JPWO2015151376A1 - 二次電池、電池パック、電子機器、電動車両、蓄電装置および電力システム - Google Patents
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Abstract
Description
式(A)
1.005≦(Aa/Ac)≦1.08
(式中、Ac:正極の電極面積(cm2)、Aa:負極の電極面積(cm2))
式(B)
1.03≦(QA1/QC1)
(式中、QC1(mAh/cm2):単位面積当たりの初回正極充電容量、QA1(mAh/cm2):単位面積当たりの初回負極充電容量)
式(C)
0.90≦(QCL/QAL)≦1.10
(式中、QCL(mAh/cm2):正極の単位面積当たりの不可逆容量、QAL(mAh/cm2):負極の単位面積当たりの不可逆容量)
式(A)
1.005≦(Aa/Ac)≦1.08
(式中、Ac:正極の電極面積(cm2)、Aa:負極の電極面積(cm2))
式(B)
1.03≦(QA1/QC1)
(式中、QC1(mAh/cm2):単位面積当たりの初回正極充電容量、QA1(mAh/cm2):単位面積当たりの初回負極充電容量)
式(C)
0.90≦(QCL/QAL)≦1.10
(式中、QCL(mAh/cm2):正極の単位面積当たりの不可逆容量、QAL(mAh/cm2):負極の単位面積当たりの不可逆容量)
まず、本技術の理解を容易にするため、本技術の概要について説明する。いわゆる炭素系負極材料は、大電流充電や低温充電に課題がある。一方、負極にチタン酸リチウム(Li4Ti5O12)等の高電位負極材料を用いると負極電位がLi析出電位よりも高いため、Li析出せず劣化しにくいので、安全性が著しく低下することを抑制できる。
1.第1の実施の形態(二次電池の例)
2.第2の実施の形態(二次電池の例)
3.第3の実施の形態(二次電池の例)
4.第4の実施の形態(二次電池の例)
5.第5の実施の形態(電池パックの例)
6.第6の実施の形態(電池パックの例)
7.第7の実施の形態(蓄電システム等の例)
8.他の実施の形態(変形例)
なお、以下に説明する実施の形態等は本技術の好適な具体例であり、本技術の内容がこれらの実施の形態等に限定されるものではない。また、本明細書に記載された効果はあくまで例示であって限定されるものではなく、また例示した効果と異なる効果が存在することを否定するものではない。
(1−1)二次電池の構成例
本技術の第1の実施の形態による二次電池について説明する。図1Aは、本技術の第1の実施の形態による二次電池の外観を示す略線図であり、図1Bは、二次電池の構成を示す略線図である。なお、図1Bは、図1Aに示す二次電池の底面および上面を反転させた場合の構成を示している。また、図1Cは、二次電池の外観底面側を示す略線図である。図2Aおよび図2Bは、外装材により外装される電池素子の側面図である。図3Aは、正極の構成例を示す斜視図である。図3Bは、負極の構成例を示す斜視図である。
図2Aおよび図2Bに示すように、電池素子40は、図3Aに示す略矩形状の正極4と、正極4と対向して配された図3Bに示す略矩形状の負極5とが、セパレータ6を介して交互に積層された積層型電極構造を有している。なお、図示は省略するが、電池素子40は、電解質を備えていてもよい。この場合、例えば、電池素子40において、正極4およびセパレータ6の間、並びに、負極5およびセパレータ6の間の少なくとも何れかの間に、電解質(電解質層)が形成されていてもよい。電解質は、例えば、電解液が高分子化合物に保持されたもの等であり、例えば、ゲル状の電解質等である。なお、電解質として、液状の電解質である電解液を用いる場合には、電解質層は形成されず、電池素子40は外装材31内に充填された電解液に含浸される。
図3Aに示すように、正極4は、正極活物質層4Bが正極集電体4Aの両面に設けられた構造を有している。なお、図示はしないが、正極集電体4Aの片面のみに正極活物質層4Bを設けるようにしてもよい。正極集電体4Aとしては、例えばアルミニウム(Al)箔、ニッケル(Ni)箔あるいはステンレス(SUS)箔等の金属箔が用いられる。
正極活物質層4Bは、例えば正極活物質として、リチウムを吸蔵および放出することが可能な正極材料を含有して構成されている。正極活物質層4Bは、必要に応じて、結着剤、導電剤等の他の材料を含んでいてもよい。正極活物質としては、正極材料のいずれか1種または2種以上を用いてもよい。
リチウムを吸蔵および放出することが可能な正極材料としては、容量に対する電位(V対Li/Li+)の変化を示す曲線が、電位が略一定になるプラトー領域と、充電末期に急激に電位が上昇変化する電位上昇領域とを少なくとも有する正極活物質が用いられる。このような正極活物質としては、オリビン構造のリン酸鉄リチウム化合物およびスピネル構造のリチウムマンガン複合酸化物の少なくとも何れかを用いることができる。
(化1)
LiuFerM1(1-r)PO4
(式中、M1は、コバルト(Co)、マンガン(Mn)、ニッケル(Ni)、マグネシウム(Mg)、アルミニウム(Al)、ホウ素(B)、チタン(Ti)、バナジウム(V)、ニオブ(Nb)、銅(Cu)、亜鉛(Zn)、モリブデン(Mo)、カルシウム(Ca)、ストロンチウム(Sr)、タングステン(W)およびジルコニウム(Zr)からなる群のうちの少なくとも1種を表す。rは、0<r≦1の範囲内の値である。uは、0.9≦u≦1.1の範囲内の値である。なお、リチウムの組成は充放電の状態によって異なり、uの値は完全放電状態における値を表している。)
(化2)
LivMn(2-w)M2wOs
(式中、M2は、コバルト(Co)、ニッケル(Ni)、マグネシウム(Mg)、アルミニウム(Al)、ホウ素(B)、チタン(Ti)、バナジウム(V)、クロム(Cr)、鉄(Fe)、銅(Cu)、亜鉛(Zn)、モリブデン(Mo)、スズ(Sn)、カルシウム(Ca)、ストロンチウム(Sr)およびタングステン(W)からなる群のうちの少なくとも1種を表す。v、wおよびsは、0.9≦v≦1.1、0≦w≦0.6、3.7≦s≦4.1の範囲内の値である。なお、リチウムの組成は充放電の状態によって異なり、vの値は完全放電状態における値を表している。)
導電剤としては、例えばカーボンブラックあるいはグラファイト等の炭素材料等が用いられる。
結着剤としては、例えば、ポリフッ化ビニリデン(PVdF)、ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)、ポリアクリロニトリル(PAN)、スチレンブタジエンゴム(SBR)およびカルボキシメチルセルロース(CMC)等の樹脂材料、ならびにこれら樹脂材料を主体とする共重合体等から選択される少なくとも1種が用いられる。
図3Bに示すように、負極5は、負極活物質層5Bが負極集電体5Aの両面に設けられた構造を有している。なお、図示はしないが、負極集電体5Aの片面のみに負極活物質層5Bを設けるようにしてもよい。負極集電体5Aとしては、例えば銅(Cu)箔、ニッケル(Ni)箔あるいはステンレス(SUS)箔等の金属箔により構成されている。負極集電体5Aから一体に負極集電体露出部5Cが延出されている。複数枚重ねられた負極集電体露出部5Cは、断面が略U字状となるように折り曲げられ、先端部には超音波溶接または抵抗溶接等の方法により負極タブ33と接続される。
負極活物質層5Bは、負極活物質として、リチウムを吸蔵および放出することが可能な負極材料のいずれか1種または2種以上を含んで構成されており、必要に応じて正極活物質層4Bと同様の結着剤や導電剤等の他の材料を含んで構成されていてもよい。
Li[LixM3(1-3x)/2Ti(3+x)/2]O4
(M3はMg、Ca、Cu、ZnおよびSrのうちの少なくとも1種であり、xは0≦x≦1/3を満たす。)
Li[LiyM41-3yTi1+2y]O4
(M4はAl、Sc、Cr、Mn、Fe、GaおよびYのうちの少なくとも1種であり、yは0≦y≦1/3を満たす。)
Li[Li1/3M5zTi(5/3)-z]O4
(M5はV、ZrおよびNbのうちの少なくとも1種であり、zは0≦z≦2/3を満たす。)
セパレータ6は、イオン透過度が大きく、所定の機械的強度を有する絶縁性の薄膜から構成されている。例えば、セパレータ6は、ポリプロピレン(PP)またはポリエチレン(PE)等のポリオレフィン系等の樹脂材料よりなる多孔質膜、または不織布等の無機材料からなる多孔質膜により構成されている。なお、これら2種以上の多孔質膜を積層した構造とされていてもよい。中でも、ポリエチレン、ポリプロピレン等のポリオレフィン系の多孔質膜を含むものは、正極4と負極5との分離性に優れ、内部短絡や開回路電圧の低下をいっそう低減できるので好適である。
電解質は、高分子化合物と、溶媒および電解質塩を含む非水電解液(電解液)とを含む。電解質は、例えば、非水電解液が高分子化合物により保持されたゲル状の電解質を含むものである。例えば、高分子化合物に電解液が含浸されて高分子化合物が膨潤し、いわゆるゲル状となっている。電解質では、例えば、電解液を吸収してこれを保持したゲル状の高分子化合物自体がイオン伝導体として機能する。なお、電解質は、液状の電解質である電解液であってもよい。
非水電解液は、電解質塩と、この電解質塩を溶解する非水溶媒とを含む。
電解質塩は、例えば、リチウム塩等の軽金属化合物の1種または2種以上を含有している。このリチウム塩としては、例えば、六フッ化リン酸リチウム(LiPF6)、四フッ化ホウ酸リチウム(LiBF4)、過塩素酸リチウム(LiClO4)、六フッ化ヒ酸リチウム(LiAsF6)、テトラフェニルホウ酸リチウム(LiB(C6H5)4)、メタンスルホン酸リチウム(LiCH3SO3)、トリフルオロメタンスルホン酸リチウム(LiCF3SO3)、テトラクロロアルミン酸リチウム(LiAlCl4)、六フッ化ケイ酸二リチウム(Li2SiF6)、塩化リチウム(LiCl)または臭化リチウム(LiBr)等が挙げられる。中でも、六フッ化リン酸リチウム、四フッ化ホウ酸リチウム、過塩素酸リチウムおよび六フッ化ヒ酸リチウムからなる群のうちの少なくとも1種が好ましく、六フッ化リン酸リチウムがより好ましい。
非水溶媒としては、例えば、γ−ブチロラクトン、γ−バレロラクトン、δ−バレロラクトンあるいはε−カプロラクトン等のラクトン系溶媒、炭酸エチレン(EC)、炭酸プロピレン(PC)、炭酸ブチレン(BC)、炭酸ビニレン(VC)、炭酸ジメチル(DMC)、炭酸エチルメチル(EMC)あるいは炭酸ジエチル(DEC)等の炭酸エステル系溶媒、1,2−ジメトキシエタン、1−エトキシ−2−メトキシエタン、1,2−ジエトキシエタン、テトラヒドロフランあるいは2−メチルテトラヒドロフラン等のエーテル系溶媒、アセトニトリル等のニトリル系溶媒、スルフォラン系溶媒、リン酸類、リン酸エステル溶媒、ピロリドン類、ジスルホン酸無水物、またはカルボン酸エステル等の非水溶媒が挙げられる。非水溶媒は、いずれか1種を単独で用いてもよく、2種以上を混合して用いてもよい。
非水電解液を保持する高分子化合物(マトリックス高分子化合物)としては、溶媒に相溶可能な性質を有するもの等を用いることができる。例えば、フッ素系高分子化合物としては、ポリフッ化ビニリデン(PVdF)、ビニリデンフルオライド(VdF)とヘキサフルオロプロピレン(HFP)とを繰り返し単位に含む共重合体、ビニリデンフルオライド(VdF)とトリフルオロエチレン(TFE)とを繰り返し単位に含む共重合体等が挙げられる。その他、ポリエチレンオキサイド(PEO)、ポリエチレンオキサイド(PEO)を含む架橋体等のエーテル系高分子化合物、ポリアクリロニトリル(PAN)、ポリプロピレンオキサイド(PPO)若しくはポリメチルメタクリレート(PMMA)を繰返し単位として含むもの、シリコン樹脂、ポリフォスファゼン変性ポリマー等が挙げられる。高分子化合物は、1種類を単独で用いてもよいし、2種類以上を混合して用いてもよい。
外装材31は、電池素子40を収容する第1外装部31Aと、電池素子40を覆う蓋として機能する第2外装部31Bとから構成されている。
本技術の二次電池は、下記式(A)、式(B)、且つ、式(C)を満たすものである。
式(A)
1.005≦(Aa/Ac)≦1.08
(式中、Ac:正極の電極面積(cm2)、Aa:負極の電極面積(cm2))
式(B)
1.03≦(QA1/QC1)
(式中、QC1(mAh/cm2):単位面積当たりの初回正極充電容量、QA1(mAh/cm2):単位面積当たりの初回負極充電容量)
式(C)
0.90≦(QCL/QAL)≦1.10
(式中、QCL(mAh/cm2):正極の単位面積当たりの不可逆容量、QAL(mAh/cm2):負極の単位面積当たりの不可逆容量)
式(A)の正極の電極面積は、正極活物質層の形成領域の面積のことをいい、負極の電極面積は、負極活物質層の形成領域の面積ことをいう。例えば、電極活物質層が形成されていない電極集電体露出部の領域は、電極面積から除外される。
上述の二次電池は、例えば、以下のような工程で作製することができる。
正極材料と、導電剤と、結着剤とを混合して正極合剤を調製し、この正極合剤をN−メチル−2−ピロリドン等の溶剤に分散させて正極合剤スラリーとする。続いて、この正極合剤スラリーを帯状の正極集電体4Aの両面に塗布し溶剤を乾燥させたのち、ロールプレス機等により圧縮成型して正極活物質層4Bを形成し、正極シートとする。この正極シートを所定の寸法に切断し、正極4を作製する。このとき、正極集電体4Aの一部を露出するようにして正極活物質層4Bを形成する。その後、正極集電体露出部の不要な部分を切断して正極集電体露出部4Cを形成する。これにより、正極4が得られる。
負極材料と、結着剤と、導電剤とを混合して負極合剤を調製し、この負極合剤をN−メチル−2−ピロリドン等の溶剤に分散させて負極合剤スラリーとする。続いて、この負極合剤スラリーを負極集電体5Aに塗布し溶剤を乾燥させたのち、ロールプレス機等により圧縮成型して負極活物質層5Bを形成し、負極シートとする。この負極シートを所定の寸法に切断し、負極5を作製する。このとき、負極集電体5Aの一部を露出するようにして負極活物質層5Bを形成する。その後、負極集電体露出部の不要な部分を切断して負極集電体露出部5Cを形成する。これにより、負極5が得られる。
次に、セパレータの両方の主面のうちの少なくとも一方の主面に、非水電解液と、高分子化合物と、N−メチル−2−ピロリドン等の分散溶媒とを含む塗布溶液を塗布した後、乾燥等を行うことにより、マトリックス高分子化合物層を形成する。
次に、正極4と負極5とを、マトリックス高分子化合物層が形成されたセパレータ6間に交互に挿入し、例えば、負極5、セパレータ6、正極4・・・セパレータ6、正極4、セパレータ6、負極5となるように重ね合わせて所定数の正極4および負極5を積層する。続いて、正極4、負極5およびセパレータ66が密着するように押圧した状態で固定し、電池素子40を作製する。電池素子40をより強固に固定するには、例えば接着テープ等の固定部材35を用いることができる。固定部材35を用いて固定する場合には、例えば電池素子40の両サイド部に固定部材35を設ける。
次に、複数枚の正極集電体露出部4Cおよび複数枚の負極集電体露出部5Cを断面U字状となるように折り曲げる。次に、U字曲げ部を形成した正極集電体露出部4Cおよび負極集電体露出部5Cの先端を切り揃える。集電体露出部切断工程では、予め最適な形状を有するU字曲げ部を形成し、そのU字曲げ形状に合わせて正極集電体露出部4Cおよび負極集電体露出部5Cの余剰分を切断する。
続いて、正極集電体露出部4Cと正極タブ32との接続を行う。負極集電体露出部5Cと負極タブ33との接続を行う。なお、正極タブ32および負極タブ33にはあらかじめ密着フィルム34が設けられているものとする。
作製した電池素子40を外装材31で外装し、正極タブ32および負極タブ33が導出されたトップ部およびトップ部と対向する側のボトム部、並びに、トップ部とボトム部とに挟まれた両辺のサイド部の一方を、ヒータヘッドで加熱して熱融着する
(2−1)二次電池の構成例
本技術の第2の実施の形態による二次電池について説明する。図6Aは、本技術の第2の実施の形態による二次電池の外観を示す略線図であり、図6Bは、二次電池の構成を示す略線図である。なお、図6Bは、図6Aに示す二次電池の底面および上面を反転させた場合の構成を示している。また、図6Cは、二次電池の外観底面側を示す略線図である。図6Dは、外装材により外装される電池素子の側面図である。
電池素子40は、図7Aに示す略矩形状の正極4と、正極4と対向して配された図7Bに示す略矩形状の負極5とが、セパレータ6を介して交互に積層された積層型電極構造を有している。なお、図示は省略するが、第1の実施の形態と同様、電池素子40は、電解質層を備えていてもよい。この場合、例えば、電池素子40において、正極4およびセパレータ6の間、並びに、負極5およびセパレータ6の間の少なくとも何れかの間に、電解質(電解質層)が形成されていてもよい。電解質は、例えば、電解液が高分子化合物に保持されたもの等であり、例えば、ゲル状の電解質である。なお、電解質として、液状の電解質である電解液を用いる場合には、電解質層は形成されず、電池素子40は外装材31内に充填された電解液に含浸される。
図2Aおよび図2Bに示す電池素子40に代えて、図6Dに示す電池素子40を形成すること以外は、第1の実施の形態として同様にして、二次電池を作製することができる。
(3−1)二次電池の構成例
第3の実施の形態による二次電池について説明する。第3の実施の形態による二次電池は、積層型の電池素子に代えて、巻回型の電池素子である巻回電極体50を用いたこと以外は、第1の実施の形態と同様である。
なお、第3の実施の形態のように巻回型電極構造を有する電池素子を用いた二次電池では、例えば、次のように正極の電極面積Acおよび負極の電極面積Aaを規定することができる。セパレータを介して対向する一対の正極および負極のうちの、正極集電体の一方の面に形成された正極活物質層の形成領域の面積と、他方の面に形成された正極活物質層の形成領域の面積との合計面積を正極の電極面積Acとする。同様に、負極集電体の一方の面に形成された負極活物質層の形成領域の面積と、他方の面に形成された負極活物質層の形成領域の面積との合計面積を負極の電極面積Aaとする。
上述した二次電池は、例えば、以下のような工程で作製することができる。
正極材料と、導電剤と、結着剤とを混合して正極合剤を調製し、この正極合剤をN−メチル−2−ピロリドン等の溶剤に分散させてペースト状の正極合剤スラリーを作製する。次に、この正極合剤スラリーを正極集電体54Aに塗布し溶剤を乾燥させ、ロールプレス機等により圧縮成型することにより正極活物質層54Bを形成し、正極54を作製する。
負極材料と、結着剤と、導電剤とを混合して負極合剤を調製し、この負極合剤をN−メチル−2−ピロリドン等の溶剤に分散させてペースト状の負極合剤スラリーを作製する。次に、この負極合剤スラリーを負極集電体55Aに塗布し溶剤を乾燥させ、ロールプレス機等により圧縮成型することにより負極活物質層55Bを形成し、負極55を作製する。
この二次電池は、次のようにして作製してもよい。まず、上述と同様に。正極54および負極55の作製、および非水電解液の調製を行う。
(4−1)二次電池の構成例
本技術の第4の実施の形態による二次電池について説明する。図10は、第4の実施の形態による二次電池の一例を示す断面図である。この二次電池は、いわゆる円筒型と呼ばれるものであり、ほぼ中空円柱状の電池缶81の内部に、図示しない液体状の電解質(以下、電解液と適宜称する場合もある)とともに帯状の正極91と負極92とがセパレータ93を介して巻回された巻回電極体90を有している。
正極91は、例えば、正極集電体91Aの両面に正極活物質層91Bが設けられた構造を有している。なお、図示はしないが、正極集電体91Aの片面のみに正極活物質層91Bが設けられた領域を有していてもよい。正極集電体91Aとしては、例えばアルミニウム(Al)箔、ニッケル(Ni)箔あるいは、ステンレス(SUS)箔等の金属箔を用いることができる。
負極92は、例えば、負極集電体92Aの両面に負極活物質層92Bが設けられた構造を有している。なお、図示はしないが、負極集電体92Aの片面のみに負極活物質層92Bが設けられた領域を有していてもよい。負極集電体92Aは、例えば、銅箔、アルミニウム箔等の金属箔により構成されている。
セパレータ93は、帯状であること以外は第1の実施の形態によるセパレータ6と同様である。
非水電解液は、第1の実施の形態と同様である。
なお、第4の実施の形態のように巻回型電極構造を有する電池素子を用いた二次電池では、第3の実施の形態と同様に、正極の電極面積Acおよび負極の電極面積Aaを規定することができる。
(正極および負極の作製、非水電解液の調製)
まず、第3の実施の形態と同様に。正極54および負極55の作製、および非水電解液の調製を行う。
正極集電体91Aに正極リード95を溶接等により取り付けると共に、負極集電体92Aに負極リード96を溶接等により取り付ける。その後、正極91と負極92とをセパレータ93を介して巻回し巻回電極体90とする。正極リード95の先端部を安全弁機構に溶接すると共に、負極リード96の先端部を電池缶81に溶接する。この後、巻回電極体90の巻回面を一対の絶縁板82,83で挟み、電池缶81の内部に収納する。巻回電極体90を電池缶81の内部に収納したのち、非水電解液を電池缶81の内部に注入し、セパレータ93に含浸させる。そののち、電池缶81の開口端部に電池蓋84、安全弁等からなる安全弁機構85および熱感抵抗素子86をガスケット87を介してかしめることにより固定する。これにより、図10に示す本技術の二次電池が作製される。
第5の実施の形態では、第1の実施の形態、第2の実施の形態または第3の実施の形態と同様のラミネートフィルム型の二次電池を用いた単電池の電池パックの例について説明する
図14は、本技術の第1の実施の形態〜第4の実施の形態による二次電池を電池パックに適用した場合の回路構成例を示すブロック図である。電池パックは、組電池301、外装、充電制御スイッチ302aと、放電制御スイッチ303a、を備えるスイッチ部304、電流検出抵抗307、温度検出素子308、制御部310を備えている。
上述した本技術の第1の実施の形態〜第4の実施の形態による二次電池および第5の実施の形態〜第6の実施の形態による電池パックの少なくとも何れかは、例えば電子機器や電動車両、蓄電装置等の機器に搭載または電力を供給するために使用することができる。
本技術の二次電池を用いた蓄電装置を住宅用の蓄電システムに適用した例について、図15を参照して説明する。例えば住宅401用の蓄電システム400においては、火力発電402a、原子力発電402b、水力発電402c等の集中型電力系統402から電力網409、情報網412、スマートメータ407、パワーハブ408等を介し、電力が蓄電装置403に供給される。これと共に、家庭内の発電装置404等の独立電源から電力が蓄電装置403に供給される。蓄電装置403に供給された電力が蓄電される。蓄電装置403を使用して、住宅401で使用する電力が給電される。住宅401に限らずビルに関しても同様の蓄電システムを使用できる。
本技術を車両用の蓄電システムに適用した例について、図16を参照して説明する。図16に、本技術が適用されるシリーズハイブリッドシステムを採用するハイブリッド車両の構成の一例を概略的に示す。シリーズハイブリッドシステムはエンジンで動かす発電機で発電された電力、あるいはそれをバッテリーに一旦貯めておいた電力を用いて、電力駆動力変換装置で走行する車である。
次のようにして、実施例1−1のラミネートフィルム型の二次電池を作製した。
正極は以下のように作製した。まず、正極活物質としてLiFePO485質量部と、結着剤としてポリフッ化ビニリデン5質量部と、導電剤として炭素10質量部と、分量外のN−メチルピロリドンとをミキサーで混錬、さらに所望の粘度になるようにN−メチルピロリドン(NMP)を添加し分散させ、正極合剤スラリーを得た。なお、LiFePO4は、導電性を向上させるため、炭素によりコーティングされているものを使用した。
負極は以下のようにして作製した。まず、負極活物質としてLi4Ti5O1285質量部、結着剤としてポリフッ化ビニリデン5質量部と、導電剤として炭素10質量部と、分量外のN−メチルピロリドンを混錬し、負極合剤スラリーを得た。なお、Li4Ti5O12は、導電性を向上させるため炭素によりコーティングされているものを使用した。
電池素子は以下のようにして作製した。まず、各電極を規定の大きさに打ち抜き、厚さ16μmのポリエチレン製微多孔フィルムを負極よりも大きくなるように切断し、これをセパレータとした。次に、上述のようにして得られた正極15枚、負極16枚、セパレータ30枚を、図2Aおよび図2Cに示すように、負極、セパレータ、正極・・・、正極、セパレータ、負極の順で積層した。電池素子の厚みは5mmとなるようにした。なお、電池素子の上下最外層は負極活物質層となるが、これらの部分は正極と対向していないため電池反応には寄与するものではない。また、この積層に際しては、図4Bに示すように、積層方向から見て、正極活物質層の投影面が負極活物質層の投影面の内側に収まるように、負極と正極の相対位置を調整した。
次に、正極集電体露出部15枚を同時にアルミニウム製の正極タブに超音波溶接により接続した。同様にして、負極集電体露出部16枚を同時にアルミニウム製の負極タブに超音波溶接した。次に、外装材として、無延伸ポリプロピレン(CPP)からなる樹脂層、接着層、アルミニウム箔、接着層、ナイロンからなる樹脂層を順次積層した積層構造を有する2枚の矩形状のアルミラミネートフィルムを準備した。2枚の矩形状のアルミラミネートフィルムのうちの一方のアルミラミネートフィルムの一部には、電池素子を収容する凹部を形成した。次に、正極タブおよび負極タブの一端を外部に引き出すようにして、電池素子を一方のアルミラミネートフィルムの凹部に収容した。次に、残りのアルミラミネートフィルムを、電池素子を収容した凹部を覆うように重ね合わせて、1辺を除く周縁部を熱融着して袋状とした。
正極合剤スラリーおよび負極合剤スラリーの塗布量、電極面積を調整することにより、Ac、Aa、(Aa/Ac)、(QA1/QC1)、(QCL/QAL)を、下掲の表1に示す値になるように調整した。以上のこと以外は、実施例1−1と同様にして、二次電池を作製した。
正極合剤スラリーおよび負極合剤スラリーの塗布量、電極面積を調整することにより、Ac、Aa、(Aa/Ac)、(QA1/QC1)、(QCL/QAL)を、下掲の表1に示す値になるように調整した。以上のこと以外は、実施例1−1と同様にして、二次電池を作製した。
作製した二次電池について以下のサイクル維持率の測定および厚み増加率の測定を行った。
作製した電池について、以下のサイクル試験を行い容量維持率(サイクル維持率)を求めた。23℃にて所定の充電電圧2.3Vで1Cの電流でCC−CV充電(定電流定電圧充電)を3時間行い、1時間休止した後、1Cの放電電流で1Vの電圧まで放電した。この操作を2回繰り返した。2回目の放電を1サイクル目として、このときの放電容量をこの電池の初期放電容量とした。同様の条件にて充放電を繰り返し行い、[500サイクル後の容量/初期放電容量]×100(%)をサイクル維持率とした。なお、1Cは、理論容量を1時間で放電(または充電)しきる電流値である。0.5は、理論容量を2時間で放電(または充電)しきる電流値である。
上述サイクル試験を行った二次電池について、サイクル試験前のセル厚みおよびサイクル試験後のセル厚みを測定し、セル厚みの増加率を、{(500サイクル目のセル厚み)/初回充放電後のセル厚み}×100(%)により求めた。
正極活物質として、LiMn0.75Fe0.25PO4を用いた。正極合剤スラリーおよび負極合剤スラリーの塗布量、電極面積を調整することにより、Ac、Aa、(Aa/Ac)、(QA1/QC1)、(QCL/QAL)を、下掲の表2に示す値になるように調整した。以上のこと以外は、実施例1−1と同様にして、二次電池を作製した。以上のこと以外は、実施例1−1と同様にして、二次電池を作製した。
作製した各実施例および各比較例の二次電池について、実施例1−1と同様にして、サイクル維持率の測定および厚み増加率の測定を行った。
正極活物質として、LiMn2O4を用いた。正極合剤スラリーおよび負極合剤スラリーの塗布量、電極面積を調整することにより、Ac、Aa、(Aa/Ac)、(QA1/QC1)、(QCL/QAL)を、下掲の表1に示す値になるように調整した。以上のこと以外は、実施例1−1と同様にして、二次電池を作製した。
作製した各実施例および各比較例の二次電池について、実施例1−1と同様にして、サイクル維持率の測定および厚み増加率の測定を行った。
実施例1−1と同様にして、正極および負極を作製した。正極集電体露出部に正極リードを取り付け、負極集電体露出部に負極リードを取り付け、これにより、正極および負極を得た。なお、正極および負極の作製の際、正極合剤スラリーおよび負極合剤スラリーの塗布量、電極面積を調整することにより、Ac、Aa、(Aa/Ac)、(QA1/QC1)、(QCL/QAL)を、下掲の表4に示す値になるように調整した。
セパレータとして、厚さ16mm、正極幅より大きくなるよう裁断したポリエチレン(PE)製微多孔性フィルム(ポリエチレンセパレータ)を用いた。
正極、負極およびマトリックス高分子化合物層が両面に形成されたセパレータを、正極、セパレータ、負極、セパレータの順に積層し、長手方向に多数回、扁平形状に巻回させた後、巻き終わり部分を粘着テープで固定することにより巻回電極体を形成した。
作製した各実施例および各比較例の二次電池について、実施例1−1と同様にして、サイクル維持率の測定および厚み増加率の測定を行った。
(正極の作製)
実施例1−1と同様の正極合剤スラリーを調製し、この正極合剤スラリーを帯状アルミニウム箔からなる正極集電体の両面に塗布した。この後、塗布した正極合剤スラリーの分散媒を蒸発・乾燥させ、ロールプレスにて圧縮成型することにより、正極活物質層を形成した。最後に、アルミニウムからなる正極リードを正極集電体露出部に取り付け、正極を形成した。
実施例1−1と同様の負極合剤スラリーを調製し、この負極合剤スラリーを帯状アルミニウム箔からなる負極集電体の両面に、負極集電体の一部が露出するようにして塗布した。この後、塗布した負極合剤スラリーの分散媒を蒸発・乾燥させ、ロールプレスにて圧縮成型することにより、負極活物質層を形成した。最後に、ニッケルからなる負極リードを負極集電体露出部に取り付け、負極を形成した。なお、正極および負極の作製の際、正極合剤スラリーおよび負極合剤スラリーの塗布量、電極面積を調整することにより、Ac、Aa、(Aa/Ac)、(QA1/QC1)、(QCL/QAL)を、下掲の表5に示す値になるように調整した。
実施例1−1と同様の電解液を調製した。
次に、セパレータを正極および負極で挟みながら巻回することにより巻回電極体を得た。次に、この巻回電極体を電池缶に挿入し、負極リードを電池缶の缶底に抵抗溶接により接続し、正極リードには正極蓋を超音波溶接により接続した。次に、実施例1−1と同様の電解液を注液し、その後、正極蓋を電池缶にかしめて密封し、目的の円筒型の二次電池(18650サイズ)を得た。
作製した各実施例および各比較例の二次電池について、実施例1−1と同様にして、サイクル維持率の測定を行った。
本技術は、上述した本技術の実施の形態および実施例に限定されるものでは無く、本技術の要旨を逸脱しない範囲内で様々な変形や応用が可能である。
[1]
正極活物質を有する正極活物質層を含む正極と、
負極活物質を有する負極活物質層を含む負極と、
電解質と
を備え、
前記正極活物質は、オリビン構造を有し、且つ、リチウムと鉄とリンとを少なくとも含むリン酸鉄リチウム化合物、および、スピネル構造を有し、且つ、リチウムとマンガンとを少なくとも含むリチウムマンガン複合酸化物の少なくとも何れかを含み、
前記負極活物質は、チタン含有無機酸化物を含み、
下記の式(A)、式(B)、且つ、式(C)を満たす二次電池。
式(A)
1.005≦(Aa/Ac)≦1.08
(式中、Ac:正極の電極面積(cm2)、Aa:負極の電極面積(cm2))
式(B)
1.03≦(QA1/QC1)
(式中、QC1(mAh/cm2):単位面積当たりの初回正極充電容量、QA1(mAh/cm2):単位面積当たりの初回負極充電容量)
式(C)
0.90≦(QCL/QAL)≦1.10
(式中、QCL(mAh/cm2):正極の単位面積当たりの不可逆容量、QAL(mAh/cm2):負極の単位面積当たりの不可逆容量)
[2]
前記(QA1/QC1)は、(QA1/QC1)≦1.50である[1]に記載の二次電池。
[3]
前記リン酸鉄リチウム化合物は、下記(化1)で表されるリン酸鉄リチウム化合物である[1]〜[2]の何れかに記載の二次電池。
(化1)
LiuFerM1(1-r)PO4
(式中、M1は、コバルト(Co)、マンガン(Mn)、ニッケル(Ni)、マグネシウム(Mg)、アルミニウム(Al)、ホウ素(B)、チタン(Ti)、バナジウム(V)、ニオブ(Nb)、銅(Cu)、亜鉛(Zn)、モリブデン(Mo)、カルシウム(Ca)、ストロンチウム(Sr)、タングステン(W)およびジルコニウム(Zr)からなる群のうちの少なくとも1種を表す。rは、0<r≦1の範囲内の値である。uは、0.9≦u≦1.1の範囲内の値である。なお、リチウムの組成は充放電の状態によって異なり、uの値は完全放電状態における値を表している。)
[4]
前記リン酸鉄リチウム化合物は、LiuFePO4(uは前記と同義である)およびLiuFerMn(1-r)PO4(uは前記と同義である。rは前記と同義である。)の少なくとも何れかである[3]に記載の二次電池。
[5]
前記リチウムマンガン複合酸化物は、下記(化2)で表されるリチウムマンガン複合酸化物である[1]〜[4]の何れかに記載の二次電池。
(化2)
LivMn(2-w)M2wOs
(式中、M2は、コバルト(Co)、ニッケル(Ni)、マグネシウム(Mg)、アルミニウム(Al)、ホウ素(B)、チタン(Ti)、バナジウム(V)、クロム(Cr)、鉄(Fe)、銅(Cu)、亜鉛(Zn)、モリブデン(Mo)、スズ(Sn)、カルシウム(Ca)、ストロンチウム(Sr)およびタングステン(W)からなる群のうちの少なくとも1種を表す。v、wおよびsは、0.9≦v≦1.1、0≦w≦0.6、3.7≦s≦4.1の範囲内の値である。なお、リチウムの組成は充放電の状態によって異なり、vの値は完全放電状態における値を表している。)
[6]
前記リチウムマンガン複合酸化物は、LivMn2O4(vは前記と同義である)である[5]に記載の二次電池。
[7]
前記チタン含有無機酸化物は、下記(化3)〜(化5)で表されるチタン含有リチウム複合酸化物およびTiO2のうちの少なくとも何れかである[1]〜[6]の何れかに記載の二次電池。
(化3)
Li[LixM3(1-3x)/2Ti(3+x)/2]O4
(M3はMg、Ca、Cu、ZnおよびSrのうちの少なくとも1種であり、xは0≦x≦1/3を満たす。)
(化4)
Li[LiyM41-3yTi1+2y]O4
(M4はAl、Sc、Cr、Mn、Fe、GaおよびYのうちの少なくとも1種であり、yは0≦y≦1/3を満たす。)
(化5)
Li[Li1/3M5zTi(5/3)-z]O4
(M5はV、ZrおよびNbのうちの少なくとも1種であり、zは0≦z≦2/3を満たす。)
[8]
少なくとも前記正極および前記負極を含む電池素子を外装する外装材を備え、
前記外装材は、フィルム状の外装材である[1]〜[7]の何れかに記載の二次電池。
[9]
前記電池素子は、積層型電極構造または巻回型電極構造を有するものである[8]に記載の二次電池。
[10]
前記正極および前記負極の間にあるセパレータをさらに備える[1]〜[9]の何れかに記載の二次電池。
[11]
正極活物質を有する正極活物質層を含む正極と、
負極活物質を有する負極活物質層を含む負極と、
電解質と
を備え、
前記正極活物質は、容量に対する電位(VvsLi/Li+)の変化を示す曲線が、プラトー領域と、充電末期に急激に電位が上昇変化する電位上昇領域とを少なくとも有するものであり、
前記負極活物質は、チタン含有無機酸化物を含み、
下記の式(A)、式(B)、且つ、式(C)を満たす二次電池。
式(A)
1.005≦(Aa/Ac)≦1.08
(式中、Ac:正極の電極面積(cm2)、Aa:負極の電極面積(cm2))
式(B)
1.03≦(QA1/QC1)
(式中、QC1(mAh/cm2):単位面積当たりの初回正極充電容量、QA1(mAh/cm2):単位面積当たりの初回負極充電容量)
式(C)
0.90≦(QCL/QAL)≦1.10
(式中、QCL(mAh/cm2):正極の単位面積当たりの不可逆容量、QAL(mAh/cm2):負極の単位面積当たりの不可逆容量)
[12]
[1]〜[11]の何れかに記載の二次電池と、
前記二次電池を制御する制御部と、
前記二次電池を内包する外装と
を有する電池パック。
[13]
[1]〜[11]の何れかに記載の二次電池を有し、前記二次電池から電力の供給を受ける電子機器。
[14]
[1]〜[11]の何れかに記載の二次電池と、
前記二次電池から電力の供給を受けて車両の駆動力に変換する変換装置と、
前記二次電池に関する情報に基づいて車両制御に関する情報処理を行う制御装置と
を有する電動車両。
[15]
[1]〜[11]の何れかに記載の二次電池を有し、前記二次電池に接続される電子機器に電力を供給する蓄電装置。
[16]
他の機器とネットワークを介して信号を送受信する電力情報制御装置を備え、
前記電力情報制御装置が受信した情報に基づき、前記二次電池の充放電制御を行う[15]に記載の蓄電装置。
[17]
[1]〜[11]の何れかに記載の二次電池から電力の供給を受け、または、発電装置もしくは電力網から前記二次電池に電力が供給される電力システム。
Claims (17)
- 正極活物質を有する正極活物質層を含む正極と、
負極活物質を有する負極活物質層を含む負極と、
電解質と
を備え、
前記正極活物質は、オリビン構造を有し、且つ、リチウムと鉄とリンとを少なくとも含むリン酸鉄リチウム化合物、および、スピネル構造を有し、且つ、リチウムとマンガンとを少なくとも含むリチウムマンガン複合酸化物の少なくとも何れかを含み、
前記負極活物質は、チタン含有無機酸化物を含み、
下記の式(A)、式(B)、且つ、式(C)を満たす二次電池。
式(A)
1.005≦(Aa/Ac)≦1.08
(式中、Ac:正極の電極面積(cm2)、Aa:負極の電極面積(cm2))
式(B)
1.03≦(QA1/QC1)
(式中、QC1(mAh/cm2):単位面積当たりの初回正極充電容量、QA1(mAh/cm2):単位面積当たりの初回負極充電容量)
式(C)
0.90≦(QCL/QAL)≦1.10
(式中、QCL(mAh/cm2):正極の単位面積当たりの不可逆容量、QAL(mAh/cm2):負極の単位面積当たりの不可逆容量) - 前記(QA1/QC1)は、(QA1/QC1)≦1.50である請求項1に記載の二次電池。
- 前記リン酸鉄リチウム化合物は、下記(化1)で表されるリン酸鉄リチウム化合物である請求項1に記載の二次電池。
(化1)
LiuFerM1(1-r)PO4
(式中、M1は、コバルト(Co)、マンガン(Mn)、ニッケル(Ni)、マグネシウム(Mg)、アルミニウム(Al)、ホウ素(B)、チタン(Ti)、バナジウム(V)、ニオブ(Nb)、銅(Cu)、亜鉛(Zn)、モリブデン(Mo)、カルシウム(Ca)、ストロンチウム(Sr)、タングステン(W)およびジルコニウム(Zr)からなる群のうちの少なくとも1種を表す。rは、0<r≦1の範囲内の値である。uは、0.9≦u≦1.1の範囲内の値である。なお、リチウムの組成は充放電の状態によって異なり、uの値は完全放電状態における値を表している。) - 前記リン酸鉄リチウム化合物は、LiuFePO4(uは前記と同義である)およびLiuFerMn(1-r)PO4(uは前記と同義である。rは前記と同義である。)の少なくとも何れかである請求項3に記載の二次電池。
- 前記リチウムマンガン複合酸化物は、下記(化2)で表されるリチウムマンガン複合酸化物である請求項1に記載の二次電池。
(化2)
LivMn(2-w)M2wOs
(式中、M2は、コバルト(Co)、ニッケル(Ni)、マグネシウム(Mg)、アルミニウム(Al)、ホウ素(B)、チタン(Ti)、バナジウム(V)、クロム(Cr)、鉄(Fe)、銅(Cu)、亜鉛(Zn)、モリブデン(Mo)、スズ(Sn)、カルシウム(Ca)、ストロンチウム(Sr)およびタングステン(W)からなる群のうちの少なくとも1種を表す。v、wおよびsは、0.9≦v≦1.1、0≦w≦0.6、3.7≦s≦4.1の範囲内の値である。なお、リチウムの組成は充放電の状態によって異なり、vの値は完全放電状態における値を表している。) - 前記リチウムマンガン複合酸化物は、LivMn2O4(vは前記と同義である)である請求項5に記載の二次電池。
- 前記チタン含有無機酸化物は、下記(化3)〜(化5)で表されるチタン含有リチウム複合酸化物およびTiO2のうちの少なくとも何れかである請求項1に記載の二次電池。
(化3)
Li[LixM3(1-3x)/2Ti(3+x)/2]O4
(M3はMg、Ca、Cu、ZnおよびSrのうちの少なくとも1種であり、xは0≦x≦1/3を満たす。)
(化4)
Li[LiyM41-3yTi1+2y]O4
(M4はAl、Sc、Cr、Mn、Fe、GaおよびYのうちの少なくとも1種であり、yは0≦y≦1/3を満たす。)
(化5)
Li[Li1/3M5zTi(5/3)-z]O4
(M5はV、ZrおよびNbのうちの少なくとも1種であり、zは0≦z≦2/3を満たす。) - 少なくとも前記正極および前記負極を含む電池素子を外装する外装材を備え、
前記外装材は、フィルム状の外装材である請求項1に記載の二次電池。 - 前記電池素子は、積層型電極構造または巻回型電極構造を有するものである請求項8に記載の二次電池。
- 前記正極および前記負極の間にあるセパレータをさらに備える請求項1に記載の二次電池。
- 正極活物質を有する正極活物質層を含む正極と、
負極活物質を有する負極活物質層を含む負極と、
電解質と
を備え、
前記正極活物質は、容量に対する電位(VvsLi/Li+)の変化を示す曲線が、プラトー領域と、充電末期に急激に電位が上昇変化する電位上昇領域とを少なくとも有するものであり、
前記負極活物質は、チタン含有無機酸化物を含み、
下記の式(A)、式(B)、且つ、式(C)を満たす二次電池。
式(A)
1.005≦(Aa/Ac)≦1.08
(式中、Ac:正極の電極面積(cm2)、Aa:負極の電極面積(cm2))
式(B)
1.03≦(QA1/QC1)
(式中、QC1(mAh/cm2):単位面積当たりの初回正極充電容量、QA1(mAh/cm2):単位面積当たりの初回負極充電容量)
式(C)
0.90≦(QCL/QAL)≦1.10
(式中、QCL(mAh/cm2):正極の単位面積当たりの不可逆容量、QAL(mAh/cm2):負極の単位面積当たりの不可逆容量) - 請求項1に記載の二次電池と、
前記二次電池を制御する制御部と、
前記二次電池を内包する外装と
を有する電池パック。 - 請求項1に記載の二次電池を有し、前記二次電池から電力の供給を受ける電子機器。
- 請求項1に記載の二次電池と、
前記二次電池から電力の供給を受けて車両の駆動力に変換する変換装置と、
前記二次電池に関する情報に基づいて車両制御に関する情報処理を行う制御装置と
を有する電動車両。 - 請求項1に記載の二次電池を有し、前記二次電池に接続される電子機器に電力を供給する蓄電装置。
- 他の機器とネットワークを介して信号を送受信する電力情報制御装置を備え、
前記電力情報制御装置が受信した情報に基づき、前記二次電池の充放電制御を行う請求項15に記載の蓄電装置。 - 請求項1に記載の二次電池から電力の供給を受け、または、発電装置もしくは電力網から前記二次電池に電力が供給される電力システム。
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