KR101040138B1 - 은 및 iii족 원소에 의해 상호 도핑된 산화아연계 박막의 형성 방법 및 이를 이용하여 형성된 박막 - Google Patents
은 및 iii족 원소에 의해 상호 도핑된 산화아연계 박막의 형성 방법 및 이를 이용하여 형성된 박막 Download PDFInfo
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Abstract
박막 형성 방법은, 기판상에 은 및 III족 원소에 의하여 상호 도핑된 산화아연을 포함하는 박막을 형성하는 단계; 및 상기 박막 내의 산소 공공을 감소시키기 위하여, 기체 분위기에서 상기 박막을 가열하는 단계를 포함할 수 있다. 이때 박막을 형성하는 단계는, 은 및 III족 원소에 의하여 상호 도핑된 산화아연을 포함하는 타겟 물질 및 기판을 제공하는 단계; 상기 타겟 물질에 레이저를 조사하여 기화시키는 단계; 및 기화된 상기 타겟 물질을 상기 기판상에 박막으로 증착시키는 단계를 포함할 수 있다. 상기 박막 형성 방법은 은 및 III족 원소가 상호 도핑된 박막을 열처리함으로써, 박막 내의 산소 공공(vacancy)을 감소시켜 p형 전도 특성을 향상시킬 수 있다.
p형, 산화아연, 박막, 은, 알루미늄, 상호 도핑
Description
실시예들은 은 및 III족 원소에 의하여 상호 도핑(co-doping)된 산화아연계 박막의 형성 방법 및 이를 이용하여 형성된 박막에 관한 것이다.
산화아연(ZnO)은 육방정 구조를 갖는 II-VI 화합물반도체이다. 산화아연은 상온에서도 3.37 전자볼트(eV)의 밴드갭(bandgap)을 가질 뿐 아니라, 상온에서의 열 에너지 24 mV 보다 상대적으로 큰 60 mV의 엑시톤(exiton) 결합에너지를 가지고 있어, 엑시톤에 의한 자외선 영역의 발광이 쉬운 특성을 나타낸다.
산화아연의 경우 질화갈륨(GaN)에 비하여 고품질의 단결정 성장이 용이하고, 전기 전도도의 제어가 가능하여 발광소자 및 전하수송 소자로의 응용 가능성이 매우 크다. 또한, 낮은 여기(excitation) 에너지로도 엑시톤에 의한 높은 발광 특성을 나타내는 우수한 광학 특성으로 인하여 청색 및 자외선 영역 발광소자 구현에 적합하다. 산화아연은 그 밖에도 고온 및/또는 고전압 전기전자 소자, 표면 탄성파(surface acoustic wave) 소자, 압전(piezoelectric) 소자, 센싱 소자 또는 투명 전도막 등 다양한 분야에서 널리 사용되어 왔다.
산화아연의 다양한 응용성으로 인해 산화아연과 관련된 광범위한 연구들이 진행되고 있다. 그 중에서 최근 p형 전도 특성을 갖는 산화아연 제조에 관련된 연구가 활발히 이루어지고 있다. 그러나 산화아연은 제조 시 자연적인 산소 공공(vacancy) 또는 침입형 아연 결함의 발생으로 인해 진성 n형 전도특성을 나타내는 화합물이다. 이러한 불순물 결함의 자기 보상(self-compensation) 현상으로 인해, 산화아연은 p형 도펀트의 도핑을 통해 p형 전도 특성을 구현하는 것이 어렵다.
본 발명의 일 측면에 따라, 은과 III족 원소에 의해 상호 도핑(co-doping)되며, 산소 공공에 의한 n형 전도 특성이 보상된 p형 산화아연계 박막의 형성 방법 및 이를 이용하여 형성될 수 있는 박막을 제공할 수 있다.
일 실시예에 따른 박막 형성 방법은, 기판상에 은 및 III족 원소에 의하여 상호 도핑된 산화아연을 포함하는 박막을 형성하는 단계; 및 상기 박막 내의 산소 공공을 감소시키기 위하여, 기체 분위기에서 상기 박막을 가열하는 단계를 포함할 수 있다.
상기 박막을 가열하는 단계는, 산소 및 비활성 기체로 이루어진 그룹으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이들의 2 이상의 분위기에서 상기 박막을 가열하는 단계를 포함할 수도 있다.
상기 박막을 가열하는 단계는, 상기 박막을 50℃ 내지 1500℃의 온도로 가열하는 단계를 포함할 수도 있다.
상기 박막을 가열하는 단계는, 상기 박막을 1초 내지 600분간 가열하는 단계를 포함할 수도 있다.
상기 박막을 형성하는 단계는, 은 및 III족 원소에 의하여 상호 도핑된 산화아연을 포함하는 타겟 물질 및 기판을 제공하는 단계; 상기 타겟 물질에 레이저를 조사하여 기화시키는 단계; 및 기화된 상기 타겟 물질을 상기 기판상에 박막으로 증착시키는 단계를 포함할 수도 있다.
또한 상기 박막을 형성하는 단계는, 상기 기판 및 상기 타겟 물질을 10℃ 내지 1200℃의 온도로 가열하는 단계를 더 포함할 수도 있다.
일 실시예에 따른 박막은, 은 및 III족 원소에 의하여 상호 도핑되며, 기체 분위기에서 열처리하여 산소 공공이 감소된 산화아연을 포함하여 이루어질 수 있다.
상기 III족 원소는 붕소 원소, 알루미늄 원소, 갈륨 원소, 인듐 원소 및 탈륨 원소로 이루어지는 그룹으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이들의 2 이상을 포함할 수도 있다.
본 발명의 일 측면에 따라, 은(Ag) 및 III족 원소가 상호 도핑(co-doping)된 산화아연을 포함하여 이루어지는 박막을 형성할 수 있다. 또한 상기 박막을 열처리함으로써, 박막 내의 산소 공공(vacancy)을 감소시켜 박막의 p형 전도 특성을 향상시킬 수 있다.
상기 박막 형성 방법은 우수한 막질을 구현할 수 있는 한편 공정이 용이하다. 또한 이와 같이 형성된 p형 산화아연 박막은, 투명 산화물 박막 트랜지스터나 태양 전지 등의 에너지 소자, LED 등의 발광 소자, 화학 센서 및 바이오 센서 등의 센싱 소자, 투명 전도 전극 등 다양한 소자에 응용될 수 있다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 몇몇 실시예들에 대하여 상세히 설 명한다.
도 1은 일 실시예에 따른 박막 형성 방법의 순서도이다.
도 1을 참조하면, 먼저 기판상에 은(Ag) 및 III족 원소에 의하여 상호 도핑(co-doping)된 산화아연(ZnO)을 포함하여 이루어지는 박막을 형성할 수 있다(S1). 상기 III족 원소는 예컨대 알루미늄(Al), 붕소(B), 갈륨(Ga), 인듐(In) 또는 탈륨(Tl) 원소 등이 사용될 수 있으며, 이들의 2 이상의 조합을 포함할 수도 있다.
은(Ag)과 III족 원소로 상호 도핑된 산화아연(ZnO)계 박막은 여러가지 방법에 의하여 형성될 수 있다. 예컨대, 스퍼터링(sputtering) 또는 펄스 레이저 증착(pulsed laser deposition) 등의 물리 기상 증착법(physical vapor deposition), 열화학 기상 증착(thermal chemical vapor deposition) 또는 유기화학 기상 증착(metal organic chemical vapor deposition) 등의 화학 기상 증착법, 은(Ag)을 포함하는 수용성 반응 원료와 III족 원소를 포함하는 수용성 반응 원료로 이루어지는 그룹으로부터 채택된 소스를 이용하는 용액 기반 합성법(solution-based synthesis), 또는 다른 적당한 공정에 의하여 상기 박막을 형성할 수 있다.
산화아연(ZnO)에 도핑된 은(Ag)은, 아연(Zn)을 치환하면서 p형 반도체의 확산용 소스로서 작용할 수 있다. 이때, 은(Ag)과 함께 상호 도핑된 III족 원소는 모재료인 산화아연(ZnO)의 격자 구조에 구조적인 변화를 일으킴으로써 다른 도펀트의 도핑을 용이하게 할 수 있다. 즉, III족 원소가 박막의 활성화 에너지(activation energy)를 낮춤으로써, 은(Ag)에 의한 아연(Zn)의 치환을 더욱 용이하게 하는 역할 을 할 수 있다.
다음으로, 은(Ag) 및 III족 원소에 의해 상호 도핑된 산화아연(ZnO)을 포함하는 박막을 기체 분위기에서 열처리할 수 있다(S2). 예컨대, 산소 및 비활성 기체 중 하나 이상을 포함하는 분위기에서 상기 박막을 가열함으로써 열처리할 수 있다. 비활성 기체로는 예컨대 헬륨(He), 아르곤(Ar) 등이 사용될 수 있다. 산소 분위기에서 열처리를 수행하는 경우에는, 산소 분압의 증가로 인하여 산소 공공(vacancy)의 감소를 유도할 수 있다.
일 실시예에서, 박막을 약 50℃ 내지 약 1500℃의 온도로 가열하여 열처리를 수행할 수 있다. 또한, 열처리시 박막을 약 1초 내지 약 600분간 가열하여 열처리할 수도 있다. 나아가, 박막을 약 10초 내지 약 300분간 가열할 수도 있다.
전술한 열처리 공정은 산화아연(ZnO)의 침입형 격자에 도핑되어 존재하는 도펀트들을 치환형 격자로 확산시켜 주는 기능을 한다. 그 결과, 산화 아연 내에 존재하는 산소 공공이 감소될 수 있다. 산소 공공은 n형 전하 운반자(carrier)이므로, 산소 공공을 감소시키면 산소 공공에 의한 자기 보상(self-compensation) 현상이 감소되어 도핑된 산화아연(ZnO)의 p형 전도 특성이 향상될 수 있다.
도 2는 일 실시예에 따른 박막 형성 방법을 수행하기 위한 예시적인 장치의 개략도이며, 도 3은 도 2를 장치를 사용하여 수행될 수 있는 박막 형성 방법의 순서도이다.
도 2 및 도 3을 참조하면, 먼저 기판(20) 및 타겟 물질(30)을 제공할 수 있 다(S11). 기판(20) 및 타겟 물질(30)은 챔버(10) 내에 서로 인접하여 위치될 수도 있다. 비제한적인 예시로서 기판(20)과 타겟 물질(30) 사이의 이격 거리는 수 cm 정도일 수도 있다. 챔버(10)는 기판(20)과 타겟 물질(30) 각각을 지지하기 위한 지지부(120, 130)를 포함할 수도 있다. 각 지지부(120, 130)는 상대적으로 고온에서도 안정한 물질로 이루어질 수 있으며, 예컨대 몰리브덴(Mo) 또는 다른 적당한 물질로 이루어질 수도 있다.
기판(20)은 추후 박막이 형성될 부분으로서, c-사파이어(c-sapphire) 또는 다른 적당한 물질로 이루어질 수 있다. 한편, 타겟 물질(30)은 은(Ag)과 III족 원소가 상호 도핑된 산화아연(ZnO)으로 이루어질 수도 있다. 은(Ag)과 상호 도핑되는 III족 원소로는 알루미늄(Al), 붕소(B), 갈륨(Ga), 인듐(In) 또는 탈륨(Tl) 원소 등이 사용될 수도 있으며, 이들의 2 이상을 함께 사용할 수도 있다.
타겟 물질(30)은 가루 또는 덩어리 등 다양한 형태일 수도 있다. 하나 이상의 도펀트에 의해 도핑된 타겟 물질(30)을 형성하는 방법에 대해서는 펄스 레이저 증착법 등을 통하여 당업자들에게 널리 알려져 있으므로, 본 명세서에서는 자세한 설명을 생략한다.
타겟 물질(30)에 도핑되는 도펀트들의 양은 최종 결과물인 박막에서 구현하고자 하는 반도체 특성에 따라 적절하게 조절될 수 있다. 예컨대, 일 실시예에서, 타겟 물질(30)은 약 1 중량%(wt%) 내지 약 5 wt%의 양으로 은(Ag)과 알루미늄(Al)이 상호 도핑된 산화아연(ZnO)으로 이루어질 수도 있다.
챔버(10)는 구, 원기둥, 또는 다른 적당한 형상으로 되어 있을 수 있다. 챔 버(10) 안의 압력은 적절히 조절될 수 있으며, 챔버(10) 안은 진공 상태일 수도 있다. 챔버(10)는 펌프 등을 사용하여 챔버(10) 내의 기체를 외부로 배출하기 위한 배출구(100) 및 챔버(10) 내에 기체를 주입하기 위한 주입구(110)를 포함할 수도 있다. 주입구(110)를 통하여 챔버(10) 내로 기체를 유입하면서 챔버(10) 내의 압력을 조절할 수 있다.
예를 들어, 일 실시예에서는, 챔버(10) 내에 약 80 sccm의 산소를 주입하면서 챔버(10) 내의 압력이 약 350 mTorr인 조건하에서 기판(20)상에 박막을 형성할 수 있다.
다음으로, 타겟 물질(30)과 기판(20)을 가열시킬 수 있다(S12). 타겟 물질(30) 및 기판(20)은 약 10℃ 내지 약 1200℃의 온도로 가열될 수도 있다. 예컨대, 챔버(40) 외부에 접촉하여 위치하는 가열기(40)를 사용하여 챔버(10)가 온벽(hot-wall)을 갖도록 함으로써, 타겟 물질(30) 및 기판(20)을 가열하여 박막 형성에 적합한 환경을 조성할 수 있다. 그러나 이는 예시적인 것으로서, 다른 실시예에서는 전술한 가열 과정 없이 상온에서 후술하는 공정들이 수행될 수도 있다.
다음으로, 타겟 물질(30)에 레이저를 조사(irradiate)함으로써 타겟 물질(30)을 기화시킬 수 있다(S13). 타겟 물질(30)에 레이저가 조사되면, 레이저와 타겟 물질(30)의 상호 작용으로 인하여 타겟 물질(30)의 열적 및/또는 비열적 분해 현상이 발생할 수 있다. 이때, 챔버(10)는 부분적으로 레이저를 통과시키기 위한 투과창(140)을 포함할 수 있으며, 레이저 발생기(50)는 투과창(140)을 통하여 타겟 물질(30)에 레이저를 조사할 수 있다. 예컨대, 투과창(140)은 유리로 이루어질 수 도 있다.
레이저 발생기(50)는 약 248 nm의 파장을 갖는 불화크립톤(KrF) 레이저, 약 193 nm의 파장을 갖는 불화아르곤(ArF) 레이저, 또는 약 308 nm의 파장을 갖는 염화크세논(XeCl) 레이저 등의 엑시머(excimer) 레이저 발생기를 포함할 수 있다. 또한, 레이저 발생기(50)는 약 355 nm의 파장을 갖는 네오디뮴(neodymium)-이트륨(yttrium)·알루미늄(aluminum)·가닛(garnet) 레이저(Nd:YAG laser) 또는 다른 적당한 레이저 발생기를 포함할 수도 있다.
레이저 발생기(50)는 펄스 레이저를 조사할 수도 있다. 이때 펄스 레이저의 주파수는 약 1 내지 약 20 Hz일 수도 있다. 또한 레이저 발생기(50)와 챔버(10) 사이에 위치하는 렌즈(500)를 이용하여 타겟 물질(30)의 단위 면적에 전달되는 에너지가 펄스 당 수 J/cm2 정도가 되도록 레이저 빔을 집속할 수도 있다. 예컨대, 약 1.5 J/cm2 의 에너지 밀도를 갖는 엑시머 레이저를 약 10분간 타겟 물질(30)에 조사할 수도 있다.
일 실시예에서는, 타겟 물질(30)을 회전시키면서 레이저를 조사할 수도 있다. 예컨대, 지지부(130)는 모터(300) 등에 연결되어 0 내지 약 20 rpm의 분당 회전수로 회전할 수 있다. 지지부(130)가 회전함에 따라 타겟 물질(30)에 레이저가 조사되는 위치가 이동하므로, 동일한 영역에 레이저가 지속적으로 조사되는 것을 방지할 수 있으며, 결과적으로 타겟 물질(30)의 각 영역을 상대적으로 균일하게 소모할 수 있다. 또한, 타겟 물질(30)의 부분적인 열산화나 온도차의 형성을 방지하 여, 기판(20)상에 덩어리 등의 이상 증착이 일어나는 방지할 수 있다.
한편 다른 실시예에서는, 타겟 물질(30) 대신 기판(20)을 회전시키거나, 또는 타겟 물질(30) 및 기판(20)을 모두 회전시키면서 타겟 물질(30)에 레이저를 조사할 수도 있다.
다음으로, 레이저에 기화된 타겟 물질(30)이 인접하여 위치하는 기판(20)에 박막(200)으로 증착될 수 있다(S14). 따라서, 기판(20)상에 형성되는 박막(200)은 타겟 물질(30)과 동일한 조성을 갖게 된다. 은(Ag)과 III족 원소가 상호 도핑된 산화아연(ZnO)으로 이루어진 타겟 물질(30)을 이용하여 박막(200)을 형성할 경우, 타겟 물질(30)과 마찬가지로 박막도 은(Ag)과 III족 원소가 상호 도핑된 산화아연(ZnO)으로 이루어지며, 따라서 p형 반도체 특성을 갖게 된다.
다음으로, 박막(200) 내의 산소 공공을 감소시키기 위하여, 박막(200)을 기체 분위기에서 열처리할 수 있다(S15). 예컨대, 챔버(10)에 산소 및 비활성 기체 중 하나 이상을 주입하면서 상기 박막(200)을 가열할 수 있다. 일 실시예에서, 박막은 약 50℃ 내지 약 1500℃의 온도로 가열될 수 있다. 또한, 박막은 약 1초 내지 약 600분간 가열될 수도 있다. 나아가, 박막은 약 10초 내지 약 300분간 가열될 수도 있다.
이상에서 살펴본 실시예에 의하면, 온벽을 갖는 챔버(10) 및 레이저 발생기(50)를 이용하여 기판(20)상에 물리적 증착 방식으로 박막(200)을 형성할 수 있다. 타겟 물질(30)은 은(Ag)과 III족 원소가 상호 도핑된 물질로 이루어지며, 박막(200)은 타겟 물질(30)과 동일한 조성을 가지므로, 결과적으로 은(Ag)과 III족 원소가 상호 도핑된 박막(200)을 형성할 수 있다. 또한 박막(200) 형성 후 열처리에 의해 박막(200) 내의 산소 공공을 감소시킴으로써, 박막(200)의 p형 전도 특성을 향상시킬 수 있다.
아래의 표 1은 실시예들에 따른 박막 형성 방법에 따라, 은(Ag) 및 알루미늄(Al)이 상호 도핑되어 형성된 산화아연(ZnO)계 박막의 홀 측정 결과를 나타낸다. 도시되는 바와 같이, 실시예들에 따라 형성된 박막에서 모두 p형 전도 특성이 나타나는 것을 알 수 있다.
산화아연 타겟 물질 은/알루미늄 함량 (wt%) | 박막 형성 온도(℃) | 홀 농도 | 홀 이동도 (cm2V-1s-1) |
저항(Ωcm) |
1 | 300 | 1.19 × 1018 | 0.46 | 11.26 |
1 | 400 | 2.55 ×1018 | 0.67 | 3.67 |
3 | 300 | 5.11 ×1018 | 0.4 | 3.08 |
3 | 400 | 8.31 ×1017 | 1.66 | 4.5 |
5 | 300 | 7.8 ×1020 | 0.0021 | 3.87 |
5 | 400 | 8.98 ×1018 | 0.14 | 4.87 |
이상에서 살펴본 본 발명은 도면에 도시된 실시예들을 참고로 하여 설명하였으나 이는 예시적인 것에 불과하며 당해 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 이로부터 다양한 변형 및 실시예의 변형이 가능하다는 점을 이해할 것이다. 그러나, 이와 같은 변형은 본 발명의 기술적 보호범위 내에 있다고 보아야 한다. 따라서, 본 발명의 진정한 기술적 보호범위는 첨부된 특허청구범위의 기술적 사상에 의해서 정해져야 할 것이다.
도 1은 일 실시예에 따른 박막 형성 방법의 순서도이다.
도 2는 일 실시예에 따른 박막 형성 방법을 수행하기 위한 예시적인 장치의 개략도이다.
도 3은 도 2를 장치를 사용하여 수행될 수 있는 일 실시예에 따른 박막 형성 방법의 순서도이다.
Claims (8)
- 기판상에 은 및 III족 원소에 의하여 상호 도핑된 산화아연을 포함하는 박막을 형성하는 단계; 및산소를 포함하는 기체 분위기에서 상기 박막을 가열함으로써 상기 박막 내의 산소 공공을 감소시키는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 박막 형성 방법.
- 제 1항에 있어서,상기 기체 분위기는 비활성 기체를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 박막 형성 방법.
- 제 1항에 있어서,상기 박막 내의 산소 공공을 감소시키는 단계는, 상기 박막을 50℃ 내지 1500℃의 온도로 가열하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 박막 형성 방법.
- 제 1항에 있어서,상기 박막 내의 산소 공공을 감소시키는 단계는, 상기 박막을 1초 내지 600분간 가열하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 박막 형성 방법.
- 제 1항에 있어서,상기 박막을 형성하는 단계는,은 및 III족 원소에 의하여 상호 도핑된 산화아연을 포함하는 타겟 물질 및 기판을 제공하는 단계;상기 타겟 물질에 레이저를 조사하여 기화시키는 단계; 및기화된 상기 타겟 물질을 상기 기판상에 박막으로 증착시키는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 박막 형성 방법.
- 제 5항에 있어서,상기 박막을 형성하는 단계는,상기 기판 및 상기 타겟 물질을 10℃ 내지 1200℃의 온도로 가열하는 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 박막 형성 방법.
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