KR101519587B1 - 이차 전지용 전극체 및 이를 포함하는 이차 전지 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 이차 전지용 전극체에 관한 것으로서, 집전체 및 집전체의 적어도 일면에 도포되는 활물질을 포함하는 이차 전지용 전극체에 있어서, 집전체의 적어도 일면은 샌드 블라스팅에 의해 형성된 요철층을 포함한다.
샌드 블라스팅, 집전체, 활물질, 전극체, 이차 전지

Description

이차 전지용 전극체 및 이를 포함하는 이차 전지{ELECTRODE FOR SECONDARY BATTERY AND SECONDARY BATTERY COMPRISING THE SAME}
본 발명은 이차 전지용 전극체 및 이를 이용한 이차 전지에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 집전체의 표면이 샌드 블라스팅 처리된 이차 전지용 전극체에 관한 것이다.
통상적으로, 리튬 폴리머/이온 이차 전지와 같은 이차 전지는 양극 활물질층이 적어도 일면의 소정 영역에 코팅된 양극판, 음극 활물질층이 적어도 일면의 소정 영역에 코팅된 음극판, 및 양극판과 음극판 사이에 개재되어 양극판과 음극판의 쇼트를 방지하고 리튬 이온의 이동을 가능하게 하는 세퍼레이터를 포함하는 전극 조립체와, 전극 조립체와 함께 전해액을 수납하는 케이스를 구비한다.
양극판과 음극판은 각각 전극 집전체와 전극 활물질층을 포함하고, 전극 활물질층은 도전재 및 결합제가 유기 용매와 혼합된 슬러리 상태로 제조되어 전극 집전체 상에 코팅된다. 따라서, 양극 활물질과 음극 활물질은 자체 내에 포함되는 결합제에 의하여 전극 집전체에 부착되어 전극 활물질층을 형성하게 된다.
한편, 이차 전지가 사용되는 전자 기기들이 고기능화 고성능화됨에 따라 이 차 전지 자체의 성능을 향상시키기 위한 방편들이 강구되고 있다. 리튬 이온 이차 전지의 경우, 전지의 성능을 향상시키기 위해서는 일반적으로 코발트 계열의 양극재의 양을 증가시키거나, 활물질이 접촉되는 포일 부분의 표면적을 증가시키는 것이 있을 수 있다. 그런데, 전자의 경우 양극재의 양을 증가시키는데 한계가 있으며, 후자의 경우 전극체의 기계적 강도가 감소될 우려가 있는 문제점이 있다.
본 발명은 상술한 종래기술의 문제점을 해결하고자 안출된 것으로서, 집전체의 표면적을 증가시킴으로써 동일한 활물질을 사용하더라도 반응 면적을 증가시켜 궁극적으로 이차 전지의 용량을 향상시킬 수 있는 이차 전지용 전극체 및 이를 이용한 이차 전지를 제공하는 데에 그 목적이 있다.
상기 목적을 달성하기 위한 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 이차 전지용 전극체는, 집전체 및 상기 집전체의 적어도 일면에 도포되는 활물질을 포함하는 이차 전지용 전극체에 있어서, 상기 집전체의 적어도 일면은 샌드 블라스팅에 의해 형성된 요철층을 포함한다.
바람직하게, 상기 집전체는 약 20 마이크로미터의 두께를 가진 알루미늄으로 구성된 양극 포일이다.
바람직하게, 상기 집전체는 약 10 마이크로미터의 두께를 가진 구리로 구성된 음극 포일이다.
바람직하게, 상기 집전체는 상기 샌드 블라스팅에 의해 그 두께가 약 2 마이크로미터 감소한다. 바람직하게, 상기 집전체는 활물질이 도포되지 않는 탭을 구비하고, 상기 요철층은 상기 탭에는 형성되지 않는다.
상기 목적을 달성하기 위한 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 이차 전지용 전극체의 제조 방법은, (a) 집전체를 준비하는 단계 (b) 상기 집전체의 적어도 어느 일면에 샌드 블래스팅에 의해 요철층을 형성하는 단계 및 (c) 상기 요철층에 활물질을 코팅하는 단계를 포함한다.
본 발명에 따르면, 전극체의 집전체의 표면을 샌드 블라스팅에 의한 요철층을 형성하여 그 요철층에 활물질을 코팅하게 됨으로써, 전극 집전체의 표면적을 증가시킬 수 있는 효과가 있다. 또한, 샌드 블래스터에 의해 모래를 이용하여 집전체의 표면을 눌러주기 때문에 집전체의 강도를 증가시킬 수 있는 효과가 있다.
본 명세서 및 청구범위에 사용된 용어나 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다. 따라서, 본 명세서에 기재된 실시예와 도면에 도시된 구성은 본 발명의 가장 바람직한 일 실시예에 불과하고 본 발명의 기술적 사상을 모두 대변하는 것은 아니므로, 본 출원시점에 있어서 이들을 대체할 수 있는 다양한 균등물과 변형예들이 있을 수 있음을 이해하여야 한다.
이하, 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 이차 전지용 전극체 및 그 제조 방법, 그러한 전극체를 이용한 이차 전지를 첨부된 도면을 참조하여 설명한다.
도 1은 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 이차 전지용 전극체를 개략적으로 도시한 단면도이다.
도 1을 참조하면, 본 발명에 따른 이차 전지용 전극체(10)는 집전체(12) 및 집전체(12)의 일면에 도포되는 활물질(14)을 포함하고, 집전체(12)의 일면은 샌드 블라스팅 공법에 의해 형성된 요철층(16)을 포함한다. 따라서, 활물질(14)과 집전체(12) 사이의 접촉 면적이 증가하고, 활물질(14)은 요철층(16) 사이의 홈에 삽입되어 활물질(14)이 과도하게 부피 팽창되는 경우 집전체(12)의 표면으로부터 탈리되는 것이 방지된다.
본 발명의 바람직한 일 실시예에 있어서, 전극체(10)는 양극 전극체 또는 음극 전극체를 포함하는 개념이다. 양극과 음극에 따라 사용되는 집전체(12), 활물질(14)은 각각 달리 선택될 수 있다. 즉, 집전체(12)는 다양한 금속이 사용될 수 있고, 집전체(12)의 요철층(16)은 업계에 알려진 샌드 블라스팅 공법에 의해 형성된다. 또한, 요철층(16)은 집전체(12) 상에서 샌드 블라스팅된 집전체(12)의 일부분을 말한다.
바람직한 실시예에 있어서, 상기 샌드 블라스팅 공정은 약 50㎛ 지름을 가진 모래들을 약 6 kgf/cm2의 분사압으로 10 x 10 cm2의 집전체(12) 영역에 1 내지 5분 정도 분사한 후 증류수 등과 같은 세척수를 이용하여 집전체(12)의 표면을 가볍게 세척하고 압축 공기로 집전체(12) 표면의 물을 제거한 후 오븐에서 1 시간 정도 건조하는 것을 포함한다.
전술한 바와 같이, 집전체(12)는 양극 집전체 및 음극 집전체를 포함할 수 있고, 양극 집전체는 알루미늄(Al) 재질, 음극 집전체는 구리(Cu) 재질로 형성된다. 따라서, 집전체(12)를 샌드 블라스팅하는 과정은 사용되는 금속 재질에 따라 다르게 적용될 수 있다.
샌드 블라스팅 공정에 의해 집전체(12)의 표면에 형성되는 요철층(16)은, 샌드 블라스팅에 의해 모래가 고압으로 집전체(12)의 표면에 분사되기 때문에 그러한 모래들로부터 집전체(12)의 표면이 깎여서 집전체의 두께가 감소될 뿐만 아니라 모래에 의해 집전체(12)의 표면이 눌려서 그 표면이 다져지게 된다. 예를 들어, 양극 포일로 구성된 양극 집전체(12)의 전체 두께가 약 20㎛일 때, 2㎛ 정도 감소하도록 구성하는 것이 바람직하다. 또한, 샌드 블라스팅 공정에서 분사 시간을 오래 유지하던가 분사 압력을 증가시키게 되면 두께의 감소가 많아지게 된다. 요철층(16)의 두께가 2㎛보다 더 크게 되면, 집전체(12)의 기계적 강도가 취약해져서 리튬 이차 전지 제조시 집전체(12)가 찢어질 수 있는 문제가 발생할 수 있다.
한편, 음극 집전체를 샌드 블라스팅 하는 경우에는, 약 10㎛의 두께를 가진 구리로 구성된 음극 포일을 이용하여 전술한 바와 같은 방식으로 구리 포일의 음극 집전체 표면에 요철층을 형성할 수 있음을 당업자는 이해할 것이다.
바람직한 실시예에 있어서, 양극 집전체 또는 음극 집전체는 일반적으로 3 내지 500㎛의 두께로 제조된다. 또한, 집전체(12)는 120㎌/㎠ 이하의 캐퍼시티를 가진 것이 바람직하다. 샌드 블라스팅에 의해 요철층(16)이 형성된 집전체(12)는 표면의 불규칙한 굴곡으로 인해 표면적이 증가되므로, 집전체(12)의 요철의 정도를 나타냄에 있어 단위면적당 캐퍼시티를 사용하여 나타낼 수 있다. 요철의 정도가 전술한 범위를 초과하는 경우 집전체(12)의 기계적 강도가 취약해져서 리튬 이차 전지 제조시 집전체가 끊어지는 문제가 발생할 수 있다.
바람직한 실시예에 있어서, 도 2에 도시된 바와 같이, 전극체(10)는 활물질이 도포되지 않는 탭(18)을 구비하는 것이 일반적이므로, 샌드 블라스팅 공정에 있어서, 집전체(12)에 형성되는 요철층(16)은 탭(18)에는 형성되지 않는다.
상기 활물질의 평균입경은 3㎛ 이하, 더 바람직하게는 1㎛ 이하이다. 상기 활물질은 양극 활물질 또는 음극 활물질을 포함한다. 특히, 리튬철인산염의 경우 낮은 전기 전도도를 가지는 특성을 가지므로 활물질의 입경을 작게 제조하여 집전체-활물질간의 접촉 면적을 넓히고 결착력을 확보하여 출력 및 고온 저장성능/사이클 특성을 향상시킬 수 있다.
또한, 활물질의 입경 크기를 작게 하는 경우, 집전체 상에 도전재를 코팅하지 않아도 충분한 출력 특성을 나타내므로 집전체에 활물질을 코팅하는 단계를 생략할 수 있는 공정상의 장점이 있다.
양극 활물질은 리튬 코발트 산화물(LiCoO2), 리튬 니켈 산화물(LiNiO2) 등의 층상 화합물이나 1 또는 그 이상의 전이금속으로 치환된 화합물 화학식 Li1+xMn2-xO4(여기서, x = 0 ~ 0.33 임), LiMnO3, LiMn2O3, LiMnO2 등의 리튬 망간 산화물 리튬 동산화물(Li2CuO2); LiV3O8, LiFe3O4, V2O5, Cu2V2O7 등의 바나듐 산화물 화학식 LiNi1-xMxO2(여기서, M = Co, Mn, Al, Cu, Fe, Mg, B 또는 Ga 이고, x = 0.01 ~ 0.3 임)으로 표현되는 Ni 사이트형 리튬 니켈 산화물 화학식 LiMn2-xMxO2(여기서, M = Co, Ni, Fe, Cr, Zn 또는 Ta 이고, x = 0.01 ~ 0.1임) 또는 Li2Mn3MO8(여기서, M = Fe, Co, Ni, Cu 또는 Zn 임)으로 표현되는 리튬 망간 복합 산화물 화학식의 Li 일부가 알칼리토금속 이온으로 치환된 LiMn2O4 디설파이드 화합물 Fe2(MoO4)3 등을 예시로 들 수 있지만, 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
특히, 양극 활물질은 리튬메탈인산염(LiMPO4 , 여기서 M = Co, Ni, Fe, Cr, Zn, Cu 또는 Ta) 및 올리빈 구조를 가지는 활물질인 것이 바람직하고, 리튬철인산염인 것이 더욱 바람직하다. 리튬철인산염은 다른 양극활물질에 비해 매우 우수한 열적 안전성을 가지고 있으므로, 리튬 이온 전지의 안전성을 향상시킬 수 있는 장점이 있다.
다만, 리튬철인산염의 경우, 낮은 전기 전도도를 가지는 특성으로 인해 출력특성 및 Rate특성이 저하될 우려가 있다. 이를 해결하기 위해서 활물질의 입경을 작게 제조해야 하고, 더불어 종래의 기술은 집전체에 카본 물질을 먼저 코팅한 후, 그 위에 활물질을 코팅하는 방법을 사용하여 집전체-활물질간의 접촉면적을 넓히고 결착력을 확보하여 출력 및 고온저장성능/사이클 특성을 향상시켜야 한다.
그러나, 본 실시예에 따르면, 전술한 바와 같이, 카본 코팅 없이 요철층(16) 이 형성된 집전체(12)를 사용함으로써 코팅을 2회 실시하는 번거로움과 비용을 감소시키고, 보다 나은 출력 및고온저장성능/사이클 특성을 확보할 수 있다.
상기 음극 활물질은 종래 리튬 이차 전지에 사용되는 음극 활물질을 제한없이 사용할 수 있고, 이러한 음극 활물질의 예시로서는, 천연 흑연, 인조 흑연, 팽창 흑연, 탄소섬유, 난흑연화성탄소, 카본블랙, 카본나노튜브, 플러렌, 활성탄 등의 탄소 및 흑연재료 리튬과 합금이 가능한 Al, Si, Sn, Ag, Bi, Mg, Zn, In, Ge, Pb, Pd, Pt, Ti 등의 금속 및 이러한 원소를 포함하는 화합물 금속 및 그 화합물과 탄소 및 흑연재료의 복화합물 리튬 함유 질화물 등을 들 수 있다.
바람직한 실시예에 있어서, 전극체(10)는 도전성을 향상시키기 위해 도전재를 사용할 수 있다. 이러한 도전재는 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것으로서, 천연 흑연이나 인조 흑연 등의 흑연 카본블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 채널 블랙, 퍼네이스 블랙, 램프 블랙, 서머 블랙 등의 카본블랙 탄소 섬유나 금속 섬유 등의 도전성 섬유 불화 카본, 알루미늄, 니켈 분말 등의 금속 분말 산화 아연, 티탄산 칼륨 등의 도전성 위스키 산화 티탄 등의 도전성 금속 산화물 폴리페닐렌 유도체 등의 전도성 고분자 등이 사용될 수 있다.
본 발명의 바람직한 실시예에 따른 전극체(10)의 제조 방법은 업계에 알려진 기술을 사용하여 일반적으로 제조될 수 있다. 예를 들어, 활물질 및 결착제를 포함하는 재료를 일정한 형상으로 성형하여도 좋고 상기의 재료를 알루미늄박 이나 메쉬 등으로 구성된 집전체(12)의 표면이 샌드 블라스팅에 의해 요철층(16)이 형성된 표면에 도포시키는 방법으로 제조될 수 있다. 더욱 구체적으로, 전극 재료 조성물 을 제조하여, 이를 알루미늄박이나 메쉬 집전체(12)의 요철층(16)에 직접 코팅하거나, 별도의 지지체상에 캐스팅하고 이 지지체로부터 박리시킨 양극 활물질 필름을 알루미늄박 이나 메쉬 집전체의 요철층(16)에 라미네이션하여 전극체(10)를 제조할 수 있다.
또한, 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 리튬 이차 전지는 전술한 전극체(10)를 포함한다. 예를 들어, 리튬 이차 전지는, 양극 전극체 및 음극 전극체를 폴리에틸렌 분리막 등과 교호 적층한 것을 전지 케이스에 전해액과 함께 넣어 전지를 제작할 수 있다. 또한, 바람직한 실시예에 따른 리튬 이차 전지는 업계에 알려져 있는 종래의 기술을 사용하여 제작할 수 있고 특별히 제한되지 않는다.
리튬 이차 전지는 사용하는 세퍼레이터와 전해질의 종류에 따라 리튬 이온 전지, 리튬 이온 폴리머 전지 및 리튬 폴리머 전지 등으로 구분될 수 있고, 형태에 따라 원통형, 각형 코인형, 파우치형 등으로 분류될 수 있으며, 사이즈에 따라 벌크 타입과 박막 타입으로 구분될 수 있다. 이러한 전지의 구조와 제조 방법은 업계에 널리 알려져 있으므로 그 상세한 설명은 생략한다.
( 실시예 1)
양극 집전체로 알루미늄을 사용하고, 음극 집전체로 구리를 사용하여 각각의 집전체에 샌드 블라스팅에 의해 요철층을 하였다. 집전체의 단위 면적당 캐퍼시티는 약 108 ㎌/㎠ 이었다. 각각의 양극 및 음극 집전체에 평균 입경이 1 ㎛이하인 양극 활물질(리튬니켈인산염) 및 음극 활물질을 약 15㎛ 두께로 도포한 후 건조,압연하여 각각 양극 및 음극 전극체를 제조하였다. 이 때 건조온도는 140℃ 이었다.
(실시예 2)
양극 활물질 및 음극 활물질로 평균 입경이 3㎛인 것을 사용한 것을 제외하고, 실시예 1과 모두 동일한 방법으로 전극체를 제조하였다.
(실시예 3)
양극 활물질로 평균 입경이 1㎛인 리튬철인산염(LiFePO4)을 사용한 것을 제외하고, 실시예 1과 모두 동일한 방법으로 전극체를 제조하였다.
(비교예 1)
샌드 블라스팅되지 아니한 집전체를 사용한 것을 제외하고, 실시예 1과 모두 동일한 방법으로 전극체를 제조하였다.
(비교예 2)
활물질로 평균 입경이 6㎛인 것을 사용한 것을 제외하고, 실시예 1과 모두 동일한 방법으로 전극체를 제조하였다.
(실험예)
상기 실시예 및 비교예의 전극체로 리튬 이차 전지를 만들어 초기 출력 실험 및 캐퍼시티 측정 실험을 아래와 같은 방법으로 시행하였다.
(1) 캐퍼시티측정방법
- 충전(CCCV mode): 1C(4Ah)로 4.2V까지 충전한 후, 전압을 4.2V로 유지한 후 전류가 1C용량의 2%수준으로 떨어지면 충전완료인 것으로 하였다.
- 방전(CC mode) : 1C로 2.5V까지 전압이 떨어지면 방전완료인 것으로 하였다.
- 충/방전 사이의 여유 시간(rest time)은 20분이고, 위의 충/방전을 3회 반복한 후 방전 용량을 셀 용량으로 정의하였다.
(2) 저항 및 출력 측정방법
- 상기 캐퍼시티 측정 방법과 같은 방법으로 얻은 용량의 셀을 SOC50 상태를 만든 후, 약 10C이상의 전류를 10초간 흘려주고, 이 때 발생하는 전압 강하의 폭을 측정하여 셀의 저항을 계산하였다. (R = △V/ I)
- 이렇게 얻은 저항값을 이용하여 10초간 전압의 상ㅇ하한치에 도달하는 최대 전류값을 얻으면, 다음과 같은 식으로 출력값을 계산하였다. (P = Imax × Vmin 혹은 P = Imax × Vmax)
결과는 하기 표 1 및 표 2와 같았다.
실시예1 실시예2 실시예3 비교예1 비교예2
초기출력(mAh/g) 155 128 175 100 100
시간(hr) 실시예1 실시예2 실시예3 비교예1 비교예2

캐퍼시티 비율(%)		 0 100 100 100 100 100
1 97 97 98 96 95
2 95 94 97 92 91
3 94 91 97 87 87

저항 증가율(%)		 0 100 100 100 100 100
1 102 105 100 109 109
2 103 108 100 118 118
3 105 113 102 130 128
* 상기 실시예 및 비교예의 초기 캐퍼시티는 4.2Ah.
상기 표에 나타난 바와 같이 실시예 1 내지 실시예3의 경우가 비교예들의 경우보다 캐퍼시티비율 및 저항 증가율에 있어 더 우수한 성능을 나타내었다.
이상에서, 본 발명은 비록 한정된 실시예와 도면들에 의해 설명되었으나, 본 발명은 이것에 의해 제한되지 않으며 본 발명이 속하는기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의해 본 발명의 기술 사상의 정신과 범위 및 아래에 기재될 특허청구범위의 균등범위 내에서 다양한 수정 및 변형이 가능함은 물론이다.
본 명세서에 첨부되는 다음의 도면들은 본 발명의 바람직한 실시예를 예시하는 것이며, 전술된 발명의 상세한 설명과 함께 본 발명의 기술 사상을 더욱 이해시키는 역할을 하는 것이므로, 본 발명은 그러한 도면들에 기재된 사항에만 한정되어 해석되지 않아야 한다.
도 1은 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 이차 전지용 전극체를 개략적으로 도시한 단면도이다.
도 2는 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 이차 전지용 전극체의 평면도이다.

Claims (8)

  1. 알루미늄 포일로 이루어진 집전체 및 상기 집전체의 적어도 일면에 도포되는 활물질을 포함하는 이차 전지용 전극체에 있어서,
    상기 집전체의 적어도 일면은 샌드 블라스팅에 의해 형성된 요철층을 포함하고 120㎌/㎠ 이하의 캐퍼시티를 가지며,
    상기 활물질은, 평균 직경이 1um 이하이면서 표면에 카본 코팅이 없는 리튬철인산염인 것을 특징으로 하는 이차 전지용 전극체.
  2. 삭제
  3. 삭제
  4. 제1항에 있어서,
    상기 집전체는 상기 샌드 블라스팅에 의해 그 두께가 2 마이크로미터 감소된 것을 특징으로 하는 이차 전지용 전극체.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 집전체는 활물질이 도포되지 않는 탭을 구비하고, 상기 요철층은 상기 탭에는 형성되지 않는 것을 특징으로 하는 이차 전지용 전극체.
  6. (a) 알루미늄 포일로 이루어진 집전체를 준비하는 단계
    (b) 상기 집전체의 적어도 어느 일면에 샌드 블래스팅에 의해 120㎌/㎠ 이하의 캐퍼시티를 가지는 요철층을 형성하는 단계; 및
    (c) 상기 요철층에, 평균 직경이 1um 이하이면서 표면에 카본 코팅이 없는 리튬철인산염으로 이루어진 활물질을 코팅하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 이차 전지용 전극체의 제조 방법.
  7. 삭제
  8. 제1항, 제4항 및 제5항 중 어느 하나의 항의 전극체를 포함하는 것을 특징으로 하는 이차 전지.
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