JPWO2005006469A1 - 集電構造体及び電極構造体 - Google Patents
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Abstract
Description
発明の詳細な説明
電池やキャパシタ(電気二重層キャパシタ、電気二重層コンデンサ)等の電気部品の電極は、イオンとの間で電気の受け渡しができるもの、又はイオンを引きつけることができるものである。電池の正電極の電極構造体には、集電構造体上にLiMn2O4などの電極活物質が使用され、負電極構造体の場合、グラファイトやハードカーボンなどの電極活物質が使用される。また、キャパシタの正負の電極構造体は、集電構造体上にリチウムなどのイオンを多量に付着できる高表面積の電極活物質が使用される。電極構造体の間に電解質物質とセパレータ(必要な場合)を配置し、二次電池やキャパシタを作製する。
集電用基板は、電池やキャパシタなどの電気部品の正極や負極の電極の一部であり、電気を出し入れし、電極を支持するものである。集電用基板は、アルミニウムや銅など電気を流すことができる導電材を使用でき、又は、金属や炭素(カーボン)材などの導電材を付着したセラミックスやガラス、また、ステンレスなどの保持材を使用できる。集電用基板は、例えば、アルミニウム薄膜や銅薄膜が使用できる。また、セラミックスやガラスの表面にグラファイトなどの炭素材を蒸着(deposit)で層や膜を形成したもの、又はアルミニウムや銅などの金属を形成したものが使用できる。本発明において、炭素材とは、炭素を主成分とする物質である。
集電構造体は、電気部品の正極や負極の電極の一部であって、電気を集めて電気部品の内部に流したり、外部に流すものである。集電構造体は、集電用基板上にグラファイトなどの炭素材からなる集電層を形成したものである。炭素材は、接着剤(バインダ)を使用することなく、集電用基板上に層や膜として形成され、又は、集電用基板上にロッド状、スポンジ状、又はファイバ状などのように、内部に空間を有する多孔質状の集電層として形成される。集電層は、水滴状、球状など炭素材を、集電用基板上に接着剤を使用しないで形成させる。形成とは、付着、固着、結合などの固定された状態を得ることで、例えば成長させて形成する。炭素材の形成方法は、種々の方法により行う。炭素材を層や膜として、又は、ロッド状、スポンジ状、又はファイバ状に、種々の条件により種々の形状に制御される。炭素材は、集電用基板上に接着剤を使用しないで付着、又は固着、又は形成する。負極用集電構造体には、金属材料のほかに、炭素材として、グラファイトの他に、ハードカーボン、ソフトカーボン、又はこれらの混合物が用いられる。なお、「炭素材からなる集電層」とは、主に炭素材を有する集電層であり、集電構造体として作用すれば、他の物質を有していても良い。
電極構造体は、集電用基板上に少なくとも電極活物質と導電材からなる電極層を形成したものである。電極構造体は、集電構造体のロッド状、スポンジ状、又はファイバ状(以下、分岐状又は枝状の状態も含む)など炭素材の表面に電極活物質を形成して、集電用基板上に多孔質の電極層を形成したものである。水滴状、球状など電極活物質を、集電構造体の表面上に接着剤(バインダ)を使用しないで形成させる。形成とは、付着、固着、結合などの固定された状態を得ることで、例えば成長させて形成する。炭素材の表面に形成される電極活物質は、特に平均粒径が2ミクロン(μm)以下が好ましく、更に、1ミクロン(μm)以下が好ましく、例えばサブミクロンが好ましい。平均粒径1〜2ミクロンが、粉砕加工の限界であり、その限界より小さな活物質を炭素材の表面に形成するとよい。電極活物質の平均粒径が小さいと、それだけ体積あたりの表面積が大きくなり、電極活物質からイオンの出入りがスムーズに行われるようになり、電極の特性が向上する。電極活物質を粉砕して塗布する場合、粉砕の限界の問題の他に、バインダを使用することになり、電極活物質の表面がバインダで覆われて、電極活物質からのイオンの出入りが制限され、電極の特性が悪化することになる。
電極活物質は、イオンを授受するものであり、電池の種類により多数の物質がある。例えば、リチウム電池の場合、正極活物質としては、LiCoO2、LiNiO2、LiMn2O4などリチウム活物質がある。負極活物質としては、カーボン系材料、リチウム金属など金属がある。キャパシタの電極活物質としては、高表面積材料が使用できる。特に炭素材料を水蒸気賦活処理法、溶融KOH賦活処理法などにより賦活化した活性炭素が好適である。
PAFCやPEFCなどの燃料電池の燃料極や空気極電極は、スポンジ状の多孔質物質、例えば多孔質カーボン構造体で形成できる。燃料電池の電極は、このような多孔質物質に白金などの触媒を胆持する。多孔質物質、例えば多孔質カーボンは、蒸着方法により、スポンジ状に形成でき、耐久性と強固な担持力を確保でき、燃料電池の耐久性を高めることもできる。また、白金などの触媒も、上記電極活物質の蒸着のように、粒状、点状など種々の形状に多孔質物質上に形成することができる。
炭素の自己組織化は、例えばナノテクノロジーで利用されており、接着剤(バインダ)を用いることなく、方向性を持つ相互作用によって、内部に空隙を有する構造を得ることができる。これにより、集電用基板上にロッド状、スポンジ状、又はファイバ状に、炭素(グラファイト)や電極活物質を内部に空隙を有するように形成することができる。
分子性エピタキシー法は、例えば分子線を加熱した基板に照射し、結晶成長させるもので、20ナノメータ程度の小さなサイズの構造を意図した形状に接着剤(バインダ)を用いることなく、人工的に作り上げることができる。この技術を使用することにより、集電用基板上にロッド状、スポンジ状、又はファイバ状の炭素(グラファイト)や電極活物質を内部に空隙を有するように形成することができる。
蒸着は、化学組成、及び、層構造、及び、その厚さ、水滴状、球状など粒状に、様々な基板に物質を形成することが可能である。また、蒸着は、高い蒸着率を提供することが可能である。1つの実施の形態に関する、薄膜を蒸着する方法には、実質的に真空化した処理チャンバに、少なくとも、選択した1つの気相成分を含む蒸気を種々の条件で供給する。前記蒸気は、加熱した基板上に凝縮され、成分の凝縮温度より低く、気相成分の昇華温度より高く、基板の温度を保持することによって、液相蒸着物を形成するものである。上記の状態のもとで、蒸気物質は、従来の熱スパッタリングにおけるような固体層としてでなく、基板表面の湿潤性によって、実質的に一定の厚さの液体層として、基板の上に蒸着される。従って、基板へ十分に付着し、および蒸着物の厚さの均一性を確実なものとする。冷却後、液体蒸着物は、凝固する。蒸着の条件を種々変えることにより、各種の形状の蒸着が可能となる。
図6は、蒸気凝縮を利用して、物質を蒸着させるために採用される、一般的な蒸着システム100を開示するものである。蒸着システム100は、投与装置110と、調節可能な作業チャンバのボリュームを有する処理チャンバ120と、作業チャンバの他の部分から基板の分離を可能とするバルブ20とを含むことが可能である。蒸発/凝縮処理中の作業チャンバのボリュームの減少は、基板の蒸気の密度と蒸気の凝縮率とを増加させる可能性がある。蒸発/凝縮処理が完了した後に起こる、バルブを閉じた作業チャンバの容量の増加は、断熱膨張の結果として得た蒸着膜物質の温度を低下させる使用可能であり、膜物質の凝固率を増大させることが可能である。蒸発作用が、蒸気の供給に使用される場合、蒸発装置内の融成物のキャビテーション撹拌処理を、蒸気の組成を補正するシステムと合わせて使用することが可能である。例えば、重い要素と軽い要素とを一緒に蒸発する場合、蒸気を構成する夫々の要素は、その鋭敏さ(agility)および分圧が異なるので、蒸気組成を補正することが望ましい。1つ以上追加した蒸発または入口ガスシステムは、メイン蒸発装置と同時に利用して、1つ以上の成分を持つ蒸気を追加し、この成分の分圧を上昇させ、蒸気の組成を補正することが可能である。
処理チャンバは、シールド7によって保護可能な抵抗加熱要素などの加熱装置6によって加熱される。アルゴンなどの不活性ガスは、基板12側に方向付可能なパイプ5を介して送ることが可能である。パイプ8を介する不活性ガスのための第2入口は、蒸着膜物質全体に任意のガスを流動するために設置することが可能である。予熱されたガスは、さらに、パイプ21を介してチャンバ内に送ることが可能である。
ほぼ900℃から1100℃の範囲の融解温度を有する大部分の共融酸化物、硫化物系およびホウ化物系を蒸発するのに適する蒸発装置のための典型的な温度プロフィルは、図7に示されている。図7に示される温度プロフィルは、3つの段階を含んでいる。最大2000℃の温度の第3の段階は、蒸発が発生する段階である。100℃〜150℃の第1の低い温度段階は、乾燥段階である。900−1100℃の中間段階は、除気段階である。最大2000℃の温度の第3段階は、蒸発が発生する段階である。
<1>集電構造体例
アルミニウムの集電用基板上にグラファイトの集電層を蒸着により形成した集電構造体の例を図9に示す。蒸着条件は、種々変えて行った。図10、図11、図12は、各々、集電用基板上にロッド状、スポンジ状、ファイバ状のグラファイトの集電層を蒸着により形成した集電構造体の例である。図10(B)〜図12(B)は、全て、2000倍の拡大写真(SEM写真)である。このように、高い空隙率のグラファイトを有する集電構造体を得ることができ、導電助剤の機能も得ることができる。
集電用基板上に電極活物質を形成した電極活物質構造体の例を図1〜図2に示す。図1は、集電用基板上に蒸着により点状に電極活物質を形成し、図2は、ロッド状、スポンジ状、ファイバ状の電極活物質を形成した例である。蒸着条件は、種々変えて行った。図1(B)〜図2(B)は、スピネルLiMn2O4の電極活物質(白い個所)を基板に形成したものであり、1万8000倍の拡大写真(SEM写真)である。図2は、高い空隙率の電極活物質を有する電極活物質構造体を得ることができる。
リチウムイオン電池1の正電極構造体として、スピネル型のLiMn2O4と炭素材をAl合金の集電用基板に蒸着技術を使って図13のようにファイバ状につながるように形成した。この正電極構造体は、LiMn2O4と炭素からなる直径16mm、厚さ約10μmの電極層を有する。この正電極構造体の断面構造を図17に示す。下側の黒い帯状部400がAlの集電用基板である。集電用基板上に炭素材からなる多孔質の集電層が形成され、その炭素材表面に粒状の電極活物質であるスピネル型のLiMn2O4が付着した多孔質の電極層410が形成されている。図17には、集電用基板上に炭素材と電極活物質と空隙が示されている。負電極構造体は、Li合金を使用した。電解質は、LiPF6を使用した。この正電極構造体と負電極構造体と電解質を市販の実験用電池パックに入れて電池を作製した。その電池の測定データを図15に示す。この図15から、100C以上の高い放電レートが得られることが分かる。従来のリチウム二次電池に比べ約20倍以上の電流を取り出すことが可能になる。
リチウムイオン電池2の正電極構造体は、上記リチウムイオン電池1と同様のものを使用した。これを負電極構造体と電解質と共にビーカーの中に入れ、電池を作製した。負電極構造体は、Li合金を使用した。電解質は、溶液抵抗が19ΩのLiPF6を使用した。そのデータを図16に示す。このデータは、サイクリック・ボルタンメトリ(CV)法と呼ばれる試験方法で電極の応答性について測定した。1mV/s〜20mV/sで電圧をかけた場合、充電の際に、なだらかなピークが表れており、この範囲であれば、充放電が可能であることを表している。例えば、20mV/sの場合、3.9V〜4.4Vの約0.5Vの間で充電が完了しているとすると、約25秒で充電することになる。これは、100Cを超えるレートに相当する。これに対して、50mV/s以上の場合、電解質の溶液抵抗における電圧ロスにより、マンガン酸スピネルの特有のダブルピークは消失しているが、200mV/sの場合、掃引速度が速いにも関わらず、充電側電流の傾きが50mV/sや100mV/sの傾きと同様であることから、活物質自体を十分に高速に応答させるに足る構造体が形成されていると判断される。
Claims (10)
- 集電用基板と、
集電用基板上にバインダを使用することなく形成された炭素材と、を備えていることを特徴とする、集電構造体。 - 集電用基板と、
集電用基板上に形成されたロッド状、又はスポンジ状、又はファイバ状の炭素材と、を備えていることを特徴とする、集電構造体。 - 集電用基板と、
集電用基板上に形成された層状の炭素材と、
層状の炭素材上に形成されたロッド状、又はスポンジ状、又はファイバ状の炭素材と、を備えていることを特徴とする、集電構造体。 - 請求項1に記載の集電用基板と、
炭素材の表面に形成された電極活物質と、を備えていることを特徴とする、電極構造体。 - 請求項4に記載の電極構造体において、
電極活物質は、平均粒径が2ミクロン以下であることを特徴とする、電極構造体。 - 請求項4に記載の電極構造体を有することを特徴とする、電池。
- 請求項4に記載の電極構造体を有することを特徴とする、キャパシタ。
- 集電用基板と、
集電用基板上にバインダを使用することなく形成された電極活物質と、を備えていることを特徴とする、電極構造体。 - 集電用基板と、
集電用基板上に形成されたロッド状、又はスポンジ状、又はファイバ状の電極活物質と、を備えていることを特徴とする、電極構造体。 - 請求項8に記載の電極構造体において、
電極活物質の表面に導電材が形成してあることを特徴とする、電極構造体。
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