JPWO2018043298A1 - 光吸収体、ボロメーター、赤外線吸収体、太陽熱発電装置、放射冷却フィルム、及び光吸収体の製造方法 - Google Patents
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Abstract
Description
高い光吸収率を実現する手法として、表面プラズモンを用いるものがある。表面プラズモンとは入射光と金属中の自由電子の集団振動が結合して金属の表面を伝搬する表面波の素励起である。その吸収特性は、誘電関数から導かれる分散関係(dispersion)により説明される。図1は、平坦な金属表面における表面プラズモンと光波の分散関係をグラフで示す説明図であり、平坦な金属表面に光を入射させた場合の入射光(直線72)と表面プラズモン(曲線74)それぞれの分散関係を示す。入射光はω=ck(ω:角周波数、k:波数、c:光速)の関係をみたすことから原点を通る直線として表され、ライトラインとも呼ばれる。金属と空気の表面や金属と誘電体の界面で生じる表面プラズモンは、空気側からの入射光では通常は直接励起することができない。そのような制約に対し、周期的な構造を持つ回折格子を金属表面にて形成することが行われる。図2には、模式断面図にて、表面プラズモンを励起するために回折格子を金属表面に形成した従来の吸収体70の概略構成を示す。回折格子が存在する場合、その回折格子は、入射光(例えば垂直から僅かでも傾いた入射光)からの光を強め合うように干渉させる傾斜した方向での光(例えば一次回折光)を生じさせ、特に図2に示す光電界Eをもつp偏光ではその回折光の電界は金属表面(図2の紙面上にて左右方向に延びる平面)に対する垂直成分が強くなる。また、表面プラズモンは進行する向きが表面に沿った向きであるため、入射光のうち問題となるのは、入射光のうち表面プラズモンと結合できるような金属表面に対し平行に進む波数成分である(図1において直線72P)。直線72Pは入射光の面内波数(波数ベクトルの表面に平行な成分)の分散関係を表わす。ここで、回折格子の効果により回折光の面内波数の分散関係は、回折格子の格子ベクトルkG=2π/Λの分だけシフトさせた分散関係(直線72D)となる。図2に波数の関係を示しているように、入射光の波数ベクトルの面内波数(金属表面に平行な成分)k//に格子ベクトルkG加えたものと表面プラズモンの波数kPが一致すると吸収が生じる。直線72Dは図1に示すように表面プラズモンの分散関係の曲線74に対し、運動量保存則およびエネルギー保存則が同時に成立するような交点をもたらすため、光から表面プラズモンへのエネルギー移動が許容される。つまり、回折格子が存在すれば表面プラズモンが励起される可能性が生じる。励起された表面プラズモンは、金属表面を伝搬し、その伝搬に伴って金属に吸収される。これが回折格子を持つ従来の吸収体70が光の吸収を与える原理である。しかしながら、回折格子を採用する場合の吸収は、交点を与える縦軸の角周波数ωに対応する周波数や波長で生じ、その吸収帯域は狭くならざるを得ない。さらに、光の入射角が変化すると、面内波数が変化し、回折格子の強め合う干渉の方向が変わることから、吸収帯域に入射角依存性が生じる。
2−1.概要
そこで、本発明では、MIM構造にランダム性を取り入れることにより吸収帯域を広げる新たな光吸収体の構造を提案する。本実施形態では、誘電体表面に沿って面内でランダムに配置された誘電体凸部を持ち、各誘電体凸部の上または上方と誘電体表面のうち誘電体凸部が存在しない部分の上またはその上方とに金属などの導電性薄膜を配置した光吸収体が提案される。図4はこの光吸収体100の概略構成を示す模式図である。また図5は、面内でランダムに配置された誘電体粒子により生じた回折光の面内波数の分散関係をグラフで示す説明図である。
本実施形態における最も典型的な光吸収体100の例は、図7Aに示す光吸収体200のように誘電体粒子を採用するものである。光吸収体200では、光吸収体100における誘電体凸部102として誘電体粒子202が採用される。誘電体粒子202は、例えばSiO2などの誘電体粒子であり、その粒径は後述するように吸収帯域に影響を与えるため目的に合わせ適宜に決定される。この誘電体粒子202はガラス基板222の一方の面222Aの上にランダムに配置される。採用できる誘電体粒子の形状には特段限定はない。導電性薄膜204が配置されるのは、少なくとも、誘電体表面であるガラス基板の面222Aの粒子が配置されていない部分の少なくとも一部と、誘電体粒子202それぞれの表面のうち各誘電体粒子202からみて配列されている誘電体表面である面222Aとは逆に向く側(紙面の上方)の領域の少なくとも一部とである。
本実施形態の各構成において導電性薄膜104、204および導電性厚膜108、208は少なくともある程度導電性を示す材質により作製することができる。その際、金属の材質は吸収を生じさせる波長域の周波数に対しある程度応答を示し完全には透過しないようなものが選択される。可視域、近赤外域、赤外域に吸収帯域を実現したいときには金属であれば例えば金、銀、アルミニウム、またはこれらを一部に成分に含む合金とすることが好ましい。また、金属以外にも例えば酸化物半導体は、赤外線に対し、金属的に振る舞う性質を持つため、吸収を赤外で生じさせたいのであれば、同様に採用することができる。
本実施形態の光吸収体100(図4)および光吸収体200(図7)では、それぞれ、誘電体埋込層106、206によりそれぞれの導電性薄膜104、204が覆われている。導電性厚膜108、208は、誘電体埋込層106、206のもう一方の面の上または上方に形成される。誘電体埋込層106、206は、誘電体凸部102、誘電体粒子202の形状を少なくともある程度ならすことができる材質であると好ましい。そのような材質が採用される場合には、誘電体凸部102、誘電体粒子202の凸部の形状は、導電性厚膜108、208にそのまま反映されるわけではない。ただし、導電性厚膜108、208の誘電体凸部102、誘電体粒子202側の界面に凹凸が残存していても吸収体としては動作するため、誘電体埋込層106、206に完全な平滑性が要請されるものではない。
光吸収体としての吸収波長帯域の幅は、主に誘電体凸部102および誘電体粒子202によって導入されるランダムな配列を持つ凸部により決定される(図4、図7)。これに対し吸収波長帯域の波長または周波数における位置には、上述した導電性薄膜および導電性厚膜の材質の影響に加え、導電性薄膜および導電性厚膜との間の光学距離が影響する。この光学距離は、誘電体埋込層を採用するものでは、誘電体埋込層の形成条件により容易に設定することができる。また、図9に示した誘電体膜を用いる構成では、当該誘電体膜の厚みにより設定することができる。一般には上記光学距離が大きければ吸収波長の中心は長波長側にシフトし、小さければ短波長側にシフトする。これらの設定において誘電体凸部の高さ、誘電体粒子の粒径も影響する場合がある。なおこの用途に用いられる誘電体膜の例としては、赤外域においては1μm程度またはそれ以上の厚みのPET(ポリエチレンテレフタラート)フィルムなどを採用することができる。
3−1.ボロメーター
本実施形態の光吸収体は、赤外線やそれより長いテラヘルツ波領域のパワーメーターとして用いられるボロメーターのための吸収体とすることができる。ボロメーターとして好ましい性質は十分な感度を持つこと、電磁波の方向依存性が少ないこと、また、経時変化が少ないことであり、従来は金黒などが採用される。本実施形態の光吸収体は、これらの性質を満たしうるものである。
上述したボロメーターに代表される赤外領域での良好な特性を示す吸収体は、一般に金黒など材質のもつ特性にしたがってその性能(吸収帯域など)が決定される。このため例えば大気窓に合わせた吸収帯域を持つような材料など、固定の用途に向けた吸収帯域を設計することは容易ではない。本実施形態の吸収体は吸収帯域を、高い自由度で設計できるためそのような用途に適するものである。
太陽熱発電装置は、太陽電池とは異なり、太陽光の全スペクトル領域の光を熱源として利用するものである。本実施形態の光吸収体を採用することにより、太陽光の全スペクトル領域(0.3μm〜2.5μm)のエネルギーを余すことなく吸収でき、高効率な光吸収体を作製することができる。このため、太陽熱発電のための光吸収体(光熱変換体)として適するものを本実施形態により提供することができる。
以下実施例に基づいて本実施形態をさらに具体的に説明する。本発明の内容は本実施例の範囲に限定されるものではない。また説明済みの図面は、同一の符号により引き続き参照する。
上述した実施形態の誘電体粒子を利用する光吸収体200のためのサンプルを作製した。サンプル2の作製を例に説明すると、38.1×25.4mm2のガラス基板222(図7)を、アミノプロピルトリメトキシシランの体積比1%水溶液に少なくとも1分間浸漬し、引き上げた後に水でリンスを行った。その後50℃のオーブンで10分間ベークを行った。次にアミノプロピルトリメトキシシランを定着させたガラス基板を、所定の粒径(サンプル2ではメーカー公称値100nm)のSiO2粒子の質量比5%水分散液(colloidal silica microspheres, Polysciences, Inc.)に少なくとも1分間浸漬し、引き上げて水でリンスを行った。その後、50℃のオーブンで10分間ベークを行った。さらに次の方法でMIM構造を形成した。まず定着した誘電体粒子202の上に導電性薄膜204として、仮に平滑な面に形成すれば膜厚20nmとなるべき条件の真空蒸着法によって、銀薄膜を堆積した。この蒸着は、蒸着源に銀線を用い、5.0×10−4Pa以下の圧力において、抵抗加熱によって蒸着レート0.1nm/sで行った。その後、誘電体埋込層206として、酢酸セロソルブ中に質量比3%としたPMMAをスピンコートによって堆積した。通常、500〜5000rpmで本発明における光吸収の効果が得られる膜厚となる。最後に、導電性厚膜208となる膜厚100nmの銀薄膜を真空蒸着により形成した。
図10は、光吸収体200のサンプル1の作製途中の原子間力顕微鏡(AFM)像である。いずれも50nm径の粒子を分散液濃度100%にて形成したものであり、その上に導電性薄膜204として14.3nm厚のアルミニウムを形成した段階(図10A)および当該導電性薄膜204の上に誘電体埋込層206としてPMMA層(152nm厚)を形成した段階(図10B)のものである。なお、AFM像は粒子を定着させただけでは粒子が移動して取得できず、アルミニウムを配置した後のもののみである。表2に、各AFM像から計測された特徴量を、アルミニウム(厚さ14.3nm)を粒子を配置せずガラス基板上に直接形成した表面(図示しない)における値とともにまとめている。
本実施形態では種々の変形によりさらに光吸収体の性能を高めたり、また用途に応じ一層好ましい特性を実現したりすることができる。
本実施形態において、誘電体凸部が形成されている密度が高い場合に誘電体凸部の配置に導入されるランダムさに起因して必要となる変形が行われる場合もある。具体的には、本実施形態が実施された光吸収体においては、誘電体凸部の密度が高い場合には、凸部の無い誘電体表面上には導電体薄膜はなくてもよい。このため、誘電体凸部の密度が高い場合には、本発明の上記光吸収体の態様は、ある誘電体表面に沿うランダムな位置において各誘電体凸部が該誘電体表面から突出している誘電体凸部の群と、該群に含まれる各誘電体凸部の表面のうちの少なくとも一部の上またはその上方に配置されている導電性薄膜と、該導電性薄膜から離れ前記誘電体表面に沿って広がる導電性厚膜とを備える光吸収体としても実施される。同様に、本実施形態の光吸収体は、ある誘電体表面に沿うランダムな位置において各誘電体凸部が該誘電体表面から突出している誘電体凸部の群を形成するステップと、該群に含まれる各誘電体凸部の表面のうちの少なくとも一部の上またはその上方に導電性薄膜を配置するステップと、該導電性薄膜から離れ前記誘電体表面に沿って広がる導電性厚膜を形成するステップとを含む光吸収体の製造方法としても実施される。
本実施形態ではMIM構造を説明したが、さらに、MIMIM構造、すなわち、導電性の層を3層もつ構造としても光吸収体を形成することができる。その際、誘電体凸部の影響により凹凸を持つ導電性薄膜が1層以上採用され、また導電性厚膜が1層採用される。例えば、中央の導電性の層を導電性厚膜とし、それを挟む両側の導電性の層それぞれを誘電体凸部の影響により凹凸をもつ導電性薄膜とすることができる。このような構造の光吸収体は、両面に対して所望の吸収帯域を持たせることができる。なお、その際各面の吸収特性を同一としてもよいしまた変更してもよい。これにより、例えば一方の面で熱線を吸収し他方の面ではその熱エネルギーを別の波長で放射させる、といった柔軟な構成を実現することもできる。また、MIMIM構造で両側のうちの一方の導電層と中央の導電層を凹凸を持つ導電性薄膜とし、残りの導電層を導電性厚膜とすれば、片側にて吸収する際にもより高い設計の自由度が得られ、吸収帯域を一層広げたり吸収率を高めうる能力が期待できる。
また、可視光(例えば波長400nm〜800nm)の波長域で吸収率を低減して建材の窓として用いうる用途にも本実施形態の光吸収体を採用して性能向上が見込める。可視光で実用的な透過率を示し、800nm〜2500nmの波長域で光(近赤外線)の吸収率が大きくなるように設計することは、上記実施形態の開示内容を適用することにより可能である。そのためには、導電性薄膜および導電性厚膜ともに酸化物半導体を採用し、また、これらの間に位置するすべての材質の可視域での吸収も抑制したものとする。導電性厚膜は、吸収率を高める800nm〜2500nmの近赤外域で透過しない程度の厚みとし、その帯域での吸収率を測定しながら、導電性薄膜の厚みや材質、誘電体凸部の密度、形状や、誘電体粒子の密度や粒径、さらに、導電性薄膜と導電性厚膜の間の光学距離を調整する。これにより、所望の熱線防止特性をもつガラス建材を作製することができる。
本実施形態の波長範囲別の吸収率の調節能力を活用すれば、波長8μm〜13μmの大気の窓領域において高い吸収率を持ち、かつ、波長0.3μm〜2.5μmの太陽光スペクトル領域で高い透過率を持つフィルム(「放射冷却フィルム」)を設計することが可能である。この放射冷却フィルムは、例えば誘電体膜のために高分子フィルムを採用し、導電性薄膜および導電性厚膜のために酸化物半導体を用いることにより実現されうる。キルヒホッフの法則より放射率と吸収率が等しいため、この放射冷却フィルムは熱を赤外線として宇宙空間に放射し、冷却の効果を与える。この放射冷却フィルムは、放射冷却が役立つ任意の用途に採用できる。例えば太陽電池の表面に貼り付けた放射冷却フィルムは、太陽電池の冷却に寄与する。シリコン太陽電池では温度が低下するほどその光電変換効率が上昇するため、この放射冷却フィルムを貼り付けることにより発電効率の向上が期待できる。さらに、放射冷却フィルムに類似する別の形態として、反射と組み合わせるものとすることができる。冷却のみを目的とする用途では、太陽電池に使う場合のような高い透過率が可視域の光学特性に常に必要なわけではない。例えば上述した大気の窓領域で高い吸収率を達成しつつ可視域で反射率を100%に近付ければ、放射冷却と反射を両立した放射冷却ミラーを作製することができる。そのような用途のための導電性薄膜や導電性厚膜には、銀やアルミニウムといった、太陽光スペクトル領域で吸収が少ない材質が好ましいものとなる。
102、302 誘電体凸部
202、402 誘電体粒子 202A 頂部
202B 下方および側面
102R、202R 凹部
104、204、304、404 導電性薄膜
106、206 誘電体埋込層
108、208、308、408 導電性厚膜
312、412 誘電体膜
312A、412A 一方の面
312B、412B 他方の面
122、222 ガラス基板
122A、222A 一方の面(誘電体表面)
Claims (17)
- ある誘電体表面に沿うランダムな位置において各誘電体凸部が該誘電体表面から突出している誘電体凸部の群と、
該群に含まれる各誘電体凸部の表面のうちの少なくとも一部の上またはその上方と該誘電体表面のうち誘電体凸部が存在しない部分のうちの少なくとも一部の上またはその上方とに配置されている導電性薄膜と、
該導電性薄膜から離れ前記誘電体表面に沿って広がる導電性厚膜と
を備える光吸収体。 - 前記誘電体凸部の群が、前記誘電体表面に接して各誘電体粒子を面内でランダムに配置したものであり、
前記導電性薄膜は、該群に含まれる各誘電体粒子の表面のうち各誘電体粒子からみて前記誘電体表面側とは逆に向かう側の領域のうちの少なくとも一部の上または上方と該誘電体表面の誘電体粒子が配置されていない部分のうちの少なくとも一部の上またはその上方とに配置されているものである、請求項1に記載の光吸収体。 - 前記誘電体表面に沿って広がり前記導電性薄膜を覆う誘電体埋込層をさらに備え、
前記導電性厚膜が、該誘電体埋込層からみて前記導電性薄膜とは逆の側の面の上または上方に配置されているものである、請求項1または請求項2に記載の光吸収体。 - 前記誘電体表面となる一の表面および他の表面で厚みをなす誘電体膜をさらに備え、
前記誘電体凸部の群が、該一の表面の側に位置しており、
前記導電性薄膜が各誘電体凸部の上または上方に配置されており、
前記導電性厚膜が前記誘電体膜の前記他の表面の側に配置されているものである、請求項1または請求項2に記載の光吸収体。 - 前記導電性薄膜が、金、銀、アルミニウム、酸化物半導体、有機導電体からなる群から選択される一の材質を含むものである、請求項1または請求項2に記載の光吸収体。
- 前記導電性薄膜が銀を含み厚みが10nm以上50nm以下である請求項6に記載の光吸収体。
- 前記導電性厚膜が、金、銀、アルミニウム、酸化物半導体、有機導電体からなる群から選択される一の材質を含むものである、請求項1または請求項2に記載の光吸収体。
- 光吸収体の吸収するべき波長域に応じ前記導電性厚膜と前記誘電体表面との間の光学距離が調整されている、請求項1または請求項2に記載の光吸収体。
- 前記導電性厚膜および前記導電性薄膜のうち、前記導電性薄膜が吸収すべき光波の入射側となるように向けられている、請求項1または請求項2に記載の光吸収体。
- 請求項1〜9のいずれか1項に記載の光吸収体を用いるボロメーター。
- 請求項1〜9のいずれか1項に記載の光吸収体を用いる赤外線吸収体。
- 請求項1〜9のいずれか1項に記載の光吸収体を用いる太陽熱発電装置。
- 請求項1〜9のいずれか1項に記載の光吸収体を用いる放射冷却フィルム。
- ある誘電体表面に沿うランダムな位置において各誘電体凸部が該誘電体表面から突出している誘電体凸部の群を形成するステップと、
該群に含まれる各誘電体凸部の表面のうちの少なくとも一部の上またはその上方と該誘電体表面のうち誘電体凸部が存在しない部分のうちの少なくとも一部の上またはその上方とに導電性薄膜を配置するステップと、
該導電性薄膜から離れ前記誘電体表面に沿って広がる導電性厚膜を形成するステップと
を含む光吸収体の製造方法。 - 前記誘電体凸部の群を形成するステップが、前記誘電体表面に接して各誘電体粒子を面内でランダムに配置するステップを含み、
前記導電性薄膜を配置するステップは、該群に含まれる各誘電体粒子の表面のうち各誘電体粒子からみて前記二次元面側とは逆に向かう側の領域のうちの少なくとも一部の上またはその上方と該誘電体表面の誘電体粒子が配置されていない部分のうちの少なくとも一部の上またはその上方とに導電性薄膜を配置するステップである、請求項14に記載の光吸収体の製造方法。 - 前記誘電体凸部の群を形成するステップが、前記誘電体粒子の分散液を前記誘電体表面に接触させることにより面内でランダムに配置された各誘電体粒子を前記誘電体表面に定着させるステップを含んでいる、請求項15に記載の光吸収体の製造方法。
- 前記誘電体粒子の分散液が、吸収係数または消衰係数における基準値が得られるよりも高い濃度に調整されている、請求項16に記載の光吸収体の製造方法。
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