JPWO2020166659A1 - バイオマスガス製造方法、水素製造方法、バイオマスガス製造システム及び水素製造システム - Google Patents
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Abstract
Description
圧力としては、常圧(0.1〜0.12MPa)と加圧(0.2〜2MPa)で、バイオマスを熱分解ガス化する形式がある。
温度としては、低温(650℃未満)、高温(650〜1200℃)において、バイオマスを熱分解ガス化する形式がある。
ガス化剤としては、空気、酸素、水蒸気を用いて、バイオマスを熱分解ガス化する形式がある。
加熱方式としては、ガス化原料となるバイオマスの一部を酸素と反応させて内部燃焼する内燃式ガス化と、原料となるバイオマスと水蒸気とを外部より加熱する外燃式ガス化がある。
ガス化炉形式としては、固定床、流動床、移動床、攪拌床、ロータリーキルン式等が挙げられる。
バイオマスの熱分解ガス化は、これらの形式やその組み合わせによって、それぞれ分類される。
加えて、従来の技術では、熱分解ガス化において、タール、木酢液やコーク等が副次的に生成される。副次的に生成される副生成物の処理コストや地域環境への負担低減が求められている。高温熱分解ガス化炉の排熱利用の向上が求められている。加えて、バイオマスガスを用いる水素製造方法においては、反応工程の低温化、低圧化及び触媒性能の改良による省エネルギー化並びに水素製造コストの低減が求められている。
[1]バイオマスを原料とし、金属成分を含む水蒸気によるガス化により、バイオマスガスを得る熱分解ガス化工程を有する、バイオマスガス製造方法。
[2]前記熱分解ガス化工程は、前記バイオマスの一部を燃焼する燃焼操作と、前記バイオマスの他の一部と前記水蒸気とから前記バイオマスガスを得るガス化操作とを有し、前記ガス化操作は、前記燃焼操作で発生した排熱を熱源として用いる、[1]に記載のバイオマスガス製造方法。
[3]前記熱分解ガス化工程は、前記バイオマスを炭化して炭化物を得る炭化操作と、前記炭化物と前記水蒸気とから前記バイオマスガスを得る炭化物ガス化操作とを有する、[1]に記載のバイオマスガス製造方法。
[4]前記熱分解ガス化工程で発生した排熱を熱源として用いて、前記水蒸気を加熱する水蒸気加熱工程を有する、[1]〜[3]のいずれか一項に記載のバイオマスガス製造方法。
[5]前記金属成分が、ナトリウム、カリウム、リチウム、カルシウム、マグネシウム、ストロンチウム、バリウム、ホウ素、アルミニウム及びガリウムからなる群から選択される少なくとも1種の元素を含む、[1]〜[4]のいずれか一項に記載のバイオマスガス製造方法。
[6]前記金属成分が炭酸塩、硫酸塩、塩酸塩及びケイ酸塩からなる群から選択される少なくとも1種の塩を含み、前記塩の含有量が前記水蒸気1kgに対して、10〜10000mgである[1]〜[5]のいずれか一項に記載のバイオマスガス製造方法。
[8]前記水素製造工程は、鉄、コバルト、白金、ロジウム、モリブデン、ジルコニウム、チタン、セリウム、ランタン及びネオジムから選択される少なくとも1種の金属元素を含む複合型改質触媒を用いる、[7]に記載の水素製造方法。
[10]前記熱分解ガス化装置は、前記バイオマスの一部を燃焼する燃焼炉と、前記バイオマスの他の一部と前記水蒸気とから前記バイオマスガスを得るガス化炉とを有し、前記熱分解ガス化装置は、前記燃焼炉で発生した排熱を前記ガス化炉へ供給する手段を有する、[9]に記載のバイオマスガス製造システム。
[11]前記熱分解ガス化装置は、前記バイオマスを炭化して炭化物を得る炭化炉と、前記炭化物と前記水蒸気とから前記バイオマスガスを得る炭化物ガス化炉とを有する、[9]に記載のバイオマスガス製造システム。
[12]前記熱分解ガス化装置で発生した排熱を熱源として用いて、前記水蒸気を加熱する水蒸気加熱手段を有する、[9]〜[11]のいずれか一項に記載のバイオマスガス製造システム。
[14]前記水素製造装置は、複合型改質触媒が充填された反応床を有し、前記複合型改質触媒は、鉄、コバルト、白金、ロジウム、モリブデン、ジルコニウム、チタン、セリウム、ランタン及びネオジムから選択される少なくとも1種の金属元素を含む、[13]に記載の水素の製造システム。
本発明の第一実施形態について、図1を用いて説明する。図1は、本実施形態に係る水素製造システムの概略図である。
燃焼炉9は、空気ブロアー30と、熱分解ガス化装置50とに接続されている。気水分離器32は、地熱水貯留層31と、熱分解ガス化装置50とに接続されている。熱分解ガス化装置50は、ガス分離精製処理部13を介して、熱交換器18と接続されている。熱交換器18は、タービン発電機19と、ガスホールダー14と、熱交換器17とに接続されている。ガスホールダー14は、ガスエンジン発電装置15と接続されている。熱交換器17は、気水分離器32と接続されている。
本実施形態において、熱分解ガス化装置50は、ガス化炉本体1と、ガス化炉加熱部8と、ガス化反応塔10と、水蒸気熱交換器34とで構成されている。ガス化炉本体1は、ガス化炉加熱部8と、ガス化反応塔10と、水蒸気熱交換器34とに接続されている。
水蒸気熱交換器34は、水蒸気加熱手段として機能する。
ガス化炉加熱部8は、炉頂部から熱分解ガス化用のバイオマス3を炉内部に供給するバイオマス投入部4と接続されている。
ガス化反応塔10の下部には、熱分解ガス化で生成する固形灰やコークを取り出す排出部11が設けられている。ガス化反応塔10の上部には、生成するバイオマスガス2の排出部12が設けられている。
図2に示すように、本実施形態に係る水素製造方法は、バイオマスを原料とし、金属成分を含む水蒸気によるガス化により、バイオマスガスを得るバイオマスガス製造工程P3と、バイオマスガスを改質して水素を生成する水素製造工程P4とを有する。
燃焼炉9で生成した燃焼ガス7は、熱分解ガス化装置50のガス化炉加熱部8に供給される。
水蒸気33に含まれる金属成分としては、ナトリウム、カリウム、リチウム、カルシウム、マグネシウム、ストロンチウム、バリウム、ホウ素、アルミニウム及びガリウムからなる群から選択される少なくとも1種の元素が挙げられる。
水蒸気33に含まれる金属成分は、炭酸塩、硫酸塩、塩酸塩及びケイ酸塩からなる群から選択される少なくとも1種の塩を含んでもよい。
塩の含有量は、水蒸気1kgに対して、10〜10000mgが好ましく、20〜1000mgがより好ましい。
ガス化炉本体1内においては、投入されたバイオマス3と高温の水蒸気33とが混合対流しつつ均一に加熱されて、バイオマスガス2が得られる(ガス化操作S2)。
水蒸気33は、金属成分を含むので、タール等の副生成物を低減したバイオマスガス2が得られる。
ガス化炉反応塔10の内部の温度800℃:
C1.42H2O0.91+0.38H2O=0.74H2+0.75CO+0.24CH4+0.24C2H4+0.28CO2 ・・・式(1)
ガス化炉反応塔10の内部の温度900℃:
C1.42H2O0.91+0.71H2O=1.27H2+0.76CO+0.21CH4+0.02C2H4+0.41CO2 ・・・式(2)
ガス化炉反応塔10の内部の温度1000℃:
C1.42H2O0.91+0.89H2O=1.59H2+0.76CO+0.15CH4+0.51CO2 ・・・式(3)
本発明の第二実施形態について、図3を用いて説明する。
図3に、本発明の第二実施形態に係る水素製造システムの概略図を示す。第一実施形態と同じ構成には、同じ符号を付して、その説明を省略する。
炭化炉21は、空気ブロアー30と、炭化物ガス化炉24に設けられたガス化炉加熱部25とに接続されている。水蒸気熱交換器27は、ガス化炉加熱部25と、炭化物ガス化炉24の水蒸気投入部26と、水蒸気29の供給源とに接続されている。炭化物ガス化炉24は、ガス分離精製処理部13を介して、熱交換器18と接続されている。熱交換器18は、タービン発電機19と、ガスホールダー14と、熱交換器17とに接続されている。ガスホールダー14は、ガスエンジン発電装置15と接続されている。熱交換器17は、水蒸気熱交換器27と接続されている。
本実施形態において、熱分解ガス化装置52は、炭化炉21と、炭化物ガス化炉24とで構成されている。
水蒸気熱交換器27は、水蒸気加熱手段として機能する。
図4に示すように、本実施形態の水素製造方法は、バイオマスを炭化して炭化物を得る炭化操作S3と、炭化物と水蒸気とからバイオマスガスを得る炭化物ガス化操作S4とを有するバイオマスガス製造工程P3と、バイオマスガスを改質して水素を生成する水素製造工程P4とを有する。
炭化炉21で生成した炭化物22は、炭化炉21の下端部より取り出され、破砕処理を施された後に、上部開口部又は中部開口部より、炭化物ガス化炉24に投入される。
炭化炉21で発生する燃焼ガス23は、上部開口部を経てガス化炉加熱部25に供給され、炭化物ガス化炉24の内壁を所定温度に加熱する。燃焼ガス23は、ガス化炉加熱部25を経て、水蒸気熱交換器27に供給される。
水蒸気29に含まれる金属成分としては、ナトリウム、カリウム、リチウム、カルシウム、マグネシウム、ストロンチウム、バリウム、ホウ素、アルミニウム及びガリウムからなる群から選択される少なくとも1種の元素が挙げられる。
水蒸気29に含まれる金属成分は、炭酸塩、硫酸塩、塩酸塩及びケイ酸塩からなる群から選択される少なくとも1種の塩を含んでもよい。
塩の含有量は、水蒸気1kgに対して、10〜10000mgが好ましく、20〜1000mgがより好ましい。
炭化物ガス化炉24の内部では、水蒸気29と炭化物22との熱分解ガス化反応(C+H2O=CO+H2)及びCOシフト反応(CO+H2O=CO2+H2)等が連続して進行する(熱分解ガス化工程P1)。その結果、水素(H2)、一酸化炭素(CO)、メタン(CH4)及び二酸化炭素(CO2)の混合ガスであるバイオマスガス28が生成する(炭化物ガス化操作S4)。生成したバイオマスガス28は、ガス分離精製処理部13に供給される(以上、バイオマスガス製造工程P3)。
水蒸気29は、金属成分を含むので、タール等の副生成物を低減したバイオマスガス28が得られる。
ガス分離精製処理部13を経由したバイオマスガス28は、熱交換器18に供給される。
ガスホールダー14内のバイオマスガス28は、ガスエンジン発電装置15あるいは水素製造装置16に供給されて、ガス発電及び水素製造に利用される。
金属成分を含む水蒸気として、地熱水貯蔵層より汲み上げた地熱水の気水分離器で得られる地熱水蒸気をバイオマスの熱分解ガス化用の水蒸気として使用した。バイオマスとして杉材ペレット(15%含水率)をガス化用100kg/h及び燃焼用50kg/hの供給速度で、それぞれ熱分解ガス化炉及び燃焼ガス炉に投入してバイオマスの熱分解ガス化実験を行った。熱分解ガス化炉の温度は900℃、圧力は1.2気圧(0.12MPa)とした。熱分解ガス化炉におけるスチーム(水蒸気)とバイオマスとの重量比(S/C[kg]/[kg])は、1.9とした。金属成分を含む水蒸気として地熱水蒸気A(150℃、0.3MPa、流量200kg/h、熱量650kcal/kg)を用いた場合(実施例1)と、軟水処理の水道水を用いた場合(比較例1)での熱分解ガス炉のバイオマスのガス化変換効率及びバイオマスガスの生成量等について熱分解ガス化反応の試験結果を表1に比較して示した。表中、「燃料ガス収率(m3/kg)」は、バイオマス1kg当たりの燃料ガス(H2+CO+CH4+C2H6+CO2)の生成量(Nm3)を意味する。表中、「CnHm(vol%)」は、n(n、mは自然数)が2以上の揮発性長鎖炭化水素成分の体積%を意味する。出口ガス中のCO、水素、CO2、CH4及びその他の炭化水素濃度は、ガスクロパック(Gaskuropack)及びモレキュラシーブ13Xを充填するマイクロガスクロ分析器(ジーエルサイエンス株式会社製)とFID(水素炎イオン化検出器)ガスクロ分析器(株式会社島津製作所製)を用いて測定した。排出ガスの流量は、湿式ガス流量計により測定した。生成ガスの生成速度は、流出ガスのGC(ガスクロマトグラフィー)分析から算出した。ガス化変換率は、式「(バイオマスガスの総低位発熱量)/(投入バイオマスの低位発熱量)×100」から算出した。バイオマスガスの生成速度は、2〜10時間の平均値とした。タール及びチャーの生成量は、バイオマス供給を停止した後、フィルター採取重量測定により決定した。地熱水蒸気Aの含有金属成分は、Na:600mg/kg、K:95mg/kg、Mg:35mg/kg、Ca:65mg/kg、Sr:15mg/kgであった。地熱水蒸気Aの含有金属成分は、イオンクロマトグラフ法により測定した。軟水処理後の水道水を用いた水蒸気中の金属成分及び塩成分は水蒸気1kg当たりの濃度で、Na:8mg/kg、K:3mg/kg、Ca:6mg/kg、Mg:3mg/kg、Al:0.2mg/kg、B:0.5mg/kgであった。軟水処理後の水道水を用いた水蒸気中の金属成分及び塩成分は、イオンクロマトグラフ法及びICP(誘導結合プラズマ)発光分光分析法により測定した。この結果から、金属成分を含む地熱水蒸気を用いるバイオマスのガス化炉において水道水を用いた場合に比べて、ガス化変換率と燃料ガス(バイオマスガス)の生成量及びガス発熱量(低位ガス熱量)が顕著に向上して、かつ副次的に生成されるタールが低減した。
実施例1と同様に、金属成分を含む高温水蒸気B及びCを用いてバイオマスの熱分解ガス化反応を行った。熱分解ガス化炉の温度は1000℃、圧力は1気圧(0.1MPa)とした。熱分解ガス化炉におけるスチーム(水蒸気)とカーボンとのモル比(S/C)は、1.5とした。水蒸気B(実施例2:165℃、0.35MPa、流量210kg/h、熱量650kcal/kg)及び水蒸気C(実施例3:180℃、0.5MPa、流量200kg/h、熱量670kcal/kg)を用いて行った場合の燃料ガスのガス成分組成、ガス化変換率、燃料ガス収量等を表2に示した。この結果から、熱分解ガス化において金属成分を含む水蒸気B及びCを用いた場合、ガス化変換率、燃料ガスの収量及びガス発熱量(低位ガス熱量)は通常水を用いた比較例1に比べて増加することが実証された。タールの生成量は顕著に低下した。水蒸気Bの含有金属成分は水蒸気1kg当たりの濃度で、Na:650mg/kg、Li:150mg/kg、Ca:20mg/kg、B:120mg/kg、Mg:230mg/kgであった。一方、水蒸気Cの含有金属成分の濃度は、水蒸気1kg当たり、Na:380mg/kg、K:120mg/kg、Mg:85mg/kg、Al:130mg/kg、Ba:78mg/kgであった。水蒸気Bの含有金属成分は、軟水処理後の水道水を用いた水蒸気中の金属成分及び塩成分と同様の方法により測定した。水蒸気Cの含有金属成分は、地熱水蒸気Aの含有金属成分と同様の方法により測定した。
複合型改質触媒A(8%Ni、10%Ru、1%Pt、5%Ce、1%Ti、2%Co/Al2O3)又は複合型改質触媒B(2%Fe、10%Ru、1%Rh、5%Zr、2%Mo、2%La/Al2O3)(重量%)を充填した水蒸気改質反応器に実施例1の熱分解ガス化で得られたバイオマスガス(45%H2、8%CH4、25%CO、21%CO2、1%C2H6)を用いて改質反応を行った(実施例4、5)。熱分解ガス化炉の出口バイオマスガスを水洗浄処理及びガス精製後に水蒸気改質反応器に投入した。反応条件は、反応温度:250℃、圧力:0.5MPaとした。バイオマス熱分解ガス化で得られるバイオマスガスの水蒸気改質反応器を具備した場合の水素製造試験結果を表3に示す。表中、「水素収量(Nm3/h)」は、純度99.999%以上の水素の量を表す。表3に示すように、生成水素ガスを気液分離後、PSAガス精製処理を行った水素収量は690Nm3/h(実施例4)、645Nm3/h(実施例5)であった。比較例2に示した市販触媒(25%Ni、5%Ru/Al2O3)を用いて行った場合(540Nm3/h)に比べて、実施例4の触媒A及び実施例5の触媒Bを用いた場合の水素収量及び水素変換率が増大することが実証された。
実施例1において、杉ペレットを用いた熱分解ガス化炉で排出される燃焼ガス(1000〜1200℃)とバイオマスガス(650〜800℃)とをガス化炉出口及び炉加熱部にそれぞれ接続する熱交換器において、スチーム発電用の地熱水蒸気(流量2t/h)の追い炊き加熱を実施した。実施例1と同様の稼動条件において、熱分解ガス化炉の燃焼ガス及びバイオマスガスの排熱利用で得られる高熱量水蒸気を用いてスチームターボ発電を行った(実験例1)。その結果、熱分解ガス化炉の排熱を利用する場合と排熱を利用しない場合の発電効率は16%及び15%であり、送電端出力は273kWe及び213kWeであった。バイオマスガス化炉の排熱利用により地熱発電出力は30%増加することが分かった。
バイオマスとして建築廃材ペレット(15%含水率)を用いて150kg/hの供給速度で図3に示す高温炭化炉に投入して炭化物回収率35%で炭化物45kg/hを生成した。回収炭化物を機械的に破砕して得られた炭化物を熱分解ガス化炉の上部より投入した。金属成分を含む水蒸気D(実施例6:150℃、0.35MPa、流量200kg/h、熱量658kcal/kg)を熱分解ガス化炉に投入した場合と水道水を用いた場合(比較例3)の炭化物のガス化変換率及び生成ガス量、ガス組成について熱分解ガス化反応の試験結果を表4に比較して示した。熱分解ガス化炉の温度は950℃、圧力は1.2気圧(0.12MPa)とした。熱分解ガス化炉におけるスチーム(水蒸気)と炭化物とのモル比(S/C)は、1.2とした。この結果から、バイオマスの2段式熱分解ガス化炉において金属成分を含む水蒸気を用いた場合、ガス化変換率、燃料ガス収率及び低位ガス熱量は、水道水を用いた比較例3に比べて増加することが実証された。生成ガスのH2/COモル比は、水蒸気Dを用いた場合4.3であり、水道水を用いた場合の2.5に比べて水素生成モル比が増大した。加えて、バイオマスのガス化変換効率は68%に改善した。水蒸気Dの含有金属成分の濃度は、水蒸気1kg当たり、Na:600mg/kg、Li:80mg/kg、Sr:15mg/kg、Ga:20mg/kg、B:12mg/kgであった。水蒸気Dの含有金属成分の濃度は、軟水処理後の水道水を用いた水蒸気中の金属成分及び塩成分と同様の方法により測定した。使用した水道水の金属成分の濃度は、水蒸気1kg当たり、Na:6mg/kg、K:2mg/kg、Ca:5mg/kg、Mg:2mg/kg、Al:0.1mg/kgであった。水道水の金属成分の濃度は、地熱水蒸気Aの含有金属成分と同様の方法により測定した。
2 熱分解ガス(バイオマスガス)
3 熱分解ガス化用のバイオマス
4 バイオマス投入部
5 水蒸気投入部
6 燃料用のバイオマス
7 燃焼ガス
8 ガス化炉加熱部
9 燃焼炉
10 ガス化反応塔
11 排出部
12 バイオマスガスの排出部
13 ガス分離精製処理部
14 ガスホールダー
15 ガスエンジン発電装置
16 水素製造装置
17 熱交換器
18 熱交換器
19 タービン発電機
20 木質バイオマス
21 炭化炉
22 炭化物
23 燃焼ガス
24 炭化物ガス化炉
25 ガス化炉加熱部
26 水蒸気投入部
27 水蒸気熱交換器
28 バイオマスガス
29 水蒸気
30 空気ブロアー
31 地熱水貯留層
32 気水分離器
33 水蒸気
34 水蒸気熱交換器
50 熱分解ガス化装置
52 熱分解ガス化装置
60 バイオマスガス製造システム
62 バイオマスガス製造システム
100 水素製造システム
200 水素製造システム
P1 熱分解ガス化工程
P2 水蒸気加熱工程
P3 バイオマスガス製造工程
P4 水素製造工程
S1 燃焼操作
S2 ガス化操作
S3 炭化操作
S4 炭化物ガス化操作
WH 排熱
Claims (14)
- バイオマスを原料とし、金属成分を含む水蒸気によるガス化により、バイオマスガスを得る熱分解ガス化工程を有する、バイオマスガス製造方法。
- 前記熱分解ガス化工程は、前記バイオマスの一部を燃焼する燃焼操作と、前記バイオマスの他の一部と前記水蒸気とから前記バイオマスガスを得るガス化操作とを有し、
前記ガス化操作は、前記燃焼操作で発生した排熱を熱源として用いる、請求項1に記載のバイオマスガス製造方法。 - 前記熱分解ガス化工程は、前記バイオマスを炭化して炭化物を得る炭化操作と、前記炭化物と前記水蒸気とから前記バイオマスガスを得る炭化物ガス化操作とを有する、請求項1に記載のバイオマスガス製造方法。
- 前記熱分解ガス化工程で発生した排熱を熱源として用いて、前記水蒸気を加熱する水蒸気加熱工程を有する、請求項1〜3のいずれか一項に記載のバイオマスガス製造方法。
- 前記金属成分が、ナトリウム、カリウム、リチウム、カルシウム、マグネシウム、ストロンチウム、バリウム、ホウ素、アルミニウム及びガリウムからなる群から選択される少なくとも1種の元素を含む、請求項1〜4のいずれか一項に記載のバイオマスガス製造方法。
- 前記金属成分が炭酸塩、硫酸塩、塩酸塩及びケイ酸塩からなる群から選択される少なくとも1種の塩を含み、前記塩の含有量が前記水蒸気1kgに対して、10〜10000mgである請求項1〜5のいずれか一項に記載のバイオマスガス製造方法。
- 請求項1〜6のいずれか一項に記載のバイオマスガス製造方法により前記バイオマスガスを得るバイオマスガス製造工程と、
前記バイオマスガスを改質して水素を生成する水素製造工程と、を有する、水素製造方法。 - 前記水素製造工程は、鉄、コバルト、白金、ロジウム、モリブデン、ジルコニウム、チタン、セリウム、ランタン及びネオジムから選択される少なくとも1種の金属元素を含む複合型改質触媒を用いる、請求項7に記載の水素製造方法。
- バイオマスを原料とし、金属成分を含む水蒸気によるガス化により、バイオマスガスを得る熱分解ガス化装置を有する、バイオマスガス製造システム。
- 前記熱分解ガス化装置は、前記バイオマスの一部を燃焼する燃焼炉と、前記バイオマスの他の一部と前記水蒸気とから前記バイオマスガスを得るガス化炉とを有し、
前記熱分解ガス化装置は、前記燃焼炉で発生した排熱を前記ガス化炉へ供給する手段を有する、請求項9に記載のバイオマスガス製造システム。 - 前記熱分解ガス化装置は、前記バイオマスを炭化して炭化物を得る炭化炉と、前記炭化物と前記水蒸気とから前記バイオマスガスを得る炭化物ガス化炉とを有する、請求項9に記載のバイオマスガス製造システム。
- 前記熱分解ガス化装置で発生した排熱を熱源として用いて、前記水蒸気を加熱する水蒸気加熱手段を有する、請求項9〜11のいずれか一項に記載のバイオマスガス製造システム。
- 請求項9〜12のいずれか一項に記載のバイオマスガス製造システムと、
前記バイオマスガスを改質して水素を生成する水素製造装置と、を有する、水素製造システム。 - 前記水素製造装置は、複合型改質触媒が充填された反応床を有し、
前記複合型改質触媒は、鉄、コバルト、白金、ロジウム、モリブデン、ジルコニウム、チタン、セリウム、ランタン及びネオジムから選択される少なくとも1種の金属元素を含む、請求項13に記載の水素製造システム。
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