KR100596935B1 - 기계적 물성이 우수한 인조대리석용 조성물 및 그 제조방법 - Google Patents

기계적 물성이 우수한 인조대리석용 조성물 및 그 제조방법 Download PDF

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Abstract

본 발명의 기계적 물성이 우수한 인조 대리석은 (A) 아크릴 수지 시럽 100 중량부, (B) 가교제 0.3 내지 10 중량부, 무기 충전물 100 내지 300 중량부, 중합 개시제 0.1 내지 10 중량부, 마블칩 0 내지 150 중량부 및 (ⅰ)실란계 커플링제와 (ⅱ)산(acid)이나 알코올을 관능기로 갖는 포스페이트계 커플링제의 혼합물 0.5 내지 1.5 중량부로 이루어진다.
인조 대리석, 실란계 커플링제, 기계적 강도, 포스페이트계 커플링제

Description

기계적 물성이 우수한 인조대리석용 조성물 및 그 제조방법{Composition for Artificial Marble Having Excellent Mechanical Properties and Method for Preparing the Same}
발명의 분야
본 발명은 기계적 강도가 우수한 인조 대리석 조성물에 관한 것이다. 보다 구체적으로, 본 발명은 인조대리석용 조성물에 상호 보완 작용을 할 수 있는 서로 다른 종류의 커플링제를 적정비율로 혼합하여 사용함으로써, 복잡한 커플링제의 전처리 과정이 없이 소량의 커플링제를 사용하고도 기계적 강도가 우수한 인조 대리석에 관한 것이다.
발명의 배경
인조대리석은 최근 건축 내장재로 많이 사용되고 있으며, 그 사용되는 베이스 레진(Base resin)에 따라 크게 아크릴계와 불포화폴리에스터계의 두 가지 종류로 구분된다. 이 중 아크릴계 인조 대리석은 수지 자체의 은은한 투명성과 고급스 러운 질감 및 우수한 내후성 등의 장점으로 인해 여러 가지 용도로 사용되고 있으며, 그 수요가 계속 증가하고 있다.
예를 들면, 씽크대 상판, 세면 화장대의 상판, 은행 및 일반 매장의 접수대 등 각종 카운터의 상판, 상품 매장의 내벽재, 욕조, 싱크 보울(sink bowl) 및 각종 인테리어 조형물의 소재로서 전 세계적으로 그 사용이 확대되고 있다.
이러한 인조 대리석은 운송이나 가공하는 과정에서 외부 충격에 의해 쉽게 파손되는 특징이 있다.
이처럼 충격에 쉽게 파손되는 문제를 해결하기 위해 여러 가지 종류의 커플링제를 사용하여 기계적 강도를 향상시킨다. 일반적으로 상기 커플링제로는 중심 원소가 실란(Si)으로 구성된 커플링제나, 포스페이트(PO4)로 구성된 커플링제를 사용한다. 또한 커플링제에는 커플링작용을 할 수 있는 관능기인 산(-COOH)이나 알코올(-OH)을 함유하고 있는 경우와 관능기 부분이 -O-R형태(R : Methyl, Ethyl, Amono-alkyl, etc.)로 구성되는 경우가 있다. 전자의 경우 별도의 전처리 과정이 필요로 하지 않기 때문에 커플링제를 효율적으로 사용할 수 있지만 반응 개시 역할을 하는 라디칼에 대해 스캐빈져로 작용하여 충분한 량을 투입할 수 없다는 단점이 있으며, 후자의 경우 복잡한 전처리 과정을 거처 커플링제를 커플링 작용을 쉽게할 수 있는 형태로 바꾸어 투입하거나, 커플링제를 과량투입해야 하는 단점이 있다.
여러 제조사에서는 기계적 강도를 향상하기 위한 커플링제를 사용함에 있어 초기 설비 투자비가 많이 소요되며, 추가적인 공정이 요구되는 전처리 방법보다는 추가적 공정이 필요로 하지 않으며, 반응에 영향이 상대적으로 적은 -O-R형태의 커플링제를 과량 투입하는 방법을 이용하고 있다. 그러나, 상대적으로 고가인 커플링제를 과량 사용함에 따라 제조 원가의 상승이 유발되는 단점과 더불어, 온도나 습도와 같은 공정 조건에 따른 품질 편차가 발생할 수 있는 단점이 있다.
상기와 같은 단점을 보완하기 위해서는 커플링제가 충분하게 작용할 수 있는 형태로 바꾸는 커플링제의 전처리 방법을 가능한 단순화하여야 한다.
따라서, 본 발명자들은 상기의 문제점을 극복하기 위하여, 커플링제로서 실란 커플링제와 산(acid)이나 알코올(alcohol)을 관능기로 갖는 포스페이트계 커플링제의 적정비율로 혼합하여 사용함으로써, 하나가 다른 커플링제의 전처리과정에 필요로 하는 촉매 역할을 동시에 수행할 수 있도록 하여 커플링제의 효율을 향상시켜, 커플링제가 반응에 미치는 영향은 최소화하고 별도의 전처리나, 과량을 투입하지 않고도 기계적 물성이 우수한 인조 대리석 조성물을 개발하기에 이른 것이다.
본 발명의 목적은 기계적 물성이 우수한 인조 대리석 조성물을 제공하기 위한 것이다.
본 발명의 다른 목적은 별도의 전처리나, 과량을 투입하지 않고도 우수한 기계적 물성을 갖는 인조 대리석의 제조방법을 제공하기 위한 것이다.
본 발명의 상기 목적 및 기타의 목적들은 하기 설명되는 본 발명에 의해 모두 달성될 수 있다.
이하, 본 발명의 내용을 하기에 상세히 설명한다.
본 발명의 기계적 물성이 우수한 인조 대리석 조성물은 (A) 아크릴 수지 시럽 100 중량부, (B) 가교제 0.3 내지 10 중량부, (C) 무기 충전물 100 내지 300 중량부, (D) 중합 개시제 0.1 내지 10 중량부, (E) 마블칩 0 내지 150 중량부 및 (F) (ⅰ)실란 커플링제 및 (ⅱ)산(acid) 또는 알코올을 관능기로 갖는 포스페이트계 커플링제의 혼합물 0.5 내지 1.5 중량부로 이루어진다. 이하, 본 발명의 각 성분을 하기에 상세히 설명한다.
(A) 아크릴 수지 시럽
본 발명에 사용되는 아크릴 수지 시럽은 아크릴계 단량체와 이들의 중합물인 폴리아크릴레이트가 용해되어 있는 수지 시럽이다.
상기 아크릴계 단량체로는 메타 아크릴산, 메틸 메타 아크릴레이트, 에틸 메타 아크릴레이트, 이소 프로필 메타 아크릴레이트, n-부틸 메타 아크릴레이트, 2-에틸 헥실 메타 아클릴레이트 등이 있다.
본 발명의 아크릴 수지 시럽은 아크릴 단량체의 함량이 65 중량% 이상이고, 아크릴 중합물 함량이 35 중량% 이하인 것이 바람직하다.
(B) 가교제
본 발명의 가교제는 다 관능성 메타 아크릴레이트가 사용되며, 구체적인 예로는 에틸렌 글리콜 디 메타 아크릴레이트, 프로필렌 글리콜 디 메타 아크릴레이트, 글리세롤 트리 메타 아크릴레이트, 트리메틸 프로판 트리 메타 아크릴레이트 및 비스페놀 A 디 메타 아크릴레이트를 들 수 있다.
상기 다 관능성 단량체는 아크릴 수지 시럽 100 중량부를 기준으로 0.1 내지 30 중량부로 첨가하며, 바람직하기로는 0.3 내지 10 중량부이다.
(C) 무기 충전물
본 발명의 무기 충전물은 탄산칼슘, 수산화 알루미늄, 실리카, 알루미나, 유산바륨, 수산화 마그네슘과 같이 당 분야에서 통상적으로 사용되는 무기 분말 중 어느 것도 사용 가능하며, 1 내지 100 ㎛의 크기를 갖는 것이 바람직하다.
상기 무기 분말 중 특히, 수산화 알루미늄은 투명하고 미려한 대리석 형상의 외관을 갖는 인조대리석을 제조 할 수 있다는 점에서 바람직하다.
본 발명의 무기 충전물의 혼합비는 인조 대리석 슬러리의 경우, 아크릴 수지 시럽 100 중량부를 기준으로 무기 충전물이 100∼300 중량부, 더욱 바람직하기로는 120∼200 중량부로 첨가되는 것이 바람직하다. 또한, 마블칩의 경우에는 아크릴 수지 시럽 100 중량부를 기준으로 무기 충전물이 80∼200 중량부, 바람직하게는 100∼150 중량부로 첨가되는 것이 바람직하다.
(D) 중합 개시제
본 발명의 중합 개시제로는 벤조일 퍼옥사이드, 라우로일 퍼옥사이드, 부틸 하이드로 퍼옥사이드, 큐밀 하이드로 퍼옥사이드등의 과산화물 또는 아조비스이소부틸로니트릴과 같은 아조 화합물을 사용한다.
여기에 중합 속도를 빠르게 하는 유기 금속염이나, 유기아민과 같은 가속제를 사용할 수 있다.
상기 중합개시제의 함량은 아크릴 수지 시럽 100 중량부 기준으로 0.1∼10 중량부가 바람직하다.
(E) 마블칩
본 발명의 마블칩은 천연석의 질감을 발현하기 위한 입자로서, 아크릴 수지 시럽 100 중량부에 대하여, 무기 충전물 100 내지 150 중량부, 가교제 2 내지 10 중량부 및 개시제 0.1 내지 10 중량부를 혼합, 경화한 다음, 이를 햄머밀 타입의 파쇄기 또는 커터 타입의 파쇄기를 이용하여 파쇄한 후 다양한 크기의 채를 이용하여 0.1∼5mm크기로 분류한 것이다.
본 발명에서 마블 칩의 혼합비는 아크릴 수지 시럽 100 중량부를 기준으로 0∼150 중량부 더욱 바람직하기로는 0∼70 중량부가 바람직하다.
(F) 커플링제
커플링제는 분자내에 수지와 결합할 수 있는 소수성 관능기와 무기충전물과 결합할 수 있는 친수성 관능기를 동시에 갖는 물질이다.
본 발명의 커플링제는 베타-3,4에폭시사이클로헥실에틸트리메톡시실란, 감마-글리시독시프로필트리메톡시실란, 감마-메타크릴옥시프로필트리메톡시실란 및 감마-아미노프러필트리메톡시실란과 같은 Si를 중심원소로 하며, 가수분해와 같은 전처리과정을 통하여 실란올(Si-OH) 형태로 바뀌어 무기 충전물과 결합하게 되는 실란계 커플링제(ⅰ)와 하이드록시에틸메타크릴레이트엑시드포스페이트 등과 같이 별도의 전처리가 필요 없이 무기충전물과 직접 결합할 수 있는 산(acid) 또는 알코올을 관능기로 갖는 포스페이트계 커플링제(ⅱ)을 함께 사용한다.
상기 실란계 커플링제(ⅰ)의 구체적인 예로는 β-3,4에폭시사이클로헥실에틸트리메톡시실란, γ-글리시독시프로필트리메톡시실란, γ-메타크릴옥시프로필트리메톡시실란 및 γ-아미노프러필트리메톡시실란 등이 있다. 또한 상기 산(acid) 또는 알코올을 관능기로 갖는 포스페이트계 커플링제(ⅱ)의 구체적인 예로는 하이드록시에틸메타크릴레이트엑시드포스페이트, 하이드록시메틸메타크릴레이트엑시드포스페이트 등이 있다.
실란계 커플링제의 경우 산 촉매를 이용한 가수분해과정을 거쳐서 무기충전물과 결합이 가능한 알콜(-OH) 형태의 관능기를 포함하는 상태에서 커플링제로써 작용이 가능한데, 일반적으로 아세트산과 같은 약산을 묽게 희석한 수용액을 커플링제와 혼합하여 가수분해를 진행시킨 다음 무기 충전물에 스프레이나 무기충전물을 혼합 용액에 담근 후 무기충전물을 다시 건조하는 과정을 필요로 한다. 이와 같은 과정이 너무 복잡하므로 실란계 커플링제를 사용하는 경우 과량을 투입하여 사용한다.
그러나 본 발명에서는 스스로 커플링제로 작용이 가능하면서, 강산(Strong acid)의 특징을 갖는 산(acid)을 관능기로 갖는 포스페이트계 커플링제를 함께 사용함으로써 실란계 커플링제가 가수분해하는데 필요한 촉매역할을 동시에 할 수 있도록 하여 커플링제의 효율을 향상시킨 것이다.
본 발명에서 커플링제의 혼합비는 아크릴 수지 시럽 100 중량부를 기준으로 (ⅰ),(ⅱ)종류의 커플링제 각각 0.2 내지 1.0 중량부 더욱 바람직하기로는 0.3 내지 0.6 중량부가 바람직하다. 두 가지 커플링제의 합은 0.5 내지 1.5 중량부가 바람직하다. 커플링제 투입량이 0.5중량부 이하의 경우 충분한 기계적 물성 개선 효과를 기대할 수 없으며, 1.5 중량부 이상을 투입하는 경우 추가적인 기계적 물성의 향상 효과를 기대할 수 없다.
또한, (ⅰ),(ⅱ)커플링제의 상대적 비율은 (ⅰ)커플링제 대비 (ⅱ)커플링제가 0.5 내지 1.5배가 바람직하다. (ⅱ)커플링제의 혼합비율이 (ⅰ)커플링제의 0.5배 이하인 경우 (ⅰ)커플링제가 충분하게 가수분해를 할 수 없게 되어 기계적 물성 효과가 충분하지 않고, 1.5배 이상인 경우 (ⅱ)커플링제에 의한 반응에 미치는 영향이 커져 반응속도가 크게 저하된다.
본 발명의 기계적 물성이 우수한 인조 대리석은 상기로부터 제조된 마블 칩과 인조대리석 슬러리를 각각 제조한 후 성형 셀에 뿌린 다음 45∼120 ℃의 열풍 오븐에서 경화시켜 제조된다.
본 발명의 기계적 물성이 우수한 인조대리석은 기계적 물성을 향상시키기 위 한 커플링제를 별도의 전처리 과정 없이 소량을 사용함으로써 커플링제의 전처리를 위한 별도의 공정을 추가하는 문제점을 해결할 수 있을 뿐만 아니라, 고가인 커플링제를 과량 사용함에 따른 제조 원가를 상승시키는 문제점을 해결할 수 있다
본 발명은 하기의 실시예에 의하여 보다 더 잘 이해될 수 있으며, 하기의 실시예는 본 발명의 예시 목적을 위한 것이며 첨부된 특허 청구 범위에 의하여 한정되는 보호범위를 제한하고자 하는 것은 아니다.
실시예
30 %의 폴리메틸 메타 아크릴레이트와 70 %의 메틸메타 아크릴레이트의 혼합물로 이루어진 메틸메타 아크릴레이트 시럽(이하, 수지 시럽으로 칭함) 100 중량부, 수산화 알루미늄 100 중량부, 트리메틸 프로판 트리 메타 아크릴레이트 2 중량부, 라우로일 퍼옥사이드 2 중량부, 실란계 커플링제로서 γ-메타크릴옥시프로필트리메톡시실란과 포스페이트계 커플링제로서 하이드록시에틸메타크릴레이트엑시드포스페이트를 표 1과 같이 혼합하여 인조대리석 슬러리를 제조하여 300×600×15 ㎜의 유리 성형 셀에 뿌린 후 45 ℃ 열풍오븐에 넣고, 단계적으로 오븐의 온도를 100까지 올려 경화를 시켰다. 경화가 완료된 후 상온까지 냉각하여 평판상의 인조대리석판을 얻었다. 제조된 각각의 인조대리석 시편에 대하여 굴곡강도 및 충격 강도를 측정하였으며 측정 결과를 표 2에 나타내었다.
실시예 비교실시예
1 2 1 2 3 4 5
(A)커플링제 (중량부) 0.6 0.5 0.2 0.6 1.0 2.0 0.0
(B)커플링제 (중량부) 0.5 0.6 0.2 0.1 1.0 0.0 0.0
실시예 비교실시예
1 2 1 2 3 4 5
굴곡강도(㎏f/㎠) 732 716 597 630 733 695 532
IZOD충격강도 (㎏㎝/㎝) 1.5 1.4 1.1 1.2 1.5 1.4 0.8
상기 표 2에서 나타난 바와 같이, 전체 커플링제의 량이 0.5 중량부 이하로 사용한 경우 및 실란계 커플링제 함량 대비 포스페이트계 커플링제의 함량이 과도하게 적은 경우에는 커플링제에 의한 기계적 물성의 향상 효과가 크게 감소하며, 한가지 종류만을 사용하는 경우와 비교시 소량을 사용하여도 보다 큰 물성 향상 효과를 기대할 수 있으며, 두 가지 커플링제의 합이 1.5 중량부 이상을 혼합하여도 추가적인 향상 효과가 작은 것으로 나타났다.
본 발명의 기계적 물성이 우수한 인조 대리석은 서로 다른 종류의 커플링제를 적정 비율로 혼합 사용함으로써, 별도의 커플링제 전처리 공정을 거치거나, 과량의 커플링제를 혼합하지 않고도 기계적 물성이 우수한 인조 대리석을 제공하는 발명의 효과를 갖는다.

본 발명의 단순한 변형 내지 변경은 이 분야의 통상의 지식을 가진 자에 의하여 용이하게 실시될 수 있으며, 이러한 변형이나 변경은 모두 본 발명의 영역에 포함되는 것으로 볼 수 있다.

Claims (9)

  1. (A) 아크릴 수지 시럽 100 중량부;
    (B) 가교제 0.3 내지 10 중량부;
    (C) 무기 충전물 100 내지 300 중량부;
    (D) 중합 개시제 0.1 내지 10 중량부;
    (E) 마블칩 0 내지 150 중량부; 및
    (F) (ⅰ)실란계 커플링제와 (ⅱ)산(acid) 또는 알코올을 관능기로 갖는 포스페이트계 커플링제의 혼합물 0.5 내지 1.5 중량부;
    로 이루어지며, 상기 산(acid) 또는 알코올을 관능기로 갖는 포스페이트계 커플링제는 하이드록시에틸메타크릴레이트엑시드포스페이트 및 하이드록시메틸메타크릴레이트엑시드포스페이트로 이루어진 군으로부터 선택되고, 상기 커플링제(F)는 (ⅰ)실란 커플링제와 (ⅱ)산(acid) 또는 알코올을 관능기로 갖는 포스페이트계 커플링제가 각각 0.2 내지 1.0 중량부이며, (ⅰ)커플링제와 (ⅱ)커플링제의 상대적 비율은 (ⅰ)커플링제 대비 (ⅱ)커플링제가 0.5 내지 1.5배인 것을 특징으로 하는 인조대리석용 조성물.
  2. 제1항에 있어서, 상기 아크릴 수지 시럽(A)은 메타 아크릴산, 메틸 메타 아크릴레이트, 에틸 메타 아크릴레이트, 이소 프로필 메타 아크릴레이트, n-부틸 메타 아크릴레이트 및 2-에틸 헥실 메타 아클릴레이트로 이루어진 군으로부터 선택되는 아크릴계 단량체에 이들의 중합물인 아크릴중합물이 용해되어 있는 수지 시럽으로서, 아크릴 단량체 함량이 65 중량%이상, 아크릴 중합물 함량이 35 중량%이하인 것을 특징으로 하는 인조대리석용 조성물.
  3. 제1항에 있어서, 상기 가교제(B)는 에틸렌 글리콜 디 메타 아크릴레이트, 프로필렌 글리콜 디 메타 아크릴레이트, 글리세롤 트리 메타 아크릴레이트, 트리메틸 프로판 트리 메타 아크릴레이트 및 비스페놀 A 디 메타 아크릴레이트로 이루어진 군으로부터 선택되는 것을 특징으로 하는 인조대리석용 조성물.
  4. 제1항에 있어서, 상기 무기 충전물(C)은 탄산칼슘, 수산화 알루미늄, 실리카, 알루미나, 유산바륨 및 수산화 마그네슘으로 이루어진 군으로부터 선택되는 것을 특징으로 하는 인조대리석용 조성물.
  5. 제1항에 있어서, 상기 마블칩(E)은 아크릴 수지 시럽 100 중량부에 대하여, 무기 충전물 100 내지 150 중량부, 가교제 2 내지 10 중량부 및 개시제 0.1 내지 10 중량부를 혼합, 경화한 다음, 이를 햄머밀 타입의 파쇄기 또는 커터 타입의 파쇄기를 이용하여 0.1∼5mm크기로 파쇄한 것을 특징으로 하는 인조대리석용 조성물.
  6. 삭제
  7. 제1항에 있어서, 상기 실란계 커플링제는 β-3,4에폭시사이클로헥실에틸트리메톡시실란, γ-글리시독시프로필트리메톡시실란, γ-메타크릴옥시프로필트리메톡시실란 및 γ-아미노프로필트리메톡시실란으로 이루어진 군으로부터 선택되는 것을 특징으로 하는 인조대리석용 조성물.
  8. 삭제
  9. 아크릴 수지 시럽 100 중량부, 가교제 0.3 내지 10 중량부, 무기 충전물 120 내지 200 중량부, 중합 개시제 0.1 내지 10 중량부, 마블칩 0 내지 150 중량부 및 실란계 커플링제와 산(acid) 또는 알코올을 관능기로 갖는 포스페이트계 커플링제의 혼합물 0.5 내지 1.5 중량부를 혼합하여 성형 셀에 뿌린 다음 45∼120 ℃의 열풍 오븐에서 경화시키는 것을 특징으로 하는 인조대리석용 조성물의 제조방법.
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