KR101164503B1 - Apparatus and method for in situ production of fuel for a fuel cell - Google Patents

Abstract

연료전지 연료 공급원들이 연료전지 연료 전구물질 시약들을 저장하고 수용하기 위한 단일 및 복수 격실을 구비한다. 이들 연료 공급원은 연료전지 연료의 현장 제조 및 사용을 위한 전구물질들을 저장하고 패키징하는 것을 가능하게 한다. 또한, 연료전지 연료와 연료전지 시스템의 제조방법이 개시된다.Fuel cell fuel sources have single and multiple compartments for storing and containing fuel cell fuel precursor reagents. These fuel sources make it possible to store and package precursors for on-site manufacturing and use of fuel cell fuels. Also disclosed is a method of manufacturing a fuel cell fuel and a fuel cell system.

연료전지, 현장제조, 전구물질시약, 격실 Fuel Cell, Field Manufacturing, Precursor Reagents, Compartments

Description

연료전지용 연료의 현장 제조를 위한 장치 및 방법 {APPARATUS AND METHOD FOR IN SITU PRODUCTION OF FUEL FOR A FUEL CELL}Apparatus and method for field production of fuel for fuel cell {APPARATUS AND METHOD FOR IN SITU PRODUCTION OF FUEL FOR A FUEL CELL}

본 발명은 일반적으로 연료를 제조하기 위한 장치 및 방법에 관한 것이다. 더욱 상세하게는 본 발명은 연료전지용 연료의 제조를 위한 연료 시스템 및 방법에 관한 것이다.The present invention generally relates to apparatus and methods for producing fuel. More particularly, the present invention relates to fuel systems and methods for the production of fuels for fuel cells.

연료전지는 예를 들어 연료 및 산화제와 같은 반응물의 화학적 에너지를 직접적으로 직류(DC) 전기로 변환하는 장치이다. 연료전지는 화석연료의 연소와 같은 통상적인 전력발전이나 리튬 이온전지와 같은 휴대용 전력저장장치보다도 더 효율적이어서 그 이용이 증가하고 있다.A fuel cell is a device that directly converts chemical energy of reactants, such as fuels and oxidants, directly into direct current (DC) electricity. Fuel cells are more efficient than conventional power generation, such as the burning of fossil fuels, or portable power storage devices, such as lithium ion batteries, and their use is increasing.

일반적으로 연료전지 기술은 알칼리 연료전지(alkali fuel cells), 고분자 전해질형 연료전지(polymer electrolyte fuel cells), 인산형 연료전지(phosphoric acid fuel cells), 용융탄산염형 연료전지(molten carbonate fuel cells), 고체 산화물 연료전지(solid oxide fuel cells) 및 효소 연료전지(enzyme fuel cells) 등 다양한 종류의 연료전지를 포함한다. 일부 연료전지는 연료로서 압축된 수소(H₂)를 사용한다. 일반적으로 압축된 수소는 고압 하에 보관되므로 다루기가 어렵다. 더구 나 큰 저장탱크가 필요하여 가전기기용으로서 충분히 작게 만들어질 수도 없다. 양자교환막(Proton Exchange Membrane: PEM) 연료전지는 메탄올(CH₃OH), 수소화붕소나트륨(sodium borohydride: NaBH₄), 탄화수소(hydrocarbons: 부탄 등의), 또는 수소연료로 개질된 기타 연료를 사용한다. 통상적인 개질 연료전지(reformat fuel cell)는 연료전지 내부에서 연료를 산화제와 반응하는 수소로 변환하기 위하여 개질기(reformer)와 기타 기화 및 부대 시스템을 필요로 한다. 최근에는 개질기나 개질 연료전지가 더 발전하여 가전 기기용으로서 유망해졌다. 기타 PEM 연료전지는 메탄올(CH₃OH) 연료를 직접 사용한다("직접형 메탄올 연료전지(Direct Methanol Fuel Cells)" 또는 DMFC). DMFC는 연료전지 내부에서 메탄올이 직접 산화제와 반응하므로, 가장 단순하면서도 가장 소형화될 수 있는 연료전지로서 가장 유망하게 가전기기에 적용될 수 있다. 고체 산화물 연료전지(SOFC)는 전기를 생산하기 위하여 부탄 등의 탄화수소 연료를 고온에서 변환한다. SOFC는 연료전지 반응을 발생시키기 위하여 800℃를 초과하는 비교적 고온을 필요로 한다.In general, fuel cell technologies include alkali fuel cells, polymer electrolyte fuel cells, phosphoric acid fuel cells, molten carbonate fuel cells, It includes various types of fuel cells such as solid oxide fuel cells and enzyme fuel cells. Some fuel cells use compressed hydrogen (H ₂ ) as fuel. In general, compressed hydrogen is difficult to handle because it is stored under high pressure. Moreover, large storage tanks are needed and cannot be made small enough for home appliances. Proton Exchange Membrane (PEM) fuel cells use methanol (CH ₃ OH), sodium borohydride (NaBH ₄ ), hydrocarbons (such as butane), or other fuels modified with hydrogen fuel. . Conventional reformate fuel cells require reformers and other vaporization and auxiliary systems to convert fuel into hydrogen that reacts with oxidants inside the fuel cell. In recent years, reformers and reformed fuel cells have been further developed and promising for home appliances. Other PEM fuel cells use methanol (CH ₃ OH) fuel directly ("Direct Methanol Fuel Cells" or DMFC). Since DMFC reacts directly with an oxidant in a fuel cell, it can be applied to home appliances most promisingly as the simplest and most compact fuel cell. Solid oxide fuel cells (SOFCs) convert hydrocarbon fuels such as butane at high temperatures to produce electricity. SOFCs require relatively high temperatures above 800 ° C to generate fuel cell reactions.

전기를 생산하는 화학반응은 연료전지의 각 종류에 따라 다르다. DMFC의 경우, 각 전극에서의 화학-전기 반응 및 직접형 메탄올 연료전지에서의 전체 반응은 다음과 같다;Chemical reactions that produce electricity are different for each type of fuel cell. In the case of DMFC, the chemical-electric reaction at each electrode and the overall reaction in a direct methanol fuel cell are as follows;

애노드에서의 반쪽 반응:Half reaction at anode:

CH₃OH ＋ H₂O → CO₂ ＋ 6H⁺ ＋ 6e^- CH ₃ OH + H ₂ O? CO ₂ + 6H ⁺ + 6e ^-

캐소드에서의 반쪽 반응:Half reaction at cathode:

1.5O₂ ＋ 6H⁺ ＋ 6e^- → 3H₂O ^{_{1.5O 2 + 6H + + 6e -}} → 3H 2 O

전체 연료전지 반응:Total Fuel Cell Response:

CH₃OH ＋ 1.5O₂ → CO₂ ＋ 2H₂OCH ₃ OH + 1.5O ₂ → CO ₂ + 2H ₂ O

수소이온(H⁺)은 PEM을 거쳐 애노드로부터 캐소드로 이동하고 자유전자들(e^-)은 PEM을 통과하지 못하기 때문에, 상기 전자들은 외부회로를 통하여 흐를 수밖에 없고, 결국 외부회로에 전류가 발생한다. 이 외부회로는 이동전화, 계산기, PDA, 랩탑 컴퓨터, 전동공구 등과 같은 많은 유용한 가전기기에 전력을 공급하는데 사용될 수 있다.Hydrogen ions (H ⁺⁾ is through the PEM move from the anode to the cathode, and the free electrons (e ^-) because it does not pass through the PEM, the electrons, the current in the no choice but to flow through the external circuit, and eventually the external circuit occur do. This external circuit can be used to power many useful home appliances such as mobile phones, calculators, PDAs, laptop computers, power tools, and the like.

DMFC는 미국특허 제5,992,008호 및 제5,945,231호에 기술되어 있다. 일반적으로 PEM은 DuPont의 Nafion

과 같은 폴리머로서 대략 0.05mm로부터 0.50mm 두께범위의 과플루오르화(perfluorinated) 물질이나 기타 적절한 막으로 만들어진다. 애노드는 일반적으로 백금-루테늄과 같은 촉매 박층이 표면에 도포된 테플론화 카본 페이퍼 지지체(Teflonized carbon paper support)로 만들어진다. 캐소드는 일반적으로 백금입자들이 막의 일 측면에 결합된 가스 확산 전극(gas diffusion electrode)으로 된다.DMFCs are described in US Pat. Nos. 5,992,008 and 5,945,231. Typically PEM is DuPont's Nafion

Polymers, such as perfluorinated materials or other suitable membranes, ranging in thickness from approximately 0.05 mm to 0.50 mm. The anode is generally made of Teflonized carbon paper support with a thin layer of catalyst such as platinum-ruthenium applied to the surface. The cathode generally becomes a gas diffusion electrode in which platinum particles are bonded to one side of the film.

다른 수소화붕소나트륨 개질기 연료전지의 연료전지 반응은 다음과 같다;The fuel cell reaction of another sodium borohydride reformer fuel cell is as follows;

NaBH₄(수용액) ＋ 2H₂O → (열 또는 촉매) → 4(H₂) ＋ NaBO₂(수용액)NaBH ₄ (aqueous solution) + 2H ₂ O → (heat or catalyst) → 4 (H ₂ ) + NaBO ₂ (aqueous solution)

애노드에서의 반쪽 반응:Half reaction at anode:

H₂ → 2H⁺ ＋ 2e^- H ₂ → 2H ^{+ +} 2e ^-

캐소드에서의 반쪽 반응:Half reaction at cathode:

2(2H⁺ ＋ 2e^-) ＋ O₂ → 2H₂O ^{2 (2H + + 2e -)} + O 2 → 2H 2 O

이 반응에 적합한 촉매로서는 백금 및 루테늄 등이 있다. 수소화붕소나트륨을 개질함으로써 얻어지는 수소연료는 O₂와 같은 산화제와 연료전지 내부에서 반응하여 전기(또는 전자의 흐름) 및 부산물인 물을 만들어낸다. 또한, 붕산나트륨(NaBO₂) 부산물은 개질 과정에서 얻어진다. 수소화붕소나트륨 연료전지는 미국특허출원공개공보 제2003/0082427호에 기술되어 있다.Suitable catalysts for this reaction include platinum and ruthenium. Hydrogen fuel obtained by reforming sodium borohydride reacts with an oxidant such as O ₂ inside a fuel cell to produce electricity (or flow of electrons) and water as a byproduct. In addition, sodium borate (NaBO ₂ ) by-product is obtained during the reforming process. Sodium borohydride fuel cells are described in US Patent Application Publication No. 2003/0082427.

연료전지 응용에 있어 중요한 특징 중의 하나는 연료 저장장치이다. 또한, 상기 연료 공급원은 연료전지가 전력을 공급하는 연료전지나 전자기기에 쉽게 삽입되어야 한다. 또한, 연료 공급원은 쉽게 교체되거나 재충전될 수 있어야 한다.One of the important features in fuel cell applications is fuel storage. In addition, the fuel supply source should be easily inserted into a fuel cell or electronic device to which the fuel cell supplies power. In addition, the fuel source should be easily replaceable or rechargeable.

미국특허공보 제2003/0082427호는 수소화붕소나트륨 연료가 카트리지 내부에서 개질되어 수소 및 부산물을 형성하는 연료 카트리지를 개시한다. 그런데, 이 선행기술은 연료의 현장제조(in situ production)를 가능하게 하는 연료 공급원, 비부식성이면서도 저가격의 저장장치로 될 수 있는 연료 공급원, 또는 아래 기술하는 이점과 특징을 지닌 연료 공급원을 개시하지 못하고 있다.US 2003/0082427 discloses a fuel cartridge in which sodium borohydride fuel is reformed inside the cartridge to form hydrogen and byproducts. However, this prior art is the production of on-site fuel (in There is no disclosure of fuel sources that enable situ production, fuel sources that can be non-corrosive, low cost storage devices, or fuel sources having the advantages and features described below.

따라서, 본 발명은 연료전지용 연료의 현장 제조를 가능하게 하는 연료 공급원에 관한 것이다.Accordingly, the present invention relates to a fuel supply that enables on-site production of fuel for fuel cells.

또한, 본 발명은 반응하여 연료전지용 연료를 형성할 수 있는 전구물질 시약들을 수용하는 연료 공급원에 관한 것이다.The invention also relates to a fuel source containing precursor reagents that can react to form fuel for fuel cells.

본 발명의 일 관점은 연료전지용 연료의 현장 제조를 가능하게 하는 연료 공급원에 관한 것이다. 이러한 연료 공급원은 제1 전구물질 시약을 수용하는 제1 격실을 구비한다. 또한, 상기 시스템은 제2 전구물질 시약을 수용하는 제2 격실을 포함하여 상기 제1 용기의 내용물과 상기 제2 용기의 내용물이 혼합되어 연료전지를 구동하는 연료를 생성해낸다.One aspect of the invention relates to a fuel supply that enables on-site production of fuel for fuel cells. This fuel source has a first compartment for receiving a first precursor reagent. The system also includes a second compartment containing a second precursor reagent to mix the contents of the first vessel with the contents of the second vessel to produce fuel to drive a fuel cell.

본 발명의 다른 관점은 연료전지용 연료를 제조하는 방법에 관한 것으로, 이는 제1 전구물질 시약을 수용하는 제1 격실을 구비한 연료전지 연료 공급원을 제공하는 단계를 포함한다. 상기 방법은 또한 상기 제1 전구물질 시약을 제2 전구물질 시약과 반응시켜 연료를 제조하는 단계를 포함한다. 상기 반응은 상기 연료 공급원의 내부 또는 외부에서 일어날 수 있다.Another aspect of the invention is directed to a method of making fuel for a fuel cell, which includes providing a fuel cell fuel source having a first compartment containing a first precursor reagent. The method also includes reacting the first precursor reagent with a second precursor reagent to produce a fuel. The reaction may take place inside or outside the fuel source.

이하, 첨부되는 도면은 본원 명세서의 일부를 이루어 이와 연계되어 이해되어야하며, 여기서 도면부호는 다양한 도면에서의 각 부분들을 가리키는데 사용된다;BRIEF DESCRIPTION OF THE DRAWINGS The accompanying drawings are to be understood in conjunction with and constitute a part of this specification, wherein reference numerals are used to indicate respective parts in the various figures;

도 1은 복수의 전구물질 시약 격실들을 구비하는 본 발명의 일 실시예에 따른 연료 카트리지의 단면도.1 is a cross-sectional view of a fuel cartridge according to one embodiment of the present invention having a plurality of precursor reagent compartments.

도 2는 단일의 전구물질 시약 격실을 구비하는 본 발명의 다른 실시예에 따른 다른 연료 카트리지의 단면도.2 is a cross-sectional view of another fuel cartridge in accordance with another embodiment of the present invention having a single precursor reagent compartment.

도 3은 연료 전구물질 시약들이 카트리지 외부에서 혼합되는 본 발명의 다른 실시예에 따라 상부 격실 및 저부 격실을 구비한 다른 연료 카트리지의 개략도.3 is a schematic representation of another fuel cartridge having a top compartment and a bottom compartment in accordance with another embodiment of the present invention in which fuel precursor reagents are mixed outside the cartridge.

도 4 및 도 4a는 연료 전구물질 시약들이 카트리지 외부에서 혼합되는 본 발명의 다른 실시예에 따라 병렬배치된 격실들을 구비한 다른 연료 카트리지의 개략도.4 and 4A are schematic views of another fuel cartridge having compartments arranged in parallel in accordance with another embodiment of the present invention in which fuel precursor reagents are mixed outside the cartridge.

이하, 도면과 함께 상세히 설명되는 바와 같이, 본 발명의 일 관점은 연료전지용 연료에 하나 이상의 전구물질(precursor)을 수용하는 연료 공급원에 관한 것이다. 이러한 연료로는 다양한 농도를 지닌 메탄올/물 혼합물, 수소화붕소(borohydride), 보레인(borane) 및 히드라진(hydrazine)을 포함한다. 적합한 전구물질(들)로는 예를 들어 물, 디메틸디카보네이트(dimethyl dicarbonate), 보레인수용 폴리머(borane-containing polymer), 탄산나트륨(sodium carbonate), 아진(azine), 과산화수소(hydrogen peroxide), 암모니아(ammonia) 및 메틸에틸케톤(methylethyl ketone)을 포함한다.Hereinafter, as will be described in detail with reference to the drawings, one aspect of the present invention relates to a fuel supply for receiving one or more precursors in the fuel for fuel cells. Such fuels include various concentrations of methanol / water mixtures, borohydride, borane and hydrazine. Suitable precursor (s) include, for example, water, dimethyl dicarbonate, borane-containing polymer, sodium carbonate, azine, hydrogen peroxide, ammonia ( ammonia and methylethyl ketone.

본 발명의 다른 관점은 연료전지용 연료를 제조하기 위한 방법에 관한 것이다. 이 방법은 연료 공급원으로부터의 하나 이상의 전구물질 시약들을 상기 동일한 연료 공급원의 내부 또는 외부로부터의 하나(이상의) 다른 전구물질 시약(들)과 결합하는 단계를 포함한다. 상기 시약(들) 간의 반응은 상기 연료 공급원의 내부 또 는 외부에서 발생할 수 있다.Another aspect of the invention relates to a method for producing a fuel for a fuel cell. The method includes combining one or more precursor reagents from a fuel source with one (or more) other precursor reagent (s) from inside or outside of the same fuel source. The reaction between the reagent (s) can occur inside or outside the fuel source.

본 발명의 다른 관점은 유사하게 연료전지용 연료에 하나 이상의 전구물질들을 수용하는 연료 시스템에 관한 것이다.Another aspect of the invention is similarly directed to a fuel system for receiving one or more precursors in fuel for a fuel cell.

본 발명은 아래 기술하듯이 상술한 전구물질들에 부가하여 모든 종류의 연료전지 연료용 전구물질들을 포함한다. 이러한 부가적인 연료들로는 에탄올이나 알콜, 수소로 개질될 수 있는 화학물질, 또는 연료전지의 성능이나 효율을 증대시킬 수 있는 기타 화학물질을 포함할 수 있으며 이에 한정되지 아니한다. 따라서, 본 발명에서의 사용에 적합한 연료는 또한 메탄올과 과산화수소 및 황산의 혼합물을 포함하며, 이는 실리콘 칩 상에 형성된 촉매를 지나쳐 흘러 연료전지 반응을 일으킨다. 또한, 적합한 연료로는 또한 부탄, 등유, 알콜 및 천연가스를 포함하며 이에 한정되지 않는 탄화수소 연료를 포함한다. 이는 미국특허출원공개공보 제2003/0096150호(2003. 5. 22 공개) "액체 계면 연료전지 기기"에 개시되어 있다. 또한, 적합한 연료로는 연료와 반응하는 액상 산화제를 포함한다. 따라서, 본 발명은 연료 공급원에 수용되거나, 아니면 연료전지 시스템에 의하여 사용되는 연료, 전해질 용액, 산화제 용액, 액체 또는 고체의 종류에 한정되지 않는다. 여기서 사용되는 "연료"라는 용어는 연료전지 내에서도 반응할 수 있는 모든 연료를 포함하며, 이는 상기 모든 적절한 연료, 전해질 용액, 산화제 용액, 액체, 고체 및/또는 화학물질과 그 혼합물을 포함하며 이에 한정되지 않는다.The present invention includes all kinds of fuel cell fuel precursors in addition to the precursors described above as described below. Such additional fuels may include, but are not limited to, chemicals that can be modified with ethanol, alcohol, hydrogen, or other chemicals that can increase the performance or efficiency of a fuel cell. Thus, fuels suitable for use in the present invention also include a mixture of methanol, hydrogen peroxide and sulfuric acid, which flow past the catalyst formed on the silicon chip to cause the fuel cell reaction. Suitable fuels also include hydrocarbon fuels, including but not limited to butane, kerosene, alcohol and natural gas. This is disclosed in US Patent Application Publication No. 2003/0096150 (published May 22, 2003) "Liquid Interfacial Fuel Cell Device". Suitable fuels also include liquid oxidants that react with the fuel. Thus, the present invention is not limited to the kind of fuel, electrolyte solution, oxidant solution, liquid or solid contained in the fuel source or used by the fuel cell system. The term "fuel" as used herein includes all fuels that can react within a fuel cell, including, but not limited to, all suitable fuels, electrolyte solutions, oxidant solutions, liquids, solids and / or chemicals and mixtures thereof. It doesn't work.

따라서 본 발명에 따른 연료전지는 금속 연료전지 또는 알칼리 연료전지에 사용될 수 있고 연료 카트리지에 저장될 수 있는 수용성 수산화칼륨(potassium hydroxide: KOH) 전해질을 포함할 수 있다. 금속 연료전지용으로서 연료는 KOH 전해질 반응용액에 담근 유체부유 아연입자의 형태로 되고, 전지 캐비티(cavity) 내부의 애노드는 아연입자 형태의 미립자 애노드로 된다. KOH 전해질 용액은 미국특허출원공개공보 제2003/0077493호(2003. 4. 24 공개) "하나 이상의 부하에 전력을 공급하기 위한 연료전지시스템 사용방법"에 개시되어 있다.Accordingly, the fuel cell according to the present invention may include a water soluble potassium hydroxide (KOH) electrolyte which may be used in a metal fuel cell or an alkaline fuel cell and may be stored in a fuel cartridge. For metal fuel cells, the fuel is in the form of fluid-rich zinc particles immersed in a KOH electrolyte reaction solution, and the anode inside the battery cavity becomes a particulate anode in the form of zinc particles. KOH electrolyte solutions are disclosed in US Patent Application Publication No. 2003/0077493 (published Apr. 24, 2003) "How to Use a Fuel Cell System to Power One or More Loads."

여기서 사용되는 용어인 "연료 공급원"은 일회용 카트리지, 재충전/재사용 가능한 카트리지, 전자기기 내부에 구비되는 카트리지, 전자기기 외부에 구비되는 카트리지, 연료 탱크, 연료 저장기, 연료 재충전 탱크, 연료를 수용하는 기타 용기나, 상기 연료 탱크, 용기, 연료전지 또는 상기 연료전지가 전력을 공급하는 전자기기에 연결되는 배관을 포함하며 이에 한정되지는 않는다. 이하, 카트리지가 본 발명의 실시예들과 연계되어 기술되나, 이들 실시예들은 기타 연료 공급원에게도 적용가능하며, 본 발명은 어떤 특정 형태의 연료 공급원에 한정되지는 아니한다.The term "fuel source" as used herein refers to a disposable cartridge, a refillable / reusable cartridge, a cartridge provided inside the electronic device, a cartridge provided outside the electronic device, a fuel tank, a fuel reservoir, a fuel refill tank, and a container for receiving fuel. Other vessels, including but not limited to the fuel tank, vessel, fuel cell or pipe connected to the electronic device to which the fuel cell supplies power. Although a cartridge is described below in connection with embodiments of the present invention, these embodiments are applicable to other fuel sources, and the present invention is not limited to any particular type of fuel source.

도 1은 수소붕소화나트륨, 메탄올, 암모니아보레인(ammonia borane) 또는 히드라진 등을 제조하기 위한 것과 같은 개질연료에 연료 전구물질들을 저장하기 위한 카트리지(10)를 도시한다. 상기 전구물질들이 반응하여 연료를 제조한 후, 상기 연료는 바로 연료전지 내에서 사용되거나 또는 개질되어 수소를 형성할 수 있다. 그리고, 상기 수소는 연료전지, 예를 들어 PEM으로 이송되어 전기와 부산물로 변환된다. 개질되어 수소를 제조할 수 있는 연료라면 모두 이러한 카트리지에 사용될 수 있고 따라서 본 발명의 범위 내에 있다는 것을 알 수 있다.1 shows a cartridge 10 for storing fuel precursors in reformed fuel, such as for producing sodium borohydride, methanol, ammonia borane or hydrazine and the like. After the precursors react to produce a fuel, the fuel can be used or reformed directly in a fuel cell to form hydrogen. The hydrogen is then transferred to a fuel cell, for example PEM, to be converted into electricity and by-products. It will be appreciated that any fuel that can be reformed to produce hydrogen can be used in such cartridges and therefore is within the scope of the present invention.

여기 기술된 실시예는 본 출원인의 현재 진행 중인 미국특허출원 제 10/679,756호(2003. 10. 6 출원) "연료 카트리지 및 그 제조방법"과 미국특허출원 제10/629,004호(2003. 7. 29 출원) "가요성 라이너를 구비한 연료 카트리지"에 상술한 것들과 유사하다.The embodiments described herein are described in US Applicant's ongoing US patent application Ser. No. 10 / 679,756 (filed Oct. 6, 2003) "Fuel cartridge and its manufacturing method" and US patent application Ser. No. 10 / 629,004 (July 2003) 29 application) similar to those described above in "Fuel Cartridge with Flexible Liner".

카트리지(10)는 챔버(12)를 수용하며 이는 제1 격실(14)과 반응물 격실(16)로 나뉜다. 상기 격실들은 이동가능격벽(18)에 의하여 분리되며 이는 와이퍼(wiper: 20)를 구비한다. 와이퍼(20) 또는 탄성중합체 O-링은 챔버(12)의 내부 표면과 밀봉을 형성하여 제1 격실(14)이 격실(16)과 유체소통하지 않도록 한다. 제1 격실(14)의 체적이 감소하는 동안 반응물 격실(16)의 체적은 증가하는 한, 이동가능한 막(membrane), 신장가능한 막 등등으로써 이동가능격벽(18)을 대체할 수 있다. 또는, 만일 제1 격실(14) 및 반응물 격실(16)이 연료 전구물질들과 반응물을 저장하기 위하여 별도로 내부 라이너들을 수용한다면, 와이퍼(20) 또는 상기 O-링에 의하여 형성된 밀봉은 생략될 수 있다. 이러한 라이너들은 상기 미국특허출원 제10/629,004호에 상세히 개시되어 있다.The cartridge 10 houses a chamber 12 which is divided into a first compartment 14 and a reactant compartment 16. The compartments are separated by a movable partition 18 which has a wiper 20. The wiper 20 or elastomeric O-ring forms a seal with the interior surface of the chamber 12 such that the first compartment 14 is not in fluid communication with the compartment 16. As long as the volume of the reactant compartment 16 increases while the volume of the first compartment 14 decreases, the movable barrier 18 may be replaced by a movable membrane, an extensible membrane, or the like. Alternatively, if the first compartment 14 and the reactant compartment 16 house separate inner liners for storing fuel precursors and reactants, the seal formed by the wiper 20 or the O-ring may be omitted. have. Such liners are disclosed in detail in the above-mentioned US patent application Ser. No. 10 / 629,004.

제1 격실(14)은 제3 격실(15)을 수납한다. 격실(14, 15)에 저장된 연료 전구물질 시약들은 혼합되어 연료를 생성한다. 상기 전구물질들이 연료보다 덜 부식적이라면, 전구물질 시약들의 형태로 연료를 저장함으로써 연료 카트리지의 저장 또는 보존 기간을 증가시킬 수 있다. 제3 격실(15)은 파열가능하고 제1 연료 전구물질 시약을 수용한다. 격실(14) 내부의 제2 전구물질 시약은 제3 격실(15)을 에워싼다. 연료가 필요할 때, 예를 들어 상기 카트리지가 연료전지에 부착되기 전에, 챔버(12)의 벽들이 가압됨으로써 격실(15)을 파열하여 상기 제1 전구물질 시약을 상 기 제2 전구물질 시약에 방출한다. 이들 전구물질 시약들은 상기 연료 카트리지 내부에서 혼합되어 개질 연료를 형성하게 된다. 임의의 촉매를 제공함으로써 상기 반응을 촉진시킬 수 있다. 그러면, 상기 개질 연료는 반응물 챔버(22)로 이송되어 다른 촉매의 존재 하에 반응하거나 또는 가열된다. 수소의 제조에 적합한 촉매로는 백금, 루테늄 또는 기타 금속 등을 포함한다.The first compartment 14 houses the third compartment 15. Fuel precursor reagents stored in compartments 14 and 15 are mixed to produce fuel. If the precursors are less corrosive than fuel, the storage or retention period of the fuel cartridge can be increased by storing the fuel in the form of precursor reagents. The third compartment 15 is rupturable and contains a first fuel precursor reagent. The second precursor reagent inside compartment 14 surrounds third compartment 15. When fuel is needed, for example before the cartridge is attached to the fuel cell, the walls of the chamber 12 are pressurized to rupture the compartment 15 to release the first precursor reagent to the second precursor reagent. do. These precursor reagents are mixed inside the fuel cartridge to form a reformed fuel. The reaction can be promoted by providing any catalyst. The reformed fuel is then transferred to the reactant chamber 22 to react or heat in the presence of other catalysts. Suitable catalysts for the production of hydrogen include platinum, ruthenium or other metals and the like.

또는, 격실(14)은 미반응 또는 단지 일부만 반응한 연료 전구물질 시약들의 혼합물을 제공한다. 다른 실시예에 있어서, 상기 전구물질 시약들은 가열되거나 또는 그렇지 않으면 격실(14, 14) 외부에서 작용하기 전에는 연료를 형성하지 않는다. 따라서, 간단한 전구물질 혼합물로서 상기 전구물질들은 반응물 챔버(22) 내에서 가열되거나 및/또는 촉매에 노출되어 상기 개질된 연료를 형성할 수 있게 된다. 또한, 이러한 실시예에서의 전구물질 시약들은 격실(14, 15) 외부에서 어떤 단계에서라도 열이나 촉매를 수용하거나 이에 노출되어 연료의 제조를 촉진할 수 있다.Alternatively, compartment 14 provides a mixture of unreacted or only partially reacted fuel precursor reagents. In other embodiments, the precursor reagents do not form fuel until they are heated or otherwise act outside of compartments 14 and 14. Thus, as a simple precursor mixture, the precursors can be heated in the reactant chamber 22 and / or exposed to the catalyst to form the reformed fuel. In addition, the precursor reagents in these embodiments may receive or expose heat or catalyst at any stage outside the compartments 14 and 15 to facilitate fuel production.

연료 및 미반응 전구물질(들)은 펌프(24)에 의하여 이송될 수 있다. 또는, 상기 연료 및 미반응 전구물질(들)은 흡수(wicking) 매체나 모세관(capillary) 매체를 통하여 이송될 수 있다. 또는, 연료 및 미반응 전구물질(들)은 상기 전구물질 시약 반응으로부터의 부산물의 축적이나 수소의 생성 또는 기타 반응으로부터 야기되는 압력에 의하여 이송될 수 있다. 흡수작용이나 모세관 작용에 의한 연료전지 연료의 이송은 본 출원인의 현재 진행 중인 미국특허출원 제10/356,793호(2003. 1. 31 출원) "연료전지용 연료 카트리지"에 상세히 개시되어 있다. 임의의 체크밸브(check valve: 26), 즉 일방향 흐름 밸브가 반응물 챔버(22)와 연료 전구물질 격 실(14) 간에 위치될 수 있다.Fuel and unreacted precursor (s) may be transported by pump 24. Alternatively, the fuel and unreacted precursor (s) may be transported through wicking media or capillary media. Alternatively, fuel and unreacted precursor (s) may be transported by pressure resulting from the accumulation of by-products from the precursor reagent reaction or the production of hydrogen or other reactions. The transfer of fuel cell fuel by absorption or capillary action is described in detail in Applicant's ongoing US patent application Ser. No. 10 / 356,793 (filed Jan. 31, 2003). Any check valve 26, one-way flow valve, may be located between the reactant chamber 22 and the fuel precursor compartment 14.

다른 실시예에 있어서는, 개질 연료의 제조에 격실(14, 15) 내에 저장되지 않은 부가적인 물질을 필요로 한다. 따라서, 별도의 격실(미도시)은 제3 전구물질 시약, 촉매, 가열 혼합물, 또는 격실(14, 15) 내에서 발견된 상기 전구물질 시약이나 용제의 과다량을 저장할 수 있다. 이들 부가된 시약들은 연료 및 미반응 전구물질들을 이송하기 위한 상술한 방법들의 어느 하나에 의하여 각각 반응물 챔버(22)로 이송된다.In other embodiments, the manufacture of the reforming fuel requires additional materials that are not stored in the compartments 14, 15. Thus, a separate compartment (not shown) may store an excess of said precursor reagent or solvent found within the third precursor reagent, catalyst, heating mixture, or compartments 14 and 15. These added reagents are each transferred to reactant chamber 22 by any of the methods described above for transporting fuel and unreacted precursors.

그리고, 반응물 챔버(22) 내에서 생성된 반응물 수소가스(H₂) 및 액체 부산물들은 채널(30) 내로 챔버(12)의 반응물 격실(16)로 이송된다. 반응물 격실(16)은 막(32)을 구비하며, 이는 수소가스가 카트리지(10) 내의 내부 간격(34)을 향하여 이를 통과할 수 있도록 한다. 그 결과, 수용성 부산물들은 반응물 격실(16) 내에 보존된다. 점선으로 나타내듯이, 수소가스는 카트리지(10)를 나와 제어밸브(control valve: 36)를 거쳐 연료전지로 선택적으로 이송되어 전기를 생산한다. 제어밸브(36)는 본 출원인의 현재 진행 중인 미국특허출원 제10/629,006호(2003. 7. 29 출원) "연결밸브를 구비한 연료 카트리지"에 상세히 개시되어 있다. 막(32)은 이에 가로질러 차별되는 소정의 압력이 수소가스가 상기 막을 가로질러 이동하는데 필수적으로 될 수 있도록 선택된다. 수소가스의 존재로 인하여 반응물 격실(16) 내의 압력은 연료 격실(14) 내의 압력보다 높아 이동가능격벽(18)이 이 압력차에 의하여 밀림으로써 연료를 연료 격실(14)로부터 반응물 챔버(22)로 밀어낸 다. 반응물 격실(16) 내부의 압력이 연료 격실(14)보다 높게 유지되는 것을 더욱 확실히 하기 위하여 상기 미국특허출원 제10/629,004호에 기술된 바 있는 포핏 밸브(poppet valve)가 막(32)과 연계되어 사용될 수 있다. 또는, 포핏 밸브 대신에, 충전재(filler)나 발포재(foam) 등의 다공성 부재가 사용될 수 있다. 이러한 다공성 부재는 수소가 반응물 격실(16)로부터 내부 간격(34) 및 밸브(36)로 이동하도록 상기 다공성 부재를 가로지르는 압력강하가 요구된다.Reactant hydrogen gas (H ₂ ) and liquid by-products generated in reactant chamber 22 are then transferred into channel 30 to reactant compartment 16 of chamber 12. Reactant compartment 16 has a membrane 32, which allows hydrogen gas to pass towards the interior gap 34 in cartridge 10. As a result, water soluble byproducts are retained in the reactant compartment 16. As indicated by the dotted line, the hydrogen gas exits the cartridge 10 and is selectively transferred to a fuel cell via a control valve 36 to produce electricity. Control valve 36 is described in detail in Applicant's ongoing US patent application Ser. No. 10 / 629,006 (filed Jul. 29, 2003) "Fuel cartridge with connecting valve." The membrane 32 is chosen such that a predetermined pressure differential across it may be necessary for the hydrogen gas to travel across the membrane. Due to the presence of hydrogen gas, the pressure in the reactant compartment 16 is higher than the pressure in the fuel compartment 14 such that the movable partition 18 is pushed by this pressure difference to push fuel from the fuel compartment 14 to the reactant chamber 22. Push it out. To further ensure that the pressure inside the reactant compartment 16 remains higher than the fuel compartment 14, a poppet valve as described in US Patent Application No. 10 / 629,004 is associated with the membrane 32. Can be used. Alternatively, a porous member such as a filler or foam may be used instead of the poppet valve. This porous member requires a pressure drop across the porous member to allow hydrogen to move from the reactant compartment 16 to the internal spacing 34 and the valve 36.

본 실시예에 있어서, 수소연료가 더 이상 필요하지 않을 때 밸브(36)는 차단된다. 내부 간격(34) 내 수소는 유출을 중지하며 이는 배압(back pressure)을 발생시킨다. 이 배압은 반응물 챔버(16) 내로의 상기 흐름을 중지시키며, 이는 또한 상기 유체회로 내로의 흐름도 중지시키게 된다. 이는 반응과 연료 제조를 중지시킨다. 연료가 다시 필요하게 되면, 밸브(36)가 개방되어 가압된 수소가스가 상기 카트리지로부터 유출되며, 이는 내부 간격(34) 내의 압력을 강하하여 이로써 수소가스가 반응물 챔버(16)로부터 내부 간격(34)으로 흐를 수 있게 된다. 이 흐름은 다시 연료를 연료 격실(14)로부터 반응물 챔버(22)로 끌어내어 상기 반응을 재개시킨다. 펌프(24)를 사용함으로써 이를 통하는 유속과 작동시간을 숙지하여 격실(14)로부터 나오는 연료 흐름을 계량할 수 있다. 또한, 카트리지(10)는 포핏 밸브와 같은 릴리프 밸브(relief valve: 33)를 구비할 수 있고 이는 내부 간격 내 압력이 소정 수준에 도달하면 개방되도록 한다.In this embodiment, valve 36 is shut off when hydrogen fuel is no longer needed. Hydrogen in the interior gap 34 stops outflow, which creates back pressure. This back pressure stops the flow into the reactant chamber 16, which also stops the flow chart into the fluid circuit. This stops the reaction and fuel production. When fuel is needed again, valve 36 is opened to release pressurized hydrogen gas from the cartridge, which lowers the pressure in internal gap 34 such that hydrogen gas is released from reactant chamber 16 to internal gap 34. ) Can flow. This flow again draws fuel from fuel compartment 14 into reactant chamber 22 to resume the reaction. By using the pump 24 it is possible to gauge the flow of fuel from the compartment 14 by knowing the flow rate and operating time therethrough. The cartridge 10 may also have a relief valve 33, such as a poppet valve, which opens when the pressure in the internal gap reaches a predetermined level.

도 1을 참조하면, 카트리지(10)는 적어도 하나의 파열가능한 제4 격실(17)을 더 수용할 수 있으며, 이는 제3 격실(15) 내의 전구물질과 동일하거나 다른 전구물 질을 수용한다. 격실들(15, 17)이 동일한 전구물질을 수용하는 일 실시예에 있어서, 먼저 격실(15)로부터의 전구물질 시약을 격실(15)을 에워싸는 상기 전구물질의 과다량과 반응시킴으로써 연료가 생산된다(더욱 일반적으로 상술한 바와 같이). 격실(14)의 내부 표면에 파열가능하게 고정된 제4 격실(17)은 실질적으로 파열될 때 부가적인 전구물질 시약을 방출한다. 이는 격실(16) 내 부산물 가스성분들이 증가하여 이동가능격벽(18)을 격실(14) 내로 더 밀게 됨으로써 이루어진다. 그 결과, 격벽(18) 상에 배설된 파열부재(41)가 앞으로 이동하여 격실(17)을 파열시킴으로써 이로부터 부가적인 전구물질 시약이 방출되거나 발생된다. 격실(14) 내부의 잔존하는 전구물질과 혼합함으로써, 격실(17)로부터의 상기 방출된 전구물질 시약은 새로운 연료 공급을 만들어낸다. 이러한 방식으로, 격실(들)(17)과 같은 일련의 파열가능하거나 관통가능한 격실들이 사용되어 지속적이고 연장된 연료 공급을 제공할 수 있게 된다. 또한, 격실들(17)은 격실(15) 대신 사용될 수 있다. 또는, 격실들(17)은 파열되기 쉬운 취약부분에 의하여 분리될 수 있고 격실(14)의 벽들에 연결될 수 있게 됨으로써, 이동가능격벽(18)이 분리가능 격실(17)에 접촉하는 경우 분리가능 격실(17)은 상기 취약부분을 따라 분리되어 그 내부에 수용된 상기 전구물질들을 방출함이 바람직하다. 상기 취약부분은 더 작은 두께로 되는 부분일 수 있고 이는 개봉띠(tear strip)로 될 수 있다.Referring to FIG. 1, the cartridge 10 may further accommodate at least one rupturable fourth compartment 17, which may contain a precursor that is the same as or different from the precursor in the third compartment 15. In one embodiment in which compartments 15 and 17 receive the same precursor, fuel is produced by first reacting a precursor reagent from compartment 15 with an excess of the precursor surrounding compartment 15. (More generally as described above). The fourth compartment 17, which is rupturably fixed to the inner surface of the compartment 14, releases additional precursor reagent when substantially ruptured. This is done by increasing the byproduct gas components in the compartment 16 to push the movable partition 18 further into the compartment 14. As a result, the bursting member 41 disposed on the partition 18 moves forward to rupture the compartment 17, thereby releasing or generating additional precursor reagent therefrom. By mixing with the remaining precursor inside compartment 14, the released precursor reagent from compartment 17 creates a fresh fuel supply. In this way, a series of rupturable or penetrable compartments, such as compartment (s) 17 can be used to provide a continuous and extended fuel supply. Compartments 17 may also be used instead of compartment 15. Alternatively, the compartments 17 may be separated by a fragile fragile portion and may be connected to the walls of the compartment 14 such that the movable partition 18 is detachable when it contacts the detachable compartment 17. Compartment 17 is preferably released along the weak portion to release the precursors contained therein. The fragile portion may be a portion of smaller thickness, which may be a tear strip.

격실들(15, 17)에 적합한 물질로는 유리(파열가능 격실용), 천연고무(분리 격실용), 폴리에틸렌(polyethylene: 저밀도 내지 고밀도 PE 포함), 에틸렌 프로필렌(ethylene propylene(EP)), EPDM 및 기타 폴리머 박막(관통가능 격실용)을 포함 한다. 일 실시예에 있어서, 이러한 관통된 챔버들에서의 폴리에틸렌은 불소화되며 실질적으로 금속이온들로부터 자유로워 낮은 침투율을 보장한다. 상기 폴리에틸렌은 알루미늄 박(aluminum foil) 또는 불소처리 플라스틱(fluorine treated plastic)과 같은 증기 배리어 층(vapor barrier layer)으로 적층될 수 있어 예를 들어 메탄올 침투를 감소시킨다.Suitable materials for the compartments 15 and 17 include glass (for burstable compartments), natural rubber (for separation compartments), polyethylene (including low to high density PE), ethylene propylene (EP), EPDM And other polymer thin films (for penetrable compartments). In one embodiment, the polyethylene in these perforated chambers is fluorinated and substantially free of metal ions to ensure low penetration. The polyethylene can be laminated with a vapor barrier layer, such as aluminum foil or fluorine treated plastic, to reduce methanol penetration, for example.

도 1에 나타내는 실시예에 있어서, 상기 생산된 연료가 직접 연료전지에 의하여 사용되는 경우, 즉 예를 들어 메탄올 연료 및 DMFC, 반응물 챔버(22) 및 반응물 격실(16)과 관련 요소들이 생략될 수 있다. 다시 말해, 연료 카트리지는 단순히 제1 전구물질 시약과, 제2 전구물질 시약을 수용하는 제3 격실(15)을 수용하는 제1 요소(14)만을 포함할 수 있다. 제3 요소(15)는 파열가능함으로써 상기 시약들은 상기 카트리지가 연료전지에 연결되기 이전에 혼합된다.In the embodiment shown in FIG. 1, when the produced fuel is used by a direct fuel cell, ie methanol fuel and DMFC, reactant chamber 22 and reactant compartment 16 and associated elements can be omitted. have. In other words, the fuel cartridge may simply comprise a first element 14 containing a first precursor reagent and a third compartment 15 containing a second precursor reagent. The third element 15 is rupturable such that the reagents are mixed before the cartridge is connected to the fuel cell.

본 발명에 의한 연료 공급원의 다른 실시예는 단일의 전구물질 시약 격실을 구비하며 도 2에 나타낸다. 카트리지(100)는 챔버(12)를 구비하며 이는 라이너(140)를 수용한다. 라이너(14)는 제1 연료 전구물질 시약을 수용하며, 이는 밸브(160)를 통하여 외부 반응 챔버로 이송되어 다른 전구물질 시약(들)과 혼합될 수 있다. 밸브(160)가 제공되어 라이너(140)로부터의 전구물질 시약 이송을 조절할 수 있다. 밸브(160)는 어떠한 구조로도 될 수 있다. 밸브(160)는 상술하였듯이 밸브(36)과 실질적으로 유사함이 바람직하다. 또는, 제2 전구물질 시약은 상기 카트리지가 연료전지에 연결되기 이전에 밸브(160)를 통하여 라이너(140) 내부로 주입되어 상기 카트리지 내부에 연료를 생성시킬 수 있다.Another embodiment of a fuel source according to the present invention is shown in FIG. 2 with a single precursor reagent compartment. The cartridge 100 has a chamber 12, which houses a liner 140. The liner 14 receives a first fuel precursor reagent, which may be transferred to an external reaction chamber through the valve 160 and mixed with other precursor reagent (s). A valve 160 may be provided to regulate the delivery of precursor reagent from the liner 140. The valve 160 may be of any construction. Valve 160 is preferably substantially similar to valve 36 as described above. Alternatively, the second precursor reagent may be injected into the liner 140 through the valve 160 before the cartridge is connected to the fuel cell to generate fuel in the cartridge.

본 발명의 다른 관점에 의하면, 상기 카트리지는 2개 이상의 격실들을 포함할 수 있다. 도 3에 나타내듯이, 연료 카트리지(210)는 격실들(246, 248)을 포함할 수 있으며, 이때 하나의 격실은 다른 격실의 상부에 위치된다. 한 격실은 제1 전구물질을 수용하고 다른 격실은 제2 전구물질을 수용함이 바람직하다. 삽입충전재가 각 격실 내에 포함되어 모세관 작용에 의하여 전구물질들을 상기 카트리지 외부로 이송한다. 도 3에 나타내는 실시예에 있어서, 격실(248)의 연결지주(250)는 격실(246)의 연결지주(252) 내부에 동심으로 배설된다. 연결지주(250)는 방액 필름(liquidproff film)으로써 연결지주(252)와 격리된다. 나타내듯이, 각 지주는 모세관 디스크들에 연결되어 그에 수용된 액체가 상기 격실들로부터 흡수되어 나가도록 한다. 또는, 상기 격실들은 도 4에 도시한 격실들(254, 256)과 같이 병렬로 위치될 수 있고, 상기 격실들은 도 4a에 도시하듯이 연료를 저장하는 라이너들을 구비할 수 있다. 각각의 격실(254, 256)은 각 연결지주(258, 260)를 포함하는 삽입충전재와, 상기 격실들로부터 액체들을 흡수해내는 모세관 디스크들을 수용한다. 도 3 및 도 4의 카트리지들은 이전의 상기 미국특허출원 제10/356,793호에 개시되어 있다. 이들 실시예에 있어서, 상기 2개의 전구물질의 흐름은 외부 혼합 챔버(262) 내로 펌핑된다. 이들 실시예는 비개질 연료나, 연료전지 내로 직접 펌핑될 수 있는 연료들, 예를 들어 메탄올 등에 적합하다. 펌프가 사용되는 경우, 상기 충전재나 흡수물질들은 생략될 수 있다.According to another aspect of the invention, the cartridge may comprise two or more compartments. As shown in FIG. 3, the fuel cartridge 210 may include compartments 246 and 248, where one compartment is located on top of the other compartment. Preferably, one compartment houses the first precursor and the other compartment houses the second precursor. Insert fillers are included in each compartment to transport precursors out of the cartridge by capillary action. In the embodiment shown in FIG. 3, the connecting column 250 of the compartment 248 is concentrically arranged inside the connecting column 252 of the compartment 246. The connecting column 250 is separated from the connecting column 252 by a liquidproff film. As shown, each strut is connected to capillary discs such that the liquid contained therein is absorbed from the compartments. Alternatively, the compartments may be located in parallel, such as compartments 254 and 256 shown in FIG. 4, and the compartments may have liners for storing fuel as shown in FIG. 4A. Each compartment 254, 256 accommodates an insert filler comprising respective connection columns 258, 260, and capillary disks that absorb liquids from the compartments. The cartridges of FIGS. 3 and 4 are previously disclosed in the above-mentioned US patent application Ser. No. 10 / 356,793. In these embodiments, the two precursors are pumped into the outer mixing chamber 262. These embodiments are suitable for unreformed fuels or fuels that can be pumped directly into the fuel cell, for example methanol. If a pump is used, the fillers or absorbents may be omitted.

본 발명에 유용한 펌프는 본 출원인의 현재 진행 중인 상기 미국특허출원 제10/679,756호에 기술되어있다. 적합한 펌프로는 미소전기기계시스템(micro- electro-mechanical-system: MEMS) 압전 펌프가 있다. 상기 전구물질 시료들은 연료전지에서나 또는 이의 상류 위치에서 화합한다. 따라서, 도 3 및 도 4에 기술된 바와 같이 2개 시약이 연료전지 내로 흐르기 전에 화합하는 것이 바람직하다.Pumps useful in the present invention are described in Applicant's ongoing US patent application Ser. No. 10 / 679,756. Suitable pumps are micro-electro-mechanical-system (MEMS) piezoelectric pumps. The precursor samples are compounded at or upstream from the fuel cell. Therefore, it is desirable to combine the two reagents before flowing into the fuel cell as described in FIGS. 3 and 4.

본 발명은 모든 종류의 전구물질 시약 또는 전구물질 시약 혼합물을 수용하기 위하여 어떠한 개수의 격실이라도 사용할 수 있다. 예를 들어, 상기 연료 카트리지는 복수의 내부 라이너를 구비할 수 있다. 다른 예로서는, 상기 연료 카트리지는 고체 전구물질 시약용 제1 내부 라이너 또는 기타 내부 격실과, 적절한 상보적 액체 전구물질 시약용 제2 내부 라이너 또는 기타 내부 격실을 구비할 수 있다.The present invention may use any number of compartments to accommodate all kinds of precursor reagents or precursor reagent mixtures. For example, the fuel cartridge may have a plurality of inner liners. As another example, the fuel cartridge may have a first inner liner or other inner compartment for a solid precursor reagent, and a second inner liner or other inner compartment for a suitable complementary liquid precursor reagent.

본 발명에 따라 사용에 적합한 여러 연료전지 연료 전구물질 시약들의 예는 다음 실시예들을 포함한다:Examples of various fuel cell fuel precursor reagents suitable for use in accordance with the present invention include the following embodiments:

실시예Example 1 - 수소화붕소( 1-boron hydride ( borohydrideborohydride )의 현장 제조On-site manufacturing

본 발명의 일 관점에 의하면, 다양한 수소화붕소를 제조하기 위한 다수의 알려진 공정에 따라 수소화붕소(암모늄보로하이드라이드(ammonium borohydride), 칼슘디보로하이드라이드(calcium diborohydride) 및 수소화붕소나트륨(sodium borohydride) 등의 다양한 염을 포함하며 이에 한정되지 아니한다)의 현장제조가 가능하다.According to one aspect of the invention, boron hydride (ammonium borohydride), calcium diborohydride and sodium borohydride according to a number of known processes for producing a variety of boron hydride It is possible to manufacture on-site, including but not limited to various salts).

상술하였듯이, 수소화붕소나트륨은 다음 화학식에 따라 반응하여 수소를 생성하는 개질 연료전지 연료이다:As described above, sodium borohydride is a reformed fuel cell fuel that reacts according to the following formula to produce hydrogen:

NaBH_{4 ( aq )} ＋ 2H₂O → (열 또는 촉매) → 4(H₂) ＋ NaBO_{2( aq )} NaBH _{4 ( aq )} + 2H ₂ O → (heat or catalyst) → 4 (H ₂ ) + NaBO _{2 ( aq )}

따라서, 본 발명은 수소화붕소나트륨(및 기타 수소화붕소)의 현장 제조를 제공하며, 이는 수소를 생산하기 위한 반응에 사용될 수 있다. 수소화붕소의 제조를 설명하는 여러 공정들은 미국특허 제6,433,129호 및 제6,586,563호에 대략 기술되어있다. 예를 들어 미국특허 제6,586,563호에 따라 탄산나트륨은 다이보레인(diborane)과 반응하여 수소화붕소나트륨을 생성한다:Thus, the present invention provides on-site preparation of sodium borohydride (and other boron hydrides), which can be used in reactions to produce hydrogen. Several processes illustrating the preparation of boron hydride are described in roughly US Pat. Nos. 6,433,129 and 6,586,563. For example, according to US Pat. No. 6,586,563, sodium carbonate reacts with diborane to produce sodium borohydride:

2Na₂CO₃ ＋ 2B₂H₆ → 3NaBH₄ ＋ NaBO₂ ＋ 2CO₂ 2Na ₂ CO ₃ + 2B ₂ H ₆ → 3NaBH ₄ + NaBO ₂ + 2CO ₂

따라서, 다이보레인 및 탄산나트륨의 수용액은 수소화붕소를 제조하기 위한 제1 전구물질 시약 및 제2 전구물질 시약으로 될 수 있다.Thus, an aqueous solution of diborane and sodium carbonate can be used as the first precursor reagent and the second precursor reagent for preparing boron hydride.

대체로 미국특허 제6,586,563호는 수소화붕소 화합물의 제조공정을 교시하며, 이는 대략 -5℃ 내지 20℃의 온도에서 수용액 Y₂CO₃의 탄산염과 다이보레인의 반응으로써 수소화붕소 YBH₄(이때, Y는 1가 양이온 부분)를 제조한다. 따라서, 수소화붕소의 대기온도 및 저온 형성(ambient and cold formation) 용으로 여러 가능한 전구물질 시약 결합이 알려져 있다.Generally U.S. Patent No. 6,586,563 discloses and teaches a process of manufacturing the borohydride compound, which is approximately -5 ℃ to the aqueous solution Y ₂ CO ₃ at a temperature of 20 ℃ and carbonate by the reaction of diborane borohydride YBH ₄ (wherein, Y Is a monovalent cation moiety). Thus, several possible precursor reagent combinations are known for atmospheric and cold formation of boron hydride.

다이보레인은 본 발명에서 전구물질 시료로서 폴리머 형태로 저장되고 사용될 수 있다. 미국특허 제3,928,293호에는 고체 가교결합 티오하이드로카본 보레인 하이드라이드 폴리머(solid crosslinked thiohydrocarbon borane hydride polymer)과, 이의 알데히드(aldehyde), 케톤(ketone), 락톤(lactone), 산화물, 에스테르(ester), 카르복시산(carboxylic acid), 아질산염(nitrite) 및 올레핀(olefin)용 환원제로서의 사용이 개시되어 있다. 이들 보레인 폴리머(Borane polymer)들은 비 록 상온에서 안정하지만 강하된 압력이나 온도 조건에서 보레인(BH₃)을 방출할 수 있어 보레인을 저장하기에 유용하고 편리한 수단으로서 개시되어 있다. 보레인 제조용 전구물질 시약으로서 유용한 기타 폴리머는 미국특허 제3,609,191호 및 제4,410,665에 교시되어 있다.Diborane can be stored and used in polymer form as a precursor sample in the present invention. U.S. Patent No. 3,928,293 discloses solid crosslinked thiohydrocarbon borane hydride polymers, aldehydes, ketones, lactones, oxides, esters, Use as reducing agents for carboxylic acids, nitrites and olefins is disclosed. These borane polymers are disclosed as useful and convenient means for storing borane because they are stable at room temperature but can release borane (BH ₃ ) at reduced pressure or temperature conditions. Other polymers useful as precursor reagents for borane production are taught in US Pat. Nos. 3,609,191 and 4,410,665.

이들 보레인 폴리머 복합체들은 다이보레인보다 낮은 반응성을 가지나, 증가된 온도 또는 반응시간을 지님으로써 다이보레인과 본질적으로 동일한 반응을 한다. 이들은 수용성이므로, 수용성 탄산나트륨과 혼합되면, 다음 화학식에 따라 수소화붕소 나트륨을 생성한다:These borane polymer composites have lower reactivity than diborane, but have essentially the same reaction as diborane by having an increased temperature or reaction time. They are water soluble and, when mixed with water soluble sodium carbonate, produce sodium borohydride according to the formula:

(-[CH₂-S-CH₂]-ㆍBH₃)₄ ＋ 2Na₂CO_{3 ( aq )} → 3NaBH₄ ＋ NaBO₂ ＋ 2CO₂ ＋ (-[CH₂-S-CH₂]-)₄ (-[CH ₂ -S-CH ₂ ]-. BH ₃ ) ₄ + 2Na ₂ CO _{3 ( aq )} → 3NaBH ₄ + NaBO ₂ + 2CO ₂ + (-[CH ₂ -S-CH ₂ ]-) ₄

보듯이, 보레인과 결합된 티오하이드로카본 폴리머는 수용성 탄산나트륨과 반응하여 수소화붕소나트륨을 생성한다. 따라서, 미국특허 제3,928,293호에 기술된 것들과 같은 폴리머들은 2개의 연료 전구물질 시약으로서 탄산나트륨과 함께 저장되는 경우 본 발명의 연료 공급원에서의 저장과 사용에 적합하다.As can be seen, thiohydrocarbon polymers combined with borane react with water soluble sodium carbonate to produce sodium borohydride. Thus, polymers such as those described in US Pat. No. 3,928,293 are suitable for storage and use in the fuel source of the present invention when stored with sodium carbonate as two fuel precursor reagents.

또는, 보레인에 의한 환원에 따르는 기타 전구물질들은 이들 폴리머와 함께 사용될 수 있다. 다른 실시예에 있어서, 예를 들어 암모늄보로하이드라이드, 칼슘보로하이드라이드와 같은 다른 수소화붕소 등 모두가 상보적 전구물질 시약으로서 다양한 각각의 탄산염을 사용함으로써 수소화붕소나트륨 대신에 생성될 수 있다. Alternatively, other precursors following reduction by borane can be used with these polymers. In other embodiments, for example, ammonium borohydride, other boron hydrides such as calcium borohydride, and the like can all be produced in place of sodium borohydride by using a variety of respective carbonates as complementary precursor reagents. .

또한, 해당 기술분야에 알려진 전구물질들의 기타 결합 역시 본 발명에 사용 될 수 있다.In addition, other combinations of precursors known in the art may also be used in the present invention.

실시예Example 2 - 메탄올 연료 혼합물의 현장 제조 2-Field Preparation of Methanol Fuel Mixtures

본 발명의 다른 관점에 의하면, 메탄올의 현장 제조가 가능하다. 메탄올은 연료전지의 많은 종류, 즉 예를 들어 DMFC, 효소 연료전지(enzyme fuel cell), 개질 연료전지(reformat fuel cell) 등에 사용가능하다. 상술한 바와 같이, 직접 메탄올 연료전지(direct methanol fuel cell)는 다음 화학식에 따라 반응한다:According to another aspect of the present invention, in situ production of methanol is possible. Methanol can be used in many types of fuel cells, for example DMFC, enzyme fuel cells, reformate fuel cells, and the like. As described above, the direct methanol fuel cell reacts according to the following formula:

CH₃OH ＋ 1.5O₂ → CO₂ ＋ 2H₂OCH ₃ OH + 1.5O ₂ → CO ₂ + 2H ₂ O

메탄올을 생성하기 위하여 디메틸디카보네이트와 물이 전구물질 시약으로서 사용된다. 디메틸파이로카보네이트(dimethyl pyrocarbonate)로도 알려진 디메틸디카보네이트("DMDC")는 Bayer AG사의 VELCORIN^®명으로 구입할 수 있다. DMDC는 수용성 환경에서 빠른 속도로 분해된다. DMDC는 미국특허 제6,563,207호 및 5,866,182호 및 미국특허출원공개공보 제2002/0012737호에서 저온살균제(cold sterilant)로 교시되고 있다.Dimethyldicarbonate and water are used as precursor reagents to produce methanol. Dimethyl dicarbonate ("DMDC"), also known as dimethyl pyrocarbonate, is available under the name VELCORIN ^® from Bayer AG. DMDC degrades rapidly in aqueous environments. DMDC is taught as a cold sterilant in US Pat. Nos. 6,563,207 and 5,866,182 and in US 2002/0012737.

대기온도에서 물과 반응하면, DMDC는 메탄올 및 이산화탄소로 분해된다. 즉, DMDC((CH₃OCO)₂O)의 메탄올로의 대기분해는 다음 화학식에 따라 발생된다:Upon reaction with water at ambient temperature, DMDC decomposes into methanol and carbon dioxide. That is, atmospheric decomposition of DMDC ((CH ₃ OCO) ₂ O) to methanol occurs according to the following formula:

(CH₃OCO)₂O ＋ H₂O → 2CH₃OH ＋ 2CO₂ (CH ₃ OCO) ₂ O + H ₂ O → 2CH ₃ OH + 2CO ₂

이 과정은 실온에서 발생하므로, 상기 메탄올의 형성은 실온에서 작동하는 여러 전자기기용 연료 공급원의 용도로 될 수 있다. 또한, 메탄올과는 달리 DMDC의 부식성은 덜하다. 예를 들어, 메탄올에 비하여 부식성이 덜하므로, 이는 특히 연료 전지용 연료에 전구물질로서 사용되기 이전의 오랜 기간의 저장 동안에 밀봉, O-링 및 전체 패키징 물질과 같은 용기 재료에 덜 해로울 수 있다. 그리하여, DMDC는 메탄올 및 물을 연료로서 사용하는 연료전지용 화학적 전구물질 시약용도에 적합하다. 예를 들어, 몰 과잉량(molar excess amount)의 물과 결합할 때, DMDC는 메탄올 및 이산화탄소(이는 배기되거나 또는 필요한 만큼 카트리지를 가압하는데 사용된다)를 생성하고 과잉의 물을 남기며 상기 물은 예를 들어 DMFC 등의 전체 연료전지 반응의 일부로서 메탄올과 반응하게 된다. 또는, 상기 메탄올 형성을 할 수 있는 기타 전구물질들이 본 발명의 본 관점에 사용될 수 있다.Since this process occurs at room temperature, the formation of methanol can be used for fuel sources for various electronic devices operating at room temperature. In addition, unlike methanol, DMDC is less corrosive. For example, since it is less corrosive than methanol, it can be less harmful to container materials such as seals, O-rings and entire packaging materials, especially during long periods of storage before being used as precursors in fuels for fuel cells. Thus, DMDC is suitable for chemical precursor reagents for fuel cells using methanol and water as fuel. For example, when combined with a molar excess amount of water, DMDC produces methanol and carbon dioxide (which is either exhausted or used to pressurize the cartridge as needed) and leaves excess water, which is an example. For example, it reacts with methanol as part of the overall fuel cell reaction such as DMFC. Alternatively, other precursors capable of the methanol formation can be used in this aspect of the invention.

또한, 메탄올의 현장 제조는 아래 기술하는 실시예들을 포함하나 이에 제한되지 않는 모든 연료 공급원을 사용하여 달성될 수 있다.In addition, in-situ preparation of methanol can be accomplished using any fuel source, including but not limited to the embodiments described below.

전구물질 시약들로서 연료 공급원에 저장될 수 있는 연료전지 연료들의 다른 실시예로서 암모니아보레인(ammonia borane) 및 히드라진(hydrazine)을 포함하나 이에 한정되지는 않는다. 이들 연료는 수소로 개질될 수 있다. 암모니아보레인은 100℃ 이상의 온도에서 개질될 수 있고, 히드라진은 실온에서 개질될 수는 있으나 자신의 생성을 위하여 100℃ 이상의 온도를 필요로 한다. 이들 모두는 전력생산 및 자동차 용도에 사용될 수 있다.Other embodiments of fuel cell fuels that may be stored in a fuel source as precursor reagents include, but are not limited to, ammonia borane and hydrazine. These fuels can be reformed with hydrogen. Ammonia borane can be modified at temperatures above 100 ° C. and hydrazine can be modified at room temperature but requires temperatures above 100 ° C. for its production. All of these can be used for power generation and automotive applications.

암모니아보레인은 다음과 같이 반응하여 수소를 생성한다:Ammonia borane reacts to produce hydrogen:

NH₃BH₃ ＋ H₂O ＋ 열 → NH₂BH_{2 ( solid )} ＋ H₂ NH ₃ BH ₃ + H ₂ O + Heat → NH ₂ BH _{2 ( solid )} + H ₂

이러한 반응은 "연료전지 응용을 위한 암모니아 및 암모니아-보레인 복합체 를 사용하는 수소제조의 분석(Analysis of Hydrogen Production Using Ammonia and Ammonia-Borane Complex for Fuel Cell Applications)" Hydrogen, Fuel Cells, and Infrastructure Technologies, FY 2002 Progress Report, Ali T-Raissi ( http://www.eere.energy.gov/hydrogenandfuelcells/pdfs/33098_sec5.pdf)와 "휴대형 수소 발생기(Portable Hydrogen Generator)", The Alchemist, 2003. 9. 30, Tina Walton (http://www.chemweb.com/alchem/articles/1063811899357.html)에 상세히 기술되어 있다. 암모니아보레인은 다음 반응식으로부터 제조될 수 있다:This reaction is described in "Analysis of Hydrogen Production Using Ammonia and Ammonia-Borane Complex for Fuel Cell Applications" Hydrogen, Fuel Cells, and Infrastructure Technologies, FY 2002 Progress Report, Ali T-Raissi ( http://www.eere.energy.gov/hydrogenandfuelcells/pdfs/33098_sec5.pdf) and "Portable Hydrogen Generator", The Alchemist, September 30, 2003 Tina Walton (http://www.chemweb.com/alchem/articles/1063811899357.html). Ammonia borane can be prepared from the following scheme:

2NH_{3 ( aq )} ＋ B₂H_{6( aq )} → 2NH₃BH_{3( aq )} 2NH _{3 ( aq )} + B ₂ H _{6 ( aq )} → 2NH ₃ BH _{3 ( aq )}

따라서, 암모니아 및 다이보레인은 물에서 반응하여 암모니아보레인 연료를 형성할 수 있는 전구물질 시약들이다. 실시예 1에 기술하였듯이, 미국특허 제3,928,293호에 개시된 여러 보레인 수용 폴리머들(borane-containing polymer)이 다이보레인으로 대체될 수 있다.Thus, ammonia and diborane are precursor reagents that can react in water to form ammonia borane fuel. As described in Example 1, various borane-containing polymers disclosed in US Pat. No. 3,928,293 can be replaced with diborane.

히드라진은 물에 용해가능하여 다음과 같이 분해되어 수소를 생성한다:Hydrazine is soluble in water and decomposes to produce hydrogen:

N₂H₄ H₂O ＋ H₂O → 2H₂ ＋ N₂ ＋ 2H₂O N ₂ H ₄ H ₂ O + H ₂ O → 2H ₂ + N ₂ + 2H ₂ O

히드라진은 고온에서 가수분해된 메틸에틸아진(methylethylazine)으로부터 생성될 수 있으며, 이는 다음과 같다:Hydrazine may be produced from methylethylazine hydrolyzed at high temperature, as follows:

(CH₃C₂H₅CN)₂ ＋ 3H₂O ＋ 열 → N₂H₄ H₂O ＋ 2CH₃C₂H₅CO(CH ₃ C ₂ H ₅ CN) ₂ + 3H ₂ O + Heat → N ₂ H ₄ H ₂ O + 2CH ₃ C ₂ H ₅ CO

메틸에틸아진은 실온에서 과산화수소, 암모니아 및 메틸에틸케톤(methyl ethyl ketone: MEK)으로부터 생성될 수 있으며, 이는 다음과 같다:Methylethylazine can be produced from hydrogen peroxide, ammonia and methyl ethyl ketone (MEK) at room temperature, as follows:

H₂O₂ ＋ 2NH₃ ＋ 2CH₃C₂H₅CO → (CH₃C₂H₅CN)₂ ＋ 4H₂OH ₂ O ₂ + 2 NH ₃ + 2 CH ₃ C ₂ H ₅ CO → (CH ₃ C ₂ H ₅ CN) ₂ + 4H ₂ O

따라서, 과산화수소, 암모니아 및 MEK는 히드라진에 대한 전구물질 시약들로서 저장될 수 있다. 히드라진을 생성하는 반응은 미국특허 제6,517,798호에 기술되어 있다.Thus, hydrogen peroxide, ammonia and MEK can be stored as precursor reagents for hydrazine. The reaction to produce hydrazine is described in US Pat. No. 6,517,798.

상기 모든 실시예들은 본 발명에 포함되는 다양하게 달리 선택가능한 실시예들을 가진다.All the above embodiments have various other selectable embodiments included in the present invention.

여기서 개시된 발명의 실시예들은 본원발명의 목적을 달성하는 것이며, 다수의 변형 및 기타 실시예들은 해당 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의하여 안출될 수 있음이 인정된다. 또한, 모든 실시예의 특징 및/또는 요소들은 단독으로 또는 기타 실시예와 결합하여 사용될 수 있다. 따라서, 특허청구범위는 본원발명의 정신과 범위 내에 있는 모든 변형 및 실시예들을 포함한다고 간주되어야 한다.It is recognized that embodiments of the invention disclosed herein are intended to achieve the object of the present invention, and that many variations and other embodiments may be devised by those skilled in the art. In addition, the features and / or elements of all embodiments may be used alone or in combination with other embodiments. Accordingly, the claims should be considered to include all modifications and embodiments that fall within the spirit and scope of the invention.

Claims (35)

연료의 현장 제조가 가능한 연료전지용 연료 공급원에 있어서,In the fuel supply source for the fuel cell capable of field production of fuel, 제1전구물질 시약을 수용하는 제1격실과;A first compartment containing a first precursor reagent; 제2전구물질 시약을 수용하는 제2격실을 포함하며, 상기 제1격실과 상기 제2격실의 내용물은 혼합가능하여 연료전지용 연료를 생성하고, 상기 생성된 연료는 수소가스를 포함하지 않는 것을 특징으로 하는 연료 공급원.And a second compartment containing a second precursor reagent, wherein the contents of the first compartment and the second compartment are mixed to generate a fuel for a fuel cell, and the generated fuel does not include hydrogen gas. Fuel supply source. 제1항에 있어서,The method of claim 1, (i) 상기 제1격실은 상기 제2격실을 수납하거나;(i) the first compartment houses the second compartment; (ii) 상기 제1격실 및 상기 제2격실은 병렬로 되거나;(ii) the first compartment and the second compartment are in parallel; (iii) 상기 제1격실과 상기 제2격실은 상부 격실 및 저부 격실로 되는 것을 특징으로 하는 연료 공급원.(iii) said first compartment and said second compartment being an upper compartment and a bottom compartment. 삭제delete 삭제delete 제1항에 있어서,The method of claim 1, 상기 제2격실은 파열가능하거나 관통가능한 격실로 되는 것을 특징으로 하는 연료 공급원.And the second compartment is a rupturable or penetrable compartment. 제1항에 있어서,The method of claim 1, 상기 연료 공급원은 상기 제2전구물질 시약의 부가량, 상기 제1전구물질 시약의 부가량, 제3전구물질 시약 또는 촉매를 수용하는 제3격실을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 연료 공급원.And the fuel source further comprises a third compartment containing an additional amount of the second precursor reagent, an additional amount of the first precursor reagent, a third precursor reagent or a catalyst. 제1항에 있어서,The method of claim 1, 상기 연료는 메탄올(methanol)을 포함하는 것을 특징으로 하는 연료 공급원.Said fuel comprises methanol (methanol). 제7항에 있어서,The method of claim 7, wherein 상기 제1전구물질 시약은 디메틸디카보네이트(dimethyl dicarbonate)를 포함하는 것을 특징으로 하는 연료 공급원.And the first precursor reagent comprises dimethyl dicarbonate. 제7항에 있어서,The method of claim 7, wherein 상기 제2전구물질 시약은 물을 포함하는 것을 특징으로 하는 연료 공급원.And the second precursor reagent comprises water. 제1항에 있어서,The method of claim 1, 상기 연료는 수소화붕소(borohydride)를 포함하는 것을 특징으로 하는 연료 공급원.And the fuel comprises borohydride. 제10항에 있어서,The method of claim 10, 상기 제1전구물질 시약은 보레인(borane)을 함유하는 화합물을 포함하는 것을 특징으로 하는 연료 공급원.And the first precursor reagent comprises a compound containing borane. 제10항에 있어서,The method of claim 10, 상기 제2전구물질 시약은 탄산염(carbonate)을 포함하는 것을 특징으로 하는 연료 공급원.And the second precursor reagent comprises carbonate. 제1항에 있어서,The method of claim 1, 상기 연료는 암모니아보레인(ammonia borane)을 포함하는 것을 특징으로 하는 연료 공급원.And the fuel comprises ammonia borane. 제13항에 있어서,14. The method of claim 13, 상기 제1전구물질 시약은 보레인을 함유하는 화합물을 포함하는 것을 특징으로 하는 연료 공급원.And the first precursor reagent comprises a compound containing borane. 제13항에 있어서,14. The method of claim 13, 상기 제2전구물질 시약은 암모니아(ammonia)를 포함하는 것을 특징으로 하는 연료 공급원.And the second precursor reagent comprises ammonia. 제1항에 있어서,The method of claim 1, 상기 연료는 히드라진(hydrazine)을 포함하는 것을 특징으로 하는 연료 공급원.And the fuel comprises hydrazine. 제16항에 있어서,17. The method of claim 16, 상기 제1전구물질 시약은 아진(azine), 과산화수소(hydrogen peroxide) 또는 암모니아(ammonia)를 포함하는 것을 특징으로 하는 연료 공급원.The first precursor reagent comprises azine, hydrogen peroxide or ammonia. 삭제delete 제1항에 있어서,The method of claim 1, 상기 제2격실은 분리가능한 것을 특징으로 하는 연료 공급원.And the second compartment is detachable. 제19항에 있어서,20. The method of claim 19, 상기 제2격실은 취약부분을 포함하는 것을 특징으로 하는 연료 공급원.And the second compartment comprises a fragile portion. 삭제delete 연료전지용 연료를 제조하기 위한 방법에 있어서,In the method for producing a fuel for a fuel cell, 제1전구물질 시약과 제2전구물질 시약을 수용하는 연료 공급원을 준비하는 단계와;Preparing a fuel source containing a first precursor reagent and a second precursor reagent; 상기 제1전구물질 시약을 격리하는 단계와;Isolating the first precursor reagent; 상기 제1전구물질 시약을 상기 제2전구물질 시약과 접촉시켜 반응하여 연료를 생성하는 단계를 포함하고, 상기 생성된 연료는 수소가스를 포함하지 않는 것을 특징으로 하는 방법.And reacting the first precursor reagent with the second precursor reagent to produce a fuel, wherein the produced fuel does not comprise hydrogen gas. 제22항에 있어서,23. The method of claim 22, 상기 두 전구물질 시약들 간의 반응은 상기 연료 공급원 내부 또는 외부에서 발생하는 것을 특징으로 하는 방법.Reaction between the two precursor reagents occurs inside or outside the fuel source. 삭제delete 삭제delete 제22항에 있어서,23. The method of claim 22, 상기 제1전구물질 시약은 디메틸디카보네이트(dimethyl dicarbonate )이고 상기 제2전구물질 시약은 물이며 상기 시약들은 반응하여 메탄올(methanol)을 생성하는 것을 특징으로 하는 방법.Wherein the first precursor reagent is dimethyl dicarbonate, the second precursor reagent is water, and the reagents react to produce methanol. 제22항에 있어서,23. The method of claim 22, 상기 제1전구물질 시약은 탄산염(carbonate)이고 상기 제2전구물질 시약은 보레인(borane) 또는 다이보레인(diborane)이며 상기 시약들은 반응하여 수소화붕소(borohydride)를 생성하는 것을 특징으로 하는 방법.The first precursor reagent is carbonate and the second precursor reagent is borane or diborane and the reagents react to produce borohydride. . 제27항에 있어서,28. The method of claim 27, 상기 탄산염은 탄산나트륨(sodium carbonate)이고 상기 연료는 수소화붕소나트륨(sodium borohydride)인 것을 특징으로 하는 방법.The carbonate is sodium carbonate and the fuel is sodium borohydride. 삭제delete 제22항에 있어서,23. The method of claim 22, 상기 제1전구물질 시약은 암모니아(ammonia)이고 상기 제2전구물질 시약은 보레인(borane) 또는 다이보레인(diborane)이며 상기 시약들은 반응하여 암모니아보레인(ammonia borane)을 생성하는 것을 특징으로 하는 방법.The first precursor reagent is ammonia and the second precursor reagent is borane or diborane and the reagents react to produce ammonia borane. How to. 삭제delete 제22항에 있어서,23. The method of claim 22, 상기 제1전구물질 시약은 메틸에틸아진(methylethylazine)이고 상기 제2전구물질 시약은 물이며 상기 시약들은 상승된 온도에서 반응하여 히드라진(hydrazine)을 생성하는 것을 특징으로 하는 방법.Wherein the first precursor reagent is methylethylazine, the second precursor reagent is water and the reagents react at elevated temperature to produce hydrazine. 제32항에 있어서,33. The method of claim 32, 상기 제1전구물질 시약 메틸에틸아진은 과산화수소(hydrogen peroxide), 암모니아(ammonia) 및 메틸에틸케톤(methyl ethyl ketone)을 반응시켜 생성되고, 상기 과산화수소, 암모니아 및 메틸에틸케톤은 전구물질 시약들로서 저장가능한 것을 특징으로 하는 방법.The first precursor reagent methylethylazine is produced by reacting hydrogen peroxide, ammonia and methyl ethyl ketone, and the hydrogen peroxide, ammonia and methyl ethyl ketone are stored as precursor reagents. Characterized in that the method. 제1전구물질 시약을 수용하는 제1격실과;A first compartment containing a first precursor reagent; 제2전구물질 시약을 수용하는 제2격실을 포함하며, 상기 제1격실과 상기 제2격실의 내용물들은 혼합가능하여 연료전지용 연료를 생성하고, 상기 생성된 연료는 수소가스를 포함하지 않는 것을 특징으로 하는 연료전지 연료장치.And a second compartment containing a second precursor reagent, wherein the contents of the first compartment and the second compartment are mixed to generate a fuel for a fuel cell, and the generated fuel does not include hydrogen gas. Fuel cell fuel device. 제34항에 있어서,The method of claim 34, wherein 상기 제2격실은 상기 연료 공급원의 일부분으로 되는 것을 특징으로 하는 연료전지 연료장치.And the second compartment is part of the fuel supply source.

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