KR101343044B1 - 누적형 화학·물리현상 검출장치 - Google Patents

누적형 화학·물리현상 검출장치 Download PDF

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Abstract

본 발명은, 누적형 화학·물리현상 검출장치의 감도를 향상시키기 위한 것이다. 이를 위하여, 센싱부의 전하를 플로팅 디퓨전부로 이송하기 전에, 센싱부와 전하주입 조절부의 사이에 형성되는 포텐셜의 돌출에 의하여 상기 센싱부에 잔존하는 전하를 센싱부로부터 제거한다.

Description

누적형 화학·물리현상 검출장치{CUMULATIVE CHEMICAL/PHYSICAL PHENOMENON DETECTING APPARATUS}
본 발명은 누적형 화학·물리현상 검출장치(累積型 化學·物理現象 檢出裝置)(이하, 간단하게 「장치」라고 약칭하는 경우가 있다)에 관한 것이다.
누적형 화학·물리현상 검출장치로서 특허문헌1 및 특허문헌2 등에 기재된 것이 알려져 있다.
예를 들면, 이온 농도(ion 濃度)를 측정하기 위하여 이 누적형 화학·물리현상 검출장치를 이용하는 예를 도1에 나타낸다.
실리콘 기판(silicon 基板)10에는 n+형 도핑 영역(n+型 doping 領域)11, 13(이하, 간단하게 「n+영역」「n+형 영역」이라고도 한다)과 p형 도핑 영역15(이하, 간단하게 「p영역」「p형 영역」이라고도 한다)가 형성되어 있다. p형 도핑 영역15에는 게이트 절연막(gate 絶緣膜)으로서 실리콘 산화막(silicon 酸化膜)19가 적층(積層)되어 있다. 이 실리콘 산화막19 상에 2개의 게이트 전극(gate 電極)22 및 24가 형성되어 있다. 도면 중의 부호23은 실리콘 질화막(silicon 窒化膜)이다. 실리콘 질화막23 상에 액조(液槽)31이 설치되고, 그 안에 이온 농도(pH)의 측정대상이 되는 수용액(水溶液)32가 충전된다. 부호26은 참조전극(參照電極)으로서, 일정한 전위(電位)로 유지되어 있다.
기판의 n+영역11, 게이트 전극22, 게이트 전극24 및 n+영역13은, 각각 단자 ID, ICG, TG 및 FD에 접속되어, 소정의 전위가 소정의 타이밍에서 인가된다. 그 결과, 기판의 n+영역11이 전하 공급부(電荷供給部)1이 되고, 게이트 전극22에 대응하는 부분이 전하주입 조절부(電荷注入調節部)2가 되고, 실리콘 질화막23에 대응하는 부분이 센싱부(sensing部)3이 되고, 게이트 전극24에 대응하는 부분이 장벽부(障壁部; barrier)4가 되고, n+형 영역13이 플로팅 디퓨전부(floating diffusion部)5가 된다.
이와 같이 구성된 종래예의 누적형 화학·물리현상 검출장치의 이론상의 동작을 도2에 나타낸다.
준비상태S1에 있어서 플로팅 디퓨전부5에는 전하가 축적되어 있다. 이 전하는 그 때까지의 단위 검출동작에 의하여 축적된 것이다. 이 때에, 수용액32의 이온 농도에 대응하여 센싱부3의 포텐셜이 변화하고 있다.
다음에 전하 공급부1에 인가하는 전위를 내림으로써 센싱부3에 전하를 충전한다(스텝3). 그 후에 전하 공급부1의 전위를 올림으로써 전하주입 조절부2에 의하여 퍼내진 전하가 센싱부3에 남겨진다(스텝5). 그리고 스텝7에 있어서 이 남겨진 전하를 플로팅 디퓨전부5에 축적한다.
스텝1∼스텝7에 나타내는 단위 검출동작을 반복함으로써 플로팅 디퓨전부5에 전하가 누적된다. 이에 따라 도3에 나타나 있는 바와 같이 검출의 감도가 높아진다.
특허문헌1 : 일본국 공개특허공보 특개평10-332423호 공보 특허문헌2 : 일본국 공개특허공보 특개2002-98667호 공보
본 발명자들의 검토에 의하면, 도1에 나타낸 장치를 사용하여 단위 검출동작을 반복하여도, 도3에 나타나 있는 바와 같이 감도를 증대시키는 어렵다.
실제의 센서 출력 특성은 도4A에 나타내는 것과 같았다. 또 도4B는 이론상의 센서 출력 특성을 나타낸다. 당해 도4A와 같이 출력 곡선의 굴곡점이 애매해지면, 정확한 측정이 불가능해진다. 즉 충분한 감도를 얻을 수 없게 된다.
본 발명자들은 당해 감도 저하의 원인을 밝혀내기 위하여 예의 검토를 거듭한 결과, 검출대상인 화학·물리현상과 무관하게 센싱부에 미량의 전하가 축적되는 것이 당해 감도 저하의 원인이 된다는 것을 밝혀냈다.
센싱부에 전하가 잔류하는 원인의 하나로서, 도5에 나타나 있는 바와 같이 전하주입 조절부2와 센싱부3의 사이에 형성되는 작은 포텐셜 돌출(배리어)40이 있다. 이 돌출40이 존재함으로써 스텝5에 있어서 원래 축적되지 말아야 할 전하가 센싱부3에 잔존하고, 그리고 나서 플로팅 디퓨전부5로 이송된다(도6 참조).
제2의 원인으로서, 센싱부3의 계면준위(界面準位)에 전하가 잡히는 경우가 있다. 당해 잔류전하(殘留電荷)도 플로팅 디퓨전부로 이송되어서 감도저하의 원인이 된다(도7 참조).
본 발명의 제1의 국면은 다음의 구성을 채용한다.
센싱부와 전하주입 조절부의 사이에 형성되는 포텐셜의 돌출에 의하여 상기 센싱부에 잔존하는 전하를 상기 센싱부로부터 제거하는 제거수단이 구비되는 것을 특징으로 하는 누적형 화학·물리현상 검출장치이다.
이렇게 구성된 제1의 국면의 발명에 의하면, 제거수단에 의하여 센싱부에 잔존하는 전하가 제거되므로 플로팅 디퓨전부로 이송되는 일이 없다. 따라서 출력 특성이 향상되어 감도가 상승한다.
제거수단으로서, 센싱부에 연속하는 제거정을 설치하고, 이 제거정으로 잔존하는 전하를 1차적으로 피난시킬 수 있다. 제거정은 전극을 배치한다고 하는 간이한 구성에 의하여 설치하는 것이 가능하기 때문에 장치가 복잡해지는 것을 방지할 수 있다. 따라서 저렴한 장치의 제공이 가능하게 된다.
이 제거정50을 형성한 예를 도8에 나타낸다.
본 발명자들의 검토에 의하면, 제거정50의 바닥의 전위가 일정하면 새로운 돌출51이 형성되고, 이 돌출51에 의하여 전하의 퍼내짐이 불충분하여 센싱부에 전하가 잔류하게 된다(도8 참조).
따라서 제거정의 포텐셜의 골(potential well)의 깊이를 변화시킨다. 더 구체적으로는, 도9에 나타나 있는 바와 같이 제거정50의 포텐셜을 내려서 제거정50을 깊게 함으로써 센싱부3의 전하를 제거정50 안으로 흡입한다. 이 때, 센싱부3에 존재하는 돌출52는, 제거정50을 형성하는 전계(電界)에 의하여 프린지 필드(fringe field)(가장자리 전계)가 형성되어 소멸한다. 그 때문에 센싱부3에 존재하는 전하를 흡입할 수 있다.
이 예에서는, 하나의 제거정의 전위에 변화를 줌으로써 제거정의 포텐셜의 골의 깊이에 변화를 주지만, 새로운 제거정을 형성함으로써도 센싱부의 잔류전하를 흡입할 수 있다.
이와 같이 제거정에 흡입된 전하는, 제거정으로부터 제거하는 것이 바람직하다. 본 발명의 실시예에서는, 전하주입 조절부의 전위를 제거정보다 높게 하여 제거정의 전하를 전하 공급부로 유입하고 있다.
전하가 센싱부3에 대응하는 실리콘 기판과 실리콘 산화막의 사이에 있는 계면준위에 트랩(trap)되어서 제거정 또는 플로팅 디퓨전부에 완전하게 흡입될 때까지 많은 시간이 걸릴 경우가 있다. 이 과제를 해결하기 위하여, 센싱부에 있어서 전하가 존재하는 위치를 기판 표면으로부터 분리하는 것이 바람직하다. 더 구체적으로는, 센싱부를 구성하는 p형 영역의 표면에 n형 불순물(n型 不純物)을 도핑(doping)함으로써 전하의 존재위치를 기판 표면으로부터 그 내부로 이행시킬 수 있다(도10 참조).
이에 따라 센싱부3의 전하가 그 계면준위에 트랩되는 것을 방지할 수 있다.
도1은, 종래의 예의 누적형 화학·물리현상 검출장치의 구성을 나타내는 단면도이다.
도2는, 누적형 화학·물리현상 검출장치의 이론상의 동작을 나타내는 도면이다.
도3은, 누적형 화학·물리현상 검출장치의 이론상의 출력 특성을 나타낸다.
도4는 출력 특성을 나타내는 도면으로서, 도4(A)는, 종래의 예의 누적형 화학·물리현상 검출장치의 출력 특성을 나타내고, 도4(B)는, 이론상의 출력 특성을 나타낸다.
도5는, 종래의 예의 누적형 화학·물리현상 검출장치의 가짜 신호(false signal)의 발생 메커니즘을 설명하는 도면이다.
도6은, 센싱부에 전하가 잔존하는 종래의 예의 누적형 화학·물리현상 검출장치의 동작을 나타낸다.
도7은, 센싱부의 기판 표면에 트랩되는 전하의 영향을 설명하는 도면이다.
도8은, 본 발명의 누적형 화학·물리현상 검출장치의 구성을 모식적으로 나타낸다.
도9는, 본 발명의 누적형 화학·물리현상 검출장치의 제거정의 동작을 나타내는 모식도이다.
도10은, 본 발명의 누적형 화학·물리현상 검출장치에 있어서의 센싱부의 기판 표면의 상태를 설명하는 모식도이다.
도11은, 본 발명의 실시예의 누적형 화학·물리현상 검출장치를 나타내는 모식도이다.
도12는, 실시예의 누적형 화학·물리현상 검출장치의 동작을 나타낸다.
도13은, 실시예의 누적형 화학·물리현상 검출장치의 다른 동작 예를 나타낸다.
도14는 검출장치의 구성을 나타내는 도면으로서, 도14(A)는, 실시예의 누적형 화학·물리현상 검출장치를 구성하는 각 요소의 배치를 나타내고, 도14(B)는, 동(同) 평면도이다.
도15는, 실시예의 누적형 화학·물리현상 검출장치의 출력 특성을 나타낸다.
도16은, 참조전압Vref1의 특정방법을 설명하기 위한 도면이다.
도17은, 참조전압을 Vref1로 고정했을 때의 pH값과 출력전압과의 관계(검량선(檢量線; calibration curve))를 나타낸다.
도18은, 실시예의 누적형 화학·물리현상 검출장치의 누적 출력 특성을 나타낸다.
도19는, 종래의 예의 누적형 화학·물리현상 검출장치의 누적 출력 특성을 나타낸다.
도20은, 실시예의 누적형 화학·물리현상 검출장치를 어레이화(array化) 한 센서칩(sensor chip)을 나타내는 평면도이다.
도21은, 마찬가지로 센서칩의 출력예(산성의 용액에 알카리성의 용액을 넣어서 그 변화를 화상으로 나타내는 예)를 나타낸다.
도22는, 실시예의 누적형 화학·물리현상 검출장치를 집적한, 다른 센서칩의 예를 나타낸다.
다음에 본 발명의 실시예를 설명한다.
실시예의 누적형 화학·물리현상 검출장치60을 도11에 나타낸다. 도11에 있어서 도1과 동일한 동작을 하는 요소에는 동일한 부호를 붙이고 그 설명을 생략한다.
실시예의 장치60에서는, 전하 공급부1과 센싱부3의 사이에 게이트 전극(제1전하 제어전극)22, 제거전극(제2전하 제어전극)62가 형성되어 있다. 제거전극62는 제거정50의 포텐셜을 제어하는 것이다. 또한 p형 영역15의 표면이 실리콘에 의하여 n형화 되어 있다. 이에 따라 센싱부3의 표면 준위에 전하가 트랩되는 것이 방지된다.
다음에 이 실시예의 장치의 동작을 도12를 참조하여 설명한다.
스텝1은 준비상태를 나타내고 있다. 이 준비상태에 있어서, 도8에서 설명한 바와 같이 센싱부에는 전하가 잔존하고 있다.
스텝3에서는 전하 공급부1의 전위를 내려서 센싱부3에 전하를 충전한다. 그 후에 전하 공급부1의 전위를 올림으로써 전하주입 조절부2에 의하여 퍼내진 전하가 센싱부3에 남겨진다(스텝5). 이 때에, 센싱부3에 신호가 체류하지 않는 상태일 때에도, 도8에서 설명한 바와 같이 신호가 잔존하고 있다.
그 후에 제거정50의 전위를 올려서 제거정50을 깊게 함으로써 센싱부3의 당해 잔존 전하를 제거정50 내로 흡입한다. 또한 센싱부3에 대응하는 기판 표면이 n형으로 도핑되어 있기 때문에 당해 표면에 있어서 전하가 트랩되는 일이 없다. 따라서 단시간에 센싱부3으로부터 전하를 제거할 수 있다.
센싱부3에 신호가 체류할 때에 있어서도, 제거정50에 흡입되게 되지만, 그 양은 항상 같기 때문에 출력에는 영향을 미치게 하지 않는다.
또, 이 실시예에서는, 준비상태에 있어서 제거전극62의 전위를 높게 하여 제거정50의 포텐셜을 센싱부3의 전위보다 깊게 하고 있지만, 이것을 센싱부3과 같은 포텐셜로 하고 스텝6에 있어서 그 부분의 포텐셜을 깊게 하더라도 좋다.
스텝7에서는, 장벽부4의 전위를 올려서 센싱부3의 전하를 플로팅 디퓨전부5로 이송한다. 이 때에, 센싱부3에는 포텐셜의 돌출에 기인하는 전하가 잔존하지 않으므로, 당해 잔존 전하가 플로팅 디퓨전부5에 축적되는 일이 없어진다. 또한 센싱부3의 기판 표면이 n형으로 도핑되어 있기 때문에 거기에 전하가 트랩되지 않으므로, 신호가 체류할 때에 있어서도, 센싱부3에 모여 있는 전하의 전부를 단시간에 그리고 완전하게 플로팅 디퓨전부5로 이송할 수 있다.
스텝9에서는, 제거정50의 포텐셜을 준비상태로 되돌린다.
또한 스텝9를 실행하기 전에, 제거정50 내에 축적된 전하를 방전시키는 것이 바람직하다. 그 때문에 예를 들면 도13의 스텝8에 나타나 있는 바와 같이 전하주입 조절부2의 포텐셜을 높게 하여 제거정50 내의 전하를 전하 공급부1로 되돌리는 것이 바람직하다.
실시예의 장치의 배치도를 도14A에 나타낸다. 도14B는 그 현미경 사진이다.
센싱부3의 면적은 10000μm2, 플로팅 디퓨전부5의 면적은 1500μm2로 한다. 또한 포텐셜의 돌출의 원인이 되는 실리콘 질화막23의 막두께는 0.1μm이다.
이러한 장치를 pH 표준액의 수용액32에서 측정하였다. 참조전압Vref를 제거하였을 때의 출력전압을 도15에 나타낸다. 종래의 예의 장치에서는 참조전극26과 게이트 전극22의 전위차(電位差)가 "0"(신호가 체류하지 않는 상태)에 있어서도 신호가 나오고 있다. 한편 이 실시예의 장치60에서는 이상적인 특성을 나타내고 있다.
도15에 나타내는 특성에서 pH를 구하는 방법을 이하에 설명한다.
우선, 소정의 pH의 용액(예를 들면, pH=7의 표준용액)을 액조31에 충전하고 참조전압Vref를 제거하여 도16의 관계를 얻는다. 또, 센싱부로부터 플로팅 디퓨전부에 대한 전하의 누적도수(累積度數)는 1이다.
도16에 있어서 얻어진 그래프에 있어서 그 경사의 중앙 부분의 참조전압Vref1을 특정(特定)한다. 경사의 중앙 부분의 참조전압을 채용하는 이유는, 당해 참조전압Vref1을 채용함으로써 pH=7을 중심으로 하여 그 전후의 pH의 값을 폭 넓게 측정할 수 있기 때문이다. 측정대상에 따라 pH=7 이하가 있을 수 없는 경우에는, 경사 부분의 낮은 측에 참조전압Vref를 설정할 수 있다.
다음에, 참조전압의 전압을 상기에서 특정된 Vref1로 고정하고, 다른 표준용액의 측정을 한다. 도17의 예에서는, 3종류의 표준용액(좌로부터 pH = 4, 7, 9이다)의 출력을 구한다. 도7의 결과로부터, pH와 출력신호의 관계가 하기의 1차함수,
G(V) = F(x) = ax + b
로 나타내어지는 것을 알 수 있다.
여기에서 V는 출력신호(전압)로서, 이 경우에는 리셋 전압과 출력전압의 차분치(差分値) G(V)를 사용하고 있다. 바꾸어 말하면, 당해 차분치는 출력신호의 함수G(V)로서 나타내어진다.
이러한 1차함수는, pH값과 출력전압의 관계를 규정하는 검량선(檢量線; calibration curve)이다.
따라서 출력전압V로부터 pH값을 특정할 수 있는 것을 알 수 있다.
본 실시예의 장치60에 있어서 단위 검출동작을 반복했을 때의 출력변화를 도18에 나타낸다. 도18에 있어서 가로축은 참조전극의 전압치를 나타낸다. 표준용액(이 예에서는 pH = 7)에 대하여 참조전압을 제거함으로써 유사적(類似的)으로 pH의 변화를 만들어낼 수 있다. 다른 종래의 예의 장치에 있어서, 마찬가지로 단위 검출동작을 반복했을 때의 출력변화를 도19에 나타낸다. 도18과 도19의 비교에 의하여, 실시예의 장치에 의하면 단위 검출동작을 반복하여 플로팅 디퓨전부에 전하를 누적시켰을 때에 노이즈가 없는 것을 알 수 있다. 그 결과, 그 감도가 향상되게 되는 것이다. 이 실시예에서는, 단위 검출동작을 10회 반복함으로써, 그 감도가 약 10배로 되었다.
도20은, 도11에 나타내는 장치를 세로 10개, 가로 10개 나열한 센서칩을 나타낸다. 각 장치는 동일한 수용액 속에 침지(浸漬)되어 있고, 각 장치로부터의 신호는 신호의 크기에 대응하는 색 또는 모양으로서 화상으로 표시된다.
도21에 화상표시의 예를 나타낸다. 도21에 나타내는 화상을 구성하는 화소가 각 장치에 대응하고 있다. 도21(a)은 당초의 산성 용액을 나타내고, 이 용액에 알칼리 용액을 첨가한 후의 용액 전체의 pH 변화를 도21(b) 및 도21(c)에 나타낸다.
*또한 도22에는 실시예의 장치를 세로 32개, 가로 32개를 나열하고 또한 세로방향 및 가로방향에 각각 시프트 레지스터(shift register)를 부가한 어레이 센서(array sensor)를 나타낸다.
실시예의 검출장치60에 있어서, L-글루타민산 옥시다제(L-glutamate oxydase)를 실리콘 질화막(silicone 窒化膜) 대신에 사용하거나 또는 실리콘 질화막 상에 적층함으로써 L-글루타민산을 검출하는 화학현상 검출장치로 할 수 있다. 또한 실리콘 질화막 상에 DNA나 항원(抗原)을 고정화시킴으로써, DNA의 항원이나 항체의 검출이 가능하다. 실리콘 질화막위로 금막(金膜) 및/또는 SAM막(자기형성 단분자막(自己形成單分子膜))을 적층할 수도 있다.
또한 실리콘 질화막의 위치에, 온도 센서, 압력 센서 또는 자기 센서의 출력을 접속하면, 온도, 압력 또는 자기의 측정이 가능한 물리현상 검출장치가 된다.
본 발명은 상기 발명의 실시의 태양 및 실시예의 설명에 의하여 조금도 한정되지 않는다. 특허청구범위를 일탈하지 않고, 당업자가 용이하게 착상할 수 있는 범위에서 다양하게 변형된 태양도 본 발명에 포함된다.
1 전하 공급부(電荷 供給部)
2 전하주입 제어부(電荷注入 制御部)
3 센싱부(sensing部) 4 장벽부(障壁部; barrier)
5 플로팅 디퓨전부(floating diffusion部)
10 기판(基板) 11, 13 n+영역
15 p영역(p領域)
19 실리콘 산화막(silicon 酸化膜)
22, 24, 62 전극(電極) 23 실리콘 질화막(silicon 窒化膜)
26 참조전극(參照電極) 32 수용액(水溶液)
40, 51, 52 포텐셜의 돌출
50 제거정(除去井; elimination well)

Claims (3)

  1. 이온농도에 대응하여 포텐셜(potential)이 변화하는 센싱부(sensing部)와,
    상기 센싱부에 전하(電荷)를 공급하는 전하 공급부(電荷供給部)와,
    상기 센싱부와 상기 전하 공급부의 사이에 존재하는 제1전하제어전극과,
    상기 센싱부로부터 이송된 전하를 축적하는 플로팅 디퓨전부(floating diffusion部)와,
    상기 센싱부와 상기 플로팅 디퓨전부의 사이에 존재하는 게이트 전극(TG)과,
    상기 센싱부에 연속하고 제2전하제어전극에 의하여 포텐셜이 제어되는 제거정을
    구비하고,
    상기 제1전하제어전극, 상기 게이트 전극(TG) 및 상기 제2전하제어전극은 각각 독립적으로 제어되는 것을 특징으로 하는 이온농도 검출장치.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 제2전하제어전극은, 상기 센싱부와 상기 전하 공급부의 사이에 위치하는 것을 특징으로 하는 이온농도 검출장치.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서,
    상기 센싱부에 대응하는 기판의 영역이 제1불순물(第1不純物)로 도핑(doping)됨과 아울러 그 표면에 있어서 상기 제1불순물(第1不純物)과 다른 제2불순물이 도핑되어, 상기 전하가 존재하는 위치가 상기 기판 내부에 있는 것을 특징으로 하는 이온농도 검출장치.
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