JPWO2016208730A1 - 片面金属張積層板の製造方法および製造装置 - Google Patents
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Abstract
Description
本発明において「耐熱性」とは、熱ラミネート時の加熱温度での使用に耐え得ることを意味する。従って、耐熱性フィルム(A)としては、上記性質を満たすフィルムであれば特に制限はなく、例えば、ポリイミドフィルムやポリエチレンナフタレートなどの公知の各種フィルムを用いることができる。中でも、耐熱性のみならず電気特性等の物性にも優れている点から、耐熱性フィルム(A)は耐熱性ポリイミドフィルムであることが好ましい。
1)芳香族ジアミンを有機極性溶媒中に溶解し、これと実質的に等モルの芳香族テトラカルボン酸二無水物を反応させて重合する方法。
2)芳香族テトラカルボン酸二無水物とこれに対し過小モル量の芳香族ジアミン化合物とを有機極性溶媒中で反応させ、両末端に酸無水物基を有するプレポリマーを得る。続いて、全工程において芳香族テトラカルボン酸二無水物と芳香族ジアミン化合物が実質的に等モルとなるように芳香族ジアミン化合物を用いて重合させる方法。
3)芳香族テトラカルボン酸二無水物とこれに対し過剰モル量の芳香族ジアミン化合物とを有機極性溶媒中で反応させ、両末端にアミノ基を有するプレポリマーを得る。続いて、全工程において芳香族テトラカルボン酸二無水物と芳香族ジアミン化合物が実質的に等モルとなるように芳香族テトラカルボン酸二無水物を用いて重合する方法。
4)芳香族テトラカルボン酸二無水物を有機極性溶媒中に溶解および/または分散させた後、実質的に等モルとなるように芳香族ジアミン化合物を用いて重合させる方法。
5)実質的に等モルの芳香族テトラカルボン酸二無水物と芳香族ジアミンの混合物を有機極性溶媒中で反応させて重合する方法。
などのような方法である。これら方法を単独で用いても良いし、部分的に組み合わせて用いることもできる。
本発明において、熱可塑性樹脂層(B)としては、例えば、ポリカーボネート系樹脂、アクリロニトリル・スチレン共重合樹脂、熱可塑性ポリイミド系樹脂等が例示されるが、耐熱性の点から、特に熱可塑性ポリイミド樹脂が好ましく用いられうる。前記熱可塑性ポリイミド樹脂は、金属箔との有意な接着力や好適な線膨張係数など、所望の特性が発現されれば、当該層に含まれる熱可塑性ポリイミド樹脂の含有量、分子構造、厚みは特に限定されるものではない。しかしながら、有意な接着力や好適な線膨張係数などの所望の特性の発現のためには、実質的には熱可塑性ポリイミド樹脂を熱可塑性樹脂層(B)中に50重量%以上含有することが好ましい。更に、耐熱性フィルムを介して対向する熱可塑性樹脂層(B)に含まれる熱可塑性ポリイミド樹脂は、接着シート全体での線膨張係数のバランスや、製造工程を簡略化する等の観点から、同種であることが好ましい。
本発明にかかる接着シート(C)の製造方法については特に限定されるものではないが、三層構造の接着シート(C)の場合、コア層となる耐熱性フィルム(A)に熱可塑性樹脂層(B)を片面毎に、もしくは両面同時に形成する方法、熱可塑性樹脂層(B)をシート状に成形し、これを上記コア層となる耐熱性フィルム(A)の表面に貼り合わせる方法等が挙げられる。あるいは、コア層となる耐熱性フィルム(A)と熱可塑性樹脂層(B)を共押出しして、実質的に一工程で積層体を製膜する接着シート(C)を作製する方法であってもよい。
本発明において、金属箔(D)としては特に限定されるものではないが、電子機器・電気機器用途に本発明の片面金属張積層板(E)を用いる場合には、例えば、銅または銅合金、ステンレス鋼またはその合金、ニッケルまたはニッケル合金(42合金も含む)、アルミニウムまたはアルミニウム合金からなる箔を挙げることができる。一般的な金属張積層板では、圧延銅箔、電解銅箔といった銅箔が多用されるが、本発明においてもこれらの銅箔を金属箔(D)として好ましく用いることができる。なお、これらの金属箔(D)の表面には、防錆層や耐熱層あるいは接着層が塗布されていてもよい。また、上記金属箔(D)の厚みについては特に限定されるものではなく、その用途に応じて、十分な機能が発揮できる厚みであればよい。金属箔(D)の厚みは、例えば、3μm〜30μmが好ましく、より好ましくは5μm〜20μmである。金属箔(D)の表面粗度(Rz)は0.01μm〜1μmであることが好ましい。金属箔(D)の表面粗度(Rz)がこの範囲外の場合は熱可塑性樹脂層(B)との接着性が劣る場合などがある。
本発明においては、得られる片面金属張積層板(E)の外観を良好なものとするために、金属箔(D)を積層する側は、熱可塑性樹脂層(B)を介して金属箔(D)を積層し、さらに金属箔(D)に接して保護フィルム(F)を積層することが好ましい。熱圧着方法を用いる場合は、具体的には、加圧面(例えば、金属ロール)と、接着シート(C)および金属箔(D)と、の間に保護フィルム(F)を積層する。言い換えれば、加圧面(例えば、金属ロール)と金属箔(D)との間に保護フィルム(F)を積層する。
本発明においては、接着シート(C)の金属箔(D)を積層しない側は、熱可塑性樹脂層(B)に直接保護材料(G)を積層する。具体的には、加圧面(例えば、金属ロール)と接着シート(C)との間に保護材料(G)を積層する。
本発明においては、接着シート(C)の線膨張係数をX1、保護材料(G)の線膨張係数をX2とするとき、|X1−X2|≧3ppm/℃である保護材料(G)を使用することが好ましい。保護材料(G)の線膨張係数X2が当該関係式を満たす範囲にあれば、巻取工程において保護材料(G)を剥離した後や、必要に応じて行うエッチング工程後の接着シート(C)のカールを抑制できる。|X1−X2|は好ましくは3ppm/℃〜15ppm/℃、より好ましくは4ppm/℃〜12ppm/℃である。接着シート(C)全体の線膨張係数制御により、得られる片面金属張積層板(E)の反りの発生を抑制することが可能となる。|X1−X2|はさらに好ましくは4.5ppm/℃〜8.5ppm/℃、特に好ましくは5ppm/℃〜8ppm/℃である。この範囲内であれば、得られる片面金属張積層板(E)の反りを抑制することが可能であり、さらに寸法変化率も小さくすることが可能となる。
本発明においては、保護材料(G)の表面粗度が0.01μm〜3μmの範囲内であることが好ましく、0.01μm〜1μmの範囲内であることがより好ましい。表面粗度がこの範囲内の保護材料(G)を用いる場合は、接着シート(C)と保護材料(G)を剥離させることが容易となり、得られた片面金属張積層板(E)がカールすることを抑制できる。なお、ここで、保護材料(G)の表面粗度とは、保護材料(G)の接着シート(C)と接する側の表面の表面粗度をいう。
本発明に係る片面金属張積層板(E)の製造方法は、例えば図1及び図2を参照して説明すれば、耐熱性フィルム(A)1の両面に熱可塑性樹脂層(B)2を有する接着シート(C)3を用い、接着シート(C)3の片面に熱可塑性樹脂層(B)2を介して金属箔(D)4を積層することによる片面金属張積層板(E)5の製造方法である。金属箔(D)4を積層する側は、熱可塑性樹脂層(B)2を介して金属箔(D)4を積層し、金属箔(D)4を積層しない側は、熱可塑性樹脂層(B)2に直接保護材料(G)7を積層することを特徴とする。金属箔(D)4を積層する側は、熱可塑性樹脂層(B)2を介して金属箔(D)4を積層し、さらに金属箔(D)4に接して保護フィルム(F)6を積層することも可能である。
上記熱圧着の工程における加熱温度、すなわち圧着温度(ラミネート温度)T1(℃)は、用いる接着シート(C)の熱可塑性樹脂層(B)のガラス転移温度(Tg)T2(℃)より20℃〜90℃高い温度であることが好ましく、接着シート(C)の熱可塑性樹脂層(B)のTgより50℃〜80℃高い温度であることがより好ましい。T1−T2がこの範囲であれば、接着シート(C)と保護材料(G)とを良好に剥離させることができる。
本発明にかかる片面金属張積層板(E)の製造方法によって片面金属張積層板(E)を得るためには、接着シート(C)に、金属箔(D)、保護フィルム(F)、保護材料(G)などを貼り合わせて得られる、貼り合わされた被積層材料を連続的に加熱しながら圧着する熱ロールラミネート装置を用いることが好ましい。この熱ラミネート装置では、熱ラミネートを行う熱ラミネート部の後段に、保護材料(G)および必要に応じて保護フィルム(F)を、片面金属張積層板(E)から剥離する、保護材料等剥離部が設けられている。この熱ロールラミネート装置では、熱ラミネートを行う熱ラミネート部の前段に、被積層材料を繰り出す被積層材料繰出部を設けてもよいし、熱ラミネート部の後段に、被積層材料を巻き取る被積層材料巻取部を設けてもよい。これらの各部を設けることで、上記熱ロールラミネート装置の生産性をより一層向上させることができる。上記被積層材料繰出部および被積層材料巻取部の具体的な構成は特に限定されるものではなく、例えば、接着シート(C)や金属箔(D)、あるいは得られる片面金属張積層板(E)を巻き取ることのできる公知のロール状巻取機等を挙げることができる。
接着シート(C)の金属箔(D)を積層しない側に、熱可塑性樹脂層(B)を介して保護材料(G)を積層する工程を含む片面金属張積層板(E)の製造方法であって、さらに保護材料(G)を剥離する工程を含み、保護材料(G)を剥離する前の片面金属張積層板(E)と、剥離された保護材料(G)とがなす角度αが0より大きく90°未満であることを特徴とする、片面金属張積層板(E)の製造方法。
線膨張係数の測定は、セイコー電子(株)社製TMA120Cを用いて(サンプルサイズ 幅3mm、長さ10mm)、荷重3gで10℃/minで10℃〜400℃まで一旦昇温させた後、10℃まで冷却し、更に10℃/minで昇温させて、2回目の昇温時の100℃から200℃における熱膨張率から平均値として計算した。
フィルムの表面粗度(Rz)の測定は、株式会社キーエンス社製VK−X200を用いて、JIS B 0601 1994に準拠して測定した。
実施例および比較例で得られた引き剥がし強度評価用の片面金属張積層板(A)および片面金属張積層板(B)を用いて、10mm×100mmの短冊状にカットして、試験片を作製した。
保護材料の剥離状況を観察し、剥離後の熱可塑性ポリイミド層が熱ラミネート前と同じ状態である状態に剥離できた場合を◎、剥離可能であって剥離後の熱可塑性ポリイミド層が熱ラミネート前より若干光沢が低下したものの使用上は問題ない状態である場合を○、剥離可能であって剥離後の熱可塑性ポリイミド層に部分的にミクロ的なキズが生じているものの使用上は問題ない状態である場合を△、剥離困難であって剥離できたとしても剥離後の熱可塑性ポリイミド層が全体的に波打つような状態である場合を×と評価した。
保護フィルムの剥離状況を観察し、保護材料の剥離状況の評価と同様の基準で評価を行った。
得られた片面金属張積層板(E)から、7cm幅×20cm長サイズの評価用試料を切り出した。この試料を20℃、60%R.H.の環境下に、12時間放置した後、試料の四隅の反りを測定した。四隅の反りがいずれも1.0mm以下で反りが無い場合を◎、四隅の反りがいずれも3.0mm以下の場合を○、四隅の反りがいずれも5.0mm以下である場合を△、少なくとも1つの隅の反りが5.0mm以上であり明確に反りがある場合を×と評価した。
線膨張係数20ppm/℃、熱可塑性樹脂層のTg290℃の耐熱性両面接着シート(株式会社カネカ製ピクシオFRS、幅255mm)に対して、金属箔である厚み12μmの圧延銅箔(JX日鉱日石金属株式会社製GHY5−82F−HA、幅270mm)を積層させ、更にこの金属箔を接着シートと挟むようにして保護フィルム(株式会社カネカ製アピカル(登録商標)125NPI)を配し、接着シートの逆面に保護材料として線膨張係数16ppm/℃、Rz=2.2μmのポリイミドフィルム(株式会社カネカ製アピカル(登録商標)75NPI)を配して、熱ロールラミネート装置の一対の金属ロール間を通すことにより、ラミネート温度360℃、ラミネート圧力245N/cm、ラミネート速度(金属張積層板の搬送スピード)1m/minの条件で熱ラミネートを行った。なお、接着シートは熱ラミネート前に保護材料側から300℃のヒーター温度で加熱した。用いたヒーターの長さは300mmであり、加熱時間は0.3分であった。その後、図5の方法で、それぞれ、2本の剥離ロールの半径の比(ra/rb)が0.32(40mm/125mm)である、一対の剥離ロール間を通して、保護材料および保護フィルムをこの順に剥離することにより、本発明に係る片面金属張積層板(E)を製造した。剥離する工程でのαは55°、βは30°であった。
実施例1において、保護材料として線膨張係数12ppm/℃、Rz=0.3μmのポリイミドフィルム(宇部興産株式会社製ユーピレックス(登録商標)25S)を使用したことを除き、他は実施例1と同様にして片面金属張積層板(E)を製造した。
実施例1において、保護材料として線膨張係数32ppm/℃、Rz=2.1μmのポリイミドフィルム(株式会社カネカ製アピカル(登録商標)12.5AH)を使用したことを除き、他は実施例1と同様にして片面金属張積層板(E)を製造した。
金属箔として、厚み12μmの電解銅箔(三井金属製3EC−M3S―HTE)を使用したことを除き、他は実施例1と同様にして片面金属張積層板(E)を製造した。
実施例1において、保護材料および保護フィルムの剥離に、それぞれ2本の剥離ロールの半径の比(ra/rb)が0.5(50mm/100mm)である一対の剥離ロールを用いたことを除き、他は実施例1と同様にして片面金属張積層板(E)を製造した。
実施例1において、ラミネート速度(金属張積層板の搬送スピード)3m/minの条件で熱ラミネートを行ったことを除き、他は実施例1と同様にして片面金属張積層板(E)を製造した。
実施例1において、保護材料を剥離する工程におけるαを85℃としたことを除き、他は実施例1と同様にして片面金属張積層板(E)を製造した。
実施例1において、接着シートを熱ラミネート前に保護材料側から500℃のヒーター温度で加熱したことを除き、他は実施例1と同様にして片面金属張積層板(E)を製造した。
実施例1において、保護材料として線膨張係数20ppm/℃、Rz=0.5μmのポリイミドフィルム(宇部興産株式会社製ユーピレックス(登録商標)50S)を使用したことを除き、他は実施例1と同様にして片面金属張積層板(E)を製造した。
実施例1において、2本の剥離ロールの半径の比(ra/rb)が1(100mm/100mm)である一対の剥離ロールを、保護材料の剥離および保護フィルムの剥離にそれぞれ用いたことを除き、他は実施例1と同様にして片面金属張積層板(E)を製造した。
実施例1において、ラミネート速度(金属張積層板の搬送スピード)を4m/minの条件で熱ラミネートを行ったことを除き、他は実施例1と同様にして片面金属張積層板(E)を製造した。
実施例1において、保護材料として線膨張係数20ppm/℃、Rz=3.5μmのポリイミドフィルム(サンドブラスト処理をしたカネカ製ポリイミドフィルムアピカル)を使用したことを除き、他は実施例1と同様にして片面金属張積層板(E)を製造した。
実施例1において、接着シートを熱ラミネート前に加熱しなかったことを除き、他は実施例1と同様にして片面金属張積層板(E)を製造した。
図6に示すように、実施例1において、剥離前の保護材料(G)と片面金属張積層板(E)がなす角度αを、165°としたことを除き、他は実施例1と同様にして片面金属張積層板(E)を製造した。
図7に示すように、実施例1において、剥離前の保護フィルム(F)と片面金属張積層板(E)がなす角度βを、165°としたことを除き、他は実施例1と同様にして片面金属張積層板(E)を製造した。
図9に示すように、保護材料を剥離する角度αを90°、保護フィルムを剥離する角度βを90°とし、保護材料側および保護フィルム側にそれぞれ1個の剥離ロール12のみを使用することを除き、他は実施例1と同様にして片面金属張積層板(E)を製造した。
2 熱可塑性樹脂層(B)
3 接着シート(C)
4 金属箔(D)
5 片面金属張積層板(E)
6 保護フィルム(F)
7 保護材料(G)
8 両面金属張積層板
9 一対の金属ロール
10 一対の剥離ロール
11 ヒーター
12 剥離ロール
13 両面テープ
14 基板
15 台座
Claims (20)
- 耐熱性フィルム(A)の両面に熱可塑性樹脂層(B)を有する接着シート(C)を用い、接着シート(C)の片面に熱可塑性樹脂層(B)を介して金属箔(D)を積層し、
接着シート(C)の金属箔(D)を積層しない側に、熱可塑性樹脂層(B)を介して保護材料(G)を積層する工程を含む片面金属張積層板(E)の製造方法であって、
さらに保護材料(G)を剥離する工程を含み、
保護材料(G)を剥離する前の片面金属張積層板(E)と、剥離された保護材料(G)とがなす角度αが0より大きく90°未満であることを特徴とする、片面金属張積層板(E)の製造方法。 - 耐熱性フィルム(A)の両面に熱可塑性樹脂層(B)を有する接着シート(C)を用い、接着シート(C)の片面に熱可塑性樹脂層(B)を介して金属箔(D)を積層し、さらに金属箔(D)に接して保護フィルム(F)を積層し、
接着シート(C)の金属箔(D)を積層しない側に、熱可塑性樹脂層(B)を介して保護材料(G)を積層する工程を含む片面金属張積層板(E)の製造方法であって、
さらに保護材料(G)および保護フィルム(F)を剥離する工程を含み、
保護材料(G)を剥離する前の片面金属張積層板(E)と、剥離された保護材料(G)とがなす角度αが0より大きく90°未満であるとともに、保護フィルム(F)を剥離する前の片面金属張積層板(E)と、剥離された保護フィルム(F)とがなす角度βが0より大きく90°未満であることを特徴とする、請求項1に記載の片面金属張積層板(E)の製造方法。 - 保護材料(G)および保護フィルム(F)を片面金属張積層板(E)から剥離する際、保護材料(G)、その後保護フィルム(F)の順に剥離することを特徴とする、請求項2に記載の片面金属張積層板(E)の製造方法。
- 熱圧着方法を用いることを特徴とする、請求項1〜3のいずれか1項に記載の片面金属張積層板(E)の製造方法。
- 熱圧着方法が、一対以上の金属ロールを有する熱ラミネート装置を用いることを特徴とする、請求項4に記載の片面金属張積層板(E)の製造方法。
- 熱圧着する際の圧着温度T1が、接着シート(C)の熱可塑性樹脂層(B)のガラス転移温度T2より20〜90℃高いことを特徴とする、請求項4または5に記載の片面金属張積層板(E)の製造方法。
- 熱圧着前に、接着シート(C)を250〜550℃の温度で加熱することを特徴とする、請求項4〜6のいずれか1項に記載の片面金属張積層板(E)の製造方法。
- 接着シート(C)の線膨張係数をX1、保護材料(G)の線膨張係数をX2とするとき、|X1−X2|≧3ppm/℃である保護材料(G)を使用することを特徴とする、請求項1〜7のいずれか1項に記載の片面金属張積層板(E)の製造方法。
- 表面粗度が0.01μm〜3μmである保護材料(G)を使用することを特徴とする、請求項1〜8のいずれか1項に記載の片面金属張積層板(E)の製造方法。
- 耐熱性フィルム(A)が、非熱可塑性ポリイミドフィルムであることを特徴とする、請求項1〜9のいずれか1項に記載の片面金属張積層板(E)の製造方法。
- 熱可塑性樹脂層(B)が熱可塑性ポリイミド樹脂を含むことを特徴とする、請求項1〜10のいずれか1項に記載の片面金属張積層板(E)の製造方法。
- 保護材料(G)または保護材料(G)および保護フィルム(F)を片面金属張積層板(E)から剥離する速度が3.5m/min以下であることを特徴とする、請求項1〜11のいずれか1項に記載の片面金属張積層板(E)の製造方法。
- 保護材料(G)または保護材料(G)および保護フィルム(F)は、それぞれ、一対の剥離ロールを介して、片面金属張積層板(E)から剥離され、剥離される保護材料(G)側または剥離される保護フィルム(F)側の剥離ロールの半径raと、反対側の片面金属張積層板(E)側の剥離ロールの半径rbとの半径比ra/rbが、1未満であることを特徴とする、請求項1〜12のいずれか1項に記載の片面金属張積層板(E)の製造方法。
- 耐熱性フィルム(A)の両面に熱可塑性樹脂層(B)を有する接着シート(C)と、その片面に熱可塑性樹脂層(B)を介して配置されている金属箔(D)と、接着シート(C)の金属箔(D)を積層しない側に熱可塑性樹脂層(B)を介して配置されている保護材料(G)とを、熱ラミネートする熱ラミネート部と、
その後段に設けられている、保護材料(G)を片面金属張積層板(E)から剥離する保護材料剥離部とを含む、片面金属張積層板(E)の製造装置であって、
前記保護材料剥離部は、保護材料(G)を剥離する前の片面金属張積層板(E)と、剥離された保護材料(G)とがなす角度αが0より大きく90°未満となるように構成されていることを特徴とする、片面金属張積層板(E)の製造装置。 - 耐熱性フィルム(A)の両面に熱可塑性樹脂層(B)を有する接着シート(C)と、その片面に熱可塑性樹脂層(B)を介して配置されている金属箔(D)と、金属箔(D)に接して配置されている保護フィルム(F)と、接着シート(C)の金属箔(D)を積層しない側に熱可塑性樹脂層(B)を介して配置されている保護材料(G)とを、熱ラミネートする熱ラミネート部と、
その後段に設けられている、保護材料(G)を片面金属張積層板(E)から剥離する保護材料剥離部と、保護フィルム(F)を片面金属張積層板(E)から剥離する保護フィルム剥離部とを含む、片面金属張積層板(E)の製造装置であって、
前記保護材料剥離部は、保護材料(G)を剥離する前の片面金属張積層板(E)と、剥離された保護材料(G)とがなす角度αが0より大きく90°未満となるように構成されているとともに、保護フィルム(F)を剥離する前の片面金属張積層板(E)と、剥離された保護フィルム(F)とがなす角度βが0より大きく90°未満となるように構成されていることを特徴とする、請求項14に記載の片面金属張積層板(E)の製造装置。 - 前記保護材料剥離部の後段に、保護フィルム剥離部が設けられていることを特徴とする、請求項15に記載の片面金属張積層板(E)の製造装置。
- 前記熱ラミネート部の前段に、接着シート(C)を加熱するためのヒーターが備えられていることを特徴とする、請求項14〜16のいずれか1項に記載の片面金属張積層板(E)の製造装置。
- 耐熱性フィルム(A)が、非熱可塑性ポリイミドフィルムであることを特徴とする、請求項14〜17のいずれか1項に記載の片面金属張積層板(E)の製造装置。
- 熱可塑性樹脂層(B)が熱可塑性ポリイミド樹脂を含むことを特徴とする、請求項14〜18のいずれか1項に記載の片面金属張積層板(E)の製造装置。
- 前記保護材料剥離部、または前記保護材料剥離部および保護フィルム剥離部は、それぞれ、一対の剥離ロールを介して、保護材料(G)または保護材料(G)および保護フィルム(F)を片面金属張積層板(E)から剥離するようになっており、剥離される保護材料(G)側または剥離される保護フィルム(F)側の剥離ロールの半径raと、反対側の片面金属張積層板(E)側の剥離ロールの半径rbとの半径比ra/rbが、1未満であることを特徴とする、請求項14〜19のいずれか1項に記載の片面金属張積層板(E)の製造装置。
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