상기 효소 조성물의 점도를 상승 시켜서 음식물 쓰레기의 표면에 부착시켜 주는 기능을 하며, 따라서 상기 효소 조성물이 유실되지 않고 오랫동안 가수분해 작용을 지속하게 하는 기능을 한다.
상기 점증제의 함량이 0.3 중량% 미만이면 효소 조성물의 점도를 상승 시키는 효과가 거의 없고, 반대로 3 중량%를 초과하면 상기 점증제가 균일하게 분산되지 않는 어려움이 있다. 상기 점증제는 다른 구성성분에 비해 그 함량이 미량이기 때문에 균일한 분산을 위하여 먼저 상기 완충용액과 혼합한 후에 상기 효소들과 혼합하는 것이 바람직하다.
이상 살핀 바와 같이, 본 발명에 따른 효소 조성물은 단백질을 분해하는 프로테아제(protease)를 포함하지 않는 것을 특징으로 한다. 상기 프로테아제는 상기 아밀라제와, 셀룰라제 및 리파제를 분해하거나 변형시켜서 그 활성을 저해하기 때문이다. 그리고, 상기 리파제가 동물성 유기질에 함유된 지방을 분해하고 나면, 상기 동물성 유기질에 남아 있는 단백질이 바로 펩타이드와 아미노산으로 분해되기 때문에 상기 리파제 만으로도 충분한 분해 효과를 가져 올 수 있다.
한편, 본 발명에 따른 음식물 쓰레기 처리장치는, 도 1 및 도 2에서 보는 바와 같이, 탈수탱크(10)와 효소탱크(20), 분사장치(30), 교반장치(40), 열풍장치(도시하지 않음) 및 제어부(도시하지 않음)를 포함하여 구성된다.
상기 탈수탱크(10)는 음식물 쓰레기를 수용하는 내부공간을 가지며, U자형 바닥에는 탈수공(11)이 촘촘하게 관통되어 있고, 그 하단에는 배수구(12)가 설치되어 있다. 상기 탈수공(11)은 음식물 쓰레기가 분해된 액상 유기물만 배출되도록 지름이 1mm 정도인 것이 바람직하다.
상기 탈수탱크(10)에 투입되는 상기 음식물 쓰레기는 잘게 분쇄된 상태로 투입된다. 음식물 쓰레기의 표면적이 넓어져야 효소 조성물과 음식물 쓰레기의 접촉 면적이 확장되기 때문이다. 이를 위해 상기 탈수탱크(10)의 U자형 바닥면에는 상기 음식물 쓰레기를 절단하는 반원형 칼날(13)이 부착되어 있는 것이 바람직하다.
상기 효소탱크(20)는 상기 음식물 쓰레기를 가수분해하는 효소 조성물을 저장하는 곳으로, 상기 탈수탱크(10)의 외벽 일측에 설치되어 있다. 상기 효소탱크(20)에 저장되는 효소 조성물은 앞서 설명한 본 발명의 효소 조성물을 사용하는 것이 바람직하다.
상기 분사장치(30)는 상기 효소 조성물을 상기 탈수탱크(10)의 상단으로 유입하여 상기 음식물 쓰레기를 향해 분사하는 것으로, 통상적인 분사장치와 동일한 구조를 갖는다.
상기 교반장치(40)는 상기 탈수탱크(10) 내부에서 상기 음식물 쓰레기와 상기 효소 조성물을 교반하는 것으로, 회전날개(41)가 설치되어 있다. 상기 회전날개(41)는 상기 반원형 칼날(13)과 교차하면서 음식물 쓰레기를 잘게 절단하는 기능을 한다.
상기 열풍장치는 상기 탈수탱크(10)의 상단으로 40∼45℃의 열풍을 주입하는 기능을 하고, 상기 제어부는 상기 분사장치(30)와 교반장치(40) 및 열풍장치(50)를 제어하는 기능을 한다. 참고로, 상기 탈수탱크(10)에 대한 가열장치로서 열선이나 열판을 설치할 경우, 효소들의 활성이 감소할 우려가 있으므로 바람직하지 않다.
상기 음식물 쓰레기 처리장치의 작용 효과를 설명하면, 먼저 통상적인 분쇄기로 음식물 쓰레기를 잘게 분쇄하여 상기 탈수탱크(10)에 투입하고, 상기 분사장치(30)로 본 발명의 효소 조성물을 분사하여 상기 음식물 쓰레기와 상기 효소 조성물을 충분히 혼합한다.
그리고, 상기 열풍장치를 이용하여 상기 탈수탱크(10)의 상단으로 40∼45℃의 열풍을 주입하면서 약 6~12 시간동안 방치한다. 이렇게 하면, 상기 효소 조성물이 음식물 쓰레기 속에 포함되어 있는 전분과 셀룰로오스 및 지방질들을 서서히 분해하여 아주 묽은 액상 유기물질로 변화시킨다. 상기 액상 유기물질은 상기 탈수공(11)과 배수구(12)을 통해서 하수도로 배출되고, 분해되지 않은 뼈 조각이나 질긴 섬유질 등 소량의 고형분만 남게 된다.
이때 별도의 제어 프로그램이 구비되어 있는 상기 제어부를 이용하여 음식물 쓰레기의 상태 및 외부 온도 등에 따라 상기 효소 조성물의 분사량과 분사주기, 상기 교반장치의 교반속도, 열풍의 온도 등을 조절하면, 보다 효율적으로 음식물 쓰레기를 처리할 수 있다.
이하, 본 발명의 바람직한 실시예를 설명한다. 다만, 이들 실시예에 의해서 본 발명의 권리범위가 제한되는 것은 아니다.
[실시예]
다음 표 1과 같은 구성 성분 및 함량 비율에 따라 본 발명에 따른 효소 조성물을 제조하였다. 다만, 실시예 1~3에서는 먼저 인산칼륨 완충액에다 점증제로 사용된 잔탄검을 혼합한 다음, 다른 구성성분과 혼합하였다.
| 구성성분 | 함량(중량%) | ||||
| 실시예 1 | 실시예 2 | 실시예 3 | 실시예 4 | 실시예 5 | |
| 아밀라제 | 5 | 10 | 15 | 20 | 20 |
| 셀룰라제 | 15 | 20 | 25 | 30 | 30 |
| 리파제 | 15 | 20 | 25 | 30 | 30 |
| 인산칼륨 완충액 | 64.5 | 49.5 | 34.5 | 20 | 20 |
| 잔탄검 | 0.5 | 0.5 | 0.5 | 0 | 0 |
상기 표 1에서 아밀라제는 효소활성농도가 1,2000,000 IU/g인 BIO-CAT사 제품을 사용하였고, 셀룰라제는 효소활성농도가 6,200 IU/g인 NOVOZYME사 제품, 리파아제는 효소활성농도가 100 KIU/g인 NOVOZYME사 제품을 사용하였다.
[감량효과 시험]
1)
시험예
1; 각
실시예의
효소 조성물에 대한 감량효과 측정
세절한 배추 10kg, 무 2Kg, 식빵 5Kg, 밥 2Kg, 소고기 500g, 돼지고기 500g, 소금 600g을 혼합하고 충분히 익힌 다음, 이들을 음식물 분쇄기로 다시 분쇄하여 단위 중량이 20kg인 음식물 쓰레기 시료를 준비하였다.
첨부 도 1 및 도 2의 음식물 쓰레기 처리장치를 준비하고, 상기 처리장치의 탈수탱크(10)에다 상기 음식물 시료를 순차적으로 20 Kg 씩 투입한 다음, 상기 실시예 1~5에 따라 제조된 본 발명의 효소 조성물을 각각 10ml 씩 분사하였다.
상기 음식물 쓰레기 처리장치의 열풍장치를 이용하여 탈수탱크(10) 내부로 42∼44℃의 열풍을 분사하고, 교반장치(40)를 3 rpm의 속도로 회전시키면 3시간, 6시간, 9시간 및 12 시간 경과한 시점에서 각 시료의 무게를 측정한 다음, 그 결과를 다음 표 2에 수록하였다. 다음 표 2에서 감량효과(Kg)는 각 시료의 초기 중량(20Kg)에서 측정 당시의 잔류 중량(Kg)을 제외한 값이다.
| 구 분 | 감량 효과(Kg) | |||
| 3시간 경과 | 6시간 경과 | 9시간 경과 | 12 시간 경과 | |
| 실시예 1 | 2.9 | 10.2 | 14.6 | 17.3 |
| 실시예 2 | 3.0 | 10.3 | 14.7 | 17.4 |
| 실시예 3 | 3.1 | 10.3 | 14.6 | 17.5 |
| 실시예 4 | 2.1 | 5.5 | 7.8 | 12.7 |
| 실시예 5 | 2.3 | 5.6 | 8.0 | 12.8 |
상기 표 2에서 보는 바와 같이, 본 발명에서는 각 효소의 함량 변화에 따라 감량 효과는 유의할 만한 차이가 없었으나, 경제적인 측면을 고려할 때 실시예 2의 효소 조성물이 가장 효과적인 것으로 나타났다. 다만, 점증제를 사용하지 않은 실시예 4 및 5는 실시예 1~3에 비해 상대적으로 낮은 감량효과를 보여 주었다.
2)
시험예
2 ; 효소 조성물의 사용량에 따른 감량효과 측정
상기 시험예 1과 동일한 방법으로 실시하되, 상기 실시예 2에 따른 효소 조성물의 분사량을 20ml, 30ml 및 40ml로 증량하고, 상기 시험예 1과 동일한 방법으로 감량효과를 측정한 다음, 그 결과를 상기 표 1에서 실시예 2의 결과와 함께 다음 표 3에 수록하였다.
| 구 분 | 감량 효과(Kg) | ||||
| 시료 | 사용량 | 3시간 경과 | 6시간 경과 | 9시간 경과 | 12시간 경과 |
| 1 | 10㎖ | 3.0㎏ | 10.3㎏ | 14.7㎏ | 17.4㎏ |
| 2 | 20㎖ | 3.1㎏ | 12.3㎏ | 16.2㎏ | 17.8㎏ |
| 3 | 30㎖ | 3.9㎏ | 13.8㎏ | 17.0㎏ | 17.9㎏ |
| 4 | 40㎖ | 4.8㎏ | 14.9㎏ | 17.2㎏ | 17.8㎏ |
상기 표 3에서 보는 바와 같이, 본 발명에 따른 효소 조성물의 사용량을 10ml에서 20ml, 30ml 및 40ml로 증량할 경우, 3시간 정도 경과 시에는 효소 조성물의 사용량을 많을수록 감량효과가 큰 것으로 나타났으나, 시간이 경과 할수록 그 차이가 줄어들어서 12시간 경과 시에는 별반 차이가 없는 것으로 나타났다.
3)
시험예
3 ; 종래 미생물 균주와의 감량효과 비교
음식물 쓰레기 분해효소를 분비하는 것으로 알려진 대표적인 미생물 균주인 Bacillus licheniformis, Aspergillus oryzae, Aspergillus niger, Saccharomyces cerevisiae 를 Potato dextrose broth 배지에서 각각 6×109/㎖ 이상이 되도록 배양 하였다.
상기 시험예 1과 동일한 음식물 쓰레기 20 Kg을 비교시료로 준비하고, 상기 비료시료에다 상기 균주를 배지와 함께 500㎖ 투입한 다음, 상기 시험예 1과 동일한 방법으로 감량 효과를 측정하고, 그 결과를 상기 표 1에서 실시예 2의 결과와 함께 다음 표 3에 수록하였다.
| 구 분 | 감량 효과(Kg) | |||
| 3시간 경과 | 6시간 경과 | 9시간 경과 | 12 시간 경과 | |
| 실시예 2 | 3.0 Kg | 10.3 Kg | 14.7 Kg | 17.4 Kg |
| 비교시료 | 1.4 Kg | 2.1 Kg | 5.5 Kg | 9.1 Kg |
상기 표 4에서 보는 바와 같이, 본 발명에 따른 효소 조성물은 12 시간 경과 시 음식물 쓰레기의 감량 효과가 종래의 미생물 균주를 사용한 비교시료에 비해 약 1.9배 이상 향상된 것으로 나타났다.
10; 탈수탱크 11; 탈수공
12; 배수구 13; 반원형 칼날
20; 효소탱크 30; 분사장치
40; 교반장치 41; 회전날개
12; 배수구 13; 반원형 칼날
20; 효소탱크 30; 분사장치
40; 교반장치 41; 회전날개
Claims (8)
- 아밀라제(amylase) 5∼20 중량%와 셀룰라제(cellulase) 15∼30 중량%, 리파제(lipase) 15∼30 중량%, 산도(acidity)가 pH 7.0∼9.0인 완충용액 20∼64.5 중량%, 점증제 0.3∼3 중량%를 포함하는 것을 특징으로 하는 음식물 쓰레기 처리용 효소 조성물.
- 삭제
- 제1항에 있어서, 상기 점증제는 잔탄검(xanthan gum)이나 구아검(guar gum) 또는 이들의 혼합물인 것을 특징으로 하는 음식물 쓰레기 처리용 효소 조성물.
- 제1항 또는 제3항에 있어서, 상기 완충용액의 용질은 트리스(tris), 탄산수소칼륨(potassium bicarbonate), 인산칼륨(potassium phosphate), 수산화칼륨(potassium hydroxide) 중 어느 하나 이상인 것을 특징으로 하는 음식물 쓰레기 처리용 효소 조성물.
- 제4항에 있어서, 상기 완충용액은 이온강도가 50∼500mM 인 것을 특징으로 하는 음식물 쓰레기 처리용 효소 조성물.
- 아밀라제 10 중량%, 셀룰라제 20 중량%, 리파제 20 중량%, 산도(acidity)가 pH 7.0∼9.0인 인산칼륨 완충용액 49.5 중량%, 잔탄검 0.5 중량%로 이루어지는 것을 특징으로 하는 음식물 쓰레기 처리용 효소 조성물.
- 삭제
- 삭제
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| JP2000210638A (ja) * | 1999-01-20 | 2000-08-02 | Denso Corp | 生ごみ処理装置 |
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| JP4516556B2 (ja) * | 2006-11-16 | 2010-08-04 | 有限会社 芹澤微生物研究所 | 生物系廃棄物の処理装置 |
| JP5563313B2 (ja) * | 2007-03-14 | 2014-07-30 | ザ・ユニバーシティ・オブ・トレド | バイオマス前処理 |
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2016
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2017
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2018
- 2018-11-06 HK HK18114168.7A patent/HK1255044A1/zh unknown
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