KR101411829B1 - 세슘으로 오염된 아스팔트의 세슘 제염방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 세슘으로부터 오염된 아스팔트로부터 효율적인 세슘제염방법에 관한 것으로 세척과 동전기적 방법에 의해 규제해제농도 이하로 세슘을 제염한다. 오염된 아스팔트 혼합물은 톨루엔과 질산으로 세척하여 세슘을 제염하고, 세슘이 규제농도이상이면 추가로 동전기제염을 수행하는 것을 특징으로 한다.

Description

세슘으로 오염된 아스팔트의 세슘 제염방법 {Cesium removal from asphalt contaminated with radioactivity}
본 발명은 세슘으로 오염된 아스팔트의 제염방법에 관한 것으로, 구체적으로는 제염효율을 높이고 폐액 발생량을 줄인, 아스팔트의 세척과 동전기기술을 이용하여 수행하는 것을 포함하는 아스팔트 혼합물의 세슘 제염방법에 관한 것이다.
최근 국내 도로에서 방사성 세슘이 오염된 아스팔트가 발견되어 사회문제가 되었다. 이 방사성 아스팔트로 인해 지역 주민에게 방사능 피폭을 입힐 수 있으므로 방사성 아스팔트로부터 세슘을 제거하는 기술개발이 필요하다. 아스팔트에 오염된 세슘은 우라늄과는 달리 토양 흡착 평형계수가 커서 토양으로부터 분리제거하기가 어렵다. 따라서 아스팔트로부터 세슘을 효율적으로 제염하는 방법이 요구된다. 그러나, 지금까지 아스팔트에서 방사성 물질을 제거하고자 하는 시도는 없었으며, 이와 관련된 기술 또한 알려진 바 없다.
이에 본 발명자들은 자체처분 허용 농도 이하로 아스팔트 내의 세슘을 제거하기 위해 세척과 동전기기술을 이용하여 수행하는 것을 포함하는 세슘으로 오염된 아스팔트 혼합물 제염방법에 관한 발명을 완성하였다.
한국특허공개번호 제 10-2011-0026642호 (공개일: 2011년 03월 16일) 한국특허공개번호 제 2000-0040340호 (공개일: 2000년 07월 05일)
본 발명의 목적은 세슘으로부터 오염된 아스팔트 혼합물 내의 세슘을 효율적으로 제거하기 위해, 아스팔트 혼합물 내의 세슘을 최대한으로 제거할 수 있는 제염방법을 제공하는 것이다.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은
세슘으로 오염된 아스팔트 혼합물을 톨루엔으로 처리하는 제 1 세척 단계; 및
상기 제 1 세척 단계 후, 상기 톨루엔으로 처리한 아스팔트 혼합물에서 톨루엔 폐액을 분리하고 남은 잔류 골재를 질산 또는 염산에서 선택되는 무기산으로 처리하는 제 2 세척 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 세슘으로 오염된 아스팔트 혼합물의 제염방법을 제공한다.
또한 , 본 발명은
상기 제 2 세척 단계 이후에 골재의 세슘 농도가 규제해제 농도이상인 경우, 동전기제염을 수행하는 단계를 추가로 포함하는 것을 특징으로 하는 세슘으로 오염된 아스팔트 혼합물의 제염방법을 제공한다.
본 발명에 따른 세슘으로 오염된 아스팔트 혼합물의 제염방법에 의하면 아스팔트로부터 세슘을 효율적으로 제거할 수 있다.구체적으로 본 발명에 의한 톨루엔 및 무기산으로 세척한 결과 초기오염 아스팔트 혼합물로부터 총 약 98%의 세슘을 제거되며, 이것은 기존 방법보다 10%이상 제거효율이 높은 효과를 가진다. 또한 본 발명에 따르면 방사성 폐기물의 부피감소 및 처분비용의 절감 효과가 있다.
도 1은 평형흡착실험에 따른 세슘의 평형흡착 Freundlich(k)계수를 나타낸 그래프이다
도 2는 평형흡착실험에 따른 코발트의 평형흡착 Freundlich(k)계수를 나타낸 그래프이다
도 3는 세슘으로 오염된 아스팔트 혼합물의 제염방법을 개략적으로 나타낸 모식도이다. 이는 세척 및 동전기의 공정을 보여준다.
도 4는 세슘오염 아스팔트 혼합물을 파쇄한 사진이다.
도 5는 파쇄된 세슘 오염아스팔트 혼합물을 톨루엔으로 세척한 사진이다
도 6은 톨루엔으로 세척한 자갈토양을 다시 질산으로 세척한 사진이다.
도 7은 복합세척장치중 아스팔트 혼합물 세척장치의 일 정면도이다.
도 8은 복합세척장치중 아스팔트 혼합물 제염폐액 처리장치의 일부구성을 나타낸 블럭도이다.
본 발명은
세슘으로 오염된 아스팔트 혼합물을 톨루엔으로 처리하는 제 1 세척 단계; 및
상기 제 1 세척 단계 후, 상기 톨루엔으로 처리한 아스팔트 혼합물에서 톨루엔 폐액을 분리하고 남은 잔류 골재를 질산 또는 염산에서 선택되는 무기산으로 처리하는 제 2 세척 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 세슘으로 오염된 아스팔트 혼합물의 제염방법을 제공한다.
이하, 본 발명에 따른 제염 방법을 각 단계별로 상세히 설명한다.
본 발명에 따른 세슘으로 오염된 아스팔트 혼합물의 제염 방법에 있어서, 첫 단계인 제 1 세척단계는 톨루엔으로 오염 아스팔트 혼합물을 세척하는 단계이다.
아스팔트 혼합물을 톨루엔으로 세척하기 위해 먼저 세슘으로 오염된 아스팔트 혼합물을 파쇄하는 단계를 포함할 수 있다(도4 참조). 아스팔트 혼합물은 아스팔트와 모래, 자갈 등의 골재가 결합된 혼합물이다. 복합세척장치의 세척조(120)내에 톨루엔을 주입하고 다음으로 파쇄된 아스팔트 혼합물을 투입 혼합하여 세척한다. 오염된 아스팔트 혼합물은 톨루엔으로 1회 내지 4회 세척하는 것이 바람직하며, 2회 세척하는 것이 더욱 바람직하나 이에 한정되지 않는다. 세척 후, 세척 혼합물을 정체시켜 자갈토양을 침전시킨 다음 톨루엔 폐액을 제거한다. 세척조(120) 내에 주입된 톨루엔은 아스팔트 혼합물 1g당 0.5~2ml의 비율로 주입하는 것이 바람직하며, 1g당 1ml 비율이 더욱 바람직하다. 또한 세척시간은 0.5 시간 이상, 정체시켜 침전시키는 시간은 2 시간 이상이 바람직하다. 다시 세척조(120) 내에 아스팔트 혼합물 1g당 0.5~2ml의 비율로 톨루엔을 주입하여 혼합하고, 0.5 시간 이상 세척한 후, 톨루엔 폐액과 세척된 자갈 등의 토양을 체로 고액분리할 수 있다. 이때 체는 0.2mm 체가 바람직하다. 톨루엔으로 세척하는 단계에서 아스팔트 성분이 톨루엔 용제에 용해되고 잔류 골재만이 남게 된다. 용제에 용해된 아스팔트 성분을 회수하기 위해서 아스팔트 성분이 용해된 용제를 가열하여 톨루엔만을 휘발시키고 아스팔트 성분을 회수할 수 있으며, 회수된 아스팔트는 자체처분할 수 있다.
톨루엔 세척 단계 이후에 제 2 세척 단계인 잔류골재를 질산 또는 염산에서 선택되는 무기산으로 처리하여 세척하는 단계를 수행한다. 이 중 질산이 바람직하다. 톨루엔 세척 후 잔류골재인 자갈, 모래 등의 토양이 남게 되는데, 남은 자갈 등의 토양에 잔류하는 세슘을 회수하기 위해 무기산으로 1~3번 세척하는 것이 바람직하다. 세척조(120) 내에 무기산을 주입하고 분리된 오염된 자갈토양을 투입 혼합하여 세척한다. 이때 무기산은 1~3M의 농도가 바람직하며, 세척시 잔류골재 1g당 1~4ml의 비율로 주입하여 3시간 동안 세척하는 것이 바람직하다. 잔류골재 1g당 1.5M 농도의 무기산을 2ml의 비율로 주입하는 것 더욱 바람직하나 이에 한정하지 않는다. 세척 후 자갈토양을 침전시키며, 침전시간은 1시간 이상이 바람직하다. 침전 후 세척용액을 배출한 다음, 상기 무기산의 세척방법과 동일한 방법으로 다시 질산 또는 염산을 투입하여 세척한다. 세척 혼합물은 체를 사용하여 고액분리할 수 있으며, 이때 0.2mmm체를 사용하는 것이 바람직하다. 무기산으로 세척하는 단계를 수행하여 KINS에서 허가한 규제해제 농도 이하로 세슘을 제염한다.
본 발명에 따른 세슘으로 오염된 아스팔트 혼합물의 제염방법은 상기 제 2 세척 단계 이후 잔류 골재의 세슘 농도가 규제해제 농도 이상인 경우, 동전기(electrokinetic)제염을 수행하는 단계를 추가로 포함할 수 있다.
만일, 상기 질산 또는 염산의 세척 단계 이후에도 자갈토양의 농도가 규제해제농도 이상일 경우에는 동전기 제염처리를 수행하여 자갈토양의 잔류 방사능농도를 규제해제농도 이하로 낮출 수 있다. 상기 동전기 제염처리는 동전기적 제염(electrokinetic decontamination)장치를 통해 수행할 수 있으며, 골재 성분을 전해 반응기의 음극과 양극 사이에 위치시키고, 골재 성분으로부터 방사성 물질을 전기장 하에서 음극으로 이동시킴으로써 방사성 물질을 분리할 수 있다.
상기 제 2세척단계 수행 단계 또는 동전기적제염 단계에 의해 규제해제 이하로 제염된 자갈토양은 pH 조절 혼합기에 넣고 CaO로 pH를 5.5 내지 8.5로 조절한 후 자체 처분한다.
본 발명에 따른 세슘으로 오염된 아스팔트 혼합물의 제염방법은 상기 제 1 세척단계 및 제 2 세척단계에서 각각 발생한 톨루엔 세척폐액 및 무기산 세척폐액을 침전조(210), 농축조(220), 필터프레스(230)를 순차적으로 사용하여 처리하는 단계; 및
상기 필터프레스(230) 처리단계 이후 발생된 슬러지는 건조하여 방사성 폐기물로 처분하고, 여과용액은 아스팔트 혼합물 세척에 재사용하는 단계를 추가로 포함하는 것을 특징으로 하는 세슘으로 오염된 아스팔트 혼합물의 제염방법을 제공한다.
제 1 세척 단계인 아스팔트 혼합물 세척 시 발생한 톨루엔 세척폐액은 아스팔트 혼합물 복합세척장치 중 제염폐액처리장치(200)의 침전조(210), 농축조(220), 필터프레스(여과기)(230)를 이용하여 처리할 수 있다. 침전조(210)에 톨루엔 세척폐액을 넣고 CaO와 NaTPB(sodium tetraphenylborate)를 넣는다. NaTPB는 침전제로 사용하는 것으로, 세슘과 결합하여 침전, 분리시킬 수 있다. NaTPB는 폐액 내의 세슘 총량보다 약간 더 넣는 것이 바람직하며, CaO는 침전폐액의 pH가 11이상이 될 때까지 주입하는 것이 바람직하다. 필터프레스(230) 처리 후 발생한 슬러지는 건조하여 부피를 감축한 후 방사성폐기물로 처분할 수 있다. 또한 처리된 여과용액은 3~4번 재사용할 수 있으며, 재사용된 여과용액은 건조기에서 톨루엔을 증발시킨 후 남은 아스팔트는 자체처분할 수 있다. 또한 아스팔트와 혼합된 톨루엔은 가열하여 아스팔트와 분리하고 가스 상태로 배출된 톨루엔을 냉각장치를 통과시켜 액상의 톨루엔으로 재생시킨 후 다시 사용 가능하다.
제 2 세척 단계인 아스팔트 혼합물의 세척 시 발생한 질산 또는 염산에서 선택되는 무기산 세척폐액 역시 복합세척장치중 제염폐액처리장치(200)의 침전조(210), 농축조(220), 필터프레스(230)를 사용하여 처리할 수 있으며, 이때 발생한 슬러지는 건조하여 부피를 감축한 후 방사성폐기물로 처분할 수 있다. 침전조(210)에 질산 또는 염산 세척폐액을 넣고 CaO와 NaTPB를 넣는다. NaTPB는 폐액 내의 세슘 총량보다 약간 더 넣는 것이 바람직하며, CaO는 침전폐액의 pH가 11이상이 될때까지 주입하는 것이 바람직하다. 처리된 여과용액은 재사용할 수 있다.
상기에서 여과된 톨루엔 및 질산 또는 염산을 재사용함으로써 불필요하게 소모되는 용액을 절감할 수 있으며, 이에 따라 공정비용을 절약할 수 있는 효과가 있다.
상기의 세슘으로 오염된 아스팔트 혼합물 제염방법은 복합세척장치를 이용하여 수행하는 것이 바람직하다. 복합세척장치는 아스팔트 혼합물 세척장치(100)과 제염폐액처리장치(200)를 포함하고 있으며, 구체적으로 침전조(210), 농축조(220), 필터프레스(230), 건조기, 동전기, pH조절혼합조, 세척조(120) 등을 구비한 것을 특징으로 한다. 이중 세척조(120)은 아스팔트 혼합물 세척장치의 일구성요소로 세척조 안에서 아스팔트와 잔류골재를 세척할 수 있으며, 세척액은 세척액배수밸브(130)를 통해 주입될 수 있으며 세척 후 세척폐액은 배출밸브(140)을 통해 배출되어 저장조(150)에 저장된다. 발생된 세척폐액은 제염폐액처리장치(200)의 세척폐액처리조절기판(250)에 의해서 조절되며. 세척폐액은 폐액저장조(260)에서 세척폐액 중 세슘을 침전시키는 침전조(210), 침전된 세척폐액을 농축시키는 농축조(220), 농축을 거친 세척폐액을 여과할 수 있는 필터프레스(230)을 단계적으로 거쳐서 처리된다.
이하 하기에서 실시예에 의해 구체적으로 본 발명을 설명한다. 본 명세서에 개시된 실시예에 의해 본발명이 한정되는 것은 아니며, 본 발명의 기술사상의 범위 내에서 당업자에 의해 다양한 변형이 이루어질 수 있음은 물론이다.
< 세슘과 코발트 평형흡착계수 측정>
원자력시설 주변에서 채취한 비오염 토양에 세슘을 여러 농도로 인공 오염시키며 평형흡착실험을 수행하였다. 평형흡착 Freundlich(k)계수를 측정한 결과 세슘은 7.35이고, 코발트는 0.85였다.(도 1 및 도 2 참조) 그러므로 세슘의 토양 흡착률이 코발트보다 8.6배 큰 것으로 나타났다. 그러므로 토양세척제염시 세슘오염 토양의 제거효율이 코발트오염 토양보다 낮을 것이 예측되고, 동전기토양제염시 +2가이며 평형흡착계수가 작은 우라늄과 코발트의 경우 단시간 내에 제거효율이 높고, +1가이며 평형흡착계수가 큰 세슘의 경우 단시간에 제거효율이 낮을 것이 예측된다.
<아스팔트 혼합물의 톨루엔 세척>
복합세척장치의 세척조 내에 톨루엔을 아스팔트 혼합물 1g당 1ml 비율로 주입하고 다음으로 초기오염농도 8.14 Bq/g인 아스팔트 혼합물을 투입 혼합한 후 0.5시간 동안 세척한 후 2시간 동안 정체시켜 자갈토양을 가라앉히고 윗부분의 톨루엔 폐액을 제거하였다. 그리고 세척조에 다시 톨루엔을 아스팔트 혼합물 1g당 1ml 비율로 주입하여 혼합하고 0.5시간 동안 세척한 후 톨루엔 폐액과 세척된 자갈토양을 0.2 mm 체로 고액 분리하였다. 이때, 분리된 자갈토양의 무게는 오염 아스팔트 혼합물 무게의 약 83.5%가 되었다.
톨루엔으로 세척하고 난 다음 분리된 자갈토양의 세슘 잔류농도를 측정한 결과 0.98 Bq/g으로 오염 아스팔트 내의 세슘이 약 88% 제거되었다.
<질산 세척>
세척조 내에 1.5 M 질산을 자갈토양 1g 당 2ml 비율로 주입하고 분리된 오염 자갈토양을 투입, 혼합하고 3시간 동안 세척하였다. 1시간 침전 후 자갈토양 위에 위치한 세척용액을 배출한다. 이후 같은 방법으로 세척조 내에 1.5 M 질산을 자갈토양 1g당 2ml 비율로 주입하고 분리된 오염 자갈토양을 투입 혼합하고 3시간 동안 세척한 후, 세척혼합물을 0.2mm체를 사용하여 고액분리하였다.
실험결과 초기농도 0.98 Bq/g에서 0.17 Bq/g으로 약 82.7% 자갈토양으로부터 세슘이 제거되었다.
<톨루엔 세척폐액 처리>
아스팔트 혼합물 세척 시 발생한 톨루엔 세척폐액은 복합세척장치의 침전조, 농축조, 필터프레스를 사용하여 처리하였으며, 처리 후 발생한 슬러지는 건조하여 부피를 감축하여 방사성폐기물로 처분하였으며, 처리된 여과용액은 3-4번 재사용한 후 건조기에서 톨루엔을 증발시킨 후 남은 아스팔트는 자체처분하였다. 이때 침전조에 톨루엔 세척폐액을 넣고 CaO와 소디움테트라페닐보레이트(NaTPB)를 넣어서 세슘을 침전시켰다. NaTPB는 폐액내의 세슘총량보다 약간 더 넣었으며, CaO는 침전폐액의 pH가 11이상이 될 때까지 주입하였다.
3시간 동안 침전실험결과 초기농도 3.2 Bq/ml에서 0.01 Bq/ml로 약 99.7% 톨루엔폐액으로부터 세슘이 제거되었다.
<질산 세척폐액 처리>
아스팔트 혼합물 세척 시 발생한 질산 세척폐액은 침전조, 농축조, 필터프레스를 사용하여 처리한 후 슬러지는 건조하여 부피를 감축한 후 방사성폐기물로 처분하며, 처리된 여과용액은 재사용한다. 이때 침전조에 톨루엔 세척폐액을 넣고 CaO와 소디움테트라페닐보레이트(NaTPB)를 넣어서 세슘을 침전시켰다. NaTPB는 폐액내의 세슘총량보다 약간 더 넣었으며, CaO는 침전폐액의 pH가 11이상이 될 때까지 주입하였다.
3시간 동안 침전실험결과 초기농도 0.19 Bq/g에서 0.0015 Bq/ml로 약 99.2% 질산폐액으로부터 세슘이 제거되었다.
상기의 실시예에 의해 의한 결과는 표1에 나타내었다.
<세슘 오염된 아스팔트 혼합물 세척 및 발생폐액 실험결과>
반응물
(M) 		초기농도
(Bq/g) 		경과시간
(hour) 		제거효율 137Cs(%) 혼합비율
(g:ml) 		폐액 부피
톨루엔
토양 		8.14
0.5
-
1:1
1차 세척
폐액
톨루엔
토양 		1.53 0.5
88.0
(0.98) 		1:1
2차 세척
폐액
질산
(1.5 M) 		0.98 3 - 1:2 1차 토양 세척
폐액
질산
(1.5 M) 		0.41 3 82.7
(0.17) 		1:2 2차 토양 세척
폐액
CaO
NaTPB 		3.2
3
99.7
(0.01) 		-
톨루엔 침전
CaO
NaTPB 		0.19
3
99.2
(0.0015) 		-
1.5M 질산 침전
100: 아스팔트 혼합물 세척장치 120: 세척조
130: 세척액 배수밸브 140: 배출밸브
150: 저장조 200: 아스팔트 혼합물 제염폐액 처리장치
210: 침전조 220: 농축조
230: 필터프레스(여과기) 240: 처리액저장조
250: 폐액처리조절기판 260: 폐액저장조

Claims (10)

  1. 세슘으로 오염된 아스팔트 혼합물을 톨루엔으로 처리하는 제 1 세척단계;
    상기 제 1 세척단계 후, 상기 톨루엔으로 처리한 아스팔트 혼합물에서 톨루엔 폐액을 분리하고 남은 잔류골재를 질산 또는 염산에서 선택되는 무기산으로 처리하는 제 2 세척단계;
    상기 제 2 세척단계 이후 잔류 골재의 세슘농도가 규제해제 농도이상인 경우, 동전기(electrokinetic) 제염을 수행하는 단계;
    상기 제 1 세척단계 및 제 2 세척단계에서 각각 발생한 톨루엔 세척폐액 및 무기산 세척폐액을 침전조, 농축조, 필터프레스를 순차적으로 사용하여 처리하는 단계; 및
    상기 필터프레스 처리단계 이후 발생된 슬러지는 건조하여 방사성 폐기물로 처분하고, 여과용액은 아스팔트 혼합물 세척에 재사용하는 단계를 포함하며,
    상기 톨루엔 세척폐액 또는 무기산 세척폐액을 침전조에서 처리하는 단계는 소디움테트라페닐보레이트(NaB(C6H5)4) 및 CaO를 사용하여 침전시키는 것을 특징으로 하는 세슘으로 오염된 아스팔트 혼합물의 제염방법.
  2. 삭제
  3. 삭제
  4. 제 1항에 있어서, 상기 제 1 세척단계의 톨루엔은 아스팔트 혼합물 1g당 0.5~2ml의 비율로 주입하는 것을 특징으로 하는 세슘으로 오염된 아스팔트 혼합물의 제염방법.
  5. 제 1항에 있어서, 상기 제 2 세척단계의 무기산의 농도는 1.0~3.0M이며, 잔류골재 1g당 무기산 0.5~2ml의 비율로 주입하는 것을 특징으로 하는 세슘으로 오염된 아스팔트 혼합물의 제염방법.
  6. 제 1항에 있어서, 상기 제 2 세척단계 이후, 제염된 골재의 pH를 5.5~8.5로 조절하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 세슘으로 오염된 아스팔트 혼합물의 제염방법.
  7. 제 1항에 있어서, 상기 동전기제염 수행단계 이후, 제염된 골재의 pH를 5.5~8.5로 조절하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 세슘으로 오염된 아스팔트 혼합물의 제염방법.
  8. 제 6항 또는 제 7항에 있어서, 상기 pH 조절은 산화칼슘(CaO)으로 조절하는 것을 특징으로 하는 세슘으로 오염된 아스팔트 혼합물의 제염방법.
  9. 삭제
  10. 제 1항에 있어서, 상기 톨루엔 세척폐액 또는 무기산 세척폐액을 침전조에서 처리하는 단계는 침전조의 세척폐액의 pH를 11 내지 14로 조절하는 것을 특징으로 하는 세슘으로 오염된 아스팔트 혼합물의 제염방법.
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