JPWO2013099971A1 - 複合材料の接合方法、および接合体の製造方法 - Google Patents

Abstract

熱可塑性樹脂をマトリックス樹脂とし、炭素繊維を含有する複合材料同士を、簡便な方法により良好な接着強度を有する複合材料の接合方法を提供すること。（ｉ）熱可塑性樹脂と炭素繊維を含有してなり、一つの面に凸部を有する複合材料Ａと、熱可塑性樹脂と炭素繊維を含有してなる複合材料Ｂとを、複合材料Ａの凸部を内側にして重ね合わせ固定する工程、および（ｉｉ）当該凸部を含む接合部位に通電して発熱させる工程、を含む複合材料の接合方法。

Description

本発明は、熱可塑性樹脂をマトリックスとし炭素繊維を含む複合材料の接合方法に関する。より詳しくは、熱可塑性樹脂と炭素繊維を含有し、凸部を有する複合材料を、他の複合材料と接合する方法に関する。

一般に熱可塑性樹脂をマトリックスとした複合材料の接合方法としては、接着剤、溶着、ボルトナットやリベットによる締結などがある。
接着剤による接合は高い接合強度を得られないため、構造部材には不向きである。
溶着は、熱板や振動、超音波を利用した溶着手法があるが、素材をそのまま一体化させるため、接合による重量増加もなく、高い強度が得られるため、熱可塑性樹脂においては非常に有利な接合手法といえる。しかしながら、熱板溶着では糸ひきのため熱板に樹脂が付着する問題がある。振動溶着では被溶着物毎に専用の治具が必要であることと、接合面を振動させることが必要なため、複雑な形状には対応できない問題がある。また、超音波溶着はホーンのサイズに制限があり、大型の被溶着物に対応しにくいことと、高周波音が発生するなどの問題がある。

また、ボルトナットやリベットの締結では、母材への穴あけが必要であるため、母材強度が低下すること、加工プロセスが増えることなどの問題がある。さらに、近年、炭素繊維複合材料はその強度と軽さから軽量化効果をもたらす素材として注目されているが、ボルトナットやリベットによる締結箇所が多くなると、締結部品の増加による質量増により炭素繊維複合材料を用いるメリットを損なう恐れがある。
このように、熱可塑性樹脂をマトリックスとした複合材料の接合方法として、被溶着物の大きさや形状に左右されず、しかも短時間に高強度を得られる接合方法は知られていない。

一方、金属同士の接合においては、電気抵抗溶接のような大電流を微少時間流すことにより部分的に金属を溶融し、溶接することができることが一般的に知られている（特許文献１など）。この方法は、複雑形状な金属成形体の接合を短時間に行なうことができ、しかも高強度な接合体を得られるため、主に自動車の組立プロセスに用いられている。この電気抵抗溶接の技術を炭素繊維と熱可塑性樹脂との複合体に適用させ、接合部の炭素繊維量や繊維方向を変えることにより融着体を製造する方法に関しては特許文献２に記載されている。
特許文献３には、熱可塑性樹脂成形品の接合面に、炭素繊維から成る発熱体を挟み込み、適宜な力で加圧しながら前記発熱体へ電圧を印加して発熱させて接合面の樹脂を溶融し、その後、電圧の印加を止めて樹脂を冷却し、硬化させることにより、成形品同士を溶着させる方法が記載されている。

日本国特開平６−１７０５５１号公報 日本国特開２００９−７３１３２号公報 日本国特開平１１−３００８３６号公報

上記特許文献２に記載された方法は、熱可塑性樹脂中に存在する電気伝導性の良好な炭素繊維に電流が流れてしまい、該熱可塑性樹脂を十分加熱溶融させ接合することが難しいことが懸念される。
本発明の目的は、熱可塑性樹脂と炭素繊維を含有する複合材料同士を、簡便な方法により、高い接合強度で接合させる方法を提供することにある。

本発明者らは、鋭意検討を重ねた結果、熱可塑性樹脂と炭素繊維を含有する複合材料に凸部を設けることにより良好な接合強度を有する接合体を製造できることを見出した。

すなわち、本発明は、以下のとおりのものである。
［１］ （ｉ）熱可塑性樹脂と炭素繊維を含有してなり、一つの面に凸部を有する複合材料Ａと、熱可塑性樹脂と炭素繊維を含有してなる複合材料Ｂとを、複合材料Ａの凸部を内側にして重ね合わせ固定する工程、および
（ｉｉ）当該凸部を含む接合部位に通電して発熱させる工程、
を含む複合材料の接合方法。
［２］通電を、電流密度０．０１Ａ／ｍｍ^２から１００Ａ／ｍｍ^２の範囲で行なうことを特徴とする上記記載の複合材料の接合方法。
［３］複合材料の固定を、電極により加圧して行なう上記記載の複合材料の接合方法。
［４］複合材料Ｂが一つの面に凸部を有する上記記載の複合材料の接合方法。
［５］複合材料ＡおよびＢにおける炭素繊維体積含有率（Ｖｆ＝１００×炭素繊維の体積／（炭素繊維の体積＋熱可塑性樹脂の体積））が５％から８０％である上記記載の複合材料の接合方法。
［６］複合材料ＡおよびＢにおける炭素繊維の平均繊維長が１ｍｍから１００ｍｍである上記記載の複合材料の接合方法。
［７］複合材料Ａの凸部を有する面の面内方向において、炭素繊維が無配向に分散して配置している上記記載の複合材料の接合方法。
［８］凸部の形状が円柱、角柱、円錐台、角錐台および半球からなる群から選ばれる少なくとも１種の形状である、上記記載の複合材料の接合方法。

本発明によれば、熱可塑性樹脂と炭素繊維を含有する複合材料同士を、簡便な方法により、高い接合強度で接合させる方法を提供することができる。
本発明では、熱可塑性樹脂と炭素繊維を含有する複合材料の接合部に突起形状の凸部を設け、この凸部を含む接合部に通電して発熱させることにより、簡便に溶着を行うことができるとともに、当該溶着箇所が安定した接合体を得ることができる。
こうして接合部の通電部分が凸部を含むことにより、驚くべきことに、加熱融着させる面積が安定し、接合強度に優れた良好な炭素繊維複合材料の接合体を得ることができる。

凸部を有する複合材料の一例を示す概略図である。 凸部を設けた複合材料と凸部のない複合材料の接合部位の概略図である。

本発明の複合材料の接合方法は、
（ｉ）熱可塑性樹脂と炭素繊維を含有してなり、一つの面に凸部を有する複合材料Ａと、熱可塑性樹脂と炭素繊維を含有してなる複合材料Ｂとを、複合材料Ａの凸部を内側にして重ね合わせ固定する工程、および
（ｉｉ）当該凸部を含む接合部位に通電して発熱させる工程、
を含む。
ここで、「複合材料ＡとＢを、複合材料Ａの凸部を内側にして重ね合わせ固定する」とは、「複合材料ＡとＢを、複合材料Ａの凸部と複合材料Ｂを対向させて接触させて固定する」ことである。
また、「凸部を含む接合部位」とは、「複合材料Ａの凸部と複合材料Ｂとが接触している部分を含む領域」であり、この領域が通電による発熱で溶着して接合部位となる。
なお、本発明において、複合材料Ａ及びＢを準備する工程を有してもよいことは言うまでもない。
以下本発明の実施形態について説明する。
［複合材料Ａ］
本発明に用いられる複合材料Ａは、熱可塑性樹脂と炭素繊維を含有してなる部材であり、一つの面に凸部を有する。複合材料Ａは、好ましくは熱可塑性樹脂をマトリックス成分とし、これに炭素繊維を含有させてなる炭素繊維含有複合材料である。

＜熱可塑性樹脂＞
本発明における複合材料に使用する熱可塑性樹脂としては、特に限定はなく、例えば、ポリアミド（例えば、ナイロン６、ナイロン６６）、ポリカーボネート、ポリオキシメチレン、ポリフェニレンスルフィド、ポリフェニレンエーテル、ポリエステル（例えば、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート）、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレン、ポリメチルメタクリレート、ＡＳ樹脂およびＡＢＳ樹脂などが挙げられる。これらは２種類以上混合して用いてもよい。
本発明における複合材料に使用する熱可塑性樹脂としては、耐熱性、耐衝撃性、耐候性、耐薬品性、成形性、強度、コスト、及びこれらのバランスの観点から、好ましくはポリアミド、ポリエステル、ポリプロピレン、ポリカーボネート、又はポリフェニレンスルフィドである。

＜炭素繊維＞
本発明では、複合材料中に炭素繊維を含有する。その結果、軽量かつ高強度、高剛性の部品などの複合材料接合体が得られる。かかる炭素繊維には、カップリング剤による処理、サイジング剤による処理、添加剤の付着処理などの表面処理が施されていてもよい。
炭素繊維の平均繊維径としては、好ましくは３〜１２μｍであり、より好ましくは５〜７μｍである。また、かかる炭素繊維は、１種類を単独で用いてもよいし、径が異なる２種類以上を併用してもよい。

上記複合材料に含まれる炭素繊維の形態は、特に限定されず、連続繊維であっても、不連続繊維であっても良い。連続繊維の場合は、例えば、１軸方向に炭素繊維を引き揃えた１方向基材や不織布のような形態が挙げられるがこの限りではない。また、不連続繊維の場合には、繊維長に関して特に限定されない。これらの炭素繊維は、殆どの場合、サイジング剤を付着させたものが用いられる。サイジング剤の付着量は、強化繊維１００質量部に対し０．０１〜１０質量部であることが好ましい。

不連続の炭素繊維を用いる場合には、かかる炭素繊維は、複合材料において等方的にランダムに分散して重なるように配置したものがよい。すなわち、シート状の複合材料Ａの一方の面の面内方向において、炭素繊維が無配向に分散して配置していることが好ましい。このように分散することにより、特に加熱融着させる面積が安定し、接合部強度が安定した良好な炭素繊維複合材料の接合体を得ることができる。

この場合の炭素繊維の繊維長は好ましくは平均繊維長が１ｍｍ以上１００ｍｍ以下であり、より好ましくは５ｍｍ以上１００ｍｍ以下であり、さらに好ましくは５ｍｍを超え１００ｍｍ未満である。平均繊維長の上限値は好ましくは５０ｍｍである。なお、本発明で用いる炭素繊維は、平均繊維長が前記範囲であることが好ましいが、長さが１ｍｍ未満の不連続繊維や１００ｍｍを超える不連続繊維は炭素繊維全体の２０質量％以下の割合で含んでもよい。ただし、接合強度の観点から、長さが１ｍｍ未満の不連続繊維や１００ｍｍを超える不連続繊維は、実質的には含まないことが好ましい。

また、炭素繊維の単糸繊度は、好ましくは１００〜５，０００ｄｔｅｘ、より好ましくは１，０００〜２，０００ｄｔｅｘである。さらに、炭素繊維の場合は、フィラメント数が３，０００〜６，００００本集束した実質的に無撚の糸条（ストランド）からなる連続繊維、あるいはこれをカットしてなる短繊維束が用いられる。

＜熱可塑性樹脂と炭素繊維の割合＞
本発明で用いる複合材料における、熱可塑性樹脂と炭素繊維の含有割合としては、炭素繊維１００質量部に対し熱可塑性樹脂が５０〜１，０００質量部含まれているものであることが好ましい。より好ましくは、炭素繊維１００質量部に対し、熱可塑性樹脂５０〜４００質量部、更に好ましくは、炭素繊維１００質量部に対し、熱可塑性樹脂５０〜１００質量部である。前記割合とすることにより、成形性が良好で、最終的に得られる接合体の機械的強度も高い。

なお、複合材料には、本発明の目的を損なわない範囲（例えば全体の２０質量％以下の範囲）で、各種添加剤を含んでも良い。添加剤としては、例えば難燃剤、熱安定剤、紫外線吸収剤、造核剤、可塑剤などが挙げられる。
複合材料中における上記炭素繊維の体積含有率（Ｖｆ＝１００×炭素繊維の体積／（炭素繊維の体積＋熱可塑性樹脂の体積））は、特に制限はないが、強度面で５〜８０％であることが望ましい。

複合材料Ａの製造方法としては、プレス成形、射出成形、押出成形などの方法で製造することができる。特に、本発明により機械強度にいっそう優れた成形品を得ようとする場合、前記不連続の炭素繊維を繊維束の状態で含有する複合材料が好ましい。より好ましくは炭素繊維の開繊程度をコントロールし、特定本数以上からなる炭素繊維束と、それ以外の開繊された炭素繊維を特定の割合で含む複合材料であることが望ましい。すなわち、本発明に用いる複合材料においては、下記式（１）
臨界単糸数＝６００／Ｄ （１）
（ここでＤは炭素繊維の平均繊維径（μｍ）である）
で定義する臨界単糸数以上で構成される炭素繊維束（Ａ）について、炭素繊維全量に対する割合が体積比率で２０Ｖｏｌ％以上９９Ｖｏｌ％以下であることが、より優れた機械物性を得る目的において好ましい。なお、かかる複合材料には、炭素繊維束（Ａ）以外の炭素繊維として、単糸の状態または臨界単糸数未満で構成される繊維束が存在してもよい。よりいっそう機械物性に優れた成形体を得ようとする場合の、炭素繊維束（Ａ）の割合はより好ましくは３０Ｖｏｌ％以上９０Ｖｏｌ％未満であり、さらに好ましくは３０Ｖｏｌ％以上８０Ｖｏｌ％未満である。

さらに臨界単糸数以上で構成される炭素繊維束（Ａ）中の平均繊維数（Ｎ）が下記式（２）
０．７×１０^４／Ｄ^２＜Ｎ＜１×１０^５／Ｄ^２ （２）
（ここでＤは炭素繊維の平均繊維径（μｍ）である）
を満たすことが好ましい。上記式（２）は、下記式（２’）
０．７×１０^４／Ｄ^２＜Ｎ＜６．０×１０^４／Ｄ^２ （２’）
を満たすことがより好ましい。

炭素繊維束（Ａ）中の平均繊維数（Ｎ）が０．７×１０^４／Ｄ^２より大きい場合、高い繊維体積含有率（Ｖｆ）が得られやすいため好ましい。また炭素繊維束（Ａ）中の平均繊維数（Ｎ）が１×１０^５未満、特に６．０×１０^４／Ｄ^２未満の場合、複合材料や最終製品である接合体において局部的に厚い部分が生じにくく、ボイドが発生しにくいため好ましい。
本発明において、複合材料Ａは少なくとも一つの面に凸部を有する。かかる凸部を有する一つの面は平面であっても曲面であってもよい。複合材料Ａは、少なくとも一つの平面部を有し、該平面部上に凸部を有することが好ましい。複合材料Ｂも複合材料Ａの凸部と接合するための平面部を有することが好ましい。上記複合材料Ａ及びＢは両方ともシート状の材料であることが好ましい。なお、前記平面部は接合できる範囲であれば多少湾曲していてもよい。シート状の複合材料の厚みとしては０．１ｍｍ〜１０ｍｍの範囲内のものであることが好ましい。しかしながら、このような複合材料の形状は上記形状に限定されない。

以下、本発明における複合材料は、代表としてシート状のものを例に説明する。
さらに上記複合材料は、面内方向において、炭素繊維を無作為に分散するように配置させると、物性、例えば、強度・弾性率等が面内方向の異方性を実質的に有しない複合材料となる。そのような複合材料を用いて接合面が当該面内方向に対し平行であれば、最終的に得られる接合体は、一方向の強度に優れたものとなり、用途によっては好都合である。

＜凸部＞
本発明における複合材料Ａの少なくとも一方の面には、複合材料Ｂの一面と溶融接着するための突起形状の凸部が設けられている。かかる凸部は、複合材料Ａと同じ素材からなるものがよい。
突起形状の例としては、例えば図１に示した複合材料１における凸部２のような形状が挙げられる。
本発明における凸部は、接合後に製品形状、製品寸法に影響を与えない大きさのものであって、特に制限はないが、例えば以下のようなものが挙げられる。

凸部の形状には特に制限はなく、例えば、円柱、角柱、円錐台、角錐台、半球等の球状、およびこれらに近似される形状が挙げられる。また、円柱、角柱、円錐、角錐の突起の先端が丸みを帯びている（ドーム型）など、上記形状の組合せで成り立っていてもよい。ただし、円錐や角錐などの先端が鋭く尖った形状については、凸部先端に炭素繊維が存在しにくいので、好ましくない。
柱状や錐台のように相手材（複合材料Ｂ）との接触部分に面が存在する場合、接合部として接触する形状は、丸、楕円、多角形、または、扇型に代表されるような直線と曲線を組合せた形状でもよい。凸部の相手方（ここでは複合材料Ｂ）と接触する部分の先端形状は、複合材料Ｂの接合部と同じ面形状であると接合面積が広くなるので良好な接合強度が得られやすい。例えば、複合材料Ｂにおける接合部位が平面であれば凸部の先端も平面であることが好ましい。複合材料Ｂにおける接合部位が緩やかな曲面形状であれば凸部の先端も同様の曲面形状であることが好ましい。
凸部底部の面積は、０．２５ｍｍ^２から２５００ｍｍ^２の範囲であることが好ましい。面積が０．２５ｍｍ^２以上あれば、凸部の中へ炭素繊維が入りやすい。そのため、通電による接合が容易となるので好ましい。円錐台、角錐台の断面においては、複合材料Ｂと接合する複合材料Ａの凸部の先端の面積は、０．１ｍｍ^２以上であることが好ましい。凸部先端面の面積が０．１ｍｍ^２以上であれば、凸部先端にも炭素繊維が入りやすく、凸部先端が熱可塑性樹脂のみになりにくいため、電気抵抗が高くならず、通電による接合が容易となるので好ましい。また、接合箇所毎に小さい突起を複数設けても良く、この場合は接合１箇所あたりの突起先端総面積を０．１ｍｍ^２以上とすることが好ましい。

また、この突起の接合面となる部分の面積としては特に制限はないが、加熱して溶着するという点から、凸部の先端部の面積と通電させる電流との関係について、電流密度（＝通電時の電流値／接合する面積）が０．０１Ａ／ｍｍ^２から１００Ａ／ｍｍ^２であることが好ましい。より好ましくは０．０１Ａ／ｍｍ^２から１０Ａ／ｍｍ^２の範囲である。
凸部の高さについては制限はないが、接合する実施の容易さから０．０１ｍｍから２０ｍｍの範囲であることが好ましい。
凸部の立ち上り角度は、成形性の点から０．１°から８９．９°の範囲であることが好ましい。
凸部の好ましい例として、１辺０．１〜３０ｍｍで高さ０．５〜２０ｍｍの角柱状突起、Φ０．１〜３０（直径０．１〜３０ｍｍ）で高さ０．５〜２０ｍｍの円柱状突起などが挙げられる。
凸部の特に好ましい例として、１辺９ｍｍで高さ１ｍｍの角柱状突起、Φ１０（直径１０ｍｍ）で高さ１ｍｍの円柱状突起などが挙げられる。
なお、複合材料の表面の凸部は１つでもよいが、むろん２つ以上であってもよい。

［複合材料Ｂ］
本発明における複合材料Ｂは、熱可塑性樹脂と炭素繊維を含有してなる部材である。複合材料Ｂの熱可塑性樹脂、炭素繊維、それらの割合、製法等については、前記複合材料Ａと同じものを挙げることができる。特に、複合材料Ｂに含まれる熱可塑性樹脂及び炭素繊維は、複合材料Ａと同じものを用いることが生産性の面で都合がよい。
また、複合材料Ｂは複合材料Ａと同様に凸部を一方の面に有していても良い。その場合凸部は複合材料Ａと接する側、反対側のどちらにあってもよく、かかる凸部を複合材料Ａとの接合における接合部位とすることができる。
なお、本発明で用いる複合材料Ａ，Ｂの全体の形状としては特に限定されない。複合材料Ａ，Ｂの形状は、上記のようにシート状でもよいし、シート状に限らず、板状でもよい。複合材料Ａ，Ｂの形状は、曲面部を有していてもよい。また、複合材料Ａ，Ｂの形状は、断面がＴ字型、Ｌ字型、コの字型、ハット型およびこれらを含む三次元形状のものであってもよく、これら種々の形状の複合材料に対して、本発明に示す複合材料の接合方法を適用できる。

［複合材料の接合方法］
本発明の好ましい接合方法について、以下に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
図２に、抵抗溶接による本発明の接合方法を説明するための実施形態に係る概略図を示す。この概略図では、複合材料ＡとＢを、複合材料Ａの凸部を内側にして複合材料Ｂと重ね合わせた接合部位を示している。１は炭素繊維複合材料Ａ、１’は炭素繊維複合材料Ｂ、４は複合材料Ａの一方の面にある凸部、３は電極である。
重ね合せて溶着させるＡ，Ｂ２つの複合材料の成形体を一対準備する。その一方の成形体である複合材料Ａの片側表面には、接合部分となる突起形状（凸部）が設けられている。

（重ね合わせ工程）
本発明の接合方法では、複合材料ＡとＢを、複合材料Ａの凸部を内側にして重ね合わせる。このとき、複合材料Ｂは、複合材料Ａの凸部と接触している。本発明においては、複合材料Ａの凸部と複合材料Ｂとが接触した状態で固定するが、ここでいう固定とは、複合材料Ａの凸部と複合材料Ｂとが接触した状態を維持できていればよい。また、公知の固定手段を用いて固定してもよい。
複合材料Ａの凸部と複合材料Ｂとの接触箇所を含む接合部分を、挟むようにして加圧することが好ましく、複合材料Ａに対しては複合材料Ｂに向かう方向に、複合材料Ｂに対しては複合材料Ａに向かう方向に、加圧することがより好ましい。複合材料Ａ及びＢがシートであれば、該シートの平面方向に対して垂直方向、すなわち厚み方向に加圧するのが好ましい。
（通電工程）
続いて、本発明では、上記接合部位に通電させる。通電の手段としては、複合材料Ａと複合材料Ｂを一対の電極で挟み、電極間に電流を流す方法が好ましい。このとき、上記の固定、加圧と、通電はそれぞれ異なる手段や装置を用いて行なってもよいが、プロセスの簡単化のため、複合材料を電極で挟んで固定、加圧することが好ましい。このように複合材料の固定は、電極により加圧して行なうことが好ましい。通電工程では、複合材料Ａから複合材料Ａの凸部を通って複合材料Ｂに電流が流れる、又は複合材料Ｂから複合材料Ａの凸部を通って複合材料Ａに電流が流れることが好ましい。当該凸部を含む接合部位は通電により発生する熱で加熱される。暖められた接合部位の複合材料Ａ，Ｂ中の熱可塑性樹脂は温度が上昇しやがて溶融し、溶着する。その後通電を止め、十分に冷却するまで加圧保持し、当該熱可塑性樹脂は固化して凸部は実質的に平らになり、複合材料ＡとＢが接合された成形体（接合体）が得られる。

本接合方法では、複合材料Ａ、Ｂを挟んで接合部位を加圧および通電させることが出来ればよく、複合材料Ａの表面に凸部が複数ある場合には、かかる複数の凸部を接合部分とし多点接合することにより、あらゆるサイズの複雑形状の複合材料に対して対応することができる。
接合に用いる電源としては交流電源でも直流電源でもよいが、効率的に発熱させたい場合には、直流電源の方が好ましい。
使用する電極の材質、電極径に限定はないが、材質としては銅や銅合金を使用することが好ましく、電極径としてはφ３（直径３ｍｍ）からφ３０（直径３０ｍｍ）程度であることが好ましい。電極の形状は、特に限定されることはないが、例えば棒状またはブロック状の電極などがある。

本発明の複合材料の接合方法は、ジュール熱でマトリックス樹脂を溶融することにより溶着する方法であるので、マトリックス樹脂の融点に合わせて通電量を制御することが好ましい。
接合の際に流す電流値の範囲としては、１Ａから５００Ａの範囲が好ましく、さらに好ましくは１Ａから２００Ａの範囲である。さらに好ましくは１０Ａから２００Ａであることが好ましい。通電時間は６０秒以内であることが好ましく、実質下限は０．１秒である。このときの通電量の制御に関して制限はないが、例えば、一定電流を所定時間通電させる方法、通電させた電力量が一定になるようにする方法などが挙げられる。また、加圧力は０．０１ＭＰａ以上であることが好ましく、実質条件は１０００ＭＰａ以下である。加圧力は一定であっても、プロセスに応じて加減してもよい。
［接合体］
本発明によれば、通電により発熱し複合材料Ａの凸部を構成する熱可塑性樹脂が暖められ、場合によっては溶融し、複合材料Ｂと一体となって接合された接合体を得ることができる。該凸部はこれによってつぶれてほとんど消滅し、得られる接合体の接合部には凸部は基本的に残らないが、残っていても十分な接合強度が得られていればよい。凸部の周辺部分も場合によっては暖められ、接合に寄与する。

以下、本発明を実施例に基づき具体的に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。評価結果は表１に示した。

［評価方法］
（引張試験）
接合体を１０個作成し、インストロン社製万能試験機５５７８ ３００ｋＮ容量床置型試験機を用い、ＪＩＳＫ６８５０（１９９９年）に基づいて引張せん断試験を実施した。引張速度は１ｍｍ／ｍｉｎとした。得られた１０個のデータから破壊荷重の平均値、標準偏差を算出した。また、ナイロン６をマトリックス樹脂とした複合材料の場合（実施例１〜３、６〜９）については、良否の判断を以下のように行った。
○：（引張せん断試験での破壊荷重の平均値）−３×（引張せん断試験での破壊荷重の標準偏差）が３ｋＮ以上
×：（引張せん断試験での破壊荷重の平均値）−３×（引張せん断試験での破壊荷重の標準偏差）が３ｋＮ未満
（炭素繊維束）
複合材料に含まれる炭素繊維束（Ａ）の割合の求め方は、以下の通りである。
複合材料を１００ｍｍ×１００ｍｍに切り出し、５００℃の炉内で１時間程度加熱し、樹脂を完全に除去した後、繊維束をピンセットで全て取り出し、繊維束の長さ（Ｌｉ）と質量（Ｗｉ）、繊維束数（Ｉ）を測定した。ピンセットにて取り出すことができない程度に繊維束が小さいものについては、まとめて最後に質量を測定した（Ｗｋ）。質量の測定には、１／１００ｍｇまで測定可能な天秤を用いる。
測定後、以下の計算を行った。使用している炭素繊維の繊度（Ｆ）より、個々の繊維束の繊維本数（Ｎｉ）は、次式により求めた。
繊維本数（Ｎｉ）＝Ｗｉ／（Ｌｉ×Ｆ）
炭素繊維束（Ａ）中の平均繊維数（Ｎ）は、以下の式により求めた。
Ｎ＝ΣＮｉ／Ｉ
また、炭素繊維束（Ａ）の繊維全体に対する割合（ＶＲ）は、炭素繊維の密度（ρ）を用いて次式により求めた。
ＶＲ＝Σ（Ｗｉ／ρ）ｘ１００／（（Ｗｋ＋ΣＷｉ）／ρ）

［参考例１：複合材料の作成］
炭素繊維束（東邦テナックス製テナックス（登録商標）ＳＴＳ４０ ２４Ｋ、平均繊維径７μｍ）を平均繊維長２０ｍｍになるようにカットした。これを平均目付け９８０ｇ／ｍ^２、となるよう手でランダムに分散させて配置し、マトリックス樹脂にはユニチカ株式会社製ユニチカナイロン６を粉体状にしたものを用いた。ついで、炭素繊維の含有割合が質量基準で４５％、体積基準で３５％になるよう、２００ｍｍｘ２００ｍｍサイズの平らな金型にセットした。これらを１０ＭＰａの圧力下で２５０℃の温度で１０分間保持し、金型を冷却後に複合材料を得た。このとき、得られた複合材料は厚みが１．６ｍｍであった。この複合材料から長さ１００ｍｍ×幅２５ｍｍ×厚み１．６ｍｍの板を切り出した。
得られた複合材料は、炭素繊維が面内方向において無配向に分散しており、かかる方向において実質的に等方性である。
この複合材料における臨界単糸数は８６であり、臨界単糸数以上で構成される炭素繊維束（Ａ）が占める割合は３５％であった。また、平均繊維数は２４０であった。

［参考例２：接合面が丸型の凸部を設けた複合材料の作成］
炭素繊維束（東邦テナックス製テナックス（登録商標）ＳＴＳ４０ ２４Ｋ、平均繊維径７μｍ）を平均繊維長２０ｍｍになるようにカットした。ついでこれを平均目付け９８０ｇ／ｍ^２、となるよう手でランダムに分散させて配置し、マトリックスにはユニチカ株式会社製ユニチカナイロン６を粉体状にしたものを用い、炭素繊維の含有割合が質量基準で４５％、体積基準で３５％になるよう、２００ｍｍｘ２００ｍｍサイズの平らな金型にセットした。これらを１０ＭＰａの圧力下で２５０℃の温度で１０分間保持し、金型を冷却後に複合材料を得た。このとき、得られた複合材料の厚みは１．６ｍｍであった。この複合材料から長さ１００ｍｍ×幅２５ｍｍ×厚み１．６ｍｍの板を切り出した。また、この複合材料は特定の大きさの凸部を有する金型を用いて製造し、図１のような円柱形状の凸部を設けた。凸部の形状は、高さ１ｍｍ、φ１０（直径１０ｍｍ）の円柱形状（接合面は丸型）とした。凸部の位置は、長手方向の片端に端から１５ｍｍ、幅方向中央である。
なお得られた複合材料は、炭素繊維が面内方向において無配向に分散しており、かかる方向において実質的に等方性である。
この複合材料における臨界単糸数は８６であり、臨界単糸数以上で構成される炭素繊維束（Ａ）が占める割合は３４％であった。また、平均繊維数は２６６であった。

［参考例３：接合面が矩形の凸部を設けた複合材料の作成］
上記参考例２における円柱形状の凸部の代わりに、１辺９ｍｍの接合面が矩形の角柱形状の凸部を設ける以外は上記参考例２と同様にして複合材料を作成した。凸部の高さは１ｍｍとした。
この複合材料における臨界単糸数は８６であり、臨界単糸数以上で構成される炭素繊維束（Ａ）が占める割合は３４％であった。また、平均繊維数は２６６であった。

［比較例１］
（接合）
参考例１に基づいて作成した同一の複合材料を２つ準備し、これらを幅方向に揃えて、長手方向の片端の端から２５ｍｍの領域を重ね合せ、重ね合わせた部分のほぼ中央付近をφ１４（直径１４ｍｍ）の銅製の電極にて、３ｋＮの加圧力で挟んだ。ついで、電極間に５０Ａの電流を３秒間通電させた後、室温近くまで冷却するまで加圧保持し、接合体を得た。このときの電流密度は０．３３Ａ／ｍｍ^２であった。
（評価）
結果を表１に示す。得られた接合体の引張せん断強度を測定したところ、破壊荷重は平均３．９ｋＮ、標準偏差が１．４３ｋＮであった。接合体の接合箇所をはがして観察したところ、電極を当てた部分を中心として、おおよそ直径２５ｍｍの範囲内に、マトリックス樹脂が溶着して接合していたと思われる小さな部分（面積にして５〜５０ｍｍ^２）の円形または楕円形）が３〜５箇所、点在して見られた。比較例１で得られた複合材料は、加熱融着した接合部位が安定せずに接合したものと思われる。

［実施例１］
（接合）
参考例１に基づいて作成した複合材料１つと参考例２に基づいて作成した複合材料１つを準備し、これらを幅方向に揃えて、長手方向の片端の端から２５ｍｍの領域を重ね合せた。このとき、参考例２に基づいて凸部を設けた複合材料については、凸部を接合面側に配置し、この凸部を含んだ接合部位を、φ１４の銅製の電極にて、３ｋＮの加圧力で挟んだ。ついで、電極間に５０Ａの電流を３秒間通電させた後、室温近くまで冷却するまで加圧保持し、接合体を得た。凸部は消滅し平坦化されていた。このときの電流密度（通電時の電流値／凸部の接合面の面積）は０．６３Ａ／ｍｍ^２とした。
（評価）
得られた接合体の引張せん断強度を測定したところ、破壊荷重は平均４．４ｋＮ、標準偏差が０．１８６ｋＮであった。結果を表１に示す。

［実施例２］
（接合）
参考例１に基づいて作成した複合材料１つと参考例３に基づいて作成した複合材料１つを準備し、これらを幅方向に揃えて、長手方向の片端の端から２５ｍｍの領域を重ね合せた。このとき、参考例３に基づいて凸部を設けた複合材料については、凸部を接合面側に配置し、この凸部を含んだ接合部位を、φ１４の銅製の電極にて、３ｋＮの加圧力で挟んだ。ついで、電極間に５０Ａの電流を３秒間通電させた後、室温近くまで冷却するまで加圧保持し、接合体を得た。凸部は消滅し平坦化されていた。このときの電流密度は０．６２Ａ／ｍｍ^２とした。
（評価）
得られた接合体の引張せん断強度を測定したところ、破壊荷重は平均４．１ｋＮ、標準偏差が０．２０６ｋＮであった。結果を表１に示す。

［実施例３］
（接合）
参考例１に基づいて作成した複合材料１つと参考例２に基づいて作成した複合材料１つを準備し、これらを重ね合せ、電極径をΦ１６（直径１６ｍｍ）とした以外は実施例１と同様に接合体を得た。
（評価）
得られた接合体の引張せん断強度を測定したところ、破壊荷重は平均３．９ｋＮ、標準偏差が０．２３４ｋＮであった。

［実施例４］
（凸部を有さない複合材料の作成）
平均繊維長２０ｍｍにカットした炭素繊維（東邦テナックス製テナックス（登録商標）ＳＴＳ４０ ２４Ｋ、平均繊維径７μｍ）を平均目付け９８０ｇ／ｍ^２となるように、手でランダムに分散させて配置し、マトリックス樹脂にはプライムポリマー製プライムポリプロＪ１０８Ｍを９６質量％と東洋紡社製無水マレイン酸変性ポリプロピレン トーヨータックＰＭＡＨ１０００Ｐを４質量％とをブレンドしたものを粉体状にしたものを用い、炭素繊維の含有割合が質量基準で５２％、体積基準で３５％になるよう、２００ｍｍｘ２００ｍｍサイズの平らな金型にセットした。これらを１０ＭＰａの圧力下で１９０℃の温度で１０分間保持し、金型を冷却後に複合材料を得た。このとき、得られた複合材料の板厚は１．６ｍｍだった。この複合材料から長さ１００ｍｍ×幅２５ｍｍ×厚み１．６ｍｍの板を切り出した。
得られた複合材料は、炭素繊維が面内方向において無配向に分散しており、かかる方向において実質的に等方性である。
（接合面が丸型の凸部を設けた複合材料の作成）
平均繊維長２０ｍｍにカットした炭素繊維（東邦テナックス製テナックス（登録商標）ＳＴＳ４０ ２４Ｋ、平均繊維径７μｍ）を平均目付け９８０ｇ／ｍ^２となるように、ランダムに分散させて配置し、マトリックス樹脂をプライムポリマー製プライムポリプロＪ１０８Ｍを９６質量％と東洋紡社製無水マレイン酸変性ポリプロピレン トーヨータックＰＭＡＨ１０００Ｐを４質量％とをブレンドしたものを粉体状にしたものを用い、炭素繊維の含有割合が質量基準で５２％、体積基準で３５％になるよう、２００ｍｍｘ２００ｍｍサイズの平らな金型にセットした。これらを１０ＭＰａの圧力下で１９０℃の温度で１０分間保持し、金型を冷却後に複合材料を得た。このとき、得られた複合材料の厚みは１．６ｍｍだった。この複合材料から長さ１００ｍｍ×幅２５ｍｍ×厚み１．６ｍｍの板を切り出した。また、この複合材料は特定の大きさの凸部を有する金型を用いて製造し、図１のような凸部を設けた。凸部の形状は、高さ１ｍｍ、φ１０（直径１０ｍｍ）の円柱形状（接合面は丸型）とした。凸部の位置は、長手方向の片端に端から１５ｍｍ、幅方向中央である。
なお得られた複合材料は、炭素繊維が面内方向において無配向に分散しており、かかる方向において実質的に等方性である。
（接合）
上記複合材料と丸型の凸部を設けた複合材料を準備し、これらを幅方向に揃えて、長手方向の片端の端から２５ｍｍの領域を重ね合せた。このとき、凸部を設けた複合材料については、凸部を接合面側に配置し、この凸部を含んだ接合部位を、φ１４の銅製の電極にて、３ｋＮの加圧力で挟んだ。ついで、電極間に２５Ａの電流を３秒間通電させた後、室温近くまで冷却するまで加圧保持し、接合体を得た。凸部は消滅し平坦化されていた。このときの電流密度は０．３２Ａ／ｍｍ^２とした。
（評価）
得られた接合体の引張せん断強度を測定したところ、破壊荷重は平均２．０ｋＮ、標準偏差が０．１１３ｋＮであった。

［実施例５］
（凸部を有さない複合材料の作成）
平均繊維長２０ｍｍにカットした炭素繊維（東邦テナックス製テナックス（登録商標）ＳＴＳ４０ ２４Ｋ、平均繊維径７μｍ）を平均目付け９８０ｇ／ｍ^２となるように、ランダムに分散させて配置し、マトリックス樹脂にはサビック社製ＶＡＬＯＸ樹脂（ポリブチレンテレフタレートを含む樹脂）を粉体状にしたものを用い、炭素繊維の含有割合が質量基準で５２％、体積基準で３５％になるよう、２００ｍｍｘ２００ｍｍサイズの平らな金型にセットした。これらを１０ＭＰａの圧力下で２５０℃の温度で１０分間保持し、金型を冷却後に複合材料を得た。このとき、得られた複合材料の板厚は１．６ｍｍだった。この複合材料から長さ１００ｍｍ×幅２５ｍｍ×厚み１．６ｍｍの板を切り出した。
得られた複合材料は、炭素繊維が面内方向において無配向に分散しており、かかる方向において実質的に等方性である。
（接合面が丸型の凸部を設けた複合材料の作成）
平均繊維長２０ｍｍにカットした炭素繊維（東邦テナックス製テナックス（登録商標）ＳＴＳ４０ ２４Ｋ、平均繊維径７μｍ）を平均目付け９８０ｇ／ｍ^２となるように、ランダムに分散させて配置し、マトリックス樹脂にはサビック社製ＶＡＬＯＸ樹脂を粉体状にしたものを用い、炭素繊維の含有割合が質量基準で５２％、体積基準で３５％になるよう、２００ｍｍｘ２００ｍｍサイズの平らな金型にセットした。これらを１０ＭＰａの圧力下で２５０℃の温度で１０分間保持し、金型を冷却後に複合材料を得た。このとき、得られた複合材料の厚みは１．６ｍｍだった。この複合材料から長さ１００ｍｍ×幅２５ｍｍ×厚み１．６ｍｍの板を切り出した。また、この複合材料は特定の大きさの凸部を有する金型を用いて製造し、図１のような凸部を設けた。凸部の形状は、高さ１ｍｍ、φ１０（直径１０ｍｍ）の円柱形状（接合面は丸型）とした。凸部の位置は、長手方向の片端に端から１５ｍｍ、幅方向中央である。
なお得られた複合材料は、炭素繊維が面内方向において無配向に分散しており、かかる方向において実質的に等方性である。
（接合）
上記複合材料と丸型の凸部を設けた複合材料を準備し、これらを幅方向に揃えて、長手方向の片端の端から２５ｍｍの領域を重ね合せた。このとき、凸部を設けた複合材料については、凸部を接合面側に配置し、この凸部を含んだ接合部位を、φ１４の銅製の電極にて、３ｋＮの加圧力で挟んだ。ついで、電極間に２５Ａの電流を３秒間通電させた後、室温近くまで冷却するまで加圧保持し、接合体を得た。凸部は消滅し平坦化されていた。このときの電流密度は０．３２Ａ／ｍｍ^２とした。
（評価）
得られた接合体の引張せん断強度を測定したところ、破壊荷重は平均３．１ｋＮ、標準偏差が０．１４０ｋＮであった。

［実施例６］
（接合）
参考例１に基づいて作成した複合材料１つと参考例２に基づいて作成した複合材料１つを準備し、これらを幅方向に揃えて、長手方向の片端の端から２５ｍｍの領域を重ね合せた。このとき、参考例２に基づいて凸部を設けた複合材料については、凸部を接合面側に配置し、この凸部を含んだ接合部位を、φ１４の銅製の電極にて、３ｋＮの加圧力で挟んだ。ついで、電極間に２５Ａの電流を３秒間通電させた後、室温近くまで冷却するまで加圧保持し、接合体を得た。凸部は消滅し平坦化されていた。このときの電流密度は０．３２Ａ／ｍｍ^２とした。
（評価）
得られた接合体の引張せん断強度を測定したところ、破壊荷重は平均４．２ｋＮ、標準偏差が０．１６９ｋＮであった。

［実施例７］
（接合）
参考例１に基づいて作成した複合材料１つと参考例３に基づいて作成した複合材料１つを準備し、これらを幅方向に揃えて、長手方向の片端の端から２５ｍｍの領域を重ね合せた。このとき、参考例３に基づいて凸部を設けた複合材料については、凸部を接合面側に配置し、この凸部を含んだ接合部位を、φ１４の銅製の電極にて、３ｋＮの加圧力で挟んだ。ついで、電極間に２５Ａの電流を３秒間通電させた後、室温近くまで冷却するまで加圧保持し、接合体を得た。凸部は消滅し平坦化されていた。このときの電流密度は０．３１Ａ／ｍｍ^２とした。
（評価）
得られた接合体の引張せん断強度を測定したところ、破壊荷重は平均４．０ｋＮ、標準偏差が０．１９９ｋＮであった。

［実施例８］
（接合）
参考例２に基づいて作成した複合材料２つを準備し、互いの凸部同士が接触するように重ね合せた。より詳細には、２つの複合材料を幅方向に揃え、かつ双方の凸部の接合面である円同士が合致するようにして、長手方向の片端の端から３０ｍｍの領域を重ね合わせた。この凸部を含んだ接合部位を、φ１４の銅製の電極にて、３ｋＮの加圧力で挟んだ。ついで、電極間に２５Ａの電流を３秒間通電させた後、室温近くまで冷却するまで加圧保持し、接合体を得た。凸部は消滅し平坦化されていた。このときの電流密度は０．３２Ａ／ｍｍ^２とした。
（評価）
得られた接合体の引張せん断強度を測定したところ、破壊荷重は平均４．６ｋＮ、標準偏差が０．２３８ｋＮであった。

［実施例９］
（円錐台型の凸部を設けた複合材料の作成）
平均繊維長２０ｍｍにカットした炭素繊維（東邦テナックス製テナックス（登録商標）ＳＴＳ４０ ２４Ｋ、平均繊維径７μｍ）を平均目付け９８０ｇ／ｍ^２となるように、手でランダムに分散させて配置し、マトリックス樹脂としてユニチカ株式会社製ユニチカナイロン６を粉体状にしたものを用い、炭素繊維の質量割合で５２％、体積で３５％になるよう、２００ｍｍｘ２００ｍｍサイズの平らな金型にセットした。これらを１０ＭＰａの圧力下で２５０℃の温度で１０分間保持し、金型を冷却後に複合材料を得た。このとき、得られた複合材料の厚みは１．６ｍｍだった。この複合材料から長さ１００ｍｍ×幅２５ｍｍ×厚み１．６ｍｍの板を切り出した。また、この複合材料は特定の大きさの凸部を有する金型を用いて製造し、円錐台型の凸部を設けた。凸部の形状は、高さ１ｍｍ、円錐台底部の形状がφ１２（直径１２ｍｍ）、円錐台断面の底部と底部から垂直方向に立上る角度を４５度とした。凸部の位置は、長手方向の片端に端から１５ｍｍ、幅方向中央である。
なお得られた複合材料は、炭素繊維が面内方向において無配向に分散しており、かかる方向において実質的に等方性である。
（接合）
参考例１に基づいて作成した複合材料１つと上記円錐台型の凸部を設けた複合材料１つを準備し、これらを幅方向に揃えて、長手方向の片端の端から２５ｍｍの領域を重ね合せた。このとき、凸部を設けた複合材料については、凸部を接合面側に配置し、この凸部を含んだ接合部位を、φ１４の銅製の電極にて、３ｋＮの加圧力で挟んだ。ついで、電極間に２５Ａの電流を３秒間通電させた後、室温近くまで冷却するまで加圧保持し、接合体を得た。凸部は消滅し平坦化されていた。このときの電流密度は０．３１Ａ／ｍｍ^２とした。
（評価）
得られた接合体の引張せん断強度を測定したところ、破壊荷重は平均４．２ｋＮ、標準偏差が０．２５５ｋＮであった。

以上のように、本発明に接合方法により得られた接合体は、凸部を接合部位として強固に接合されるものである。さらに、加熱融着させる接合箇所及び強度が安定しており、引張せん断強度において、破壊荷重の標準偏差が小さくなった。これは、通電される部分が限定的となったため、あるいは炭素繊維が面内配向しているためと推察されるが詳細は不明である。

本発明によれば、熱可塑性樹脂と炭素繊維を含有する複合材料同士を、簡便な方法により、高い接合強度で接合させる方法を提供することができる。
本発明では、熱可塑性樹脂と炭素繊維を含有する複合材料の接合部に突起形状の凸部を設け、この凸部を含む接合部に通電して発熱させることにより、簡便に溶着を行うことができる。

本発明を詳細にまた特定の実施態様を参照して説明したが、本発明の精神と範囲を逸脱することなく様々な変更や修正を加えることができることは当業者にとって明らかである。
本出願は、２０１１年１２月２７日出願の日本特許出願（特願２０１１−２８５６１０）に基づくものであり、その内容はここに参照として取り込まれる。

１：複合材料Ａ
１’：複合材料Ｂ
２、４：凸部
３：電極

すなわち、本発明は、以下のとおりのものである。
［１］ （ｉ）熱可塑性樹脂と炭素繊維を含有してなり、一つの面に凸部を有する複合材料Ａと、熱可塑性樹脂と炭素繊維を含有してなる複合材料Ｂとを、複合材料Ａの凸部を内側にして重ね合わせ固定する工程、および
（ｉｉ）当該凸部を含む接合部位に通電して発熱させる工程、
を含む複合材料の接合方法。
［２］通電を、電流密度０．０１Ａ／ｍｍ^２から１００Ａ／ｍｍ^２の範囲で行なうことを特徴とする上記記載の複合材料の接合方法。
［３］複合材料の固定を、電極により加圧して行なう上記記載の複合材料の接合方法。
［４］複合材料Ｂが一つの面に凸部を有する上記記載の複合材料の接合方法。
［５］複合材料ＡおよびＢにおける炭素繊維体積含有率（Ｖｆ＝１００×炭素繊維の体積／（炭素繊維の体積＋熱可塑性樹脂の体積））が５％から８０％である上記記載の複合材料の接合方法。
［６］複合材料ＡおよびＢにおける炭素繊維の平均繊維長が１ｍｍから１００ｍｍである上記記載の複合材料の接合方法。
［７］複合材料Ａの凸部を有する面の面内方向において、炭素繊維が無配向に分散して配置している上記記載の複合材料の接合方法。
［８］凸部の形状が円柱、角柱、円錐台、角錐台および半球からなる群から選ばれる少なくとも１種の形状である、上記記載の複合材料の接合方法。
［９］上記記載の（ｉ）の工程と（ｉｉ）の工程とを含む、接合体の製造方法。

Claims (8)

1. （ｉ）熱可塑性樹脂と炭素繊維を含有してなり、一つの面に凸部を有する複合材料Ａと、熱可塑性樹脂と炭素繊維を含有してなる複合材料Ｂとを、複合材料Ａの凸部を内側にして重ね合わせ固定する工程、および
   （ｉｉ）当該凸部を含む接合部位に通電して発熱させる工程、
   を含む複合材料の接合方法。
2. 通電を、電流密度０．０１Ａ／ｍｍ^２から１００Ａ／ｍｍ^２の範囲で行なうことを特徴とする請求項１に記載の複合材料の接合方法。
3. 複合材料の固定を、電極により加圧して行なう請求項１または２に記載の複合材料の接合方法。
4. 複合材料Ｂが一つの面に凸部を有することを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載の複合材料の接合方法。
5. 複合材料ＡおよびＢにおける炭素繊維体積含有率（Ｖｆ＝１００×炭素繊維の体積／（炭素繊維の体積＋熱可塑性樹脂の体積））が５％から８０％であることを特徴とする請求項１〜４のいずれか１項に記載の複合材料の接合方法。
6. 複合材料ＡおよびＢにおける炭素繊維の平均繊維長が１ｍｍから１００ｍｍであることを特徴とする請求項１〜５のいずれかに記載の複合材料の接合方法。
7. 複合材料Ａの凸部を有する面の面内方向において、炭素繊維が無配向に分散して配置していることを特徴とする請求項１〜６のいずれか１項に記載の複合材料の接合方法。
8. 凸部の形状が円柱、角柱、円錐台、角錐台および半球からなる群から選ばれる少なくとも１種の形状である、請求項１〜７のいずれか１項に記載の複合材料の接合方法。

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