JPWO2012017949A1 - 珪窒化物蛍光体用窒化珪素粉末並びにそれを用いたCaAlSiN3系蛍光体、Sr2Si5N8系蛍光体、(Sr,Ca)AlSiN3系蛍光体及びLa3Si6N11系蛍光体、及びその製造方法 - Google Patents
珪窒化物蛍光体用窒化珪素粉末並びにそれを用いたCaAlSiN3系蛍光体、Sr2Si5N8系蛍光体、(Sr,Ca)AlSiN3系蛍光体及びLa3Si6N11系蛍光体、及びその製造方法 Download PDFInfo
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Abstract
Description
(実施例1)
はじめに、本発明に必要な結晶質窒化珪素粉末を作製した。その方法は次の通りである。
四塩化珪素濃度が50vol%のトルエンの溶液を液体アンモニアと反応させ、粉体嵩密度(見掛け密度)0.13g/cm3のシリコンジイミドを作製し、これを窒素ガス雰囲気下、1150℃で加熱分解して、0.25g/cm3の粉体嵩密度(見掛け密度)を有する非晶質窒化珪素粉末を得た。本材料は、反応容器材質および粉末取り扱い機器における粉末と金属との擦れ合い状態を改良する公知の方法により、非晶質窒化珪素粉末に混入する金属不純物は10ppm以下に低減された。また、加熱炉に流通させる窒素ガス中の酸素濃度を0.4vol%で導入した。
シリコンジイミドを加熱して非晶質窒化珪素粉末を得るときの、加熱炉に流通させる窒素ガス中の酸素濃度を0.2vol%で導入した。それ以外は実施例1と同じ方法によって、実施例2に係る結晶質窒化珪素粉末を作製した。得られた結晶質窒化珪素粉末の比表面積は10m2/g、平均粒子径は0.2μm、酸素含有量が0.72wt%であった。
シリコンジイミドを加熱して非晶質窒化珪素粉末を得るときの、加熱炉に流通させる窒素ガス中の酸素濃度を0.001vol%以下で導入した。それ以外は実施例1と同じ方法によって、実施例3に係る結晶質窒化珪素粉末を作製した。得られた結晶質窒化珪素粉末の比表面積は10m2/g、平均粒子径は0.2μm、酸素含有量が0.60wt%であった。
シリコンジイミドを加熱して非晶質窒化珪素粉末を得るときの、加熱炉に流通させる窒素ガス中の酸素濃度を0.5vol%で導入した。非晶質窒化珪素粉末を焼成する際の1100℃から1400℃まで20℃/hrでゆっくりと昇温した。それ以外は実施例1と同じ方法によって、実施例4に係る結晶質窒化珪素粉末を作製した。得られた結晶質窒化珪素粉末は、α型窒化珪素粉末であり、その粒子を図2に示す。比表面積は1.0m2/g、平均粒子径は3.0μm、酸素含有量が0.72wt%であった。
シリコンジイミドを加熱して非晶質窒化珪素粉末を得るときの、加熱炉に流通させる窒素ガス中の酸素濃度を0.0006vol%以下で導入した。それ以外は実施例4と同じ方法によって、実施例5に係る結晶質窒化珪素粉末を作製した。得られた結晶質窒化珪素粉末の比表面積は1.0m2/g、平均粒子径は3.0μm、酸素含有量が0.34wt%であった。
シリコンジイミドを加熱して非晶質窒化珪素粉末を得るときの、加熱炉に流通させる窒素ガス中の酸素濃度を0.6vol%で導入した。非晶質窒化珪素粉末を焼成する際の1100℃から1400℃まで10℃/hrでゆっくりと昇温した。それ以外は実施例1と同じ方法によって、実施例6に係る結晶質窒化珪素粉末を作製した。得られた結晶質窒化珪素粉末の比表面積は0.3m2/g、平均粒子径は8.0μm、酸素含有量が0.75wt%であった。
シリコンジイミドを加熱して非晶質窒化珪素粉末を得るときの、加熱炉に流通させる窒素ガス中の酸素濃度を0.0005vol%以下で導入した。それ以外は実施例6と同じ方法によって、実施例7に係る結晶質窒化珪素粉末を作製した。得られた結晶質窒化珪素粉末の比表面積は0.3m2/g、平均粒子径は8.0μm、酸素含有量が0.29wt%であった。
シリコンジイミドを加熱して非晶質窒化珪素粉末を得るときの、加熱炉に流通させる窒素ガス中の酸素濃度を0.5vol%で導入した。非晶質窒化珪素粉末を焼成する際の温度は、1100℃から1400℃まで40℃/hrでゆっくりと昇温した。それ以外は実施例1と同じ方法によって、実施例8に係る結晶質窒化珪素粉末を作製した。得られた結晶質窒化珪素粉末の比表面積は3.0m2/g、平均粒子径は1.0μm、酸素含有量が0.73wt%であった。
実施例8で使用した結晶質窒化珪素粉末の比表面積が3.0m2/g、平均粒子径は1.0μm、酸素含有量が0.73wt%を、更にフッ酸:結晶質窒化珪素=0.5g:1.0gになる酸溶液に入れてボールミル混合した後、水洗洗浄することで、実施例9に係る結晶質窒化珪素粉末を作製した。得られた結晶質窒化珪素粉末の酸素含有量は、0.53wt%に低減した。
シリコンジイミドを加熱して非晶質窒化珪素粉末を得るときの、加熱炉に流通させる窒素ガス中の酸素濃度を0.0006vol%以下で導入した。それ以外は実施例8と同じ方法によって、実施例10に係る結晶質窒化珪素粉末を作製した。得られた結晶質窒化珪素粉末の比表面積は3.0m2/g、平均粒子径は1.0μm、酸素含有量が0.33wt%であった。
シリコンジイミドを加熱して非晶質窒化珪素粉末を得るときの、加熱炉に流通させる窒素ガス中の酸素濃度を1.3vol%で導入した。非晶質窒化珪素粉末を焼成する際の温度は、1100℃から1400℃まで50℃/hrでゆっくりと昇温した。それ以外は実施例1と同じ方法によって、比較例1に係る結晶質窒化珪素粉末を作製した。得られた結晶質窒化珪素粉末の比表面積は10m2/g、平均粒子径は0.2μm、酸素含有量が1.34wt%であった。
シリコンジイミドを加熱して非晶質窒化珪素粉末を得るときの、加熱炉に流通させる窒素ガス中の酸素濃度を2.0vol%で導入した。非晶質窒化珪素粉末を焼成する際の温度は、1100℃から1400℃まで40℃/hrでゆっくりと昇温した。それ以外は実施例1と同じ方法によって、比較例2に係る結晶質窒化珪素粉末を作製した。得られた結晶質窒化珪素粉末の比表面積は3.0m2/g、平均粒子径は1.0μm、酸素含有量が1.65wt%であった。
シリコンジイミドを加熱して非晶質窒化珪素粉末を得るときの、加熱炉に流通させる窒素ガス中の酸素濃度を1.8vol%で導入した。非晶質窒化珪素粉末を焼成する際の温度は、1100℃から1400℃まで20℃/hrでゆっくりと昇温した。それ以外は実施例1と同じ方法によって、比較例3に係る結晶質窒化珪素粉末を作製した。得られた結晶質窒化珪素粉末の比表面積は1.0m2/g、平均粒子径は3.0μm、酸素含有量が1.55wt%であった。
シリコンジイミドを加熱して非晶質窒化珪素粉末を得るときの、加熱炉に流通させる窒素ガス中の酸素濃度を1.6vol%で導入した。非晶質窒化珪素粉末を焼成する際の温度は、1100℃から1400℃まで10℃/hrでゆっくりと昇温した。それ以外は実施例1と同じ方法によって、比較例4に係る結晶質窒化珪素粉末を作製した。得られた結晶質窒化珪素粉末の比表面積は0.3m2/g、平均粒子径は8.0μm、酸素含有量が1.42wt%であった。
シリコンジイミドを加熱して非晶質窒化珪素粉末を得るときの、加熱炉に流通させる窒素ガス中の酸素濃度を0.4vol%で導入した。非晶質窒化珪素粉末を焼成する際の温度は、1100℃から1400℃まで50℃/hでゆっくりと昇温した。それ以外は実施例1と同じ方法によって、比較例5に係る結晶質窒化珪素粉末を作製した。得られた結晶質窒化珪素粉末の比表面積は10m2/g、平均粒子径は0.2μm、酸素含有量が0.93wt%であった。
(実施例11〜20、比較例6〜9)
実施例1〜10、比較例1〜4に係る結晶質窒化珪素粉末を用いて、実施例11〜20、比較例6〜9に係る珪窒化物蛍光体を作製した。具体的には、組成が窒素ボックス中でEu0.008Ca0.992AlSiN3になるように、窒化珪素粉末と窒化アルミニウム粉末と窒化カルシウム粉末と窒化ユウロピウム粉末を秤量した。これらの原料を窒素ガス雰囲気中で振動ミルにより1時間混合した。得られた混合物を窒化ホウ素製坩堝に入れた。つぎに、坩堝を、雰囲気加圧型の電気炉にセットした。油回転ポンプにより真空とした後、純度が99.999%の窒素を導入して圧力を0.8MPaとし、1000℃まで1時間、1200℃まで1時間、1800℃まで2時間の計4時間で1800℃まで昇温し、1800℃で10時間保持し、その後、炉冷し、坩堝を取り出した。合成した試料を軽く粉砕し、粉末X線回折測定(XRD)を行った。その結果、Caの一部がEuで置換された、CaAlSiN3蛍光体であることを確認した。
(実施例21〜29、比較例10〜13)
実施例1及び3〜10、比較例1〜4に係る結晶質窒化珪素粉末を用いて、実施例21〜29、比較例10〜13に係る珪窒化物蛍光体を作製した。具体的には、組成が窒素ボックス中でEu0.06Sr1.94Si5N8になるように、窒化珪素粉末と窒化ストロンチウム粉末と窒化ユウロピウム粉末を秤量した。これらの原料を窒素ガス雰囲気中で振動ミルにより1時間混合した。得られた混合物を窒化ホウ素製坩堝に入れた。つぎに、坩堝を、雰囲気加圧型の電気炉にセットした。油回転ポンプにより真空とした後、純度が99.999%の窒素を導入して圧力を0.8MPaとし、1000℃まで1時間、1200℃まで1時間、1600℃まで2時間の計4時間で1600℃まで昇温し、1600℃で6時間保持し、その後、炉冷し、坩堝を取り出した。合成した試料を軽く粉砕し、粉末X線回折測定(XRD)を行った。その結果、Srの一部がEuで置換された、Sr2Si5N8系蛍光体であることを確認した。
(実施例30〜36、比較例14〜18)
実施例4〜10、比較例1〜5に係る結晶質窒化珪素粉末を用いて、実施例30〜36、比較例14〜18に係る珪窒化物蛍光体を作製した。具体的には、組成が窒素ボックス中でEu0.008Sr0.7936Ca0.1984AlSiN3になるように、窒化珪素粉末と窒化ストロンチウム粉末と窒化カルシウム粉末と窒化ユウロピウム粉末と窒化アルミニウム粉末を秤量した。これらの原料を窒素ガス雰囲気中で振動ミルにより1時間混合した。得られた混合物を窒化ホウ素製坩堝に入れた。つぎに、坩堝を、雰囲気加圧型の電気炉にセットした。油回転ポンプにより真空とした後、純度が99.999%の窒素を導入して圧力を0.8MPaとし、1000℃まで1時間、1200℃まで1時間、1800℃まで2時間の計4時間で1800℃まで昇温し、1800℃で6時間保持し、その後、炉冷し、坩堝を取り出した。合成した試料を軽く粉砕し、粉末X線回折測定(XRD)を行った。その結果、(Sr,Ca)の一部がEuで置換された、(Sr,Ca)AlSiN3蛍光体であることを確認した。
実施例4に係る結晶質窒化珪素粉末(比表面積は1.0m2/g、平均粒子径は3.0μm、酸素含有量が0.72wt%)を用いて、窒素ボックス中でEu0.002Sr0.7936Ca0.2044AlSiN3になるように、窒化珪素粉末と窒化ストロンチウム粉末と窒化カルシウム粉末と窒化ユウロピウム粉末と窒化アルミニウム粉末を秤量した。それ以外は実施例30〜36と同じ方法によって、(Sr,Ca)の一部がEuで置換された、(Sr,Ca)AlSiN3蛍光体を作製した。結果を表4に示す。
組成比率がEu0.03Sr0.7936Ca0.1764AlSiN3になるように、窒化珪素粉末と窒化ストロンチウム粉末と窒化カルシウム粉末と窒化ユウロピウム粉末と窒化アルミニウム粉末を秤量した。それ以外は実施例30〜36と同じ方法によって、(Sr,Ca)の一部がEuで置換された、(Sr,Ca)AlSiN3蛍光体を作製した。結果を表4に示す。
組成比率がEu0.008Sr0.1Ca0.892AlSiN3になるように、窒化珪素粉末と窒化ストロンチウム粉末と窒化カルシウム粉末と窒化ユウロピウム粉末と窒化アルミニウム粉末を秤量した。それ以外は実施例30〜36と同じ方法によって、(Sr,Ca)の一部がEuで置換された、(Sr,Ca)AlSiN3蛍光体を作製した。結果を表4に示す。
組成比率がEu0.008Sr0.5Ca0.492AlSiN3になるように、窒化珪素粉末と窒化ストロンチウム粉末と窒化カルシウム粉末と窒化ユウロピウム粉末と窒化アルミニウム粉末を秤量した。それ以外は実施例30〜36と同じ方法によって、(Sr,Ca)の一部がEuで置換された、(Sr,Ca)AlSiN3蛍光体を作製した。結果を表4に示す。
(実施例41〜47、比較例19〜23)
実施例4〜10、比較例1〜5に係る結晶質窒化珪素粉末を用いて、実施例41〜47、比較例19〜23に係る珪窒化物蛍光体を作製した。具体的には組成が窒素ボックス中でCe0.1La2.9Si6N11になるように、窒化珪素粉末と窒化ランタン粉末と窒化セリウム粉末を秤量した。これらの原料を窒素ガス雰囲気中で振動ミルにより1時間混合した。得られた混合物を窒化ホウ素製坩堝に入れた。つぎに、坩堝を、雰囲気加圧型の電気炉にセットした。油回転ポンプにより真空とした後、純度が99.999%の窒素を導入して圧力を0.8MPaとし、1000℃まで1時間、1200℃まで1時間、1950℃まで3時間の計5時間で1950℃まで昇温し、1950℃で2時間保持し、その後、炉冷し、坩堝を取り出した。合成した試料を軽く粉砕し、粉末X線回折測定(XRD)を行った。その結果、Laの一部がCeで置換された、La3Si6N11蛍光体であることを確認した。
窒化珪素粉末と、ストロンチウム源となる物質と、カルシウム源となる物質と、ユウロピウム源となる物質と、アルミニウム源となる物質とを、一般式(EuxSryCaz)AlSiN3、(ただし、x+y+z=1)になるように混合し、0.05MPa以上100MPa以下の窒素雰囲気中、1400〜2000℃で焼成することを特徴とする(Sr,Ca)AlSiN3系蛍光体の製造方法に関する。
[0018]
さらに、本発明は、上記珪窒化物蛍光体用窒化珪素粉末を用いた(Sr,Ca)AlSiN3系蛍光体であって、前記珪窒化物蛍光体用窒化珪素粉末と、Sr3N2粉末と、Ca3N2粉末と、EuN粉末と、AlN粉末との混合粉末を、窒素を含有する不活性ガス雰囲気中、1400〜2000℃で焼成することにより得られる、一般式(EuxSryCaz)AlSiN3、(ただし、x+y+z=1)で表される(Sr,Ca)AlSiN3系蛍光体に関する。
[0019]
また、本発明は、上記珪窒化物蛍光体用窒化珪素粉末を用いて、La3Si6N11系蛍光体を製造する方法であって、前記珪窒化物蛍光体用窒化珪素粉末と、ランタン源となる物質と、セリウム源となる物質とを、一般式(CexLa1−x)3Si6N11になるように混合し、0.05MPa以上100MPa以下の窒素雰囲気中、1400〜2000℃で焼成することを特徴とするLa3Si6N11系蛍光体の製造方法に関する。
[0020]
さらに、本発明は、上記珪窒化物蛍光体用窒化珪素粉末を用いたLa3Si6N11系蛍光体であって、前記珪窒化物蛍光体用窒化珪素粉末と、LaN粉末と、CeN粉末との混合粉末を、窒素を含有する不活性ガス雰囲気中、1400〜2000℃で焼成することにより得られる、一般式(CexLa1−x)3Si6N11で表されるLa3Si6N11系蛍光体に関する。
発明の効果
[0021]
以上のように、本発明によれば、蛍光表示管(VFD)、フィールドエミッションディスプレー(FED)、プラズマディスプレーパネル(PDP)、陰極線管(CRT)、発光ダイオード(LED)等に使用できる、より高
2000℃で焼成することを特徴とする。
[0048]
ストロンチウム源となる物質としては、窒化ストロンチウム(Sr3N2)以外に、金属ストロンチウムが挙げられる。カルシウム源となる物質としては、窒化カルシウム(Ca3N2)以外に、金属カルシウムが挙げられる。ユウロピウム源となる物質としては、窒化ユウロピウム(EuN)以外に、金属ユウロピウムが挙げられる。アルミナ源となる物質としては窒化アルミニウム(AlN)以外に、金属アルミニウムが挙げられる。
[0049]
本発明に係る(Sr,Ca)AlSiN3系蛍光体は、発光源としてEu元素以外にCe、Pr、Nd、Sm、Ybでも発光するが、Euを含むことが好ましく、Euであることが望ましい。
[0050]
得られる(Sr,Ca)AlSiN3系蛍光体は、一般式(MxSryCaz)AlSiN3で表される蛍光体であり、x+y+z=1、0.1≦y≦0.8である。(Sr,Ca)AlSiN3の(Sr,Ca)の一部が発光源となるEuなどの稀土類元素Mで置換されている。その置換量xは特に限定されないが、通常、0.002≦x≦0.03である。
[0051]
一般的には、原料としては、窒化珪素(Si3N4)、窒化ストロンチウム(Sr3N2)、窒化カルシウム(Ca3N2)、窒化ユウロピウム(EuN)、窒化アルミニウム(AlN)が好適に用いられる。原料の作製方法としては、最終的に前記窒化物を得ることができる方法であれば、如何なる方法でも採用することができる。
[0052]
次に、珪窒化物蛍光体が、La3Si6N11系蛍光体である場合について説明する。本発明に係るLa3Si6N11系蛍光体は、Laの一部が、Ceなどの希土類付活元素で置換された蛍光体をいう。本発明に係るLa3Si6N11系蛍光体の製造方法は、酸素含有量が0.2〜0.9wt%の前記結晶質窒化珪素粉末と、LaNなどのランタン源となる物質と、CeNなどのセリウム源となる物質とを一般式(CexLa1−x)3Si6N11になるように混合し、0.05〜100MPaの窒素雰囲気中、1400〜2000℃で焼成することを特徴とする。
[0053]
ランタン源となる物質としては、窒化ランタン(LaN)以外に、金属ランタンが挙げられる。セリウム源となる物質としては、窒化セリウム以外に、金属セリウム、酸化セリウムが挙げられる。
[0054]
本発明に係るLa3Si6N11系蛍光体は、発光源としてCe元素以外にY、Nd、Sm、Euでも発光するが、Ceを含むことが好ましく、Ceであることが望ましい。
[0055]
得られるLa3Si6N11系蛍光体は、一般式(CexLa1−x)3Si6N11で表される蛍光体であり、La3Si6N11のLaの一部がCeで置換されている。その置換量xは特に限定されないが、通常、0.001<x<1.0である。
[0056]
一般的には、原料としては、窒化珪素(Si3N4)、窒化ランタン(LaN)、窒化セリウム(CeN)が好適に用いられる。原料の作製方法としては、最終的に前記窒化物を得ることができる方法であれば、如何なる方法でも採用することができる。
[0057]
本発明に係るCaAlSiN3系蛍光体、Sr2Si5N8系蛍光体、(Sr,Ca)AlSiN3系蛍光体、又はLa3Si6N11系蛍光体の製造方法において、前記した各出発原料を混合する方法については、特に制約は無く、それ自体公知の方法、例えば、乾式混合する方法、原料各成分と実質的に反応しない不活性溶媒中で湿式混合した後に溶媒を除去する方法などを採用することができる。混合装置としては、V型混合機、ロッキングミキサー、ボールミル、振動ミル、媒体攪拌ミルなどが好適に使用される。
[0058]
出発原料の混合物は、1気圧の窒素含有不活性ガス雰囲気中1400〜1800℃、好ましくは1500〜1700℃で焼成され、目的とする蛍光体が得られる。焼成温度が1400℃よりも低いと、所望の蛍光体の生成に長時間の加熱を要し、実用的でない。また、生成粉末中における蛍光体の生成割合も低下する。焼成温度が1800℃を超えると、カルシウム、ユウロピウム、ストロンチウム、ランタン、セリウムの蒸発が著しくなり明るい蛍光体を得ることができない。
[0059]
出発原料混合粉末を、加圧窒素ガス雰囲気下1600〜2000℃、好ましくは1600〜1900℃の温度範囲で焼成することもできる。この場合には、窒素ガス加圧により、カルシウム、ユウロピウム、及びセリウムの蒸発、Si3N4の昇華分解が抑制され、短時間で所望の蛍光体を得ることができる。窒素ガス圧を高くすることで焼成温度を上げることができるが、例えば5気圧の窒素ガス加圧下では1600〜1850℃、10気圧の窒素ガス加圧下では1600〜2000℃で焼成することができる。
[0060]
粉末混合物の焼成に使用される加熱炉については、とくに制約は無く、例えば、高周波誘導加熱方式または抵抗加熱方式によるバッチ式電気炉、ロータリーキルン、流動化焼成炉、プッシャー式電気炉などを使用することができる。
[0061]
本発明に係るCaAlSiN3系蛍光体、Sr2Si5N8系蛍光体、(Sr,Ca)AlSiN3系蛍光体、又はLa3Si6N11系蛍光体の製造方法において、焼成後に、酸を含む溶液中で洗浄処理を施すことが好ましい。さらに、焼成後に、窒素、アンモニア、水素から選ばれる1種又は2種以上の雰囲気下で、300〜1000℃の温度範囲で、加熱処理することが好ましい。このようにして得られた一般式(EuxCa1−x)AlSiN3で表されるCaAlSiN3系蛍光体、一般式(EuxSr1−x)2Si5N8で表されるSr2Si5N8系蛍光体、一般式(MxSryCaz)AlSiN3で表される(Sr,Ca)AlSiN3系蛍光体(Mは発光源でありEuなどの稀土類元素が用いられる。発光源となる稀土類元素Mとしては、Eu元素以外にCe、Pr、Nd、Sm、Ybが挙げられるが、Euを含むことが好ましく、Euであることが望ましい。)、一般式(CexLa1−x)3Si6N11で表されるLa3Si6N11系蛍光体(Ceは発光源であり、Ce元素以外にY、Nd、Sm、Euでも発光するが、Ceを含むことが好ましく、Ceであることが望ましい。)は、従来の窒化珪素粉末を原料にして得られた蛍光体と比較して、蛍光強度の優れた蛍光体である。
[0062]
本発明に係るCaAlSiN3系蛍光体、Sr2Si5N8系蛍光体、(Sr
Claims (12)
- 珪素元素と窒素元素とを含有し、酸素元素を構成元素としない珪窒化物蛍光体を製造するための原料として使用する結晶質窒化珪素粉末であって、
酸素含有量が0.2〜0.9wt%であることを特徴とする珪窒化物蛍光体用窒化珪素粉末。 - 平均粒子径が1.0〜12μmであることを特徴とする請求項1記載の珪窒化物蛍光体用窒化珪素粉末。
- 比表面積が0.2〜4.0m2/gであることを特徴とする請求項1又は2記載の珪窒化物蛍光体用窒化珪素粉末。
- 珪窒化物蛍光体がCaAlSiN3系蛍光体、Sr2Si5N8系蛍光体、(Sr,Ca)AlSiN3系蛍光体、又はLa3Si6N11系蛍光体であることを特徴とする請求項1乃至3いずれか記載の珪窒化物蛍光体用窒化珪素粉末。
- 請求項1乃至3いずれか記載の珪窒化物蛍光体用窒化珪素粉末を用いて、CaAlSiN3系蛍光体を製造する方法であって、
前記珪窒化物蛍光体用窒化珪素粉末と、アルミニウム源となる物質と、カルシウム源となる物質と、ユウロピウム源となる物質とを、一般式(EuxCa1−x)AlSiN3になるように混合し、0.05MPa以上100MPa以下の窒素雰囲気中、1400〜2000℃で焼成することを特徴とするCaAlSiN3系蛍光体の製造方法。 - 請求項1乃至3いずれか記載の珪窒化物蛍光体用窒化珪素粉末を用いたCaAlSiN3系蛍光体であって、
前記珪窒化物蛍光体用窒化珪素粉末と、Ca3N2粉末と、AlN粉末と、EuN粉末との混合粉末を、窒素を含有する不活性ガス雰囲気中、1400〜2000℃で焼成することにより得られる、一般式(EuxCa1−x)AlSiN3で表されるCaAlSiN3系蛍光体。 - 請求項1乃至3いずれか記載の珪窒化物蛍光体用窒化珪素粉末を用いて、Sr2Si5N8系蛍光体を製造する方法であって、
前記珪窒化物蛍光体用窒化珪素粉末と、ストロンチウム源となる物質と、ユウロピウム源となる物質とを、一般式(EuxSr1−x)2Si5N8になるように混合し、0.05MPa以上100MPa以下の窒素雰囲気中、1400〜2000℃で焼成することを特徴とするSr2Si5N8系蛍光体の製造方法。 - 請求項1乃至3いずれか記載の珪窒化物蛍光体用窒化珪素粉末を用いたSr2Si5N8系蛍光体であって、
前記珪窒化物蛍光体用窒化珪素粉末と、窒化ストロンチウム粉末と、窒化ユウロピウム粉末との混合粉末を、窒素を含有する不活性ガス雰囲気中、1400〜2000℃で焼成することにより得られる、一般式(EuxSr1−x)2Si5N8で表されるSr2Si5N8系蛍光体。 - 請求項1乃至3いずれか記載の珪窒化物蛍光体用窒化珪素粉末を用いて、(Sr,Ca)AlSiN3系蛍光体を製造する方法であって、
前記珪窒化物蛍光体用窒化珪素粉末と、ストロンチウム源となる物質と、カルシウム源となる物質と、ユウロピウム源となる物質と、アルミニウム源となる物質とを、一般式(EuxSryCaz)AlSiN3、(ただし、x+y+z=1)になるように混合し、0.05MPa以上100MPa以下の窒素雰囲気中、1400〜2000℃で焼成することを特徴とする(Sr,Ca)AlSiN3系蛍光体の製造方法。 - 請求項1乃至3いずれか記載の珪窒化物蛍光体用窒化珪素粉末を用いた(Sr,Ca)AlSiN3系蛍光体であって、
前記珪窒化物蛍光体用窒化珪素粉末と、Sr3N2粉末と、Ca3N2粉末と、EuN粉末と、AlN粉末との混合粉末を、窒素を含有する不活性ガス雰囲気中、1400〜2000℃で焼成することにより得られる、一般式(EuxSryCaz)AlSiN3、(ただし、x+y+z=1)で表される(Sr,Ca)AlSiN3系蛍光体。 - 請求項1乃至3いずれか記載の珪窒化物蛍光体用窒化珪素粉末を用いて、La3Si6N11系蛍光体を製造する方法であって、
前記珪窒化物蛍光体用窒化珪素粉末と、ランタン源となる物質と、セリウム源となる物質とを、一般式(CeXLa1−X)Si6N11になるように混合し、0.05MPa以上100MPa以下の窒素雰囲気中、1400〜2000℃で焼成することを特徴とするLa3Si6N11系蛍光体の製造方法。 - 請求項1乃至3いずれか記載の珪窒化物蛍光体用窒化珪素粉末を用いたLa3Si6N11系蛍光体であって、
前記珪窒化物蛍光体用窒化珪素粉末と、LaN粉末と、CeN粉末との混合粉末を、窒素を含有する不活性ガス雰囲気中、1400〜2000℃で焼成することにより得られる、一般式(CeXLa1−X)Si6N11で表されるLa3Si6N11系蛍光体。
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