JPWO2009122458A1 - 量子ドットの製造方法 - Google Patents
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Abstract
SiH4ガスおよびN2Oガスを用いたプラズマCVD法によって非晶質相からなるシリコン酸化膜(2)を基板(1)上に堆積する(工程(b)参照)。その後、シリコン酸化膜(2)/基板(1)からなる試料をRTA装置にセットし、試料(=シリコン酸化膜(2)/基板(1)に対してRTAによる熱処理(急速加熱および急速冷却)を施す(工程(c)参照)。この場合、昇温レートは、200℃/sであり、熱処理温度は、1000℃である。
Description
この発明は、量子ドットの製造方法に関し、特に、量子ドットのサイズおよび密度を制御可能な量子ドットの製造方法に関するものである。
従来、シリコンからなる量子ドットは、LPCVD(Low Pressure Chemical Vapor Deposition)法を用いて形成されていた(特開2006−32564号公報)。
すなわち、量子ドットは、シラン(SiH4)ガスを材料ガスに用いて、0.5Torrの反応圧力、560℃〜600℃の基板温度で50〜70秒の間、反応を行なうことによって形成される。
しかし、従来の量子ドットの製造方法を用いて量子ドットを作製した場合、量子ドットのサイズおよび密度を制御することができるが、多層の量子ドットを作製する場合、層数に比例した作製時間が必要であるという問題がある。
そこで、この発明は、かかる問題を解決するためになされたものであり、その目的は、サイズおよび密度を制御可能な多層の量子ドットの製造方法を提供することである。
この発明によれば、量子ドットの製造方法は、第1の元素を含む第1の材料に対する、第2の元素を含む第2の材料の量比を基準値以上に設定して薄膜を基板上に堆積する第1の工程と、第1の工程において堆積された薄膜を基準昇温レート以上の昇温レートで設定温度に昇温する第2の工程と、薄膜を設定温度で熱処理する第3の工程とを備える。そして、基準値は、第1および第2の元素を含む絶縁膜を形成するときの第1の材料に対する第2の材料の量比である。
好ましくは、第1の工程において、非晶質相からなる薄膜が基板上に堆積される。
好ましくは、量子ドットの製造方法は、第3の工程の後、薄膜を基準降温レート以上の降温レートで冷却する第4の工程をさらに備える。
好ましくは、量子ドットの製造方法は、第3の工程の後、薄膜を基準降温レートよりも低い降温レートで冷却する第4の工程をさらに備える。
好ましくは、第1の元素は、酸素、窒素、およびカーボンのいずれかからなり、第2の元素は、Si,Ge,C,Snのいずれかからなる。
好ましくは、第2の元素は、シリコンおよびゲルマニウムのいずれかからなる。
好ましくは、第1の基準値は、第1および第2の元素を含む絶縁膜を形成するときの第1の材料に対する第2の材料の量比であり、第2の基準値は、第3の元素および第2の元素を含む絶縁膜を形成するときの第3の元素を含む第3の材料に対する第2の材料の量比である。そして、第1の工程において、第1の材料に対する第2の材料の量比を第1の基準値以上に設定し、かつ、第3の材料に対する第2の材料の量比を第2の基準値以上に設定して薄膜を基板上に堆積する。
好ましくは、第1の元素は、酸素からなり、第2の元素は、シリコンおよびゲルマニウムのいずれかからなり、第3の元素は、窒素からなる。
好ましくは、昇温レートは、0.2℃/s〜500℃/sの範囲である。
好ましくは、降温レートは、5℃/s〜50℃/sの範囲である。
この発明による量子ドットの製造方法においては、第1および第2の元素を含む絶縁膜を形成するときの基準値以上に第2の元素を多く含む薄膜を形成し、その形成した薄膜を基準昇温レート以上の昇温レートで加熱して量子ドットを製造する。この場合、昇温レートおよび熱処理の時間長によって量子ドットのサイズおよび密度が変化する。
したがって、この発明によれば、量子ドットのサイズおよび密度を制御できる。
本発明の実施の形態について図面を参照しながら詳細に説明する。なお、図中同一または相当部分には同一符号を付してその説明は繰返さない。
図1は、プラズマCVD(Chemical Vapor Deposition)装置の概略図である。図1を参照して、プラズマCVD装置100は、反応室101と、電極板102と、サンプルホルダー103と、ヒーター104と、RF(Radio Frequency)電源105と、配管106〜108と、ガスボンベ109〜111とを備える。
反応室101は、中空の容器からなり、排気口101Aを有する。電極板102およびサンプルホルダー103は、平板形状からなり、反応室101内に50mmの間隔で略平行に配置される。そして、電極板102およびサンプルホルダー103の各々は、200mmφの直径を有する。ヒーター104は、サンプルホルダー103内に配置される。
RF電源105は、電極板102とサンプルホルダー103とに接続される。配管106は、一方端が反応室101に接続され、他方端がガスボンベ109に接続される。また、配管107は、一方端が反応室101に接続され、他方端がガスボンベ110に接続される。さらに、配管108は、一方端が反応室101に接続され、他方端がガスボンベ111に接続される。
サンプルホルダー103は、基板1を保持する。ヒーター104は、基板1を所定の温度に加熱する。RF電源105は、電極板102とサンプルホルダー103との間に、13.56MHzのRF電力を印加する。
ガスボンベ109は、N2O(100%)ガスを保持し、ガスボンベ110は、水素(H2)ガスによって希釈された10%のSiH4ガスを保持し、ガスボンベ111は、NH3(100%)ガスを保持する。
配管106は、N2Oガスを反応室101内に供給する。配管107は、SiH4ガスを反応室101内に供給する。配管108は、NH3ガスを反応室101内に供給する。反応室101内に供給されたN2Oガス、SiH4ガスおよびNH3ガスは、ロータリーポンプ等の排気装置(図示せず)によって排気口101Aから排気される。その結果、反応室101内は、所定の圧力に設定される。
プラズマCVD装置100は、N2OガスおよびSiH4ガスが反応室101内に供給された状態でRF電源105によってRF電力を電極板102とサンプルホルダー103との間に印加してシリコン酸化膜を基板1上に堆積する。また、プラズマCVD装置100は、NH3ガスおよびSiH4ガスが反応室101内に供給された状態でRF電源105によってRF電力を電極板102とサンプルホルダー103との間に印加してシリコン窒化膜を基板1上に堆積する。さらに、プラズマCVD装置100は、N2Oガス、NH3ガスおよびSiH4ガスが反応室101内に供給された状態でRF電源105によってRF電力を電極板102とサンプルホルダー103との間に印加してシリコン酸窒化膜を基板1上に堆積する。
図2は、RTA(Rapid Thermal Annealing)装置の概略図である。
図2を参照して、RTA装置200は、容器210と、ホルダー220と、石英窓230と、ランプハウス240と、ランプ250と、配管260と、冷却器270と、熱電対280と、制御装置290とを備える。
容器210は、ガス流入口211と、ガス排出口212とを有する。ホルダー220は、容器210の底面210Aに設置される。石英窓230は、ホルダー220に対向して容器210の上面210Bに設置される。
ランプハウス240は、石英窓230の上側に設置される。ランプ250は、ランプハウス230内に収納される。
配管260は、一部がホルダー220を貫通し、両端が冷却器270に接続される。熱電対280は、一方端がホルダー220内に埋め込まれており、他方端が制御装置290に接続される。
ガス流入口211は、たとえば、窒素(N2)ガスを外部から容器210内へ流す。ガス排出口212は、容器210内のN2ガスを外部へ排出する。
ホルダー220は、試料300を支持する。石英窓230は、ランプ250からの光を透過させる。ランプ250は、石英窓230を介して試料300を加熱する。配管260は、冷却水をホルダー220と冷却器270との間で循環させる。
冷却器270は、制御装置290からの制御に応じて、冷却水を配管260に流す。熱電対280は、試料300の温度Tsを検出し、その検出した温度Tsを制御装置290へ出力する。
制御装置290は、熱電対280から温度Tsを受ける。そして、制御装置290は、試料300を加熱する場合、温度Tsを2秒間で室温から1000℃まで上昇させるためのパワーPW1をランプ250に供給する。
また、制御装置290は、温度Tsを1000℃に保持するためのパワーPW2をランプ250に供給する。
さらに、制御装置290は、温度Tsを急冷する場合、冷却水を流すように冷却器270を制御する。
RTA装置200を用いて試料300に対してRTAによる熱処理を行なう場合、試料300をホルダー220上にセットする。その後、ガス流入口211からN2ガスを容器210内へ流し、容器210内をN2ガスによって置換する。
その後、制御装置290は、パワーPW1をランプ250に供給する。そして、ランプ250は、制御装置290からのパワーPW1を受けて、試料300を加熱し、試料300の温度Tsを2秒間で室温から1000℃まで上昇させる。
そうすると、熱電対280は、試料300の温度Tsを検出し、その検出した温度Tsを制御装置290へ出力する。
制御装置290は、温度Tsを熱電対280から受け、その受けた温度Tsに基づいて、温度Tsを1000℃に保持するためのパワーPW2をランプ250に供給する。ランプ250は、制御装置290からのパワーPW2を受けて、試料300の温度Tsを1000℃に保持する。
そして、一定時間が経過すると、制御装置290は、ランプ250をオフするための信号OFFをランプ250へ出力し、ランプ250は、信号OFFに応じて試料300の加熱を停止する。これによって、試料300は、自然冷却される。
一方、制御装置290は、一定時間が経過し、かつ、試料300を急冷する場合、冷却水を流すための信号WONを生成して冷却器270へ出力する。そして、冷却器270は、制御装置290からの信号WONに応じて、配管260に冷却水を流す。これによって、試料300は、急冷される。
図3は、図2に示すRTA装置200を用いたRTAによる熱処理のタイミングチャートである。
図3において、縦軸は、温度を表し、横軸は、時間を表す。また、直線k1,k2,k3は、RTAによる第1の熱処理方法を示し、直線k1,k2,k4は、RTAによる第2の熱処理方法を示す。
図3を参照して、第1の熱処理方法が実行される場合、試料300は、タイミングt0からタイミングt1までの5秒間で室温RTから1000℃まで加熱される(直線k1参照)。そして、試料300は、タイミングt1からタイミングt2までの1分間、1000℃に保持される(直線k2参照)。
その後、タイミングt2でランプ250がオフされ、冷却水が配管260に流される。そして、試料300は、タイミングt2からタイミングt3までの30秒で1000℃から室温RTまで冷却される(直線k3参照)。
一方、第2の熱処理方法が実行される場合、試料300は、第1の熱処理方法と同じ方法によって、室温RTから1000℃に加熱され、かつ、1000℃に保持される。そして、タイミングt2でランプ250がオフされ、試料300は、タイミングt2からタイミングt4までの30分で1000℃から室温RTまで冷却される(直線k4参照)。
このように、この発明においては、急速加熱および急速冷却によって試料300を熱処理するとともに、急速加熱および自然冷却によって試料300を熱処理する。
図4は、量子ドットを製造する工程図である。量子ドットを製造する動作が開始されると、シリコン(Si)からなる基板1が準備され(図4の工程(a)参照)、基板1をRCA洗浄した後、図1に示すプラズマCVD装置100のサンプルホルダー103に基板1を設置する。
そして、ガスボンベ109からN2Oガスを反応室101へ供給し、ガスボンベ110からSiH4ガスを反応室101へ供給し、表1に示す反応条件を用いてシリコン酸化膜2を基板1上に堆積する(図4の工程(b)参照)。この段階で、シリコン酸化膜2は、結晶流を含まない非晶質相からなる。
その後、シリコン酸化膜2/基板1からなる試料300をRTA装置200のホルダー220上に設置し、上述した方法によって試料300(=シリコン酸化膜2/基板1に対してRTAによる熱処理(急速加熱および急速冷却)を施す(図4の工程(c)参照)。その結果、量子ドット21がシリコン酸化膜2中に生成される。
図5は、量子ドットを製造する他の工程図である。量子ドットを製造する動作が開始されると、図4の工程(a),(b)と同じ工程に従って、 シリコン酸化膜2を基板1上に堆積する(図5の工程(a),(b)参照)。
その後、シリコン酸化膜2/基板1からなる試料300をRTA装置200のホルダー220上に設置し、上述した方法によって試料300(=シリコン酸化膜2/基板1に対してRTAによる熱処理(急速加熱および自然冷却)を施す(図5の工程(c)参照)。その結果、量子ドット22がシリコン酸化膜2中に生成される。量子ドット22は、量子ドット21よりも直径が大きい。
図6は、図4に示す工程(b)〜工程(d)における概念図である。図6を参照して、図4に示す工程(b)において堆積されたシリコン酸化膜2は、非晶質相からなる(図6の(a)参照)。そして、RTAによる熱処理において、試料300(=シリコン酸化膜2/基板1)が2秒間で室温RTから1000℃に加熱された段階で結晶粒20が生成される(図6の(b)参照)。
その後、試料300(=シリコン酸化膜2/基板1)が1000℃に保持され、かつ、急速冷却されると、結晶粒20が成長して量子ドット21が生成される(図6の(c)参照)。
図7は、図5に示す工程(b)〜工程(d)における概念図である。図5に示す工程(b)においてシリコン酸化膜2が堆積された段階では、図6に示す場合と同様に、シリコン酸化膜2は、非晶質相からなり(図7の(a)参照)、5秒間で室温RTから1000℃まで加熱された段階では、図6に示す場合と同様に、結晶粒20が生成される(図7の(b)参照)。
その後、試料300(=シリコン酸化膜2/基板1)が1000℃に保持され、かつ、自然冷却されると、結晶粒20が成長して量子ドット22が生成される(図7の(c)参照)。
量子ドット22は、量子ドット21よりもサイズが大きく、量子ドット21よりも密度が大きい。
上述したように、RTAによる熱処理における冷却速度を制御することによって、量子ドットのサイズおよび密度を制御できる。
なお、シリコン窒化膜2を形成する条件(表1)におけるN2Oガスに対するSiH4ガスの流量比は、絶縁膜としてのSiO2膜を形成するときのN2Oガスに対するSiH4ガスの流量比(=基準流量比)よりも大きい。すなわち、この発明においては、シリコン酸化膜2は、SiH4ガスの流量を基準よりも多くして形成され、所謂、シリコンリッチ酸化膜と呼ばれる。
したがって、この発明においては、シリコンリッチ酸化膜2をプラズマCVD装置100を用いて基板1上に堆積し、その堆積したシリコンリッチ酸化膜2に対してRTAによる熱処理を施すことによって、所望のサイズおよび所望の密度を有する量子ドットを製造することを特徴とする。
なお、上記においては、シリコン酸化膜に対してRTAによる熱処理を施して量子ドットを製造する場合について説明したが、この発明においては、これに限らず、シリコン窒化膜に対してRTAによる熱処理を施して量子ドットを製造してもよく、シリコン酸窒化膜に対してRTAによる熱処理を施して量子ドットを製造してもよい。
シリコン窒化膜に対してRTAによる熱処理を施して量子ドットを製造する場合、表2に示す反応条件を用いてシリコン窒化膜を基板1上に堆積し、その堆積したシリコン窒化膜に対してRTA装置200を用いてRTAによる熱処理を行なう。
この場合、シリコン窒化膜を形成する条件(表2)におけるNH3ガスに対するSiH4ガスの流量比は、絶縁膜としてのSi3N4膜を形成するときのNH3ガスに対するSiH4ガスの流量比(=基準流量比)よりも大きい。すなわち、この発明においては、シリコン窒化膜は、SiH4ガスの流量を基準よりも多くして形成され、所謂、シリコンリッチ窒化膜と呼ばれる。
したがって、この発明においては、シリコンリッチ窒化膜をプラズマCVD装置100を用いて基板1上に堆積し、その堆積したシリコンリッチ窒化膜に対してRTAによる熱処理を施すことによって、所望のサイズおよび所望の密度を有する量子ドットを製造することを特徴とする。
さらに、シリコン酸窒化膜に対してRTAによる熱処理を施して量子ドットを製造する場合、表3に示す反応条件を用いてシリコン酸窒化膜を基板1上に堆積し、その堆積したシリコン酸窒化膜に対してRTA装置200を用いてRTAによる熱処理を行なう。
この場合、シリコン酸窒化膜を形成する条件(表3)におけるNH3ガスに対するSiH4ガスの流量比は、絶縁膜としてのSi3N4膜を形成するときのNH3ガスに対するSiH4ガスの流量比(=基準流量比)よりも大きく、かつ、N2Oガスに対するSiH4ガスの流量比は、絶縁膜としてのSiO2膜を形成するときのN2Oガスに対するSiH4ガスの流量比(=基準流量比)よりも大きい。すなわち、この発明においては、シリコン酸窒化膜は、SiH4ガスの流量を基準よりも多くして形成され、所謂、シリコンリッチ酸窒化膜と呼ばれる。
したがって、この発明においては、シリコンリッチ酸窒化膜をプラズマCVD装置100を用いて基板1上に堆積し、その堆積したシリコンリッチ酸窒化膜に対してRTAによる熱処理を施すことによって、所望のサイズおよび所望の密度を有する量子ドットを製造することを特徴とする。
上述したシリコン酸化膜を熱処理した後の膜は、Siドット(半導体量子ドット)と、SiO2(絶縁膜)とからなり、シリコン窒化膜を熱処理した後の膜は、Siドット(半導体量子ドット)と、Si3N4(絶縁膜)とからなり、シリコン酸窒化膜を熱処理した後の膜は、Siドット(半導体量子ドット)と、SiOxN4/3−2x/3(0<x<2)(絶縁膜)とからなる。
そして、この発明においては、半導体量子ドットがSiドットからなるものに限らず、半導体量子ドットがGe,C,Snのいずれかからなり、その周囲が絶縁膜であるSiO2,SiOxN4/3−2x/3(0<x<2),Si3N4,GeO2,GeOxN4/3−2x/3(0<x<2),Ge3N4のいずれかからなっていればよい。
そして、RTAによる熱処理を施す前の薄膜は、半導体量子ドットを構成する元素を含む材料(固体または気体)に対する、絶縁膜を構成する元素を含む材料(固体または気体)の量比を絶縁膜を形成するときの量比(=基準値)以上に設定して作製される。
この場合、RTAによる熱処理を施す前の薄膜は、上述したプラズマCVD装置100に限らず、MOCVD(Metal Organic Chemical Vapor Deposition)装置、MBE(Molecular Beam Epitaxy)装置、LPCVD装置およびスパッタリング装置等の各種の装置を用いて作製される。
また、上記においては、RTAによる熱処理における昇温レートは、200℃/sであると説明したが、この発明においては、これに限らず、RTAによる熱処理における昇温レートは、0.2℃/s〜500℃/sの範囲であればよく、一般的には、0.2℃/s(=基準昇温レート)以上であればよい。
さらに、RTAによる熱処理における降温レートは、急速冷却する場合、5℃/s〜50℃/sの範囲であればよく、一般的には、5℃/s(=基準降温レート)以上であればよい。
以下、上述した量子ドットの製造方法を用いて製造した量子ドットの発光素子への応用例について説明する。
図8は、この発明の実施の形態による製造方法を用いて作製した発光素子の断面図である。図8を参照して、発光素子400は、基板401と、n型シリコン酸化膜402と、i型シリコン窒化膜403と、p型シリコン酸窒化膜404と、p+型ポリシリコン(poly−Si)膜405と、電極406,407とを備える。
基板401は、約0.1Ω・cmの比抵抗を有するn+型シリコン(n+−Si)からなる。n型シリコン酸化膜402は、後述するように、n型Siからなる複数の量子ドットを含み、基板1の一主面に形成される。そして、n型シリコン酸化膜402は、約150nmの膜厚を有する。
i型シリコン窒化膜403は、後述するように、i型Siからなる複数の量子ドットを含み、n型シリコン酸化膜402に接してn型シリコン酸化膜402上に形成される。そして、i型シリコン窒化膜403は、約10nmの膜厚を有する。
p型シリコン酸窒化膜404は、i型シリコン窒化膜403に接して、i型シリコン窒化膜403上に形成される。そして、p型シリコン酸窒化膜404は、後述するように、p型Siからなる複数の量子ドットを含み、SiO1N0.33の組成を有する。また、p型シリコン酸窒化膜404は、約100nmの膜厚を有する。
p+型poly−Si膜405は、p+型poly−Si膜4051〜4054からなり、p型シリコン酸窒化膜404に接してp型シリコン酸窒化膜404上に形成される。そして、p+型poly−Si膜405は、約1020cm−3のボロン濃度を含み、約50nmの膜厚を有する。
電極406は、電極4061〜4064からなる。そして、電極4061〜4064は、それぞれ、p+型poly−Si膜4051〜4054に接してp+型poly−Si膜4051〜4054上に形成される。電極4061〜4064の各々は、アルミニウム(Al)からなる。
電極407は、Alからなり、基板401の裏面(n型シリコン酸化膜402等が形成された面と反対面)に形成される。
図9は、図8に示すn型シリコン酸化膜402、i型シリコン窒化膜403およびp型シリコン酸窒化膜404の拡大断面図である。図9を参照して、n型シリコン酸化膜402は、複数の量子ドット4021を含む。複数の量子ドット4021の各々は、n型Siドットからなり、約1019cm−3のリン(P)濃度を含む。そして、複数の量子ドット4021は、n型シリコン酸化膜402中に不規則に配置される。
i型シリコン窒化膜403は、複数の量子ドット4031を含む。複数の量子ドット4031の各々は、i型Siドットからなる。そして、複数の量子ドット4031は、i型シリコン窒化膜403中に不規則に配置される。
p型シリコン酸窒化膜404は、複数の量子ドット4041を含む。複数の量子ドット4041の各々は、p型Siドットからなり、約1019cm−3のB濃度を含む。そして、複数の量子ドット4041は、p型シリコン酸窒化膜404中に不規則に配置される。
このように、n型シリコン酸化膜402は、n型Siドットからなる量子ドット4021を含み、i型シリコン窒化膜403およびp型シリコン酸窒化膜404は、それぞれ、i型Siドットからなる量子ドット4031およびp型Siドットからなる量子ドット4041を含む。したがって、n型シリコン酸化膜402、i型シリコン窒化膜403およびp型シリコン酸窒化膜404は、pin接合を形成する。
図10は、図8に示す発光素子400のゼロバイアス時のエネルギーバンド図である。図10を参照して、基板401を構成するn+Si中には、伝導帯Ec1および価電子帯Ev1が存在し、n+Siは、1.12eVのエネルギーバンドギャップEg1を有する。
また、p+poly−Si膜405中には、伝導帯Ec2および価電子帯Ev2が存在し、p+poly−Si膜405は、1.12eVのエネルギーバンドギャップEg1を有する。
基板401を構成するn+Siは、Pが高濃度にドーピングされ、p+poly−Si膜405は、Bが高濃度にドーピングされているため、n+Siの伝導帯Ec1の端は、p+poly−Si膜404の価電子帯Ev2の端にエネルギー的に近い。
n型シリコン酸化膜402は、上述したように、複数の量子ドット4021を含むため、量子ドット4021と、量子ドット4021を含まないシリコンダイオキサイド(SiO2)層4022との積層構造からなる。その結果、量子ドット4021は、SiO2層4022によって挟み込まれる。
SiO2層4022は、約9eVのエネルギーバンドギャップを有する。また、量子ドット4021は、2つのSiO2層4022によって挟み込まれているので、量子サイズ効果によって、n+Siの伝導帯Ec1側にサブ準位Lsub1を有し、n+Siの価電子帯Ev1側にサブ準位Lsub2を有する。
サブ準位Lsub1は、n+Siの伝導帯Ec1よりもエネルギー的に高く、サブ準位Lsub2は、n+Siの価電子帯Ev1の端よりもエネルギー的に高い。その結果、サブ準位Lsub1とサブ準位Lsub2とのエネルギー差は、n+SiのエネルギーギャップEg1よりも大きい。
また、n+Siの伝導帯Ec1の端とSiO2層4022の伝導帯の端とのエネルギー差ΔE1は、約3.23eVであり、n+Siの価電子帯Ev1の端とSiO2層4022の価電子帯の端とのエネルギー差ΔE2は、約4.65eVである。したがって、n型シリコン酸化膜402は、n+Si中の正孔に対する障壁エネルギー(=ΔE2)よりも小さい障壁エネルギー(=ΔE1)をn+Si中の電子に対して有する。
i型シリコン窒化膜403は、上述したように、複数の量子ドット4031を含むため、量子ドット4031と、量子ドット4031を含まないシリコン窒化膜(Si3N4)層4032との積層構造からなる。その結果、量子ドット4031は、Si3N4層4032によって挟み込まれる。
Si3N4層4032は、約5.2eVのエネルギーバンドギャップを有する。また、量子ドット4031は、2つのSi3N4層4032によって挟み込まれているので、量子サイズ効果によって、p+poly−Si膜405の伝導帯Ec2側にサブ準位Lsub3を有し、p+poly−Si膜405の価電子帯Ev4側にサブ準位Lsub4を有する。
サブ準位Lsub3は、p+poly−Si膜405の伝導帯Ec2の端よりもエネルギー的に高く、サブ準位Lsub4は、p+poly−Si膜405の価電子帯Ev2の端よりもエネルギー的に高い。その結果、サブ準位Lsub3とサブ準位Lsub4とのエネルギー差は、p+poly−Si膜405のエネルギーギャップEg1よりも大きい。
p型シリコン酸窒化膜404は、上述したように、複数の量子ドット4041を含むため、量子ドット4041と、量子ドット4041を含まないシリコン酸窒化膜層4042との積層構造からなる。その結果、量子ドット4041は、シリコン酸窒化膜層4042によって挟み込まれる。
シリコン酸窒化膜層4042は、7.1eVのエネルギーバンドギャップを有する。また、量子ドット4041は、2つのシリコン酸窒化膜層4042によって挟み込まれているので、量子サイズ効果によって、p+Siの伝導帯Ec2側にサブ準位Lsub5を有し、p+Siの価電子帯Ev2側にサブ準位Lsub6を有する。
サブ準位Lsub5は、p+Siの伝導帯Ec2よりもエネルギー的に高く、サブ準位Lsub6は、p+Siの価電子帯Ev2の端よりもエネルギー的に高い。その結果、サブ準位Lsub5とサブ準位Lsub6とのエネルギー差は、p+SiのエネルギーギャップEg1よりも大きい。
また、p+Siの伝導帯Ec2の端とシリコン酸窒化膜層4042の伝導帯の端とのエネルギー差ΔE5は、4.2eVであり、p+Siの価電子帯Ev2の端とシリコン酸窒化膜層4042の価電子帯の端とのエネルギー差ΔE6は、約1.78eVである。したがって、p型シリコン酸窒化膜404は、p+Si中の電子に対する障壁エネルギー(=ΔE5)よりも小さい障壁エネルギー(=ΔE6)をp+Si中の正孔に対して有する。
図11は、図8に示す発光素子400の電流通電時のエネルギーバンド図である。電極406側をプラス、電極407側をマイナスとして電極406,407間に電圧を印加すると、図11に示すように、基板401を構成するn+Siのエネルギーバンドが持ち上がり、n+Si中の電子11は、n型シリコン酸化膜402中の複数の量子ドット4021を介してn型シリコン酸化膜402中を伝導し、i型シリコン窒化膜403中に注入される。
そして、p型シリコン酸窒化膜404は、電子に対してi型シリコン窒化膜403よりも大きい障壁を有するので、i型シリコン窒化膜403中に注入された電子は、p型シリコン酸窒化膜404によってブロックされ、i型シリコン窒化膜403の量子ドット4031中に蓄積される。
一方、p+poly−Si膜405中の正孔12は、p型シリコン酸窒化膜404中の量子ドット4041を介してp型シリコン酸窒化膜404中を伝導し、i型シリコン窒化膜403中に注入される。そして、n型シリコン酸化膜402は、正孔に対してi型シリコン窒化膜403よりも大きい障壁を有するので、i型シリコン窒化膜403中に注入された正孔は、n型シリコン酸化膜402によってブロックされ、i型シリコン窒化膜403の量子ドット4031中に蓄積される。
そうすると、量子ドット4031に蓄積された電子13は、量子ドット4031に蓄積された正孔14と再結合して発光する。
このように、発光素子400は、n+Si401からi型シリコン窒化膜403へ注入された電子をp型シリコン酸窒化膜404によってi型シリコン窒化膜403中に閉じ込め、p+poly−Si膜405からi型シリコン窒化膜403へ注入された正孔をn型シリコン酸化膜402によってi型シリコン窒化膜403中に閉じ込めることを特徴とする。つまり、発光素子400は、正孔および電子の両方をi型シリコン窒化膜403中に閉じ込めることを特徴とする。その結果、発光素子400の発光効率を高くできる。
また、n型シリコン酸化膜402は、複数の量子ドット4021を不規則に含み、i型シリコン窒化膜403は、複数の量子ドット4031を不規則に含み、p型シリコン酸窒化膜404は、複数の量子ドット4041を不規則に含むので、不規則に配置された量子ドット4021,4031,4041の電界増強効果によって電子および正孔の注入効率が向上する。
したがって、この発明によれば、発光効率を高くできる。
図12および図13は、それぞれ、図8に示す発光素子400の製造方法を説明するための第1および第2の工程図である。図12を参照して、発光素子400の製造が開始されると、n+Siからなる基板401が準備され(工程(a)参照)、基板401を洗浄した後、プラズマCVD装置100のサンプルホルダー103上に基板1をセットする。
そして、表1に示す反応条件によってシリコン酸化膜4011を基板1の一主面に堆積する。その後、表2に示す反応条件によってシリコン窒化膜4012をシリコン酸化膜4011上に堆積する。さらに、その後、表3に示す反応条件によってシリコン酸窒化膜4013をシリコン窒化膜4012上に堆積する。
引き続いて、表3に示す反応条件においてN2OガスおよびNH3ガスを停止させた反応条件によって、アモルファスシリコン(a−Si)膜4014をシリコン酸窒化膜4013上に堆積する(図12の工程(b)参照)。
その後、リンイオン(P+)をイオン注入によってシリコン酸化膜4011中へ注入する(図12の工程(c)参照)。この場合、P+イオンがシリコン酸化膜4011中にのみ注入されるように、イオン注入の加速電圧が設定される。
そして、ボロンイオン(B+)をイオン注入によってシリコン窒化膜4012、シリコン酸窒化膜4013およびa−Si膜4014中へ注入する(図12の工程(d)参照)。この場合、B+イオンがシリコン窒化膜4012、シリコン酸窒化膜4013およびa−Si膜4014中に注入されるように、イオン注入の加速電圧が設定される。
そして、工程(d)の後、基板1/n型シリコン酸化膜4011/p型シリコン窒化膜4012/p型シリコン酸窒化膜4013/p型a−Si膜4014に対して、上述した方法によってRTAによる熱処理を行なう(図13の工程(e)参照)。
これによって、n型シリコン酸化膜402、i型シリコン窒化膜403、p型シリコン酸窒化膜404、およびp+poly−Si膜405が形成される(図13の工程(f)参照)。
その後、フォトリソグラフィー技術を用いてp+poly−Si膜405をp+poly−Si膜4051〜4054にパターンニングする(図13の工程(g)参照)。
そして、Alのスパッタリングによって、電極406(4061〜4064)をそれぞれp+poly−Si膜4051〜4054上に形成するとともに、電極407を基板401の裏面に形成する(図13の工程(h)参照)。これによって、発光素子400が完成する。
今回開示された実施の形態はすべての点で例示であって制限的なものではないと考えられるべきである。本発明の範囲は、上記した実施の形態の説明ではなくて特許請求の範囲によって示され、特許請求の範囲と均等の意味および範囲内でのすべての変更が含まれることが意図される。
この発明は、サイズおよび密度を制御可能な多層の量子ドットの製造方法に適用される。
Claims (10)
- 第1の元素を含む第1の材料に対する、第2の元素を含む第2の材料の量比を基準値以上に設定して薄膜を基板上に堆積する第1の工程と、
前記第1の工程において堆積された前記薄膜を基準昇温レート以上の昇温レートで設定温度に昇温する第2の工程と、
前記薄膜を前記設定温度で熱処理する第3の工程とを備え、
前記基準値は、前記第1および第2の元素を含む絶縁膜を形成するときの前記第1の材料に対する前記第2の材料の量比である、量子ドットの製造方法。 - 前記第1の工程において、非晶質相からなる前記薄膜が前記基板上に堆積される、請求の範囲第1項に記載の量子ドットの製造方法。
- 前記第3の工程の後、前記薄膜を基準降温レート以上の降温レートで冷却する第4の工程をさらに備える、請求の範囲第1項に記載の量子ドットの製造方法。
- 前記第3の工程の後、前記薄膜を基準降温レートよりも低い降温レートで冷却する第4の工程をさらに備える、請求の範囲第1項に記載の量子ドットの製造方法。
- 前記第1の元素は、酸素、窒素およびカーボンのいずれかからなり、
前記第2の元素は、Si,Ge,CおよびSnのいずれかからなる、請求の範囲第1項に記載の量子ドットの製造方法。 - 前記第2の元素は、SiおよびGeのいずれかからなる、請求の範囲第5項に記載の量子ドットの製造方法。
- 第1の基準値は、前記第1および第2の元素を含む絶縁膜を形成するときの前記第1の材料に対する前記第2の材料の量比であり、
第2の基準値は、第3の元素および前記第2の元素を含む絶縁膜を形成するときの前記第3の元素を含む第3の材料に対する前記第2の材料の量比であり、
前記第1の工程において、前記第1の材料に対する前記第2の材料の量比を前記第1の基準値以上に設定し、かつ、前記第3の材料に対する前記第2の材料の量比を前記第2の基準値以上に設定して前記薄膜を前記基板上に堆積する、請求の範囲第1項に記載の量子ドットの製造方法。 - 前記第1の元素は、酸素からなり、
前記第2の元素は、シリコンおよびゲルマニウムのいずれかからなり、
前記第3の元素は、窒素からなる、請求の範囲第7項に記載の量子ドットの製造方法。 - 前記昇温レートは、0.2℃/s〜500℃/sの範囲である、請求の範囲第1項に記載の量子ドットの製造方法。
- 前記降温レートは、5℃/s〜50℃/sの範囲である、請求の範囲第1項に記載の量子ドットの製造方法。
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