KR101381598B1 - Aluminium pouch film for the secondary battery, the pack containing the same, the secondary battery containing the same and the manufacturing method of the same - Google Patents
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Abstract
Description
본 발명은 이차전지용 알루미늄 파우치 필름 및 그의 제조 방법에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 종래의 이차전지용 파우치 필름에 비하여, 기존 공정에 대해, 알루미늄 표면처리 공정을 생략하였음에도 불구하고, 종래의 기술과 비교하여 내전해액성 및 절연성이 향상되는 이차전지용 알루미늄 파우치 필름의 제조에 관한 것이다.The present invention relates to an aluminum pouch film for a secondary battery and a method for manufacturing the same, and more particularly, compared to the conventional technology, in spite of omitting an aluminum surface treatment step with respect to a conventional secondary battery pouch film. It is related with manufacture of the aluminum pouch film for secondary batteries which improves electrolyte resistance and insulation.
이차전지는 보통 리튬 이차전지를 지칭하는 것으로, 노트북, 스마트폰, 태블릿PC, 비디오 카메라 등 휴대용 단말장치 및 하이브리드 자동차를 포함하는 전기자동차, 에너지 저장용 스마트 그리드 등에 사용되는 전지로서 소형화, 경량화, 박형화 하는 동시에, 혹독한 열적 환경과 기계적 충격 등 다양한 환경적 요인을 극복하기 위한 연구가 진행되고 있다. 이러한 리튬 전지에 사용되는 포장재로서, 종래의 포장재로부터 이용되고 있는 캔형의 포장재와는 다르고, 전지의 형상을 자유롭게 변형시킬 수 있다는 이점으로부터, 다층 구조(예를 들면, 내부수지층, 알루미늄층, 외부수지층)로 이루어진 외장재로서 이차전지용 파우치가 사용된다. 통상적으로 사용되는 이차전지용 파우치 필름은 순차적으로 열접착성을 가져 실링제 역할을 하는 폴리에틸렌(poly ethylene, PE), 무연신 폴리프로필렌(casted polypropylene, cPP) 또는 폴리프로필렌(poly propylene, PP) 등의 폴리올레핀 또는 이들의 공중합체에 의한 접착층으로 구성된 내부수지층, 기계적 강도를 유지하는 기재 및 수분과 산소의 배리어층으로서 역할을 하는 금속박층인 알루미늄층, 상기 전지 셀을 외부의 충격으로부터 보호하기 위하여 폴리에틸렌 테레프탈레이트(Polyethylene terephthalate, PET)수지, 폴리에틸렌 나프탈레이트(Poly ethylene naphthalate, PEN), 나일론(Nylon)수지 또는 액정고분자수지(Liquid Crystal Polymer, LCP) 등의 기능성 고분자 필름이 외부수지층을 형성하는 다층막 구조로 구성되어 있다. The secondary battery refers to a lithium secondary battery, and is a battery used for an electric vehicle including a portable terminal device such as a notebook, a smart phone, a tablet PC, a video camera, a hybrid vehicle, a smart grid for energy storage, At the same time, research is under way to overcome various environmental factors such as harsh thermal environment and mechanical impact. Unlike a can-type packaging material used in conventional packaging materials, a packaging material used for such a lithium battery has a multilayer structure (for example, an inner resin layer, an aluminum layer, and an outer layer A resin layer) is used as a pouch for a secondary battery. A commonly used secondary battery pouch film is made of polyethylene (PE), casted polypropylene (cPP), polypropylene (PP), or the like, which has a heat- An inner resin layer composed of an adhesive layer made of a polyolefin or a copolymer thereof, an aluminum layer serving as a metal foil layer serving as a base layer for maintaining mechanical strength and a barrier layer for moisture and oxygen, A functional polymer film such as polyethylene terephthalate (PET) resin, polyethylene naphthalate (PEN), nylon resin or liquid crystal polymer (LCP) forms an outer resin layer, Structure.
파우치형 이차전지는 형태에 융통성을 가질 수 있고, 보다 작은 부피 및 질량으로 같은 용량의 이차전지를 구현할 수 있는 장점이 있다. 그러나 캔형과 달리 파우치형은 연질의 파우치를 용기로 사용하므로 다양한 공정에서 여러 가지 이유로 손상을 입게 될 수 있다. 예를 들어, 상기 전극 조립체를 상기 파우치 내부에 수납하는 과정에서 전극 탭이나 전극 리드 등의 돌출부위가 파우치 내부 PP, CPP층에 크랙(crack) 등의 손상을 주게 되고, 이러한 손상에 의해 상기 알루미늄층이 노출되게 되며, 이 경우 전해액과의 반응성으로 인해 부반응이 발생하게 된다. 이렇게 전해액에 노출된 알루미늄층은 전지 내부로 침투 또는 확산된 전해액과 산소 또는 수분과 화학 반응을 일으키게 되어 부식될 수 있으며, 이를 통해 부식성 가스가 발생하여 전지 내부를 팽창시키는 스웰링(swelling)현상이 발생하게 되는 문제점을 안고 있다. 보다 상세하게는, LiPF6가 물 및 산소와 반응하여 부식성 가스인 플루오르화수소산(HF)이 생성될 수 있다. 이러한 플루오르화수소산은 알루미늄과 반응하여 급격한 발열반응을 일으킬 수도 있으며, 2차 반응으로 알루미늄 표면으로 흡착되어 조직 내부로 침투하게 되면 조직의 취성이 증가하여 미세 충격에도 파우치 필름의 크랙이 발생하여 전해액의 누액으로 인해 리튬과 대기가 반응하여 발화가 발생할 수 있다. 따라서, 상기와 같이 부식성 플루오르화수소산이 생성되더라도 알루미늄과의 접촉을 방지하기 위하여, 다양한 알루미늄 표면 개질 기술이 연구되고 있다.The pouch type secondary battery has flexibility in shape and has an advantage that a secondary battery of the same capacity can be realized with a smaller volume and mass. Unlike the can type, however, the pouch type uses a soft pouch as a container, which can be damaged in various processes for various reasons. For example, in the process of housing the electrode assembly in the pouch, protruding portions such as electrode tabs and electrode leads may damage the internal PP and CPP layers of the pouch, such as cracks, Layer is exposed, and in this case, a side reaction occurs due to reactivity with the electrolyte solution. The aluminum layer exposed to the electrolytic solution may be corroded by causing a chemical reaction with oxygen or moisture, which is penetrated or diffused into the inside of the battery, and a corrosive gas is generated, thereby causing a swelling phenomenon There is a problem that will occur. More specifically, LiPF 6 reacts with water and oxygen to produce hydrofluoric acid (HF), which is a corrosive gas. Such hydrofluoric acid may react with aluminum to cause a rapid exothermic reaction. When the aluminum is adsorbed on the aluminum surface due to the secondary reaction and penetrates into the inside of the structure, the brittleness of the structure is increased and cracks of the pouch film occur even in a fine impact. The reaction between lithium and the atmosphere may cause ignition. Therefore, in order to prevent contact with aluminum even if corrosive hydrofluoric acid is generated as described above, various aluminum surface modification techniques have been researched.
종래의 알루미늄 표면개질 방법으로서, 한국공개 10-2001-7010231에서와 같이 알루미늄 박에 화성처리를 실행하는 방법이 알려져 있고, 화성처리의 예로서 크로메이트 처리를 들 수 있다. 특히, 도포형 크로메이트 처리나 침지법에 의한 크로메이트 처리 등 많은 크로메이트 처리 방법이 있다. 그렇지만 상기와 같은 크로메이트 처리에 있어서, 6가 크롬을 주성분으로서 사용하는 재료는 기능은 양호하지만, 환경적인 면으로서는 인체 및 생물체에 유해한 맹독성 환경오염원인 Cd, Pb, Hg 등과 함께 환경 보존을 위해 처리 및 제거 되어야할 문제를 안고 있는 4대 중금속 중 하나로서, 바람직하지 못한 재료다. 또한 6가 크롬의 사용에 대한 세계적인 강력한 규제에 의하여, 이의 제조, 사용, 처리, 폐기 등의 경제적인 요인이 계속적으로 상승해 왔으며, 이에 대한 대체 물질 및 대체 공정에 대한 연구개발이 이루어져 왔다. 연구개발의 결과로서, 6가 크롬 대비 비교적 생물체에 안전한 3가 크롬을 사용하는 크로메이트 처리를 하는 것이 일반화 되어 있지만, 6가 크롬과 동등한 기능이 얻어지기 어렵고, 또한, 중금속인 크롬을 사용하는 이상, 크로메이트 처리는 환경적인 면으로서 바람직하지 못하다는 과제가 있다. 또한, 화성처리시에 사용되는 처리제는 도포장치의 부식을 수반하는 경우가 많아, 도포장치의 제약을 발을 뿐 아니라, 작업환경의 악화를 수반하기 쉽다. 한층 더, 상기 처리제의 밀착성을 향상시키기 위해서, 산이나 알칼리로 침지 처리를 행하고, 탈지 및 에칭을 실행하는 공정을 제조 공정중에 설치하여야 하는데, 이들 공정의 단가가 높고, 전지용 포장재의 제조상, 공정의 속도가 가장 느린 단계이므로, 알루미늄 표면처리 공정을 생략하면서도 이차전지 포장재로서의 성능을 유지할 수 있는 방안을 모색해야 하는 실정이다.As a conventional aluminum surface modification method, a method of performing a conversion treatment on an aluminum foil as disclosed in Korean Patent Publication No. 10-2001-7010231 is known, and an example of a conversion treatment is a chromate treatment. In particular, there are many chromate treatment methods such as a coating type chromate treatment and a chromate treatment by a dipping method. However, in the chromate treatment as described above, materials using hexavalent chromium as a main component have good functions. However, in terms of environmental aspects, it is necessary to use Cd, Pb and Hg, which are toxic environmental pollutants harmful to human and living organisms, It is one of the four heavy metals that have problems to be removed, which is an undesirable material. In addition, due to worldwide strong regulations on the use of hexavalent chromium, economic factors such as its manufacture, use, processing and disposal have been continuously increasing, and research and development has been made on alternative materials and alternative processes. As a result of research and development, it has been generalized to perform chromate treatment using trivalent chromium that is relatively safe for living organisms compared to hexavalent chromium. However, since the function equivalent to hexavalent chromium is hardly obtained, There is a problem that the chromate treatment is not preferable as an environmental aspect. Further, the treating agent used in the chemical conversion treatment often accompanies corrosion of the coating apparatus, which not only limits the coating apparatus but also tends to lead to deterioration of the working environment. Furthermore, in order to improve the adhesion of the treatment agent, a step of immersing the substrate with acid or alkali and performing degreasing and etching must be provided during the manufacturing process. However, the cost of these steps is high and the manufacturing cost of the cell- It is necessary to find a way to maintain the performance as a secondary battery packaging material while omitting the aluminum surface treatment process.
본 발명은 상기와 같은 문제를 해결하기 위한 것으로서, 알루미늄 파우치 제조 공정 중, 알루미늄 표면처리 과정을 생략하여, 친환경적이고 경제적인 이점을 도모함과 동시에, 전지가 물리적, 화학적, 충격으로부터 또는 전기적 스트레스에 노출되더라도 상기 파우치 내부의 접착층의 크랙 발생이 억제되며, 성형성, 절연성 및 내전해액성이 우수한 이차전지용 알루미늄 파우치 필름의 제조방법을 제공하는 것을 목적으로 한다.SUMMARY OF THE INVENTION The present invention has been made to solve the above-mentioned problems, and it is an object of the present invention to provide an aluminum pouch manufacturing process in which an aluminum surface treatment process is omitted to provide an environmentally friendly and economical advantage and a battery is exposed to physical, chemical, Cracking of the adhesive layer inside the pouch is suppressed even when the pouch is used, and the moldability, the insulating property and the electrolytic solution resistance are excellent.
본 발명은 알루미늄층; 상기 알루미늄층의 제 1표면에 형성되는 외부수지층; 상기 알루미늄과 상기 외부수지층을 접착시키는 제 1접착층; 상기 알루미늄 층의 제 2표면에 형성되는 내부수지층; 상기 알루미늄층과 상기 내부 수지층 사이에 형성되는 공중합체층; 및 상기 공중합체층과 상기 내부 수지층을 접착시키는 제 2접착층을 포함하는 이차전지용 알루미늄 파우치 필름을 제공한다.The present invention is an aluminum layer; An outer resin layer formed on the first surface of the aluminum layer; A first adhesive layer for bonding the aluminum and the external resin layer; An inner resin layer formed on the second surface of the aluminum layer; A copolymer layer formed between the aluminum layer and the internal resin layer; And it provides a secondary battery aluminum pouch film comprising a second adhesive layer for bonding the copolymer layer and the internal resin layer.
또한 본 발명은 a) 알루미늄 층을 준비하는 단계; b) 상기 알루미늄 층의 제 1표면에 외부수지층을 형성시키는 단계; c) 상기 알루미늄 층의 제 2표면에 공중합체층을 형성하는 단계; d) 상기 공중합체층 상에 내부수지층을 형성하는 단계를 포함하는 이차전지용 알루미늄 파우치 필름의 제조방법을 제공한다.The present invention also relates to a method of manufacturing a semiconductor device comprising the steps of: a) preparing an aluminum layer; b) forming an outer resin layer on the first surface of the aluminum layer; c) forming a copolymer layer on the second surface of the aluminum layer; d) provides a method of manufacturing an aluminum pouch film for a secondary battery comprising the step of forming an inner resin layer on the copolymer layer.
또한 본 발명은 이차전지용 알루미늄 파우치를 포함하는 포장재를 제공한다. The present invention also provides a packaging material comprising an aluminum pouch for a secondary battery.
또한 본 발명은 어느 한 항의 이차전지용 알루미늄 파우치 필름을 포함하는 이차전지를 포함한다. The present invention also encompasses a secondary battery comprising an aluminum pouch film for a secondary battery.
본 발명에 따른 이차전지용 알루미늄 파우치 필름을 사용하면, 물리적, 화학적 충격 또는 전기적 스트레스에 노출되더라도 파우치 내부의 접착층의 크랙 발생을 억제하여 디라미네이션을 방지할 수 있으며, 알루미늄층이 전해액과의 화학 반응을 일으키는 것을 방지할 수 있기 때문에, 전지 내부에 가스가 발생하여 전지 내부를 팽창시키거나 높은 온도에 의해 폭발하는 위험을 줄일 수 있다. 또한 알루미늄 박의 화학적 표면처리 과정을 거치지 않고, 모노머 성분이 개질된 특수 모노머를 일부 포함하는 접착제를 도포하여 필름과 합지하기 때문에, 알루미늄 파우치 생산 공정 중 가장 많은 시간을 할애하는 공정인 알루미늄 표면 처리 과정을 생략할 수 있어서 친환경적, 경제적인 면에서 바람직하다 할 수 있다.The use of the aluminum pouch film for a secondary battery according to the present invention can prevent delamination by suppressing cracks in the adhesive layer inside the pouch even if exposed to physical, chemical, or electrical stress, Therefore, it is possible to reduce the risk of explosion of the battery due to the generation of gas in the inside of the battery or the explosion due to the high temperature. In addition, the aluminum surface treatment process, which does not involve the chemical surface treatment of aluminum foil, is applied to the film by applying an adhesive containing a part of a special monomer modified with a monomer component, Can be omitted, which is preferable from the viewpoint of environment friendliness and economy.
도 1은 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 이차전지용 알루미늄 파우치 필름의 구조를 나타낸 것이다.
도 2는 본 발명의 메카니즘을 나타낸 것이다.1 illustrates a structure of an aluminum pouch film for secondary batteries according to a preferred embodiment of the present invention.
2 illustrates the mechanism of the present invention.
다음에, 본 발명의 바람직한 실시예들에 대하여 첨부 도면을 참조하여 상세히 설명한다.Next, preferred embodiments of the present invention will be described in detail with reference to the accompanying drawings.
본 발명의 이차전지용 알루미늄 파우치 필름은 도 1에서와 같이 알루미늄 층(3), 상기 알루미늄층의 제1 표면에 형성되는 외부수지층(1), 상기 알루미늄층과 상기 외부수지층을 접착시키는 제1 접착층(2), 상기 알루미늄층의 제2 표면에 형성되는 공중합체층(4), 필름의 최내부쪽에 위치한 내부수지층(6) 및 상기 공중합체층과 상기 내부수지층을 접착시키는 제2 접착층(5)으로 구성되어 있다. 상기 알루미늄층과 공중합체층(4)사이에는 인산염 그룹에 의한 강한 결합이 되어 있다. In the aluminum pouch film for secondary batteries of the present invention, as shown in Figure 1, the aluminum layer 3, the outer resin layer (1) formed on the first surface of the aluminum layer, the first bonding the aluminum layer and the outer resin layer The adhesive layer 2, the copolymer layer 4 formed on the second surface of the aluminum layer, the inner resin layer 6 located on the innermost side of the film, and the second adhesive layer 5 for bonding the copolymer layer and the inner resin layer 5 ) There is a strong bond between the aluminum layer and the copolymer layer 4 by phosphate groups.
상기 인산염 그룹과 알루미늄층 사이의 메카니즘은 도 2에서와 같이 알루미늄층 표면의 산화 알루미늄과 인산염 사이의 수소결합에 의해 초기 결함이 형성되며, 여기에 열을 가해주면 물(H2O)이 빠져나가게 되어, R-P-O-Al로 이어지는 강력한 결합을 형성하게 된다. 이 때, 상기 공중합체층과 내부수지층 사이에는 하이드록시기가 있기 때문에 특히 폴리우레탄 계열의 접착제와 강한 결합을 형성한다. The phosphate mechanism between the group and the aluminum layer is an initial defect is formed by hydrogen bonding between the layer of aluminum oxide and aluminum phosphate on the surface as in the second, here applied to the column main surface in the water out (H 2 O) is located This forms a strong bond leading to RPO-Al. At this time, since there is a hydroxyl group between the copolymer layer and the inner resin layer, in particular, a strong bond with the polyurethane-based adhesive is formed.
이하 본 발명의 이차전지용 알루미늄 파우치의 각 구성에 대해서 상세하게 설명한다.
Hereinafter, each constitution of the aluminum pouch for a secondary battery of the present invention will be described in detail.
알루미늄 층Aluminum layer
본 발명의 이차전지용 알루미늄 파우치 필름에 있어, 상기 알루미늄층(3)은 바람직하게는 연질의 알루미늄 박을 사용할 수 있으며, 더욱 바람직하게는, 알루미늄 박의 성형성을 더욱 부여시키기 위해, 철이 함유된 알루미늄 박을 사용한다. 상기 철을 함유하는 알루미늄 박에 있어서, 전체 알루미늄 박의 질량 100에 대하여, 바람직하게는 0.1 내지 9.0 질량%를 포함할 수 있고, 더욱 바람직하게는, 0.5 내지 2.0 질량%를 포함할 수 있다. 상기 알루미늄 박의 철의 함유량이 0.1 질량% 미만이 되면, 알루미늄 층의 연성이 떨어지게 되고, 9.0 질량%를 초과하여 함유하게 되면 성형성이 떨어지는 문제점이 발생한다. 알루미늄 층에 사용하는 알루미늄 박은, 내부수지층과의 접착성 향상을 위해, 표면을 에칭 또는 탈지를 실시하는 것이 가능하나, 공정 속도의 절감을 위하여는 생략할 수 있다. 상기 알루미늄층의 두께는 가공성, 산소 및 수분 차단 특성 등을 고려하여 10 내지 100㎛인 것이 바람직하며, 30 내지 50㎛인 것이 더욱 바람직하다. 상기 범위를 만족하지 않는 경우, 10㎛ 미만이면 쉽게 찢어지며, 내전해성 및 절연성이 떨어지게 되고, 100㎛를 초과하면 성형성이 떨어지는 문제점이 있다.
In the aluminum pouch film for a secondary battery of the present invention, the aluminum layer (3) can be preferably a soft aluminum foil, more preferably, an aluminum foil containing iron Use a foil. The iron-containing aluminum foil may contain 0.1 to 9.0% by mass, more preferably 0.5 to 2.0% by mass, based on 100% by mass of the total aluminum foil. When the content of iron in the aluminum foil is less than 0.1 mass%, the ductility of the aluminum layer is deteriorated. When the content of aluminum exceeds 9.0 mass%, the formability is deteriorated. The aluminum foil to be used for the aluminum layer can be etched or degreased on its surface in order to improve the adhesion with the internal resin layer, but it can be omitted for the purpose of reducing the processing speed. The thickness of the aluminum layer is preferably 10 to 100 占 퐉, more preferably 30 to 50 占 퐉 in consideration of workability, oxygen and moisture barrier properties. If the above range is not satisfied, if it is less than 10 탆, it tears easily, and the electrolytic resistance and insulating property are deteriorated, and if it exceeds 100 탆, the moldability is deteriorated.
외부수지층The outer resin layer
본 발명의 이차전지용 알루미늄 파우치 필름에 있어 상기 외부수지층(1)은 하드웨어와 직접 맞닿는 부위에 해당하기 때문에, 절연성을 갖는 수지인 것이 바람직하다. 따라서, 외부수지층으로 사용되는 수지로서는 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리부틸렌 테레프타레이트, 폴리에틸렌나프탈레이트, 폴리부틸렌나프탈레이트, 공중합 폴리에스테르, 폴리카보네이트 등의 폴리에스테르 수지를 사용하거나 또는 나일론 필름을 사용하는 것이 바람직하며, 특히 나일론 필름을 사용하는 것이 바람직하다. 상기 나일론 필름의 경우 파열강도, 내핀홀성, 가스차단성 등이 뛰어날 뿐만 아니라 내열성, 내한성 및 기계적 강도가 우수하여 포장용 필름으로 주로 사용되고 있다. 상기 나일론 필름의 구체적인 예로서는 폴리아미드수지, 즉 나일론6, 나일론66, 나일론6과 나일론 66과의 공중합체, 나일론 610, 폴리메타키실린렌 아미파미드(MXD6)등을 들 수가 있다. 상기 외부수지층을 적층하는 경우, 적층된 외부수지층의 두께는 10 내지 30㎛ 이상인 것이 바람직하며, 12 내지 25㎛인 것이 특히 바람직하다. 상기 범위를 만족하지 않는 경우, 10㎛ 미만이면 물리적 특성이 떨어져 쉽게 찢어지게 되고, 30㎛를 초과하면 성형성이 떨어지게 되는 문제점이 있다.
In the aluminum pouch film for a secondary battery of the present invention, the outer resin layer (1) corresponds to a portion in direct contact with hardware, and therefore is preferably a resin having insulating properties. Therefore, as the resin used as the external resin layer, a polyester resin such as polyethylene terephthalate, polybutylene terephthalate, polyethylene naphthalate, polybutylene naphthalate, copolymer polyester and polycarbonate is used, or a nylon film is used , And it is particularly preferable to use a nylon film. The nylon film is excellent in heat resistance, cold resistance and mechanical strength as well as excellent in rupture strength, pinhole property, gas barrier property and the like, and thus is mainly used as packaging film. Specific examples of the nylon film include polyamide resins such as nylon 6, nylon 66, copolymers of nylon 6 and nylon 66, nylon 610, and polymetaxylene imine amide (MXD6). When the external resin layer is laminated, the thickness of the laminated external resin layer is preferably 10 to 30 탆 or more, particularly preferably 12 to 25 탆. If it is less than 10 탆, the physical property tends to be lost and tear easily. If it is more than 30 탆, the moldability is deteriorated.
제 1 접착층The first adhesive layer
본 발명의 이차전지용 알루미늄 파우치 필름에 있어서, 상기 제1 접착층으로서는 폴리올 성분을 주성분으로 하여, 이소시아네이트화합물 또는 그 유도체를 경화제 성분으로 더 포함 하는 폴리우레탄계 접착제를 사용할 수 있다. 상기 제1 접착층은 외부수지층과의 접착성 및 성형후 두께 등을 고려하여 2 내지 10㎛인 것이 바람직하고, 3 내지 5㎛인 것이 보다 바람직하다. 상기 범위를 만족하지 않는 경우 2㎛ 미만인 경우에는 점착성이 떨어지며, 10㎛를 초과하는 경우에는 크랙이 발생하는 등의 문제점이 발생할 수 있다.
In the aluminum pouch film for a secondary battery of the present invention, as the first adhesive layer, a polyurethane-based adhesive containing a polyol component as a main component and further containing an isocyanate compound or a derivative thereof as a curing agent component may be used. The first adhesive layer is preferably 2 to 10 占 퐉, more preferably 3 to 5 占 퐉 in consideration of adhesiveness to the external resin layer and thickness after molding. When the range is not satisfied, when the thickness is less than 2 탆, the tackiness is poor. When the thickness is more than 10 탆, cracks may occur.
내부수지층The inner resin layer
본 발명의 이차전지용 알루미늄 파우치 필름에 있어서, 상기 내부수지층으로서는 폴리에틸렌(poly ethylene, PE) 또는 폴리프로필렌(poly propylene, PP) 등의 폴리올레핀 또는 이들의 공중합체를 사용할 수 있다. 상기 고분자층에 PE 또는 PP 등의 폴리올레핀 또는 이들의 공중합체를 사용하는 경우, 양호한 히트시일성, 방습성, 내열성 등의 이차전지용 포장재료로서 요구되는 물성을 갖을 뿐만 아니라 라미네이션 등의 가공성이 좋기 때문에 바람직하다. 상기 내부수지층의 고분자층의 두께는 성형성, 절연성 및 내전해액성 등을 고려하여 20 내지 60㎛인 것이 바람직하고, 30 내지 50㎛인 것이 보다 바람직하다. 상기 범위를 만족하지 않는 경우 성형성, 절연성 및 내전해액성이 떨어지게 되는 문제점이 발생할 수 있다.
In the aluminum pouch film for a secondary battery of the present invention, a polyolefin such as polyethylene (PE) or polypropylene (PP) or a copolymer thereof may be used as the internal resin layer. When polyolefin such as PE or PP or a copolymer thereof is used for the polymer layer, not only the physical properties required as a packaging material for a secondary battery such as good heat-seizing property, moisture-proofing property and heat resistance, but also good workability such as lamination Do. The thickness of the polymer layer of the internal resin layer is preferably 20 to 60 占 퐉, more preferably 30 to 50 占 퐉 in consideration of moldability, insulation property, electrolyte resistance, and the like. If the above range is not satisfied, there may arise a problem that moldability, insulation, and electrolytic solution resistance are deteriorated.
공중합체층The copolymer layer
본 발명의 이차전지용 알루미늄 파우치 필름에 있어서, 상기 공중합체층은 한쪽면은 하이드록시기로 구성하고 있고 다른 한쪽면은 인산염으로 구성된 모노머를 포함하는 공중합체를 사용할 수 있으며, 바람직하게는 VPA(Vinyl Phosphonic Acid)와 AA(Acrulic Acid)의 공중합체를 사용할 수 있다. 상기 모노머를 포함하는 경우, 알루미늄 박층과 인산염 그룹의 PO4 2 -가 강력한 결합을 형성하게 되고, 친수성기인 하이드록시기가 접착제를 통한 내부수지층과의 단단한 결합을 유도하므로, 기존의 알루미늄 표면처리 방법인 크로메이트 법과 비교하여 접착성은 더욱 개선될 수 있다. 또한, 상기 모노머가 공중합체층을 형성하게 되어 내수성 및 전해액으로부터의 침투가 억제되므로 내전해액성도 향상된다. 따라서, 본원발명의 이차전지용 알루미늄 파우치 필름은 상기 공중합체층을 포함하기 때문에, 종래의 기술인 알루미늄 크로메이트 표면처리를 생략함에도 불구하고, 내전해성과 접착성의 성능이 떨어지지 않는다. 상기 공중합체층은 내부수지층과의 접착성 및 성형후 두께 등을 고려하여 2 내지 30 ㎛인 것이 바람직하고, 3 내지 10 ㎛인 것이 보다 바람직하다. 상기 범위를 만족하지 않는 경우, 2㎛ 미만인 경우에는 접착성 및 내전해액성이 떨어지며, 30㎛를 초과하는 경우에는 필름의 플렉시비티가 떨어지는 문제점이 발생할 수 있다.
In the aluminum pouch film for secondary batteries of the present invention, the copolymer layer may be a copolymer comprising a monomer composed of a hydroxy group on one side and a phosphate, and preferably VPA (Vinyl Phosphonic Acid). ) And AA (Acrulic Acid) can be used. In the case of containing the monomer, the aluminum thin layer and PO 4 2 − of the phosphate group form a strong bond, and the hydrophilic group, the hydroxyl group, induces a firm bond with the inner resin layer through the adhesive. Adhesion can be further improved compared to the chromate method. In addition, since the monomer forms a copolymer layer, water resistance and penetration from the electrolytic solution are suppressed, thereby improving the electrolyte resistance. Therefore, since the aluminum pouch film for secondary batteries of this invention contains the said copolymer layer, although the aluminum chromate surface treatment which is a prior art is omitted, the performance of electrolytic resistance and adhesiveness does not fall. It is preferable that it is 2-30 micrometers, and, as for the said copolymer layer in consideration of adhesiveness with an internal resin layer, the thickness after shaping | molding, etc., it is more preferable. If the above range is not satisfied, the adhesiveness and the electrolyte resistance are inferior in the case of less than 2 μm, and the flexibility of the film may be in the case of exceeding 30 μm.
제 2 접착층The second adhesive layer
본 발명의 이차전지용 알루미늄 파우치 필름에 있어서, 상기 제2 접착층으로서는, 폴리에스테르계, 폴리에테르계, 우레탄계, 폴리에스테르우레탄계, 폴리올레핀계, 폴리에틸렌이민계, 시아노아크릴레이트계, 이소시아네이트계, 이미드계, 실리콘계 수지 또는 이들의 변성물 및 이들의 혼합물로 이루어진 접착제를 사용할 수 있다. 상기 제2 접착층은 내층과의 접착성 및 성형후 두께 등을 고려하여 2 내지 30 ㎛인 것이 바람직하고, 3 내지 15 ㎛인 것이 보다 바람직하다. 상기 범위를 만족하지 않는 경우 2㎛ 미만인 경우에는 접착성이 떨어지며, 30㎛를 초과하는 경우에는 필름의 플렉시비티가 떨어지는 문제점이 발생할 수 있다. 상기 제2 접착층에 내부수지층과 알루미늄층을 적층하는 경우, 특별한 제한은 없으나 바람직하게는 드라이 라미네이션법, 압출라미네이션법을 사용하여 라미네이트 하여 적층할 수 있다.
In the aluminum pouch film for secondary batteries of the present invention, the second adhesive layer may be polyester, polyether, urethane, polyesterurethane, polyolefin, polyethyleneimine, cyanoacrylate, isocyanate, imide, Adhesives made of silicone resins or modified substances thereof and mixtures thereof can be used. It is preferable that it is 2-30 micrometers, and, as for the said 2nd adhesive layer in consideration of adhesiveness with an inner layer, thickness after shaping | molding, etc., it is more preferable that it is 3-15 micrometers. If the above range is not satisfied, adhesiveness is poor when the thickness is less than 2 탆, and flexibility is low when the thickness is more than 30 탆. When the inner resin layer and the aluminum layer are laminated on the second adhesive layer, there is no particular limitation, but lamination can be preferably performed by using a dry lamination method or an extrusion lamination method.
또한 본 발명은 a) 알루미늄 층을 준비하는 단계; b) 상기 알루미늄 층의 제 1표면에 외부수지층을 형성시키는 단계; c) 상기 알루미늄 층의 제 2표면에 공중합체층을 형성하는 단계; d) 상기 공중합체층 상에 내부수지층을 형성하는 단계를 포함하여 제조할 수 있다.The present invention also relates to a method of manufacturing a semiconductor device comprising the steps of: a) preparing an aluminum layer; b) forming an outer resin layer on the first surface of the aluminum layer; c) forming a copolymer layer on the second surface of the aluminum layer; d) may be prepared, including forming an inner resin layer on the copolymer layer.
또한 본 발명은 상기 이차전지용 알루미늄 파우치 필름을 포함하는 포장재를 제공할 수 있다. Further, the present invention can provide a packaging material comprising the aluminum pouch film for a secondary battery.
또한 본 발명은 상기 이차전지용 알루미늄 파우치 필름을 포함하는 이차전지를 제공할 수 있다. The present invention also provides a secondary battery comprising the aluminum pouch film for the secondary battery.
이하, 이차전지용 알루미늄 파우치 필름을 제작한 구체적인 예를 통하여 살펴보도록 하겠다.
Hereinafter, a specific example in which an aluminum pouch film for a secondary battery is manufactured will be described.
실시예Example 1 및 1 and 비교예Comparative Example 1, One, 비교예Comparative Example 2 : 알루미늄 파우치 필름의 제작 2: Fabrication of aluminum pouch film
본 발명의 이차전지용 알루미늄 파우치 필름에 대해서, 실시예에 의해 더욱 구체적으로 설명한다.The aluminum pouch film for a secondary battery of the present invention will be described in more detail with reference to Examples.
[실시예 1][Example 1]
40㎛의 두께의 알루미늄 박(동일알루미늄사 제품)을 면적이 30㎝ X 20㎝ 이 되도록 슬리팅한 다음, 수세척을 실시하여 표면의 먼지를 제거하였다. An aluminum foil (manufactured by the same aluminum company) having a thickness of 40 mu m was slit into an area of 30 cm x 20 cm, and then subjected to water washing to remove dust on the surface.
먼저, 알루미늄 박의 제 2표면에 공중합체층을 형성하기 위해 VPA(Vinyl Phosphonic Acid)(Rhodia사 제품)와 AA(Acrylic Acid)의 5:1 혼합물을 5㎛ 두께로 도포한 후, 120℃에서 3일간 열처리를 실시하였다. First, to form a copolymer layer on the second surface of the aluminum foil, a 5: 1 mixture of VPA (Vinyl Phosphonic Acid) (Rhodia) and AA (Acrylic Acid) was applied to a thickness of 5 μm, and then 3 at 120 ° C. Daily heat treatment was performed.
이 후, 알루미늄 박의 제 1표면에 외부수지층을 적층시키기 위해 4㎛ 두께의 폴리우레탄 접착제 수지(하이켐사 제품)을 도포한 후, 25㎛ 두께의 나일론 6(효성사 제품)을 드라이라미네이팅 처리를 하여 알루미늄층 상에 나일론을 적층시킨 다음, 40℃에서 7일간 숙성시켰다.Subsequently, in order to laminate the outer resin layer on the first surface of the aluminum foil, a 4 μm-thick polyurethane adhesive resin (manufactured by Hichem Co., Ltd.) was applied, followed by dry laminating the nylon 6 (manufactured by Hyosung Co., Ltd.) having a thickness of 25 μm. The nylon was laminated on the aluminum layer, and then aged at 40 ° C. for 7 days.
이 후, 공중합체층을 형성된 알루미늄 박의 제 2표면에 내부수지층을 적층시키기 위해 폴리우레탄 접착제(Mitsui사 제품)를 4㎛ 두께로 도포한 후, 40㎛ 두께의 폴리프로필렌(Okamoto사 제품)을 드라이라미네이팅 처리를 하여 알루미늄 상에 폴리프로필렌을 적층시킨 다음, 40℃에서 5일간 숙성시켰다.Thereafter, a polyurethane adhesive (manufactured by Mitsui) was applied to a thickness of 4 μm in order to laminate the inner resin layer on the second surface of the aluminum foil on which the copolymer layer was formed, and then 40 μm thick polypropylene (manufactured by Okamoto) Dry lamination was performed to laminate polypropylene on aluminum and then aged at 40 ° C. for 5 days.
[비교예 1][Comparative Example 1]
40㎛의 두께의 알루미늄 박(동일알루미늄사 제품)을 면적이 30㎝ X 20㎝ 이 되도록 슬리팅한 다음, 수세척을 실시하여 표면의 먼지를 제거하였다. An aluminum foil (manufactured by the same aluminum company) having a thickness of 40 mu m was slit into an area of 30 cm x 20 cm, and then subjected to water washing to remove dust on the surface.
먼저, 알루미늄 박의 제 1표면에 외부수지층을 적층시키기 위해 4㎛ 두께의 폴리우레탄 접착제 수지(하이켐사 제품)을 도포한 후, 25㎛ 두께의 나일론 6(효성사 제품)을 드라이라미네이팅 처리를 하여 알루미늄층 상에 나일론을 적층시킨 다음, 40℃에서 7일간 숙성시켰다.First, a polyurethane adhesive resin (manufactured by HiChem Co., Ltd.) having a thickness of 4 탆 was applied to laminate the outer resin layer on the first surface of the aluminum foil, and then a nylon 6 (manufactured by Hyosung Co., Ltd.) having a thickness of 25 탆 was subjected to dry lamination Nylon was laminated on the aluminum layer, and then aged at 40 DEG C for 7 days.
이 후, 알루미늄 박의 제 2표면에 내부수지층을 적층시키기 위해, 폴리우레탄 접착제(Mitsui사 제품)를 4㎛ 두께로 도포한 후, 40㎛ 두께의 폴리프로필렌(Okamoto사 제품)을 드라이라미네이팅 처리를 하여 알루미늄 상에 폴리프로필렌을 적층시킨 다음, 40℃에서 5일간 숙성시켰다.Thereafter, in order to laminate the inner resin layer on the second surface of the aluminum foil, a polyurethane adhesive (manufactured by Mitsui) was applied at a thickness of 4 μm, followed by dry laminating of polypropylene having a thickness of 40 μm (manufactured by Okamoto). Polypropylene was laminated on aluminum and then aged at 40 ° C. for 5 days.
[비교예 2][Comparative Example 2]
40㎛의 두께의 알루미늄 박(동일알루미늄사 제품)을 면적이 30㎝ X 20㎝ 이 되도록 슬리팅한 다음, 수세척을 실시하여 표면의 먼지를 제거하였다. 이후, 상기수세척한 알루미늄 박을 5% 황산 용액에 침지하여 산탈지한 후, 다시 5% 수산화 나트륨 용액에 침지하여 표면을 활성화 처리하였다. 그 후, 알루미늄 3가 크롬 피막제(ATOTECH사 제품)가 포함된 침지액에 알루미늄 박을 침지하여 5분동안 화성처리를 실시하였다. An aluminum foil (manufactured by the same aluminum company) having a thickness of 40 mu m was slit into an area of 30 cm x 20 cm, and then subjected to water washing to remove dust on the surface. Subsequently, the washed aluminum foil was immersed in 5% sulfuric acid solution and then degreased, and then the surface was activated by immersion in 5% sodium hydroxide solution. Thereafter, the aluminum foil was immersed in an immersion liquid containing an aluminum trivalent chromium film-forming agent (manufactured by ATOTECH Co.) and subjected to chemical treatment for 5 minutes.
먼저, 알루미늄 박의 제 1표면에 외부수지층을 적층시키기 위해 4㎛ 두께의 폴리우레탄 접착제 수지(하이켐사 제품)을 도포한 후, 25㎛ 두께의 나일론 6(효성사 제품)을 드라이라미네이팅 처리를 하여 알루미늄층 상에 나일론을 적층시킨 다음, 40℃에서 7일간 숙성시켰다.First, a polyurethane adhesive resin (manufactured by HiChem Co., Ltd.) having a thickness of 4 탆 was applied to laminate the outer resin layer on the first surface of the aluminum foil, and then a nylon 6 (manufactured by Hyosung Co., Ltd.) having a thickness of 25 탆 was subjected to dry lamination Nylon was laminated on the aluminum layer, and then aged at 40 DEG C for 7 days.
이 후, 알루미늄 박의 제 2표면에 내부수지층을 적층시키기 위해, 실시예 1과 비교하여, 폴리우레탄 주제만을 사용한 접착제(Mitsui사 제품)를 4㎛ 두께로 도포한 후, 40㎛ 두께의 폴리프로필렌(Okamoto사 제품)을 드라이라미네이팅 처리를 하여 알루미늄 상에 폴리프로필렌을 적층시킨 다음, 40℃에서 5일간 숙성시켰다.
Thereafter, in order to laminate the inner resin layer on the second surface of the aluminum foil, an adhesive (manufactured by Mitsui Co., Ltd.) using only a polyurethane base was coated in a thickness of 4 mu m as compared with Example 1, Propylene (manufactured by Okamoto) was subjected to dry lamination treatment, and polypropylene was laminated on aluminum, followed by aging at 40 占 폚 for 5 days.
내전해액성Electrolytic solution resistance 평가 evaluation
실시예 1 및 비교예 1 및 2 에 따른 이차전지용 알루미늄 파우치 필름을 각각 2cm ×4cm로절단한 시편을 시험용기에 LiPF6 전해액(리켐사 제품)과 함께 넣고 밀봉한 후 85℃로 가열하여 필름을 24시간 경과후까지 매 4시간 마다 필름을 채취하여 필름간 박리 여부를 육안으로 관찰하여 내전해액성을 평가하였다. The aluminum pouch films for secondary batteries according to Example 1 and Comparative Examples 1 and 2 were each cut into 2 cm x 4 cm pieces. The test pieces were sealed with a LiPF 6 electrolyte solution (manufactured by RICHM Co., Ltd.) The film was taken every 4 hours until after 24 hours, and whether the film was peeled off was visually observed to evaluate the electrolyte resistance.
○: 박리 미발생○: No peeling occurred
△: 부분 박리 발생DELTA: Partial peeling occurred
×: 박리 발생
×: Peeling occurred
상기 표 1에서와 같이, 실시예 1은, 공중합체층을 포함하지 않은 비교예 1에 비하여, 박리가 잘 일어나지 않았고, 별도의 화성처리를 한 비교예 2와 동등한 수준으로 박리가 발생하지 않았다.
As shown in Table 1, in Example 1, peeling did not occur as well as in Comparative Example 1 that does not include a copolymer layer, and peeling did not occur at a level equivalent to that of Comparative Example 2 which was subjected to a separate chemical conversion treatment.
접착성 평가Adhesive evaluation
실시예 1 및 비교예 1 및 2 에 따른 이차전지용 알루미늄 파우치 필름을 각각 20cm ×1.5cm(가로×세로) 로 성형하여 Stable Micro Systems社 의 Texture Analyzer로 내부수지층과 알루미늄층과의 접착강도를 측정하였다.
The aluminum pouch films for secondary batteries according to Example 1 and Comparative Examples 1 and 2 were molded into 20 cm x 1.5 cm (width x length), respectively, and the adhesion strength between the inner resin layer and the aluminum layer was measured by a texture analyzer of Stable Micro Systems. It was.
◎: 12~15 N◎: 12-15 N
○: 8~11 N○: 8-11 N
△: 4~7 N
△: 4-7 N
상기 표 1에서와 같이, 실시예 1은, 공중합체층을 포함하지 않은 비교예 1에 비하여, 접착력이 높았고, 별도의 화성처리를 한 비교예 2보다 우수한 접착력을 갖는 것을 알 수 있다.As shown in Table 1, Example 1 has a higher adhesive strength than Comparative Example 1 does not include a copolymer layer, it can be seen that has a superior adhesive strength than Comparative Example 2 subjected to a separate chemical conversion treatment.
Claims (15)
상기 알루미늄층의 제 1표면에 형성되는 외부수지층;
상기 알루미늄과 상기 외부수지층을 접착시키는 제 1접착층;
상기 알루미늄 층의 제 2표면에 형성되는 내부수지층;
상기 알루미늄층과 상기 내부 수지층 사이에 형성되는 공중합체층; 및
상기 공중합체층과 상기 내부 수지층을 접착시키는 제 2접착층을 포함하고,
상기 공중합체층은 한쪽면이 인산염 그룹으로 개질된 모노머를 포함하는 것을 특징으로 하는 이차전지용 알루미늄 파우치 필름.Aluminum layer;
An outer resin layer formed on the first surface of the aluminum layer;
A first adhesive layer for bonding the aluminum and the external resin layer;
An inner resin layer formed on the second surface of the aluminum layer;
A copolymer layer formed between the aluminum layer and the internal resin layer; And
A second adhesive layer for bonding the copolymer layer and the internal resin layer,
The copolymer layer is a secondary battery aluminum pouch film, characterized in that one side comprises a monomer modified with a phosphate group.
b) 상기 알루미늄 층의 제 1표면에 외부수지층을 형성시키는 단계;
c) 상기 알루미늄 층의 제 2표면에 공중합체층을 형성하는 단계; 및
d) 상기 공중합체층 상에 내부수지층을 형성하는 단계를 포함하고,
상기 공중합체층은 한쪽면이 인산염 그룹으로 개질된 모노머를 포함하는 것을 특징으로 하는 이차전지용 알루미늄 파우치 필름의 제조방법.a) preparing an aluminum layer;
b) forming an outer resin layer on the first surface of the aluminum layer;
c) forming a copolymer layer on the second surface of the aluminum layer; And
d) forming an inner resin layer on the copolymer layer,
The copolymer layer is a method of manufacturing an aluminum pouch film for secondary batteries, characterized in that one side comprises a monomer modified with a phosphate group.
A secondary battery comprising the aluminum pouch film for secondary battery according to any one of claims 1 to 4 and 6 to 10.
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| KR20220141598A (en) | 2021-04-13 | 2022-10-20 | 한국과학기술연구원 | Multilayer film for secondary battery pouch and preparation method for the same |
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