KR0163747B1 - 산화물 고온초전도박막/비 초전도박막의 층상구조로 구성된 a-축 수직배향 초전도접합의 제조방법 - Google Patents

산화물 고온초전도박막/비 초전도박막의 층상구조로 구성된 a-축 수직배향 초전도접합의 제조방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 터널형 조셉슨접합을 위한 산화물 고온초전도접합을 제조하는 공정과 관련된 고온초전도 박막/산화물 상전도박막/산화물 절연박막/고온초전도 박막/산화물 상전도박막의 층상구조로 구성된 a-축 수직 고온초전도 접합을 산화물 단결정기판위에 제조하는 방법에 관한 것으로서, 산화물 단결정기판을 800℃와 850℃ 사이의 온도에서 열처리한 후, 630℃와 650℃ 사이의 기판온도에서 상기 기판 상부에 제1층 산화물 상전도박막을 형성하는 제1단계와; 상기 산화물 결정기판의 온도를 750℃와 770℃ 사이로 승온한 후, 상기 제1층 산화물 상전도박막 상부에 제1층 a-축 수직배향 YBCO 고온초전도 박막을 증착하는 제2단계와; 상기 산화물 결정기판의 온도를 550℃와 600℃ 사이로 냉각하여 상기 제1층 a-축 수직배향 YBCO 고온초전도 박막위에 산화물 절연박막을 증착하는 제3단계와; 상기 산화물 결정기판의 온도를 630℃와 650℃ 사이로 승온한 후, 상기 산화물 절연박막 위에 제2층 비초전도 산화물 박막을 증착하는 제4단계와;, 상기 산화물 결정기판의 온도를 750℃와 770℃ 사이로 승온하여 상기 제2층 비초전도 산화물 박막위에 제2층 산화물 고온초전도박막을 증착하는 제5단계를 포함하여 이루어지며, a-축 수직배향을 갖는 고온초전도 다층박막구조와 a-축 수직배향 YBCO 고온초전도 박막의 b-축과 c-축이 기판표면에 평행하고 일정한 방향으로 정렬시킨 다층박막구조 및 77k 이상에서 초전도 특성을 나타내는 a-축 수직배향 고온초전도 접합 그리고, 고온초전도체의 전자소자 응용에 필수적인 a-축 수직배향 고온초전도 터널형 조셉슨접합을 얻을 수 있는 효과가 있다.

Description

산화물 고온초전도박막/비 초전도박막의 층상구조로 구성된 a-축 수직배향 초전도접합의 제조방법
제1도는 본 발명에 따른 산화물 고온초전도박막/비 초전도박막의 층상구조로 구성된 a-축 수직배향 초전도접합의 단면 구조도.
제2도는 본 발명에 의해 제작되는 산화물 고온초전도박막/비 초전도박막의 층상구조로 구성된 a-축 수직배향 초전도접합의 제작 공정도.
제3도(a)는 상기 제1도의 제1층 a-축 수직배향 YBa2Cu3O7-x산화물 고온초전도 박막의 X-선 회절분석도.
제3도(b)는 상기 제1도의 제2층 a-축 수직뱅향 YBa2Cu3O7-x산화물 고온초전도 박막의 X-선 회절분석도.
* 도면의 주요부분에 대한 부호의 설명
1 : LaSrGaO4단결정 기판
2 ; 제1 층 PrBa2Cu3O7-x상전도박막
3 ; 제1층 a-축 수직배향 YBa2Cu3O7-x고온초전도 박막
4 : LaSrGaO4절연박막
5 : 제 2층 PrBa2Cu3O7-x고온초전도 박막
6 : 제 2층 a-축 수직배향 YBa2Cu3O7-x고온초전도 박막
본 발명은 터널형 조셉슨접합을 위한 산화물 고온초전도접합을 제조하는 공정과 관련된 산화물 고온초전도박막/산화물 상전도 박막/산화물 절연박막/산화물 고온초전도박막/산화물 상전도박막의 층상구조로 구성된 a-축 수직 고온초전도 접합을 산화물 단결정기판 위에 제조하는 것으로서, 특히 산화물 고온초전도 박막인 YBa2Cu3O7-x(이하, YBCO로 약칭함)와 산화물 상전도체인 PrBa2Cu3O7-x(이하, PBCO로 약칭함)와 산화물 절연체인 LaSrGaO4(이하, LSGO로 약칭함)로 구성된 다층박막을 LaSrGaO4산화물 단결정 기판 위에 증착하여 a-축 수직뱅향 고온 초전도 접합을 제조하는 방법에 관한 것이다.
일반적으로, 산화물 고온초전도박막을 전자소자 응용에 이용하는 것 중의 하나는 고온초전도 조셉슨 접합을 형성하는 것이다.
여러 가지 형태의 고온초전도 조셉슨 접합이 제시되어 있지만, 가장 간단한 형태의 고온초전도 조셉슨 접합은 터널형 조셉슨 접합(tunnel type Josephson junction)이다.
상기 터널형 조셉슨 접합은 비 초전도 장벽층(barrier layer)이 한쌍의 고온초전도 박막 사이에 샌드위치 형태처럼 삽입되어 있는 다층박막구조이다.
일반적으로 고온초전도 조셉슨 접합의 제조는 제1층 고온초전도 박막을 기판 위에 증착한 후, 그 위에 장벽박막(barrier layer)을 증착하고, 다시 그 위에 제 2층 고온초전도 박막을 연속적으로 증착하는 공정으로 이루어진다.
상기 고온초전도 조셉슨 접합은 비 초전도 절연체를 장벽박막으로 사용하는 경우에는 고온초전도체/절연체/고온초전도체의 층상구조로 구성된 접합(Superconductor/Insulator/Superconductor Junction, S-I-S)(이하, S-I-S 접합으로 칭함)과 상전도체를 장벽박막으로 사용하는 고온초전도체/상전도체/고온초전도체의 층상구조로 구성된 접합(Superconductor/Normal conductor/Superconductor Junction, S-N-S)(이하, S-N-S 접합으로 칭함)이 있다.
산화물 고온초전도체는 결정구조의 이방성으로 인하여 초전도정합길이(Conerence length)가 결정축의 방향에 따라 상이한 값을 가지는 특징이 있다.
예를 들어, YBCO 산화물 고온초전도체는 a-축 방향의 초전도 정합길이가 c-축 방향의 정합길이에 비하여 10배 정도 길다.
그러므로 초전도 정합길이의 관점에서 보면, a-축 수직배향 YBCO 산화물 고온초전도 박막이 c-축 수직 YBCO 산화물 고온초전도 박막에 비해 터널형 조셉슨 접합 제조에 유리하다.
종래의 a-축 수직배향 고온초전도 접합은 한 쌍의 a-축 수직배향 YBCO 고온초전도 박막 사이에 장벽층으로 PBCO 상전도체를 삽입한 S-N-S접합이 제시되어 있다.[참조: J. B. Barmer et al, Appl. Phys. Lett, 59(6), 742(1991); T. Hashimoto et al, Appl. Phys. Lett, 60(14), 1756(1992) ; T. Umezawa et al, Appl. Phys. Lett, 63(23), 3221(1993)].
또한, 한쌍의 a-축 수직 YBCO 고온초전도 박막 사이에 장벽층으로 MgO, PrGaO3산화물을 삽입한 S-I-S접합도 제시되어 있다.[참조: M. Mukaida et al, Jap. J. Appl. Phys., Vol. 33, 2521(1994); S. Tanaka et al, USP No. 5,298,718 (1994)].
이러한 종래의a-축 수직배향 고온초전도 접합에서는 다음과 같은 문제점이 있다.
첫째, a-축 수직배향 S-I-S접합의 경우에는 비초전도 산화물 절연박막이 제1층 고온초전도 박막과 제2층 고온초전도 박막 사이에 삽입되어 고온초전도 박막과 직접 접촉되어 있기 때문에 절연박막과 고온초전도 박막의 격자상수의 차이와 열팽차계수차이로 인하여 결정성이 저하되어, 제1층 제2층의 YBa2Cu3O7-x고온초전도 박막의 초전도특성이 저하된다.
특히, 초전도 특성이 나타나는 영저항온도가 77K 이하로 낮아지게 된다.
둘째, a-축 수직배향 S-N-S접합의 경우에는 입방형구조(Cubic structure)의 산화물 단결정 기판인 SrTiO3, MgO을 사용하여 a-축 수직고온초전도 박막을 증착하기 때문에 a-축 수직 고온초전도 박막의 b-축과 c-축의 방향이 일정한 한 방향으로 정렬되지 못하였다.
상기와 같은 문제점을 해결하기 위한 본 발명의 목적은, 제1층 산화물 상전도박막, 제1층 고온초전도 박막, 산화물 절연박막, 제2층 산화물 상전도박막, 그리고 제2층 고온초전도 박막을 산화물 단결정 기판위에 순서대로 연속적으로 증착하여 a-축 수직배향 고온초전도 접합을 제조할 수 있는 산화물 고온초전도 박막/비 초전도박막의 층상구조로 구성된 a-축 수직배향 초전도접합의 제조방법을 제공함에 있다.
상기와 같은 본 발명은, a-축 수직배향 고온초전도 접합이, 제1층 b-축 수직 산화물 상전도박막, 제1층 a-축 수직 고온초전도 박막, a-축 수직 LSGO 산화물 절연박막, 제2층 b-축 수직 산화물 상전도박막, 제2층 a-축 수직 고온초전도 박막이 하나의 산화물 단결정기판 위에 순서대로 증착되어 5층 층상구조를 이루며, 상기 산화물 단결정기판과 산화물 절연박막은 LSGO을 사용하고, 상기 제1층 산화물 상전도박막을 630℃와 650℃ 사이의 기판온도에서 증착시키며, 상기 LSGO 산화물 절연박막을 550℃와 600℃ 사이의 기판온도에서 증착시키고, 제2층 산화물 상전도박막을 15~30mm 두께로 증착하는 공정을 포함하여 이루어지는 것을 특징으로 한다.
본 발명의 첫 번째 특징은 LSGO 산화물 단결정기판을 사용하여 제1층 산화물 상전도박막을 630℃와 650℃ 사이의 기판온도에서 증착하는데 있다.
즉, 상기 제1층 산화물 상전도박막의 b-축이 기판표면에 수직하게 배향되어 성장하는 것(b-축 수직배향)과 a-축과 c-축이 기판표면에 평행하고 한 방향으로 정렬되는 것(a-축과 c-축의 한 방향 정렬)은 기판온도에 의해 결정되고, 그 위에 연속적으로 증착된 제1층 고온초전도 박막의 a-축 수직배향과 b-축과 c-축의 한 방향 정렬은 제1층 산화물 상전도박막의 격자상수와 표면형상에 의해 결정된다.
상기 제1층 산화물 상전도박막을 630℃ 이하의 온도에서 증착한 후, 그 위에 제1층 산화물 고온초전도 박막을 증착하면 상기 제1층 산화물 고온초전도 박막은 a-축 수직배향을 갖지만 b-축과 c-축의 한 방향 정렬은 이루어지지 않는다.
반면, 상기 제1층 산화물 상전도박막을 650℃ 이상의 온도에서 증착한 후, 그 위에 제1층 고온초전도 박막을 증착하면 제1층 고온초전도 박막은 c-축 수직배향을 갖게 된다.
상기 제1층 고온초전도 박막을 630℃와 650℃ 사이의 기판온도에서 증착한 후, 그 위에 제1층 고온초전도 박막을 증착하면 제1층 고온초전도 박막은 a-축 수직배향되고 b-축과 c-축의 한 방향 정렬을 얻을 수 있다.
본 발명의 두 번째 특징으로는, LSGO 산화물 상전도박막을 550℃와 600℃ 사이의 기판온도에서 증착하는데 있다.
즉, 상기 LSGO 절연박막의 배향은 기판온도에 의해 결정되고, 그 위의 연속적으로 증착된 제2층 상전도박막과 제2층 고온초전도 박막의 배향도 결정된다.
제1층 b-축 수직배향 상전도박막과 제1층 a-축 수직배향 고온초전도 박막이 연속적으로 성장된 후, 그 위에 LSGO 절연장벽박막을 550℃ 이하의 기판 온도에서 증착하면 LSGO 절연장벽 박막은 비정질로 성장되고, 그 위에 증착되는 제2 상전도박막과 제2층 고온초전도 박막은 다결정으로 성장되게 된다.
반면에, LSGO 절연장벽 박막을 600℃ 이상의 기판온도에서 증착하면 제2층 상전도박막과 제2층 고온초전도 박막은 c-축 수직배향으로 성장된다.
따라서, 상기 두 경우 모두 a-축 수직배향 고온초전도 접합을 얻을 수 없다.
본 발명의 세 번째 특징으로는, 제2층 상전도박막을 15nm와 30nm 사이의 두께를 갖도록 증착하는데 있다.
상기 제2층 상전도박막의 두께가 15nm 이하이면, 그 위에 증착되는 제2층 고온초전도 박막은 c-축 수직배향을 갖는다.
반대로, 상기 제2층 상전도박막의 두께가 30nm 이상이면, 그 위에 증착되는 제2층 고온초전도 박막은 a-축 수직배향을 갖지만, 초전도 정합길이에 적합한 고온초전도접합을 얻기 힘들다.
상기 제1층 산화물 상전도박막을 증착하기 전에 산화물 단결정기판을 800℃에서 850℃ 사이의 온도범위에서 기판을 열처리한다.
상기 열처리 공정에 의해 LSGO 단결정 기판 표면이 깨끗해지고(Cleaning) 평탄화(Surface smoothing)된다.
상기 제1층과 제2층의 산화물 상전도박막과, 제1층과 제2층의 고온초전도 박막과, 그리고 LSGO 산화물 절연박막은 펄스레이저법으로 증착한다.
상기 펄스레이저는 308nm의 파장을 갖는 XeCl 엑시머 레이저를 사용한다.
이하, 첨부된 도면을 참고하여 본 발명의 실시예에 따른 YBCO 고온초전도체와 PBCO 상전도체, LSGO 절연체를 사용한 산화물 고온초전도 박막/산화물 상전도박막/비 초전도 산화물 절연박막/산화물 고온초전도 박막/산화물 상전도박막으로 구성된 a-축 수직배향 산화물 고온초전도 접합의 제조방법을 상세히 설명한다.
a-축 수직배향 산화물 고온초전도 접합을 구성하는 모든 박막들은 엑시머 레이저를 사용한 펄스레이저 증착공정으로 증착한다.
제1도는 본 발명에 따른 산화물 고온초전도박막/비 초전도박막의 층상구조로 구성된 a-축 수직배향 초전도접합의 단면 구조도로서, LaSrGaO4단결정 기판(1) 상부에 제1층 산화물 상전도박막(2), 제1층 고온초전도 박막(3), 산화물 상전도박막(4), 제2층 산화물 상전도박막(5), 그리고 제2층 고온초전도 박막(6)이 순서적으로 증착되어 있다.
제2도는 본 발명에 의해 제작되는 산화물 고온초전도박막/비 초전도박막의 층상구조로 구성된 a-축 수직배향 초전도 접합의 제작 공정도로서, 먼저, LSGO 단결정 기판(1)을 상온에서 800℃와 850℃ 사이의 고온으로 가열하여 기판을 열처리한다.
이때, 상기 열처리 공정은 LSGO 단결정 기판(1) 표면을 깨끗이 하고 평탄화하기 위한 것으로 상세한 열처리 공정은 아래와 같다.
즉, 기판온도 : 800~850℃, 승온온도 : 30℃/분, 열처리 분위기 : 10-5Torr 이하의 진공, 열처리 시간 : 30~60분이다.
이어서, 제2도(a) 도시된 바와 같이, 제1층 PBCO 비초전도 박막(2)은 상기 열처리된 LSGO 단결정 기판(1) 상부에 펄스레이저 증착공정으로 증착된다.
이때, 상기 PBCO 박막의 b-축 방향이 기판에 수직하게 배향되도록 증착한다.
상세한 증착공정은, 기판온도 : 630~650℃, 증착산소압력 : 100mTorr, 펄스레이저 입사에너지 : 1J/㎠, 펄스레이저 입사율 : 1Hz, 제1층 PBCO 박막두께 : 100nm의 조건을 만족하도록 시행한다.
이때, 상기 제1층 PBCO 박막(2)의 결정배향을 X-선 회절분석을 행하여 제1층 PBCO 박막(2)의 b-축이 LSGO(100)기판표면에 수직하게 배향되어 있음을 확인할 수 있다.
이어서, 제2도의 (b)에 도시된 바와 같이, 상기 제1층 b-축 수직배향 PBCO 박막(2)이 증착된 LSGO 기판(1)의 온도를 높여 그 위에 제1층 a-축 수직배향 YBCO 고온초전도박막(3)을 펄스 레이저 증착공정으로 증착한다.
상기 제1층 a-축 수직배향 YBCO 고온초전도박막(3)의 제조 조건은 다음과 같다.
기판온도 : 750~770℃, 증착산소압력 : 100mTorr, 펄스레이저 입사에너지 : 1J/㎠, 펄스레이저 입사율 : 1Hz, 제1층 YBCO 박막두께 : 300nm 이다.
이때, 상기 제1층 YBCO 박막(3)의 결정배향을 X-선 회전분석을 행하여 제1층 YBCO 박막(3)의 a-축이 LSGO 기판 표면에 수직하게 배향되어 있음을 제3도(a)에 도시된 바와 같이 확인할 수 있다.
제2도의 (c)에 도시된 바와 같이, 상기 제1층 a-축 수직배향 YBCO박막(3)의 증착 후, LSGO 결정기판(1)의 온도를 낮추어 LSGO 절연박막(4)을 펄스레이저 증착공정으로 증착한다.
이때, 상기 LSGO 절연박막(4)의 배향은 LSGO 결정 기판(1)과 동일한 배향을 갖도록 증착하며, 상기 LSGO 절연박막(4)의 제조조건은 다음과 같다.
기판온도 : 550~600℃, 증착산소압력 : 100mTorr, 펄스레이저 입사에너지 : 1J/㎠, 펄스레이저 입사율 : 1Hz, 제1층 LSGO 박막두께 : 5~200nm 이다.
그 다음으로 제2도의 (d)에 도시된 바와 같이, 상기 LSGO 절연박막(4)이 증착된 후 LSGO 결정 기판(1)의 온도를 높여서 그 위에 제2층 b-축 수직배향 PBCO박막(5)을 펄스레이저 증착공정에 의해 증착한다.
이때, 상세한 제조조건은 다음과 같다.
기판온도 : 630~650℃, 증착산소압력 : 100mTorr, 펄스레이저 입사에너지 : 1J/㎠, 펄스레이저 입사율 : 1Hz, 제2층 PBCO 박막두께 : 15~30nm 이다.
마지막으로, 제2도의 (e)에 도시된 바와 같이, 제2층 a-축 수직배향 YBCO 고온초전도 박막(6)은 상기 제2층 b-축 수직배향 PBCO박막(5)이 증착된 후, 기판의 온도를 올려서 펄스레이저 증착공정에 의해 증착한다.
이때, 상기 제2층 a-축 수직배향 YBCO 박막(6)의 증착조건은 상기 제1층 a-축 수직배향 YBCO 고온초전도박막(3)의 증착조건과 동일하다.
그리고, 제3도(b) 도시된 바와 같이, 상기 제2층 YBCO 박막의 결정배향은 X-선 회절분석을 행하여 제2층 YBCO 박막의 a-축이 LSGO(100) 기판표면에 수직하게 배향되어 있음을 확인할 수 있다.
상술한 접합 제조공정에 의하면, 본 발명은 다음과 같은 효과가 있다.
첫째, a-축 수직배향을 갖는 고온초전도 다층박막구조를 얻을 수 있으며, 둘째, a-축 수직배향 YBCO 고온초전도 박막의 b-축과 c-축이 기판표면에 평행하고 일정한 방향으로 정렬시킨 다층박막구조를 얻을 수 있고, 셋째, 77k 이상에서 초전도 특성을 나타내는 a-축 수직배향 고온초전도 접합을 얻을 수 있으며, 마지막으로, 고온초전도체의 전자소자 응용에 필수적인 a-축 수직배향 고온초전도 터널형 조셉슨접합을 얻을 수 있다.

Claims (9)

  1. 고온초전도 박막/산화물 상전도박막/산화물 절연박막/고온초전도 박막/산화물 상전도박막의 층상구조를 구성된 a-축 수직배향 고온초전도 접합구조를 형성하기 위하여 산화물 단결정기판을 800℃와 850℃ 사이의 온도에서 열처리한 후, 630℃와 650℃ 사이의 기판온도에서 상기 기판 상부에 제1층 산화물 상전도박막을 형성하는 제1단계와; 상기 산화물 결정기판의 온도를 750℃와 770℃ 사이로 승온한 후, 상기 제1층 산화물 상전도박막 상부에 제1층 a-축 수직배향 YBCO 고온초전도 박막을 증착하는 제2단계와; 상기 산화물 결정기판의 온도를 550℃와 600℃ 사이로 냉각하여 상기 제1층 a-축 수직배향 YBCO 고온초전도 박막위에 산화물 절연박막을 증착하는 제3단계와; 상기 산화물 결정기판의 온도를 630℃와 650℃ 사이로 승온한 후, 상기 산화물 절연박막 위에 제2층 비초전도 산화물 박막을 증착하는 제4단계와;, 상기 산화물 결정기판의 온도를 750℃와 770℃ 사이로 승온하여 상기 제2층 비산화물초전도 박막위에 제2층 산화물 고온초전도박막을 증착하는 제5단계를 포함하여 이루어지는 것을 특징으로 하는 산화물 고온초전도박막/비 초전도박막의 층상구조로 구성된 a-축 수직배향 초전도접합의 제조방법.
  2. 제1항에 있어서, 상기 제1층 산화물 상전도박막과, 상기 제1층 a-축 수직배향 YBCO 고온초전도 박막과, 상기 산화물 절연박막과 상기제2층 비초전도 산화물 박막과, 상기 제2층 산화물 고온초전도박막의 증착 공정이 엑시머 펄스레이저에 의한 증착공정으로 이루어지는 것을 특징으로 하는 산화물 고온초전도박막/비 초전도박막의 층상구조로 구성된 a-축 수직배향 초전도접합의 제조방법
  3. 제1항에 있어서, 상기 산화물 결정기판이 PrGaO3또는 LaSrGaO4으로 구성되는 것을 특징으로 하는 산화물 고온초전도박막/비 초전도박막의 층상구조로 구성된 a-축 수직배향 초전도접합의 제조방법
  4. 제1항에 있어서, 상기 산화물 절연박막은 PrGaO3, LaSrGaO4또는 LaSrAlO4로 구성되는 것을 특징으로 하는 산화물 고온초전도박막/비 초전도박막의 층상구조로 구성된 a-축 수직배향 초전도접합의 제조방법
  5. 제1항에 있어서, 상기 제1층과 제2층의 산화물 상전도박막은 PrBa2Cu3O7-x로 구성되는 것을 특징으로 하는 산화물 고온초전도박막/비 초전도박막의 층상구조로 구성된 a-축 수직배향 초전도접합의 제조방법
  6. 제1항 또는 제5항에 있어서, 상기 제1층과 제2층의 산화물 상전도박막의 b-축이 기판표면에 수직한 방향을 갖도록 하는 것을 특징으로 하는 산화물 고온초전도박막/비 초전도박막의 층상구조로 구성된 a-축 수직배향 초전도접합의 제조방법
  7. 제1항에 있어서, 상기 제1층과 제2층의 고온초전도 박막이 YBa2Cu3O7-x로 구성되는 것을 특징으로 하는 산화물 고온초전도박막/비 초전도박막의 층상구조로 구성된 a-축 수직배향 초전도접합의 제조방법
  8. 제1항 또는 제7항에 있어서, 상기 제1층과 제2층의 고온초전도 박막의 a-축이 기판표면에 수직한 배향을 갖도록 하는 것을 특징으로 하는 산화물 고온초전도박막/비 초전도박막의 층상구조로 구성된 a-축 수직배향 초전도접합의 제조방법
  9. 제1항 또는 제7항에 있어서, 상기 제1층과 제2층의 고온초전도 박막의 b-축과 c-축의 방향은 기판표면에 평행하게 일정한 한 방향으로 정렬되게 하는 것을 특징으로 하는 산화물 고온초전도박막/비 초전도박막의 층상구조로 구성된 a-축 수직배향 초전도접합의 제조방법
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