KR101192319B1 - 도핑된 층을 가지는 유기 발광 다이오드 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 하단 전극(2)과, 상단 전극(8), 발광 유기층(5), 및 상기 전극 중 하나와 접촉하는 적어도 하나의 도핑된 유기층(3;7)을 포함하는 유기 발광 다이오드에 대한 것이다. 본 발명에 따르면, 이 유기층의 도핑 레벨은 상기 층(3)의 중심에서 보다 전극과의 계면(界面)에서 더 높다. 본 발명은 다이오드의 광출력을 매우 현저하게 개선하는 것이 가능한다.
다이오드, 발광, 유기, 도핑, OLED

Description

도핑된 층을 가지는 유기 발광 다이오드{ORGANIC LIGHT-EMITTING DIODE HAVING DOPED LAYERS}
본 발명은 OLED(Organic Light-Emitting Diode: 유기 발광 다이오드)에 대한 것으로, 이 OLED는,
- 기판,
- 기판과 동일한 측 상에 제 1 종류의 하단 전극 및 기판에 대해 반대편 측 상에 제 2 종류의 상단 전극으로서, 이들 전극 종류는 양극 및 음극에 대응하는, 전극,
- 하단 전극과 상단 전극 사이에 삽입된 유기 방사성 전계 발광(electroluminescent)층, 및
- 상기 전극 중 하나와 접촉하는 적어도 하나의 도핑된 유기층으로, 이 유기층은 전극과 상기 전계 발광층 사이에 삽입되고, 만일 이 유기층과 접촉하는 상기 전극이 음극이면 도너(donor) 도펀트(dopant) 및/또는 만일 이 유기층과 접촉하는 상기 전극이 양극이면 억셉터(acceptor) 도펀트로 도핑되는, 유기층을 포함한다.
또한, 본 발명은 동일한 기판에 속하는 이들 다이오드 어레이를 포함하는 조명 패널 또는 이미지 디스플레이 스크린에 대한 것이다.
문서 EP 0 498 979(도시바)(페이지 2 참조)가 제시하는 바와 같이, 이러한 도핑된 유기층은 이 유기층이 접촉하는 전극과 전계 발광층 사이에 전기적인 전하가 주입되어 수송되는 것을 허용하고, 전계 발광층은 비도핑된(undoped) 유기 주입층 및 비도핑된 유기 수송(transport)층을 사용하는 것보다 더 낮은 전기 저항을 갖는다. 그러므로, 이러한 유형의 다이오드를 위한 전원전압은 실질적으로 낮아지며, 이들의 발광 효율이 개선된다.
종래 기술의 전하 주입 및 수송층 대신에, 전계 발광 방사층에서 전하(전자 또는 정공)를 주입하고 수송하기 위해 도핑된 유기층을 사용하는 이점은 2가지이며, 즉 이 둘은:
- 전하 주입 장벽을 낮춤
- 전하 주입 및 수송층은 도핑으로 인해 높은 전도성을 가지게 되므로, 이들 층에서 옴(ohm)손실의 감소이다.
그러므로, 2가지 알려진 이점은 전하를 주입하고 수송을 맡은 유기층을 도핑하는 것에 달려있다. 그러나, 원하는 주입 성질과 원하는 수송 성질이 동일한 시간에 최적화되는 것을 가능하게 하는 재료의 도핑 레벨을 발견하는 것은 어렵다.
본 발명의 한 가지 목적은 이들 2가지 이점을 최적화하는 수단을 제공하는 것이다.
이 목적을 위하여, 본 발명의 대상은 OLED(Organic Light-Emitting Diode: 유기 발광 다이오드)가 되며, 이 OLED는:
- 기판,
- 기판과 동일한 측 상에 제 1 종류의 하단 전극 및 기판에 대해 반대편 측 상에 제 2 종류의 상단 전극으로서, 이들 전극 종류는 양극 및 음극에 대응하는, 하단 전극 및 상단 전극,
- 하단 전극과 상단 전극 사이에 삽입된 유기 방사성 전계 발광(electroluminescent)층, 및
- 상기 전극 중 하나와 접촉하는 적어도 하나의 도핑된 유기층으로, 이 유기층은 전극과 상기 전계 발광층 사이에 삽입되고, 만일 이 유기층과 접촉하는 상기 전극이 음극이면 도너(donor) 도펀트(dopant) 및/또는 만일 이 유기층과 접촉하는 상기 전극이 양극이면 억셉터(acceptor) 도펀트로 도핑되는, 유기층을 포함하고,
이 다이오드에 있어서, 적어도 하나의 도핑된 유기층의 도핑 레벨은 이러한 도핑된 유기층의 중심에서보다, 이러한 층이 접촉하는 전극과 이러한 유기층 사이의 계면(界面)에서 더 높다.
더 정확하게는, 상기 전극 중 하나와 접촉하는 층은 상기 접촉 전극이 음극이면 도너 도펀트 및/또는 상기 접촉 전극이 양극이면 억셉트 도펀트로 도핑된 유기성 물질이다. "도너 도펀트" 즉 "n-도펀트"라는 용어는 이러한 물질의 LUMO(Lowest Unoccupied Molecular Orbital) 레벨 근처에 있는 전자 에너지 레벨의 밀도를 증가시킬 수 있는 도펀트를 의미하는 것으로 이해되며, 반면에 "억셉터 도펀트" 즉 "p-도펀트"이라는 용어는 이러한 물질의 HOMO(Highest Occupied Molecular Orbital) 레벨 근처에 있는 정공 에너지 레벨의 밀도를 증가시킬 수 있는 도펀트를 의미하는 것으로 이해된다. 그러므로, 이러한 도핑때문에, "호스트" 유기성 물질과 도펀트 사이에 전하 전달이 있다 - 즉, 호스트 물질의 n-도핑의 경우, 도펀트로부터 호스트 물질로의 전자의 전달 및 이러한 호스트 물질의 p-도핑의 경우, 호스트 물질로부터 도펀트로의 전자의 전달. 이러한 전하 전달이 발생할 수 있도록 하기 위해, 이러한 전달을 위한 전위 장벽은 제한되어야 한다. 따라서, 만일 도핑된 층과 접촉하는 전극이 음극이라면, 한쪽에서 도너 도펀트의 HOMO 레벨 에너지 또는 이온화 전위와 다른 쪽에서 도핑된 층의 유기성 물질의 LUMO 레벨 에너지 사이의 절댓값 차가 5eV이하인 것이 바람직하고/거나 만일 도핑된 층과 접촉하는 전극이 양극이라면, 한쪽에서 억셉터 도펀트의 LUMO 레벨 에너지 또는 전자 친화도와 다른 쪽에서 도핑된 층의 유기성 물질의 HOMO 레벨 에너지 사이의 절대값 차가 5eV이하인 것이 바람직하다. 통상적으로, HOMO 또는 LUMO 레벨의 에너지는 전자의 진공 에너지 레벨에 대해 양의 값으로서 여기에 계산된다. 도핑된 층이 이 접촉하는 전극과 도핑된 층 사이의 이 시간 동안 더 나은 전하 전달을 보장하기 위해, 만일 도핑된 층과 접촉하는 전극이 음극이라면, 도너 도펀트의 HOMO 레벨 에너지 또는 이온화 전위가 도핑된 층의 유기성 물질의 LUMO 레벨 에너지보다 크고/거나, 만일 도핑된 층과 접촉하는 전극이 양극이라면, 억셉터 도펀트의 전자 친화도 또는 LUMO 레벨 에너지는 도핑된 층의 유기성 물질의 HOMO 레벨보다 더 낮거나 동일한 것이 바람직하다.
그러므로, 본 발명에 따른 도펀트의 정의는 문서 EP 1 347 518에 제공된 것을 망라하지 못하는데, 이 문서에서 도핑은 유기성 매트릭스에서 비유기성 반도체 화합물의 "산포(dispersion)"로 구성되고, 따라서 이러한 산포 특징은 유기성 물질과 비유기성 화합물 사이의 접촉영역을 증가시키는 목적을 갖는다(그 문서의 6쪽 12줄을 참조).
더욱이, 본 발명에 따른 도펀트의 정의는 문서 US 2003/143428에서 기술된 버퍼층의 물질이 결국 되지 않는다. 그 문서에 따르면, 이러한 물질은 알칼리 또는 알칼리 토금속 화합물과 유기 화합물을 혼합함으로써 형성되며(§23 참조), 이러한 혼합물은 그 2개 성분의 농도 구배를 갖는다. 기술된 버퍼층은 직접적으로 전극, 여기서는 음극과 접촉하고, 따라서 단지 n-형 도핑(즉 도너 도펀트)이 고려된다. 버퍼층은 방사성 전계 발광층과 직접적으로 접촉할 수 있지만(§42 참조), 그러나, 이 버퍼층은 본 발명의 의미 내에 있는 n-도핑된 층이 결코 아니다. 이는 비록 이러한 층의 혼합물의 알칼리 또는 알칼리 토금속 화합물이 n-도펀트(즉 도너)로서 보통 사용될지라도, 혼합물의 다른 성분(유기 화합물), 특히 그 문서에서 언급된 "별폭죽(starburst)"-형 유기화합물에 관해, 본 발명의 의미 내로 n-도핑될 수 없기 때문이다. 이는, 여기에 고려된 n-도펀트(특히 별폭죽형 화합물인 경우)의 HOMO 레벨이 혼합물을 구성하는 이들 유기 화합물의 LUMO 레벨로부터, 너무 멀리, 즉 0.5eV이상 만큼 떨어져 있기 때문이다. 이러한 화합물은 본 발명의 의미 내에 있는 효과적인 n-도핑에 방해가 되는 단독 전자쌍을 발하는 아민 작용기를 포함한다. 또한, 이는 그 문서를 제외하면, 이들 별폭죽형 화합물은 일반적으로 정공 전도체로서 사용되지만 전자 전도체로서 사용되지 않는 이유이다.
일반적으로, 본 발명은 특히 진술한 원리에 의존하여, 이에 의해 적어도 하나의 도핑된 유기층의 도펀트의 도핑 레벨은 이러한 도핑된 유기층의 중심보다 이러한 층이 접촉하고 있는 전극 및 이러한 유기층 사이의 계면에서 더 높다.
도핑된 유기층의 중심에서 보다 전극과의 계면에서 도핑의 상이한 레벨로 인하여, 도핑 레벨이 더 낮아지기 때문에 계면에서 전위장벽의 두께를 감소시키고 물질의 중심에 있는 전기적 저항을 증가시키는 것이 양쪽 다 가능하다. 이는 이러한 도핑된 층의 전자 또는 정공에 대하여, 전하 주입 특성 및 전하 수송 특성 둘 다를 최적화하는 것을 가능하게 한다. 바람직하게는, 0.2 eV 보다 더 큰 전위 장벽이 상기 계면에서 존재한다.
그러므로, 실온에서, 이러한 계면은 쇼트키 접합을 형성한다. 만일 이러한 계면에서의 상기 전극이 음극이고, 이러한 계면에서의 전극 물질이 일함수(EM1)를 가지는 금속이고, 이러한 계면에서 도너로 n-도핑된 상기 유기층의 물질(O1)이 페르미 준위(E1) 및 LUMO(Lowest Unoccupied Molecular Orbital) 레벨(EC1)을 갖는다면, ｜EC1 - EM1｜> 0.2eV이고 EM1 > E1(역의 조건 EM1 < E1는 반대로 옴 접촉을 의미할 것이다)이다. 그러므로, 이러한 계면에서 전자 주입의 방법은 다음과 같다: 이러한 계면의 근처에서 "도너"를 증가시키는 전자는 메탈(M1)로 전달되며, 이 금속은 전하의 무한한 저장소가 되고, 이러한 계면 근처의 유기성 반도체 물질(01)에서 "도너" 레벨의 감소는 계면에서 전위 장벽을 형성하는 로컬 양전하를 일으키며, 따라서 LUMO 레벨(EC1)은 이러한 계면 근처에서 곡률을 갖는다. 이러한 곡률의 정도에 대응하는 장벽의 두께는 약 수 나노미터가 된다. 전위차가 전도 방향에서 다이오드에 인가되는 경우, 빛을 방출하기 위해, 전자는 터널링 효과에 의해 이러한 장벽을 통과한다.
더 일반적으로, 또한 도핑된 유기성 물질(O1)에 대해, 페르미 준위의 에너지(E1), 및 HOMO(Highest Occupied Molecular Orbital) 레벨의 에너지(EV1)를 정의하는 것이 가능하다. 이러한 물질의 도너 레벨에서 n-도핑은 다음과 같이 반영된다: E1 - EC1 > EV1 - E1.
만일 이러한 계면에서 상기 전극이 양극이고, 이러한 계면에서 전극의 물질이 일함수(Em2)를 갖는 금속이고, 이러한 계면에서 억셉터로 p-도핑된 상기 유기층의 물질(O2)이 페르미 준위(E2) 및 HOMO 레벨(EV2)을 갖는다면, ｜EV2 - EM2｜ > 0.2eV이고 EM2 < E2(역 조건 EM2 > E2는 반대로 옴 접촉을 의미함)이다. 그러므로, 이러한 계면에서 정공 주입방법은 다음과 같다: 이러한 계면에 근접한 "억셉터" 레벨에 증가하는 정공은 금속(M2)으로 전달되며, 이 금속은 전하의 무한한 저장소가 되고, 이러한 계면에 근접한 유기성 반도체 금속(O2)에서 "억셉터" 레벨의 감소는 계면에서 전위 장벽을 형성하는 로컬 음전하를 발생시키며, 따라서 HOMO 레벨(EV2)은 이 계면 근처에서 곡률을 갖는다. 이러한 곡률의 정도에 대응하는 이러한 장벽의 두께는 약 수 나노미터가 된다. 전위차가 전도방향으로 다이오드에 인가되는 경우, 빛을 방출하기 위해, 정공은 터널링 효과에 의해 이러한 장벽을 통과한다.
더 일반적으로, 또한, 도핑된 유기성 금속(O2)의 경우, 페르미 준위의 에너지(E2) 및 LUMO 레벨의 에너지(EC2)를 정의하는 것이 가능하다. 이러한 물질의 억셉터 레벨에서의 p-도핑은 다음과 같이 반영된다: E2 - EC2 < EV2 - E2.
바람직하게는, 상기 도핑된 유기층의 물질에 대한 평균 전도성은 상기 전극으로부터 20nm이상의 이 도핑된 유기층의 중심에 위치한 적어도 10nm 두께의 박편에서 보다, 상기 전극과 접촉하고 계면에 위치하는 이러한 층의 10nm 두께의 박편에서 적어도 3배 더 높다.
이러한 도핑된 유기층의 전도성은 이 도핑된 유기층을 얻기 위해 후에 기술된 것과 유사한 방법, 및 특히 이러한 층이 에칭되고 있는 중에 2개의 측정 전극 사이의 이 층의 저항에서 변화에 대한 측정에 의해 측정될 수 있다: 따라서, 중심에서, 즉 다이오드의 전극으로부터 20nm 이상에서 에칭된 10nm에 대한 저항 변화는 다이오드의 전극에 근접하고 접촉하여 에칭된 10nm의 경우에 대한 저항 변화보다 적어도 3배 더 낮을 것이다.
바람직하게는, 상기 도핑된 유기층의 물질에서 평균 도펀트 농도는, 상기 전극으로부터 10nm이상의 이 도핑된 유기층의 중심에 위치하는 박편에서 보다, 상기 전극과 접촉하고 계면에 위치하는 이러한 층의 박편에서 적어도 3배 이상 높다.
박편의 두께는 사용된 분석 방법에 의존한다. 바람직하게는, 이 두께는 약 10nm이 된다. 분석 방법으로서, 예를 들면 다음과 같은 것들을 사용하는 것도 가능하다:
- SIMS(Secondary Ion Mass Spectroscopy: 2차 이온 질량 분석법);
- RBS(Rutherford Backscattering: 러더퍼드 산란);
- NRA(Nuclear Reaction Analysis(핵 반응 분석법).
이들 방법을 이용하여, 본 발명에 따른 도펀트 농도 구배를 확립하기 위해, 그 자체로 알려진 방법을 사용하여 교정(calibration)용 시료를 준비하는 것이 필요하다.
바람직하게는, 다이오드는 적어도 하나의 도핑된 유기층과 상기 전계 발광층 사이에 삽입된 유기성 차단층을 포함하며, 이 차단층은 만일 상기 도핑된 유기층이 음극과 접촉되면 정공을 차단하고, 만일 상기 도핑된 유기층이 양극과 접촉되면 전자를 차단한다. 변형에 따라, 이러한 차단층의 기초 물질은 도핑된 유기층의 물질과 동일하며, 이 경우 이 물질은 상기 차단층의 두께에서 상당히 도핑되지 않는다.
따라서, 만일 본 발명에 따른 다이오드의 도핑된 유기층의 물질이, 도핑된 유기층이 접촉하는 전극과의 그 계면과 이러한 층의 중심 사이에 위치되는 이러한 층의 박편에서, 역으로 그 유기층의 중심과 이러한 전극의 반대편에 있는 이러한 층의 경계 사이에 위치하는 이러한 층의 반대쪽 박편에서 도펀트 농도 구배를 가진다면, 이러한 동일한 도펀트의 농도는 예를 들면, 이러한 층의 박편을 전하 차단을 위하여 남겨 놓도록 훨씬 낮거나 또는 심지어 제로가 될 수 있다. 그러나, 본 발명에 따른 다이오드에서 도핑된 전하 주입 및 수송층에 의해 제공된 저 옴손실의 전술한 이점을 유지하기 위해, 만일 이러한 유기층의 물질에서 도펀트 농도가 유기층이 접촉하는 상기 전극의 반대쪽의 이 층의 경계에서 제로 또는 실제적으로 제로가 된다면, 이러한 층에서 제로 또는 실제적으로 제로 농도를 가지는 박편의 두께는 비-제로 도펀트 농도를 가지는 박편의 두께보다 엄격하게 적은 채로 남아있는 것이 바람직하다. 따라서, 비-제로 농도를 갖는 박편은 도펀트 농도 구배를 갖는 영역을 포함한다. 제로 도펀트 농도를 갖는 층은 명백히 더 낮은 전도성을 갖는다. 층의 두께를 제한함으로써, 또한 옴 손실도 제한될 수 있다. 그러나, 문서 US 2003/111666에서, 기술된 다이오드의 전하 주입 및 수송층 중 적어도 하나는, 전극과 접촉하는 도핑된 박편 및 비도핑된 박편을 포함하며, 비도핑된 박편 그 자체는, 만일 전계 발광층(도 9A 및 도 9B에서 915 및 932로 언급된 박편)과 직접 접촉하지 않는다면, 일반적으로 그 자체가 차단층(도 2B, 4B, 5, 6B, 7, 9A 및 9B)과 접촉한다는 것이 지적되어야 한다. 어느 경우에나, 그 문서에서, 비도핑된 박편의 두께(일반적으로 40nm)는 도핑된 박편(만일 5nm가 아니면, 도 9A 및 9B에서 박편(916 및 931)의 경우 30nm미만)의 두께보다 엄밀하게 더 크고, 이는 본 발명과 반대로, 낮은 옴 손실이 유지되는 것을 허용하지 않는다.
차단층은 문서 EP 1 017 118(샤프社)에 기술되어 있으며, 여기서 "억제층(refraining layers)"으로 명명된다. 이러한 차단층은 전계 발광층 바깥에서 의 전자/정공 재결합을 제한하여, 높은 발광 효율성을 유지하는 역할을 한다. 이러한 차단층은, 전계 발광층이 "삼중항(triplet)"이라 불리는, 전자/정공 여기자의 방사성 재결합을 허용하는 형광성 도펀트를 포함하는 경우, 특히 유용한데, 이는 이들 여기자가 수백 나노미터에 걸쳐 도펀트들이 확산하는 것을 허용하는 수명을 갖고, 이에 의하여 비방사성 재결합을 방지하기 위해 전자 또는 정공 차단을 훨씬 유용하게 만들기 때문이다. 예를 들면, 독자라면 "High-Efficiency Organic Light-Emitting Diodes"(N.K. Patel, S. Cina 및 J.H. Burroughes 공저, 양자 전자공학의 선택된 토픽에 관한 IEEE 저널, 통권 8호, No. 2, 346-361쪽, 2002년 3 - 4월)라고 명칭된 논문을 참조할 수 있을 것이며, 이 논문은 유기 발광 다이오드의 발광 효율성을 개선하기 위해 삼중항(triplet) 및 인광성 도펀트의 중요성을 기술한다.
또한, 본 발명의 대상은 본 발명에 따른 다이오드 어레이를 포함하는 조명 패널 또는 이미지 디스플레이 스크린이며, 이 경우 이러한 어레이의 다이오드는 동일한 기판에 의해 지원된다.
바람직하게는, 상기 기판은 구동/전원 회로의 어레이를 포함하는 능동 매트릭스이다.
바람직하게는, 이들 다이오드의 하단 전극은 음극이다. 각 구동/전원 회로는 패널 또는 스크린 중 하나의 다이오드에 대응하고, 따라서 이러한 다이오드와 직렬로 연결된 전류-조정 n-형 트랜지스터를 포함한다.
이러한 "역" 구조 및 n-형 조정 트랜지스터의 결합은, 각 트랜지스터가 이 다이오드의 단자 양단에 걸친 전압 강하에 독립적으로 다이오드를 구동하는 것을 가능하게 한다.
바람직하게는, 기판은 비결정질 실리콘으로 구성된 반도체 물질의 층을 포함한다. 따라서, 각 조정 트랜지스터는 이러한 실리콘층의 부분을 포함한다.
첨부된 도면을 참조하고 비제한적인 예에 의해 주어진 다음의 설명을 읽음을로써, 본 발명은 더 명확하게 이해될 것이다.
도 1은 차단층을 포함하지 않는, 본 발명에 따른 다이오드의 제 1 실시예를 예시하는 도면.
도 2는 차단층을 포함하는, 본 발명에 따른 다이오드의 제 2 실시예를 예시하는 도면.
도 3은 이 전극과 계면으로부터 거리함수로서 도 1 또는 도 2의 다이오드 하단 전극과 접촉하여 도핑된 유기층에서 도펀트 농도에서의 변형을 예시하는 도면.
도 4는 종래 기술(메워진 정사각형 기호)에 따른 다이오드의 전류-전압 특성과 비교되는 제 2 실시예에 따른 본 발명의 예시적인 예(빈 원형 기호)에 따른 다이오드의 전류-전압 특성을 도시한 도면.
도 5는 유기층의 중심의 전도성에 관한 표면 전도성을 평가하는 회로도를 개략적으로 예시한 도면.
이제, 본 발명의 제 1 실시예에 따른 다이오드의 제조방식이 도 1을 참조하여 기술될 것이다.
전도성 물질(M11)의 층(20)은 유리 기판(1) 상에 증착된다. 이러한 전도성 물질(M11)은 예를 들면, 진공 스퍼터링(sputtering)함으로써 증착된 ITO(Indium Tin Oxide)가 된다.
여기서, PEDOT-PSS인 유기성 물질(O11)로 이루어진 전도성 평탄화 층(21)은 이러한 층(20)상에 증착된다. PEDOT-PSS는 PEDOT(Poly-3,4-Ethylene Dioxythiophene: 폴리-3,4-에틸렌 디옥시치오펜)와 PSS(Polystyrene sulfonate: 폴리스틸렌 술폰산염)의 혼합물이 되며, 이는 이 물질의 일함수가 비교적 높기(> 5eV)때문에 전자를 수송하기에 매우 적합한 것으로 인식되지 않는다. 그러나, 아래에 기술된, 도핑된 하단 유기층(3)과의 계면(界面)에서 n-도핑의 고 레벨때문에, 전자를 이 유기층에 주입하는 것이 가능하다.
여기서 스택층(20 및 21)은 이 경우 음극으로서 작용하는 하단 전극(2)을 형성한다.
n-도핑된 물질(O1)로 이루어진 하단 유기층(3)은 이러한 이중층의 전극(2)상에 증착된다. 본 발명에 따르면, 도너 도펀트(donor dopant) 농도는 도 3의 곡선에 의해 예시된 바와 같이, 이 물질(O1)의 중심(x>0)에서보다 전극(2)과의 계면(x=0)에서 훨씬 더 높다.
바람직하게는, 이러한 도핑 프로파일이 적응되므로, 하단 유기층(3)의 물질 전도성은 이 하단 유기층(3)의 중심에서 보다 이 전극(2)과의 계면에서 적어도 3배 더 높게 된다.
이러한 유리한 전도성 프로파일이 달성되는 것을 보장하기 위해, 예를 들면 도 5에 도시된 구성이 사용되며, 이 경우, 증착실에서, 물질(O1)은 거리(I = 1.25mm)만큼 분리되고, 길이(d = 14mm)만큼 확장된 2개의 금속전극(도면에서 빗금 부분)사이에 증착되며, 이들 전극은 저항 측정기에 연결된다. 이 측정기는 여기서 전압 생성기를 포함하며, 이 생성기는 직렬로 연결된 기준 저항(R = 4.5 ㏁)과 DC 전압(E = 10V)을 생성한다. 기준 저항의 단자 양단에 걸친 전압의 측정은 두 전극 사이의 저항값을 제공한다. 임의의 유사 디바이스는 본 발명의 범위를 벗어나지 않으면서도 사용될 수 있다.
이러한 유리한 전도성 프로파일이 달성되는 것을 보장하기 위해, 01의 증착 순간에 도펀트의 비율이 적응되어 다음을 얻게 된다:
- 전극(2) 상에 증착된 층(3)의 첫 10 내지 20 나노미터의 경우, 10nm 두께에 대한 30mV의 기준 저항 단자의 양단에 걸친 전압 변화
- 특히 층(3)의 중심에 대응하고, 후속적으로 증착된 수십 나노미터의 경우, 10nm 두께에 대하여 단지 12mV의 기준 저항 단자 양단에 걸친 전압 변화.
다음으로, 물질(O3)의 유기성 전계 발광층(5)은 이 도핑 교정(calibration) 방법을 사용하여 증착된 이 도핑된 하단 유기층(3) 상에 증착된다. 이 물질(O3)은 일반적으로 도너(donor) 또는 억셉터(acceptor) 구성요소로 도핑되는 것이 아니고, 바람직하게는, 예를 들면 이미 언급된 IEEE 저널 논문 "High-Efficiency Organic Light-Emitting Diodes"에 예시된 바와 같이, 형광성 또는 인광성 도펀트로 도핑된다.
p-도핑된 물질(O2)의 상단 유기층(7)은 이러한 유기성 전자장 발광층(5) 상에 증착된다. 여기서, 억셉터 도펀트 농도는 이 층의 전체 두께에 걸쳐 대략 일정하다. 변형예에 있어서, 억셉터 도펀트 농도는 이 물질(O2)의 중심에서 보다 이 상단 유기층을 덮는 전극과의 계면에서 훨씬 높다.
여기서 양극인 상단 전극(8)으로서 역할을 하는 금속층(M2)은 이 도핑된 상단 유기층(7) 상에 증착된다.
따라서, 본 발명에 따른 다이오드가 이와 같이 얻어진다.
본 발명으로 인해, 도핑된 유기층이 접촉하는 전극과의 계면에서 도핑된 유기층의 도핑 증가는, 다음 예가 예시하는 바와 같이, 사전 결정된 전류 및 사전결정된 조명을 얻도록 요구되는 전원 전압을 실질적으로 감소시키는 것을 가능하게 한다. 본 발명은 유기 발광 다이오드의 발광 효율성이 상당히 개선되는 것을 허용한다.
도 2에 도시된 바와 같이, 본 발명의 제 2 실시예에 따른 다이오드의 제조방식이 제 1 실시예의 설명으로부터 계속된다. 이 제 2 실시예에서, 다음이 삽입된다:
- 도핑된 층(3)과 전계 발광층(5) 사이에 유기성 물질(O4)로 이루어진 정공-차단층(4); 및
- 전계 발광층(5)과 도핑된 층(7) 사이에 유기물질(O5)로 이루어진 전자-차단층(6).
따라서, 본 발명에 따른 다른 다이오드가 획득된다.
또한, 본 발명은 이러한 다이오드 어레이를 포함하는 조명 패널 또는 이미지 디스플레이 스크린에 적용된다.
본 발명은 하단 전극이 음극이고 상단 전극이 양극인 하단 도핑된 유기층 및 상단 도핑된 유기층 둘 다를 포함하는 다이오드를 참조하여 기술되었다. 그러나, 본 발명은 첨부된 청구항의 범위를 벗어나지 않으면서도 다른 유형의 다이오드에 적용될 수 있음이 당업자에게는 명백하다.
다음예는 본 발명을 예시한다.
이 예에서 도시된 다이오드는 방금 기술된 본 발명의 제 2 실시예의 다이오드와 동일한 구조를 갖는다.
이 다이오드는, 기판(1)으로부터 위쪽으로 올라가면서, 다음 층을 갖는다:
- 약 150nm의 두께를 가진 ITO로 이루어진 금속성 층(20);
- 상표명이 BAYTRON VPAI 4083 또는 BAYTRON VPCH 8000인 바이엘(Bayer)사의 40nm 두께를 가지는 PEDOT-PSS로 구성된 층(21).
이 층은 유리하게는 스핀 코팅에 의해 생성되고 매우 좋은 평탄성을 보장하며, 이는 다이오드에서 뛰어난 성능을 달성하고, 두께 및 이에 따른 상단층의 비용을 제한하기 위해 매우 유리하다. 또한, 이는 음극의 동작에 기여하는데, 이는 여기서 PEDOT-PSS 물질이 이 경우 전자를 수송하는데 사용되기 때문이다. 만일 실질적으로 더 두껍게 요구된다면, 이 층의 두께는,
- 100nm 두께를 가지는, 세슘으로 n-도핑된, 4,7-디페닐-1,10-페난트롤린(4,7-diphenyl-1,10-phenanthroline)(즉, "Bphen")으로 구성된 하단층(3)이 될 수 있다. 세슘 도핑 레벨이 위에 기술된 바와 같이 적응되어, 하단 전극과의 계면에서, 이 층의 중심에서 획득된 전도성보다 3배 더 높은 전도성을 획득한다. 이 층의 중심에서 도핑 레벨이 세슘 확산 위험을 제한하도록 충분히 낮은 것이 바람직하며, 이는 전계 발광층(5)에서 발광 효율성을 제한하는 위험성이 있지만, 또한 다이 오드에서 옴 손실을 제한할 수 있는 전도성 레벨을 얻기에 충분히 높다;
- 10nm 두께를 가지는, 비도핑된 4,7-디페닐-1,10-페난트롤린(Bphen)으로 구성된 정공-차단층(4);
- 적색을 방사 발광할 수 있는, 20nm 두께를 가진 전계 발광층(5). 이 층을 위한 물질은 코빈(Covion)사, 즉 2004년산 "TER-004"라로 명칭된 인광성 도펀트로 20 중량 퍼센트(wt%)까지 도핑된 2004년산 "TMM-004"으로 명칭된 제품으로부터 생성된다;
- 10nm 두께를 가진, 코빈사의 "SPIRO TAD"이라 불리는 전자-차단층(6);
- 100nm 두께를 가진, 노발레드(Novaled)사의 NDP2로 명칭된 제품으로 2 중량 퍼센트까지 p-도핑된 "SPIRO TTB"(코빈사)로 이루어진 상단층(7)으로서, 여기서 도핑 레벨은 대략 층의 전체 두께에 걸쳐 대략 일정함;
- 약 80nm 두께의 SiO 캡슐화 및 보호층로 뒤덮여, 양극(8)으로 작용하는, 약 15nm 두께를 가진 금속성 은(silver)층.
이와 같이 얻어진 본 발명에 따른 다이오드의 전류-전압 특성 및 발광 특성은, 개방 회로 기호로부터 형성된 곡선으로서, 도 4에 그래프로 표시되어 있다.
비교를 위하여, 방금 기술된 것과 동일한 다이오드가 도핑된 하단층(3)에서의 도너 도펀트 농도가 일정하게 유지되는 유일한 차이로 생성된다.
이와 같이 획득된 비교 다이오드의 전류-전압 특성 및 발광 특성은, 검은색 사각형 기호로부터 형성된 곡선으로, 도 4에 그래프로 또한 표시되어 있다.
음극과 접촉하는 도핑된 하단 유기층에서 도핑 구배는, 사전결정된 전류 및 이에 따른 사전 결정된 조명을 얻기 위해 요구되는 전원 전압이 상당히 감소되도록 하는 것이 가능한데, 이는 100 cd(칸데라)/m2의 조명을 얻기 위해 요구되는 전압이 비교예에서의 8.2 V로부터 본 발명에 따른 예에서의 단지 4.3V로 이동하기 때문인 것으로 보여질 수 있다.
전술한 바와 같이, 본 발명은, 기판; 기판과 동일한 측면 상에 제 1 종류의 하단 전극 및 기판에 대해 반대편 측면 상에 제 2 종류의 상단 전극으로서, 이들 전극 종류는 양극 및 음극에 대응하는, 전극; 하단 전극과 상단 전극 사이에 삽입된 유기 방사성 전계 발광(electroluminescent)층; 및 상기 전극 중 하나와 접촉하는 적어도 하나의 도핑된 유기층으로 구성된 유기 발광 다이오드(OLED: Organic Light-Emitting Diode)에 이용 가능하다.

Claims (15)

  1. - 기판(1),
    - 상기 기판(1) 상에서, 하단 전극(2)과 상단 전극(8) 사이에 삽입된 유기 방출성 전계 발광(electroluminescent)층(5)으로서, 상기 하단 전극(2)은 상기 기판(1)과 상기 유기 방출성 전계 발광층(5) 사이에 배치되고, 상기 하단 전극(2)과 상기 상단 전극(8)은 양극과 음극에 각각 대응하거나, 또는 음극과 양극에 각각 대응하는, 유기 방출성 전계 발광층(5),
    - 상기 하단 전극(2)과 접촉하는 도핑된 유기 물질로 이루어지고, 상기 하단 전극(2)과 상기 전계 발광층(5) 사이에 삽입되는 도핑된 유기 층(3)으로서, 상기 유기 물질은 상기 도핑된 유기 층(3)과 접촉하는 상기 하단 전극(2)이 음극일 경우 도너 도펀트(donor dopant)로 도핑되거나, 상기 도핑된 유기 층(3)과 접촉하는 상기 하단 전극(2)이 양극일 경우 억셉터 도펀트(acceptor dopant)로 도핑되며, 상기 도펀트 농도는 상기 도핑된 유기 층(3)이 접촉하는 상기 하단 전극(2)의 반대편의 상기 도핑된 유기 층(3)의 경계에서 영인, 도핑된 유기 층(3)을
    포함하는 유기 발광 다이오드에 있어서,
    - 상기 도핑된 유기층(3)의 도핑 레벨은, 상기 도핑된 유기층(3)의 도핑된 부분의 중심에서보다, 상기 도핑된 유기층(3)이 접촉하는 상기 하단 전극(2)과 상기 도핑된 유기층(3) 사이의 계면(界面)에서 더 높고;
    - 상기 계면에서 0.2 eV보다 큰 전위 장벽이 존재하여, 상기 계면은 쇼트키 접합을 형성하고,
    - 상기 도핑된 유기층(3)에 있어서, 영의 도펀트 농도를 가진 박편의 두께는 엄격하게 영이 아닌 도펀트 농도를 갖는 박편의 두께보다 얇은 것을 특징으로 하는, 유기 발광 다이오드.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 도핑된 유기층(3)의 물질에 대한 평균 전도성은, 상기 하단 전극(2)으로부터 20nm보다 멀리 이격된 상기 도핑된 유기층(3)의 도핑된 부분의 중심에 위치하는 적어도 10nm 두께의 박편에서보다, 상기 계면에 위치하고 상기 하단 전극(2)과 접촉하는 상기 도핑된 유기층(3)의 10nm 두께의 박편에서 적어도 3배 더 높은 것을 특징으로 하는, 유기 발광 다이오드.
  3. 제 1 항에 있어서,
    상기 도핑된 유기층(3)의 물질에 대한 평균 도펀트 농도는, 상기 하단 전극(2)으로부터 10nm보다 멀리 이격된 상기 도핑된 유기층(3)의 도핑된 부분의 중심에 위치하는 박편에서보다, 계면에 위치하고 상기 하단 전극(2)에 접촉하는 상기 도핑된 유기층(3)의 박편에서 적어도 3배 더 높은 것을 특징으로 하는, 유기 발광 다이오드.
  4. - 기판(1),
    - 상기 기판(1) 상에서, 하단 전극(2)과 상단 전극(8) 사이에 삽입된 유기 방출성 전계 발광층(5)으로서, 상기 하단 전극(2)은 상기 기판(1)과 상기 유기 방출성 전계 발광층(5) 사이에 배치되고, 상기 하단 전극(2)과 상기 상단 전극(8)은 양극과 음극에 각각 대응하거나, 또는 음극과 양극에 각각 대응하는, 유기 방출성 전계 발광층(5),
    - 상기 상단 전극(8)과 접촉하는 도핑된 유기 물질로 이루어지고, 상기 상단 전극(8)과 상기 전계 발광층(5) 사이에 삽입되는 도핑된 유기 층(7)으로서, 상기 유기 물질은 상기 도핑된 유기 층(7)과 접촉하는 상기 상단 전극(8)이 음극일 경우 도너 도펀트로 도핑되거나, 상기 도핑된 유기 층(7)과 접촉하는 상기 상단 전극(8)이 양극일 경우 억셉터 도펀트로 도핑되며, 상기 도펀트 농도는 상기 도핑된 유기 층(7)이 접촉하는 상기 상단 전극(8)의 반대편의 상기 도핑된 유기 층(3)의 경계에서 영인, 도핑된 유기 층(7)을
    포함하는 유기 발광 다이오드에 있어서,
    - 상기 도핑된 유기층(7)의 도핑 레벨은, 상기 도핑된 유기층(7)의 도핑된 부분의 중심에서보다, 상기 도핑된 유기층(7)이 접촉하는 상기 상단 전극(8)과 상기 도핑된 유기층(7) 사이의 계면에서 더 높고;
    - 상기 계면에서 0.2 eV보다 큰 전위 장벽이 존재하여, 상기 계면은 쇼트키 접합을 형성하고,
    - 상기 도핑된 유기층(7)에 있어서, 영의 도펀트 농도를 가진 박편의 두께는 엄격하게 영이 아닌 도펀트 농도를 갖는 박편의 두께보다 얇은 것을 특징으로 하는, 유기 발광 다이오드.
  5. 제 4 항에 있어서,
    상기 도핑된 유기층(7)의 물질에 대한 평균 전도성은, 상기 상단 전극(8)으로부터 20nm보다 멀리 이격된 상기 도핑된 유기층(7)의 도핑된 부분의 중심에 위치하는 적어도 10nm 두께의 박편에서보다, 상기 계면에 위치하고 상기 상단 전극(8)과 접촉하는 상기 도핑된 유기층(7)의 10nm 두께의 박편에서 적어도 3배 더 높은 것을 특징으로 하는, 유기 발광 다이오드.
  6. 제 5 항에 있어서,
    상기 도핑된 유기층(7)의 물질에 대한 평균 도펀트 농도는, 상기 상단 전극(8)으로부터 10nm보다 멀리 이격된 상기 도핑된 유기층(7)의 도핑된 부분의 중심에 위치하는 박편에서보다, 상기 계면에 위치하고 상기 상단 전극(8)과 접촉하는 상기 도핑된 유기층(7)의 박편에서 적어도 3배 더 높은 것을 특징으로 하는, 유기 발광 다이오드.
  7. 제 1 항 내지 제 6 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 접촉하는 전극이 음극인 경우, 한편으로는 도너 도펀트의 HOMO(Highest Occupied Molecular Orbital) 레벨 에너지 또는 이온화 전위와, 다른 한편으로는 상기 유기성 물질의 LUMO(Lowest Unoccupied Molecular Orbital) 레벨 에너지 사이의 절대값 차이는 5eV보다 적고, 상기 접촉하는 전극이 양극인 경우, 한편으로는 억셉터 도펀트의 LUMO 레벨 에너지 또는 전자 친화도와, 다른 한편으로는 상기 유기성 물질의 HOMO 레벨 에너지 사이의 절대값 차이는 5 eV보다 적은 것을 특징으로 하는, 유기 발광 다이오드.
  8. 제 7 항에 있어서,
    상기 HOMO 레벨 또는 상기 LUMO 레벨의 에너지가 전자의 진공 에너지 레벨에 대해 양으로 계산될 때, 상기 도핑된 유기층(3, 7)과 접촉하는 전극이 음극인 경우 도너 도펀트의 HOMO 레벨 에너지 또는 이온화 전위는 상기 도핑된 유기층(3, 7)의 유기성 물질의 LUMO 레벨 에너지보다 더 높고, 상기 도핑된 유기층(3, 7)과 접촉하는 전극이 양극인 경우 억셉터 도펀트의 LUMO 레벨 에너지 또는 전자 친화도는 상기 도핑된 유기층(3, 7)의 유기성 물질의 HOMO 레벨 에너지 이하인 것을 특징으로 하는, 유기 발광 다이오드.
  9. 제 1 항 내지 제 6 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 도핑된 유기층(3; 7)과 상기 전계 발광층(5) 사이에 삽입된 유기성 차단층(4; 6)을 포함하되, 상기 유기성 차단층(4; 6)은, 상기 도핑된 유기층(3; 7)이 음극과 접촉하는 경우 정공을 차단하고, 상기 도핑된 유기층(3; 7)이 양극과 접촉하는 경우 전자를 차단하는 것을 특징으로 하는, 유기 발광 다이오드.
  10. 제 1 항 내지 제 6 항 중 어느 한 항에 따른 다이오드 어레이를 포함하는 조명 패널로서,
    상기 어레이의 다이오드는 동일한 기판에 의해 지지되는 것을 특징으로 하는, 조명 패널.
  11. 제 7 항에 따른 다이오드 어레이를 포함하는 조명 패널로서,
    상기 어레이의 다이오드는 동일한 기판에 의해 지지되는 것을 특징으로 하는, 조명 패널.
  12. 제 8 항에 따른 다이오드 어레이를 포함하는 조명 패널로서,
    상기 어레이의 다이오드는 동일한 기판에 의해 지지되는 것을 특징으로 하는, 조명 패널.
  13. 제 1 항 내지 제 6 항 중 어느 한 항에 따른 다이오드 어레이를 포함하는 이미지 디스플레이 스크린으로서,
    상기 어레이의 다이오드는 동일한 기판에 의해 지지되는 것을 특징으로 하는, 이미지 디스플레이 스크린.
  14. 제 7 항에 따른 다이오드 어레이를 포함하는 이미지 디스플레이 스크린으로서,
    상기 어레이의 다이오드는 동일한 기판에 의해 지지되는 것을 특징으로 하는, 이미지 디스플레이 스크린.
  15. 제 8 항에 따른 다이오드 어레이를 포함하는 이미지 디스플레이 스크린으로서,
    상기 어레이의 다이오드는 동일한 기판에 의해 지지되는 것을 특징으로 하는, 이미지 디스플레이 스크린.
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