JPWO2010101066A1 - 結晶質膜の製造方法および結晶質膜製造装置 - Google Patents
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Abstract
Description
また、最近、液晶ディスプレイに変わって次世代ディスプレイとして有力視されている有機ELディスプレイでは、有機EL自体が発光することによってスクリーンの輝度を上げている。有機ELの発光材料はLCDのように電圧駆動ではなく電流駆動であるため、TFTへの要求が異なっている。アモルファスシリコンによるTFTでは経年変化の抑制が難しく、しきい値電圧(Vth)の大幅なドリフトが発生し、デバイスの寿命が制限される。一方、ポリシリコンは安定材料のため長寿命である。しかしながらポリシリコンによるTFTでは、TFTの特性ばらつきは大きい。このTFT特性のばらつきは、結晶粒径のばらつきや、結晶質シリコンの結晶粒の界面(結晶粒界)がTFTのチャネル形成領域に存在することによりより発生しやすくなる。TFTの特性ばらつきは、主にチャネル間に存在する結晶粒経と結晶粒界の数に左右されやすい。さらに、結晶粒径が大きいと一般に電子移動度が大きくなる。有機ELディスプレイ用途のTFTは電界電子移動度の高いものは却ってTFTのチャネル長を長くしなければならず、RGB(赤・緑・青)それぞれの1画素の大きさがTFTのチャネル長に依存してしまい高解像度が得られない。このため、結晶粒径のバラツキが小さく微細な結晶膜への要求度合いは益々高くなっている。
なぜなら、その一つのレーザアニール法は、アモルファスシリコンを一旦溶融させ再結晶化させるプロセスであり、一般に形成される結晶粒径が大きく、結晶粒径のバラツキも大きい。このため、先に述べたように電界電子移動度が高く、複数のTFTのチャネル領域内の結晶粒径の数にばらつきが生まれることや、ランダムな形状、隣り合う結晶の結晶配向性の違いが、結果TFTの特性ばらつきに大きく影響する。特にレーザ重ねあわせ部に結晶性の違いが現れやすく、この結晶性の違いがTFTの特性ばらつきに大きく影響する。また、表面のコンタミネーション(不純物)により、結晶に欠陥が生じるといった問題もある。
また、本発明によれば、結晶の融点を超えない温度にまでしか加熱されないので、結晶化される膜自体はそれ以上は相変化せず、例えばアモルファスシリコンのみを結晶シリコンへ変化させるためパルスレーザ光の重ね合わせ箇所も同様の結晶性が得られ、均一性が向上する。なお、本発明条件によるパルスレーザ光の照射によって、非晶質膜を従来の固相成長法に比べて高温に加熱することができる。
次に、本発明で規定する条件について以下に説明する。
上記波長域は、非晶質膜、特にアモルファスシリコン膜に対し、吸収のよい波長域であるので、該波長域のパルスレーザ光で非晶質膜を直接加熱することができる。したがって、非晶質膜の上層に間接的にレーザ吸収層を設ける必要がない。また、レーザ光が非晶質膜で十分に吸収されるため、レーザ光によって基板が加熱されるのを防止でき、基板の撓みや変形が抑えられ基板のダメージを回避できる。
なお、レーザ光の波長が、非晶質膜、特にアモルファスシリコン膜に対し吸収はあるが、透過するようなものであると、下層側からの多重反射により、非晶質膜の照射部分に対する光の吸収率が非晶質膜下層の厚みの偏差(ばらつき)に大きく依存してしまう。上記波長域であれば、レーザ光は非晶質膜、特にシリコン膜の表層で完全に光吸収させることができるため、下層の膜厚ばらつきをあまり考慮せずに多結晶膜を得ることができる。また、非晶質膜の透過を殆ど無視できるので、金属上に非晶質膜が形成されたものへの適用も可能である。
また、パルスレーザ光の波長域を赤外域にすると、50nm厚程度のシリコンには殆ど光吸収しないため、シリコンの上層部に光吸収層を設けることが一般的である。しかし本方式を用いると、光吸収層を塗布する工程と、パルスレーザ照射後に除去する工程が自ずと増えてしまうという問題がある。
上記各観点から、本願発明ではパルスレーザ光の波長域を紫外域の340〜358nmに定めている。
非晶質膜に適度なエネルギー密度(非晶質膜上)のパルスレーザ光を照射することにより、非晶質膜は固相のまま、またはアモルファスの融点を超え、かつ結晶融点を越えない温度にまで加熱されて結晶化され、微結晶が作製できる。エネルギー密度が低いと非晶質膜の温度が十分に上がらずに結晶化が十分になされなかったり、結晶化が困難になる。一方、エネルギー密度が高いと、溶融結晶が生じたり、アブレーションが生じてしまう。このため、パルスレーザ光のエネルギー密度を130〜240mJ/cm2に限定する。
非晶質膜にパルスレーザ光を照射する際に、同一領域に照射されるショット数を適切に定めることで、照射するビーム面積内でエネルギーばらつきがあっても、複数回照射することにより、結晶化される温度が均一化され、結果、均一な微結晶が作製できる。
ショット数が多いと、非晶質膜は結晶融点を超える温度まで加熱され、溶融またはアブレーションが発生する場合がある。また、ショット数の増大に応じて処理時間が長くなり、効率が悪い。
上記波長、エネルギー密度、ショット数の条件内で、結晶化の際の結晶化率を60〜95%に定めるのが望ましい。結晶化率が60%未満であると、薄膜トランジスタなどとして用いる際に十分な特性が得られ難くなる。非晶質膜に与えられるエネルギーが少ないと、結晶化率を60%以上にすることができない。また、結晶化率が95%を越えると、結晶の粗大化が進み、微細で均一な結晶を得ることが難しくなる。結晶融点を超えてパルスレーザ光を照射すると結晶化率95%超になりやすくなる。
なお、結晶化率は、具体的には、ラマン分光によって得られる結晶ピークの面積および非結晶ピークの面積の比率(結晶化Siピークの面積/(非結晶Siピークの面積+結晶化Siピークの面積)によって決定することができる。
パルスレーザ光のパルス周波数は、ある程度高くすることで(6kHz以上)、ショット間の時間間隔が小さくなりパルスレーザ光照射による熱が非晶質膜で保持されるため、結晶化に有効に作用する。一方、パルス周波数が高くなりすぎると、溶融、アブレーションが生じやすくなる。
短軸幅方向にパルスレーザ光を相対的に走査することで、非晶質膜を部分的に照射・加熱しつつ大領域の結晶化処理が可能になる。但し、短軸幅が大きすぎると効率よく結晶化するために走査速度を大きくしなければならず、装置コストが増大してしまう。
この走査速度が小さいと、ピークパワー密度が増大し、非晶質膜が結晶融点を超える温度にまで加熱され、溶融またはアブレーションする場合がある。また、走査速度が大きいと、ピークパワー密度が減少し、固相結晶化させる温度まで加熱できない場合がある。
走査装置は、パルスレーザ光が導かれる光学系を移動させてパルスレーザ光を移動させるものでもよく、また、非晶質膜が配置される基台を移動させるものであってもよい。
また、本発明によれば、装置の低コスト化およびメンテナンス費用の低減化が可能で、稼働率の高い処理が可能であり、よって生産性を高めることができる。
同時に基板の変位(たわみ・変形・内部応力)を最小限に抑える効果がある。同時に基板が多少加熱されることで非晶質膜内に内在する不純物や表面に付着しているコンタミネーションを除去する効果がある。
この実施形態の結晶質膜の製造方法では、フラットパネルディスプレイTFTデバイスに用いられる基板8を対象にし、該基板8上には非晶質膜としてアモルファスシリコン薄膜8aが形成されているものとする。アモルファスシリコン薄膜8aは、常法により基板8の上層に形成され、脱水素処理が省略されている。
ただし、本発明としては、対象となる基板およびこれに形成された非晶質膜の種別がこれに限定されるものではない。
紫外固体レーザアニール処理装置1では、340〜358nmの波長を有しパルス周波数6〜10kHz、パルス幅5〜100nsのパルスレーザ光を出力する紫外固体レーザ発振器2が除振台6に設置されており、該紫外固体レーザ発振器2には、パルス信号を生成する制御回路2aが備えられている。
上記基板載置台9は、該基板載置台9の面方向(XY方向)に沿って移動可能になっており、該基板載置台9を前記面方向に沿って高速移動させる走査装置10が備えられている。
先ず、基板載置台9上に、アモルファスシリコン薄膜8aが上層に形成された基板8を載置する。この実施形態では該基板8はヒータなどによる加熱は行われない。
制御回路2aでは、予め設定されたパルス周波数(6〜10kHz)、パルス幅5〜100nsのパルスレーザ光が出力されるようにパルス信号が生成され、該パルス信号によって紫外固体レーザ発振器2より340〜358nmの波長のパルスレーザ光が出力される。
エネルギー密度が調整されたパルスレーザ光は、光ファイバ5によって伝送されて光学系7に導入される。光学系7では、上記のように集光レンズ70a、70b、ビームホモジナイザ71a、71bなどによって短軸幅が1.0mm以下の長方形またはラインビーム状に整形され、基板8に向けて加工面において130〜240mJ/cm2のエネルギー密度で照射される。
上記照射により得られた結晶質薄膜は、結晶粒径が50nm以下で、従来の固相結晶成長法に見られるような突起もなく、均一かつ微細な良質な結晶性を有している。例えば、平均結晶粒が20nm以下で、標準偏差が10nm以下のものを好適に挙げることができる。結晶粒は、原子間力顕微鏡(AFM)によって測定することができる。また、得られた結晶は、ラマン分光による結晶ピークの面積と非結晶ピークの面積との比を基にして結晶化率を算出することができ、該結晶化率は60〜95%が望ましい。
上記結晶質薄膜は、有機ELディスプレイに好適に使用することができる。ただし、本発明としては、使用用途がこれに限定されるものではなく、その他の液晶ディスプレイや電子材料として利用することが可能である。
なお、上記実施形態では、基板載置台を移動させることでパルスレーザ光を相対的に走査するものとしたが、パルスレーザ光が導かれる光学系を高速に移動させることでパルスレーザ光を相対的に走査するものとしてもよい。
上記実施形態の紫外固体レーザアニール処理装置1を用いて、ガラス製の基板の表面に常法によって形成されたアモルファスシリコン薄膜にパルスレーザ光を照射する実験を行った。
該実験では、パルスレーザ光の波長を355nmの紫外域光とし、パルス周波数を8kHz、パルス幅を80nsecとした。エネルギー密度は、アテニュエータ3によって対象エネルギー密度に調整した。
パルスレーザ光は、光学系によって加工面で円形となるように整形し、加工面におけるエネルギー密度、ビームサイズ、ショット数を変えて、基板上のアモルファスシリコン膜にパルスレーザ光を照射した。アモルファスシリコンは加熱され、結晶シリコンへ変化させた。この照射を行った薄膜を図2に示すSEM写真により評価した。また、各条件および評価結果を表1に示した。
また、エネルギー密度を70mJ/cm2で、ショット数が800回のものでは、アモルファス薄膜は結晶化されなかった。これはエネルギー密度が低すぎてショット数を増やしても結晶化に至らなかったものである。
次に、パルスレーザ光のエネルギー密度を140、160、180、200mJ/cm2とした場合、写真2〜6に示すように、均一な微細結晶が得られた。
次に、パルスレーザ光のエネルギー密度を250mJ/cm2とした場合、写真7に示すように、結晶融点を超える温度まで加熱され、溶融されたため、溶融結晶となり、微細結晶が得られなかった。
さらに、パルスレーザ光のエネルギー密度を260mJ/cm2とした場合、写真8に示すようにアブレーションが生じてしまった。
以上に示すように、パルスレーザ光のエネルギー密度、パルス幅、ショット数を適切な範囲に設定することにより初めて均一で微細な結晶化が可能になる。
上記実施形態の紫外固体レーザアニール処理装置1を用いて、ガラス製の基板の表面に常法によって形成されたアモルファスシリコン薄膜に、パルスレーザ光を照射する実験を行なった。該実験では、パルスレーザ光の波長を355nmの紫外域光とし、パルス周波数を6〜8kHz、パルス幅を80ns(nsec)とした。パルスエネルギー密度はアテニュエータ3によって対象エネルギー密度に調整を行なった。shot数は、ステージ速度によって対象shot数となるように調整を行なった。各供試材のエネルギー密度、shot数を表2に示した。また、以下で測定される結晶化率を同じく表2に示した。
パルスレーザ光は、光学系によって加工面で長方形となるように整形し、基板上のアモルファスシリコンに照射した。アモルファスシリコンは加熱され、結晶シリコンへ変化する。この照射を行なった薄膜を図3、4に示すSEM写真と図5に例を示すラマン分光測定により評価した。結晶化率は、結晶化率は、ラマン分光測定結果に基づいて、結晶化Siピークの面積/(非結晶Siピークの面積+結晶化Siピークの面積)の計算式(1)によって算出した。
以下の実施例および比較例では、具体的には、50nm厚の薄膜に対し、波長514.5nm、出力2mWのArイオンレーザ光を1mmφに集光して照射してラマン分光測定を行った。図5のラマン測定結果では、520cm−1付近に結晶Siの鋭いピークが存在し、480cm−1付近のアモルファスSiピークがほとんど無いことが分かる。
さらに測定結果に基づいて最小二乗法を用いたガウシアンフィッティングにより、二つのピーク波形に分離し、それぞれのピーク波形から前記計算式(1)によって結晶化率を算出した。
図5に示す例は下記実施例No.3のデータであり、上記算出の結果、結晶化率は約88%であった。
パルスレーザ光のエネルギー密度を130mJ/cm2、パルス周波数を6kHzとして該パルスレーザ光が照射された薄膜では、ショット数6回にすると写真10に示すように、10〜20nm径の微結晶が作製できた。ラマン分光測定により結晶化率を評価すると85%であった。またパルス周波数を8kHzとしても同様の結果が得られた。
パルスレーザ光のエネルギー密度を140mJ/cm2、パルス周波数を6kHzとして該パルスレーザ光が照射された薄膜では、ショット数6回にすると写真11に示すように、10〜20nmの微結晶が作製できた。ラマン分光測定により結晶化率を評価すると88%であった。またパルス周波数を8kHzとしても同様の結果が得られた。
パルスレーザ光のエネルギー密度を150mJ/cm2、パルス周波数を6kHzとして該パルスレーザ光が照射された薄膜では、ショット数6回にすると写真12に示すように、10〜20nmの微結晶が作製できた。ラマン分光測定により結晶化率を評価すると90%であった。またパルス周波数を8kHzとしても同様の結果が得られた。
パルスレーザ光のエネルギー密度を160mJ/cm2、パルス周波数を6kHzとして該パルスレーザ光が照射された薄膜では、ショット数6回にすると写真13に示すように、20〜30nmの微結晶が作製できた。ラマン分光測定により結晶化率を評価すると90%であった。またパルス周波数を8kHzとしても同様の結果が得られた。
パルスレーザ光のエネルギー密度を180mJ/cm2、パルス周波数を6kHzとして該パルスレーザ光が照射された薄膜では、ショット数6回にすると写真14に示すように、20〜30nmの微結晶が作製できた。ラマン分光測定により結晶化率を評価すると95%であった。またパルス周波数を8kHzとしても同様の結果が得られた。
パルスレーザ光のエネルギー密度を200mJ/cm2、パルス周波数を6kHzとして該パルスレーザ光が照射された薄膜では、ショット数6回にすると写真15に示すように、40〜50nmの微結晶が作製できた。ラマン分光測定により結晶化率を評価すると95%であった。またパルス周波数を8kHzとしても同様の結果が得られた。
パルスレーザ光のエネルギー密度を250mJ/cm2、パルス周波数を6kHzとして該パルスレーザ光が照射された薄膜では、ショット数6回にすると写真16に示すように、融点を超える温度まで加熱され溶融結晶となり、均一な結晶が得られなかった。ラマン分光測定により結晶化率を評価すると97%であった。またショット数を1回に減らしても同様の結果が得られた。
パルスレーザ光のエネルギー密度を260mJ/cm2、パルス周波数を6kHzとして該パルスレーザ光が照射された薄膜では、ショット数6回にすると写真17に示すように、アブレーションが生じてしまった。
パルスレーザ光のエネルギー密度を120mJ/cm2、パルス周波数を8kHzとして該パルスレーザ光が照射された薄膜では、ショット数8回にすると結晶化はしたが、Seccoエッチングを行なうと、写真18のように結晶の所々がエッチングされてしまった。ラマン分光測定により結晶化率を評価すると54%であった。
パルスレーザ光のエネルギー密度を160mJ/cm2、パルス周波数を8kHzとして該パルスレーザ光が照射された薄膜では、ショット数2回にすると写真19に示すように、10〜20nmの微結晶が作製できた。ラマン分光測定により結晶化率を評価すると75%であった。
パルスレーザ光のエネルギー密度を180mJ/cm2、パルス周波数を8kHzとして該パルスレーザ光が照射された薄膜では、ショット数2回にすると写真20に示すように、10〜20nmの微結晶が作製できた。ラマン分光測定により結晶化率を評価すると78%であった。
上記実験とは異なる波長の308nm、パルス幅20nsecのXeClエキシマレーザを用いて同様の実験を行なった。パルスレーザ光のエネルギー密度を180mJ/cm2、パルス周波数を300Hzとして該パルスレーザ光が照射された薄膜では、ショット数8回で結晶化後、SEM観察のためにSeccoエッチングを行なうと、結晶化部全てがエッチングされてしまった。ラマン分光測定により結晶化率を評価すると54%であった。これは波長が短いために表層面のみ結晶化したためと考えられる。
上記実験とは異なる波長の308nm,パルス幅20nsecのXeClエキシマレーザを用いて同様の実験を行なった。パルスレーザ光のエネルギー密度を200mJ/cm2、パルス周波数を300Hzとして該パルスレーザ光が照射された薄膜では、ショット数8回にすると写真21に示すように、結晶融点を超える温度まで加熱され溶融結晶となり、均一な結晶が得られなかった。ラマン分光測定により結晶化率を評価すると97%であった。
2 紫外固体レーザ発振器
3 アテニュエータ(減衰器)
4 結合器
5 光ファイバ
6 除振台
7 光学系
70a集光レンズ
70b集光レンズ
71aビームホモジナイザ
71bビームホモジナイザ
8 基板
8a アモルファスシリコン薄膜
9 基板載置台
10 走査装置
Claims (13)
- 基板の上層に有る非晶質膜に、340〜358nmの波長からなり、130〜240mJ/cm2のエネルギー密度を有するパルスレーザ光を1〜10回のショット数で照射して、前記非晶質膜を結晶融点を超えない温度に加熱して結晶化させることを特徴とする結晶質膜の製造方法。
- 前記パルスレーザ光は、前記非晶質膜をその融点を超えない温度または、前記融点を超えて結晶融点を超えない温度に加熱することを特徴とする請求項1記載の結晶質膜の製造方法。
- 前記結晶化は、結晶化率60〜95%の範囲で行うことを特徴とする請求項1または2に記載の結晶質膜の製造方法。
- 前記パルスレーザ光のパルス幅が5〜100nsであることを特徴とする請求項1〜3のいずれかに記載の結晶質膜の製造方法。
- 前記パルスレーザ光のパルス周波数が6〜10kHzであることを特徴とする請求項1〜4のいずれかに記載の結晶質膜の製造方法。
- 前記非晶質膜に照射されるパルスレーザ光の短軸幅が1.0mm以下であることを特徴とする請求項1〜5のいずれかに記載の結晶質膜の製造方法。
- 前記パルスレーザ光を前記非晶質膜に対し相対的に走査しつつ前記照射を行い、該走査速度を50〜1000mm/秒とすることを特徴とする請求項1〜6のいずれかに記載の結晶質膜の製造方法。
- 前記パルスレーザ光を光学系にて長方形またはラインビーム状にビーム整形し、該光学系を高速に動かすことにより前記走査を行うことを特徴とする請求項7記載の結晶質膜の製造方法。
- 前記結晶化によって大きさが50nm以下で突起のない微結晶を得ることを特徴とする請求項1〜8のいずれかに記載の結晶質膜の製造方法。
- 波長340〜358nmのパルスレーザ光を出力するパルスレーザ光源と、前記パルスレーザ光を非晶質膜に導いて照射する光学系と、前記レーザ光が非晶質膜上で130〜240mJ/cm2のエネルギー密度で照射されるように前記パルスレーザ光源から出力された前記パルスレーザ光の減衰率を調整するアッテネータと、前記パルスレーザ光が前記非晶質膜上で1〜10ショットの範囲内でオーバラップ照射されるように前記レーザ光を前記非晶質膜に対し相対的に移動させる走査装置とを備えることを特徴とする結晶質膜製造装置。
- 前記パルスレーザ光源は、パルス周波数6〜10kHzのパルスレーザ光を出力するものであることを特徴とする請求項10記載の結晶質膜製造装置。
- 前記光学系は、前記パルスレーザ光を短軸幅1.0mm以下の長方形またはラインビーム状にビーム整形するものであることを特徴とする請求項10または11に記載の結晶質膜製造装置。
- 前記パルスレーザ光源は、パルス幅5〜100nsのパルスレーザ光を出力するものであることを特徴とする請求項10〜12のいずれかに記載の結晶質膜製造装置。
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