KR0130429B1 - 유리섬유 강화 열가소성 복합재료 프리프레그의 제조방법 - Google Patents

유리섬유 강화 열가소성 복합재료 프리프레그의 제조방법

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Abstract

본 발명은 특정 방향의 내 충격성, 인장강도 등이 기계적 물성을 유지하면서 그의 직각방향의 기계적물성을 향상시켜 자동차 범퍼빔, 토목, 건축용 등의 구조재에 사용될 수 있는 열가소성 복합재료 프리 프레그를 제조하는 방법에 관한 것이다.
즉, 본 발명은 유리섬유 매트로 유리섬유 로빙을 무배향의 균일한 웨브(web)를 형성하고 그 위에 일방향 및 그의 직각방향으로 유리섬유를 배열한 후 니들펀칭하여 제조된 것을 사용하여 폴리프로필렌수지를 유리섬유 매트에 열용융 함침하여 판상의 열가소성 복합재료 포리프레그를 제조한 것으로서, 본 발명에 의해 제조된 경우 경량이면서 특정 방향으로의 기계적 강도가 우수할 뿐만 아니라 그의 직각방향의 물성도 향상되어 여러가지 용도로 사용 가능한 잇점이 있다.

Description

유리섬유 강화 열가소성 복합재료 프리프레그의 제조방법
제1도는 종래의 열가소성 복합재료 프리프레그 단면도
제2도는 본 발명에 따른 열가소성 복합재료 프리프레그 단면도
본 발명은 판상의 연가소성 복합재료 프리프레그의 제조방법에 관한 것으로, 자세하게는, 유리섬유 매트에 열가소성 수지를 합침하여 경량이면서 재사용이 가능하고, 기계적 강도 및 성형성이 우수한 판상의 열가소성 복합재료 프리프레그를 제조하는 방법에 관한 것으로, 더 자세하게는 특정 방향의 기계적 강도를 향상시켜 자동차 범퍼빔 등의 구조재로 사용되는 열가소성 복합재료 프리프레그를 제조하는 방법에 관한 것이다.
일반적으로 고분자 복합재료는 물리, 화학적 성질이 서로 다른 소재를 고분자 기재중에 물리적으로 복합시켜 새로운 기능성을 부여한 것으로 현재까지 많은 연구가 진행되어 많은 부분이 실용화 되고 있다. 오늘날 시장의 요구가 점점 다양화, 고도화 되면서 고분자 재료에서도 알로이화, 복합화 등을 통한 고기능 재료 제조가 활발히 진행되고 있다. 특히 강도, 강성, 특성을 향상시키는 보강재로 쓰이는 유리섬유는 사출성형용으로 단섬유 강화재료로 많이 사용되고 있다. 그러나, 이 재료는 펠릿트 제조공정 및 사출성형 공정에 의하여 유리섬유 길이가 매우 제한되며, 강도 및 강성이 증가하여도 충격강도가 두드러지게 저하한다. 또한 유리섬유 배향에 의한 배향성에 기인한 물성저하의 문제점도 지니고 있다. 이 문제점들의 해결 방법으로 제조된 것이 특수 가공한 유리 장섬유 매트와 열가소성 수지를 적층하여, 압축성형이 가능토록한 열가소성 복합재료 프리프레그이다. 이 열가소성 복합재료는 제반 물성, 특히 내충격성을 크게 향상시켜 자동차 용도를 중심으로 경량화 재료로서 사용되는 실예가 크게 증가하고 있다.
판상의 열가소성 복합재료 프리프레그는 통상 열가소성 수지와 매트상의 유리 섬유 보강재를 사용하여 제조되는 것으로 매트상의 보강재 상하면에 열가소성 수지 시이트를 연속적으로 겹쳐서, 수지 용융온도 이상에서 열용융 함침시킨 다음 냉각시키는 방법으로 제조된다. 이렇게 제조된 열가소성 복합재료 프리프레그는 토목용의 거무집, 대차 등에 추가의 성형공정 없이 사용할 수 있을 뿐만 아니타, 용융온도 이상에서 열가소성 복합재료 프리프레그를 금형 내에 투입하여 압축성형 함으로써 임의의 성형품을 제조할 수도 있다. 이 경우 매트상의 보강재는 유리 장섬유 또는 단섬유를 사용하여 일정한 두께의 웨
브(web)를 형성시킨 후 니들펀칭(needle punching)하여 유리섬유끼리 물리적으로 서로 결합하게 함으로써 제조된다. 이러한 니들펀칭에 의하여 유리섬유가 매트 형상으로 제조된 뿐만 아니라, 유리성유를 부분적으로 절단함으로써 열가소성 복합재료 프리프레그외 성형시 유리섬유에 유동성을 부여하게 된다. 또한 니들펀칭시 바늘에 의하여 유리섬유 끝부분을 표면으로 밀어냄으로써 형성된 스파이크(spike)가 복합재료의 성형시에 작업성을 용이하게 해준다. 매트상의 유리섬유 제조방법 및 니들펀칭에 대한 것으로는 미국 특허 4,404,717, 4,615,717, 4,277,531, 5,018,255 등에, 열가소성 복합재료 프리프레그 제조방법에 대해서는 미국 특허 4,749,153 및 4,263,364 등에 제안되어 있다.
일반적인 열가소성 복합재료 프리프레그는 열가소성 수지를 기본 모재(matrix)로 하고 강화재로는 무배향의 장섬유 매트 또는 단섬유를 사용하기 때문에 강도의 방향성이 없다. 그러나, 자동차 범퍼빔 등의 구조재에 요구되는 특징으로서는 특정 방향에의 강도가 요구되는 경우가 많다. 이러한 요구에 대응하기 위하여 유리섬유를 한 방향으로 배열하여 특정방향의 강도를 향상시킨 제품이 개발되고 있다. 이러한 일방향 강화 열가소성 복합재료 프리프레그는 제1도에 나타난 바와 같이 무배향의 유리섬유와 일방향으로 배향시킨 유리장섬유가 조합된 유리섬유 매트를 이용한 것으로 일반적인 열가소성 복합재료 프리프레그와 비교하여 동등한 성형 가공성을 유지하며 섬유강화 방향으로의 인장강도, 충격강도 등 기계적 물성은 약 2-3배 정도 향상된다. 이러한 일방향 강화 열가소성 복합재료 프리프레그의 제조방법으로는 미국특허 4,749,613 및 유럽특허 434,846 등에 제안되어 있으나 일방향의 직각방향 강도가 무배향에 비하열 수비 %까지 낮아져 일방향의 섬유 배열 강도에도 영향을 줄 수 있다.
본 발명자들은 모재로 폴리프로필렌을 사용하고 이에 매트상의 유리섬유를 강화시켜, 압축성형이 가능한 일방향 열가소성 복합재료 프리프레그를 제조함에 있어 이러한 결점을 개선하기 위하여 노력한 결과, 제2도에 도시되어 있는 것처럼 무배향의 유리섬유와 일방향으로 배열한 유리섬유 매트 위에 일방향의 직각 방향으로 유리섬유를 배열한 후 니들펀칭하여 사용함으로써 한 방향의 기계적 물성을 유지하는 동시에 그의 직각 방향의 기계적 물성, 특히 내충격 강도를 향상시킨 우수한 열가소성 복합재료 프리프레그를 얻게 되있다.
즉, 본 발명의 목적은 특정방향의 내충격성, 인장강도 등의 기계적 물성을 유지하면서 그의 직각 방향의 기계적 물성이 향상되어, 자동차 범퍼빔, 토목, 건축용 등이 구조재에 사용될 수 있는 일방향 강화 열가소성 복합재료 프리프레그를 제조하는데 있는 것이다.
본 발명에 있어서 일방향 강화 열가소성 복합재료 프리프레그는 폴리프로필렌시이트(sheet)/유리섬유 매트/용융 폴리프로필렌/유리섬유 매트/폴리프로필렌 시이트로 적충된 재료를 더블 벨트 프레스(double belt press)에 투입하여 수지의 용융온도 이상에서 폴리프로필렌 수지를 유리섬유 매트에 열용융 함침한 후 냉각하여 제조된다. 그리고, 용융 폴리프로필렌은 티다이(T-die)가 부착된 압출기에 의하여 더블 벨트 프레스에 공급된다.
본 발명에서 사용된 폴리프로필렌 수지는 특별한 제한이 있는 것은 아니지만 용융지수(melt index, ASTM D1238, 230℃. 2.16Hg)가 2-20g/10min의 것을 사용하는 것이 바람직하며, 산화방지제, 열안정제, 대전방지제, 핵제, 염료 등을 본 발명의 효과에 현저한 피해를 주지 않는 범위에서 첨가할 수 있다. 폴리프로필렌 수지의 용융지수가 20g/10min를 초과하면 수지의 함침 및 성형공정에서 수지의 과도한 유동으로 인하여 제품의 강도가 불균일하게 되며 표면특성도 저하된다. 용융지수가 2g/10min 미만이면 수지의 함침성이 불량하여 강도가 저하되며 성형공정에서 불량이 발생하기 쉽다.
본 발명에 사용한 유리섬유 매트는 특별한 제한이 있는 것은 아니지만 좋게로는 굵기 10-30㎛의 유리섬유 필타멘트를 50-3000개를 집속시킨 유리섬유 로빙(roving)을 무배향으로 균일하게 웨브를 형성하고 그 위에 유리섬유를 일방향 및 그의 직각방향으로 배열한 후 니들펀칭하여 제조한다. 일방향으로 배열되는 유리섬유는 유리섬유 매트 총중량의 30-70 중량% 범위내로 하고, 일방향의 적각방향으로 배열되는 유리섬유는 유리섬유 총중량의 10-30 중량% 범위 내에 있도록 한다. 유리섬유 필라멘트의 직경이 30㎛ 이상이면 강화 효과가 적어져 복합재료의 물성이 저하되며 10㎛ 이하이면 유리섬유들 사이로 수지의 함침성이 좋지 못하여 기계적 물성이 저하된다. 일방향의 직각방향으로 배열되는 유리섬유의 함량이 유리섬유 총중량의 30중량%를 초과하면 함침성이 현저히 떨어져 물성이 저하되고, 10 중량% 미만이면 유리섬유 보강 효과가 적게된다. 또한 일방향 배열의 유리섬유의 중량비가 유리섬유 총중량에 대하여 70%를 초과하면 성형공정에서 열가소성 복합재료 프리프레그의 작업성 및 함침성이 불량하고 섬유 강화 직각방향의 기계적 강도가 미약하고, 30 중량% 미만이면 특정방향의 강도 향상효과가 적다.
본 발명에 있어서, 일방향 강화 열가소성 복합재료 프리프레그는 유리섬유의 함량이 열가소성 복합재료 프리프레그 총중량의 20-60 중량%의 범위 내로 하는 것이 좋다. 유리섬유의 함량이 60 중량% 이상이면 수지의 함침성 뿐만 아니라 표면특성도 저하되고, 20 중량% 이하이면 물성이 저하된다.
본 발명에 의하여 제조된 일방향 강화 열가소성 복합재료 프리프레그는 경량이면서 특정방향으로의 기계적 강도가 우수할 뿐만 아니라 그의 직각방향의 물성도 향상되어 자동차 범퍼빔 등의 자동차 구조재를 비롯하여 거푸집 등의 토목, 건축용 재료로도 사용할 수 있다.
본 발명을 실시예 및 비교 실시예에 의거하여 더욱 자세히 설명한다.
(실시예 1)
용융지수(ASTM D1238, 230℃, 2. l 6㎏)가 8g/10min인 폴리프로필렌 수지(삼성종합화학 제품, HJ-400)를 제막기를 이용하여 두께 0.5mm의 폴리프로필렌시이트를 제조하였다. 또한 유리섬유 로빙(한국화이바 제품, ER 2310)을 250g/㎡로 균일하게 무배향의 유리섬유 웨브를 형성하고 그 위에 크릴(creel)을 이용하여 유리섬유 500g/㎡를 일방향으로 배열하고, 유리섬유 200g/㎡를 그의 직각방향으로 배열한 후 니들펀칭하여 유리섬유 매트를 제조하였다. 니들펀칭은 단면이 삼각형이고 각 단면의 모서리 부분에 각각 3개씩 총 9개의 미들(barb)이 달려있는 바늘로 18회/㎠ 니들펀칭 하였다. 이와 같이 제조한 폴리프로필렌 시이트와 유리섬유 매트를 폴리프로필렌 시이트/유리섬유 매트/용융 폴리프로필렌/유리섬유 매트/폴리프로필렌 시이트 순으로 적충하여 더블 벨트 프레스로 220℃, 20psi로 가열 가압하여 유리섬유 함량이 42 중량%인 판상의 열가소성 복합재료 프리프레그를 제조하였다. 상기의 방법으로 제조한 복합 재료의 물성은 [표 1]과 같다.
(비교 실시예 1)
유리섬유 매트 제조에 있어서 무배향의 유리섬유를 450g/㎡, 일방향의 직각방향으로 배열하는 유리섬유를 사용하지 않는 것을 제외하고는 실시예 1과 같이 실시하였다.
(비교 실시예 2)
유리섬유 매트 제조에 있어서 무배향의 유리섬유를 400g/㎡, 일방향의 직각방향으로 유리섬유를 50g/㎡으로 배열하는 것을 제외하고는 실시예 1과 같이 실시하였다.
(비교 실시예 3)
유리섬유 매트 제조에 있어서 무배향의 유리섬유를 100g/㎡, 일방향의 직각방향으로 배열하는 유리섬유를 350g/㎡으로 배열하는 것을 제외하고는 실시예 1과 같이 실시하였다.
(비교 실시예 4)
유리섬유 매트 제조에 있어서 무배향의 유리섬유를 750g/㎡, 일방향으로 200g/㎡ 일방향의 직각방향으로 유리섬유를 배열하지 않는 것을 제외하고는 실시예 1과 같이 실시하였다.
(비교 실시예 5)
유리섬유 매트 제조에 있어서, 무배향의 유리섬유를 200g/㎡, 일방향으로 750g/㎡ 일방향의 직각방향으로 유리섬유를 배열하지 않는 것을 제외하고는 실시예 1과 같이 실시하였다.
[표 1] 열가소성 복합재료 프리프레그의 물성
일방향 : 유리섬유가 배열된 방향
직각방향 : 유리섬유가 배열된 방향의 직각 방향

Claims (5)

  1. 폴리프로필렌 수지를 유지섬유 매트에 열용융 함침하여 판상의 열가소성 복합재료 프리프레그를 제조함에 있어서, 유리섬유 매트는 유리섬유 로빙을 무배향의 균일한 웨브(web)를 형성하고 그 위에 일방향 및 그의 직각 방향으로 유리섬유를 배열한 후 니들펀칭하여 제조되는 것을 특징으로 하는 열가소성 복합재료 프리프레그.
  2. 제1항에 있어서, 일방향으로 배열된 유리섬유가 유리섬유 총중량에 대하여 30-70 중량%, 일방향의 직각 방향으로 배열된 유리섬유는 유리섬유 총중량의 10-30 중량% 범위 내에 있는 것을 특징으로 하는 열가소성 복합재료 프리프레그.
  3. 제1항에 있어서, 열가소성 복합수지 프리프레그는 유리섬유가 열가소성 복합수지 프리프레그 총중량에 대하여 20-60% 범위 내에서 사용되는 것을 특징으로 하는 열가소성 복합재료 프리프레그.
  4. 제1항에 있어서, 유리섬유는 10-30㎛ 굵기의 유리섬유 필타멘트를 50-3000개 집속시킨 것임을 특징으로 하는 열가소성 븍합재료 프리프레그.
  5. 제1항에 있어서, 폴리프로필렌 수지는 용융지수가 2-20g/10min의 것을 사용한 것임을 특징으로 하는 열가소성 복합재료 프리프레그.
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