JPWO2014175385A1 - 蛍光体、その製造方法、発光装置および画像表示装置 - Google Patents
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Abstract
Description
前記Li元素と前記M元素とは、前記無機結晶に固溶していてもよい。
前記Li元素は、前記無機結晶に侵入型固溶していてもよい。
前記無機結晶が、(1)A1(D,E)7X10で示される結晶、(2)Sr1Si7N10結晶またはSr1Si7N10と同一の結晶構造を有する結晶、(3)Ba1Si7N10結晶またはBa1Si7N10と同一の結晶構造を有する結晶のいずれかであってもよい。
前記A元素がSrとBaから選ばれる1種または2種の混合であり、前記D元素がSiであり、前記E元素がAlであり、前記X元素がNまたはNとOの混合であり、前記M元素がEuであってもよい。
前記無機結晶が、単斜晶系の結晶であり、空間群Pcの対称性を持ち、
格子定数a、b、cおよび角度α、β、γが、
a = 0.68875±0.05 nm
b = 0.67102±0.05 nm
c = 0.96756±0.05 nm
α = 90±1.5度
β = 106.17±1.5度
γ = 90±1.5度
の範囲の値であってもよい。
前記無機化合物は、組成式LcMdAeDfEgXh(ただし、式中c+d+e+f+g+h=1であり、LはLi元素、Mは、Mn、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Tb、Dy、Ybから選ばれる1種または2種以上の元素、Aは、Mg、Ca、Sr、Baから選ばれる1種または2種以上の元素、Dは、Si、Ge、Sn、Ti、Zr、Hfから選ばれる1種または2種以上の元素、Eは、B、Al、Ga、In、Sc、Y、Laから選ばれる1種または2種以上の元素、Xは、O、N、Fから選ばれる1種または2種以上の元素)で示され、パラメータc、d、e、f、g、hが、
0.001≦ c ≦0.7
0.00001≦ d ≦0.05
0.01≦ e ≦0.1
0.1≦ f ≦ 0.4
0 ≦ g ≦ 0.1
0.15 ≦ h ≦ 0.65
の条件を全て満たす範囲の組成で表されてもよい。
前記パラメータd、e、f、g、hが、
(d+e)/(d+e+f+g)=1/8±0.014
の条件を全て満たす範囲の値であってもよい。
前記パラメータf、gが、
0.8 ≦ f/(f+g)≦ 1.0
の条件を満たしてもよい。
前記無機化合物中に含まれるNの原子数であるh1とOの原子数であるh2(但し、h1+h2=h)の比が、
0/10 ≦ h2/(h2+h1)≦ 2/10
の条件を満たしてもよい。
前記無機化合物中に含まれるNの原子数であるh1とOの原子数であるh2(但し、h1+h2=h)の比が、
0/10 ≦ h2/(h2+h1)≦ 1/10
の条件を満たしてもよい。
前記E元素として少なくともホウ素を含み、前記パラメータgにおけるホウ素の値は、
0.00001 ≦ g ≦ 0.01
の条件を満たしてもよい。
前記無機化合物の組成式がパラメータw、p、q、z、s、tを用いて
Liw(Sr,Ba,Eu)pSiqAlzNsOt
ただし、
q+z=7
s+t=10
w+2p+4q+3z=3s+2t
で示されてもよい。
前記無機化合物が、平均粒径0.1μm以上100μm以下の単結晶粒子あるいは前記単結晶粒子の集合体であってもよい。
前記無機化合物に含まれる、Fe、Co、Ni不純物元素の合計が500ppm以下であってもよい。
前記蛍光体は、前記無機化合物に加えて他の結晶相あるいはアモルファス相をさらに含み、前記無機化合物の含有量が20質量%以上であってもよい。
前記他の結晶相あるいはアモルファス相が導電性を持つ無機物質であってもよい。
前記導電性を持つ無機物質がZn、Al、Ga、In、Snから選ばれる1種または2種以上の元素を含む酸化物、酸窒化物、または窒化物、あるいはこれらの混合物であってもよい。
前記他の結晶相あるいはアモルファス相が前記無機化合物とは異なる種類の無機化合物からなる無機蛍光体であってもよい。
励起源を照射することにより470nmから620nmの範囲の波長にピークを持つ蛍光を発光してもよい。
前記励起源が100nm以上410nm以下の波長を持つ真空紫外線、紫外線または可視光、電子線またはX線であってもよい。
励起源が照射されたときに発光する色がCIE1931色度座標上の(x,y)の値で、
0.25 ≦ x ≦ 0.45
0.25 ≦ y ≦ 0.45
の条件を満たしてもよい。
Ba1Si7N10結晶にLiとAlとEuが固溶してなり、280nmから410nmの光を照射すると、CIE1931色度座標上の(x,y)の値で、
0.25 ≦ x ≦ 0.45
0.25 ≦ y ≦ 0.45
の範囲の色度を持つ光を発してもよい。
本発明の製造方法は、金属化合物の混合物であって焼成することにより、上述の蛍光体を構成しうる原料混合物を、窒素を含有する不活性雰囲気中において1200℃以上2200℃以下の温度範囲で焼成し、これにより上記課題を解決する。
前記金属化合物の混合物が、Liを含有する化合物と、Mを含有する化合物と、Aを含有する化合物と、Dを含有する化合物と、必要に応じてEを含有する化合物と、Xを含有する化合物(ただし、Mは、Mn、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Tb、Dy、Ybから選ばれる1種または2種以上の元素、Aは、Mg、Ca、Sr、Baから選ばれる1種または2種以上の元素、Dは、Si、Ge、Sn、Ti、Zr、Hfから選ばれる1種または2種以上の元素、Eは、B、Al、Ga、In、Sc、Y、Laから選ばれる1種または2種以上の元素、Xは、O、N、Fから選ばれる1種または2種以上の元素)とからなってもよい。
前記Mを含有する化合物が、Mを含有する金属、ケイ化物、酸化物、炭酸塩、窒化物、酸窒化物、塩化物、フッ化物、または酸フッ化物から選ばれる単体または2種以上の混合物であり、前記Aを含有する化合物が、Aを含有する金属、ケイ化物、酸化物、炭酸塩、窒化物、酸窒化物、塩化物、フッ化物、または酸フッ化物から選ばれる単体または2種以上の混合物であり、前記Dを含有する化合物が、Dを含有する金属、ケイ化物、酸化物、炭酸塩、窒化物、酸窒化物、塩化物、フッ化物、または酸フッ化物から選ばれる単体または2種以上の混合物であってもよい。
前記Liを含有する化合物が、Liを含有する金属、Liの窒化物、Liの酸化物、Liの塩化物、Liのフッ化物から選ばれてもよい。
前記金属化合物の混合物が、少なくとも、ユーロピウムの窒化物または酸化物と、ストロンチウムの窒化物または酸化物または炭酸塩と、酸化ケイ素または窒化ケイ素と、Liの窒化物とを含有してもよい。
前記窒素を含有する不活性雰囲気が0.1MPa以上100MPa以下の圧力範囲の窒素ガス雰囲気であってもよい。
焼成炉の発熱体、断熱体、に黒鉛を、試料容器に黒鉛または窒化ホウ素を使用してもよい。
粉体または凝集体形状の金属化合物を、嵩密度40%以下の充填率に保持した状態で容器に充填した後に焼成してもよい。
金属化合物の粉体粒子または凝集体の平均粒径が500μm以下であってもよい。
スプレイドライヤ、ふるい分け、または風力分級により、金属化合物の凝集体の平均粒径を500μm以下に制御してもよい。
粉砕、分級、酸処理から選ばれる1種ないし複数の手法により、焼成により合成した蛍光体粉末の平均粒径を50nm以上20μm以下に粒度調整してもよい。
焼成後の蛍光体粉末、あるいは粉砕処理後の蛍光体粉末、もしくは粒度調整後の蛍光体粉末を、1000℃以上で焼成温度以下の温度で熱処理してもよい。
前記金属化合物の混合物に、焼成温度以下の温度で液相を生成する無機化合物を添加して焼成し、必要に応じて焼成後に溶剤で洗浄することにより焼成温度以下の温度で液相を生成する無機化合物の含有量を低減させてもよい。
前記焼成温度以下の温度で液相を生成する無機化合物が、Li、Na、K、Mg、Ca、Sr、Baから選ばれる1種または2種以上の元素のフッ化物、塩化物、ヨウ化物、臭化物、あるいはリン酸塩の1種または2種以上の混合物であってもよい。
本発明の発光装置は、少なくとも励起発光体と蛍光体とから構成され、少なくとも上述の蛍光体を用いることを特徴とし、これにより上記課題を解決する。
前記励起発光体が330〜410nmの波長の光を発する発光ダイオード(LED)、レーザダイオード(LD)、半導体レーザ、または有機EL発光体(OLED)であってもよい。
前記発光装置が、白色発光ダイオード、または白色発光ダイオードを複数含む照明器具、あるいは液晶パネル用バックライトであってもよい。
前記励起発光体がピーク波長300〜410nmの紫外または可視光を発し、上述の蛍光体が、CIE1931色度座標上の(x,y)の値で、
0.25 ≦ x ≦ 0.45
0.25 ≦ y ≦ 0.45
の範囲の色度である光を発してもよい。
前記発光装置は、前記励起発光体によりピーク波長450nm〜500nm以下の光を発する青色蛍光体をさらに含んでもよい。
前記青色蛍光体が、AlN:(Eu,Si)、BaMgAl10O17:Eu、SrSi9Al19ON31:Eu、LaSi9Al19N32:Eu、α−サイアロン:Ce、JEM:Ceから選ばれてもよい。
前記発光装置は、前記励起発光体によりピーク波長500nm以上550nm以下の光を発する緑色蛍光体をさらに含んでもよい。
前記緑色蛍光体が、β−サイアロン:Eu、(Ba,Sr,Ca,Mg)2SiO4:Eu、(Ca,Sr,Ba)Si2O2N2:Eu、La3Si6N11:Ceから選ばれてもよい。
前記発光装置は、前記励起発光体によりピーク波長550nm以上600nm以下の光を発する黄色蛍光体をさらに含んでもよい。
前記黄色蛍光体が、YAG:Ce、α−sialon:Eu、CaAlSiN3:Ce、La3Si6N11:Ceから選ばれてもよい。
前記発光装置は、前記発光体によりピーク波長600nm以上700nm以下の光を発する赤色蛍光体をさらに含んでもよい。
前記赤色蛍光体が、CaAlSiN3:Eu、(Ca,Sr)AlSiN3:Eu、Ca2Si5N8:Eu、Sr2Si5N8:Euから選ばれてもよい。
前記発光装置において、前記励起発光体が300〜410nmの波長の光を発するLEDであってもよい。
前記発光装置において、さらに、410nm以下の光を吸収し420nm以上の光を透過する短波長光吸収部材を有してもよい。
本発明の画像表示装置は、励起源と蛍光体から構成され、少なくとも上述の蛍光体を用いることを特徴とし、これにより上記課題を解決する。
前記画像表示装置が、蛍光表示管(VFD)、フィールドエミッションディスプレイ(FED)、プラズマディスプレイパネル(PDP)、陰極線管(CRT)、液晶ディスプレイ(LCD)のいずれかであってもよい。
本発明の顔料または紫外線吸収剤は、上述の無機化合物を含む。
本発明の蛍光体は、少なくともA元素とD元素とX元素(ただし、Aは、Mg、Ca、Sr、Baから選ばれる1種または2種以上の元素、Dは、Si、Ge、Sn、Ti、Zr、Hfから選ばれる1種または2種以上の元素、Xは、O、N、Fから選ばれる1種または2種以上の元素)を含み、必要に応じてE元素(ただし、Eは、B、Al、Ga、In、Sc、Y、Laから選ばれる1種または2種以上の元素)を含む無機結晶が、さらに、Li元素とM元素(ただしMは、Mn、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Tb、Dy、Ybから選ばれる1種または2種以上の元素)とを含む無機化合物を主成分とする。
a = 0.68875±0.05 nm
b = 0.67102±0.05 nm
c = 0.96756±0.05 nm
α = 90±1.5度
β = 106.17±1.5度
γ = 90±1.5度
の範囲のものは結晶が特に安定であり、これらをホスト結晶とする蛍光体は発光強度が高い。この範囲を外れると結晶が不安定となり発光強度が低下することがある。
0.001≦ c ≦0.7
0.00001≦ d ≦0.05
0.01≦ e ≦0.1
0.1≦ f ≦ 0.4
0 ≦ g ≦ 0.1
0.15 ≦ h ≦ 0.65
の条件を全て満たす蛍光体は特に発光強度が高い。
(d+e)/(d+e+f+g)=1/8±0.014
の条件を全て満たす範囲の値の結晶は結晶構造が安定であり特に発光強度が高い。なかでも、
(d+e)/(d+e+f+g)=1/8
の条件を全て満たす値の結晶、すなわち、(M,A)1(D,E)7X10の組成を持つ結晶は、結晶構造が特に安定であり特に発光強度が高い。
0.8 ≦ f/(f+g)≦ 1.0
の条件を満たす組成は、結晶構造が安定であり発光強度が高い。
0/10 ≦ h2/(h2+h1)≦ 2/10
の条件を満たす組成は、結晶構造が安定であり発光強度が高い。なかでも、
無機化合物中に含まれるNとOの原子数であるh1とh2(但し、h1+h2=h)の比が、
0/10 ≦ h2/(h2+h1)≦ 1/10
の条件を満たす組成は、結晶構造が特に安定であり特に発光強度が高い。
0.00001 ≦ g ≦ 0.01
の条件を満たす組成は、結晶構造が安定であり、発光強度が高い。
Liw(Sr,Ba,Eu)pSiqAlzNsOt
ただし、
q+z=7
s+t=10
w+2p+4q+3z=3s+2t
で示される蛍光体は、安定な結晶構造を保ったままwとpとqとzとsとtのパラメータを変えることによる組成範囲でLi/(Sr+Ba+Eu)比、Si/Al比、N/O比を変化させることができる。これにより、励起波長や発光波長を連続的に変化させることができるため、材料設計がやりやすい蛍光体である。
0.25 ≦ x ≦ 0.45
0.25 ≦ y ≦ 0.45
範囲の蛍光体がある。例えば、
Liw(Sr,Ba,Eu)pSiqAlzNsOt
ただし、
q+z=7
s+t=10
w+2p+4q+3z=3s+2t
で示される組成に調整することにより、この範囲の色度座標の色を発色する蛍光体が得られる。白色LED等の白色発光の用途に用いると良い。
0.25 ≦ x ≦ 0.45
0.25 ≦ y ≦ 0.45
の範囲の色度を持つ光を発する蛍光体がある。白色LED等の白色発光の用途に用いると良い。
0.25 ≦ x ≦ 0.45
0.25 ≦ y ≦ 0.45
の範囲の色度である光を発する発光装置がある。
合成に使用した原料粉末は、比表面積11.2m2/gの粒度の、酸素含有量1.29重量%、α型含有量95%の窒化ケイ素粉末(宇部興産(株)製のSN−E10グレード)と、比表面積3.3m2/gの粒度の、酸素含有量0.82重量%の窒化アルミニウム粉末((株)トクヤマ製のEグレード)と、窒化リチウム((株)高純度化学製)と、純度99.5%の窒化ストロンチウム(Sr3N2;Materion Advanced Chemicals社製)と、純度99.5%の窒化バリウム(Ba3N2;Materion Advanced Chemicals社製)と、窒化セリウム(CeN;金属セリウムを窒素気流中で600℃で加熱して窒化したもの)と、窒化ユーロピウム(EuN;金属Euを窒素気流中で800℃に加熱することにより合成したもの)であった。
[単結晶の合成と構造解析]
窒化ケイ素(Si3N4)、窒化アルミニウム(AlN)、窒化リチウム(Li3N)、窒化ストロンチウム(Sr3N2)、窒化バリウム(Ba3N2)、および、窒化ユーロピウム(EuN)をモル比で2.33:1:0.667:0.5:0.133:0.1の割合で混合組成を設計した。これらの原料粉末を、酸素および水分が1ppm以下の窒素雰囲気のグローブボックス中で、上記混合組成となるように秤量し、窒化ケイ素焼結体製乳棒と乳鉢を用いて5分間混合を行なった。次いで、得られた混合粉末を、窒化ホウ素焼結体製のるつぼに投入した。混合粉末(粉体)の嵩密度は約33%であった。
a = 0.68875nm、b = 0.67102nm、c = 0.96756nmであり、角度α、β、γが、α=90°、β=109.166°、γ=90°であった。また原子位置は表1に示す通りであった。また、一般的にサイアロン系の結晶においてXが入る席には酸素と窒素が入ることができるが、Baは+2価、Srは+2価、Siは+4価、Alは+3価、Euは+2価であるので、原子位置とBaとSrとSiとAlとEuの比がわかれば、(O,N)位置を占めるOとNの比は結晶の電気的中性の条件から求められる。
Liw(Sr,Ba,Eu)pSiqAlzNsOt
ただし、
q+z=7
s+t=10
w+2p+4q+3z=3s+2tで示される組成としても記述できる。
表2および表3に示す設計組成に従って、原料を表4の混合組成(モル比)となるように秤量した。使用する原料の種類によっては表2および表3の設計組成と表4の混合組成で組成が異なる場合が生じるが、この場合は金属イオンの量が合致するように混合組成を決定した。これらの原料粉末を、酸素および水分が1ppm以下の窒素雰囲気のグローブボックス中で、上記混合組成となるように秤量し、窒化ケイ素焼結体製乳棒と乳鉢を用いて5分間混合を行なった。次いで、得られた混合粉末を、窒化ホウ素焼結体製のるつぼに投入した。混合粉末(粉体)の嵩密度は約33%であった。
図5は、実施例14で合成した蛍光体粉末の励起スペクトルおよび発光スペクトルを示す図である。
次ぎに、本発明の蛍光体を用いた発光装置について説明する。
図7は、本発明による照明器具(砲弾型LED照明器具)を示す概略図である。
図8は、本発明による照明器具(基板実装型LED照明器具)を示す概略図である。
図9は、本発明による画像表示装置(プラズマディスプレイパネル)を示す概略図である。
図10は、本発明による画像表示装置(フィールドエミッションディスプレイパネル)を示す概略図である。
2、3.リードワイヤ。
4.発光ダイオード素子。
5.ボンディングワイヤ。
6、8.樹脂。
7.蛍光体。
11.基板実装用チップ型白色発光ダイオードランプ。
12、13.リードワイヤ。
14.発光ダイオード素子。
15.ボンディングワイヤ。
16、18.樹脂。
17.蛍光体。
19.アルミナセラミックス基板。
20.側面部材。
31.赤色蛍光体。
32.緑色蛍光体。
33.青色蛍光体。
34.白色蛍光体。
35、36、37、38.紫外線発光セル。
39、40、41、42.電極。
43、44.誘電体層。
46.保護層。
47、48.ガラス基板。
51.ガラス。
52.陰極。
53.陽極。
54.ゲート。
55.エミッタ。
56.蛍光体。
57.電子。
Claims (54)
- 少なくともA元素とD元素とX元素(ただし、Aは、Mg、Ca、Sr、Baから選ばれる1種または2種以上の元素、Dは、Si、Ge、Sn、Ti、Zr、Hfから選ばれる1種または2種以上の元素、Xは、O、N、Fから選ばれる1種または2種以上の元素)を含み、必要に応じてE元素(ただし、Eは、B、Al、Ga、In、Sc、Y、Laから選ばれる1種または2種以上の元素)を含む無機結晶が、Li元素とM元素(ただしMは、Mn、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Tb、Dy、Ybから選ばれる1種または2種以上の元素)とを含む無機化合物を含む蛍光体。
- 前記Li元素と前記M元素とは、前記無機結晶に固溶している、請求項1に記載の蛍光体。
- 前記Li元素は、前記無機結晶に侵入型固溶している、請求項2に記載の蛍光体。
- 前記無機結晶が、(1)A1(D,E)7X10で示される結晶、(2)Sr1Si7N10結晶またはSr1Si7N10と同一の結晶構造を有する結晶、(3)Ba1Si7N10結晶またはBa1Si7N10と同一の結晶構造を有する結晶のいずれかである、請求項1に記載の蛍光体。
- 前記A元素がSrとBaから選ばれる1種または2種の混合であり、
前記D元素がSiであり、
前記E元素がAlであり、
前記X元素がNまたはNとOの混合であり、
前記M元素がEuである、請求項1に記載の蛍光体。 - 前記無機結晶が、単斜晶系の結晶であり、空間群Pcの対称性を持ち、
格子定数a、b、cおよび角度α、β、γが、
a = 0.68875±0.05 nm
b = 0.67102±0.05 nm
c = 0.96756±0.05 nm
α = 90±1.5度
β = 106.17±1.5度
γ = 90±1.5度
の範囲の値である、請求項1に記載の蛍光体。 - 前記無機化合物は、組成式LcMdAeDfEgXh(ただし、式中c+d+e+f+g+h=1であり、LはLi元素、Mは、Mn、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Tb、Dy、Ybから選ばれる1種または2種以上の元素、Aは、Mg、Ca、Sr、Baから選ばれる1種または2種以上の元素、Dは、Si、Ge、Sn、Ti、Zr、Hfから選ばれる1種または2種以上の元素、Eは、B、Al、Ga、In、Sc、Y、Laから選ばれる1種または2種以上の元素、Xは、O、N、Fから選ばれる1種または2種以上の元素)で示され、パラメータc、d、e、f、g、hが、
0.001≦ c ≦0.7
0.00001≦ d ≦0.05
0.01≦ e ≦0.1
0.1≦ f ≦ 0.4
0 ≦ g ≦ 0.1
0.15 ≦ h ≦ 0.65
の条件を全て満たす範囲の組成で表される、請求項1に記載の蛍光体。 - 前記パラメータd、e、f、g、hが、
(d+e)/(d+e+f+g)=1/8±0.014
の条件を全て満たす範囲の値である、請求項7に記載の蛍光体。 - 前記パラメータf、gが、
0.8 ≦ f/(f+g)≦ 1.0
の条件を満たす、請求項7に記載の蛍光体。 - 前記無機化合物中に含まれるNの原子数であるh1とOの原子数であるh2(但し、h1+h2=h)の比が、
0/10 ≦ h2/(h2+h1)≦ 2/10
の条件を満たす、請求項7に記載の蛍光体。 - 前記無機化合物中に含まれるNの原子数であるh1とOの原子数であるh2(但し、h1+h2=h)の比が、
0/10 ≦ h2/(h2+h1)≦ 1/10
の条件を満たす、請求項7に記載の蛍光体。 - 前記E元素として少なくともホウ素を含み、前記パラメータgにおけるホウ素の値は、
0.00001 ≦ g ≦ 0.01
の条件を満たす、請求項7に記載の蛍光体。 - 前記無機化合物の組成式がパラメータw、p、q、z、s、tを用いて
Liw(Sr,Ba,Eu)pSiqAlzNsOt
ただし、
q+z=7
s+t=10
w+2p+4q+3z=3s+2t
で示される、請求項1に記載の蛍光体。 - 前記無機化合物が、平均粒径0.1μm以上100μm以下の単結晶粒子あるいは前記単結晶粒子の集合体である、請求項1に記載の蛍光体。
- 前記無機化合物に含まれる、Fe、Co、Ni不純物元素の合計が500ppm以下である、請求項1に記載の蛍光体。
- 前記蛍光体は、前記無機化合物に加えて他の結晶相あるいはアモルファス相をさらに含み、前記無機化合物の含有量が20質量%以上である、請求項1に記載の蛍光体。
- 前記他の結晶相あるいはアモルファス相が導電性を持つ無機物質である、請求項16に記載の蛍光体。
- 前記導電性を持つ無機物質がZn、Al、Ga、In、Snから選ばれる1種または2種以上の元素を含む酸化物、酸窒化物、または窒化物、あるいはこれらの混合物である、請求項16に記載の蛍光体。
- 前記他の結晶相あるいはアモルファス相が前記無機化合物とは異なる種類の無機化合物からなる無機蛍光体である、請求項16に記載の蛍光体。
- 励起源を照射することにより470nmから620nmの範囲の波長にピークを持つ蛍光を発光する、請求項1に記載の蛍光体。
- 前記励起源が100nm以上410nm以下の波長を持つ真空紫外線、紫外線または可視光、電子線またはX線である、請求項20に記載の蛍光体。
- 励起源が照射されたときに発光する色がCIE1931色度座標上の(x,y)の値で、
0.25 ≦ x ≦ 0.45
0.25 ≦ y ≦ 0.45
の条件を満たす、請求項1に記載の蛍光体。 - Ba1Si7N10結晶にLiとAlとEuが固溶してなり、280nmから410nmの光を照射すると、CIE1931色度座標上の(x,y)の値で、
0.25 ≦ x ≦ 0.45
0.25 ≦ y ≦ 0.45
の範囲の色度を持つ光を発する、請求項1に記載の蛍光体。 - 金属化合物の混合物であって焼成することにより、請求項1に記載の蛍光体を構成しうる原料混合物を、窒素を含有する不活性雰囲気中において1200℃以上2200℃以下の温度範囲で焼成する、請求項1に記載の蛍光体の製造方法。
- 前記金属化合物の混合物が、Liを含有する化合物と、Mを含有する化合物と、Aを含有する化合物と、Dを含有する化合物と、必要に応じてEを含有する化合物と、Xを含有する化合物(ただし、Mは、Mn、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Tb、Dy、Ybから選ばれる1種または2種以上の元素、Aは、Mg、Ca、Sr、Baから選ばれる1種または2種以上の元素、Dは、Si、Ge、Sn、Ti、Zr、Hfから選ばれる1種または2種以上の元素、Eは、B、Al、Ga、In、Sc、Y、Laから選ばれる1種または2種以上の元素、Xは、O、N、Fから選ばれる1種または2種以上の元素)とからなる、請求項24に記載の蛍光体の製造方法。
- 前記Mを含有する化合物が、Mを含有する金属、ケイ化物、酸化物、炭酸塩、窒化物、酸窒化物、塩化物、フッ化物、または酸フッ化物から選ばれる単体または2種以上の混合物であり、
前記Aを含有する化合物が、Aを含有する金属、ケイ化物、酸化物、炭酸塩、窒化物、酸窒化物、塩化物、フッ化物、または酸フッ化物から選ばれる単体または2種以上の混合物であり、
前記Dを含有する化合物が、Dを含有する金属、ケイ化物、酸化物、炭酸塩、窒化物、酸窒化物、塩化物、フッ化物、または酸フッ化物から選ばれる単体または2種以上の混合物である、請求項25に記載の蛍光体の製造方法。 - 前記Liを含有する化合物が、Liを含有する金属、Liの窒化物、Liの酸化物、Liの塩化物、Liのフッ化物から選ばれる、請求項24に記載の蛍光体の製造方法。
- 前記金属化合物の混合物が、少なくとも、ユーロピウムの窒化物または酸化物と、ストロンチウムの窒化物または酸化物または炭酸塩と、酸化ケイ素または窒化ケイ素と、Liの窒化物とを含有する、請求項24に記載の蛍光体の製造方法。
- 前記窒素を含有する不活性雰囲気が0.1MPa以上100MPa以下の圧力範囲の窒素ガス雰囲気である、請求項24に記載の蛍光体の製造方法。
- 焼成炉の発熱体、断熱体、に黒鉛を、試料容器に黒鉛または窒化ホウ素を使用する、請求項24に記載の蛍光体の製造方法。
- 粉体または凝集体形状の金属化合物を、嵩密度40%以下の充填率に保持した状態で容器に充填した後に焼成する、請求項24に記載の蛍光体の製造方法。
- 金属化合物の粉体粒子または凝集体の平均粒径が500μm以下である、請求項24に記載の蛍光体の製造方法。
- スプレイドライヤ、ふるい分け、または風力分級により、金属化合物の凝集体の平均粒径を500μm以下に制御する、請求項24に記載の蛍光体の製造方法。
- 粉砕、分級、酸処理から選ばれる1種ないし複数の手法により、焼成により合成した蛍光体粉末の平均粒径を50nm以上20μm以下に粒度調整する、請求項24に記載の蛍光体の製造方法。
- 焼成後の蛍光体粉末、あるいは粉砕処理後の蛍光体粉末、もしくは粒度調整後の蛍光体粉末を、1000℃以上で焼成温度以下の温度で熱処理する、請求項24に記載の蛍光体の製造方法。
- 前記金属化合物の混合物に、焼成温度以下の温度で液相を生成する無機化合物を添加して焼成し、必要に応じて焼成後に溶剤で洗浄することにより焼成温度以下の温度で液相を生成する無機化合物の含有量を低減させる、請求項24に記載の蛍光体の製造方法。
- 前記焼成温度以下の温度で液相を生成する無機化合物が、Li、Na、K、Mg、Ca、Sr、Baから選ばれる1種または2種以上の元素のフッ化物、塩化物、ヨウ化物、臭化物、あるいはリン酸塩の1種または2種以上の混合物である、請求項36に記載の蛍光体の製造方法。
- 少なくとも励起発光体と蛍光体とから構成される発光装置において、少なくとも請求項1に記載の蛍光体を用いることを特徴とする発光装置。
- 前記励起発光体が330〜410nmの波長の光を発する発光ダイオード(LED)、レーザダイオード(LD)、半導体レーザ、または有機EL発光体(OLED)である、請求項38に記載の発光装置。
- 前記発光装置が、白色発光ダイオード、または白色発光ダイオードを複数含む照明器具、あるいは液晶パネル用バックライトである、請求項38に記載の発光装置。
- 前記励起発光体がピーク波長300〜410nmの紫外または可視光を発し、請求項1に記載の蛍光体が、CIE1931色度座標上の(x,y)の値で、
0.25 ≦ x ≦ 0.45
0.25 ≦ y ≦ 0.45
の範囲の色度である光を発する、請求項38に記載の発光装置。 - 前記励起発光体によりピーク波長450nm〜500nm以下の光を発する青色蛍光体をさらに含む、請求項38に記載の発光装置。
- 前記青色蛍光体が、AlN:(Eu,Si)、BaMgAl10O17:Eu、SrSi9Al19ON31:Eu、LaSi9Al19N32:Eu、α−サイアロン:Ce、JEM:Ceから選ばれる、請求項42に記載の発光装置。
- 前記励起発光体によりピーク波長500nm以上550nm以下の光を発する緑色蛍光体をさらに含む、請求項38に記載の発光装置。
- 前記緑色蛍光体が、β−サイアロン:Eu、(Ba,Sr,Ca,Mg)2SiO4:Eu、(Ca,Sr,Ba)Si2O2N2:Eu、La3Si6N11:Ceから選ばれる、請求項44に記載の発光装置。
- 前記励起発光体によりピーク波長550nm以上600nm以下の光を発する黄色蛍光体をさらに含む、請求項38に記載の発光装置。
- 前記黄色蛍光体が、YAG:Ce、α−sialon:Eu、CaAlSiN3:Ce、La3Si6N11:Ceから選ばれる、請求項46に記載の発光装置。
- 前記発光装置は、前記発光体によりピーク波長600nm以上700nm以下の光を発する赤色蛍光体をさらに含む、請求項38に記載の発光装置。
- 前記赤色蛍光体が、CaAlSiN3:Eu、(Ca,Sr)AlSiN3:Eu、Ca2Si5N8:Eu、Sr2Si5N8:Euから選ばれる、請求項48に記載の発光装置。
- 前記励起発光体が300〜410nmの波長の光を発するLEDである、請求項38に記載の発光装置。
- さらに、410nm以下の光を吸収し420nm以上の光を透過する短波長光吸収部材を有する、請求項38に記載の発光装置。
- 励起源と蛍光体から構成される画像表示装置において、少なくとも請求項1に記載の蛍光体を用いることを特徴とする画像表示装置。
- 前記画像表示装置が、蛍光表示管(VFD)、フィールドエミッションディスプレイ(FED)、プラズマディスプレイパネル(PDP)、陰極線管(CRT)、液晶ディスプレイ(LCD)のいずれかである、請求項52に記載の画像表示装置。
- 請求項1に記載の無機化合物を含む顔料または紫外線吸収剤。
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