KR101105438B1 - Uranium dioxide nuclear fuel enhancing the fuel safety in load fluctuation condition and method of manufacturing the same - Google Patents
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Abstract
본 발명의 일 측면에 따르면, 이산화우라늄 핵연료 소결체에 있어서, Mn-화합물 및 Cr-화합물을 함유하는 첨가제 분말을 UO2 분말에 첨가하여 제조되는 핵연료 소결체가 제공된다.According to one aspect of the present invention, in a uranium dioxide fuel sintered body, there is provided a nuclear fuel sintered body produced by adding an additive powder containing Mn-compound and Cr-compound to UO 2 powder.
우라늄 산화물, 핵연료 Uranium oxide, nuclear fuel
Description
본 발명은 핵연료용 UO2 핵연료 소결체 및 그 제조방법에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 첨가제를 함유한 UO2 핵연료 소결체로서 결정립 크기가 크고, 압축응력 인가시 변형량이 크며 산화 저항성 및 깨짐 저항성이 강화된 UO2 핵연료 소결체 및 그 제조 방법에 관한 것이다.The present invention relates to a UO 2 fuel sintered body for nuclear fuel and a method for manufacturing the same, and more particularly, to a UO 2 fuel sintered body containing an additive, having a large grain size, a large amount of deformation when compressive stress is applied, and enhanced oxidation resistance and cracking resistance. A UO 2 nuclear fuel sintered body and a method for producing the same.
핵연료는 원자로에 사용되는 중요한 요소 중의 하나이며, 핵분열 연쇄반응을 유지시켜 에너지를 발생시킨다. 이러한 핵연료는, 사용되는 동안 핵연료를 둘러싼 피복관과의 기계적 건전성을 유지하고 핵분열 생성물 등이 가능한 한 외부로 유출되지 않도록 제조되어야 한다. 핵연료로 사용되는 UO2 소결체는 피복관(예컨대, 지 르코늄 합금 피복관)에 장입되어 밀봉된 형태로 사용된다. 이러한 UO2 소결체는, 통상 UO2 분말을 원료분말로 하여 성형체(green pellet)를 만들고, 이 성형체를 수소 기체 분위기와 1600℃~1800℃의 온도에서 2~8 시간 동안 유지하여 소결시킴으로써 제조된다. 이러한 공정을 통해 제조된 UO2 소결체는 밀도가 95 %TD 정도이고 결정립 크기는 6~10㎛의 범위에 있다. Nuclear fuel is one of the important elements used in nuclear reactors and generates energy by maintaining fission chain reaction. Such fuels should be manufactured so as to maintain mechanical integrity with the cladding surrounding the fuel during use and to prevent nuclear fission products and the like from leaking out as far as possible. The UO 2 sintered body used as nuclear fuel is charged into a cladding tube (eg, a zirconium alloy cladding tube) and used in a sealed form. Such a UO 2 sintered body is usually produced by forming a green pellet using UO 2 powder as a raw material powder, and holding the molded body in a hydrogen gas atmosphere and at a temperature of 1600 ° C to 1800 ° C for 2 to 8 hours to sinter it. The UO 2 sintered body produced through this process has a density of about 95% TD and a grain size of 6 ~ 10㎛.
최근에는 원자력 발전의 경제성을 높이고 사용후 핵연료의 양을 줄이기 위해 우라늄 농축도가 증가되고 주기 길이가 길어지고 있다. 또한 핵연료 출력도 점차 증가하는 추세이다. 원자로 운전 환경이 가혹화됨에 따라 핵연료봉의 안전성이 크게 저하될 수 있다. 연소도가 높아지고 주기길이가 길어지면 소결체에서 발생하는 부식성 핵분열 생성물(I, Cs, Cd 등)의 지속적 방출에 의해 핵연료 봉 내압의 증가와 함께 피복관 내면 부식이 진행되고 장 기간의 중성자 조사에 의해 취화되어 피복관의 기계적 특성이 취약해진다. In recent years, uranium enrichment has increased and cycle lengths have increased in order to increase the economics of nuclear power generation and reduce the amount of spent nuclear fuel. Nuclear fuel output is also on the rise. As nuclear reactor operating conditions become more severe, the safety of nuclear fuel rods can be significantly reduced. As the combustion rate increases and the cycle length increases, the fuel rod internal pressure increases with the continuous release of corrosive fission products (I, Cs, Cd, etc.) from the sintered body. This weakens the mechanical properties of the cladding tube.
원자로 운전 중 천이 운전 등 다양한 이유에 의한 출력 변화가 발생하는데 이로 인해 소결체 온도가 증가하여 소결체 열팽창이 일어나 소결체가 피복관에 압력을 주게 된다. 원자로 출력 변화는 운전 중 자주 발생하며 특히 원자로 운전 조건이 가혹화되는 추세에 따라 출력 변화 횟수와 출력 변동폭은 점차 증가하는 추세이다. 이처럼 원자로의 잦은 출력 변화와 높은 출력은 피복관에 반복적인 압력을 인가하여 피복관 열화를 촉진시키고, 이로 인해 취약해진 피복관이 쉽게 파손될 수 있다. 핵연료봉의 파손은 소결체와 피복관의 특정한 접촉면에서 비정상적인 응력 집중이 일어날 경우 가능성이 증가한다. 핵연료 소결체를 가공하거나 완성된 소결체를 피복관에 장입할 때 소결체가 깨져 표면 손상이 발생할 경우, 이런 손상된 표면과 피복관이 접촉되는 점에서 비정상적인 응력 집중을 일으켜 핵연료봉 파손 가능성을 증가시킬 수 있다. During reactor operation, output change occurs due to various reasons such as transition operation, which causes the sintered body temperature to increase and the sintered body to pressurize the cladding tube. Reactor output changes frequently occur during operation. In particular, as the reactor operating conditions become more severe, the number of output changes and the range of output fluctuations gradually increase. Such frequent changes in power and high output of the reactors may cause the cladding to deteriorate by applying repeated pressure to the cladding, which can easily break the fragile cladding. Nuclear fuel rod failure is more likely to occur if abnormal stress concentrations occur at the specific interface between the sinter and the cladding. If the sinter is broken when machining the fuel sintered body or loading the finished sintered body into the cladding, surface damage may occur, resulting in abnormal stress concentrations at the point of contact between the damaged surface and the cladding, thereby increasing the possibility of fuel rod failure.
또한 핵연료봉 파손이 발생할 경우, 수증기나 냉각수가 봉 내로 유입되어 소결체를 산화시킨다. 소결체가 산화반응에 의해 분말화 되면 방사성 물질들이 핵연료봉 밖으로 유출되어 1차 계통을 오염 시키게 된다. 만약 핵연료봉 파손이 일어나 소결체가 냉각수와 접촉되어도 소결체 산화가 효과적으로 지연될 수 있다면 방사성 물질이 핵연료 봉 외부로 유출되는 것을 최소화 할 수 있다.In addition, when the fuel rod breakage occurs, water vapor or cooling water flows into the rod to oxidize the sintered body. When the sinter is powdered by oxidation, radioactive material flows out of the fuel rods and contaminates the primary system. If the fuel rod breakage occurs and the sintered body can be effectively delayed even when the sintered body is in contact with the cooling water, the radioactive material can be minimized to leak out of the fuel rod.
따라서, 출력 변동 폭이 커지고 연소도가 증가하는 원자로 운전 조건에서 안정한 고연소도, 고출력 핵연료의 개발이 필요하다. 이를 위해서 핵연료 소결체는 깨짐에 대한 저항성이 높고, 연소 중 부식성 핵분열 생성물의 방출을 효과적으로 억제시킬 수 있고, 출력 변동 시 피복관에 가하는 인가 압력을 적절히 감소 시킬 수 있는 특성이 요구된다.Therefore, there is a need for the development of high combustion and high power nuclear fuel, which are stable under the reactor operating conditions in which the fluctuation of the output increases and the combustion degree increases. To this end, the fuel sintered body is required to have high resistance to cracking, to effectively suppress the release of corrosive fission products during combustion, and to appropriately reduce the applied pressure applied to the cladding when the output fluctuates.
연소중 발생하는 핵분열 기체는 핵연료 소결체의 결정립 내에서 생성되어 확 산을 통하여 결정립계(grain boundary)로 이동하고, 결정립 계에 기포로 존재하다가 일정량에 도달하면 입계를 따라서 기포터널이 형성되고, 이 터널을 통하여 소결체 밖으로 방출된다. 따라서 소결체의 결정립 크기가 커지면 핵분열 기체가 결정립 계에 도달하는 거리가 길어지기 때문에 핵분열 기체가 소결체 안에 더욱 오랫동안 잔류하고, 결과적으로 부식성 핵분열 기체의 방출량을 감소시킬 수 있게 된다. Nuclear fission gas generated during combustion is generated in the grains of the fuel sintered body, moves to the grain boundary through diffusion, exists as bubbles in the grain boundary, and when a certain amount is reached, a bubble tunnel is formed along the grain boundaries. It is discharged out of the sintered body through. Therefore, the larger the grain size of the sintered body, the longer the nuclear fission gas reaches the grain boundary, so that the fission gas remains in the sintered body for a longer time, and as a result, the amount of corrosive fission gas released can be reduced.
또한, 핵연료 소결체의 결정립 크기를 증가시키면 소결체 산화특성을 개선시킬 수 있다. 핵연료봉 파손이 일어난 경우 핵연료봉 내로 유입된 수증기나 수분에 의해 소결체 산화가 일어나게 되면 고준위 방사성 물질들이 냉각수로 유입될 수 있다. 소결체의 산화 저항성이 크면 소결체 산화 속도를 지연시켜 원자로의 건전성을 향상시킬 수 있다. 소결체 산화는 결정립계 등에서 산화상이 우선적으로 석출되고 이 산화상에 의해 결정립계 분리가 일어나면 이 면을 통해 산소가 유입되어 산화가 진행되는 것으로 알려져 있다. 결정립 크기를 증가시키면 소결체 표면에 노출되는 결정립 계면의 숫자를 줄이므로, 산화를 지연시킬 수 있다.In addition, increasing the grain size of the nuclear fuel sintered body can improve the sintered oxidation characteristics. When the fuel rod breakage occurs, high-level radioactive substances may flow into the cooling water if the sintered body is oxidized by water vapor or moisture introduced into the fuel rod. If the oxidation resistance of the sintered body is large, the sintered body oxidation rate can be delayed to improve the integrity of the reactor. In the sintered body oxidation, an oxidized phase is preferentially precipitated at grain boundaries, and when grain boundaries are separated by the oxidized phase, oxygen is introduced through this surface and oxidation proceeds. Increasing the grain size reduces the number of grain interfaces exposed on the surface of the sintered body, which may delay oxidation.
UO2 소결체의 핵연료는 지르코늄 합금 피복관에 장입되어 원자로에서 연소되는데, 연소 중에 핵연료 피복관은 안쪽으로 변형되고 소결체는 중성자 조사에 의한 부풀림 현상(swelling) 현상으로 바깥쪽으로 팽창하기 때문에 소결체와 피복관은 서로 접촉하면서 응력이 발생하게 된다. 이러한 핵연료와 피복관의 상호 작용을 PCI(Pellet-Clad Interaction)이라 하며 이 상호작용이 지속되면 결과적으로 피복관이 파손될 수 있다. 연소 중에 피복관이 파손되면 방사성을 띤 물질이 피복관 밖으로 유출되고, 이에 따라 원자로의 안정성이 위협받는다. 특히, 초고연소도용 핵연료의 경우, 높은 출력이나 잦은 천이 운전 등의 극한 상황에서 운전될 가능성이 높아진다. 짧은 시간 동안 출력이 증가하면 핵연료 소결체의 온도가 증가하여 열팽창에 의해 피복관에 압력을 가하게 되고 높은 연소도에서 짧은 시간동안 큰 응력이 피복관에 가해질 경우 피복관의 파손이 우려된다. 따라서 출력 변화에 의한 핵연료 소결체의 열팽창에 의해 피복관에 인가되는 압력을 효과적으로 줄이기 위해서는, 열팽창에 의한 압축응력에 의해 소결체가 쉽게 변형이 일어나는 소결체를 개발하는 것이 필요하다.The fuel of the UO 2 sintered body is charged into a zirconium alloy cladding tube and burned in the reactor. During combustion, the fuel cladding is deformed inward and the sintered body expands outward due to swelling by neutron irradiation. While stress is generated. This interaction between fuel and cladding is called pellet-clad interaction (PCI), and if the interaction persists, the cladding can break. If the cladding breaks during combustion, radioactive material flows out of the cladding, which threatens the stability of the reactor. In particular, in the case of ultra-high-combustion nuclear fuel, the possibility of operating under extreme conditions such as high output or frequent transition operation increases. If the output increases for a short time, the temperature of the nuclear fuel sintered body increases, and the pressure is applied to the cladding tube by thermal expansion. Therefore, in order to effectively reduce the pressure applied to the cladding tube by thermal expansion of the nuclear fuel sintered body due to the change in output, it is necessary to develop a sintered body in which the sintered body easily deforms due to the compressive stress due to thermal expansion.
본 발명의 일 과제는 상술된 기술의 문제를 해결하기 위한 것으로서, 종래 UO2 소결체에 비하여 결정립 크기가 크고, 압축 응력에서 변형량이 크며, 깨짐과 산화에 대한 저항성이 큰 UO2 핵연료 소결체를 제공하는 것이다. One object of the present invention is to solve the problems of the above-described technology, to provide a UO 2 nuclear fuel sintered body having a large grain size, a large deformation amount under compressive stress, and a high resistance to cracking and oxidation as compared to the conventional UO 2 sintered body. will be.
또한 본 발명의 다른 과제는, 핵연료 소결체의 결정립 크기를 크게 함과 동시에 핵연료 소결체의 크리프 변형 속도도 증가시키고, 깨짐과 산화에 대한 저항성을 증가시키는 UO2 핵연료 소결체의 제조 방법을 제공하는 것이다.In addition, another object of the present invention is to provide a method for producing a UO 2 fuel sintered body which increases the grain size of the nuclear fuel sintered body and increases the creep deformation rate of the nuclear fuel sintered body and increases the resistance to cracking and oxidation.
본 발명의 일 측면에 따르면, 이산화 우라늄 핵연료 소결체에 있어서, UO2 소결체에 첨가제로서 Mn 및 Cr 원소를 함유한 것을 특징으로 하는 핵연료 소결체가 제공된다.According to one aspect of the present invention, in a uranium dioxide fuel sintered body, there is provided a nuclear fuel sintered body comprising Mn and Cr elements as additives in the sintered UO 2 sintered body.
본 발명의 실시형태에 따르면, 상기 UO2 소결체에 함유된 상기 Mn 및 Cr 원소의 양은 상기 UO2 소결체를 기준으로 Mn/U의 중량 비율이 30~900 ㎍/g의 범위이고, Cr/U의 중량 비율이 10~700 ㎍/g의 범위이며, (Mn+Cr)/U의 중량 비율이 50 ~ 1500 ㎍/g의 범위일 수 있다. According to an embodiment of the present invention, the amount of the Mn and Cr element included in the UO 2 sintered body, and the weight ratio of Mn / U on the basis of the UO 2 sintered body 30 ~ 900 ㎍ / g range, the Cr / U The weight ratio may range from 10 to 700 μg / g, and the weight ratio of (Mn + Cr) / U may range from 50 to 1500 μg / g.
본 발명의 실시형태에 따르면, 상기 핵연료 소결체는 상기 UO2 소결체에 첨가제로서 Al 원소를 더 함유할 수 있다. 상기 UO2 소결체에 함유된 Mn, Cr 및 Al 원소의 양은 상기 UO2 소결체를 기준으로 Mn/U의 중량 비율이 30~900 ㎍/g, Cr/U의 중량 비율이 10~700 ㎍/g, Al/U의 중량 비율이 0 보다 크고 100㎍/g 이하의 범위이고, (Mn+Cr+Al)/U의 중량 비율이 50~1500 ㎍/g의 범위일 수 있다.According to the embodiment of the present invention, the nuclear fuel sintered body may further contain an Al element as an additive to the
본 발명의 다른 측면에 따르면, Mn-화합물 및 Cr-화합물을 함유하는 첨가제 분말을 UO2 분말과 혼합하여 혼합 분말을 제조하는 단계; 상기 혼합 분말을 압축 성형하여 성형체를 제조하는 단계; 상기 성형체를 환원성 기체 분위기에서 1600~1800℃에서 소결하는 단계를 포함한다. According to another aspect of the invention, the step of mixing the additive powder containing the Mn-compound and Cr-compound with UO 2 powder to prepare a mixed powder; Preparing a molded body by compression molding the mixed powder; Sintering the molded body at 1600 ~ 1800 ℃ in a reducing gas atmosphere.
본 발명의 실시형태에 따르면, 상기 혼합 분말의 제조 단계에서 (Mn+Cr)/U의 중량 비율이 50~1500 ㎍/g이 되도록 계량된 상기 첨가제 분말과 상기 UO2 분말로 혼합 조성하되, 상기 혼합 분말의 Mn/U 및 Cr/U 중량비는 각각 30~900 ㎍/g 및 10~700 ㎍/g의 범위인 것을 사용할 수 있다.According to an embodiment of the present invention, in the manufacturing step of the mixed powder (Mn + Cr) / U weight ratio of 50 ~ 1500 ㎍ / g of the additive powder and the UO 2 powder is mixed to the composition, The Mn / U and Cr / U weight ratios of the mixed powder can be used in the range of 30 to 900 µg / g and 10 to 700 µg / g, respectively.
본 발명의 실시형태에 따르면, 상기 혼합 분말의 제조 단계에서 상기 첨가제 분말은 Al-화합물을 더 함유할 수 있다. 상기 혼합 분말의 제조 단계에서, (Mn+Cr+Al)/U의 중량 비율이 50~1500 ㎍/g이 되도록 계량된 상기 첨가제 분말과 상기 UO2 분말로 혼합 조성하되, 상기 혼합 분말의 Mn/U, Cr/U 및 Al/U 중량비는 각각 30~900 ㎍/g, 10~700 ㎍/g, 0 보다 크고 100㎍/g 이하의 범위인 것을 사용할 수 있다.According to an embodiment of the present invention, the additive powder may further contain an Al-compound in the preparation step of the mixed powder. In the step of preparing the mixed powder, the additive powder and the UO 2 powder, which is weighed so that the weight ratio of (Mn + Cr + Al) / U is 50 to 1500 µg / g, is mixed, but the Mn / U, Cr / U and Al / U weight ratio can respectively use 30-900 microgram / g, 10-700 microgram / g, larger than 0 and 100 microgram / g or less.
본 발명의 실시형태에 따르면, 상기 Mn-화합물, Cr-화합물 및 Al-화합물은 산화물, 질화물, 스테아레이트, 클로라이드, 하이드록사이드로 구성된 그룹으로부터 선택된 적어도 하나일 수 있다. 특히, 상기 Mn-화합물, Cr-화합물 및 Al-화합물은 각각 MnO, Cr2O3 및 Al2O3일 수 있다.According to an embodiment of the present invention, the Mn-compound, Cr-compound and Al-compound may be at least one selected from the group consisting of oxides, nitrides, stearates, chlorides, hydroxides. In particular, the Mn-compound, Cr-compound and Al-compound may be MnO, Cr 2 O 3 and Al 2 O 3 , respectively.
본 발명의 실시형태에 따르면, 상기 소결 단계에서, 상기 환원성 기체 분위기는 수소함유 기체의 분위기일 수 있다. 특히, 상기 수소함유 기체는 이산화탄소, 수증기, 불활성 기체로 이루어진 그룹으로부터 선택된 적어도 하나와 수소기체를 혼합한 수소 함유 혼합기체이거나 수소기체일 수 있다.According to an embodiment of the present invention, in the sintering step, the reducing gas atmosphere may be an atmosphere of hydrogen-containing gas. In particular, the hydrogen-containing gas may be a hydrogen-containing mixed gas or a hydrogen gas in which at least one selected from the group consisting of carbon dioxide, water vapor and an inert gas is mixed with a hydrogen gas.
상기 환원성 기체 분위기인 수소 함유 기체는, 상기 수소 함유 기체 중 이산화탄소/수소 기체 부피 비 및 수증기/수소 기체 부피 비가 0.02 이하로 조절된 수소 함유 기체일 수 있다. 또한 상기 수소함유 기체 중 이산화탄소/수소 기체 부피 비 및 수증기/수소 기체 부피 비는 소결 시간 동안 0에서 0.02까지 단계적으로 또 는 연속적으로 변화할 수 있다.The hydrogen-containing gas that is the reducing gas atmosphere may be a hydrogen-containing gas in which the carbon dioxide / hydrogen gas volume ratio and the water vapor / hydrogen gas volume ratio in the hydrogen-containing gas are adjusted to 0.02 or less. In addition, the carbon dioxide / hydrogen gas volume ratio and the water vapor / hydrogen gas volume ratio in the hydrogen-containing gas may vary stepwise or continuously from 0 to 0.02 during the sintering time.
본 발명에 따르면, Mn-화합물 및 Cr-화합물(또는, Mn-화합물, Cr-화합물 및 Al-화합물)의 첨가제를 함유한 핵연료 소결체는 결정립 크기가 커서 핵분열 생성물의 방출을 억제할 수 있고 크리프 변형량이 크기 때문에, 핵분열 생성물에 의해 피복관에 작용하는 응력을 감소시킬 수 있고, 소결체 팽창에 의해 피복관에 인가하는 압력을 효과적으로 감소시킬 수 있다. 또한 깨짐 저항성이 커 피복관 내 소결체 조각에 의한 핵연료 봉 파손 가능성을 감소시키고, 산화 저항성이 커서 핵연료봉 손상 시 소결체가 냉각수로 손실되는 것을 방지할 수 있다. 결과적으로 핵연료의 안정성을 높이고 피복관의 파손을 방지하며 원자로를 안정적으로 운전하는데 실질적으로 기여하게 된다. 특히 고출력, 고연소도에서 핵연료 봉의 파손을 감소시킴으로써, 핵연료를 비롯한 원자로 전체의 안정성을 높일 수 있게 된다.According to the present invention, a nuclear fuel sintered body containing additives of Mn compound and Cr compound (or Mn compound, Cr compound and Al compound) has a large grain size, which can suppress the release of fission products and creep deformation amount. Because of this size, the stress applied to the cladding tube by the nuclear fission product can be reduced, and the pressure applied to the cladding tube by the sintered body expansion can be effectively reduced. In addition, the fracture resistance is large, reducing the possibility of nuclear fuel rod breakage caused by fragments of the sintered body in the cladding tube, and the oxidation resistance is large, thereby preventing the sintered body from being lost to the coolant when the fuel rod is damaged. As a result, it contributes substantially to the stability of the nuclear fuel, to prevent breakage of the cladding and to the stable operation of the reactor. In particular, by reducing the breakdown of the nuclear fuel rod at high power, high combustion degree, it is possible to increase the stability of the entire reactor, including nuclear fuel.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 실시형태를 설명한다. 그러나, 본 발명의 실시형태는 본 발명을 예시한 것으로서 여러가지 다른 형태로 변형될 수 있으며, 본 발명의 범위가 이하 설명하는 실시형태로 한정되는 것은 아니다. 본 발명의 실시형태는 당업계에서 평균적인 지식을 가진 자에게 본 발명을 보다 완전하게 설명하기 위해서 제공되는 것이다. Hereinafter, embodiments of the present invention will be described with reference to the accompanying drawings. However, the embodiments of the present invention are illustrative of the present invention and may be modified in various other forms, and the scope of the present invention is not limited to the embodiments described below. Embodiments of the present invention are provided to more completely explain the present invention to those skilled in the art.
본 발명의 실시형태에 따른 이산화 우라늄 핵연료 소결체는 UO2 소결체에 첨가제로서 Mn 및 Cr 원소를 함유하며, 선택적으로 Al 첨가제 원소를 더 함유할 수 있다. UO2 소결체에 함유된 상기 Mn 및 Cr 원소 그리고, 선택적으로 함유되는 Al 원소의 양은 바람직하게는, UO2 소결체를 기준으로 Mn/U의 중량 비율이 30~900 ㎍/g, Cr/U의 중량 비율이 10~700 ㎍/g, Al/U의 중량 비율이 0~100㎍/g 일 수 있다. The uranium dioxide fuel sintered compact according to the embodiment of the present invention contains Mn and Cr elements as additives in the UO 2 sintered compact, and may optionally further contain an Al additive element. Contained in the UO 2 sinter the Mn and Cr element, and, the amount of selective Al element contained in preferably, based on the UO 2 sintered body weight ratio of Mn / U is 30 ~ 900 ㎍ / g, Cr / U by weight of The ratio may be 10 to 700 μg / g, and the weight ratio of Al / U may be 0 to 100 μg / g.
또한, UO2 소결체에 함유된 첨가제의 총 함유량은 바람직하게는, (Mn+Cr+Al)/U의 중량 비율로 50 ~ 1500 ㎍/g의 범위일 수 있다(Al은 선택적인 첨가제 원소로서 생략될 수 있음). 핵연료 소결체에 함유된 Mn 및 Cr 그리고 선택적으로 함유되는 Al은 UO2 결정립 내에 고용되어 있거나, Mn, Cr, Al 및 U 중 하나 이상의 원소를 포함하는 산화물의 제2 상을 형성할 수 있다. 혹은, 상기 Mn, Cr, Al 은 UO2 결정립계에 산화물계 유리상을 형성할 수도 있다.In addition, the total content of the additive contained in the UO2 sintered body may preferably be in the range of 50 to 1500 µg / g in a weight ratio of (Mn + Cr + Al) / U (Al may be omitted as an optional additive element). Can be). Mn and Cr contained in the nuclear fuel sintered body and optionally contained Al may be dissolved in UO 2 grains or may form a second phase of an oxide including one or more elements of Mn, Cr, Al, and U. Alternatively, the Mn, Cr, and Al may form an oxide glass phase at the UO 2 grain boundary.
도 1은 본 발명의 실시형태에 따른 핵연료 소결체의 제조 방법을 설명하기 위한 개략적인 공정 순서도이다. 도 1을 참조하면, 핵연료 소결체 제조 공정은, 먼저 Mn-화합물, Cr- 화합물과 Al-화합물이 혼합된 첨가제 화합물(첨가제 분말)과 UO2 분말을 마련하는 단계(S101)로 시작된다. 특히, 본 실시형태에서는, 첨가제를 구성 하는 Mn-화합물, Cr- 화합물과 Al-화합물로서, MnO, Cr2O3 및 Al2O3를 사용한다. 1 is a schematic process flowchart for explaining a method for producing a nuclear fuel sintered body according to an embodiment of the present invention. Referring to FIG. 1, the process for producing a nuclear fuel sintered body starts with preparing an additive compound (additive powder) and UO 2 powder in which a Mn compound, a Cr compound, and an Al compound are mixed (S101). In particular, in this embodiment, MnO, Cr 2 O 3, and Al 2 O 3 are used as the Mn-compound, Cr-compound, and Al-compound constituting the additive.
첨가제 제조를 위해 혼합되는 분말 화합물의 조성은 UO2 분말을 기준으로 Mn/U의 중량 비율이 30~900 ㎍/g, Cr/U의 중량 비율이 10~700 ㎍/g, Al/U의 중량 비율이 0~100㎍/g의 범위의 조성을 가지도록 화합물 분말을 혼합하여 첨가제 화합물을 구성한다. Al-화합물인 Al2O3는 '선택적인' 첨가제 분말 성분이며 생략될 수도 있다(Al-화합물이 생략되는 경우, Al/U는 0임).The composition of the powder compound mixed to prepare the additive is based on the UO 2 powder Mn / U weight ratio of 30 ~ 900 ㎍ / g, Cr / U weight ratio of 10 ~ 700 ㎍ / g, Al / U weight The additive compound is constituted by mixing the compound powder so that the ratio has a composition in the range of 0 to 100 µg / g. Al 2 O 3 , an Al-compound, is a 'selective' additive powder component and may be omitted (Al / U is 0 when the Al-compound is omitted).
이어, 다음 단계에서는 상기 첨가제 분말을 UO2 모분말에 혼합하여 첨가제-UO2 모분말의 혼합 분말을 마련한다(S103). 이 때 혼합되는 첨가제의 양은 UO2 분말 기준으로 (첨가분말 중 양이온)/(U계 양이온), 즉 (Mn+Cr+Al)/U가 50~1500㎍/g 범위로 제한하며 특히 500~1200㎍/g 인 것이 바람직하다. 이 혼합 공정은 핵연료 제조시 통상적으로 사용하는 회전 혼합기 또는 나우타(Nauta) 혼합기를 이용하여 수행될 수 있다.Next, the next step is to prepare the mixed powder of the additive -UO 2 Mo powder by mixing the additive powder in a UO 2 powder, the parent (S103). At this time, the amount of the additive to be mixed is limited to the range of 50-1500 µg / g of (cn in the additive powder) / (U-based cation), that is, (Mn + Cr + Al) / U, based on UO 2 powder. Preference is given to μg / g. This mixing process may be carried out using a rotary mixer or a Nauta mixer which is commonly used in the manufacture of nuclear fuel.
상술한 바와 같이 먼저 MnO 분말, Cr2O3 분말 및 Al2O3 분말(Al2O3는 선택적인 성분으로 생략 가능)을 혼합한 첨가제 혼합 분말을 마련한 후 이 첨가제 혼합 분말을 UO2 분말과 혼합할 수 있다. 그러나, 다른 예로서, MnO 분말, Cr2O3 분말, UO2 분말 및 선택적으로 Al2O3 분말을 각각 칭량한 후 이들을 동시에 서로 혼합할 수도 있다.As described above, first, an additive mixed powder containing MnO powder, Cr 2 O 3 powder, and Al 2 O 3 powder (Al 2 O 3 may be omitted as an optional component) is prepared, and then the additive mixed powder is mixed with UO 2 powder. You can mix. However, as another example, the MnO powders, Cr 2 O 3 powders, UO 2 powders and optionally Al 2 O 3 powders may be weighed separately and then mixed at the same time.
미량의 첨가제를 모분말에 건식 혼합하는 경우, 일정량의 매개분말을 이용하여 첨가제를 매개분말에 혼합한 후에 이를 모분말에 첨가하고 혼합함으로써 혼합성을 높일 수 있다. UO2 핵연료의 경우에는, 이러한 매개분말로서 UO2 분말 혹은 U3O8 분말을 사용할 수 있다. In the case of dry mixing a small amount of the additive in the mother powder, the mixing property can be increased by mixing the additive in the medium powder using a certain amount of the medium powder, and then adding the mixture to the mother powder. In the case of UO 2 nuclear fuel, UO 2 powder or U 3 O 8 powder can be used as such mediated powder.
다음 단계에서는, 상기 첨가제 분말과 UO2 모분말의 혼합 분말을 압축 성형하여 성형체를 형성한다(S105). 그 후, 상기 성형체를 환원성 기체 분위기(예컨대, 수소함유 기체 분위기) 하에서 1600~1800℃의 온도에서 소결하여 핵연료 소결체를 제조한다(S107). In the next step, by molding the mixed powder of the additive powder and UO 2 mother powder to form a molded body (S105). Thereafter, the molded body is sintered at a temperature of 1600 to 1800 ° C. under a reducing gas atmosphere (eg, a hydrogen-containing gas atmosphere) to prepare a nuclear fuel sintered body (S107).
예를 들어, 앞서 얻어진 '첨가제 분말과 UO2 모분말의 혼합 분말'을 성형 몰드(mold)에 주입하고 3~5 ton/cm2의 압력으로 성형하여 원하는 실린더 형상과 같은 성형체(green pellets)를 제조할 수 있다. 이어서, 환원성 기체 분위기로 1600~1800℃의 온도 범위에서 1~12시간 유지하여 상기 성형체를 소결할 수 있다. 환원성 기체 분위기로는, 수소기체가 사용되거나, 이산화탄소, 수증기, 질소, 불활 성 기체 중의 하나 이상을 수소기체와 혼합한 수소 함유 혼합 기체가 사용될 수 있다.For example, the above-mentioned 'mixed powder of additive powder and UO 2 hair powder' is injected into a molding mold and molded at a pressure of 3 to 5 ton / cm 2 to form green pellets having a desired cylindrical shape. It can manufacture. Subsequently, the molded article may be sintered by maintaining the temperature in a 1600-1800 ° C. temperature for 1 to 12 hours in a reducing gas atmosphere. As the reducing gas atmosphere, a hydrogen gas may be used, or a hydrogen-containing mixed gas obtained by mixing at least one of carbon dioxide, water vapor, nitrogen, and an inert gas with a hydrogen gas.
상기 수소 함유 혼합 기체 중 이산화 탄소나 수증기가 혼합된 기체의 경우 이산화탄소/수소 및 수증기/수소의 부피 비는 0.02 이하로 조절하여 사용하는 것이 바람직하다. 상기 혼합 기체에 불활성 기체가 포함되는 경우 수증기/수소 혹은 이산화탄소/수소의 부피 비는 변화할 수 있으며 이때 이산화탄소/불활성기체/수소 혹은 수증기/불활성기체/수소의 혼합비는 상기 이산화탄소/수소 및 수증기/수소의 부피비가 0.02인 경우의 산소 포텐샬을 초과하지 않도록 조절될 수 있다. 또한 상기 소결체를 소결하는 동안 소결체 기체 분위기의 기체 혼합비는 이산화탄소/수소 및 수증기/수소의 부피비가 0에서 0.02까지 단계적 혹은 연속적으로 변화할 수 있다.In the case of a gas mixed with carbon dioxide or water vapor in the hydrogen-containing mixed gas, the volume ratio of carbon dioxide / hydrogen and steam / hydrogen is preferably adjusted to 0.02 or less. When the inert gas is included in the mixed gas, the volume ratio of water vapor / hydrogen or carbon dioxide / hydrogen may be changed, wherein the mixing ratio of carbon dioxide / inert gas / hydrogen or water vapor / inert gas / hydrogen is the carbon dioxide / hydrogen and water vapor / hydrogen. It can be adjusted so as not to exceed the oxygen potential when the volume ratio of is 0.02. In addition, the gas mixing ratio of the sintered body gas atmosphere during the sintering of the sintered body may vary stepwise or continuously in a volume ratio of carbon dioxide / hydrogen and water vapor / hydrogen from 0 to 0.02.
상술한 소결체 제조 방법에 따르면, 소결 온도 부근에서 첨가제 간 상호작용으로 물질이동 속도를 빠르게 증가시킨다. 소결 중 매우 빠른 물질 이동에 의해 소결체의 결정립 크기는 크게 증가한다. 또한 상술한 제조 방법에 의해 제조된 소결체는, 원자로 천이 운전 조건 혹은 이와 유사한 환경에서 크리프 변형 속도와 변형량이 크게 증가하게 된다(도 5 참조). 따라서, 핵연료 연소 시 핵 분열 생성물의 방출을 크게 억제하고 소결체 부피 팽창을 효과적으로 억제하여 고연소도에서도 핵연료의 안정성을 확보할 수 있다. 또한 상술한 제조 방법에 의해 제조된 소결체는 결정립 크기가 크고 밀도가 높아서 소결체 표면에 드러나는 결정립 계면의 수가 적으 며 따라서 산화 저항성과 깨짐 저항성이 증가된다. 깨짐 저항성과 산화 저항성의 증가로 운전 중 핵연료봉의 손상이나 핵연료봉 손상 시 고방사성 물질의 냉각수 측 누출을 개선할 수 있어 핵연료의 안전성을 크게 확보할 수 있다.According to the sintered body manufacturing method described above, the mass transfer speed is increased rapidly by the interaction between additives near the sintering temperature. The very fast mass transfer during sintering greatly increases the grain size of the sintered body. In addition, the sintered body produced by the above-described manufacturing method greatly increases the creep strain rate and the amount of deformation under the reactor transition operating conditions or the like (see FIG. 5). Therefore, it is possible to secure the stability of the nuclear fuel even at high combustion degree by greatly suppressing the release of fission products during fuel combustion and effectively suppressing sintered body volume expansion. In addition, the sintered body produced by the above-described manufacturing method has a large grain size and a high density, so that the number of grain interfaces exposed on the surface of the sintered body is small, thereby increasing oxidation resistance and cracking resistance. The increased resistance to cracking and oxidation can improve the safety of nuclear fuel by improving the leakage of the coolant side of highly radioactive material in the event of damage to the fuel rod during operation or damage to the fuel rod.
상술한 도 1의 실시형태에서는, UO2 분말에 첨가되는 Mn-화합물, Cr-화합물, Al-화합물의 첨가제로 MnO-Cr2O3-Al2O3 혼합 분말과 같은 산화물을 사용하고 있으나, 본 발명이 이에 한정되는 것은 아니다. 다른 방안으로서 질화물, 스테아레이트, 클로라이드, 하이드록사이드 중에서 선택된 하나 이상의 Mn-화합물, Cr-화합물 및 Al-화합물(Al-화합물은 생략 가능)을 첨가제 구성 성분으로 사용할 수도 있다.In the embodiment of FIG. 1 described above, an oxide such as MnO—Cr 2 O 3 —Al 2 O 3 mixed powder is used as an additive of Mn-compound, Cr-compound, and Al-compound added to UO 2 powder. The present invention is not limited thereto. Alternatively, one or more Mn-, Cr-, and Al-compounds (optionally, Al-compounds) selected from nitrides, stearates, chlorides, and hydroxides may be used as additive components.
이하, 구체적인 실시예와 비교예를 통하여 본 발명을 보다 상세히 설명한다. 이하에서 설명하는 실시예(examples)는 본 발명을 예시한 것으로서, 본 발명이 이 실시예에 한정되는 것은 아님은 분명하다.Hereinafter, the present invention will be described in more detail with reference to specific examples and comparative examples. The examples described below illustrate the present invention, and it is obvious that the present invention is not limited to this embodiment.
(실시예 1)(Example 1)
MnO, Cr2O3와 Al2O3의 혼합 분말을 제조하기 위해 일 조성예로서 MnO, Cr2O3와 Al2O3를 각 각 7.5g, 1g, 0.615g을 혼합하여 혼합 분말을 만들었다. 무게를 맞추어 MnO, Cr2O3, Al2O3 분말을 혼합한 후 알코올과 지르코니아 볼을 함께 넣어 습식분쇄 혼합을 24시간 수행하였다. 이 분쇄 혼합된 분말을 건조시켰다. 상기와 같은 조성으로 혼합 분쇄하여 건조된 MnO-Cr2O3-Al2O3 첨가제를 UO2 분말에 (Mn+Cr+Al)/U의 중량비가 각 각 1000㎍/g 이 되도록 첨가하였다. 상기 방법으로 혼합된 분말 중 Mn/U, Cr/U, Al/U 의 무게 비는 각각 856ppm, 100ppm, 44ppm 이다. UO2 분말과 상기 첨가제를 회전 혼합기(tumbling mixer)에서 2시간 혼합한 후, 3ton/cm2의 압력으로 압축성형하여 원추형 성형체(green pellet)을 제조하고, 이 성형체를 소결하여 소결체를 제조하였다. 소결은 1730℃의 온도와 H2 - 0.3%CO2 혼합 가스 분위기에서 6시간 소결하였다.Mixture of MnO, Cr 2 O 3 and Al 2 O 3 MnO, Cr 2 O 3 and Al 2 O 3 for each 7.5g, 1g, 0.615g In one example, the composition for producing the mixed powder to prepare a mixed powder of . MnO, Cr 2 O 3 , Al 2 O 3 powders were mixed to adjust the weight, and alcohol and zirconia balls were put together to perform wet grinding mixing for 24 hours. This pulverized mixed powder was dried. MnO—Cr 2 O 3 —Al 2 O 3 additives mixed and pulverized in the same composition as above were added to the UO 2 powder so that the weight ratio of (Mn + Cr + Al) / U was 1000 μg / g, respectively. The weight ratio of Mn / U, Cr / U and Al / U in the powder mixed by the above method is 856 ppm, 100 ppm and 44 ppm, respectively. After mixing UO 2 powder and the additive in a tumbling mixer for 2 hours, compression molding was performed at a pressure of 3ton / cm 2 to prepare a green pellet, and the molded body was sintered to prepare a sintered body. Sintering was carried out at a temperature of 1730 ° C. and H 2 -0.3% CO 2 mixed gas atmosphere for 6 hours.
상기와 같이 제조된 소결체는 아르키메데스법을 이용하여 밀도를 측정하였으며, 밀도 측정 후 소결체 단면을 경면 연마하여 기공조직을 관찰하였으며, 열 에칭을 하여 결정립 조직을 관찰하였다. 소결체의 결정립 크기는 직선 교차법으로 측정하였다. 도 2는 상기한 실시예의 공정으로 제조된 소결체의 결정립 조직 사진을 보여준다. 소결체의 결정립 크기는 32㎛로서 아래에서 설명할 비교예의 소결체 크기인 8㎛에 비해 약 4배 이상 큰 것이다(도 2 및 도 3 참조).The sintered body prepared as described above was measured for density using the Archimedes method, and the pore structure was observed by mirror polishing the sintered body cross section after the density measurement, and the grain structure was observed by thermal etching. The grain size of the sintered compact was measured by the linear crossover method. Figure 2 shows a picture of the grain structure of the sintered body produced by the process of the above embodiment. The grain size of the sintered body is 32 μm, which is about 4 times larger than that of 8 μm, which is the size of the sintered body of the comparative example described below (see FIGS. 2 and 3).
(비교예1)(Comparative Example 1)
실시예와의 비교를 위해서, 첨가제를 첨가하지 않은 순수 UO2 소결체를 실시 예와 동일한 제조공정(첨가제의 칭량 및 혼합, 첨가 공정 제외)으로 제조하였다. 도 3은 순수 UO2 소결체의 결정립 조직을 광학 현미경으로 관찰한 사진이다. 첨가제 없이 제조된 순수 UO2 소결체의 결정립 크기는 약 8㎛로 측정되었다.For comparison with the examples, pure UO 2 sintered bodies without any additives were prepared in the same manufacturing process as in Example (except for weighing and mixing additives and adding process). 3 is a photograph of the crystal structure of the pure UO 2 sintered body observed with an optical microscope. The grain size of the pure UO 2 sintered body prepared without the additive was measured to be about 8 μm.
(실시예 2)(Example 2)
MnO, Cr2O3와 Al2O3의 혼합분말을 제조하기 위해 한 조성으로 MnO, Cr2O3와 각 각 7.5g, 1g, 0.615g을 혼합하여 혼합 분말을 만들었다. 무게를 맞추어 MnO, Cr2O3, Al2O3 분말을 혼합한 후 알코올과 지르코니아 볼을 함께 넣어 습식분쇄 혼합을 24시간 수행하였다. 이 분쇄 혼합된 분말을 건조시켰다. 상기와 같은 조성으로 혼합 분쇄하여 건조된 MnO-Cr2O3 -Al2O3 첨가제를 UO2 분말에 (Mn+Cr+Al)/U의 중량비가 각 각 1000㎍/g 이 되도록 첨가하였다. 상기 방법으로 혼합된 분말 중 Mn/U, Cr/U, Al/U 의 무게 비는 각각 856ppm, 100ppm, 44ppm 이다. UO2 분말과 상기 첨가제를 회전 혼합기(tumbling mixer)에서 2시간 혼합한 후, 3ton/cm2의 압력으로 압축 성형하여 원통형 성형체(green pellet)을 제조하고, 이 성형체를 소결하여 소결체를 제조하였다. 소결은 1730℃의 온도에서 수행하였다. 소결 기체 분위기는 소결온도인 1730℃에 도달한 후 2시간이 경과될 때 까지는 순수한 수소분위기를 유지하고, 이 후 같은 온도에서 소결 기체 분위기를 CO2/H2=0.003로 변경하여 1시간 유지하고, 다시 같 은 온도에서 소결 기체 분위기를 CO2/H2=0.007로 변경하여 1시간 유지하고, 최종적으로 같은 온도에서 소결 기체 분위기를 CO2/H2=0.016으로 변경하여 2시간 유지하여 소결하였다. To prepare a mixed powder of MnO, Cr 2 O 3 and Al 2 O 3 MnO, Cr 2 O 3 and 7.5g, 1g, 0.615g each of the composition was mixed to make a mixed powder. MnO, Cr 2 O 3 , Al 2 O 3 powders were mixed to adjust the weight, and alcohol and zirconia balls were put together to perform wet grinding mixing for 24 hours. This pulverized mixed powder was dried. MnO—Cr 2 O 3 —Al 2 O 3 additives mixed and pulverized in the same composition as above were added to the UO 2 powder so that the weight ratio of (Mn + Cr + Al) / U was 1000 μg / g, respectively. The weight ratio of Mn / U, Cr / U and Al / U in the powder mixed by the above method is 856 ppm, 100 ppm and 44 ppm, respectively. After mixing UO 2 powder and the additive in a tumbling mixer for 2 hours, compression molding was carried out at a pressure of 3ton / cm 2 to prepare a cylindrical green pellet, and the sintered compact was manufactured to prepare a sintered compact. Sintering was performed at a temperature of 1730 ° C. The sintering gas atmosphere was maintained at a pure hydrogen atmosphere until 2 hours had elapsed after reaching the sintering temperature of 1730 ℃, and then maintained for 1 hour by changing the sintering gas atmosphere to CO 2 / H 2 = 0.003 at the same temperature. In addition, the sintering gas atmosphere was changed to CO 2 / H 2 = 0.007 at the same temperature and maintained for 1 hour. Finally, the sintering gas atmosphere was changed to CO 2 / H 2 = 0.016 at the same temperature and maintained for 2 hours. .
상기와 같이 제조된 소결체는 아르키메데스법을 이용하여 밀도를 측정하였으며, 밀도 측정 후 소결체 단면을 경면 연마하여 기공조직을 관찰하였으며, 열 에칭을 하여 결정립 조직을 관찰하였다. 소결체의 결정립 크기는 직선 교차법으로 측정하였다. 도 4는 상기한 실시예의 공정으로 제조된 소결체의 결정립 조직 사진을 보여준다. 소결체의 결정립 크기는 50 ㎛로서 상술한 비교예의 소결체 크기인 8㎛에 비해 약 6배 이상 큰 것이다(도 4 및 도 3 참조).The sintered body prepared as described above was measured for density using the Archimedes method, and the pore structure was observed by mirror polishing the sintered body cross section after the density measurement, and the grain structure was observed by thermal etching. The grain size of the sintered compact was measured by the linear crossover method. Figure 4 shows a picture of the grain structure of the sintered body produced by the process of the above embodiment. The grain size of the sintered body is 50 µm, which is about 6 times or more larger than 8 µm, which is the size of the sintered compact of the comparative example described above (see FIGS. 4 and 3).
(크리프 실험)(Creep Experiment)
상기 실시예1, 2와 비교예1의 공정으로 제조된 소결체들을 압축 크리프 시험 장치에 장전하고 1450℃까지 승온한 후 이 온도에서 압축응력을 60 MPa로 가하였다. 일정한 압축 응력 하에서 소결체의 시간에 따른 압축 변형 량을 측정하였다. The sintered bodies prepared by the processes of Examples 1 and 2 and Comparative Example 1 were loaded in a compression creep test apparatus and heated up to 1450 ° C., and a compressive stress was applied at 60 MPa at this temperature. The amount of compressive deformation over time of the sintered compact under constant compressive stress was measured.
도 5는 실시예1, 2와 비교예 1의 소결체에 대해 압축 응력 변형 실험을 수행한 결과를 함께 나타낸 시간-스트레인(변형량) 그래프이다. 도 5에 도시된 바와 같이, 실시예1과 실시예 2에 의해 제조된 Mn, Cr, Al 함유 UO2 소결체는 비교 예1에 의해 제조된 순수 UO2 소결체의 약 5배 이상 빠르게 변형이 일어남을 확인할 수 있다. 소결체의 압축변형 속도가 빠르면 피복관에 응력을 가하기 전에 소결체 자체가 먼저 변형되어 피복관 파손을 줄일 수 있다. 따라서, 본 발명에 의한 실시예의 소결체는 소결체 팽창 시 피복관에 작용하는 응력을 효과적으로 감소시킬 수 있음을 확인할 수 있다. 그러나, 종래의 순수 UO2 소결체는 크리프 변형 속도가 느려서 피복관의 파손을 일으킬 위험이 높다. 5 is a time-strain (strain) graph showing the results of the compressive stress deformation experiments performed on the sintered bodies of Examples 1 and 2 and Comparative Example 1. FIG. As shown in FIG. 5, the Mn, Cr, and Al-containing UO 2 sintered bodies prepared by Examples 1 and 2 may be deformed about 5 times faster than the pure UO 2 sintered bodies prepared by Comparative Example 1. You can check it. If the compressive deformation rate of the sintered body is high, the sintered body itself may be deformed before stressing the cladding tube, thereby reducing the cladding tube breakage. Therefore, it can be seen that the sintered body of the embodiment according to the present invention can effectively reduce the stress acting on the cladding tube when the sintered body is expanded. However, the conventional pure UO 2 sintered body has a high risk of causing a breakage of the clad tube due to a low creep deformation rate.
(소결체 마모도 측정)(Measurement of Sintered Wear)
상기 실시예1, 2와 비교예1의 공정으로 제조된 소결체들을 각각 10cm 높이의 알루미나 용기에 담아 5시간 동안 용기를 회전 시킨 후 소결체 무게의 변화를 측정하였다. 회전 중 소결체는 알루미나 용기 벽과 충돌하여 마모가 일어나는 데 동일 시간 회전 중 마모에 의한 소결체 무게 손실을 측정하여 깨짐 저항성을 비교 평가 하였다. 도 6은 무게 변화를 함께 도시한 그림이다. 도 6에 도시된 바와 같이 실시 예들의 소결체는 비교예의 소결체보다 마모에 의한 무게 손실이 50%이하로 감소하였다. 따라서, 본 발명에 의한 실시예의 소결체는 소결체 깨짐을 개선하여 소결체가 피복관에 비정상적인 압력 집중을 유발 가능성을 감소시켜 줄 수 있음을 확인할 수 있다.The sintered bodies prepared by the processes of Examples 1 and 2 and Comparative Example 1 were placed in an alumina container of 10 cm height, respectively, and the container was rotated for 5 hours, and then the change in the weight of the sintered body was measured. During rotation, the sintered body collided with the alumina vessel wall and wear occurred. The weight resistance of the sintered body due to wear during the same time rotation was measured and evaluated for crack resistance. 6 is a diagram showing the weight change together. As shown in FIG. 6, the weight loss due to abrasion of the sintered bodies of Examples was reduced to 50% or less than that of the comparative example. Therefore, the sintered body of the embodiment according to the present invention can be confirmed that the sintered body can be improved to reduce the possibility of causing abnormal pressure concentration in the cladding.
본 발명은 상술한 실시형태 및 첨부된 도면에 의해 한정되는 것이 아니며, 첨부된 청구범위에 의해 한정하고자 한다. 따라서, 청구범위에 기재된 본 발명의 기술적 사상을 벗어나지 않는 범위 내에서 당 기술분야의 통상의 지식을 가진 자에 의해 다양한 형태의 치환, 변형 및 변경이 가능할 것이며, 이 또한 본 발명의 범위에 속한다고 할 것이다.It is intended that the invention not be limited by the foregoing embodiments and the accompanying drawings, but rather by the claims appended hereto. It will be apparent to those skilled in the art that various changes in form and details may be made therein without departing from the spirit and scope of the invention as defined by the appended claims. something to do.
도 1은 본 발명의 실시형태에 따른 핵연료 소결체 제조 방법을 설명하기 위한 개략적인 공정 순서도이다.1 is a schematic process flowchart for explaining a method for producing a nuclear fuel sintered body according to an embodiment of the present invention.
도 2는 본 발명의 실시예1에 따라 제조된, Mn, Cr, Al 함유 UO2 핵연료 소결체의 결정립 조직을 나타낸 광학 현미경 사진이다.2 is an optical micrograph showing the grain structure of the Mn, Cr, Al containing UO 2 fuel sintered body prepared according to Example 1 of the present invention.
도 3은 비교예1에 따라 제조된, 순수 UO2 소결체의 결정립 조직을 나타낸 광학 현미경 사진이다. 3 is an optical micrograph showing the grain structure of the pure UO 2 sintered body prepared according to Comparative Example 1.
도 4는 본 발명의 실시예2에 따라 제조된, Mn, Cr, Al 함유 UO2 핵연료 소결체의 결정립 조직을 나타낸 광학 현미경 사진이다.4 is an optical micrograph showing the grain structure of the Mn, Cr, Al containing UO 2 fuel sintered body prepared according to Example 2 of the present invention.
도 5는 본 발명의 실시예1, 2와 비교예1에 따라 제조된 UO2 소결체에 압축 응력을 가할 시 시간에 따른 소결체 변형량의 변화를 도시한 그래프이다. 5 is a graph showing a change in the amount of deformation of the sintered compact with time when compressive stress is applied to the UO 2 sintered compact prepared according to Examples 1 and 2 and Comparative Example 1 of the present invention.
도 6은 본 발명의 실시예 1, 2와 비교예1 에 따라 제조된 UO2 소결체의 마모 특성을 비교한 그래프이다.Figure 6 is a graph comparing the wear characteristics of the UO 2 sintered body prepared according to Examples 1, 2 and Comparative Example 1 of the present invention.
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