KR101174887B1 - 담지촉매를 이용한 태양 전지용 대향 전극 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 태양 전지용 대향 전극 및 이를 채용한 태양 전지에 관한 것으로, 보다 상세하게는 투명 기판; 및 상기 투명 기판 상에 담지 촉매를 이용하여 형성된 촉매층을 포함하는 태양 전지용 대향 전극 및 이를 채용한 염료감응 태양 전지에 관한 것이다.
본 발명에 의한 태양 전지용 대향 전극은 제조비용 및 제조공정 면에서 경제적일 뿐 아니라 전해질층과의 증대된 접촉 면적으로 인해 개선된 촉매활성을 나타내어 이를 태양 전지에 적용하는 경우 우수한 광전 효율을 나타낸다.
태양 전지, 대향 전극, 담지촉매, 중형 다공성 탄소체, 금속촉매 입자

Description

담지촉매를 이용한 태양 전지용 대향 전극{A COUNTER ELECTRODE FOR PHOTOVOLTAIC CELL USING SUPPORTED CATALYST}
도 1은 본 발명의 제조예 1에 따라 제조한 중형 다공성 탄소체의 BET 표면적 분석 결과를 나타낸 그래프이다.
도 2는 본 발명의 제조예 1에 따라 제조한 중형 다공성 탄소체의 면저항을 측정하기 위한 면저항 측정기의 측단면도이다.
도 3은 본 발명의 제조예 1에 따라 제조한 중형 다공성 탄소체 표면의 SEM 사진이다.
도 4는 본 발명의 제조예 4에 따라 제조한 담지 촉매 표면의 TEM 사진이다.
도 5는 본 발명의 실시예 2에 따라 제조한 태양 전지의 광전류-전압 곡선을 나타낸 그래프이다.
본 발명은 태양 전지용 대향 전극 및 이를 채용한 태양전지에 관한 것으로, 보다 구체적으로는 중형 다공성 탄소체에 금속촉매 입자가 담지되어 있는 담지 촉매를 이용하여 간단하고 저렴한 공정을 통해 제조할 수 있는 태양 전지용 대향 전 극 및 이를 채용한 태양 전지에 관한 것이다.
최근 들어 직면하는 에너지 문제를 해결하기 위하여 기존의 화석연료를 대체할 수 있는 대체 에너지원에 대한 다양한 연구가 진행되어 오고 있다. 특히 수십년 이내에 고갈될 석유 자원을 대체하기 위하여 풍력, 원자력, 태양력 등의 자연 에너지를 활용하기 위한 광범위한 연구가 진행되어 오고 있다.
이들 중 태양 에너지를 이용한 태양 전지는 기타 다른 에너지원과 달리 무한하고 환경 친화적이므로 많은 각광을 받고 있는데, 그 중 염료감응형 태양 전지는 특히 제작 비용이 현저히 저렴하여 적극 검토되어 오고 있다.
일반적으로 염료감응형 태양 전지는 광을 흡수하여 전자를 생성 및 전달하는 반도체 전극; 외부의 임의의 회로를 통해 일을 한 후 복귀한 전자를 전해질층과의 고체/액체 계면에서 레독스 반응(Redox Reaction)에 의해 전달하는 대향 전극; 및 상기 반도체 전극과 대향 전극 사이에 위치하면서 반도체 전극으로 이온을 전달하는 통로 역할을 하는 전해질층을 포함하는 구조로 이루어진다.
그 중 상기 대향 전극은 다시 전도성 투명 기판 및 촉매층으로 이루어지는데, 상기 촉매층은 레독스 반응을 촉진하는 핵심 역할을 하기 때문에 이의 활성을 높이는 것이 중요한 과제가 되고 있다.
통상적으로 상기 촉매층은 투명 기판 상에 백금, 팔라듐 등의 촉매 활성을 보이는 금속 입자를 스퍼터링 또는 진공 증착하여 형성된다. 그러나, 이와 같이 금속 입자 자체를 촉매로서 사용하면, 많은 양의 촉매를 사용하게 되고 스퍼터 등의 고가의 진공장비가 필요한 공정을 거치게 되어 제조비용 및 제조공정 면에서 실 효성이 낮은 문제점이 있으며, 전해질층과의 반응 표면적이 적어 촉매 활성이 높지 않은 문제점이 있다. 따라서, 이러한 문제를 해결하기 위해서는 촉매의 입자지름을 수 nm의 크기로 줄여 반응 표면적을 증가시키고 사용량을 감소시킬 필요가 있다.
이와 관련하여 미국특허공개 제2005-0092359호는 기판 및 전도성 카본층을 포함하는 대향 전극을 구비한 태양 전지에 대해 개시하고 있다. 상기 공개특허는 대향 전극에 포함되는 촉매층을 전도성 카본으로 형성함으로써 상기한 반응 표면적의 증대, 제조비용의 저렴화, 제조공정의 효율화 등의 문제를 해결하려고 한다. 그러나 상기 특허의 대향 전극은 카본만을 촉매로 사용하기 때문에 금속 입자를 촉매로서 사용하는 경우보다 훨씬 저하된 반응성을 나타내는 문제점을 안고 있다.
이에 따라 최근에는 향상된 촉매 반응성과 제조비용 및 제조공정 면에서의 실효성을 동시에 만족시킬 수 있는 새로운 대향 전극의 개발이 절실히 요구되고 있다.
본 발명은 상술한 기술적 요구에 부응하기 위한 것으로, 본 발명의 목적은 제조비용 및 제조공정 면에서 경제적이며 높은 촉매 활성을 보이는 태양 전지용 대향 전극을 제공하는데 있다.
본 발명의 다른 목적은 상기한 대향 전극을 채용함으로써 우수한 광전 효율을 나타내는 염료감응형 태양 전지를 제공하는데 있다.
상술한 목적을 달성하기 위한 본 발명의 하나의 양상은 투명 기판; 및 상기 투명 기판 상에 담지 촉매를 이용하여 형성된 촉매층을 포함하는 태양 전지용 대향 전극에 관계한다.
이 때, 구체적으로 상기 담지 촉매는 중형 다공성 탄소체; 및 상기 중형 다공성 탄소체에 분산되어 담지되어 있는 금속촉매 입자를 포함한다.
상술한 목적을 달성하기 위한 본 발명의 다른 양상은 반도체 전극; 전해질층; 및 상기 본 발명에 따른 대향 전극을 구비하는 염료감응형 태양 전지에 관계한다.
이하에서 본 발명을 보다 상세히 설명하기로 한다.
본 발명은 투명 기판; 및 상기 투명 기판 상에 담지 촉매를 이용하여 형성된 촉매층을 포함하는 태양 전지용 대향 전극을 제공한다.
종래의 대향 전극이 금속촉매 자체를 투명 기판 상에 스퍼터링 또는 진공 증착하여 형성됨으로써 제조비용이 많이 들고 제조과정이 까다로우며 반응 표면적이 적어 낮은 촉매 활성을 나타내는 것과 달리, 본 발명의 대향 전극은 담지 촉매를 이용하여 형성됨으로써 상기한 문제점을 일거에 해결하고 있다. 즉, 본 발명은 촉매층을 형성하기 위한 촉매로서, 중형 다공성 탄소체 내에 나노 크기의 금속촉매 입자가 담지되어 있는 담지 촉매를 이용하기 때문에, 적은 양의 금속으로도 넓은 표면적을 갖는 대향 전극을 상온 용액 공정에 의해 용이하게 제조할 수 있으며, 금속촉매 입자의 로딩(loading) 양을 당업자의 적절한 판단에 따라 자유로이 조절할 수 있어, 특히 제조비용 및 제조공정 면에서 실용적이다.
이러한 본 발명의 태양 전지용 대향 전극을 제조하는데 사용되는 담지 촉매에 대하여 살펴본다.
본 발명에서는 상기 담지 촉매로서 공지된 일반적인 담지 촉매를 사용할 수 있다. 바람직하게는, 중형 다공성 탄소체; 및 상기 중형 다공성 탄소체에 분산되어 담지되어 있는 금속촉매 입자를 포함하는 담지 촉매를 사용할 수 있다. 이 때, 상기 금속촉매 입자는 상기 중형 다공성 탄소체의 표면과 기공 내에 분산되어 분포한다.
상기 중형 다공성 탄소체는 그 전체가 실질적으로 탄소로 이루어져 있는 다공성 입자의 형태를 갖는 것으로서, 미세기공(micropore)만을 갖는 종래의 비정형질 미세 다공성 탄소 분말과 달리 미세기공과 중형기공(mesopore) 모두를 적정 비율로 보유하는 물질이다. 여기에서, 국제순수 및 응용화학연맹(IUPAC)의 정의에 따르면, 일반적으로 미세기공이라 함은 약 2 nm 이하의 직경을 갖는 기공을 의미하고, 중형기공이라 함은 약 2 내지 50 nm의 직경을 갖는 기공을 의미한다.
상기 중형 다공성 탄소체의 기공들은 규칙적으로 배열되어 있을 수도 있고 그렇지 않을 수도 있으나, 바람직하게는 규칙적으로 배열되어 있는 것이 좋으며, 이와는 상관없이 미세기공들이 중형기공들을 통하여 상호연결성을 갖거나 중형기공들이 미세기공들을 통하여 상호연결성을 갖는다.
이러한 중형 다공성 탄소체는 중형 기공의 평균 크기, 표면적, 1차 입자의 평균 크기 및 면저항 등에 의하여 특징지어질 수 있다.
본 발명에서는 공지된 일반적인 중형 다공성 탄소체이면 특별한 제한 없이 어느 것이든 사용할 수 있으나, 바람직하게는, 상기 중형 다공성 탄소체로 2 내지 20 nm의 중형기공 평균 크기를 갖는 것을 사용할 수 있다. 만일 상기 중형기공의 평균 크기가 2 nm보다 작은 경우에는 전자의 흐름이 원활하지 못하여 촉매의 활성에 제한이 가해지고, 상기 중형기공의 평균 크기가 20 nm보다 큰 경우에는 촉매를 제조할 때 촉매 입자가 커지는 경향이 있기 때문에 촉매의 효율이 떨어지는 단점이 있다.
또한 바람직하게는, 상기 중형 다공성 탄소체로 표면적이 500 내지 2000 m2/g인 것을 사용할 수 있다. 만일 상기 표면적이 500 m2/g 미만이면 표면적이 너무 작아 담지되는 금속 입자 등의 분산도를 높이기 어렵고, 상기 표면적이 2000 m2/g를 초과하면 미세기공이 너무 많이 존재하게 되어 전자나 물질의 확산 특성이 저하되어 촉매 효율이 떨어지는 단점이 있다.
또한 바람직하게는, 상기 중형 다공성 탄소체로 1차 입자의 평균 크기가 100 내지 500 nm인 것을 사용할 수 있다. 만일 1차 입자의 평균 크기가 100 nm 미만인 경우에는 입자간 응집이 강하여 전체적인 표면적이 줄어들게 되고, 상기 1차 입자의 평균 크기가 500 nm를 초과하는 경우에는 전자 및 물질의 전달이 비효율적으로 이루어지는 단점이 있다. 더욱 바람직하게는 약 250 내지 500 nm의 1차 입자 평균 크기를 갖는 것이 좋다.
또한 바람직하게는, 상기 중형 다공성 탄소체로 75.4 kgf/cm2의 압력 하에서 350 mΩ/cm2 이하의 면저항을 갖는 것을 사용할 수 있다. 보다 바람직하게는 250 mΩ/cm2 이하의 면저항을 갖는 것이 좋다. 만일 중형 다공성 탄소체가 75.4 kgf/cm2의 압력 하에서 350 mΩ/cm2 초과의 면저항을 갖는 경우에는 전극의 전도성 측면에서 불리하여 태양 전지의 전극에 응용하는데 제한이 있게 된다.
나아가, 바람직하게는, 상기 중형 다공성 탄소체로, 그 탄소 공급원이 단당류, 소당류, 다당류 및 이들의 혼합물을 포함하는 탄수화물; 퍼퓨릴 알코올(furfuryl alcohol), 아닐린을 포함하는 모노머(monomer); 아세틸렌, 프로필렌을 포함하는 기체; 및 페난트렌(phenanthrene) 등의 화합물인 것을 사용할 수 있다. 그러나, 반드시 이에 한정되는 것은 아니며, 부가중합, 축합중합 등과 같은 여러 가지 태양의 중합 형태에 의해 중합될 수 있는 탄소함유화합물(이하, '중합성 탄소함유화합물'이라 함)로부터 제조된 것이면 제한 없이 사용할 수 있다.
좀 더 구체적으로 상기 단당류로는 글루코오스, 프룩토오스, 만노오스, 갈락토오스, 리보오스, 크실로오스 등을 예로 들 수 있으며, 상기 소당류로는 수크로오스, 말토오스(맥아당), 락토오스 등을 예로 들 수 있다.
가장 바람직하게는 상기 중형 다공성 탄소체로서 탄소 공급원이 페난트렌인 것을 사용할 수 있다. 페난트렌은 하기 화학식 1의 구조를 갖는 화합물로서, 그의 구조 이성질체인 안트라센으로 대체될 수 없다. 페난트렌을 탄소 공급원으로 하여 제조된 중형 다공성 탄소체는, 다른 물성을 희생하지 않으면서 특히 면저항이 다른 중형 다공성 탄소체와 비교하였을 때 30 내지 80% 정도 현저히 감소(75.4 kgf/cm2의 압력 하에서 250 mΩ/cm2 이하의 면저항)되어, 더욱 더 개선된 전도성 특성을 나타낸다.
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또한 상기 중형 다공성 탄소체는 공지된 다양한 중형 다공성 탄소체 제조 방법에 의하여 제조된 것을 사용할 수 있다. 그 구체적인 예를 들면, 중합성 탄소함유화합물, 용매, 선택적으로 산을 포함하는 탄소 전구체 혼합물을 제조한 후, 상기 혼합물에 중형 다공성 실리카를 일정 시간 함침시키고, 그 결과물을 소정의 온도에서 열처리(예: 50 내지 250℃) 및 열분해하여 탄화(예: 400 내지 1400℃) 시킨 다음, 실리카 용해성 용액(예: 불산(HF) 수용액 또는 수산화나트륨(NaOH) 수용액)으로 상기 실리카를 제거하는 방법에 의하여 제조된 것을 사용할 수 있다.
이 때, 상기 전구체 혼합물의 각 구성 성분의 함량은 본 발명의 목적에 부합하는 한 특별히 한정되지 않으나, 구체적으로 예를 들면, 상기 중합성 탄소함유화 합물로 페난트렌을 사용할 경우, 페난트렌 5 내지 15 중량%; 산 10 내지 35 중량%; 용매 55 내지 80 중량% 로 혼합할 수 있으며, 상기 중형 다공성 실리카로는 일차원 기공들이 미세기공 등으로 서로 연결된 구조를 갖는 분자체 물질이면 특별한 제한 없이 사용할 수 있다. 바람직하게는 상기 중형 다공성 실리카로 MCM-48, SBA-1, SBA-15, KIT-1, MSU-1 등을 사용할 수 있다.
한편 중형 다공성 탄소체에 담지되는 금속촉매 입자로는 특별한 제한은 없으나, 구체적인 예로서 백금(Pt), 티타늄(Ti), 바나듐(V), 크롬(Cr), 망간(Mn), 철(Fe), 코발트(Co), 니켈(Ni), 구리(Cu), 아연(Zn), 알루미늄(Al), 몰리브덴(Mo), 셀레늄(Se), 주석(Sn), 루테늄(Ru), 팔라듐(Pd), 텅스텐(W), 이리듐(Ir), 오스뮴(Os), 로듐(Rh), 니오븀(Nb), 탄탈륨(Ta), 납(Pb), 비스무트(Bi) 또는 이들의 혼합물 등이 있다.
상기 촉매금속은 단일 금속 또는 2 이상의 금속 합금일 수 있으며, 태양 전지의 대향 전극의 촉매층에 사용되므로 백금 또는 백금 합금을 사용하는 것이 바람직하다.
상기 금속촉매 입자의 평균 입자 크기가 너무 작으면 촉매반응을 촉진시키지 못할 가능성이 있고, 너무 크면 전체 촉매입자의 반응 표면적이 감소하여 활성이 줄어들 수 있으므로, 이러한 점을 고려하여, 상기 금속촉매 입자의 평균 입자 크기는 약 1 내지 5 nm 정도로 할 수 있다.
상기한 중형 다공성 탄소체 및 금속촉매 입자를 이용하여 본 발명의 담지 촉매를 제조하는 방법으로는 함침법, 침전법, 콜로이드법 등 공지된 다양한 담지 촉 매 제조방법이 사용될 수 있다. 그 구체적인 예를 들면, 상기 중형 다공성 탄소체에 촉매금속 전구체 용액을 함침시킨 후, 상기 촉매금속전구체를 환원하는 방법에 의하여 제조될 수 있다. 이러한 방법은 각종 문헌에 상세히 공지되어 있으므로, 여기에서는 더 이상 상세하게 설명하지 않는다.
본 발명에서 상기 담지 촉매 중의 금속촉매 입자의 함량은 당업자의 적절한 판단에 따라 약 1 내지 80 중량% 정도로 자유로이 조절할 수 있는데, 상기 담지 촉매 중의 금속촉매 입자의 함량이 너무 작으면 태양 전지에의 적용이 불가능해질 수 있고, 반대로 너무 크면 경제적으로 불리하고 촉매 입자 크기가 증가될 수 있으므로, 이러한 점을 고려하여, 상기 담지 촉매의 전체 중량을 기준으로 약 40 내지 80 중량% 정도로 하는 것이 바람직하다.
본 발명이 제공하는 태양 전지용 대향 전극은 상술한 바와 같은 담지 촉매를 이용하여 형성된 촉매층을 포함한다.
구체적으로 본 발명의 태양 전지용 대향 전극은 투명 기판; 및 상기 담지 촉매를 이용하여 상기 투명 기판 상에 형성된 촉매층을 포함한다.
본 발명에서 상기 촉매층은, 상기 담지 촉매를 유기용매 내에 고르게 분산시켜 슬러리 내지는 페이스트 조성물을 제조한 후, 이를 일반적인 상온 용액 공정에 의해 투명 기판 상에 코팅함으로써 형성된다.
이와 같이 본 발명은 나노 크기의 금속촉매 입자가 담지되어 있는 담지 촉매를 이용하기 때문에 통상의 상온 용액 공정에 의해 대향 전극을 형성할 수 있어서 제조비용이 많이 들지 않으며, 제조공정 면에서도 번거롭지 않은 이점이 있다.
이 때, 상기 유기용매로는 통상의 유기용매를 제한 없이 사용할 수 있으며, 구체적으로는 아세톤, 메탄올, 에탄올, 이소프로필알코올, n-프로필알코올, 부틸알코올, 디메틸아세트아미드(DMAc), 디메틸포름암드, 디메틸설폭사이드(DMSO), N-메틸-2-피롤리돈(NMP), 테트라하이드로퓨란(THF), 테트라부틸아세테이트, n-부틸아세테이트, m-크레졸, 톨루엔, 에틸렌글리콜(EG), γ-부티롤락톤, 헥사플루오로이소프로판올(HFIP) 등을 단독 또는 조합하여 사용할 수 있다.
또한 상기 상온 용액 공정의 구체적인 예로는 스핀 코팅, 스프레이 코팅, 스크린 프린팅, 닥터 블레이딩, 잉크 젯팅 등을 들 수 있으나, 반드시 이에 한정되는 것은 아니다.
상기 투명 기판으로는 투명성을 갖고 있는 것이면 특별히 한정되지 않으며, 구체적으로는 유리 또는 플라스틱 기판을 사용할 수 있다. 전도성 측면의 개선을 위하여, 상기 투명 기판으로 인듐틴 옥사이드(ITO), 플로린 도핑된 틴 옥사이드(FTO), ZnO-Ga2O3, ZnO-Al2O3, SnO2-Sb2O3 등의 전도성 물질이 코팅된 투명 기판을 사용하는 것이 보다 바람직하다.
본 발명은 또한 상기 대향 전극을 구비하는 염료감응형 태양 전지를 제공한다.
구체적으로, 본 발명의 태양 전지는 반도체 전극; 전해질층; 및 상기 본 발 명에 따른 대향 전극을 구비한다.
상기 본 발명의 대향 전극은 제조비용이 저렴하고 제조공정이 간단할 뿐 아니라 전해질층과의 접촉 표면적이 확대되어 높은 촉매 활성을 나타내므로 이를 태양 전지에 응용하는 경우 전자 전달 성능이 개선되어 우수한 광전효율을 나타낼 수 있다.
구체적으로, 상기 반도체 전극은 투명 기판; 상기 투명 기판 상에 형성된 반도체층; 및 상기 반도체층 표면에 흡착된 염료를 포함하는 구조를 갖는다.
상기 반도체 전극은 투명 기판 상에 다공성의 금속 산화물을 도포 및 소성하여 금속 산화물막을 형성한 다음, 이를 염료가 용해되어 있는 용액에 일정 시간 함침시켜 상기 금속 산화물막의 표면에 염료가 흡착되도록 함으로써 형성할 수 있다.
이 때, 상기 투명 기판으로는 위에서 본 발명의 대향 전극에 대해 설명한 것과 동일한 기판을 사용할 수 있으며, 상기 금속 산화물로는 특별히 한정되는 것은 아니나, 티타늄 산화물, 니오븀 산화물, 하프늄 산화물, 텅스텐 산화물, 주석 산화물 및 아연 산화물로 이루어진 군에서 선택된 하나 이상을 사용할 수 있다.
또한, 상기 금속 산화물의 도포 방법으로는 스크린 프린팅, 스핀 코팅 등의 일반적인 코팅 방법을 사용할 수 있으며, 상기 염료로는 태양 전지 분야에서 일반적으로 사용되는 것이라면 아무 제한 없이 사용할 수 있다. 구체적으로는 루테늄 착물, 로다민 B, 로즈벤갈, 에오신, 에리스로신 등의 크산틴계 색소, 퀴노시아닌, 크립토시아닌 등의 시아닌계 색소, 페노사프라닌, 카프리블루, 티오신, 메틸렌블루 등의 염기성 염료, 클로로필, 아연 포르피린, 마그네슘 포르피린 등의 포르피린계 화합물, 기타 아조 색소, 프탈로시아닌 화합물, Ru 트리스비피리딜 등의 착화합물, 안트라퀴논계 색소, 다환퀴논계 색소 등을 단독 또는 혼합하여 사용할 수 있다.
또한 상기 전해질층은 전해액으로 이루어지고, 예를 들면 요오드의 아세토나이트릴 용액, NMP 용액, 3-메톡시프로피오나이트릴 등을 사용할 수 있으나 이에 한정되는 것은 아니며, 홀 전도 기능이 있는 것이라면 어느 것이나 제한 없이 사용할 수 있다.
이와 같은 구조를 갖는 본 발명에 따른 염료감응형 태양전지의 제조방법은 특별히 한정되는 것은 아니며, 종래기술에 알려져 있는 어느 방법이나 제한 없이 사용할 수 있다.
이하 본 발명의 바람직한 구현예를 실시예를 들어 더욱 상세하게 설명할 것이나, 이러한 실시예는 단지 설명의 목적을 위한 것으로 본 발명의 보호범위를 제한하는 것으로 해석되어서는 안 된다.
[중형 다공성 탄소체의 제조]
< 제조예 1 >
페난트렌 0.9g과 파라-톨루엔 황산 2.7g을 아세톤 7.5g에 완전히 용해시켜 균일한 전구체 혼합물을 제조하였다. 상기 전구체 혼합물을 41.0(i): 29.5(ii): 23.0(iii): 6.5(iv)의 비율로 나누어 상기 (i) 용액에 SBA-15 1 g을 함침시켰다. 상기와 같이 함침시킨 SBA-15를 상온의 후드에서 30분간 건조시킨 후 160 ℃의 온 도에서 10분 동안 건조시켰다.
건조시킨 결과물에 상기 (ii) 용액을 담지시킨 후, 상기와 동일하게 건조시켰다. 이러한 과정을 상기 (iii), (iv) 용액에 대하여 순서대로 동일하게 수행하였다.
건조된 상기 시료를 상온까지 냉각시켰다가 질소 분위기 하에서 1시간 동안 서서히 200 ℃까지 승온시킨 후 6시간 동안 유지하였다. 그런 후 4시간 동안 서서히 900 ℃까지 승온시키고, 2시간 동안 유지하였다. 상기와 같이 탄화된 결과물을 HF, 물 및 에탄올의 혼합 용액에 넣고 교반하는 과정을 반복하여 SBA-15를 제거함으로써 중형 다공성 탄소체를 제조하였다.
상기에서 얻은 중형 다공성 탄소체에 대하여 도 1에 나타낸 바와 같이 BET 표면적을 분석한 결과, 표면적이 924 m2/g이고, 기공 지름이 5 nm임을 알 수 있었다. 또한 4점 시험(4-point probe) 방식으로 면저항을 측정한 결과, 75.4 kgf/cm2의 압력 하에서 56.7 mΩ/cm2, 150.7 kgf/cm2의 압력 하에서 22.3 mΩ/cm2의 면저항을 나타내었다. 이 때, 면저항 측정은 도 2에 나타낸 바와 같은 면저항 측정기에 상기 중형 다공성 탄소체를 50 mg 넣고 상기 2개값의 압력을 가함으로써 측정하였는데, 상기 면저항 측정기는 피측정물질을 수용하는 챔버의 바닥에 전압을 측정할 수 있는 1쌍의 전극과 전류를 측정할 수 있는 1쌍의 전극(따라서, 전극은 총 4개)이 마련되어 있는 것이다. 아울러 상기 중형 다공성 탄소체의 SEM 사진을 도 3에 나타내었다.
< 제조예 2 >
페난트렌 대신 수크로오스 1.5 g을 사용하고, 산으로서 황산 0.18 g을 사용한 점을 제외하고는 상기 제조예 1과 동일한 방법으로 중형 다공성 탄소체를 제조하였다.
< 제조예 3 >
탄화시, 900℃ 대신 1100℃까지 승온시킨 점을 제외하고는 상기 제조예 1과 동일한 방법으로 중형 다공성 탄소체를 제조하였다.
[담지 촉매의 제조]
< 제조예 4 >
상기 제조예 1에서 제조한 중형 다공성 탄소체 0.5 g을 비닐 백에 넣은 후, H2PtCl6 0.9616 g을 1.5 ml의 아세톤에 용해시켰다. 상기 용액을 상기 중형 다공성 탄소체가 들어 있는 비닐 백에 넣고 혼합하였다. 상기 혼합용액을 공기 중에서 4시간 동안 건조시킨 다음에, 도가니에 옮긴 후 60 ℃의 건조기 내에서 밤새 건조시켰다. 다음으로, 질소가 흐르는 전기로 속에 상기 도가니를 넣고 질소를 10분간 흘린 후, 흐르는 가스를 수소로 전환하였다. 그리고 온도를 상온에서 200 ℃까지 승온하여 2시간 동안 일정하게 유지하면서 상기 중형 다공성 탄소체에 담지된 백금염을 환원시켰다. 가스를 다시 질소로 전환한 후에 온도를 350 ℃까지 5 ℃/분의 속도로 승온시킨 후 5시간 동안 유지하고 나서 상온까지 서서히 냉각시켰다. 그런 후 다시 H2PtCl6 0.9616 g을 1.5 ml의 아세톤에 용해시킨 용액을 다시 한번 함침한 후에 다시 환원 과정을 거쳐 백금의 담지 농도가 60 중량%인 담지촉매를 얻었다. 상기에서 얻은 담지 촉매의 TEM 사진을 도 4에 나타내었다.
< 제조예 5 >
상기 제조예 2에서 제조한 중형 다공성 탄소체를 사용한 것을 제외하고는 상기 제조예 4와 동일한 방법으로 담지 촉매를 제조하였다.
< 제조예 6 >
상기 제조예 3에서 제조한 중형 다공성 탄소체를 사용한 것을 제외하고는 상기 제조예 4와 동일한 방법으로 담지 촉매를 제조하였다.
[대향 전극의 제조]
< 실시예 1 >
상기 제조예 4에서 제조한 담지 촉매를, 이소프로필알콜에 나피온 115 (듀폰사 제조)를 분산시킨 용액에 분산시켜 슬러리를 제조한 후 스프레이 공정을 통해 플로린 도핑된 틴 옥사이드(FTO)가 코팅된 유리 기판 상에 코팅한 다음, 400 ℃에서 30분간 소성하여 본 발명에 따른 대향 전극을 제조하였다. 이 때, 촉매의 코팅 농도는 백금함량 기준으로 3 mg/cm2이 되도록 하였다.
[태양 전지의 제조]
< 실시예 2 >
유리 기판 상에 스퍼터를 사용하여 플로린 도핑된 틴 옥사이드(FTO)를 도포한 후, 입경 13nm 크기의 TiO2 입자 페이스트를 스크린 프린팅법을 이용하여 도포하고 450 ℃에서 30분간 소성하여 약 15㎛ 두께의 다공성 TiO2 막을 제작하였다. 이어서 상기 TiO2 막이 형성된 유리 기판을 0.3mM 농도의 루테늄 디티오시아네이트 2,2'-비피리딜-4,4'-디카르복실레이트 용액에 24시간 침지한 후 건조시켜 상기 염료를 TiO2 층 표면에 흡착시킴으로써 반도체 전극을 제조하였다.
이어서 음극인 반도체 전극과 양극으로서 상기 실시예 1에서 얻어진 대향 전극을 조립하였다. 양 전극을 조립할 경우에는 양극 및 음극에서 전도성 표면이 전지 내부로 오도록 하여 상기 백금층과 상기 광흡수층이 서로 대향하도록 하였다. 이때 양극 및 음극 사이에 SURLYN (Du Pont사 제조)으로 이루어지는 약 40미크론 두께의 고분자를 놓고 약 100 내지 140℃의 가열판 상에서 약 1 내지 3기압으로 상기 두 전극을 밀착시켰다. 열 및 압력에 의하여 상기 고분자가 상기 두 전극의 표 면에 밀착되었다.
다음으로 상기 양극의 표면에 형성된 미세 구멍을 통하여 상기 두 전극 사이의 공간에 전해질 용액을 충진하여 본 발명에 따른 염료감응형 태양 전지를 완성하였다. 상기 전해질 용액은 0.6M의 1,2-디메틸-3-옥틸-이미다졸륨 아이오다이드 (1,2-디메틸-3-옥틸-이미다졸륨 아이오다이드), 0.2M LiI, 0.04M I2 및 0.2M 4-tert-부틸-피리딘(TBP: 4-tert-부틸피리딘)을 아세토나이트릴에 용해시킨 I3 -/I-의 전해질 용액을 사용하였다.
[태양 전지의 특성 평가]
상기 실시예 2에서 제조한 소자의 광전효율을 측정하기 위해 광전압 및 광전류를 측정하였다. 광원으로는 제논 램프(Xenon lamp, Oriel, 01193)를 사용하였으며, 상기 제논 램프의 방사 조건(AM 1.5)은 표준 태양 전지(Furnhofer Institute Solare Engeriessysteme, Certificate No. C-ISE369, Type of material: Mono-Si + KG 필터)를 사용하여 보정하였다. 측정된 광전류 전압 곡선을 도 5에 나타내었으며, 상기 곡선으로부터 계산된 전류밀도(Isc), 전압(Voc) 및 충진 계수(fill factor, FF)를 하기 광전환 효율 계산식을 통해 계산한 광전 효율(ηe)을 하기 표 1에 나타내었다.
ηe = (Voc?Isc?FF)/(Pinc)
상기 식에서, Pinc는 100mw/cm2(1sun)을 나타낸다.
Figure 112006004494214-pat00002
이상 설명한 바와 같이, 본 발명은 중형 다공성 탄소체에 금속촉매 입자가 담지되어 있는 담지 촉매를 이용함으로써, 제조비용 및 제조공정 면에서 경제적일 뿐 아니라 전해질층과의 증대된 접촉면적으로 인해 개선된 촉매활성을 나타내는 태양 전지용 대향 전극을 제공하는 효과가 있으며, 나아가 상기 대향 전극을 채용하여 우수한 광전 효율을 나타내는 염료감응형 태양 전지를 제공하는 효과가 있다.

Claims (16)

  1. 투명 기판; 및
    상기 투명 기판 상에, 중형 다공성 탄소체 및 상기 중형 다공성 탄소체에 분산되어 담지되어 있는 금속촉매 입자를 포함하는 담지 촉매를 이용하여 형성된 촉매층;을 포함하고,
    상기 중형 다공성 탄소체가, 단당류, 소당류, 다당류 및 이들의 혼합물을 포함하는 탄수화물; 퍼퓨릴 알코올(furfuryl alcohol), 아닐린을 포함하는 모노머; 아세틸렌, 프로필렌을 포함하는 기체; 및 페난트렌(phenanthrene)으로 이루어진 군으로부터 선택되는 화합물의 탄화된 물질을 포함하는 것을 특징으로 하는 태양 전지용 대향 전극.
  2. 삭제
  3. 제 1항에 있어서, 상기 중형 다공성 탄소체가 2 내지 20 nm의 중형 기공 평균 크기를 갖는 것을 특징으로 하는 태양 전지용 대향 전극.
  4. 제 1항에 있어서, 상기 중형 다공성 탄소체가 500 내지 2000 m2/g의 표면적을 갖는 것을 특징으로 하는 태양 전지용 대향 전극.
  5. 제 1항에 있어서, 상기 중형 다공성 탄소체가 100 내지 500 nm의 1차 입자 평균 크기를 갖는 것을 특징으로 하는 태양 전지용 대향 전극.
  6. 제 1항에 있어서, 상기 중형 다공성 탄소체가 75.4 kgf/cm2의 압력 하에서 350 mΩ/cm2 이하의 면저항을 갖는 것을 특징으로 하는 태양 전지용 대향 전극.
  7. 삭제
  8. 제 1항에 있어서, 상기 탄소 공급원이 페난트렌(phenanthrene)인 것을 특징으로 하는 태양 전지용 대향 전극.
  9. 제 1항에 있어서, 상기 금속촉매 입자가 백금(Pt), 티타늄(Ti), 바나듐(V), 크롬(Cr), 망간(Mn), 철(Fe), 코발트(Co), 니켈(Ni), 구리(Cu), 아연(Zn), 알루미늄(Al), 몰리브덴(Mo), 셀레늄(Se), 주석(Sn), 루테늄(Ru), 팔라듐(Pd), 텅스텐(W), 이리듐(Ir), 오스뮴(Os), 로듐(Rh), 니오븀(Nb), 탄탈륨(Ta), 납(Pb), 비스무트(Bi) 및 이들의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택되는 것을 특징으로 하는 태양 전지용 대향 전극.
  10. 제 1항에 있어서, 상기 금속촉매 입자가 백금(Pt)인 것을 특징으로 하는 태양 전지용 대향 전극.
  11. 제 1항에 있어서, 상기 금속촉매 입자가 1 내지 5 nm의 평균 입자 크기를 갖는 것을 특징으로 하는 태양 전지용 대향 전극.
  12. 제 1항에 있어서, 상기 담지 촉매 중의 금속촉매 입자의 담지함량이 상기 담지 촉매의 전체 중량을 기준으로 40 내지 80 중량%인 것을 특징으로 하는 태양 전지용 대향 전극.
  13. 제 1항에 있어서, 상기 촉매층이 스핀 코팅, 스프레이 코팅, 스크린 프린팅, 닥터 블레이딩 및 잉크 젯팅으로 이루어진 군으로부터 선택되는 코팅 방법을 이용하여 형성되는 것을 특징으로 하는 태양 전지용 대향 전극.
  14. 제 1항에 있어서, 상기 투명 기판이 전도성 물질이 코팅된 투명 기판인 것을 특징으로 하는 태양 전지용 대향 전극.
  15. 제 1항에 있어서, 상기 투명 기판이 유리 또는 플라스틱 기판인 것을 특징으로 하는 태양 전지용 대향 전극.
  16. 반도체 전극;
    전해질층; 및
    제 1항, 제 3항 내지 제 6항, 제 8항 내지 제 15항 중 어느 한 항의 대향 전극을 구비하는 것을 특징으로 하는 염료감응형 태양 전지.
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